JPH0572384A - 核燃料燒結体の製造方法 - Google Patents
核燃料燒結体の製造方法Info
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- JPH0572384A JPH0572384A JP3091748A JP9174891A JPH0572384A JP H0572384 A JPH0572384 A JP H0572384A JP 3091748 A JP3091748 A JP 3091748A JP 9174891 A JP9174891 A JP 9174891A JP H0572384 A JPH0572384 A JP H0572384A
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- uranium
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- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】核燃料燒結体における燒結密度、結晶粒径およ
び気孔分布を調整することのできる核燃料燒結体の製造
方法を提供する。 【構成】核燃料燒結体の製造方法において、Ｕ3 Ｏ8 粉
末として、原料ＵＯ2 粉末から得られると共に８００℃
以上の熱履歴を受けた特定量の粉末と、８００℃以上の
熱履歴を受けずに８００℃未満の熱履歴を受けた特定量
の粉末とを含有する混合粉末を使用し、あるいはＵ3 Ｏ
8 粉末として、ＵＯ2 の燒結体を焙焼して得られた燒結
体由来の特定量のＵ3 Ｏ8 またはＵＯ2 の成形体から得
られた成型体由来の特定量のＵ3 Ｏ8 を含有する粉末を
使用し、あるいは酸化雰囲気中での燒結を、１０〜２０
０ｐｐｍの酸素を含む空気または酸素と窒素ガスおよび
／またはアルゴンガスとの混合ガス雰囲気中で１，１０
０〜１，４００℃で行う。
び気孔分布を調整することのできる核燃料燒結体の製造
方法を提供する。 【構成】核燃料燒結体の製造方法において、Ｕ3 Ｏ8 粉
末として、原料ＵＯ2 粉末から得られると共に８００℃
以上の熱履歴を受けた特定量の粉末と、８００℃以上の
熱履歴を受けずに８００℃未満の熱履歴を受けた特定量
の粉末とを含有する混合粉末を使用し、あるいはＵ3 Ｏ
8 粉末として、ＵＯ2 の燒結体を焙焼して得られた燒結
体由来の特定量のＵ3 Ｏ8 またはＵＯ2 の成形体から得
られた成型体由来の特定量のＵ3 Ｏ8 を含有する粉末を
使用し、あるいは酸化雰囲気中での燒結を、１０〜２０
０ｐｐｍの酸素を含む空気または酸素と窒素ガスおよび
／またはアルゴンガスとの混合ガス雰囲気中で１，１０
０〜１，４００℃で行う。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は核燃料燒結体における
燒結密度、結晶粒径および気孔分布を調整することので
きる核燃料燒結体の製造方法に関する。
燒結密度、結晶粒径および気孔分布を調整することので
きる核燃料燒結体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来技術および発明が解決しようとする課題】 原子
炉の核燃料物質として用いられる核燃料燒結体である二
酸化ウラン系核燃料燒結体は軽水炉の普及とともに広く
使用されるに至っている。
炉の核燃料物質として用いられる核燃料燒結体である二
酸化ウラン系核燃料燒結体は軽水炉の普及とともに広く
使用されるに至っている。
【０００３】この二酸化ウラン系核燃料燒結体は、平均
結晶粒径が５〜１０μｍ程度であるが、小粒径結晶の核
燃料燒結体であると、核分裂生成ガス（ＦＰガス）の放
出が多いと考えられており、ＦＰガスの放出を抑制する
ためには、平均結晶粒径が２０〜６０μｍ程度の大粒径
の核燃料燒結体であることが望まれる。
結晶粒径が５〜１０μｍ程度であるが、小粒径結晶の核
燃料燒結体であると、核分裂生成ガス（ＦＰガス）の放
出が多いと考えられており、ＦＰガスの放出を抑制する
ためには、平均結晶粒径が２０〜６０μｍ程度の大粒径
の核燃料燒結体であることが望まれる。
【０００４】代表的な大粒径二酸化ウラン系核燃料燒結
体の製造方法の一例としては、ＫＷＵ社（西独）の低温
酸化雰囲気燒結法がある。この場合、特殊な熱処理によ
って製造された二酸化ウラン（ＵＯ2 ）原料粉末を用い
るのであるが、燒結密度の調整のために二酸化ウランを
焙焼して得られた八酸化三ウラン（Ｕ3 Ｏ8 ）を混合し
て燒結することがある。
体の製造方法の一例としては、ＫＷＵ社（西独）の低温
酸化雰囲気燒結法がある。この場合、特殊な熱処理によ
って製造された二酸化ウラン（ＵＯ2 ）原料粉末を用い
るのであるが、燒結密度の調整のために二酸化ウランを
焙焼して得られた八酸化三ウラン（Ｕ3 Ｏ8 ）を混合し
て燒結することがある。
【０００５】前記製造方法においては、混合するＵ3 Ｏ
8 の量は主に燒結体密度の調節や焼きしまりの調節のた
めに調整されており、添加量も２０重量％以下であり、
結晶粒径の調節は、燒結温度や燒結雰囲気を特定の条件
に設定することにより、大粒径の核燃料燒結体を製造し
ている。
8 の量は主に燒結体密度の調節や焼きしまりの調節のた
めに調整されており、添加量も２０重量％以下であり、
結晶粒径の調節は、燒結温度や燒結雰囲気を特定の条件
に設定することにより、大粒径の核燃料燒結体を製造し
ている。
【０００６】しかしながら、前記のような製造方法で
は、ＵＯ2 原料粉末に特定の熱処理を施す必要があるこ
と、大粒径であると共に一定の気孔分布、一定の密度
［９３〜９８％ＴＤ，（ＴＤ；理論密度，ポアがない状
態の密度）］の核燃料燒結体を製造するには、混合する
Ｕ3 Ｏ8 の量および燒結雰囲気と燒結温度との条件を調
整する必要があるがそれぞれの条件が特定の設定範囲に
限られるので、前記特性の調整範囲が限られ、あるいは
調整が困難になると言う問題点を有する。
は、ＵＯ2 原料粉末に特定の熱処理を施す必要があるこ
と、大粒径であると共に一定の気孔分布、一定の密度
［９３〜９８％ＴＤ，（ＴＤ；理論密度，ポアがない状
態の密度）］の核燃料燒結体を製造するには、混合する
Ｕ3 Ｏ8 の量および燒結雰囲気と燒結温度との条件を調
整する必要があるがそれぞれの条件が特定の設定範囲に
限られるので、前記特性の調整範囲が限られ、あるいは
調整が困難になると言う問題点を有する。
【０００７】この発明は前記の事情に基いてなされたも
のである。すなわち、この発明の目的は、前記問題点を
解決し、所望燒結密度、結晶粒径および気孔分布を有す
るペレットを９３〜９８％ＴＤの範囲内で任意に調整す
ることができる核燃料燒結体の製造方法を提供すること
にある。
のである。すなわち、この発明の目的は、前記問題点を
解決し、所望燒結密度、結晶粒径および気孔分布を有す
るペレットを９３〜９８％ＴＤの範囲内で任意に調整す
