JPH06240015A - ヒートシール可能のプラスチックフィルムおよび容器を密封する方法 - Google Patents

ヒートシール可能のプラスチックフィルムおよび容器を密封する方法

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JPH06240015A
JPH06240015A JP23174193A JP23174193A JPH06240015A JP H06240015 A JPH06240015 A JP H06240015A JP 23174193 A JP23174193 A JP 23174193A JP 23174193 A JP23174193 A JP 23174193A JP H06240015 A JPH06240015 A JP H06240015A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 プラスチック容器を密封するためのヒートシ
ール可能のプラスチックフィルムを提供する。 【構成】 該フィルムは、耐衝撃性のポリスチレン樹脂
とコポリマーとの混合物からなり、該コポリマーが、請
求項に記載の量の ｐ１）メチルメタクリレートおよび／またはエチルメタ
クリレートおよび ｐ２）式： 【化１】 で示される少なくとも１種のモノマーおよび場合により ｐ３）これらのモノマーと異なり、これらと共重合可能
の１種以上のモノマーからなる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、たとえばポリスチレン
からなるプラスチック容器を密封するための、耐衝撃性
のポリスチレン樹脂ＰＳおよびメタクリレートコポリマ
ーＰからなる混合物から構成されるヒートシール可能の
プラスチックフィルムに関する。該プラスチックフィル
ムは特に食品を保存する容器を密封するために適してい
る。
【０００２】
【従来の技術】特に食品を保存するために用いられる容
器においては、樹脂または無機材料、たとえば金属、ガ
ラスまたはセラミックからなるカップおよび容器の代わ
りに多種のプラスチック製品が存在する。食品保存の重
要な見地からは、脱水、凍結または殺菌により、微生物
の成長の完全な阻止が望まれる。このことから、容器を
気密に閉鎖する多方面の要請が生じる。更にプラスチッ
ク容器においては、機械的安定性、水含量の制御、およ
び保存される食品における大気および光の作用が考慮さ
れるべきである（Ullmann's Encyclopedia of Industri
al Chemistry 25版、A11巻,523〜560および583〜618頁
Verlag Chemie Weinheim,1988を参照、該刊行物には一
般的な規格が記載されている）。
【０００３】プラスチック容器を閉鎖するために、特に
乳製品、たとえばヨーグルトの場合の食品技術において
は、シールラッカーを塗布したアルミニウムのふたが広
く使用されている。
【０００４】そのようなアルミニウムのふたは多くは、
外側の層がしばしば（二軸配向性の）ポリエチレンテレ
フタレート（Ｏ−ＰＥＴ）、二軸配向性のポリプロピレ
ン（Ｏ−ＰＰ）またはポリアミド（Ｏ−ＰＡ）またはセ
ルロースからなる３つの層のラミネートからなる。これ
に対してアルミニウムからなる中間層に接続するヒート
シール可能の内側の層は、一般にポリエチレン、エチレ
ンコポリマーまたはポリプロピレンからなる（G.Stehl
e,Neue Verpackung 9/1991,94〜101頁）。米国特許第４
７５３７０８号明細書には、たとえば、有機溶剤中のオ
レフィン／（メタ）アクリレートをベースとしたグラフ
トポリマーの皮膜形成分散剤からなる、種々の基体、た
とえばポリスチレン基体を密封するために適当な、ヒー
トシール可能の、金属フィルムのための被覆剤が記載さ
れている。しかしながら、たとえば食品を包装するため
のアルミニウムの使用に対しては生態学的および経済的
理由からますます論議されている。
【０００５】従って、アルミニウムの代わりに、シール
可能のラッカーを施したプラスチックフィルムを使用す
る。良好な機械的強度およびガス浸透に対する良好なバ
リアー特性を有するシール可能のフィルムのための比較
的廉価な材料としては硬質ＰＶＣが重要な役割を荷って
おり、この場合にシールラッカー層としては一般に、付
着強度および溶融温度を添加物により有利に変更するこ
とができるアクリル樹脂が用いられる。
【０００６】ドイツ連邦共和国特許出願公開第３５３１
０３６号明細書においては、耐衝撃性のポリスチレン、
ブロックポリマーおよび滑剤からなるシール可能の層か
らなり、場合により支持層に塗布された、同時押出しに
より製造可能のプラスチックフィルムが記載されてい
る。
【０００７】欧州特許公開第０４０６６８１号明細書に
おいて、アルミニウムラミネートの代わりにヒートシー
ル可能のプラスチックフィルムを使用する際の問題点が
指摘された。通常は、問題のない製品およびシールされ
たパックの申し分のない使用を保証するために、ほぼ一
定に維持する必要があるきわめて狭い加工範囲（１０〜
２０Ｋ）が限定される。同時にカップを充填するために
多くのかさを有する充填構造の場合は、この前提は必ず
