JPH05289070A - 液晶素子および液晶素子の製造方法 - Google Patents
液晶素子および液晶素子の製造方法Info
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- JPH05289070A JPH05289070A JP4092510A JP9251092A JPH05289070A JP H05289070 A JPH05289070 A JP H05289070A JP 4092510 A JP4092510 A JP 4092510A JP 9251092 A JP9251092 A JP 9251092A JP H05289070 A JPH05289070 A JP H05289070A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 大面積の表示が可能なアクティブ型液晶素子
を低価格の製造方法で得る。 【構成】 液晶層Ｄを挟持する下側板Ｂのアクティブデ
バイスを構成する強誘電体層３を３０ｍｏｌ％以下のＰ
ｂＴｉＯ3 を含むＢａＴｉＯ3 を用いてＭＯＤ法で形成
する。また、下側板Ｂの電極２，４および上側板Ｃの電
極６もＭＯＤ法で形成する。 【効果】 ペロブスカイト型強誘電体の成膜が容易で、
低電圧駆動可能な大面積の液晶素子が容易に得られる。
を低価格の製造方法で得る。 【構成】 液晶層Ｄを挟持する下側板Ｂのアクティブデ
バイスを構成する強誘電体層３を３０ｍｏｌ％以下のＰ
ｂＴｉＯ3 を含むＢａＴｉＯ3 を用いてＭＯＤ法で形成
する。また、下側板Ｂの電極２，４および上側板Ｃの電
極６もＭＯＤ法で形成する。 【効果】 ペロブスカイト型強誘電体の成膜が容易で、
低電圧駆動可能な大面積の液晶素子が容易に得られる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、アクティブマトリクス
型液晶素子に係り、特にそのアクティブデバイスを構成
する強誘電体層を金属有機物の厚膜プロセスを用いて，
所謂ＭＯＤ（Metallo-Organic-Deposition) 法により形
成した液晶素子とその製造方法に関する。
型液晶素子に係り、特にそのアクティブデバイスを構成
する強誘電体層を金属有機物の厚膜プロセスを用いて，
所謂ＭＯＤ（Metallo-Organic-Deposition) 法により形
成した液晶素子とその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】現在、アクティブマトリクス型液晶素子
に用いられる代表的な２端子素子として金属電極層間に
絶縁体層を間挿したＭＩＭ（metal-insulator-metal ）
型素子が知られている。強誘電体の非線形性を利用し、
これを２端子素子として液晶をアクテイブ駆動する液晶
素子駆動用アクティブデバイスをフォトリソエッチング
処理方法で製造する場合、３端子素子の代表であるＴＦ
Ｔ（thin-film-transistor）型素子の製造に比べて、そ
の製造精度は粗くて良く、しかも当該フォトリソエッチ
ング処理における露光工程で用いる露光マスクの精度も
大幅に低減できるため製造工程が簡略化でき、上記液晶
デバイス等の大型化に有利で、かつ製品の欠陥が少な
い。
に用いられる代表的な２端子素子として金属電極層間に
絶縁体層を間挿したＭＩＭ（metal-insulator-metal ）
型素子が知られている。強誘電体の非線形性を利用し、
これを２端子素子として液晶をアクテイブ駆動する液晶
素子駆動用アクティブデバイスをフォトリソエッチング
処理方法で製造する場合、３端子素子の代表であるＴＦ
Ｔ（thin-film-transistor）型素子の製造に比べて、そ
の製造精度は粗くて良く、しかも当該フォトリソエッチ
ング処理における露光工程で用いる露光マスクの精度も
大幅に低減できるため製造工程が簡略化でき、上記液晶
デバイス等の大型化に有利で、かつ製品の欠陥が少な
い。
【０００３】上記のＭＩＭ素子を構成する絶縁体からな
るアクティブ層に誘電体の非線形性を利用してメモリ機
能を向上させたものが、ゴードン アンド ブリーチ
サイエンス パブリッシャーズ発行，モレキュラークリ
スタルズ アンド リキッドクリスタルズ（Gordon and
Breach Science Publishers Ltd."Molecular Crystals
and Liquid Crystals" ）1971 Vol.15,pp.95-104 に開
示されている。
るアクティブ層に誘電体の非線形性を利用してメモリ機
能を向上させたものが、ゴードン アンド ブリーチ
サイエンス パブリッシャーズ発行，モレキュラークリ
スタルズ アンド リキッドクリスタルズ（Gordon and
Breach Science Publishers Ltd."Molecular Crystals
and Liquid Crystals" ）1971 Vol.15,pp.95-104 に開
示されている。
【０００４】また、強誘電体膜をアクティブ層に使用す
ることにより、強誘電体の自発分極による電界保持効果
を利用して、リーク電流による画質劣化といった問題を
解決した従来技術として、例えば特開平１−４７２１号
公報等を挙げることができる。図１１は強誘電体のヒス
テリシス特性と自発分極の動きを示す説明図であって、
（ａ）は強誘電体のヒステリシス特性図、（ｂ）（ｃ）
（ｄ）は分極配向の模式図である。
ることにより、強誘電体の自発分極による電界保持効果
を利用して、リーク電流による画質劣化といった問題を
解決した従来技術として、例えば特開平１−４７２１号
公報等を挙げることができる。図１１は強誘電体のヒス
テリシス特性と自発分極の動きを示す説明図であって、
（ａ）は強誘電体のヒステリシス特性図、（ｂ）（ｃ）
（ｄ）は分極配向の模式図である。