ることができる核燃料燒結体の製造方法を提供すること
にある。
【０００８】
【前記課題を解決するための手段】前記課題を解決する
ための請求項１に記載の発明は、二酸化ウラン原料粉末
７５〜５５重量％と八酸化三ウラン粉末２５〜４５重量
％とを混合した混合粉末から成型して得られる成型体
を、酸化雰囲気中で１，１００〜１，４００℃の温度に
て燒結した後、還元雰囲気中で１，１００〜１，４００
℃の温度にて加熱して、酸素・ウラン比（Ｏ／Ｕ）を
１．９８〜２．０２に調整した核燃料燒結体を製造する
核燃料燒結体の製造方法において、
ための請求項１に記載の発明は、二酸化ウラン原料粉末
７５〜５５重量％と八酸化三ウラン粉末２５〜４５重量
％とを混合した混合粉末から成型して得られる成型体
を、酸化雰囲気中で１，１００〜１，４００℃の温度に
て燒結した後、還元雰囲気中で１，１００〜１，４００
℃の温度にて加熱して、酸素・ウラン比（Ｏ／Ｕ）を
１．９８〜２．０２に調整した核燃料燒結体を製造する
核燃料燒結体の製造方法において、
【０００９】前記八酸化三ウラン粉末として、原料二酸
化ウラン粉末から得られると共に８００℃以上の熱履歴
を受けた粉末４０〜１重量％と、８００℃以上の熱履歴
を受けずに８００℃未満の熱履歴を受けた粉末６０〜１
００重量％とを含有する混合粉末を使用することを特徴
とする核燃料燒結体の製造方法であり、
化ウラン粉末から得られると共に８００℃以上の熱履歴
を受けた粉末４０〜１重量％と、８００℃以上の熱履歴
を受けずに８００℃未満の熱履歴を受けた粉末６０〜１
００重量％とを含有する混合粉末を使用することを特徴
とする核燃料燒結体の製造方法であり、
【００１０】前記請求項２に記載の発明は、二酸化ウラ
ン原料粉末７５〜５５重量％と八酸化三ウラン粉末２５
〜４５重量％とを混合した混合粉末から成型して得られ
る成型体を、酸化雰囲気中で１，１００〜１，４００℃
の温度にて燒結した後、還元雰囲気中で１，１００〜
１，４００℃の温度にて加熱して、酸素・ウラン比（Ｏ
／Ｕ）を１．９８〜２．０２に調整した核燃料燒結体を
製造する核燃料燒結体の製造方法において、
ン原料粉末７５〜５５重量％と八酸化三ウラン粉末２５
〜４５重量％とを混合した混合粉末から成型して得られ
る成型体を、酸化雰囲気中で１，１００〜１，４００℃
の温度にて燒結した後、還元雰囲気中で１，１００〜
１，４００℃の温度にて加熱して、酸素・ウラン比（Ｏ
／Ｕ）を１．９８〜２．０２に調整した核燃料燒結体を
製造する核燃料燒結体の製造方法において、
【００１１】前記八酸化三ウラン粉末として、二酸化ウ
ランの燒結体を焙焼して得られた燒結体由来の八酸化三
ウラン４０〜０重量％または二酸化ウランの成形体から
得られた成型体由来の八酸化三ウラン６０〜１００重量
％を含有する粉末を使用することを特徴とする核燃料燒
結体の製造方法であり、
ランの燒結体を焙焼して得られた燒結体由来の八酸化三
ウラン４０〜０重量％または二酸化ウランの成形体から
得られた成型体由来の八酸化三ウラン６０〜１００重量
％を含有する粉末を使用することを特徴とする核燃料燒
結体の製造方法であり、
【００１２】前記請求項３に記載の発明は、前記請求項
１または請求項２に記載の核燃料燒結体の製造方法にお
いて、前記酸化雰囲気中での燒結が、１０〜２００ｐｐ
ｍの空気または酸素と窒素ガスおよび／またはアルゴン
ガスとを含有する雰囲気中で８００〜１，４００℃の加
熱温度下で行うことを特徴とする。
１または請求項２に記載の核燃料燒結体の製造方法にお
いて、前記酸化雰囲気中での燒結が、１０〜２００ｐｐ
ｍの空気または酸素と窒素ガスおよび／またはアルゴン
ガスとを含有する雰囲気中で８００〜１，４００℃の加
熱温度下で行うことを特徴とする。
【００１３】図１は、この発明の方法の一例を含む、核
燃料燒結体の製造方法の一連の工程を示す説明図であ
る。
燃料燒結体の製造方法の一連の工程を示す説明図であ
る。
【００１４】図１に示すように、核燃料燒結体の製造方
法は、たとえば、ＵＯ2 原料粉末とＵ3 Ｏ8 粉末を混合
する混合処理と、成型処理と、酸化雰囲気中での燒結処
理と、還元雰囲気中での還元処理とを、この順に行なう
ことからなる。以下、ＵＯ2 原料粉末、Ｕ3 Ｏ8 粉末、
混合処理、成型処理、燒結処理、還元処理の順に詳述す
る。
法は、たとえば、ＵＯ2 原料粉末とＵ3 Ｏ8 粉末を混合
する混合処理と、成型処理と、酸化雰囲気中での燒結処
理と、還元雰囲気中での還元処理とを、この順に行なう
ことからなる。以下、ＵＯ2 原料粉末、Ｕ3 Ｏ8 粉末、
混合処理、成型処理、燒結処理、還元処理の順に詳述す
る。
【００１５】二酸化ウラン原料粉末 この発明の方法において使用に供されるＵＯ2 原料粉末
は、二酸化ウラン（ＵＯ2+x ；ｘ＜０．２５）を含有す
る。前記ＵＯ2 粉末としては、たとえば、重ウラン酸ア
ンモン（ＡＤＵ）、炭酸ウラニルアンモニウム（ＡＵ
Ｃ）等を焙焼および還元して得られたＵＯ2 粉末、およ
びＵＦ6 から燒結法によって得られるＵＯ2 粉末を挙げ
ることができる。
は、二酸化ウラン（ＵＯ2+x ；ｘ＜０．２５）を含有す
る。前記ＵＯ2 粉末としては、たとえば、重ウラン酸ア
ンモン（ＡＤＵ）、炭酸ウラニルアンモニウム（ＡＵ
Ｃ）等を焙焼および還元して得られたＵＯ2 粉末、およ
びＵＦ6 から燒結法によって得られるＵＯ2 粉末を挙げ
ることができる。
【００１６】前記核燃料原料粉末中の前記ＵＯ2+x の含
有率は、通常、１００重量％であるが、微量のＵ3 Ｏ
8 、Ｕ4Ｏ9 を含んでいることがある。
有率は、通常、１００重量％であるが、微量のＵ3 Ｏ
8 、Ｕ4Ｏ9 を含んでいることがある。
【００１７】ただし、この発明の方法においては、前記
ＵＯ2 原料粉末としては、前記ＵＯ2+x とともに他の酸
化物を含有する混合酸化物系核燃料粉末をも好適に使用
することもできる。
ＵＯ2 原料粉末としては、前記ＵＯ2+x とともに他の酸
化物を含有する混合酸化物系核燃料粉末をも好適に使用
することもできる。
【００１８】前記混合酸化物系核燃料粉末としては、た
とえばＵＯ2 とＰu Ｏ2 との混合酸化物［（Ｕ，Ｐｕ）
Ｏ2]、ＵＯ2 とＧd Ｏ2 との混合酸化物［（Ｕ，Ｇｄ）
Ｏ2]などが挙げられる。
とえばＵＯ2 とＰu Ｏ2 との混合酸化物［（Ｕ，Ｐｕ）
Ｏ2]、ＵＯ2 とＧd Ｏ2 との混合酸化物［（Ｕ，Ｇｄ）
Ｏ2]などが挙げられる。
【００１９】八酸化三ウラン 本発明において重要なことは、Ｕ3 Ｏ8 として、ＵＯ2
の燒結体（主としてスクラップ）を焙焼して得られた燒
結体由来（厳密にいうと８００℃以上の熱履歴を受けて
いない。）のＵ3 Ｏ8粉末４０〜０重量％および／また
はと原料ＵＯ2粉末の成形体（主としてスクラップ）か
ら得られた成型体由来（厳密にいうと８００℃以上の熱
履歴を受けていない。）のＵ3 Ｏ8 粉末６０〜１００重
量％を使用することである。
