JPH0622577B2 - セラミツク被覆インプラント - Google Patents
セラミツク被覆インプラントInfo
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- JPH0622577B2 JPH0622577B2 JP61307850A JP30785086A JPH0622577B2 JP H0622577 B2 JPH0622577 B2 JP H0622577B2 JP 61307850 A JP61307850 A JP 61307850A JP 30785086 A JP30785086 A JP 30785086A JP H0622577 B2 JPH0622577 B2 JP H0622577B2
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- JP
- Japan
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- ceramic
- implant
- metal
- calcium phosphate
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-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61F—FILTERS IMPLANTABLE INTO BLOOD VESSELS; PROSTHESES; DEVICES PROVIDING PATENCY TO, OR PREVENTING COLLAPSING OF, TUBULAR STRUCTURES OF THE BODY, e.g. STENTS; ORTHOPAEDIC, NURSING OR CONTRACEPTIVE DEVICES; FOMENTATION; TREATMENT OR PROTECTION OF EYES OR EARS; BANDAGES, DRESSINGS OR ABSORBENT PADS; FIRST-AID KITS
- A61F2/00—Filters implantable into blood vessels; Prostheses, i.e. artificial substitutes or replacements for parts of the body; Appliances for connecting them with the body; Devices providing patency to, or preventing collapsing of, tubular structures of the body, e.g. stents
- A61F2/02—Prostheses implantable into the body
- A61F2/30—Joints
- A61F2/30767—Special external or bone-contacting surface, e.g. coating for improving bone ingrowth
-
- A—HUMAN NECESSITIES
- A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
- A61F—FILTERS IMPLANTABLE INTO BLOOD VESSELS; PROSTHESES; DEVICES PROVIDING PATENCY TO, OR PREVENTING COLLAPSING OF, TUBULAR STRUCTURES OF THE BODY, e.g. STENTS; ORTHOPAEDIC, NURSING OR CONTRACEPTIVE DEVICES; FOMENTATION; TREATMENT OR PROTECTION OF EYES OR EARS; BANDAGES, DRESSINGS OR ABSORBENT PADS; FIRST-AID KITS
- A61F2/00—Filters implantable into blood vessels; Prostheses, i.e. artificial substitutes or replacements for parts of the body; Appliances for connecting them with the body; Devices providing patency to, or preventing collapsing of, tubular structures of the body, e.g. stents