【０００５】同図（ａ）において、Ｐr は残留分極、Ｅ
c は抗電界を表す。強誘電体に電界を下から上に印加す
ると、強誘電体は電界を印加した方向に自発分極して同
図（ｂ）に示したような配向となる。そうすると、この
自発分極の方向とは逆の、上から下の方向に内部電界が
発生する。また、十分大きな電界を逆方向に印加すると
同図（ｃ）に示したように自発分極が反転し、下から上
の方向に内部電界が発生する。このときに印加する電界
が抗電界Ｅc であると、同図（ｄ）に示したように自発
分極がランダムな配向状態となる。
c は抗電界を表す。強誘電体に電界を下から上に印加す
ると、強誘電体は電界を印加した方向に自発分極して同
図（ｂ）に示したような配向となる。そうすると、この
自発分極の方向とは逆の、上から下の方向に内部電界が
発生する。また、十分大きな電界を逆方向に印加すると
同図（ｃ）に示したように自発分極が反転し、下から上
の方向に内部電界が発生する。このときに印加する電界
が抗電界Ｅc であると、同図（ｄ）に示したように自発
分極がランダムな配向状態となる。
【０００６】同図（ｂ）（ｃ）に示したように、自発分
極の向きが揃っている場合には、残留分極Ｐr に相当す
る電界が生じ、強誘電体に直列あるいは並列に結線され
た液晶などに対して電界を印加することができる。図１
２は上記の強誘電体を有するアクティブデバイスの構成
例の説明図であって、（ａ）はアクティブデバイスの上
面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線で切断した断面図であ
る。
極の向きが揃っている場合には、残留分極Ｐr に相当す
る電界が生じ、強誘電体に直列あるいは並列に結線され
た液晶などに対して電界を印加することができる。図１
２は上記の強誘電体を有するアクティブデバイスの構成
例の説明図であって、（ａ）はアクティブデバイスの上
面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線で切断した断面図であ
る。
【０００７】同図において、０１は絶縁基板であるガラ
ス基板絶縁基板、０２は第１の電極である下部電極、０
３は強誘電体、０４は第２の電極である上部電極であ
る。
ス基板絶縁基板、０２は第１の電極である下部電極、０
３は強誘電体、０４は第２の電極である上部電極であ
る。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】前記図１２における従
来の強誘電体層０３としてはチタン酸バリウム（ＢａＴ
ｉＯ3 ）が用いられている。このＢａＴｉＯ3 薄膜の成
膜は、一般的にはスパッタ法，ＣＶＤ法，真空蒸着法な
どの薄膜成長法で製造される。このような薄膜成長法で
製造されたＢａＴｉＯ3 薄膜は、化学組織の制御が困難
である上に、大面積にわたり膜厚，膜質を均一に保つこ
とが困難であるところから、所望の誘電特性を確保する
ことができない。
来の強誘電体層０３としてはチタン酸バリウム（ＢａＴ
ｉＯ3 ）が用いられている。このＢａＴｉＯ3 薄膜の成
膜は、一般的にはスパッタ法，ＣＶＤ法，真空蒸着法な
どの薄膜成長法で製造される。このような薄膜成長法で
製造されたＢａＴｉＯ3 薄膜は、化学組織の制御が困難
である上に、大面積にわたり膜厚，膜質を均一に保つこ
とが困難であるところから、所望の誘電特性を確保する
ことができない。
【０００９】このことはＢａＴｉＯ3 以外のチタン酸鉛
（ＰｂＴｉＯ3 ），酸化タングステン（ＷＯ3 ）などの
ペロブスカイト型強誘電体についても同様である。上記
の問題を解決する方法として、特開平１−５５５３７号
公報に開示されているような方法がある。すなわち、ポ
リイミドのような有機材料中にＢａＴｉＯ 3 を分散させ
ることによってスピンコート法で強誘電体層を作製する
方法である。
（ＰｂＴｉＯ3 ），酸化タングステン（ＷＯ3 ）などの
ペロブスカイト型強誘電体についても同様である。上記
の問題を解決する方法として、特開平１−５５５３７号
公報に開示されているような方法がある。すなわち、ポ
リイミドのような有機材料中にＢａＴｉＯ 3 を分散させ
ることによってスピンコート法で強誘電体層を作製する
方法である。
【００１０】この場合、ポリイミド中でＢａＴｉＯ3 の
持つ強誘電性を利用するためには、ＢａＴｉＯ3 がペロ
ブスカイト構造を有する形態で存在する必要があり、す
なわち、ＢａＴｉＯ3 を微粉末状態でポリイミド中に分
散させる必要がある。図１２に示すようなアクティブデ
バイスを構成するためには、粉末の粒径は少なくとも
０．１μｍ以下に均一に制御し、かつポリイミド中に均
一に分散させる必要があるが、これは極めて困難であ
る。
持つ強誘電性を利用するためには、ＢａＴｉＯ3 がペロ
ブスカイト構造を有する形態で存在する必要があり、す
なわち、ＢａＴｉＯ3 を微粉末状態でポリイミド中に分
散させる必要がある。図１２に示すようなアクティブデ
バイスを構成するためには、粉末の粒径は少なくとも
０．１μｍ以下に均一に制御し、かつポリイミド中に均
一に分散させる必要があるが、これは極めて困難であ
る。
【００１１】また、特開平１−５９３２３号公報に示さ
れたようなフッ化ビニリデンとトリフルオロエチレンの
共重合体の高分子強誘電体を強誘電体層として用いる方
法があるが、高分子強誘電体は一般に残留分極Ｐr が小
さく抗電界が大きいため、液晶を駆動するためには高い
電圧を必要とする。また、高分子強誘電体はペロブスカ
イト型強誘電体に比べスイッチングスピードが遅く、ペ
ロブスカイト型強誘電体に比べると駆動の点で不利であ
る。
れたようなフッ化ビニリデンとトリフルオロエチレンの
共重合体の高分子強誘電体を強誘電体層として用いる方
法があるが、高分子強誘電体は一般に残留分極Ｐr が小
さく抗電界が大きいため、液晶を駆動するためには高い