の燒結体（主としてスクラップ）を焙焼して得られた燒
結体由来（厳密にいうと８００℃以上の熱履歴を受けて
いない。）のＵ3 Ｏ8粉末４０〜０重量％および／また
はと原料ＵＯ2粉末の成形体（主としてスクラップ）か
ら得られた成型体由来（厳密にいうと８００℃以上の熱
履歴を受けていない。）のＵ3 Ｏ8 粉末６０〜１００重
量％を使用することである。
【００２０】なお前記重量％は、燒結体由来のＵ3 Ｏ8
と成型体由来のＵ3 Ｏ8 との合計重量を１００としたと
きの百分率である。
と成型体由来のＵ3 Ｏ8 との合計重量を１００としたと
きの百分率である。
【００２１】燒結体由来のＵ3 Ｏ8 と成型体由来のＵ3
Ｏ8 との含有割合を前記範囲内で調整する事により、核
燃料燒結体の燒結密度および結晶粒・気孔分布を所望の
値に調整することができる。なお、ここで成型体由来の
Ｕ3 Ｏ8 としては、原料粉末を焙焼して得られるＵ3 Ｏ
8 粉末であっても良い。すなわち、本発明においては、
化学的には同じＵ3 Ｏ8 であっても、ＵＯ2 原料粉末に
添加して用いる場合、その熱履歴によって差異があり、
特に本発明におけるような酸化還元焙焼法においてその
差異が顕著であるという知見に基づくものである。
Ｏ8 との含有割合を前記範囲内で調整する事により、核
燃料燒結体の燒結密度および結晶粒・気孔分布を所望の
値に調整することができる。なお、ここで成型体由来の
Ｕ3 Ｏ8 としては、原料粉末を焙焼して得られるＵ3 Ｏ
8 粉末であっても良い。すなわち、本発明においては、
化学的には同じＵ3 Ｏ8 であっても、ＵＯ2 原料粉末に
添加して用いる場合、その熱履歴によって差異があり、
特に本発明におけるような酸化還元焙焼法においてその
差異が顕著であるという知見に基づくものである。
【００２２】つまり、添加するＵ3 Ｏ8 の受ける熱履歴
により、燒結体の密度および金相に差異が生じる。これ
は熱履歴による、焙焼後のＵ3 Ｏ8 の活性度の違い、そ
しておそらくは微細構造の差異によるものと考えられ
る。すなわち、酸化還元燒結においては九酸化四ウラン
（Ｕ4 Ｏ9 ）が重要な役割を果すが、微細構造の差によ
り隣接するＵＯ2 と反応してＵ4 Ｏ9 を形成し、結晶粒
成長を行なう速度に差が生じ、ひいては、結晶粒の大き
さや気孔の大きさに差に生ぜしめるものと考えられる。
により、燒結体の密度および金相に差異が生じる。これ
は熱履歴による、焙焼後のＵ3 Ｏ8 の活性度の違い、そ
しておそらくは微細構造の差異によるものと考えられ
る。すなわち、酸化還元燒結においては九酸化四ウラン
（Ｕ4 Ｏ9 ）が重要な役割を果すが、微細構造の差によ
り隣接するＵＯ2 と反応してＵ4 Ｏ9 を形成し、結晶粒
成長を行なう速度に差が生じ、ひいては、結晶粒の大き
さや気孔の大きさに差に生ぜしめるものと考えられる。
【００２３】具体的には、ＵＯ2 原料粉末７５〜５５重
量％とＵ3 Ｏ8 粉末２５〜４５重量％とを混合した混合
粉末から成型して得られる成型体を、酸化雰囲気中で
１，１００〜１，４００℃の温度にて燒結した後、還元
雰囲気中で１，１００〜１，４００℃の温度にて加熱し
て、酸素・ウラン比（Ｏ／Ｕ）を１．９８〜２．０２に
調整した核燃料燒結体を製造する核燃料燒結体の製造方
法において、Ｕ3 Ｏ8 は次の特性を示す。
量％とＵ3 Ｏ8 粉末２５〜４５重量％とを混合した混合
粉末から成型して得られる成型体を、酸化雰囲気中で
１，１００〜１，４００℃の温度にて燒結した後、還元
雰囲気中で１，１００〜１，４００℃の温度にて加熱し
て、酸素・ウラン比（Ｏ／Ｕ）を１．９８〜２．０２に
調整した核燃料燒結体を製造する核燃料燒結体の製造方
法において、Ｕ3 Ｏ8 は次の特性を示す。
【００２４】成型体由来のＵ3 Ｏ8 は結晶粒径の粗大
化に大きな影響を持ち、ＵＯ2 原料粉末の特性にもよる
が、図２に示すように添加量の増加にしたがって粒径が
増加すると言う特性を有する。また、燒結密度について
は燒結温度にもゆよるが図３に示すように、添加量の増
加に従って減少し、しかも燒結温度が高いほど密度は低
下する。気孔分布については燒結体由来のＵ3 Ｏ8 に比
べて小さな気孔径を示し、燒結温度が高い程気孔径は大
きい方へシフトする。
化に大きな影響を持ち、ＵＯ2 原料粉末の特性にもよる
が、図２に示すように添加量の増加にしたがって粒径が
増加すると言う特性を有する。また、燒結密度について
は燒結温度にもゆよるが図３に示すように、添加量の増
加に従って減少し、しかも燒結温度が高いほど密度は低
下する。気孔分布については燒結体由来のＵ3 Ｏ8 に比
べて小さな気孔径を示し、燒結温度が高い程気孔径は大
きい方へシフトする。
【００２５】燒結体由来のＵ3 Ｏ8 は結晶粒径の粗大
化効果は小さく、しかも焙焼温度の影響は殆ど受けな
い、また、結晶粒分布中の微細粒子が増加する傾向を持
っている。燒結密度への効果は成型体由来のＵ3 Ｏ8 よ
りやや大きく、気孔分布は大きい方へシフトする。
化効果は小さく、しかも焙焼温度の影響は殆ど受けな
い、また、結晶粒分布中の微細粒子が増加する傾向を持
っている。燒結密度への効果は成型体由来のＵ3 Ｏ8 よ
りやや大きく、気孔分布は大きい方へシフトする。
【００２６】燒結体体由来の二酸化ウランとしては、た
とえば二酸化ウラン核燃料燒結体（ＵＯ2 ペレット）の
製造工程において生じる研磨くずや不良ペレットなどの
ＵＯ2 核燃料燒結体スクラップ（ＵＯ2 スクラップ）を
使用することができる。
とえば二酸化ウラン核燃料燒結体（ＵＯ2 ペレット）の
製造工程において生じる研磨くずや不良ペレットなどの
ＵＯ2 核燃料燒結体スクラップ（ＵＯ2 スクラップ）を
使用することができる。
【００２７】成型体由来のＵＯ2 としては、例えば、二
酸化ウラン粉末の成型体を製造する際に生じる成型くず
や不良成型体などの未燒結二酸化ウランスクラップまた
は原料ＵＯ2 粉末を使用することができる。
酸化ウラン粉末の成型体を製造する際に生じる成型くず
や不良成型体などの未燒結二酸化ウランスクラップまた
は原料ＵＯ2 粉末を使用することができる。
【００２８】燒結体由来の二酸化ウラン、および成型体
由来の二酸化ウランは大気中にて焙焼することによりＵ
3 Ｏ8 に転化する。
由来の二酸化ウランは大気中にて焙焼することによりＵ
3 Ｏ8 に転化する。
【００２９】Ｕ3 Ｏ8 の製造時の焙焼温度は、通常、３
００〜８００℃以上である。
００〜８００℃以上である。
【００３０】また、成型体由来のＵ3 Ｏ8 粉末の製造時
の焙焼温度を前記温度内のある温度範囲に変化させるこ
とにより、前述のように核燃料燒結体の燒結密度および
気孔分布を所望の値に調整することができる。
の焙焼温度を前記温度内のある温度範囲に変化させるこ
とにより、前述のように核燃料燒結体の燒結密度および
気孔分布を所望の値に調整することができる。
【００３１】たとえば、図３に示すように、３５０〜６
５０℃の範囲内の温度を適宜に選択することにより、核