しも満足されない。欧州特許公開第０４０６６８１号明
細書には、上記課題を解決するために、同時押出し法に
よりまたは貼りあわせにより製造された、２つの層Ａお
よびＣ、および場合により層Ｂ、および場合によりそれ
ぞれ１つの、層Ａ、場合によりＢおよびＣのそれぞれ２
つを結合するための付着媒介剤Ｄの層からなるプラスチ
ックフィルムが記載されており、該プラスチックフィル
ムは、ヒートシール可能の耐衝撃性のポリスチレンＡか
らなる層１〜５０％、支持層Ｂ９５％までおよび高溶融
のプラスチック層Ｃ１〜９９％からなり、Ａおよび場合
によりＢおよびＣの重量の合計はそれぞれ１００％であ
る。
【０００８】欧州特許公開第０４３７７４５号明細書に
は、少なくとも４つの成分、すなわち耐衝撃性のポリス
チレン樹脂Ａ、ブロックポリマーＢ、滑剤Ｃおよび少な
くとも１種の脂肪族オレフィンのホモ−またはコポリマ
ーＤからなる、シール可能の熱可塑性の成形材料が記載
されている。シール可能の成形材料は、有利にはポリス
チレンからなる一般的な支持フィルムに塗布し、その
際、該フィルムはポリスチレンまたはポリオレフィン、
たとえばポリエチレンまたはポリプロピレンからなる容
器を密封するために用いられる。
【０００９】それに対して、未公開のドイツ連邦共和国
特許Ｐ４１４２６９１．６およびＰ４１４２６９２．４
においては、ポリスチレン相容性のメタクリレートをベ
ースとしたヒートシール可能のプラスチックフィルムが
記載されており、この場合に該フィルムは二相構造を有
する成形材料からなり、靱性相のグラフト分枝およびグ
ラフトしない部分がポリスチレンと相容性である。該明
細書には上記成形材料を支持フィルムに加工し、第二工
程で二相構造を有するポリスチレン相容性の成形材料を
被覆した、多層の複合フィルムも記載されている。
【００１０】ガスおよび蒸気に対する高い透過性は包装
材料として使用する際に若干のプラスチックにおいては
食品保存の際に問題を生じうる。このことは技術水準に
記載の多層のフィルム（ドイツ連邦共和国特許出願公開
３５３１０３６号明細書、欧州特許公開第０４０６６８
１号明細書、同第０４３７７４５号明細書）を生じる
が、該フィルムは製造の際の高められる経費および問題
のある廃棄物処理を引き起し、該処理においてはそのよ
うな純粋な再生が不可能である。
【００１１】均一の層でおよび付加的な表面処理をせず
にプラスチック容器、特にポリスチレンからなる容器を
密封するために適当であるヒートシール可能のフィルム
材料への依然として存在する要求にはドイツ連邦共和国
特許Ｐ４１４２６９１．６およびＰ４１４２６９２．４
で十分である。ここに記載のフィルムは従来の構造を使
用して直接ポリスチレンにシール可能である。しかしな
がら、二相構造を有するポリスチレン相容性の成形材料
から構成される支持フィルムと、ポリスチレン相容性の
流動しやすい成形材料から構成されるシール層とからな
る多層の複合体（Ｐ４１４２６９１．６中の請求項７お
よび８もしくはＰ４１４２６９２．４中の請求項５およ
び６）においては、流動しにくい支持層−成形材料およ
び流動しやすいシール層−成形材料の間の大きな粘度差
が加工の際に著しい障害となる。更に、そのような純粋
な（メタ）アクリレートフィルムは機械的負荷において
必ずしも十分な引き裂き強度を有しない。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、再利
用可能性、機械的安定性、加工可能性および製造可能性
に関する要求を特に同時押出しによりきわめて広範に満
足するプラスチックフィルムを提供することであった。
【００１３】
【課題を解決するための手段】前記課題は、本発明によ
るヒートシール可能のプラスチックフィルムにより解決
される。
【００１４】このヒートシール可能のプラスチックフィ
ルムＫＦは、耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳ１〜９９
重量部およびコポリマーＰ９９〜１重量部からなる混合
物Ｍからなり、該コポリマーは、 ｐ１）メチルメタクリレートおよび／またはエチルメタ
クリレート３０〜９０重量％、 ｐ２）式Ｉ：
【００１５】
【化３】
【００１６】（Ｒ1は３〜２４個の炭素原子を有するア
ルキル基を表す）で示される少なくとも１種のモノマー
１０〜７０重量％および ｐ３）モノマーｐ１）およびｐ２）と異なり、モノマー
ｐ１）およびｐ２）と共重合可能のモノマー０．１〜１
０重量％、有利には１〜８重量％からなり、その際、モ
ノマーｐ１）、ｐ２）およびｐ３）の合計は１００重量
％である。有利には耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳは
ヒートシール可能のプラスチックフィルムＫＦ中に２０
〜８０重量部の割合で存在し、この場合に耐衝撃性のポ
リスチレン樹脂としては、特に、たとえばスチレン−ブ
タジエン−スチレンブロックコポリマーＢＣのようなポ
リマーが使用され、該ポリマーはプラスチックフィルム
ＫＦの靱性および押出し機でのその加工可能性を改良す
るために使用される。プラスチックフィルムＫＦは５０
〜５００μｍ、有利には８０〜４００μｍの厚さを有す
