JPH05236918A - 食用天然抗酸化保存剤の製造法 - Google Patents
食用天然抗酸化保存剤の製造法Info
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- JPH05236918A JPH05236918A JP4078234A JP7823492A JPH05236918A JP H05236918 A JPH05236918 A JP H05236918A JP 4078234 A JP4078234 A JP 4078234A JP 7823492 A JP7823492 A JP 7823492A JP H05236918 A JPH05236918 A JP H05236918A
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- Japan
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 生コ−ヒ豆から食用天然抗酸化保存剤を抽出
する際に、Ｌ−アスコルビン酸系の還元剤を用いること
により白色の食用天然抗酸化保存剤を得て白色を必要と
する食品にその抗酸化保存剤を添加可能にすることを目
的とする。 【構成】 生コ−ヒ豆を、Ｌ−アスコルビン酸、あるい
はＬ−アスコルビン酸ソ−ダ、またはＬ−アスコルビン
酸とＬ−アスコルビン酸ソ−ダを溶解した水、温水、ま
たは熱水で抽出し、生成した抽出液を濃縮液とするか、
凍結乾燥または噴霧乾燥することにより食用天然抗酸化
保存剤を製造する。
する際に、Ｌ−アスコルビン酸系の還元剤を用いること
により白色の食用天然抗酸化保存剤を得て白色を必要と
する食品にその抗酸化保存剤を添加可能にすることを目
的とする。 【構成】 生コ−ヒ豆を、Ｌ−アスコルビン酸、あるい
はＬ−アスコルビン酸ソ−ダ、またはＬ−アスコルビン
酸とＬ−アスコルビン酸ソ−ダを溶解した水、温水、ま
たは熱水で抽出し、生成した抽出液を濃縮液とするか、
凍結乾燥または噴霧乾燥することにより食用天然抗酸化
保存剤を製造する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、油脂食品または油脂含
有食品中の油脂の酸化を長期に亘って防止して食品の長
期保存を可能にさせる食用天然抗酸化保存剤に係り、詳
しくは白色を必要とする食品に用いてもその食品の商品
価値を落とすことなく保存可能な食用天然抗酸化保存剤
の製造法に関する。
有食品中の油脂の酸化を長期に亘って防止して食品の長
期保存を可能にさせる食用天然抗酸化保存剤に係り、詳
しくは白色を必要とする食品に用いてもその食品の商品
価値を落とすことなく保存可能な食用天然抗酸化保存剤
の製造法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、食用天然抗酸化保存剤の製造法に
関して、本願発明の発明者による特公昭５９−１４６５
号公報、及び特公昭６１−３０５４９号公報に記載され
た「食用天然抗酸化物質の製造法」がある。上記特公昭
５９−１４６５号公報に記載された「食用天然抗酸化物
質の製造法」によれば、生コ−ヒ−豆の酵素分解による
抽出物を有効成分とするもので、生コ−ヒ−豆粉の水性
スラリ−を蛋白質分解酵素、あるいは繊維素分解酵素の
存在下で処理し、その水性抽出物を濃縮して濃厚溶液と
するか、凍結乾燥または噴霧乾燥するものである。ま