燃料結晶密度を９３〜９８％ＴＤの範囲にすることがで
きるし、また、図４に示すように、焙焼温度を３５０〜
６５０℃の範囲内の適宜の温度を選択することにより、
核燃料燒結体の平均結晶粒径を調整することができる。
また、図５に示すように、燒結温度を３５０〜６５０℃
の範囲内の適宜の温度を選択することにより核燃料燒結
体の平均気孔径を調整することができる。
５０℃の範囲内の温度を適宜に選択することにより、核
燃料結晶密度を９３〜９８％ＴＤの範囲にすることがで
きるし、また、図４に示すように、焙焼温度を３５０〜
６５０℃の範囲内の適宜の温度を選択することにより、
核燃料燒結体の平均結晶粒径を調整することができる。
また、図５に示すように、燒結温度を３５０〜６５０℃
の範囲内の適宜の温度を選択することにより核燃料燒結
体の平均気孔径を調整することができる。
【００３２】なお、一般にＵＯ2 スクラップを室温から
徐々に加熱すると、Ｕ4 Ｏ9 、Ｕ3Ｏ7 を経てＵ3 Ｏ8
が得られ、このＵ3 Ｏ8 を酸素中で500 ℃以下の温度で
加熱すると、ＵＯ3 が得られことがある。
徐々に加熱すると、Ｕ4 Ｏ9 、Ｕ3Ｏ7 を経てＵ3 Ｏ8
が得られ、このＵ3 Ｏ8 を酸素中で500 ℃以下の温度で
加熱すると、ＵＯ3 が得られことがある。
【００３３】したがって、この発明の方法において使用
に供される前記Ｕ3 Ｏ8 粉末としては、たとえば九酸化
四ウラン（Ｕ4 Ｏ9 ）粉末、七酸化三ウラン（Ｕ3 Ｏ
7 ）粉末、三酸化ウラン（ＵＯ3 ）粉末などを含有して
いても良い。
に供される前記Ｕ3 Ｏ8 粉末としては、たとえば九酸化
四ウラン（Ｕ4 Ｏ9 ）粉末、七酸化三ウラン（Ｕ3 Ｏ
7 ）粉末、三酸化ウラン（ＵＯ3 ）粉末などを含有して
いても良い。
【００３４】さらに、この発明の方法において、Ｕ3 Ｏ
8 を製造するためのＵＯ2 原料粉末が混合酸化物系核燃
料粉末である場合、すなわち、例えば、燒結体由来ある
いは成型体由来の前記ＵＯ2 原料粉末が（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ
2 粉末である場合には、前記Ｕ3 Ｏ8 粉末として（Ｕ，
Ｐｕ）3 Ｏ8 粉末を用いることもできるし、前記核燃料
粉末が（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ2 粉末である場合には、前記Ｕ3
Ｏ8 粉末として（Ｕ，Ｇｄ）3Ｏ8 粉末を用いることも
できる。
8 を製造するためのＵＯ2 原料粉末が混合酸化物系核燃
料粉末である場合、すなわち、例えば、燒結体由来ある
いは成型体由来の前記ＵＯ2 原料粉末が（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ
2 粉末である場合には、前記Ｕ3 Ｏ8 粉末として（Ｕ，
Ｐｕ）3 Ｏ8 粉末を用いることもできるし、前記核燃料
粉末が（Ｕ，Ｇｄ）Ｏ2 粉末である場合には、前記Ｕ3
Ｏ8 粉末として（Ｕ，Ｇｄ）3Ｏ8 粉末を用いることも
できる。
【００３５】混合処理 前記焙焼温度の範囲内の焙焼温度で二酸化ウランを焙焼
して得られるＵ3Ｏ8の平均粒度は、通常３０〜５００μ
ｍの範囲内である。
して得られるＵ3Ｏ8の平均粒度は、通常３０〜５００μ
ｍの範囲内である。
【００３６】この発明においては、前記粒度範囲にある
Ｕ3 Ｏ8 とＵＯ2 原料粉末とを混合してから、得られる
混合物を成形処理に供してよい。
Ｕ3 Ｏ8 とＵＯ2 原料粉末とを混合してから、得られる
混合物を成形処理に供してよい。
【００３７】また、前記Ｕ3 Ｏ8 の粒度を調整するか、
図１に示すように、前記焙焼により得られるＵ3 Ｏ8 と
ＵＯ2 原料粉末とを先ず混合し、次いで、得られるこの
混合物（Ａ）と所定粒度のＵ3 Ｏ8 （Ｂ）とを混合する
ことによっても、核燃料燒結体の燒結密度および気孔分
布を調整することができる。この場合、初めの混合処理
は、前記ＵＯ2 原料粉末に前記Ｕ3 Ｏ8を粉砕混合する
処理であり、後の混合処理は均一混合する処理であり、
気孔径を厳密に調整する必要がある場合に特に有効であ
る。
図１に示すように、前記焙焼により得られるＵ3 Ｏ8 と
ＵＯ2 原料粉末とを先ず混合し、次いで、得られるこの
混合物（Ａ）と所定粒度のＵ3 Ｏ8 （Ｂ）とを混合する
ことによっても、核燃料燒結体の燒結密度および気孔分
布を調整することができる。この場合、初めの混合処理
は、前記ＵＯ2 原料粉末に前記Ｕ3 Ｏ8を粉砕混合する
処理であり、後の混合処理は均一混合する処理であり、
気孔径を厳密に調整する必要がある場合に特に有効であ
る。
【００３８】混合処理においては、ＵＯ2 原料粉末とＵ
3 Ｏ8 との混合物中のＵ3 Ｏ8 の配合量が２５〜４５重
量％、特に３０〜４０重量％になる割合で、ＵＯ2 原料
粉末とＵ3 Ｏ8 とを混合するのが好ましい。このような
条件でＵ3 Ｏ8 粉末の量およびＵ3 Ｏ8 粉末中の成型体
由来のＵ3 Ｏ8 粉末と燒結体由来のＵ3Ｏ8 粉末の比を
変えることにより、核燃料燒結体の結晶粒度および燒結
密度の調整を図ることができる。
3 Ｏ8 との混合物中のＵ3 Ｏ8 の配合量が２５〜４５重
量％、特に３０〜４０重量％になる割合で、ＵＯ2 原料
粉末とＵ3 Ｏ8 とを混合するのが好ましい。このような
条件でＵ3 Ｏ8 粉末の量およびＵ3 Ｏ8 粉末中の成型体
由来のＵ3 Ｏ8 粉末と燒結体由来のＵ3Ｏ8 粉末の比を
変えることにより、核燃料燒結体の結晶粒度および燒結
密度の調整を図ることができる。
【００３９】前記混合処理には、たとえばＶ型ブレンダ
ー等の公知の混合器あるいはボールミル、ミキサーミル
などの混合粉砕器を使用することができる。燒結体の結
晶粒度や密度の調整のためのＵ3 Ｏ8 の添加量や粒度
は、ＵＯ2 原料粉末のロットによって微妙に変化するが
一例として燒結体密度（ρ％ＴＤ）と添加量との関係と
して次の関係が得られる。 ρ＝ρ。−０．２５×Ｘ1 − 0.1×Ｘ2 ［ただし、 Ｕ3 Ｏ8 添加量０％のときの燒結体密度：ρ。％ＴＤ Ｕ3 Ｏ8 添加量の総量：Ｘ1 ％ 後期混合で添加したＵ3 Ｏ8 添加量：Ｘ2 ％（Ｕ3 Ｏ8
の平均粒径: ２５０〜３５０μｍ） とする。また、この場合のＵ3 Ｏ8 粉末はすべて成型体
由来である。］
ー等の公知の混合器あるいはボールミル、ミキサーミル
などの混合粉砕器を使用することができる。燒結体の結
晶粒度や密度の調整のためのＵ3 Ｏ8 の添加量や粒度
は、ＵＯ2 原料粉末のロットによって微妙に変化するが
一例として燒結体密度（ρ％ＴＤ）と添加量との関係と
して次の関係が得られる。 ρ＝ρ。−０．２５×Ｘ1 − 0.1×Ｘ2 ［ただし、 Ｕ3 Ｏ8 添加量０％のときの燒結体密度：ρ。％ＴＤ Ｕ3 Ｏ8 添加量の総量：Ｘ1 ％ 後期混合で添加したＵ3 Ｏ8 添加量：Ｘ2 ％（Ｕ3 Ｏ8
の平均粒径: ２５０〜３５０μｍ） とする。また、この場合のＵ3 Ｏ8 粉末はすべて成型体