る。
【００１７】場合によりプラスチックフィルムＫＦは、
シールフィルムがシールヘッドに付着するのを阻止する
なお厚い層を有する。
【００１８】耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳ 耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳは、有利にはビニル芳
香族モノマー単位を有するマトリックスを形成するポリ
マーの硬質相ＨＰを有する二相のポリマー混合物であ
り、該硬質相中にポリマーの靱性相ＺＰを形成する粒子
が粒度０．０１〜２０μｍを有して微分散している。二
相のポリマー混合物におけるポリマーの硬質相ＨＰの割
合は有利には５０〜９５重量％、特に有利には６０〜９
５重量％、更に有利には８０〜９５重量％である。硬質
相ＨＰを構成するビニル芳香族モノマー単位としては特
にスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン
または別の置換されたスチレンもしくはその混合物を使
用することができるが、スチレンを使用するのが有利で
ある。靱性相ＺＰを形成するポリマーは１０℃より低
く、有利には−１０℃より低いガラス温度Ｔｇを有し、
一般には“エラストマー”または“ゴム”の上位概念の
もとに包括される。場合により架橋したポリマーはたと
えばポリシロキサン、エチレンビニルアセテートコポリ
マー、ポリアクリレートであり、ポリオレフィンが有利
であり、ポリジエンが特に有利である。
【００１９】ポリオレフィンとしては有利にはエチレ
ン、プロピレンまたはイソブチレンのホモ−またはコポ
リマーが挙げられる（Ullmanns Enzyklopaedie der tec
hnischen Chemie,第４版、１９巻、167〜226頁、Verlag
Chemie,1980参照）。一般には架橋していないポリオレ
フィンの平均分子量Ｍｗ（たとえばゲル浸透クロマトグ
ラフィーにより測定：これに関してはたとえば、H.F.Ma
rk et al.Encyclopediaof Polymer Science and Engine
ering,第２版、１０巻、１〜１９頁、J.Wiley,1987参
照）は５×１０4〜１０6ドルトンの範囲内にある。エチ
レン−プロピレン−ジエン（ＥＰＤＭ）ターポリマーが
特に有利であり、この場合にジエン成分としてはジシク
ロペンタジエン、エチリデンノルボルネンまたはヘキサ
ジエンを使用するのが有利である（Ullmann loc.cit.１
３巻、６１９〜６２１頁；Kirk-Othmer,Encyclopedia o
f Industrial Chemistry,第３版、８巻、４９２〜５０
０頁、７巻、６８７、６９３頁、J.Wiley，1979参照；
製造のためには、S.Cesca,J.Polym.Sci.,Macromol.Re
v.，１０，１頁、1975参照）。
【００２０】特に有利なポリジエンとしては、該当する
公知のゴムタイプ、たとえばポリブタジエン、ポリ−２
−クロルブタジエンまたはポリイソプレンが挙げられる
（Ullmann loc.cit.第４版、１３巻、５９５〜６３５頁
参照）。架橋していないポリジエンの平均分子量Ｍｗは
一般に５×１０4〜１０6ドルトンの範囲内にある。有利
には靱性相ＺＰは、特に有利にはスチレンモノマー単位
でグラフトしたポリブタジエンから構成される。これに
関しては一般に７×１０4〜４．５×１０5ドルトンの平
均分子量を有する中または高度のシスタイプのポリブタ
ジエンが好適である。場合により架橋した靱性相は有利
にはスチレンモノマー単位からなる硬質相（ＨＰ）マト
リックス中に微分散しており、この場合に硬質相ＨＰを
構成するモノマーの重合はポリブタジエン分子の存在下
で有利にはラジカル開始により実施する。硬質相−ポリ
マーＨＰの平均分子量は５×１０4〜５×１０5ドルト
ン、有利には１０5〜３．５×１０5ドルトンである。靱
性相ＺＰは５〜５０重量％、有利には５〜４０重量％、
特に有利には５〜２０重量％の割合で硬質相ＨＰ中に存
在する。たとえば電子顕微鏡により測定することができ
る分散した靱性相ＺＰの平均粒度は、０．０１〜２０μ
ｍ、有利には０．３〜１０μｍの範囲内にある。耐衝撃
性のポリスチレン樹脂ＰＳの製造は公知であり、従って
高い耐衝撃性のポリスチレン樹脂はたとえば塊状、懸濁
または乳化重合により製造する（Kirk-Othmer,loc.ci
t.,１７巻、４７０、４７１頁；２１巻、８１１〜８１
６頁、J.Wiley 1982,1983参照）。
【００２１】更に、耐衝撃性のポリスチレン樹脂はスチ
レン−ブタジエンブロックコポリマーもしくはスチレン
−イソプレンブロックコポリマーを含有することがで
き、この場合に２ブロック−、３ブロック−および星形
ブロックコポリマーを使用することができる（スチレン
および第２のモノマーからなるブロックポリマーの合成
のためには、たとえばHouben-Weyl,Methoden der organ
ischen Chemie，第４版、Ｅ２０巻／２部、９８７〜９
９３頁、George Thieme,Stuttgart，1987参照）。特