電圧を必要とする。また、高分子強誘電体はペロブスカ
イト型強誘電体に比べスイッチングスピードが遅く、ペ
ロブスカイト型強誘電体に比べると駆動の点で不利であ
る。
【００１２】液晶を駆動するためにはＢａＴｉＯ3 など
のペロブスカイト型強誘電体が最適であるが、その強誘
電体層を成膜するには高価な真空装置を必要とする上
に、化学組成の制御が困難、大面積にわたり膜厚，膜質
を均一に保つことが困難などの問題点があった。本発明
の目的は、上記従来技術の問題点を解消し、鮮明で高コ
ントラストの画像を提供する液晶素子と、この液晶素子
を安価で歩留りの高い製造方法で得ることにある。
のペロブスカイト型強誘電体が最適であるが、その強誘
電体層を成膜するには高価な真空装置を必要とする上
に、化学組成の制御が困難、大面積にわたり膜厚，膜質
を均一に保つことが困難などの問題点があった。本発明
の目的は、上記従来技術の問題点を解消し、鮮明で高コ
ントラストの画像を提供する液晶素子と、この液晶素子
を安価で歩留りの高い製造方法で得ることにある。
【００１３】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の手段を図１を用いて説明する。本発明は、絶縁基板１
上に形成された第１の電極２と、前記第１の電極２を覆
って積層された強誘電体膜３と、前記第１の電極２に前
記強誘電体膜３を介して対向するごとく形成された第２
の電極４とを備えてアクティブデバイスを構成する下側
板Ａと、透明絶縁基板５上に形成された第３の電極６を
備えた上側板Ｃと、前記下側板Ｂと上側板Ｃとの間に液
晶層Ｄを間挿してなり、前記アクティブデバイスの強誘
電体層３を介して前記液晶層Ｄに電界を印加することに
より前記液晶層Ｄを駆動する液晶素子において、前記強
誘電体膜３がＰｂＴｉＯ3 とＢａＴｉＯ3 を含み、前記
ＢａＴｉＯ3 の含有率が３０mol ％以下としたことを特
徴とする。
の手段を図１を用いて説明する。本発明は、絶縁基板１
上に形成された第１の電極２と、前記第１の電極２を覆
って積層された強誘電体膜３と、前記第１の電極２に前
記強誘電体膜３を介して対向するごとく形成された第２
の電極４とを備えてアクティブデバイスを構成する下側
板Ａと、透明絶縁基板５上に形成された第３の電極６を
備えた上側板Ｃと、前記下側板Ｂと上側板Ｃとの間に液
晶層Ｄを間挿してなり、前記アクティブデバイスの強誘
電体層３を介して前記液晶層Ｄに電界を印加することに
より前記液晶層Ｄを駆動する液晶素子において、前記強
誘電体膜３がＰｂＴｉＯ3 とＢａＴｉＯ3 を含み、前記
ＢａＴｉＯ3 の含有率が３０mol ％以下としたことを特
徴とする。
【００１４】また、本発明は、絶縁基板上１に形成され
た第１の電極２と、前記第１の電極２を覆って積層され
た強誘電体膜３と、前記第１の電極２に前記強誘電体膜
３を介して対向するごとく形成された第２の電極４とを
備えたアクティブデバイスを構成する下側板Ｂと、透明
絶縁基板５上に形成された第３の電極６を備えた上側板
Ｃと、前記下側板Ｂと上側板Ｃとの間に液晶層Ｄを間挿
してなり、前記アクティブデバイスの強誘電体層３を介
して前記液晶層Ｄに電界を印加することにより前記液晶
層Ｄを駆動する液晶素子の製造方法において、前記強誘
電体層３の形成プロセスが、鉛の有機配位子錯体とバリ
ウムの有機配位子錯体の均一混合溶液を前記第１の電極
２を含む前記絶縁基板１上に塗布し、これを焼成するMe
tallo Organic Deposition法（ＭＯＤ法）を用いる工程
を含むことを特徴とする。
た第１の電極２と、前記第１の電極２を覆って積層され
た強誘電体膜３と、前記第１の電極２に前記強誘電体膜
３を介して対向するごとく形成された第２の電極４とを
備えたアクティブデバイスを構成する下側板Ｂと、透明
絶縁基板５上に形成された第３の電極６を備えた上側板
Ｃと、前記下側板Ｂと上側板Ｃとの間に液晶層Ｄを間挿
してなり、前記アクティブデバイスの強誘電体層３を介
して前記液晶層Ｄに電界を印加することにより前記液晶
層Ｄを駆動する液晶素子の製造方法において、前記強誘
電体層３の形成プロセスが、鉛の有機配位子錯体とバリ
ウムの有機配位子錯体の均一混合溶液を前記第１の電極
２を含む前記絶縁基板１上に塗布し、これを焼成するMe
tallo Organic Deposition法（ＭＯＤ法）を用いる工程
を含むことを特徴とする。
【００１５】本発明で用いる耐熱性の絶縁基板１は、Ｐ
ｂＴｉＯ3 の結晶化温度以上、好ましくは４２０℃以上
に加熱しても変形や相変化のない基板であれば特に制限
はなく、例えばホウケイ酸ガラス基板，石英ガラス基
板，アルミナ基板などが、その目的に応じて使用され
る。本発明に係る鉛，バリウム並びにチタンの有機配位
子錯体の溶液は、有機配位子錯体を含有するものであれ
ば特に限定されないが、具体的な有機配位子としては、
図６，図７，図８，図９に示すような２−エチルヘキサ
ン酸、安息香酸、ナフテン酸などのカルボン酸、ビスア
セチルアセトナト鉛などのβ−ジケトン等を使用するこ
とができ、特に、図６に示した２−エチルヘキサン酸塩
を用いるのが好ましい。
ｂＴｉＯ3 の結晶化温度以上、好ましくは４２０℃以上
に加熱しても変形や相変化のない基板であれば特に制限
はなく、例えばホウケイ酸ガラス基板，石英ガラス基
板，アルミナ基板などが、その目的に応じて使用され
る。本発明に係る鉛，バリウム並びにチタンの有機配位
子錯体の溶液は、有機配位子錯体を含有するものであれ
ば特に限定されないが、具体的な有機配位子としては、
図６，図７，図８，図９に示すような２−エチルヘキサ
ン酸、安息香酸、ナフテン酸などのカルボン酸、ビスア
セチルアセトナト鉛などのβ−ジケトン等を使用するこ
とができ、特に、図６に示した２−エチルヘキサン酸塩
を用いるのが好ましい。
【００１６】本発明で用いる鉛，バリウム並びにチタン
の有機配位子錯体の均一混合溶液はそのまま絶縁基板上