た、特公昭６１−３０５４９号公報に記載された「食用
天然抗酸化物質の製造法」によれば、生コ−ヒ−豆粉を
還流下に水抽出する際に抽出溶媒として水のみ、あるい
は塩基性の水を用いたものである。
関して、本願発明の発明者による特公昭５９−１４６５
号公報、及び特公昭６１−３０５４９号公報に記載され
た「食用天然抗酸化物質の製造法」がある。上記特公昭
５９−１４６５号公報に記載された「食用天然抗酸化物
質の製造法」によれば、生コ−ヒ−豆の酵素分解による
抽出物を有効成分とするもので、生コ−ヒ−豆粉の水性
スラリ−を蛋白質分解酵素、あるいは繊維素分解酵素の
存在下で処理し、その水性抽出物を濃縮して濃厚溶液と
するか、凍結乾燥または噴霧乾燥するものである。ま
た、特公昭６１−３０５４９号公報に記載された「食用
天然抗酸化物質の製造法」によれば、生コ−ヒ−豆粉を
還流下に水抽出する際に抽出溶媒として水のみ、あるい
は塩基性の水を用いたものである。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】上記従来の「食用天然
抗酸化物質の製造法」によれば、生コ−ヒ−豆中に含ま
れているクロロゲン酸、タンニンが抽出操作中に水、空
気と接触し、徐々に酸化するため、抽出液は灰黄色、褐
色に変化し、この抽出液を粉末化すれば更に着色度が強
くなる。そのため、白色を必要とする食品に上記従来の
製造法により得られた食用天然抗酸化物質を添加すれ
ば、若干の着色のため著しく商品価値を低下させてしま
うという問題がある。そこで本発明では、生コ−ヒ豆か
ら食用天然抗酸化保存剤を抽出する際に、還元性物質例
えば、Ｌ−アスコルビン酸系の還元剤を用いることによ
り白色の食用天然抗酸化保存剤を得るようにして白色を
必要とする食品に添加可能にすることを解決すべき技術
的課題とするものである。
抗酸化物質の製造法」によれば、生コ−ヒ−豆中に含ま
れているクロロゲン酸、タンニンが抽出操作中に水、空
気と接触し、徐々に酸化するため、抽出液は灰黄色、褐
色に変化し、この抽出液を粉末化すれば更に着色度が強
くなる。そのため、白色を必要とする食品に上記従来の
製造法により得られた食用天然抗酸化物質を添加すれ
ば、若干の着色のため著しく商品価値を低下させてしま
うという問題がある。そこで本発明では、生コ−ヒ豆か
ら食用天然抗酸化保存剤を抽出する際に、還元性物質例
えば、Ｌ−アスコルビン酸系の還元剤を用いることによ
り白色の食用天然抗酸化保存剤を得るようにして白色を
必要とする食品に添加可能にすることを解決すべき技術
的課題とするものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記課題解決のための技
術的手段は、生コ−ヒ豆を、還元性物質、例えばＬ−ア
スコルビン酸、あるいはＬ−アスコルビン酸ソ−ダ、ま
たはＬ−アスコルビン酸とＬ−アスコルビン酸ソ−ダを
溶解した水、温水、または熱水で抽出し、生成する抽出
液を濃縮液とするか、凍結乾燥または噴霧乾燥すること
により食用天然抗酸化保存剤を製造することである。
術的手段は、生コ−ヒ豆を、還元性物質、例えばＬ−ア
スコルビン酸、あるいはＬ−アスコルビン酸ソ−ダ、ま
たはＬ−アスコルビン酸とＬ−アスコルビン酸ソ−ダを
溶解した水、温水、または熱水で抽出し、生成する抽出
液を濃縮液とするか、凍結乾燥または噴霧乾燥すること
により食用天然抗酸化保存剤を製造することである。
【０００５】
【作用】生コ−ヒ豆の水抽出物は全て有機物であり、Ｌ