に、たとえばブタジエン含量が５０重量％より多いスチ
レン−ブタジエン−スチレン−３ブロックコポリマーま
たは星形のスチレン−ブタジエンコポリマーは、特に引
き裂き強度に関してポリスチレン樹脂ＰＳを変性するた
めに適当である。従ってポリスチレン樹脂は、ブタジエ
ン割合が５０〜８０重量％であるスチレン−ブタジエン
−スチレンブロックコポリマーを有利な態様においては
少なくとも２重量％、特に有利な態様においては５〜２
０重量％含有する。
【００２２】更にポリスチレン樹脂ＰＳは、完全にブロ
ックコポリマーからなることができる。しかしながらこ
の場合にブロックコポリマー中の比較的少ないブタジエ
ン割合を選択する、従ってポリスチレン樹脂ＰＳのブタ
ジエン含量は全部で５０重量％未満、有利には４０重量
％未満である。特に有利にはブタジエン含量はポリスチ
レン樹脂ＰＳに対して１０〜３０重量％である。
【００２３】更にポリスチレン樹脂ＰＳは、ほかのポリ
マー成分、たとえばポリブテンをＰＳに対して２〜６重
量％の割合で、またはシール層の成分をＰＳに対して５
０重量％までの割合で含有することができる。
【００２４】しかしながら、ポリスチレン樹脂ＰＳとし
ては、たとえばポリブタジエンの存在下でのスチレンの
ラジカル重合により得られるような、靱性相粒子を有す
る耐衝撃性のポリスチレンタイプが特に有利である。一
般には、靱性相粒子は１〜５μｍ、有利には２〜４μｍ
の大きさを有し、その際、靱性相粒子を有するこのポリ
スチレン樹脂ＰＳのポリブタジエン含量は一般にＰＳに
対して７〜１５重量％、有利には８〜１１重量％の範囲
内にある。更にポリスチレン樹脂ＰＳはなお、ポリマー
加工の際に一般的な添加剤、たとえば滑剤（たとえばパ
ラフィン油）、安定化剤、たとえばラジカル受容体およ
び／または顔料を含有することができる。
【００２５】コポリマーＰ コポリマーＰは実質的に前記の成分ｐ１）、ｐ２）およ
びｐ３）からなる。コポリマーＰを構成するモノマー単
位ｐ１）、ｐ２）およびｐ３）の割合は合計で１００重
量％である。
【００２６】コポリマーＰは常法でモノマーｐ１）、ｐ
２）および場合によりｐ３）からラジカルまたはアニオ
ン重合により（H.Rauch-Puntigam,Th.Voelker,Acryl-un
d Metacrylat-Verbindungen,Springer-Verlag,Heidelbe
rg,1967;Houben-Weyl，第４版、ＸＩＶ／１巻、１０１
０頁以下、Georg Thieme Verlag，1961参照）またはラ
ジカル移動重合により（たとえば、Houben-Weyl loc.ci
t.Ｅ２０巻、１５３〜１６０頁、1987参照）形成され
る。Ｐの重合は塊状、懸濁、乳化または溶液の形で実施
することができる。ラジカル重合の場合は有利には開始
剤、たとえばペルオキシド化合物、特に有機ペルオキシ
ド、たとえばジベンゾイルペルオキシドまたはラウロイ
ルペルオキシド、ペルエステル、たとえばｔ−ブチルペ
ルネオデカノエートまたはｔ−ブチル−ペル−２−エチ
ルヘキサノエート、ペルケタール、アゾ化合物、たとえ
ばアゾジイソブチロニトリルまたはレドックス開始剤を
モノマー割合に対して０．０１〜５重量％の量で使用す
る。重合を引き起こすラジカルは高エネルギ性照射によ
り製造することもできる。重合調整剤としてはたとえば
従来の硫黄化合物、たとえばモノマー割合に対して０．
１〜５重量％の量のメルカプト化合物が該当する。一般
に、平均分子量Ｍｗ（前記のＭｗの測定のために）は２
×１０3〜１０6ドルトン、有利には１０4〜２×１０5ド
ルトン、特に有利には２×１０4〜１×１０5ドルトンで
ある。非均一性Ｕ（＝Ｍｗ／Ｍｎ−１）は一般に０．１
〜３の範囲内にある。
【００２７】コポリマーＰは有利にはモノマー単位ｐ
１）を２０〜９０重量％および式Ｉのモノマー単位ｐ
２）を１０〜８０重量％含有し、式中Ｒ1は３〜２４個
の炭素原子、有利には４〜１８個の炭素原子を有するア
ルキル基を表す。更に、Ｒ1中の炭素原子の数が上昇す
るとともにコポリマーＰにおけるモノマーｐ２）の相対
的割合が低下すべきである、すなわちこのモノマーの相
対的割合がＲ1中の炭素原子の数と逆の関係にあるべき
であるという規則に従うことが重要である。定量的には
コポリマーＰにおけるモノマーｐ２）の割合に関する規
則は以下のように理解することができる（ドイツ連邦共
和国特許出願公開第３７３００２５号明細書＝米国特許
第４９５２４５５号明細書）：
【００２８】
【数１】
【００２９】モノマーｐ２）は式Ｉにもとづきメタクリ
ル酸エステルであり、式中Ｒ1はプロピル、ｎ−ブチ
ル、イソブチル、アミル、イソアミル、ｎ−ペンチル、
ｎ−ヘキシル、ｎ−オクチル、２−エチルヘキシル、ｎ
−デシル、ｎ−ドデシル、ｎ−テトラデシル、ｎ−ヘキ
サデシル、またはｎ−ステアリルおよび獣脂脂肪アルコ
ールのアルキル基を表す。同様にＲ1は場合により置換
されたシクロアルキル基、たとえばシクロペンチル、シ
クロヘキシル、シクロヘプチルを表すことができ、その
際、Ｒ1は有利にはシクロヘキシルである。
【００３０】コモノマーｐ３）は０〜１０重量％の量
で、有利には１〜８重量％の量でコポリマーＰ中に存在
することができる。