に塗布しても構わないが、望ましくはその塗布法に応じ
て増粘剤または希釈剤を添加して粘度調整することが好
ましい。この増粘剤としては例えば、レジン，セルロー
ス，スキージメジウムなどを使用することができ、希釈
剤としてはターピネオールなどを使用することができ
る。
の有機配位子錯体の均一混合溶液はそのまま絶縁基板上
に塗布しても構わないが、望ましくはその塗布法に応じ
て増粘剤または希釈剤を添加して粘度調整することが好
ましい。この増粘剤としては例えば、レジン，セルロー
ス，スキージメジウムなどを使用することができ、希釈
剤としてはターピネオールなどを使用することができ
る。
【００１７】この溶液の粘度は、スピンコート法を用い
る場合は１０００ｃｐｓ以下、スクリーン印刷法を用い
る場合は２０００〜３００００ｃｐｓの範囲で選択する
ことが好ましい。粘度調整されたペーストは、上記スク
リーン印刷法やスピンコート法などにより、耐熱性の絶
縁基板上に塗布され、４２０℃以上の温度で焼成する。
焼成温度が４２０℃を下回ると、薄膜形成が困難とな
る。
る場合は１０００ｃｐｓ以下、スクリーン印刷法を用い
る場合は２０００〜３００００ｃｐｓの範囲で選択する
ことが好ましい。粘度調整されたペーストは、上記スク
リーン印刷法やスピンコート法などにより、耐熱性の絶
縁基板上に塗布され、４２０℃以上の温度で焼成する。
焼成温度が４２０℃を下回ると、薄膜形成が困難とな
る。
【００１８】図１０は鉛の有機配位子錯体とバリウムの
有機配位子錯体およびチタンの有機配位子錯体の均一混
合溶液ペーストの熱量分析結果の説明図であって、この
ペーストの熱重量分析結果より明らかなように、４２０
℃以上で重量が一定となるところから、増粘剤または希
釈剤が蒸発または燃焼し、当該ペーストの有機配位子の
熱分解反応ガ終了することが推測される。そのため、上
記塗布膜の焼成温度は４２０℃以上に設定する必要があ
る。
有機配位子錯体およびチタンの有機配位子錯体の均一混
合溶液ペーストの熱量分析結果の説明図であって、この
ペーストの熱重量分析結果より明らかなように、４２０
℃以上で重量が一定となるところから、増粘剤または希
釈剤が蒸発または燃焼し、当該ペーストの有機配位子の
熱分解反応ガ終了することが推測される。そのため、上
記塗布膜の焼成温度は４２０℃以上に設定する必要があ
る。
【００１９】なお、焼成のための加熱方法は、耐熱性絶
縁基板を所定の温度に加熱できるものであれば特に限定
されない。具体的にはベルト式焼成炉などを使用するこ
とができる。また、焼成時間はピーク保持時間で５〜６
０分の範囲が好ましい。
縁基板を所定の温度に加熱できるものであれば特に限定
されない。具体的にはベルト式焼成炉などを使用するこ
とができる。また、焼成時間はピーク保持時間で５〜６
０分の範囲が好ましい。
【００２０】
【作用】上記したごとき本発明を構成したことにより、
強誘電体層の自発分極により液晶に印加される電界を保
持するので、リーク電流による画像情報の消失のない鮮
明で高コントラストの画像を表示する。また、第１の電
極と第２の電極の形成時にフォトリソエッチング工程を
用いるのみであることから、高い生産性と低い製造コス
ト、かつ歩留まりを向上させる。
強誘電体層の自発分極により液晶に印加される電界を保
持するので、リーク電流による画像情報の消失のない鮮
明で高コントラストの画像を表示する。また、第１の電
極と第２の電極の形成時にフォトリソエッチング工程を
用いるのみであることから、高い生産性と低い製造コス
ト、かつ歩留まりを向上させる。
【００２１】強誘電体層の原料として鉛の有機配位子錯
体とバリウムの有機配位子錯体およびチタンの有機配位
子錯体の均一混合溶液を用いることで、組成の制御が容
易となる。そして、強誘電体層はスクリーン印刷法等の
厚膜法で形成するため、大面積にわたり膜厚，膜質を均
一に保つことが可能であると共に、製造プロセスの連続
化が可能となり、生産性に優れた製造方法となる。さら
にスパッタ法，ＣＶＤ法，真空蒸着法などのような高価
な真空装置を使用しないので製造コストが大幅に低減す
る。
体とバリウムの有機配位子錯体およびチタンの有機配位
子錯体の均一混合溶液を用いることで、組成の制御が容
易となる。そして、強誘電体層はスクリーン印刷法等の
厚膜法で形成するため、大面積にわたり膜厚，膜質を均
一に保つことが可能であると共に、製造プロセスの連続
化が可能となり、生産性に優れた製造方法となる。さら
にスパッタ法，ＣＶＤ法，真空蒸着法などのような高価
な真空装置を使用しないので製造コストが大幅に低減す
る。
【００２２】
【実施例】以下、本発明の実施例につき、図面を参照し
て詳細に説明する。図１は強誘電体を用いた本発明によ
る液晶素子の１実施例の説明図であって、（ａ）は一部
破断した上面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線で切断した
断面図である。
て詳細に説明する。図１は強誘電体を用いた本発明によ
る液晶素子の１実施例の説明図であって、（ａ）は一部
破断した上面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線で切断した
断面図である。
【００２３】同図において、１は絶縁基板であるガラス
基板、２は第１の電極である下部電極、３は強誘電体
層、４は第２の電極、５は透明絶縁電極である上部ガラ
ス基板、６はＩＴＯ（インジウム・スズ−オキサイド）
透明電極（第３の電極）、Ｂは前記図１２に示したもの
と同様の下側板、Ｃは上側板、Ｄは液晶層である。上側
板Ｃは上部ガラス基板５にＩＴＯ透明電極６を有してお
り、このＩＴＯ透明電極６も前記下側板の下部電極２，
４と同様のＭＯＤ金ペーストのスクリーン印刷と焼成、
およびフォトリソエッチング処理で形成される。
基板、２は第１の電極である下部電極、３は強誘電体
