JPH0544434B2

JPH0544434B2 -

Info

Publication number: JPH0544434B2
Application number: JP1279653A
Authority: JP
Inventors: Kohei Shimoda; Takao Maeda
Original assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Current assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Priority date: 1989-10-30
Filing date: 1989-10-30
Publication date: 1993-07-06
Also published as: JPH03146488A

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は、IC絶縁基板をはじめ多くの分野で
注目されている窒化アルミニウム焼結体特に金属
化層を有する窒化アルミニウム焼結体の製造方法
に関する。

［従来の技術］窒化アルミニウム（AIN）焼結体は、熱伝導
性、電気絶縁性に優れ、機械的強度も優れている
ことから、IC絶縁基板をはじめ、多くの分野で
注目されている。しかし、AIN焼結体は金属と
の濡れ性が悪く、十分な密着強度を持つ金属化層
を得ることが課題となつている。

その金属化層を形成せしめる方法としては、厚
膜焼成法、DBC（Direct Bond Copper）法、薄
膜法等が行われ、その成功例も少なくない。

その他、AIN焼結体に金属化ペーストを塗布
し、非酸化性雰囲気中にて焼成する同時焼成法に
ついても成功例があり、数例報告されている。

その一例として、非酸化物系セラミツクス体の
金属化用組成物及び金属化方法（特公昭62−
27037号）がある。これには、メツキ、ろう付け
可能な強固な接着を得ることができる組成物並び
にそれを用いた金属固化方法について開示されて
おり、AINセラミツクス体では、金属化用組成
物として、タングステン（Ｗ）、モリブデン
（Mo）のほかに非酸化物系セラミツクスの構成
要素物質つまりAINと金属あるいは金属酸化物
を含有せしめてなる金属化用組成物並びにAIN
未焼結形成体にそのペーストを塗布して、非酸化
性雰囲気中にて焼成する同時焼成法について説明
されている。この他にも若干例の報告があるが、
気密性に劣る等、また十分満足される性能は得ら
れていない。

他方、酸化アルミニウム（Al₂O₃）焼結体の金
属化方法としては、Ｗもしくはモリブデン−マン
ガン（Mo−Mn）の金属化ペーストを塗布し、
加湿水素もしくは加湿フオーミングガス雰囲気中
において1300〜1750℃の温度で焼成するテレフン
ケン法が広く一般に知られている。この方法の特
徴は、加湿雰囲気中においてAl₂O₃焼結体中のガ
ラス相が軟化する温度まで焼成する点にあり、こ
の焼成によりＷ及びMoの表面が酸化されて、Ｗ
又はMo粒子の焼結を促進するのみならず、これ
らの酸化物が焼結体のガラス相に溶け込んでガラ
スの流動性を良くし、ガラス相は多孔質の金属化
層中に移動する。更に焼成により生成した酸化
物、特にMnOは金属化層とAl₂O₃焼結体との界面
近傍においてガラス相を形成するため、金属化層
とAl₂O₃焼結体は機械的に強固に結合する。

［発明が解決しようとする課題］本発明は上記事情に鑑み、AIN焼結体と強固
に接着し、かつ気密性の高い金属化層を有する
AIN焼結体を提供することを目的とするもので
ある。

［課題を解決するための手段］本発明は、金属化層を有する窒化アルミニウム
焼結体の製造において、該金属化層をタングステ
ンを主成分とし、ニツケル、鉄、コバルト及びそ
れらの合金、それらの化合物からなる群より１種
以上と、イツトリウム化合物、カドリニウム化合
物及びセリウム化合物及びそれらの混合物、化合
物からなる群より１種以上とアルミニウム化合物
とを含有する金属化ペーストを塗布して焼結して
得る金属化層を有する窒化アルミニウム焼結体の
製造方法である。

すなわち、本発明者らは、気密性の高い金属化
層を有するAIN焼結体を得るべく鋭意検討した
結果、ＷにNi、Fe、Co及びそれらの合金、それ
らの化合物からなる群より１種以上添加すること
により、極めて気密性に優れた金属化層を有する
AIN焼結体が得られることを見出した。