【００３１】コモノマーｐ３）は、たとえば（メタ）ア
クリル酸、（メタ）アクリル酸の塩、（メタ）アクリル
酸のヒドロキシアルキルエステル、たとえば２−ヒドロ
キシエチル（メタ）アクリレートまたは２−ヒドロキシ
プロピル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸の
アルコキシアルキルエステル、たとえば２−ブトキシエ
チル（メタ）アクリレートまたは２−メトキシエチル
（メタ）アクリレートおよび（メタ）アクリル酸のアミ
ノアルキルエステル、たとえば２−ジメチルアミノエチ
ル（メタ）アクリレート、２，２，６，６−テトラメチ
ル−ピペリジル−４−（メタ）アクリレートまたは３−
ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレートである。
【００３２】更にｐ３）はスチレンまたは１種以上のア
クリル酸のＣ1〜Ｃ20エステルであってもよい。しかし
ながら、一般にはコポリマーＰにおけるアクリル酸エス
テルの割合は５重量％未満に限定され、アクリル酸のエ
ステル１重量％未満を含有するコポリマーＰが有利であ
る。アクリル酸エステル割合を有しないコポリマーＰが
特に有利である。
【００３３】耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳおよびコ
ポリマーＰからなる混合物Ｍ一般にコポリマーＰは、耐
衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳの前記の硬質相ポリマー
ＨＰと相容性のポリマー混合物ＰＭを形成し、該混合物
の特性化は周知の基準により実施する（これに関しては
Kirk-Othmer，loc.cit.,１８巻、４５７〜４６０頁；J.
Brandrup,E.H.Immergut,Polymer Handbook，第２版、Ｉ
ＩＩ、２１１頁、Wiley Interscience，1975参照）。相
容性のポリマー混合物ＰＭにおいては１つの屈折率およ
び２つのポリマー成分ＰとＨＰのガラス転移温度の間に
存在する唯一のガラス転移温度が認められる。相容性に
関するほかの指摘としては、ＬＣＳＴ（低い臨界溶解温
度、Lower Critical Solution Temperatur）の発生が挙
げられ、その存在は加熱するとそれまで透明な混合物が
異なる相に分離し、光学的に濁りを生じるという現象に
関し、このことは本来のポリマー混合物が唯一の熱力学
的に平衡に存在する相からなることの明らかな証明であ
る（これに関してはたとえばD.R.Paul,Polymer Blends
and Mixtures，１〜３頁、Martinus Nijhoff Publisher
s,Dordrecht,Boston,1985参照）。ここで存在するポリ
マー混合物（ポリブタジエン、ポリスチレン、メタクリ
レートコポリマー）における組成に依存した１つのガラ
ス温度のみを有するポリマーブレンドの意味での完全な
相容性が付与されないとしても、式Ｉ（ドイツ連邦共和
国特許出願公開第３７３００２５号明細書参照）に示さ
れるコポリマーＰに関する組成を守れば、シールすべき
ポリスチレン基体への良好な付着が得られる。更にプラ
スチックフィルムＫＦとシールすべきポリスチレン基体
との良好な相容性は全複合体の簡単なリサイクルを可能
にする。
【００３４】本発明による良好に使用可能のコポリマー
Ｐはたとえばメチルメタクリレート４０〜６０重量％／
ブチルメタクリレート６０〜４０重量％の組成を有する
ことができる。同様にたとえばメチルメタクリレート７
０重量％およびｎ−デシルメタクリレート３０重量％か
らなるコポリマーＰが使用可能である。この観察は、モ
ノマー成分ｐ１）のメチル−またはエチル置換基とモノ
マー成分ｐ２）の置換基Ｒ2との間に２以上、有利には
３以上の炭素原子の差が存在すべきであることを暗示し
ているように思われる。Ｊ値１５〜７０ｍｌ／ｇ、有利
にはＪ＝２０〜４０ｍｌ／ｇ（２５℃でクロロホルム中
で実施し、かつコポリマーＰの分子量のための尺度であ
るＪ値の測定のためにはＤＩＮ５１５６２参照）を有
し、メチルメタクリレート５０重量％およびブチルメタ
クリレート５０重量％からなるコポリマーが特に重要で
ある。エチルメタクリレート約５０重量％およびブチル
メタクリレート約５０重量％からなるコポリマーも特に
重要である。この場合に２０〜５０ｍｌ／ｇ、有利には
２５〜４０ｍｌ／ｇのＪ値が有利である。
【００３５】上記記載のコポリマーＰ２０〜９０重量％
および１種以上のブロックコポリマーＢＣ８０〜１０重
量％からなる混合物Ｍが特に重要であり、該ブロックコ
ポリマーはスチレン、α−メチルスチレンおよび核アル
キル化されたスチレンの群からなる１種以上のモノマー
の少なくとも１つのブロックと、イソプレンおよびブタ
ジエンの群から選択される少なくとも１つのブロックと
から構成される。ブロックコポリマーＢＣは線状、分枝
鎖状または星形に構成されていてもよい。
【００３６】この場合に、コポリマーＰのための混合物
成分としては２種以上のポリスチレンブロックを有する
ブロックコポリマーＢＣが特に重要である。たとえば線
状のスチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）３ブロ
ックコポリマーおよびラジカルまたは星形のＳＢＳブロ
ックコポリマーが有利である。スチレンブロック最大５
０重量％を有するＳＢＳブロックポリマーが特に有利で
ある。ブタジエン含量約７０重量％を有する線状のＳＢ
Ｓトリブロックコポリマーが更に有利である。高いブタ
ジエン含量を有する上記ブロックコポリマーＢＣのほか
に、５０重量％未満のブタジエン含量を有するスチレン
−ブタジエンブロックコポリマーがなお存在していても
よい。
【００３７】コポリマーＰを有するそのようなＳＢＳブ
ロックコポリマーからなる混合物Ｍは一方ではコポリマ
ーＰ自体より明らかに強靱である。従って、この混合物
は高められた延伸可能性および一定の引き裂き強度を示
す。ブロックコポリマーＢＣ／コポリマーＰ混合物Ｍ
は、耐衝撃性のポリスチレンに低い温度（たとえば１４
０〜２００℃）でシールすることができる。しかしなが
ら、シール材料でシールしたプラスチック容器を開く際
のこのブロックコポリマーＢＣ／コポリマーＰ混合物の
シール材料としての良好な特性は特に有利である。従っ
て、これでシールしたプラスチックは、衝撃なく、スム
ーズに開く（剥離）。
【００３８】一般にはブロックコポリマーＢＣ７５〜２
５重量部およびコポリマーＰ２５〜７５重量部からなる
混合物Ｍを使用する。６５〜３５から３５〜６５までの
重量割合の混合物Ｍが特に重要である。
【００３９】高いブタジエン含量（５０重量％より多
い）を有する前記のＳＢＳブロックコポリマーのほか
に、たとえばブタジエン２０〜４０重量％を有するブロ
ックコポリマーＢＣを使用することもできる。このＳＢ
Ｓブロックコポリマーは、一般に清澄な、耐衝撃性のポ
リスチレン成形材料である。このブロックコポリマーＢ
Ｃは特にコポリマーＰのレオロジーを変性するために使
用することができる。しかしながら一般には、この混合
物ＭからなるプラスチックフィルムＫＦでシールした容
器を開く際の引き裂き特性は、５０％より多いブタジエ
ン含量を有するＳＢＳブロックコポリマーとの混合物に
おける引き裂き特性ほど良好でない。使用されるＳＢＳ
ブロックコポリマーの分子量Ｍｗは５００００〜５００
０００ドルトン、有利には８００００〜３０００００ド
ルトンおよび特に有利には１０００００〜２５００００
ドルトンの範囲内にある。
【００４０】ＳＢＳブロックコポリマー（コポリマーＰ
を添加しない）のメルトフローインデックスは２００℃
（５ｋｇ）で一般に４〜２０ｇ／１０分、有利には５〜
１０ｇ／１０分の範囲内にある。
【００４１】この特に有利なスチレン−ブタジエンブロ
ックコポリマーのほかに、イソプレンをベースとした相
当するブロックコポリマーＢＣまたは相当する水素化し
たブロックコポリマーＢＣ（スチレン−（エチレン−ブ
チレン）−スチレンブロックコポリマーまたはスチレン
−（エチレン−プロピレン）−スチレンブロックコポリ
マー）を使用することもできる。スチレン−ブタジエン
（イソプレン）ブロックコポリマーの合成は、一般には
アニオン重合の方法（Houben-Weyl，ｌｏｃ．ｃｉｔ．
第４版、Ｅ２０／２巻、９８９頁参照）で実施し、その
際開始剤としては一般にアルキルリチウムを使用する。
【００４２】ＳＢＳをベースとしたブロックコポリマー
ＢＣと混合することによるコポリマーＰの前記の変性の
ほかに、エラストマー／コポリマーＰグラフト生成物に
よる変性も可能である。その際、コア−シェル構造を有
するエマルジョンポリマーが特に重要であり、この場合
にアクリレートゴム（たとえばアリルメタクリレートと
架橋したブチルアクリレート）にコポリマーＰシェルを
少なくとも一部分グラフトする。エラストマー割合１〜
６５重量％、有利には１０〜５０重量％を有するこの耐
衝撃性の変性されたコポリマーＰは、そのままでまたは
ほかのコポリマーＰとの混合物の形でプラスチックフィ
ルムＫＦのための材料として適している。そのように製
造されたおよびそのような組成の混合物Ｍは高い流動可
能性を有し、かつプラスチックフィルムＫＦとして低い
温度（１３０〜２００℃）で相当する基体（一般にポリ
スチレン）にシールすることができる。
【００４３】ヒートシール可能のプラスチックフィルム
ＫＦ 本発明によるプラスチックフィルムＫＦは、耐衝撃性の
ポリスチレン樹脂ＰＳ、たとえばスチレン−ブタジエン
−スチレンブロックコポリマーＢＣを少なくとも１重量
％、有利には少なくとも１０重量％、特に有利には少な
くとも２０重量％を含有する前記の混合物Ｍからなる。
該フィルムは常法で、たとえば押出しにより製造するこ
とができる。
【００４４】該フィルムは一般には５０〜５００μｍ、
有利には８０〜４００μｍの厚さを有する。特に２０〜
９０重量％、有利には３０〜８０重量％および更に有利
には３５〜６５重量％の割合の、混合物Ｍにおけるブロ
ックコポリマーＢＣがヒートシール可能のプラスチック
フィルムＫＦのために適当である。
【００４５】本発明により得られるプラスチックフィル
ムＫＦは問題なくヒートシールすることができ（Ｇ．Ｓ
ｔｅｈｌｅ，Ｎｅｕｅ Ｖｅｒｐａｃｋｕｎｇ ｌｏ
ｃ．ｃｉｔ．参照）、その際、加工安全性が際立ってい
る。該フィルムＫＦは深絞り可能であり、打ち抜き可能