−アスコルビン酸、Ｌ−アスコルビン酸ソ−ダはそれぞ
れ酸性、中性で有機物質の強力な還元剤である。尚、上
記Ｌ−アスコルビン酸は食品添加物として厚生省より許
可されており、弱い抗酸化性能を有する物質である。生
コ−ヒ豆の水抽出物にはクロロゲン酸、カフェイン、カ
フェイン酸、クマ−ル酸、フェルラ酸、タンニン、ペプ
チド、アミノ酸などが含まれている。尚、これらのうち
クロロゲン酸は一般にカフェイン酸と結合している。上
記抽出物の物質中にはフェノ−ル系、ポリフェノ−ル系
が含まれている。抽出成分であるクロロゲン酸、タンニ
ンは、空気、水で極めて酸化され易く、このため抽出液
は褐変する。この酸化作用を防止するため抽出液に前出
のＬ−アスコルビン酸系を微量添加した溶媒で生コ−ヒ
豆を抽出すれば、抽出液は褐変されない。
−アスコルビン酸、Ｌ−アスコルビン酸ソ−ダはそれぞ
れ酸性、中性で有機物質の強力な還元剤である。尚、上
記Ｌ−アスコルビン酸は食品添加物として厚生省より許
可されており、弱い抗酸化性能を有する物質である。生
コ−ヒ豆の水抽出物にはクロロゲン酸、カフェイン、カ
フェイン酸、クマ−ル酸、フェルラ酸、タンニン、ペプ
チド、アミノ酸などが含まれている。尚、これらのうち
クロロゲン酸は一般にカフェイン酸と結合している。上
記抽出物の物質中にはフェノ−ル系、ポリフェノ−ル系
が含まれている。抽出成分であるクロロゲン酸、タンニ
ンは、空気、水で極めて酸化され易く、このため抽出液
は褐変する。この酸化作用を防止するため抽出液に前出
のＬ−アスコルビン酸系を微量添加した溶媒で生コ−ヒ
豆を抽出すれば、抽出液は褐変されない。
【０００６】上記酸化防止作用の理由として、以下の２
点が挙げられる。 （１）Ｌ−アスコルビン酸、及びＬ−アスコルビン酸ソ
−ダは有機物質の強力な還元剤であるため、クロロゲン
酸、タンニンの酸化を防止する。 （２）生コ−ヒ豆より水抽出される物質の中にはフェノ
−ル系、ポリフェノ−ル系の物質が存在するので、Ｌ−
アスコルビン酸の分解を防止することから、安定した還
元力を維持する。 従って、本発明の方法により得られた抽出液を乾燥すれ
ば殆ど白色に近い粉末製品が得られる。従って、特公昭
６１−３０５４９号公報に記載された「食用天然抗酸化
物質の製造法」の実施例１で示している脱色行程、即ち
活性炭、樹脂吸着剤等の使用による脱色行程は不必要に
なる。また、本発明の方法により得られた食用天然抗酸
化保存剤の抗酸化効果は、特公昭５９−１４６５号公
報、及び特公昭６１−３０５４９号公報に記載された
「食用天然抗酸化物質」の抗酸化効果を上回ることがあ
っても下回ることはない。
点が挙げられる。 （１）Ｌ−アスコルビン酸、及びＬ−アスコルビン酸ソ
−ダは有機物質の強力な還元剤であるため、クロロゲン
酸、タンニンの酸化を防止する。 （２）生コ−ヒ豆より水抽出される物質の中にはフェノ
−ル系、ポリフェノ−ル系の物質が存在するので、Ｌ−
アスコルビン酸の分解を防止することから、安定した還
元力を維持する。 従って、本発明の方法により得られた抽出液を乾燥すれ
ば殆ど白色に近い粉末製品が得られる。従って、特公昭
６１−３０５４９号公報に記載された「食用天然抗酸化
物質の製造法」の実施例１で示している脱色行程、即ち
活性炭、樹脂吸着剤等の使用による脱色行程は不必要に
なる。また、本発明の方法により得られた食用天然抗酸
化保存剤の抗酸化効果は、特公昭５９−１４６５号公
報、及び特公昭６１−３０５４９号公報に記載された