由来である。］
【００４０】一方、燒結体の結晶粒度は添加するＵ3 Ｏ
8 の総量および／または焙焼温度および／または成型体
由来と燒結体由来のＵ3 Ｏ8 の比率によって決めること
ができる。
8 の総量および／または焙焼温度および／または成型体
由来と燒結体由来のＵ3 Ｏ8 の比率によって決めること
ができる。
【００４１】本発明の方法においてはＵ3 Ｏ8 粉末の添
加量の制限値は、添加量２５重量％以下では粒径の粗大
化効果は小さく、４５重量％以上では燒結密度を９３％
ＴＤ以上とすることが困難なことから前記値に設定され
る。また、燒結体由来のＵ3Ｏ8 が、添加するＵ3 Ｏ8
粉末総量の４０重量％を超えると結晶粒径を大きくする
ためにはＵ3 Ｏ8 粉末の添加総量を４５重量％以上とす
る必要が生じる。このために実用的には燒結体由来のＵ
3 Ｏ8 量は添加総量の４０重量％が上限になる。
加量の制限値は、添加量２５重量％以下では粒径の粗大
化効果は小さく、４５重量％以上では燒結密度を９３％
ＴＤ以上とすることが困難なことから前記値に設定され
る。また、燒結体由来のＵ3Ｏ8 が、添加するＵ3 Ｏ8
粉末総量の４０重量％を超えると結晶粒径を大きくする
ためにはＵ3 Ｏ8 粉末の添加総量を４５重量％以上とす
る必要が生じる。このために実用的には燒結体由来のＵ
3 Ｏ8 量は添加総量の４０重量％が上限になる。
【００４２】燒結体由来のＵ3 Ｏ8 としては、８００℃
以上の熱履歴を有することが望ましいが、その燒結時に
おいて、酸化雰囲気燒結では１，０００℃以上、還元焙
焼では１，５００℃以上の熱履歴を受けた燒結体を原料
とすることがより望ましい。しかし、時間については、
それぞれの加熱時間が３０分以上であれば効果に差異は
認められない。これはこの条件であれば一次粒子の燒結
がほぼ終了しているためである。
以上の熱履歴を有することが望ましいが、その燒結時に
おいて、酸化雰囲気燒結では１，０００℃以上、還元焙
焼では１，５００℃以上の熱履歴を受けた燒結体を原料
とすることがより望ましい。しかし、時間については、
それぞれの加熱時間が３０分以上であれば効果に差異は
認められない。これはこの条件であれば一次粒子の燒結
がほぼ終了しているためである。
【００４３】成型処理 この発明の方法においては、次いで、前記混合処理で得
られた調整混合物を圧縮成型して成型体とする。
られた調整混合物を圧縮成型して成型体とする。
【００４４】圧縮成形の際の成形圧は、通常、１〜５ｔ
／ｃｍ2 の範囲であり、好ましくは１．４〜２．８ｔ／
ｃｍ2 の範囲である。この成形圧が１ｔ／ｃｍ2 未満で
あると、得られる成形体が崩れ易くなる。一方、５ｔ／
ｃｍ2 を超えると、得られる成形体や核燒結ペレットに
き裂が発生し易くなる。また、成型時の潤滑は金型潤滑
または無潤滑が望ましい。
／ｃｍ2 の範囲であり、好ましくは１．４〜２．８ｔ／
ｃｍ2 の範囲である。この成形圧が１ｔ／ｃｍ2 未満で
あると、得られる成形体が崩れ易くなる。一方、５ｔ／
ｃｍ2 を超えると、得られる成形体や核燒結ペレットに
き裂が発生し易くなる。また、成型時の潤滑は金型潤滑
または無潤滑が望ましい。
【００４５】燒結処理 この発明の方法においては、次いで、酸化雰囲気中、特
に微酸化雰囲気中で前記成形体の燒結処理を行なう。
に微酸化雰囲気中で前記成形体の燒結処理を行なう。
【００４６】前記酸化雰囲気は、たとえばアルゴン、二
酸化炭素、窒素と酸素との混合ガス、二酸化炭素と一酸
化炭素との混合ガスなどを存在させることにより実現す
る。特に好ましい雰囲気としては、燒結炉内の温度が８
００〜１，４００℃の範囲では不活性ガス中に濃度１×
１０-3〜２×１０-2容量％（１０〜２００ｐｐｍ）の酸
素ガス含有ガス雰囲気である。また、装置構成を簡便に
するには、窒素ガス中に所定の空気を混入することが有
利である。
酸化炭素、窒素と酸素との混合ガス、二酸化炭素と一酸
化炭素との混合ガスなどを存在させることにより実現す
る。特に好ましい雰囲気としては、燒結炉内の温度が８
００〜１，４００℃の範囲では不活性ガス中に濃度１×
１０-3〜２×１０-2容量％（１０〜２００ｐｐｍ）の酸
素ガス含有ガス雰囲気である。また、装置構成を簡便に
するには、窒素ガス中に所定の空気を混入することが有
利である。
【００４７】前記燒結処理における燒結温度は、通常
１，１００〜１，４００℃の範囲内に設定するのが良
い。
１，１００〜１，４００℃の範囲内に設定するのが良
い。
【００４８】燒結温度が１，１００℃よりも低いと、得
られるＵＯ2 核燃料燒結体の燒結密度が低下することが
あり、また、前記温度範囲において、例えば燒結時間を
一定にした場合、低温側の温度たとえば１，１００〜
１，１５０℃の範囲で燒結すると、核燃料燒結体の粒度
分布が大きくなり、一方、前記温度範囲において、高温
側の温度たとえば１，２００〜1,２５０℃の範囲で燒結
すると核燃料燒結体の粒度分布が小さくなる傾向にあ
る。
られるＵＯ2 核燃料燒結体の燒結密度が低下することが
あり、また、前記温度範囲において、例えば燒結時間を
一定にした場合、低温側の温度たとえば１，１００〜
１，１５０℃の範囲で燒結すると、核燃料燒結体の粒度
分布が大きくなり、一方、前記温度範囲において、高温
側の温度たとえば１，２００〜1,２５０℃の範囲で燒結
すると核燃料燒結体の粒度分布が小さくなる傾向にあ
る。
【００４９】したがって、この燒結温度を調節すること
によっても核燃料燒結体の平均粒度分布を調整すること
ができる。
によっても核燃料燒結体の平均粒度分布を調整すること
ができる。
【００５０】燒結に要する時間は、通常、１０分間〜４
時間である。
時間である。
【００５１】還元処理 この発明の方法においては、前記燒結を行なった後、還
元雰囲気中で加熱して還元処理を行なう。
元雰囲気中で加熱して還元処理を行なう。
【００５２】すなわち、この還元処理により前記燒結処
理を経た前記成型体を還元する。
理を経た前記成型体を還元する。
【００５３】前記還元雰囲気は、たとえば水素、水素と
窒素との混合ガス、水素とアルゴンとの混合ガス、ある
いはこれらと水蒸気とを共存させたガスなどを存在させ
ることにより実現する。
窒素との混合ガス、水素とアルゴンとの混合ガス、ある
いはこれらと水蒸気とを共存させたガスなどを存在させ
ることにより実現する。
【００５４】前記還元処理における加熱温度は、通常
１，１００〜１，４００℃の範囲にする。
１，１００〜１，４００℃の範囲にする。
【００５５】加熱温度が１，１００℃よりも低いと、こ
の発明の方法により得られるＵＯ2核燃料燒結体のＯ／
Ｕ比を１．９８〜２．０２の範囲にするためには後述す
る加熱時間が著しく長くなる。一方、１，４００℃より
高くしてもそれに見合った効果は奏されず、エネルギー
効率の面で不利である。なお、加熱条件は、通常、炉の
設計およびバランスを考慮して燒結条件と同じに設定さ