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） この発明は、歯科、整形外科の分野において使用される
医療用のインプラントに関する。
医療用のインプラントに関する。
（従来の技術） 近年、Ｃｏ−Ｃｒ合金，Ｔｉ合金，ステンレス製のイン
プラントが多数医療分野で使用されているが、長期間こ
のインプラントを体内に埋設されることで、体内の組織
液や体液により、又体内での組織体との摩擦によつてイ
ンプラントが腐食されてしまい、インプラント基体の成
分イオンが溶出してしまい、マクロフアージを損傷した
り、細胞内に侵入することにより炎症性細胞や巨大細胞
発生の原因となるものである。そのためインプラント基
体の表面にコーテイング等の表面処理を施し、インプラ
ント基体の成分イオンの溶出を防止するものが多く提案
されている（特公昭４９−２４４２９号，特開昭５９−
８２８４９号，特開昭６１−１７６３５４号）。
プラントが多数医療分野で使用されているが、長期間こ
のインプラントを体内に埋設されることで、体内の組織
液や体液により、又体内での組織体との摩擦によつてイ
ンプラントが腐食されてしまい、インプラント基体の成
分イオンが溶出してしまい、マクロフアージを損傷した
り、細胞内に侵入することにより炎症性細胞や巨大細胞
発生の原因となるものである。そのためインプラント基
体の表面にコーテイング等の表面処理を施し、インプラ
ント基体の成分イオンの溶出を防止するものが多く提案
されている（特公昭４９−２４４２９号，特開昭５９−
８２８４９号，特開昭６１−１７６３５４号）。
（発明が解決しようとする問題点） しかしながら、上記従来のものにおいても未だ耐腐食
性、耐久性、生体親和性が不十分なものであり、特にイ
ンプラント基体のコーテイング材としてよく用いられる
燐酸カルシウム材料は、長期にわたり体内に埋入すると
骨に転化するため、骨生体金属とが直接に接触すること
となり、生体金属の腐食による為害性を現すこととな
り、長期間使用する整形外科用としては不適当なものと
なる。そこで、この発明は上記従来のもののもつ欠点を
改善するものであり、インプラントの耐蝕性、耐久性、
生体親和性を十分に向上させ、インプラントの長期間使
用に対して十分に安全を確保しようとするものである。
性、耐久性、生体親和性が不十分なものであり、特にイ
ンプラント基体のコーテイング材としてよく用いられる
燐酸カルシウム材料は、長期にわたり体内に埋入すると
骨に転化するため、骨生体金属とが直接に接触すること
となり、生体金属の腐食による為害性を現すこととな
り、長期間使用する整形外科用としては不適当なものと
なる。そこで、この発明は上記従来のもののもつ欠点を
改善するものであり、インプラントの耐蝕性、耐久性、
生体親和性を十分に向上させ、インプラントの長期間使
用に対して十分に安全を確保しようとするものである。
（問題点を解決するための手段） そのために、ステンレス，Ｃｏ−Ｃｒ合金又はＴｉ合金
の生体金属によるインプラント基体の表面に、生体為害
性の少ない金属を被覆したセラミツク粉を溶着して形成
する第１被覆層を設け、該被覆層を表面のみ研磨して表
面にセラミツク粒子を露出せしめた この第１被覆層上
にセラミツクを被覆して第２被覆層を構成し、その外層
としてアバタイト又はリン酸カルシウムより形成される
第３被覆層を積層、被覆してなるものである。
の生体金属によるインプラント基体の表面に、生体為害
性の少ない金属を被覆したセラミツク粉を溶着して形成
する第１被覆層を設け、該被覆層を表面のみ研磨して表
面にセラミツク粒子を露出せしめた この第１被覆層上
にセラミツクを被覆して第２被覆層を構成し、その外層
としてアバタイト又はリン酸カルシウムより形成される
第３被覆層を積層、被覆してなるものである。
（作用） 以上の構成を具えるので、第１被覆層のＭｏ，Ｗ，Ｇｅ
等の生体為害性の少ない金属層によつてインプラント基
体面を被覆するのでその表面の腐食、その表面より溶出
する金属イオンを阻止すると共に、Ｍｏ，Ｗ，Ｇｅと基
体となる生体金属との結合を金属同士の金属結合によつ