層、４は第２の電極、５は透明絶縁電極である上部ガラ
ス基板、６はＩＴＯ（インジウム・スズ−オキサイド）
透明電極（第３の電極）、Ｂは前記図１２に示したもの
と同様の下側板、Ｃは上側板、Ｄは液晶層である。上側
板Ｃは上部ガラス基板５にＩＴＯ透明電極６を有してお
り、このＩＴＯ透明電極６も前記下側板の下部電極２，
４と同様のＭＯＤ金ペーストのスクリーン印刷と焼成、
およびフォトリソエッチング処理で形成される。
【００２４】この下側板Ｂと上側板Ｃとの間に液晶を挟
み、上下側板Ｂ，Ｃの間に液晶層を保持して液晶素子を
構成する。図２は図１に示した本発明による液晶素子の
等価回路であって、７は液晶層Ｄの等価表示（以下、等
価液晶層という）、８は強誘電体３の等価表示（以下、
等価強誘電体層という）である。
み、上下側板Ｂ，Ｃの間に液晶層を保持して液晶素子を
構成する。図２は図１に示した本発明による液晶素子の
等価回路であって、７は液晶層Ｄの等価表示（以下、等
価液晶層という）、８は強誘電体３の等価表示（以下、
等価強誘電体層という）である。
【００２５】同図において、上側板Ｃの透明電極６と下
側板Ｂの下部電極２の間に等価液晶層７と等価強誘電体
層８が直列に接続配置されている。同図（ａ）は液晶素
子に電圧ＶDDを印加しとときの様子を示し、Ｃf ，Ｃ1c
はそれぞれ等価強誘電体層８と等価液晶層７の静電容
量、Ｖ1 ，Ｖ2 は静電容量Ｃf ，Ｃ1cによって分配され
た等価強誘電体層８と等価液晶層７のそれぞれにかかる
電圧を表している。
側板Ｂの下部電極２の間に等価液晶層７と等価強誘電体
層８が直列に接続配置されている。同図（ａ）は液晶素
子に電圧ＶDDを印加しとときの様子を示し、Ｃf ，Ｃ1c
はそれぞれ等価強誘電体層８と等価液晶層７の静電容
量、Ｖ1 ，Ｖ2 は静電容量Ｃf ，Ｃ1cによって分配され
た等価強誘電体層８と等価液晶層７のそれぞれにかかる
電圧を表している。
【００２６】また、同図（ｂ）は液晶素子に印加してい
た電圧ＶDDをとり去って接地したときの様子を表し、Ｓ
f は下部電極２と４が等価強誘電体層８を挟んで交差し
ている部分の面積、Ｐr は等価強誘電体層８の残留分
極、Ｓf ・Ｐr は残留分極によって保持される電荷量、
Ｖ1cは残留分極によって等価液晶層に印加される電圧を
表している。
た電圧ＶDDをとり去って接地したときの様子を表し、Ｓ
f は下部電極２と４が等価強誘電体層８を挟んで交差し
ている部分の面積、Ｐr は等価強誘電体層８の残留分
極、Ｓf ・Ｐr は残留分極によって保持される電荷量、
Ｖ1cは残留分極によって等価液晶層に印加される電圧を
表している。
【００２７】図３は図２に示した液晶素子の動作を説明
するためのタイミングチャートであって、この液晶素子
に電圧ＶDDを印加したときの残留分極によって等価液晶
層に印加される電圧Ｖ1cの変化する様子を示している。
同図に示したように、例えばビデオ信号の１フィールド
ごとに、このフィールドパルスを電圧ＶDDとして液晶素
子に印加したとき、残留分極によって等価液晶層に印加
される電圧Ｖ1cは各フィールドパルスごとに極性が反転
することがわかる。
するためのタイミングチャートであって、この液晶素子
に電圧ＶDDを印加したときの残留分極によって等価液晶
層に印加される電圧Ｖ1cの変化する様子を示している。
同図に示したように、例えばビデオ信号の１フィールド
ごとに、このフィールドパルスを電圧ＶDDとして液晶素
子に印加したとき、残留分極によって等価液晶層に印加
される電圧Ｖ1cは各フィールドパルスごとに極性が反転
することがわかる。
【００２８】液晶素子に電圧ＶDDを印加したときに等価
強誘電体層８にかかる電圧Ｖ1 は、Ｖ1 ＝ＶDD／（Ｃf
＋Ｃ1c）である。また、液晶素子に印加していた電圧を
とりさって接地したときに残留分極によって液晶に印加
される電圧はＶ1c＝Ｓf ・Ｐ r ／（Ｃf ＋Ｃ1c）とな
る。強誘電体の自発分極を反転させるためにはＶ1 ＞Ｅ
0 である必要があり、液晶を回転させるためにはＶ1c＞
２〜４Ｖでなければならない。したがって駆動電圧を大
きくしないためにはＣ1cとＣf の比を大きし、残留分極
Ｐr が十分大きな材料を用いる必要がある。
強誘電体層８にかかる電圧Ｖ1 は、Ｖ1 ＝ＶDD／（Ｃf
＋Ｃ1c）である。また、液晶素子に印加していた電圧を
とりさって接地したときに残留分極によって液晶に印加
される電圧はＶ1c＝Ｓf ・Ｐ r ／（Ｃf ＋Ｃ1c）とな
る。強誘電体の自発分極を反転させるためにはＶ1 ＞Ｅ
0 である必要があり、液晶を回転させるためにはＶ1c＞
２〜４Ｖでなければならない。したがって駆動電圧を大
きくしないためにはＣ1cとＣf の比を大きし、残留分極
Ｐr が十分大きな材料を用いる必要がある。
【００２９】残留分極Ｐr が大きい材料としては、一般
的にチタン酸鉛（ＰｂＴｉＯ3 ）が知られているが、こ
れは自発歪みが大きいために抗電界Ｅc （図１１参照）
が大きく、分極しにくいという欠点がある。さらに、Ｐ
ｂは膜中から抜け易くリークの原因ともなる。そのた
め、本発明では強誘電体膜がＰｂＴｉＯ3 とＢａＴｉＯ
3 を含み、ＢａＴｉＯ3 の含有率が３０mol ％以下とな
るようにすることでこれらの問題を解決したものであ
る。
的にチタン酸鉛（ＰｂＴｉＯ3 ）が知られているが、こ
れは自発歪みが大きいために抗電界Ｅc （図１１参照）
が大きく、分極しにくいという欠点がある。さらに、Ｐ
ｂは膜中から抜け易くリークの原因ともなる。そのた
め、本発明では強誘電体膜がＰｂＴｉＯ3 とＢａＴｉＯ
3 を含み、ＢａＴｉＯ3 の含有率が３０mol ％以下とな
るようにすることでこれらの問題を解決したものであ
る。
【００３０】ＰｂＴｉＯ3 だけの強誘電体膜の抵抗率は
４×１０7 Ω・ｃｍと低いが、ＰｂＴｉＯ3 とＢａＴｉ
Ｏ3 を含み、ＢａＴｉＯ3 の含有率が３０ｍ０１％以下
とすることによって３×１０15〜１×１０16Ω・ｃｍと