れる。
の発明の方法により得られるＵＯ2核燃料燒結体のＯ／
Ｕ比を１．９８〜２．０２の範囲にするためには後述す
る加熱時間が著しく長くなる。一方、１，４００℃より
高くしてもそれに見合った効果は奏されず、エネルギー
効率の面で不利である。なお、加熱条件は、通常、炉の
設計およびバランスを考慮して燒結条件と同じに設定さ
れる。
【００５６】すなわち、加熱時間は、通常、１０分〜３
時間である。
時間である。
【００５７】この発明の方法においては、以上の処理を
行なって、得られるＵＯ2 核燃料燒結体のＯ／Ｕ比を
１．９８〜２．０２の範囲に調整し、得られるＵＯ2 核
燃料燒結体の密度を９３〜９８％ＴＤの範囲に調整す
る。
行なって、得られるＵＯ2 核燃料燒結体のＯ／Ｕ比を
１．９８〜２．０２の範囲に調整し、得られるＵＯ2 核
燃料燒結体の密度を９３〜９８％ＴＤの範囲に調整す
る。
【００５８】このＯ／Ｕ比および密度が前記の範囲を外
れると、得られるＵＯ2 核燃料燒結体の融点や強度の低
下を招いて、設計値を逸脱する恐れがあり、燃料設計
上、好ましくないことがある。
れると、得られるＵＯ2 核燃料燒結体の融点や強度の低
下を招いて、設計値を逸脱する恐れがあり、燃料設計
上、好ましくないことがある。
【００５９】以上のようにして、平均粒径が２０〜６０
μｍの範囲内および平均結晶密度が９３〜９８％ＴＤの
範囲内で任意の平均粒径および平均結晶密度を有する核
燃料燒結体を製造することができ、この核燃料燒結体
は、たとえば軽水炉の核燃料物質として好適に用いるこ
とができる。
μｍの範囲内および平均結晶密度が９３〜９８％ＴＤの
範囲内で任意の平均粒径および平均結晶密度を有する核
燃料燒結体を製造することができ、この核燃料燒結体
は、たとえば軽水炉の核燃料物質として好適に用いるこ
とができる。
【００６０】
【実施例】次いで、この発明の実施例を示し、この発明
についてさらに具体的に説明する。
についてさらに具体的に説明する。
【００６１】この実施例は、図１に示す方法においてＢ
＝０の場合に関する。
＝０の場合に関する。
【００６２】（実施例１）第１表に示す配合割合の燒結
体由来のＵＯ2 と成型体由来のＵＯ2 との混合物を４２
０℃で空気中にて焙焼することによりＵ3 Ｏ8 を得た。
体由来のＵＯ2 と成型体由来のＵＯ2 との混合物を４２
０℃で空気中にて焙焼することによりＵ3 Ｏ8 を得た。
【００６３】核燃料製造用原料であるＵＯ2 粉末６５〜
７３重量％に、前述のようにして得られたＵ3 Ｏ8 ２７
〜３５重量％を添加して混合処理を行なった後成型し
た。
７３重量％に、前述のようにして得られたＵ3 Ｏ8 ２７
〜３５重量％を添加して混合処理を行なった後成型し
た。
【００６４】得られた成型体を、酸化雰囲気中で１，１
５０℃、２時間の燒結処理を行なった後、引き続き１，
１５０℃にて２時間、還元雰囲気中で加熱して還元処理
を行ない、それぞれＯ／Ｕ比：２．００の円柱状試料を
得た。
５０℃、２時間の燒結処理を行なった後、引き続き１，
１５０℃にて２時間、還元雰囲気中で加熱して還元処理
を行ない、それぞれＯ／Ｕ比：２．００の円柱状試料を
得た。
【００６５】酸化雰囲気はＮ2 ガスに空気を混入し、酸
素濃度約５０ｐｐｍとしたものであり、還元雰囲気は水
素３，窒素１の混合ガスに微量のＨ2 Ｏを混入させたも
のである。
素濃度約５０ｐｐｍとしたものであり、還元雰囲気は水
素３，窒素１の混合ガスに微量のＨ2 Ｏを混入させたも
のである。
【００６６】得られた核燃料燒結体の密度を第１表に示
す。密度の［Ｉ］欄は、燒結体の密度の実測値である。
す。密度の［Ｉ］欄は、燒結体の密度の実測値である。
【００６７】［Ｉ］の場合、燒結体の密度とＵ3 Ｏ8 添
加量の間には次のような関係があることが分る。 成型体由来のＵＯ2 から得られたＵ3 Ｏ8 の場合； △ｆs ＝0.２５％T.D ／％（Ｕ3 Ｏ8 の添加量） 燒結体由来のＵＯ2 から得られたＵ3 Ｏ8 の場合； △ｆs ＝0.３５％T.D ／％（Ｕ3 Ｏ8 の添加量） [ ただし、 T.D は理論密度（Theoretical Density)、す
なわちポアがない状態の密度を示し、△ｆs は密度減少
量を示す。］
加量の間には次のような関係があることが分る。 成型体由来のＵＯ2 から得られたＵ3 Ｏ8 の場合； △ｆs ＝0.２５％T.D ／％（Ｕ3 Ｏ8 の添加量） 燒結体由来のＵＯ2 から得られたＵ3 Ｏ8 の場合； △ｆs ＝0.３５％T.D ／％（Ｕ3 Ｏ8 の添加量） [ ただし、 T.D は理論密度（Theoretical Density)、す
なわちポアがない状態の密度を示し、△ｆs は密度減少
量を示す。］
【００６８】［II］欄には、上記の値を用いて、原料粉
スタ−トＵ3 Ｏ8 ２７％を添加したときの、燒結体密度
の値９８.1％T.D をベ−スにして計算した燒結体密度の
予測値を示す。［ただし、表１における計算値の計算方
法は次の通り ｆ＝９８.1-{０．２５×（Ａ−２７）＋０．３５×（Ｂ−０．０）)} Ａ: 原料ＵＯ2 粉からのＵ3 Ｏ8 添加量(w/o) Ｂ: 燒結体ＵＯ2 からのＵ3 Ｏ8 添加量(w/o) である。］
スタ−トＵ3 Ｏ8 ２７％を添加したときの、燒結体密度
の値９８.1％T.D をベ−スにして計算した燒結体密度の
予測値を示す。［ただし、表１における計算値の計算方
法は次の通り ｆ＝９８.1-{０．２５×（Ａ−２７）＋０．３５×（Ｂ−０．０）)} Ａ: 原料ＵＯ2 粉からのＵ3 Ｏ8 添加量(w/o) Ｂ: 燒結体ＵＯ2 からのＵ3 Ｏ8 添加量(w/o) である。］
【００６９】表１に示したように予測値と実測値はよく
一致している。このことから、Ｕ3Ｏ8 添加総量だけで
はなく、Ｕ3 Ｏ8 の原料比を調整することによっても密
度の制御をすることができることが分かる。なお、本実
施例で得られた燒結体の金相写真を２例について図示し
た。即ち、図６は表１において、添加Ｕ3 Ｏ8 量が３０
重量％で１００％成型体由来のものを使用した場合の金
相である。図７は、表１において添加Ｕ3 Ｏ8 量が３０
重量％で、成型体由来のＵ3 Ｏ8 量が６７重量％燒結体
由来のＵ3 Ｏ8 が３３重量％であるものを使用した場合
の金相である。
一致している。このことから、Ｕ3Ｏ8 添加総量だけで
はなく、Ｕ3 Ｏ8 の原料比を調整することによっても密
度の制御をすることができることが分かる。なお、本実
施例で得られた燒結体の金相写真を２例について図示し
た。即ち、図６は表１において、添加Ｕ3 Ｏ8 量が３０
重量％で１００％成型体由来のものを使用した場合の金
相である。図７は、表１において添加Ｕ3 Ｏ8 量が３０
重量％で、成型体由来のＵ3 Ｏ8 量が６７重量％燒結体
由来のＵ3 Ｏ8 が３３重量％であるものを使用した場合
の金相である。
【００７０】
【表１】
【００７１】
【発明の効果】この発明によると、二酸化ウランに添加