上記物質は、AINの緻密化が起1600℃以上の
温度流域において溶融する。一般に、還元性雰囲
気下では、Ｗの焼結性は物質移動を伴わないた
め、極めて劣つたものではあるが、これら溶融金
属を介することにより物質移動が生じ、Ｗの焼結
性は大いに促進され、緻密な金属化層を得ること
ができる。その一方、AINはそれら溶融金属と
の揺れ性が悪く、金属化層とAIN焼結体の界面
近傍では多孔質の組織が形成される。このため、
気密性や金属化層とAIN焼結体との接着強度の
点において満足な値を得ることはできない。しか
しながら、金属化層とAIN焼結体双方に対し、
濡れ性の優れた物質を添加することにより、この
問題を解決することができた。特にイツトリウム
化合物、ガドリニウム化合物及びセリウム化合物
及びそれらの混合物、化合物からなる群より１種
以上とAI化合物を添加するとその効果が顕著で
あることが認められた。

かかる金属化層を有するAIN焼結体は、例え
ば以下のようにして製造される。

すなわち、まずAINグリーンシートを常法に
より得る。しかるのちに、AINグリーンシート
の所定部に金属化ペーストを塗布する。この金属
化ペーストは、タングステンを主成分とし、ニツ
ケル、鉄、コバルト及びそれらの合金、それらの
化合物からなる群より１種以上、イツトリウム化
合物、カドリニウム化合物及びセリウム化合物及
びそれらの混合物、化合物からなる群より１種以
上と、アルミニウム化合物とともに、エチルセル
ロース、アクリル樹脂、ポリビニルアルコールな
どの公知の粘結材と、α−テルピネオール、ブチ
ルカルビトールなどの公知の溶剤からなるバイン
ダーを混練することにより得ることができる。金
属化ペーストを塗布したグリーンシートを焼成す
ることにより、AINの焼結と金属化層の形成を
同時に行う。このときの焼成温度は1600〜2050℃
程度が望ましい。又、雰囲気ガスとしては、窒素
ガス、ドライフオーミングガス、アンモニアガス
などが使用でき、これに水素ガス、ヘリウムガ
ス、アルゴンガス、一酸化炭素ガスなどを混合せ
しめることも可能である。

なお、上記のように、AINグリーンシートに
金属化ペーストを塗布した後、AINの焼結と金
属化層の形成とを同時に行う、いわゆる同時焼成
法に代えて、AIN焼結体に金属化ペーストを塗
布し、しかるのちに焼成して金属化層を形成せし
める、いわゆるポストメタライズ法にも適用でき
る。この場合では真空中にて焼成を行うことも可
能である。

［実施例］次に実施例並びに比較例について述べる。

実施例１ AIN粉末、焼結助剤として酸化イツトリウム、
結合剤としてポリビニルブチラールとポリビニル
アルコールの混合物、可塑剤としてジプチルフタ
レート（D.B.P.）、ベンジルブチルフタレート
（B.B.P.）の混合物、解膠剤としてメンヘンデン
魚油、溶剤としてトリクロロエチレン、エチルア
ルコール、メチルエチルケトンの混合物、湿潤剤
としてモノオレイン酸グリセリン及び消泡剤をボ
ールミル混合し、スラリーを作製した。このスラ
リーを脱泡し、更にドクターブレード法により、
AINのグリーンシートを作製した。

一方、ポリビニルアルコール、ポリメチルメタ
クリレート、エチルセルロース等の粘結剤、ブチ
ルカルビトール、α−テルピネオール等の溶剤を
混合し、ビヒクルを作製した。しかるのち、タン
グステン粉末、酢酸ニツケル粉末、酸化イツトリ
ウム粉末、酸化アルミニウム粉末とビヒクルとを
重合比で100：0.3：10：６：25で混合し、金属化
ペーストを作製した。

このようにして作製した金属化ペーストを、ス
クリーン印刷法等の手法によりAINのグリーン
シートに塗布する。

しかるのちにH₂／N₂雰囲気中にて脱バインダ
ー、焼成を行い、金属化層を有するAIN焼結体
を得た。しかるのち、この金属化層のヘリウムリ
−クテストを行つたところ、リーク速度は１×
10^-8cc atm／sec以下で気密性が良好であること
が確認された。しかるのち、この得られた焼結体
の２mm□ 部分にニツケルメツキを施し、これを
835℃にてアニールした後、ワイヤーをはんだ付
けし、引張強度試験を行つたところ、5.5〜6.2
Kg／２mm□ で実用上全く問題のないレベルであつ
た。