「食用天然抗酸化物質」の抗酸化効果を上回ることがあ
っても下回ることはない。
【０００７】次に、本発明の実施例を説明する。
【実施例１】生コ−ヒ豆２００ｇを粉砕し、水約８００
ｍｌに、生コ−ヒ豆に対し約０．３〜０．５％（ｗｔ）
のＬ−アスコルビン酸、またはＬ−アスコルビン酸ソ−
ダ、あるいはＬ−アスコルビン酸とＬ−アスコルビン酸
ソ−ダの混合物を添加して溶解した溶媒で４０〜４５℃
程の条件で生コ−ヒ豆の成分を抽出する。その抽出液を
濾過し清浄な濾液を濃縮して凍結乾燥または噴霧乾燥を
することにより約４５〜５０ｇの白色粉末製品が得られ
る。この白色粉末製品の全窒素分析値は２．２４〜２．
５０％である。尚、上記溶媒を１００〜１５０℃の高
温、高圧の条件で実施しても上記同様の白色粉末製品が
得られるが、工業的利益を考慮すれば、４０〜４５℃程
の条件が望ましい。上記白色粉末製品の分析により検出
された酸成分はクロロゲン酸、カフェイン酸、クマ−ル
酸、フェルラ酸、アミノ酸などであり、その他はカフェ
イン、タンニン、ペプチドなどである。尚、アミノ酸組
成は表１の通りである。
ｍｌに、生コ−ヒ豆に対し約０．３〜０．５％（ｗｔ）
のＬ−アスコルビン酸、またはＬ−アスコルビン酸ソ−
ダ、あるいはＬ−アスコルビン酸とＬ−アスコルビン酸
ソ−ダの混合物を添加して溶解した溶媒で４０〜４５℃
程の条件で生コ−ヒ豆の成分を抽出する。その抽出液を
濾過し清浄な濾液を濃縮して凍結乾燥または噴霧乾燥を
することにより約４５〜５０ｇの白色粉末製品が得られ
る。この白色粉末製品の全窒素分析値は２．２４〜２．
５０％である。尚、上記溶媒を１００〜１５０℃の高
温、高圧の条件で実施しても上記同様の白色粉末製品が
得られるが、工業的利益を考慮すれば、４０〜４５℃程
の条件が望ましい。上記白色粉末製品の分析により検出
された酸成分はクロロゲン酸、カフェイン酸、クマ−ル
酸、フェルラ酸、アミノ酸などであり、その他はカフェ
イン、タンニン、ペプチドなどである。尚、アミノ酸組
成は表１の通りである。
【０００８】
【表１】
【０００９】
【実施例２】次に、前記実施例１で得た生コ−ヒ豆の抽
出物の抗酸化力をロダン鉄法により市販のブチルヒドロ
キシアニソ−ル（Ｂ．Ｈ．Ａ）、トコフェロ−ルと比較
し、それぞれの誘導期間を測定した。その測定結果を表
２に示す。
出物の抗酸化力をロダン鉄法により市販のブチルヒドロ
キシアニソ−ル（Ｂ．Ｈ．Ａ）、トコフェロ−ルと比較
し、それぞれの誘導期間を測定した。その測定結果を表
２に示す。
【００１０】
【表２】 表２において、コントロ−ル試料の変敗点（０．３）に
達するまでの誘導期間は約３日間弱であるのに比べて、
本発明の抽出物は１４３日間であり、ブチルヒドロキシ
アニソ−ル（Ｂ．Ｈ．Ａ）、及びトコフェロ−ルと比べ
ても格段の効果を有することが判る。そして特公昭５９
−１４６５号公報、及び特公昭６１−３０５４９号公報
に記載された「食用天然抗酸化物質の製造法」における
抽出法に比較してもほぼ同等の効果を有することが明ら
かである。但し、粉末の色調は前記従来の脱色法を用い
なくても白色となる。尚、特公昭６１−３０５４９号公
報に記載された「食用天然抗酸化物質の製造法」の粉末
を脱色操作した場合には灰黄色の粉末となる。
達するまでの誘導期間は約３日間弱であるのに比べて、
本発明の抽出物は１４３日間であり、ブチルヒドロキシ
アニソ−ル（Ｂ．Ｈ．Ａ）、及びトコフェロ−ルと比べ
ても格段の効果を有することが判る。そして特公昭５９