て強固に結合する。
等の生体為害性の少ない金属層によつてインプラント基
体面を被覆するのでその表面の腐食、その表面より溶出
する金属イオンを阻止すると共に、Ｍｏ，Ｗ，Ｇｅと基
体となる生体金属との結合を金属同士の金属結合によつ
て強固に結合する。
次に第１被覆層のセラミツクを露出させることにより、
セラミツク材からなる第２被覆層とセラミツク結合によ
り強固に接合する。これにより基体金属からセラミツク
の第二被覆層迄連続した強固な結合を有すると共に金属
とセラミツクの熱膨脹差による内部応力も緩和する。ア
バタイト又はリン酸カルシウムよりなる第３被覆層は第
２被覆層の酸化物同士の良好な親和性を保つと共に生体
との親和性も高いものである。このように自然に且つ強
固に結合することができるので、第１被覆層の剥離を防
ぎ、しかも、第２被覆層のセラミツクがアバタイト又は
リン酸カルシウムによる第３被覆層とセラミツク同士の
結合により強固に結合でき、更にまた第３被覆層は骨と
結合して、骨転化をするものであり、生体に害を与える
ことなしに、強固なインプラントとして使用できるもの
である。
セラミツク材からなる第２被覆層とセラミツク結合によ
り強固に接合する。これにより基体金属からセラミツク
の第二被覆層迄連続した強固な結合を有すると共に金属
とセラミツクの熱膨脹差による内部応力も緩和する。ア
バタイト又はリン酸カルシウムよりなる第３被覆層は第
２被覆層の酸化物同士の良好な親和性を保つと共に生体
との親和性も高いものである。このように自然に且つ強
固に結合することができるので、第１被覆層の剥離を防
ぎ、しかも、第２被覆層のセラミツクがアバタイト又は
リン酸カルシウムによる第３被覆層とセラミツク同士の
結合により強固に結合でき、更にまた第３被覆層は骨と
結合して、骨転化をするものであり、生体に害を与える
ことなしに、強固なインプラントとして使用できるもの
である。
（実施例） この発明を図に示す実施例により更に説明する。第１図
において(1)は、整形外科用に用いられるインプラント
であり、このセラミツク被覆インプラント(1)は、骨頭
部(2)とステム(11)からなり、このステム(11)は、ステ
ンレス（ＳｕＳ３１６），Ｃｏ−Ｃｒ合金（Ｃｏ−３０
Ｃｒ−７Ｍｏ鋳造用，Ｃｏ−２１Ｃｒ−１６Ｗ−１１Ｎ
ｉ加工用），Ｔｉ合金（Ｔｉ−６Ａｌ−４Ｖ）等の生体
金属材料であり、高強度金属であるインプラント基体
(3)上に、まず生体為害性の少ないＷ，Ｍｏ，Ｇｅの金
属薄膜(14)を無電解メツキ法により被覆した（被覆層の
厚さ０．５〜８μ）燐酸カルシウムに親和性のあるセラ
ミツク(13)を溶着して第１被覆層(4)を形成する。この
セラミツク粉(13)は望ましくは粒度１０μ〜２００μで
あつて、アバタイト、リン酸カルシウム、アルミナ、Ｚ
ｒＯ２，Ｓｉ３Ｎ４，ＳｉＣ，ＴｉＮあるいは、ＴＣＰ
（３ＣａＣＯ３Ｐ２Ｏ５）であることが望ましい。Ｗ，
Ｍｏ，Ｇｅ等の合金は、タングステン酸アンモン又はモ
リブデン酸アンモンの３０％水溶液に浸漬して、乾燥を
繰返した後、Ｈ２中で還元焼結し、形成したものであ
り、この金属により被覆されるセラミツクは前記のよう
にＡｒガスを用いたプラズマ（第３図矢印）にて基体
(3)上に溶射して、第１被覆層(4)を形成するものであ
る。（第３図左方に示す）さらに、セラミツク(13)表面
を露出させるために、ダイヤモンド砥石で表面を研磨
し、上面の金属被覆層(14)を除き平滑な第１被覆層(4)
を形成する（第３図右方に示す。）。上記第１被覆層
(4)の上に、第１被覆層(4)の露出したセラミツク(13)と
結合するように、セラミツク材で被覆して第２被覆層
(5)を設ける。
において(1)は、整形外科用に用いられるインプラント
であり、このセラミツク被覆インプラント(1)は、骨頭
部(2)とステム(11)からなり、このステム(11)は、ステ
ンレス（ＳｕＳ３１６），Ｃｏ−Ｃｒ合金（Ｃｏ−３０
Ｃｒ−７Ｍｏ鋳造用，Ｃｏ−２１Ｃｒ−１６Ｗ−１１Ｎ
ｉ加工用），Ｔｉ合金（Ｔｉ−６Ａｌ−４Ｖ）等の生体
金属材料であり、高強度金属であるインプラント基体
(3)上に、まず生体為害性の少ないＷ，Ｍｏ，Ｇｅの金
属薄膜(14)を無電解メツキ法により被覆した（被覆層の
厚さ０．５〜８μ）燐酸カルシウムに親和性のあるセラ
ミツク(13)を溶着して第１被覆層(4)を形成する。この
セラミツク粉(13)は望ましくは粒度１０μ〜２００μで