であり、かつ印刷可能である。該フィルムはプラスチッ
クを着色する一般的な方法で良好に着色可能である（Be
cker-Braun,Kunststoff-Handbuch,第１巻、５３９〜５
４０頁、Carl Hanser、1990参照）。
【００４６】プラスチックフィルムＫＦは特に有利には
プラスチック容器、特にポリスチレンおよび耐衝撃性の
変性されたポリスチレンからなるものをシールするため
に使用する。本発明によるプラスチックフィルムＫＦか
ら製造された、シールされたプラスチック容器のふた
は、機械的および化学的安定性、熱的特性および加工可
能性に関する冒頭に記載の要求に十分に応じる。シール
条件（たとえばシールラッカーの温度または圧力）は広
い範囲で変更することができる。厚さ１００μｍのフィ
ルムによりすでに１４０℃で０．５秒でシールが可能で
ある、このフィルムのきわめて容易なシール可能性は特
に重要である。厚いフィルムは相当するより高い温度ま
たはより長いシール時間を要する。このことは第１に混
合物Ｍの特に良好なヒートシール可能性の結果である。
低いシール温度はしばしば熱いシールヘッドにフィルム
が付着するのを阻止するアンチブロック塗布層を過剰に
生じる。しかしながらごく一般的には、プラスチックフ
ィルムＫＦは有利にはシールヘッドの焼き付けに対する
付加的な保護層Ｚを有することができる。これは、一方
では容器を特徴付けるためにしばしば使用される保護ラ
ッカーであってもよく、他方ではプラスチックフィルム
は２００℃まで（有利には２５０℃まで）の温度範囲内
でシールヘッドに付着しない高溶融のプラスチックから
構成される、約２〜５０μｍ、有利には５〜２０μｍの
厚さのアンチブロック層Ｚを有することができる。その
ような高溶融のプラスチックとしては、たとえばポリア
ミド、たとえばポリアミド６、ポリテレフタル酸エステ
ル、たとえばポリブチレンテレフタレート、更に耐衝撃
性の変性されたＰＰＥおよび２００℃より高い軟化温度
を有する一般的なポリマーが挙げられる。
【００４７】更に際立っている特性は、該フィルムは良
好に打ち抜き可能である、打ち抜きの際に生じる屑を新
たなフィルムに加工することができる、該フィルムは印
刷可能である、プラスチックフィルムＫＦはきわめて強
靱に調整することができ、従ってフィルムは抵抗力があ
り、かつ良好に積み重ね可能である、ポリメタクリレー
トＰ、耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳおよび容器の
（耐衝撃性の）ポリスチレンは互いに完全に相容性であ
り、従って容器とふたを一緒に再生することが可能であ
る。
【００４８】フィルムは、ヒートシールするために使用
される一般的な装置でシールすることができる（たとえ
ば、シール圧２バール未満、所要時間０．１〜２秒、シ
ール温度１３０〜２２０℃）。
【００４９】本発明によるフィルムは直接ポリスチレン
にシール可能である。一般には、ふたのフィルムを耐衝
撃性のポリスチレン、一般には押出しポリスチレン、た
とえばＶｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）６３８からなる容器にシ
ールする。容器のために使用される耐衝撃性のポリスチ
レンがしばしばほかの清澄なポリスチレンを含有する場
合は、たとえばＶｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）６３８およびＶ
ｅｓｔｙｒｏｎ（Ｒ）２２４（両者ともHuels社の製
品）の混合物からなる容器を製造することができる。
【００５０】有利にはテフロン加工またはほかのブロッ
クを阻止する被覆加工を施したシールヘッドを使用す
る。シールフィルム自体がブロックしないシールラッカ
ーを有するかまたはアンチブロック層Ｚを有する限り
は、たとえばアルミニウムからなる金属のシールヘッド
を用いて加工することができる。
【００５１】本発明によるフィルムは、打ち抜き屑また
はほかのフィルムの残りを全体的に新しいプラスチック
フィルムＫＦを製造するために使用できるように調整す
ることができる。
【００５２】食品と接触することがあるプラスチックフ
ィルムＫＦのすべての成分が残留モノマーおよびフィル
ムの使用価値を劣化することがあるすべての成分をほぼ
完全に含まないことは自明のことである。
【００５３】
【実施例】本発明を以下の実施例により詳細に説明す
る。
【００５４】例１ 塊状重合によるコポリマーＰ１の製造 メチルメタクリレート５００ｇ、ブチルメタクリレート
５００ｇおよびドデシルメルカプタン１４ｇからなる混
合物にｔ−ブチルペルネオデカノエート１．５ｇおよび
ｔ−ブチルペル−２−エチルヘキサノエート０．５ｇを
加え、プラスチックサック（Hostaphan（Ｒ）、Hoechst
社の製品）に充填し、かつ水浴中で４５℃で２４時間、
その後８０℃で１０時間重合させた。
【００５５】この方法で得られたコポリマーブロックを
ミル内で粉砕した。引続き、粉砕粒を押出し機内で粒状
化し、かつ脱気した。
【００５６】清澄な、きわめて流動しやすいコポリマー
が得られた。
【００５７】Ｊ＝２０ｍｌ／ｇ。