する八酸化三ウランを製造する際の二酸化ウランとして
燒結体由来および成型体由来の両方を使用し、しかもそ
れらの配合量を調整することにより、核燃料燒結体の結
晶密度を９３〜９８％ＴＤの範囲内の所望の値に調節す
ることができる。
する八酸化三ウランを製造する際の二酸化ウランとして
燒結体由来および成型体由来の両方を使用し、しかもそ
れらの配合量を調整することにより、核燃料燒結体の結
晶密度を９３〜９８％ＴＤの範囲内の所望の値に調節す
ることができる。
【図１】この発明の方法の一例における概略を示す流れ
図である。
図である。
【図２】八酸化三ウランの添加量と平均結晶粒径との関
係の一例を示すグラフである。
係の一例を示すグラフである。
【図３】八酸化三ウランの焙焼温度とＵＯ2 系核燃料燒
結体の密度（％ＴＤ）との関係の一例を示すグラフであ
る。
結体の密度（％ＴＤ）との関係の一例を示すグラフであ
る。
【図４】八酸化三ウランの焙焼温度と燒結体結晶の粒径
との関係の一例を示すグラフである。
との関係の一例を示すグラフである。
【図５】八酸化三ウランの焙焼温度と燒結体平均気孔径
との関係の一例を示すグラフである。
との関係の一例を示すグラフである。
【図６】表１において添加した八酸化三ウラン量が３０
重量％で、１００％成型体由来のものを使用した場合の
金相を示す電子顕微鏡写真である。
重量％で、１００％成型体由来のものを使用した場合の
金相を示す電子顕微鏡写真である。
【図７】表１において添加した八酸化三ウランの量が３
０重量％で、成型体由来の八酸化三ウランの量が６７重
量％、燒結体由来の八酸化三ウランの量が３３重量％で
あるものを使用した場合の金相を示す電子顕微鏡写真で
ある。
０重量％で、成型体由来の八酸化三ウランの量が６７重
量％、燒結体由来の八酸化三ウランの量が３３重量％で
あるものを使用した場合の金相を示す電子顕微鏡写真で
ある。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成３年６月１０日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正内容】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項３
【補正方法】変更
【補正内容】
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００９】前記八酸化三ウラン粉末として、原料二酸
化ウラン粉末から得られると共に８００℃以上の熱履歴
を受けた粉末４０〜０重量％と、８００℃以上の熱履歴
を受けずに８００℃未満の熱履歴を受けた粉末６０〜１
００重量％とを含有する混合粉末を使用することを特徴
とする核燃料燒結体の製造方法であり、
化ウラン粉末から得られると共に８００℃以上の熱履歴
を受けた粉末４０〜０重量％と、８００℃以上の熱履歴
を受けずに８００℃未満の熱履歴を受けた粉末６０〜１
００重量％とを含有する混合粉末を使用することを特徴
とする核燃料燒結体の製造方法であり、
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１２】前記請求項３に記載の発明は、前記請求項
１または請求項２に記載の核燃料燒結体の製造方法にお
いて、前記酸化雰囲気中での燒結が、１０〜２００ｐｐ
ｍの酸素を含む空気または酸素と窒素ガスおよび／また
はアルゴンガスとの混合ガス雰囲気中で１，１００〜
１，４００℃の加熱温度下で行うことを特徴とする。
１または請求項２に記載の核燃料燒結体の製造方法にお
いて、前記酸化雰囲気中での燒結が、１０〜２００ｐｐ
ｍの酸素を含む空気または酸素と窒素ガスおよび／また
はアルゴンガスとの混合ガス雰囲気中で１，１００〜
１，４００℃の加熱温度下で行うことを特徴とする。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２４】成型体由来のＵ3 Ｏ8 は結晶粒径の粗大
化に大きな影響を持ち、ＵＯ2 原料粉末の特性にもよる
が、図２に示すように添加量の増加にしたがって粒径が
増加すると言う特性を有する。また、燒結密度について
は燒結温度にもよるが図３に示すように、添加量の増加
に従って減少し、しかも燒結温度が高いほど密度は低下
する。気孔分布については燒結体由来のＵ3 Ｏ8 に比べ
て小さな気孔径を示し、燒結温度が高い程気孔径は大き
い方へシフトする。
化に大きな影響を持ち、ＵＯ2 原料粉末の特性にもよる
が、図２に示すように添加量の増加にしたがって粒径が
増加すると言う特性を有する。また、燒結密度について
は燒結温度にもよるが図３に示すように、添加量の増加
に従って減少し、しかも燒結温度が高いほど密度は低下
する。気孔分布については燒結体由来のＵ3 Ｏ8 に比べ
て小さな気孔径を示し、燒結温度が高い程気孔径は大き
い方へシフトする。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２９】Ｕ3 Ｏ8 の製造時の焙焼温度は、通常、３
００〜８００℃である。 ─────────────────────────────────────────────────────
００〜８００℃である。 ─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成３年８月６日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１９】八酸化三ウラン 本発明において重要なことは、Ｕ3 Ｏ8 として、ＵＯ2
の燒結体（主としてスクラップ）を焙焼して得られた燒
結体由来（厳密にいうと８００℃以上の熱履歴を受けて
いる。）のＵ3 Ｏ8 粉末４０〜０重量％および／または
と原料ＵＯ2 粉末の成形体（主としてスクラップ）から
得られた成型体由来（厳密にいうと８００℃以上の熱履
歴を受けていない。）のＵ3 Ｏ8 粉末６０〜１００重量
％を使用することである。
の燒結体（主としてスクラップ）を焙焼して得られた燒
結体由来（厳密にいうと８００℃以上の熱履歴を受けて
いる。）のＵ3 Ｏ8 粉末４０〜０重量％および／または
と原料ＵＯ2 粉末の成形体（主としてスクラップ）から
得られた成型体由来（厳密にいうと８００℃以上の熱履
歴を受けていない。）のＵ3 Ｏ8 粉末６０〜１００重量
％を使用することである。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２５】燒結体由来のＵ3 Ｏ8 は結晶粒径の粗大
化効果はやや小さく、しかも焙焼温度の影響は殆ど受け
ない、また、結晶粒分布中の微細粒子が増加する傾向を
持っている。燒結密度への効果は成型体由来のＵ3 Ｏ8
よりやや大きく、気孔分布は気孔径が小さい方へシフト
する。
化効果はやや小さく、しかも焙焼温度の影響は殆ど受け
ない、また、結晶粒分布中の微細粒子が増加する傾向を