あつて、アバタイト、リン酸カルシウム、アルミナ、Ｚ
ｒＯ２，Ｓｉ３Ｎ４，ＳｉＣ，ＴｉＮあるいは、ＴＣＰ
（３ＣａＣＯ３Ｐ２Ｏ５）であることが望ましい。Ｗ，
Ｍｏ，Ｇｅ等の合金は、タングステン酸アンモン又はモ
リブデン酸アンモンの３０％水溶液に浸漬して、乾燥を
繰返した後、Ｈ２中で還元焼結し、形成したものであ
り、この金属により被覆されるセラミツクは前記のよう
にＡｒガスを用いたプラズマ（第３図矢印）にて基体
(3)上に溶射して、第１被覆層(4)を形成するものであ
る。（第３図左方に示す）さらに、セラミツク(13)表面
を露出させるために、ダイヤモンド砥石で表面を研磨
し、上面の金属被覆層(14)を除き平滑な第１被覆層(4)
を形成する（第３図右方に示す。）。上記第１被覆層
(4)の上に、第１被覆層(4)の露出したセラミツク(13)と
結合するように、セラミツク材で被覆して第２被覆層
(5)を設ける。
このセラミツク材料は基本的に述べれば第１被覆層に用
いた材料で良い。その場合第１被覆層と同物質であれば
その間の接着力は最も確実なものであるがこの発明はこ
れにこだわることなく異物質でも可能である。何れの場
合もセラミツク−セラミツクの結合親和性は良好である
ため強い化学結合が得られるものである。この第２被覆
層(5)の表面、すなわち、外方には、生体親和性の高い
アパタイト又はリン酸カルシウムよりなる第３被覆層
(6)を積層してなるものである。この工程の最も具体的
な例を述べれば市販の試薬１級のＣａＣＯ３とＰ２Ｏ３
をCa/Pの原子比が１．５になるように配合し、１２００
℃に焼成して後冷却後粉砕してトリカルシウムフオスフ
エートの微粉末を得てから、これを１％の有機質結合剤
と共に５０％の水に入れ撹拌して燐酸カルシウム塩のス
リツプとし前記第１被覆層の上に付着し、乾燥後大気中
１０００℃にて焼きつけテストピースとした。このよう
にして製作した３mmφ×２０mmｌの円柱状テストピース
を成兎の大腿骨に埋入したところ、約１ヵ月で第３被覆
層は骨に転化した。又２０mm×２０mm×５mmの直方体に
製作したテストピースの主表面にゴム板を接着し１０kg
の力で引張ることを４０回繰り返したが、剥離すること
はなかつた。併し比較のため第１被覆層をＧｅのみとし
て製作したテストピースは１０回の引張りテストで剥離
した。
いた材料で良い。その場合第１被覆層と同物質であれば
その間の接着力は最も確実なものであるがこの発明はこ
れにこだわることなく異物質でも可能である。何れの場
合もセラミツク−セラミツクの結合親和性は良好である
ため強い化学結合が得られるものである。この第２被覆
層(5)の表面、すなわち、外方には、生体親和性の高い
アパタイト又はリン酸カルシウムよりなる第３被覆層
(6)を積層してなるものである。この工程の最も具体的
な例を述べれば市販の試薬１級のＣａＣＯ３とＰ２Ｏ３
をCa/Pの原子比が１．５になるように配合し、１２００
℃に焼成して後冷却後粉砕してトリカルシウムフオスフ
エートの微粉末を得てから、これを１％の有機質結合剤
と共に５０％の水に入れ撹拌して燐酸カルシウム塩のス
リツプとし前記第１被覆層の上に付着し、乾燥後大気中
１０００℃にて焼きつけテストピースとした。このよう
にして製作した３mmφ×２０mmｌの円柱状テストピース
を成兎の大腿骨に埋入したところ、約１ヵ月で第３被覆
層は骨に転化した。又２０mm×２０mm×５mmの直方体に
製作したテストピースの主表面にゴム板を接着し１０kg
の力で引張ることを４０回繰り返したが、剥離すること
はなかつた。併し比較のため第１被覆層をＧｅのみとし
て製作したテストピースは１０回の引張りテストで剥離
した。
なおこの実施例では一例として上記トリカルシウムフオ
スフエートについて述べたが、この発明はこれにこだわ
ることなく特開昭５５−５６０６２号「高強度リン酸カ
ルシウム焼結体の製造方法」に述べられた「カルシウム
／リン原子比１．４〜１．７５のカルシウムのリン酸塩
を主体とする粉末に、焼成後のリン酸カルシウム成分に
対し、０．５〜１５重量％のカリシウム／リン原子比
０．２〜０．７５を有するカルシウム・リン酸系フリツ
トを添加混合したもの、又は特開昭５５−１４０７５６
号「高強度リン酸カルシウム焼結体」に述べられたカル
シウム／リン原子比１．４〜１．７５のカルシウムのリ
ン酸塩を手体とする粉末に、焼成後のリン酸カルシウム
焼結体に対し、０．５〜１５重量％のアルカリ金属亜鉛