いう高い抵抗率を得ることができる。このときの誘電率
Ｃf は６０〜１１０μＦと小さいので液晶を駆動するう
えでも有利である。
４×１０7 Ω・ｃｍと低いが、ＰｂＴｉＯ3 とＢａＴｉ
Ｏ3 を含み、ＢａＴｉＯ3 の含有率が３０ｍ０１％以下
とすることによって３×１０15〜１×１０16Ω・ｃｍと
いう高い抵抗率を得ることができる。このときの誘電率
Ｃf は６０〜１１０μＦと小さいので液晶を駆動するう
えでも有利である。
【００３１】ＢａＴｉＯ3 の含有率を３０mol ％以上に
すると、ＢａＴｉＯ3 の誘電率が大きくて残留分極が小
さいので、ＰｂＴｉＯ3 とＢａＴｉＯ3 の複合膜自体の
誘電率が急上昇するとともに残留分極が小さくなるので
好ましくない。また、この強誘電体膜の製造方法である
ＭＯＤ法は組成制御が容易であり、常圧操作であること
から製造プロセスの連続化が可能で生産性に優れてい
る。さらに、スパッタ法，ＣＶＤ法，真空蒸着法等に必
要とする高価な真空装置を使用しないので、製造コスト
を低減できる。
すると、ＢａＴｉＯ3 の誘電率が大きくて残留分極が小
さいので、ＰｂＴｉＯ3 とＢａＴｉＯ3 の複合膜自体の
誘電率が急上昇するとともに残留分極が小さくなるので
好ましくない。また、この強誘電体膜の製造方法である
ＭＯＤ法は組成制御が容易であり、常圧操作であること
から製造プロセスの連続化が可能で生産性に優れてい
る。さらに、スパッタ法，ＣＶＤ法，真空蒸着法等に必
要とする高価な真空装置を使用しないので、製造コスト
を低減できる。
【００３２】図４は本発明による液晶素子をマトリクス
配列したマトリクス型液晶パネルの構成図であり、図中
の符号は前記図１と同一部分に対応させている。図示さ
れたように、本発明による液晶素子を２次元に多数配列
することで、当該液晶素子を１画素とする画像表示用液
晶パネルが得られる。図５は上記図４に示した液晶パネ
ルの等価回路であり、上側板Ｃの電極６−１，６−２，
６−３，・・・・６−ｎと下側板Ｂの電極２−１，２−
２，２−３，・・・・２−ｍの間に等価液晶層７と等価
強誘電体層８が直列に配置された構成とされている。
配列したマトリクス型液晶パネルの構成図であり、図中
の符号は前記図１と同一部分に対応させている。図示さ
れたように、本発明による液晶素子を２次元に多数配列
することで、当該液晶素子を１画素とする画像表示用液
晶パネルが得られる。図５は上記図４に示した液晶パネ
ルの等価回路であり、上側板Ｃの電極６−１，６−２，
６−３，・・・・６−ｎと下側板Ｂの電極２−１，２−
２，２−３，・・・・２−ｍの間に等価液晶層７と等価
強誘電体層８が直列に配置された構成とされている。
【００３３】上記したような構成の液晶パネルは、その
電極膜や強誘電体膜の形成をＭＯＤ法により行うため
に、製造が簡単でコストが係らず、かつ大面積のパネル
を得ることが容易である。次に、本発明による液晶素子
の製造方法について説明する。前記図１において説明し
たように、本発明による液晶素子は、ガラス基板１上に
第１電極２が設けられており、ガラス基板１及び第１電
極２上に強誘電体層３が設けられており、第１電極２及
び強誘電体層３上に第２の電極４が設けられている下側
基板Ｄと、ガラス基板５上に透明電極６で形成される上
側基板Ｅの間に液晶Ｆを保持した液晶素子である。
電極膜や強誘電体膜の形成をＭＯＤ法により行うため
に、製造が簡単でコストが係らず、かつ大面積のパネル
を得ることが容易である。次に、本発明による液晶素子
の製造方法について説明する。前記図１において説明し
たように、本発明による液晶素子は、ガラス基板１上に
第１電極２が設けられており、ガラス基板１及び第１電
極２上に強誘電体層３が設けられており、第１電極２及
び強誘電体層３上に第２の電極４が設けられている下側
基板Ｄと、ガラス基板５上に透明電極６で形成される上
側基板Ｅの間に液晶Ｆを保持した液晶素子である。
【００３４】まず、ガラス基板１上に金（Ａｕ）から成
る第１の電極２を形成する。この第１の電極２を形成す
るＡｕ電極は、ＭＯＤ金ペースト（メタロオーガニック
Ａｕペースト）をスクリーン印刷法で塗布後、７００°
Ｃで１時間焼成して金の薄膜を得、感光性レジストを塗
布し所定の電極パターンに対応した開口パターンを有す
る露光マスクを介して露光するフォトリソエッチングに
よるパターニングでることにより得られる。
る第１の電極２を形成する。この第１の電極２を形成す
るＡｕ電極は、ＭＯＤ金ペースト（メタロオーガニック
Ａｕペースト）をスクリーン印刷法で塗布後、７００°
Ｃで１時間焼成して金の薄膜を得、感光性レジストを塗
布し所定の電極パターンに対応した開口パターンを有す
る露光マスクを介して露光するフォトリソエッチングに
よるパターニングでることにより得られる。
【００３５】次に、第１の電極２上にＰｂＴｉＯ3 とＢ
ａＴｉＯ3 からなる強誘電体層３を形成する。この強誘
電体層３は以下の手順で形成する。すなわち、２−エチ
ルヘキサン酸鉛、２−エチルヘキサン酸バリウムおよび
２−エチルヘキサン酸チタンをＢａＴｉＯ3 の含有率が
５mol ％となるように混合し、成膜性を良くするために
ロジンを５〜３０ｗｔ％添加して良く攪拌して強誘電体
ペーストとする。ロジンの添加量は、原料である２−エ
チルヘキサン酸塩の溶液の濃度に応じて調整する。
ａＴｉＯ3 からなる強誘電体層３を形成する。この強誘
電体層３は以下の手順で形成する。すなわち、２−エチ
ルヘキサン酸鉛、２−エチルヘキサン酸バリウムおよび
２−エチルヘキサン酸チタンをＢａＴｉＯ3 の含有率が
５mol ％となるように混合し、成膜性を良くするために
ロジンを５〜３０ｗｔ％添加して良く攪拌して強誘電体
ペーストとする。ロジンの添加量は、原料である２−エ
チルヘキサン酸塩の溶液の濃度に応じて調整する。
【００３６】上記攪拌後、オーブンの中で５０〜１００