持っている。燒結密度への効果は成型体由来のＵ3 Ｏ8
よりやや大きく、気孔分布は気孔径が小さい方へシフト
する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正内容】
【００４０】一方、燒結体の結晶粒度および気孔分布は
添加するＵ3 Ｏ8 の総量および／または焙焼温度および
／または成型体由来と燒結体由来のＵ3 Ｏ8 の比率によ
って決めることができる。
添加するＵ3 Ｏ8 の総量および／または焙焼温度および
／または成型体由来と燒結体由来のＵ3 Ｏ8 の比率によ
って決めることができる。
Claims (3)
- 【請求項１】 二酸化ウラン原料粉末７５〜５５重量％
と八酸化三ウラン粉末２５〜４５重量％とを混合した混
合粉末から成型して得られる成型体を、酸化雰囲気中で
１，１００〜１，４００℃の温度にて燒結した後、還元
雰囲気中で１，１００〜１，４００℃の温度にて加熱し
て、酸素・ウラン比（Ｏ／Ｕ）を１．９８〜２．０２に
調整した核燃料燒結体を製造する核燃料燒結体の製造方
法において、 前記八酸化三ウラン粉末として、原料二酸化ウラン粉末
から得られると共に８００℃以上の熱履歴を受けた粉末
４０〜１重量％と、８００℃以上の熱履歴を受けずに８
００℃未満の熱履歴を受けた粉末６０〜１００重量％と
を含有する混合粉末を使用することを特徴とする核燃料
燒結体の製造方法。 - 【請求項２】 二酸化ウラン原料粉末７５〜５５重量％
と八酸化三ウラン粉末２５〜４５重量％とを混合した混
合粉末から成型して得られる成型体を、酸化雰囲気中で
１，１００〜１，４００℃の温度にて燒結した後、還元
雰囲気中で１，１００〜１，４００℃の温度にて加熱し
て、酸素・ウラン比（Ｏ／Ｕ）を１．９８〜２．０２に
調整した核燃料燒結体を製造する核燃料燒結体の製造方
法において、 前記八酸化三ウラン粉末として、二酸化ウランの燒結体
を焙焼して得られた燒結体由来の八酸化三ウラン４０〜
０重量％または二酸化ウランの成形体から得られた成型
体由来の八酸化三ウラン６０〜１００重量％を含有する
粉末を使用することを特徴とする核燃料燒結体の製造方
法。 - 【請求項３】 前記酸化雰囲気中での燒結が、１０〜２
００ｐｐｍの空気または酸素と窒素ガスおよび／または
アルゴンガスとを含有する雰囲気中で８００〜１，４０
０℃の加熱温度下で行われる、前記請求項１または２に
記載の核燃料燒結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3091748A JP2790548B2 (ja) | 1991-03-29 | 1991-03-29 | 核燃料燒結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3091748A JP2790548B2 (ja) | 1991-03-29 | 1991-03-29 | 核燃料燒結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0572384A true JPH0572384A (ja) | 1993-03-26 |
| JP2790548B2 JP2790548B2 (ja) | 1998-08-27 |
Family
ID=14035155
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3091748A Expired - Fee Related JP2790548B2 (ja) | 1991-03-29 | 1991-03-29 | 核燃料燒結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2790548B2 (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2013504049A (ja) * | 2009-09-02 | 2013-02-04 | コミッサリア ア ロンネルジー アトミック エ オ ゾンネルジー ザルテルナティーフ | 少なくとも１つのマイナーアクチニドに基づく多孔性核燃料を調製する方法 |
| US8557148B2 (en) | 2009-11-23 | 2013-10-15 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for fabricating sintered annular nuclear fuel pellet through rod-inserted sintering |
| US8585939B2 (en) | 2009-09-03 | 2013-11-19 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method for preparing sintered annular nuclear fuel pellet |
| JP2014529738A (ja) * | 2011-08-22 | 2014-11-13 | コミッサリアア レネルジー アトミーク エ オ ゼネルジ ザルタナテイヴ | 多孔性核燃料の製造方法 |
| EP3624137A4 (en) * | 2017-05-12 | 2021-01-06 | Joint Stock Company "Scientific-Research Institute of Chemical Technology" | PROCESS FOR MANUFACTURING CERAMIC NUCLEAR FUEL IN PELLETS |
| CN116835655A (zh) * | 2023-03-15 | 2023-10-03 | 中国原子能科学研究院 | 一种u3o8制备uo2的方法 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101535173B1 (ko) | 2013-12-27 | 2015-07-10 | 한국원자력연구원 | 산화물 핵연료의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 산화물 핵연료 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH02259596A (ja) * | 1989-03-31 | 1990-10-22 | Nuclear Fuel Ind Ltd | 核燃料焼結体の製造方法 |
-
1991
- 1991-03-29 JP JP3091748A patent/JP2790548B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2790548B2 (ja) | 1998-08-27 |
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