実施例２実施例１に示した方法により、AINのグリー
ンシート並びにヒビクルを作製した。

しかるのちにタングステン粉末、酸化第一鉄粉
末、酸化ガドリニウム粉末、酸化アルミニウム粉
末とヒビクルとを重量比で100：２：９：５：25
で混合し、金属化ペーストを作製した。

このようにして作製した金属化ペーストを、実
施例１に示した手法にて塗布し、しかるのち、
N₂雰囲気中にて脱バインダー、H₂／N₂雰囲気中
にて焼成を行い、金属化層を有するAIN焼結体
を得た。実施例１に示した方法により、ヘリウム
リ−クテスト及び引張強度試験を行つたところ、
それぞれ１×10^-8cc atm／sec以下、4.9〜5.8
Kg／２mm□ で実用上全く問題のないレベルであつ
た。

実施例３実施例１に示した方法により、AINのグリー
ンシート並びにヒビクルを作製した。

しかるのちにタングステン粉末、コバルト粉
末、酸化セリウム粉末、乳酸アルミニウム粉末と
ビヒクルとを重量比で100：0.8：５：25：28で混
合し、金属化ペーストを作製した。

このようにして作製した金属化ペーストを、実
施例１に示した手法にて塗布し、しかるのち、真
空中にて脱バインダー、Ar／N₂雰囲気中にて焼
成を行い、金属化層を有するAIN焼結体を得た。
実施例１に示した方法により、ヘリウムリークテ
スト及び引張強度試験を行つたところ、それぞれ
１×10^-8cc atm／sec以下、5.3〜5.7Kg／２mm□
で実用上全く問題のないレベルであつた。

比較例１実施例１に示した方法により、AINのグリー
ンシート並びにヒビクルを作製した。

しかるのちにタングステン粉末、酸化セリウム
粉末と、酸化アルミニウム粉末とヒビクルとを重
量比で100：５：10：25で混合し、金属化ペース
トを作製した。

このようにして作製した金属化ペーストを、実
施例１に示した手法にて塗布し、しかるのち、
N₂雰囲気中にて脱バインダー及び焼成を行い、
金属化層を有するAIN焼結体を得た。実施例１
に示した方法により、ヘリウムリークテスト及に
引張強度試験を行つたところ、それぞれ１×
10^-6cc atm／secにとどまり、0.8〜1.7Kg／２mm
□ ときわめて低いレベルにとどまつた。

比較例２実施例１に示した方法により、AINのグリー
ンシート並びにヒビクルを作製した。

しかるのちにタングステン粉末、鉄粉末、酸化
アルミニウム粉末とヒビクルとを重量比で100：
３：３：23で混合し、金属化ペーストを作製し
た。

このようにして作製した金属化ペーストを、実
施例１に示した手法にて塗布し、しかるのち、
H₂／N₂雰囲気中にて脱バインダー、CO／N₂雰
囲気中にて焼成を行い、金属化層を有するAIN
焼結体を得た。実施例１に示した方法により、ヘ
リウムリークテスト及び引張強度試験を行つたと
ころ、それぞれ１×10^-8cc atm／secであつたも
のの、1.3〜1.9Kg／２mm□ ときわめて低いレベル
にとどまつた。

［発明の効果］本発明によれば、強固に接着し、かつ気密性の
高い金属化層を有するAIN焼結体を得ることが
でき、基板材料もしくはパツケージ材料特に加熱
特性の要求される多層配線基板材料として極めて
有用である。

Claims

【特許請求の範囲】

１金属化層を有する窒化アルミニウム焼結体の
製造において、該金属化層をタングステンを主成
分とし、ニツケル、鉄、コバルト及びそれらの合
金、それらの化合物からなる群より１種以上と、
イツトリウム化合物、カドリニウム化合物及びセ
リウム化合物及びそれらの混合物、化合物からな
る群より１種以上とアルミニウム化合物とを含有
する金属化ペーストを塗布して焼結して得ること
を特徴とする金属化層を有する窒化アルミニウム
焼結体の製造方法。