及び／又はアルカリ土類金属の酸化物−リン酸系フリツ
トを含有せしめたものを用いてもよく燐酸カルシウム又
はアバタイトを主成分とするものは何れも有効に利用で
きる。
スフエートについて述べたが、この発明はこれにこだわ
ることなく特開昭５５−５６０６２号「高強度リン酸カ
ルシウム焼結体の製造方法」に述べられた「カルシウム
／リン原子比１．４〜１．７５のカルシウムのリン酸塩
を主体とする粉末に、焼成後のリン酸カルシウム成分に
対し、０．５〜１５重量％のカリシウム／リン原子比
０．２〜０．７５を有するカルシウム・リン酸系フリツ
トを添加混合したもの、又は特開昭５５−１４０７５６
号「高強度リン酸カルシウム焼結体」に述べられたカル
シウム／リン原子比１．４〜１．７５のカルシウムのリ
ン酸塩を手体とする粉末に、焼成後のリン酸カルシウム
焼結体に対し、０．５〜１５重量％のアルカリ金属亜鉛
及び／又はアルカリ土類金属の酸化物−リン酸系フリツ
トを含有せしめたものを用いてもよく燐酸カルシウム又
はアバタイトを主成分とするものは何れも有効に利用で
きる。
こゝでこの発明の一実施形態として第１被覆層のセラミ
ツク材料第２被覆層のセラミツク材料、第３被覆層のセ
ラミツク材料何れもアバタイト、燐酸カルシウムの何れ
かであることがあり得るが、この場合は骨は第１被覆層
の内部迄侵入し骨との接合力の最も強いセラミツク被覆
インプラントとなる。併し青年者用等極めて長期間生体
に埋設される場合は骨とＷ，Ｍｏ又はＧｅが直接接触す
ることとなるが、第１被覆層又は第２被覆層に燐酸カル
シウム材料を用いない場合はこのセラミツク層が骨と金
属とのバリヤー層として働き、極めて安全なものとな
る。
ツク材料第２被覆層のセラミツク材料、第３被覆層のセ
ラミツク材料何れもアバタイト、燐酸カルシウムの何れ
かであることがあり得るが、この場合は骨は第１被覆層
の内部迄侵入し骨との接合力の最も強いセラミツク被覆
インプラントとなる。併し青年者用等極めて長期間生体
に埋設される場合は骨とＷ，Ｍｏ又はＧｅが直接接触す
ることとなるが、第１被覆層又は第２被覆層に燐酸カル
シウム材料を用いない場合はこのセラミツク層が骨と金
属とのバリヤー層として働き、極めて安全なものとな
る。
この発明を義歯装着用歯科インプランに用いたものの形
状を第２図に示す。図中(7)は、歯科用に用いられるセ
ラミツクインプラントであり、顎骨(9)に埋設されたセ
ラミツクインプラント(7)の脚部(12)も上記同様に、イ
ンプラント基体(3)の上に第１被覆層(4)、第２被覆層
(5)及び第３被覆層(6)を積層しているものである。特
に、脚部(12)が骨(9)中に埋設されるとき、第３被覆層
(6)がアバタイトあるいはリン酸カルシウムにより構成
されているため、骨転化により一体となり、耐久性と同
時に強度も高くなるものであり、第１被覆層を金属で被
覆するセラミツクにより形成するので基体と第２被覆層
との結合を強固にできることが期待できるものである。
状を第２図に示す。図中(7)は、歯科用に用いられるセ
ラミツクインプラントであり、顎骨(9)に埋設されたセ
ラミツクインプラント(7)の脚部(12)も上記同様に、イ
ンプラント基体(3)の上に第１被覆層(4)、第２被覆層
(5)及び第３被覆層(6)を積層しているものである。特
に、脚部(12)が骨(9)中に埋設されるとき、第３被覆層
(6)がアバタイトあるいはリン酸カルシウムにより構成
されているため、骨転化により一体となり、耐久性と同
時に強度も高くなるものであり、第１被覆層を金属で被
覆するセラミツクにより形成するので基体と第２被覆層
との結合を強固にできることが期待できるものである。
（発明の効果） 以上のとおり、この発明はインプラント基体に用いられ
る生体金属から有害イオンの溶出を阻止し、生体親和性
に著しく富んだセラミツクとの結合をより強固なものと
し、長期間使用できる生体用インプラントが得られると
いう優れた効果をもつものである。
る生体金属から有害イオンの溶出を阻止し、生体親和性
に著しく富んだセラミツクとの結合をより強固なものと
し、長期間使用できる生体用インプラントが得られると
いう優れた効果をもつものである。
第１図は、整形外科等に用いられるセラミツク被覆イン
プラントの断面図であり、第２図は歯科用に用いられる
セラミツク被覆インプラントの取付状態を示す断面図で
ある。第３図はインプラントの積層状態を示す断面図で
ある。 １，７……セラミツク被覆インプラント、２……骨頭