°Ｃで２０分間〜２時間乾燥して溶剤を蒸発させ、粘度
が約１０００ｃｐｓのレジネートとなるようにする。そ
して、Ａｕからなる第１の電極２上に、上記レジネート
をスクリーン印刷法で塗布し、７０°Ｃで２０分間オー
ブン中で乾燥後、ベルト式赤外炉に入れて７００°Ｃで
２０分間焼成する。
°Ｃで２０分間〜２時間乾燥して溶剤を蒸発させ、粘度
が約１０００ｃｐｓのレジネートとなるようにする。そ
して、Ａｕからなる第１の電極２上に、上記レジネート
をスクリーン印刷法で塗布し、７０°Ｃで２０分間オー
ブン中で乾燥後、ベルト式赤外炉に入れて７００°Ｃで
２０分間焼成する。
【００３７】上記の強誘電体ペーストの塗布，乾燥，焼
成の一連の処理を３回繰り返すことにより膜厚０．４μ
ｍの５mol ％ＢａＴｉＯ3 を含むＰｂＴｉＯ3 の強誘電
体層を形成する。このようにして得られる強誘電体層の
残留分極Ｐｒは、６μＣ／ｃｍ2 で、誘電率は１０５で
ある。上記の第１の電極２と強誘電体層３の上に、ＩＴ
Ｏからなる第２の電極４を形成する。このＩＴＯはスパ
ッタ法，ＣＶＤ法などの薄膜成長法で成膜しても、また
ＭＯＤ法で形成してもよい。
成の一連の処理を３回繰り返すことにより膜厚０．４μ
ｍの５mol ％ＢａＴｉＯ3 を含むＰｂＴｉＯ3 の強誘電
体層を形成する。このようにして得られる強誘電体層の
残留分極Ｐｒは、６μＣ／ｃｍ2 で、誘電率は１０５で
ある。上記の第１の電極２と強誘電体層３の上に、ＩＴ
Ｏからなる第２の電極４を形成する。このＩＴＯはスパ
ッタ法，ＣＶＤ法などの薄膜成長法で成膜しても、また
ＭＯＤ法で形成してもよい。
【００３８】以上の手順により、下側板Ｂを制作する。
一方、透明ガラス基板５上に第３の電極（透明電極）６
を上記と同様の方法で形成し、上側板Ｃを制作する。こ
のようにして制作した下側板Ｂと上側板Ｃとを、その第
２の電極４と第３の電極６とが５μｍの間隔で対面する
ように合わせ、両者の間に液晶を注入する。
一方、透明ガラス基板５上に第３の電極（透明電極）６
を上記と同様の方法で形成し、上側板Ｃを制作する。こ
のようにして制作した下側板Ｂと上側板Ｃとを、その第
２の電極４と第３の電極６とが５μｍの間隔で対面する
ように合わせ、両者の間に液晶を注入する。
【００３９】以上の方法で製造した液晶素子における強
誘電体層３の残留分極Ｐｒを６μＣ／ｃｍ2 、誘電率が
１０５、膜厚が０．４μｍ、第１の電極２と第２の電極
４が強誘電体層３を挟んで交叉する部分の面積Ｓｆを４
μｍ2 とし、液晶の誘電率を５、液晶層の厚み（第２の
電極４と第３の電極６の間の間隔）を５μｍ、第２の電
極４の面積を１４０×１２０μｍ2 とすると、ＶDD＝２
４Ｖで液晶素子を駆動した場合のＶ1Cが５Ｖであった。
誘電体層３の残留分極Ｐｒを６μＣ／ｃｍ2 、誘電率が
１０５、膜厚が０．４μｍ、第１の電極２と第２の電極
４が強誘電体層３を挟んで交叉する部分の面積Ｓｆを４
μｍ2 とし、液晶の誘電率を５、液晶層の厚み（第２の
電極４と第３の電極６の間の間隔）を５μｍ、第２の電
極４の面積を１４０×１２０μｍ2 とすると、ＶDD＝２
４Ｖで液晶素子を駆動した場合のＶ1Cが５Ｖであった。
【００４０】このように、ＭＯＤ法を用いて強誘電体層
３を形成することにより、従来成膜が困難であったＰｂ
ＴｉＯ3 ，ＢａＴｉＯ3 のようなペロブスカイト型強誘
電体の成膜が容易にあると共に、低電圧駆動が可能な液
晶素子を得ることができる。
３を形成することにより、従来成膜が困難であったＰｂ
ＴｉＯ3 ，ＢａＴｉＯ3 のようなペロブスカイト型強誘
電体の成膜が容易にあると共に、低電圧駆動が可能な液
晶素子を得ることができる。
【００４１】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、 （１）強誘電体層の自発分極により液晶に印加される電
界を保持するので、リーク電流による画像情報の消失が
なく、鮮明で高コントラストの画像を得ることができ
る。 （２）フォトリソエッチング工程が、第１の電極と第２
の電極の形成時に２回のみであるので、生産性が高く低
コストで歩留まりがよい。 （３）強誘電体層は、その原料として鉛の有機配位子錯
体とバリウムの有機配位子錯体およびチタンの有機配位
子錯体の均一混合溶液を用いるので、組成の制御が容易
である。 （４）強誘電体層はスクリーン印刷法等の厚膜法で得ら
れるため、大面積にわたり膜厚，膜質を均一に保つこと
が可能であると共に、製造プロセスの連続化が可能で生
産性に優れ、さらにスパッタ法，ＣＶＤ法，真空蒸着法
などのような高価な真空装置を使用しないので製造コス
トを大幅に低減できる。
界を保持するので、リーク電流による画像情報の消失が
なく、鮮明で高コントラストの画像を得ることができ
る。 （２）フォトリソエッチング工程が、第１の電極と第２
の電極の形成時に２回のみであるので、生産性が高く低
コストで歩留まりがよい。 （３）強誘電体層は、その原料として鉛の有機配位子錯
体とバリウムの有機配位子錯体およびチタンの有機配位
子錯体の均一混合溶液を用いるので、組成の制御が容易
である。 （４）強誘電体層はスクリーン印刷法等の厚膜法で得ら
れるため、大面積にわたり膜厚，膜質を均一に保つこと
が可能であると共に、製造プロセスの連続化が可能で生
産性に優れ、さらにスパッタ法，ＣＶＤ法，真空蒸着法
などのような高価な真空装置を使用しないので製造コス
トを大幅に低減できる。
【００４２】等、従来技術の欠点を解消して、優れた機
能の液晶素子を提供することができる。
能の液晶素子を提供することができる。
【図１】 強誘電体を用いた本発明による液晶素子の１
実施例の説明図であって、（ａ）は一部破断した上面
図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線で切断した断面図であ
る。
実施例の説明図であって、（ａ）は一部破断した上面