【００５８】例２ コポリマーＰ１および耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳ
１からなる混合物Ｍ１の製造およびプラスチックフィル
ムＫＦ１の製造 例１によるコポリマーＰ１ ４５重量％を回転ドラム式
混合機内で耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳ１（Ｓｈｅ
ｌｌ社のＣａｒｉｆｌｅｘ（Ｒ）ＴＲ１１０２、上記参
照）５５重量％と混合し、引続き得られた混合物Ｍ１を
押出し機で２回粒状化し、脱気した。白い粒状物が得ら
れ、これをフィルム押出し機で２００℃で幅１２０ｍｍ
を有する厚さ２７０μｍのフィルムＫＦ１に押出した。
【００５９】例３ プラスチックフィルムＫＦ１からなるふたの製造および
ポリスチレンカップのヒートシール 例２により製造したプラスチックフィルムＫＦ１からふ
たを打ち抜き、かつポリスチレンカップ（Ｋｎａｕｅｒ
社のポリスチレンカップ、充填体積２００ｍｌ、ふた直
径７５ｍｍ）にシール温度１８０℃、シール圧０．８バ
ールおよびシール時間０．５秒でシールした。カップは
良好にシールされており、良好に開放することができた
（特によい剥離）。
【００６０】同様にポリスチレン（ＢＡＳＦ社のポリス
チレン４６６Ｊ）からなる幅１．５ｃｍの条片を幅１．
５ｃｍのフィルムＫＦ１（シール面積１．５ｃｍ×１．
０ｃｍ）とともにシール温度２３０℃、シール圧２．５
バールおよびシール時間０．５秒でシールした。こうし
てシールした条片は引き裂き強度６．６Ｎを示した。
フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 51/04 (72)発明者 ウルリッヒ テルブラック ドイツ連邦共和国 ラインハイム ２ ベ ルリナー シュトラーセ ３

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 プラスチック容器を密封するためのヒー
    トシール可能のプラスチックフィルムＫＦにおいて、該
    フィルムが耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳ１〜９９重
    量部およびコポリマーＰ９９〜１重量部からなる混合物
    Ｍから構成され、該コポリマーが ｐ１）メチルメタクリレートおよび／またはエチルメタ
    クリレート２０〜９０重量％および ｐ２）式： 【化１】 （式中Ｒ1は３〜２４個の炭素原子を有するアルキル基
    を表す）で示される少なくとも１種のモノマー１０〜８
    ０重量％から構成され、その際、モノマーｐ１）および
    ｐ２）の合計が１００重量％であることを特徴とするヒ
    ートシール可能のプラスチックフィルム。
  2. 【請求項２】 耐衝撃性のポリスチレン樹脂ＰＳが Ａ）スチレン２０〜８０重量％および Ｂ）ブタジエンおよび／またはイソプレン８０〜２０重
    量％ からなるブロックコポリマーＢＣから構成されているヒ
    ートシール可能のプラスチックフィルム。
  3. 【請求項３】 プラスチックフィルムＫＦがブロックコ
    ポリマーＢＣ２０〜８０重量％およびコポリマーＰ８０
    〜２０重量％から構成されている請求項２記載のヒート
    シール可能のプラスチックフィルム。
  4. 【請求項４】 フィルムが５０〜５００μｍの厚さを有
    する請求項１から３までのいずれか１項記載のヒートシ
    ール可能のプラスチックフィルム。
  5. 【請求項５】 プラスチックフィルムＫＦが、該プラス
    チックフィルムがシールヘッドに付着するのを阻止する
    付加的な層Ｚで覆われている請求項１から４までのいず
    れか１項記載のヒートシール可能のプラスチックフィル
    ム。
  6. 【請求項６】 付加的な層Ｚが２００℃より高い軟化温
    度を有するプラスチックから構成されている請求項５記
    載のヒートシール可能のプラスチックフィルム。
  7. 【請求項７】 請求項１から６までのいずれか１項記載
    のプラスチック容器を密封するためのヒートシール可能
    のプラスチックフィルムＫＦにおいて、コポリマーＰが ｐ１）メチルメタクリレートおよび／またはエチルメタ
    クリレート２０〜９０重量％、 ｐ２）式： 【化２】 （式中Ｒ1は３〜２４個の炭素原子を有するアルキル基
    を表す）で示される少なくとも１種のモノマー１０〜８
    ０重量％および ｐ３）モノマーｐ１）およびｐ２）と異なり、モノマー
    ｐ１）およびｐ２）と共重合可能の１種以上のモノマー
    ０．１〜１０重量％からなり、その際、モノマーｐ
    １）、ｐ２）およびｐ３）の合計が１００重量％である
    ことを特徴とするヒートシール可能のプラスチックフィ
    ルム。
  8. 【請求項８】 請求項１から７までのいずれか１項記載
    のヒートシール可能のプラスチックフィルムＫＦを使用
    することを特徴とする（耐衝撃性の）ポリスチレンから
    なる容器を密封する方法。
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