部、３……インプラント基体、４……第１被覆層、５…
…第２被覆層、６……第３被覆層、８……義歯、９……
顎骨、１０……歯肉、１１……ステム、１２……脚部、
１３……セラミツク粉、１４……金属被覆層。
プラントの断面図であり、第２図は歯科用に用いられる
セラミツク被覆インプラントの取付状態を示す断面図で
ある。第３図はインプラントの積層状態を示す断面図で
ある。 １，７……セラミツク被覆インプラント、２……骨頭
部、３……インプラント基体、４……第１被覆層、５…
…第２被覆層、６……第３被覆層、８……義歯、９……
顎骨、１０……歯肉、１１……ステム、１２……脚部、
１３……セラミツク粉、１４……金属被覆層。
Claims (3)
- 【請求項１】ステンレス，Ｃｏ−Ｃｒ合金，Ｔｉ合金等
の生体金属よりなるインプラント基体の表面に、生体為
害性の少ない金属を被覆したセラミツク粉末を溶着して
形成する第１被覆層を設け、この第１被覆層上に、セラ
ミツク材よりなる第２被覆層と、アパタイト又はリン酸
カルシウムより形成する第３被覆層を積層してなるセラ
ミツク被覆インプラント。 - 【請求項２】第１被覆層の金属をＭｏ，Ｗ，Ｇｅよりな
るものとした特許請求の範囲第１項記載のセラミツク被
覆インプラント。 - 【請求項３】第２被覆層のセラミツク材をアルミナ，Ｓ
ｉ３Ｎ４，ＺｒＯ２，ＳｉＣ，ＴｉＷよりなるものとし
た特許請求の範囲第１項と第２項に記載のセラミツク被
覆インプラント。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61307850A JPH0622577B2 (ja) | 1986-12-25 | 1986-12-25 | セラミツク被覆インプラント |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61307850A JPH0622577B2 (ja) | 1986-12-25 | 1986-12-25 | セラミツク被覆インプラント |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63160666A JPS63160666A (ja) | 1988-07-04 |
| JPH0622577B2 true JPH0622577B2 (ja) | 1994-03-30 |
Family
ID=17973930
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61307850A Expired - Lifetime JPH0622577B2 (ja) | 1986-12-25 | 1986-12-25 | セラミツク被覆インプラント |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0622577B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3198125B2 (ja) * | 1991-06-18 | 2001-08-13 | 株式会社アドバンス | インプラントの製造方法 |
| FR2688139B1 (fr) * | 1992-03-06 | 1995-06-23 | Zimmer Sa | Nouveau revetement pour systeme prothetique. |
| DE19506188C2 (de) * | 1995-02-22 | 2003-03-06 | Miladin Lazarov | Implantat und dessen Verwendung |
| US7393589B2 (en) * | 2004-01-30 | 2008-07-01 | Ionbond, Inc. | Dual layer diffusion bonded chemical vapor coating for medical implants |
-
1986
- 1986-12-25 JP JP61307850A patent/JPH0622577B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63160666A (ja) | 1988-07-04 |
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