図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線で切断した断面図であ
る。
【図２】 本発明による液晶素子の等価回路である。
【図３】 本発明による液晶素子の動作を説明するため
のタイミングチャートである。
のタイミングチャートである。
【図４】 本発明による液晶素子をマトリクス配列した
マトリクス型液晶パネルの構成図である。
マトリクス型液晶パネルの構成図である。
【図５】 本発明による液晶素子をマトリクス配列した
マトリクス型液晶パネルの等価回路である。
マトリクス型液晶パネルの等価回路である。
【図６】 本発明による液晶素子の製造に用いる２−エ
チルヘキサン酸の構造式の説明図である。
チルヘキサン酸の構造式の説明図である。
【図７】 本発明による液晶素子の製造に用いる安息香
酸の構造式の説明図である。
酸の構造式の説明図である。
【図８】 本発明による液晶素子の製造に用いるナフテ
ン酸の構造式の説明図である
ン酸の構造式の説明図である
【図９】 本発明による液晶素子の製造に用いるビスア
セチルアセトナト鉛の構造式の説明図である
セチルアセトナト鉛の構造式の説明図である
【図１０】 鉛の有機配位子錯体とバリウムの有機配位
子錯体およびチタンの有機配位子錯体の均一混合溶液ペ
ーストの熱量分析結果の説明図である。
子錯体およびチタンの有機配位子錯体の均一混合溶液ペ
ーストの熱量分析結果の説明図である。
【図１１】 強誘電体のヒステリシス特性と自発分極の
動きを示す説明図であって、（ａ）は強誘電体のヒステ
リシス特性図、（ｂ）（ｃ）（ｄ）は分極配向の模式図
である。
動きを示す説明図であって、（ａ）は強誘電体のヒステ
リシス特性図、（ｂ）（ｃ）（ｄ）は分極配向の模式図
である。
【図１２】 強誘電体を有するアクティブデバイスの構
成例の説明図であって、（ａ）はアクティブデバイスの
上面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線で切断した断面図で
ある。
成例の説明図であって、（ａ）はアクティブデバイスの
上面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ線で切断した断面図で
ある。
１・・・・絶縁基板であるガラス基板、２・・・・第１
の電極である下部電極、３・・・・強誘電体層、４・・
・・第２の電極、５・・・・透明絶縁電極である上部ガ
ラス基板、６・・・・ＩＴＯ（インジウム・スズ−オキ
サイド）透明電極（第３の電極）、Ｂ・・・・下側板、
Ｃ・・・・上側板、Ｄ・・・・液晶層。
の電極である下部電極、３・・・・強誘電体層、４・・
・・第２の電極、５・・・・透明絶縁電極である上部ガ
ラス基板、６・・・・ＩＴＯ（インジウム・スズ−オキ
サイド）透明電極（第３の電極）、Ｂ・・・・下側板、
Ｃ・・・・上側板、Ｄ・・・・液晶層。
Claims (2)
- 【請求項１】 絶縁基板上に形成された第１の電極と、
前記第１の電極を覆って積層された強誘電体層と、前記
第１の電極に前記強誘電体層を介して対向するごとく形
成された第２の電極とを備えたアクティブデバイスを構
成する下側板と、透明絶縁基板上に形成された第３の電
極を備えた上側板と、前記下側板と上側板との間に液晶
層を間挿してなり、前記アクティブデバイスの強誘電体
層を介して前記液晶層に電界を印加することにより前記
液晶層を駆動する液晶素子において、 前記強誘電体膜がＰｂＴｉＯ3 とＢａＴｉＯ3 を含み、
前記ＢａＴｉＯ3 の含有率が３０mol ％以下であること
を特徴とする液晶素子。 - 【請求項２】 絶縁基板上に形成された第１の電極と、
前記第１の電極を覆って積層された強誘電体層と、前記
第１の電極に前記強誘電体層を介して対向するごとく形
成された第２の電極とを備えたアクティブデバイスを構
成する下側板と、透明絶縁基板上に形成された第３の電
極を備えた上側板と、前記下側板と上側板との間に液晶
層を間挿してなり、前記アクティブデバイスの強誘電体
層を介して前記液晶層に電界を印加することにより前記
液晶層を駆動する液晶素子の製造方法において、 前記強誘電体層の形成プロセスが、鉛の有機配位子錯体
とバリウムの有機配位子錯体の均一混合溶液を前記第１
の電極を含む前記絶縁基板上に塗布し、これを焼成する
工程を含むことを特徴とする液晶素子の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4092510A JPH05289070A (ja) | 1992-04-13 | 1992-04-13 | 液晶素子および液晶素子の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4092510A JPH05289070A (ja) | 1992-04-13 | 1992-04-13 | 液晶素子および液晶素子の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05289070A true JPH05289070A (ja) | 1993-11-05 |
Family
ID=14056314
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4092510A Pending JPH05289070A (ja) | 1992-04-13 | 1992-04-13 | 液晶素子および液晶素子の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05289070A (ja) |
-
1992
- 1992-04-13 JP JP4092510A patent/JPH05289070A/ja active Pending
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