−１４６５号公報、及び特公昭６１−３０５４９号公報
に記載された「食用天然抗酸化物質の製造法」における
抽出法に比較してもほぼ同等の効果を有することが明ら
かである。但し、粉末の色調は前記従来の脱色法を用い
なくても白色となる。尚、特公昭６１−３０５４９号公
報に記載された「食用天然抗酸化物質の製造法」の粉末
を脱色操作した場合には灰黄色の粉末となる。
【００１１】
【実施例３】次に、前記実施例１で得た粉末状の生コ−
ヒ豆抽出物を実際にビスケット製造に用いた場合の抗酸
化効果（保存効果）を説明する。小麦粉５００ｇ、抗酸
化剤無添加のラ−ド油３００ｇ、蔗糖２００ｇ、食塩
２．５ｇ、重炭酸ナトリウム２．５ｇ、炭酸アンモニウ
ム２．５に対し水１００ｇの割合で混合し、混練して生
地を作り、その生地に抗酸化剤として （１）実施例１で得た生コ−ヒ豆の抽出物 （２）市販のブチルヒドロキシアニソ−ル（Ｂ．Ｈ．
Ａ） （３）市販のトコフェロ−ルのそれぞれを２％づつ添加
して試料を調整した。調整された生地試料は直径４cm、
厚さ０．３cmに型抜きし、１６０℃で７分間焼き上げて
製品とした。その製品を５０℃の恒温槽中に保存し、経
時的に試料を取り出してウエラ−法により過酸化物価
（Ｐ．Ｏ．Ｖ）を測定した。その測定結果は表３に示す
通りである。
ヒ豆抽出物を実際にビスケット製造に用いた場合の抗酸
化効果（保存効果）を説明する。小麦粉５００ｇ、抗酸
化剤無添加のラ−ド油３００ｇ、蔗糖２００ｇ、食塩
２．５ｇ、重炭酸ナトリウム２．５ｇ、炭酸アンモニウ
ム２．５に対し水１００ｇの割合で混合し、混練して生
地を作り、その生地に抗酸化剤として （１）実施例１で得た生コ−ヒ豆の抽出物 （２）市販のブチルヒドロキシアニソ−ル（Ｂ．Ｈ．
Ａ） （３）市販のトコフェロ−ルのそれぞれを２％づつ添加
して試料を調整した。調整された生地試料は直径４cm、
厚さ０．３cmに型抜きし、１６０℃で７分間焼き上げて
製品とした。その製品を５０℃の恒温槽中に保存し、経
時的に試料を取り出してウエラ−法により過酸化物価
（Ｐ．Ｏ．Ｖ）を測定した。その測定結果は表３に示す
通りである。
【００１２】
【表３】 表３に示すように、本発明の抽出物を油脂含有食品に実
際に適用した場合は、市販の抗酸化剤を適用した場合に
比べて格段に優れた抗酸化力、即ち保存力を有している
ことが明らかであるとともに、特公昭６１−３０５４９
号公報に記載された「食用天然抗酸化物質の製造法」の
抽出物と比較しても決して劣らない抗酸化力、食品保存
力を有するものである。
際に適用した場合は、市販の抗酸化剤を適用した場合に
比べて格段に優れた抗酸化力、即ち保存力を有している
ことが明らかであるとともに、特公昭６１−３０５４９
号公報に記載された「食用天然抗酸化物質の製造法」の
抽出物と比較しても決して劣らない抗酸化力、食品保存
力を有するものである。
【００１３】
【実施例４】次に、前記実施例１で得た粉末状の生コ−
ヒ豆抽出物を実際に魚類のスリ身の保存に適用した場合
の抗酸化効果を示す。新鮮ないわしの頭と内臓を除き、
５％食塩水で充分洗浄して細断し、実施例１で得た粉末
状の生コ−ヒ豆抽出物、及び市販のブチルヒドロキシア
ニソ−ル（Ｂ．Ｈ．Ａ）をそれぞれ０．２％づつ添加し
て試料を調整した。各試料は通常の方法で良く混練して
１０ｇ／個のいわしスリ身団子として形成した。それぞ
れのいわしスリ身団子を−１５℃に冷凍し、経時的に試
料を取り出してウエラ−法により過酸化物価（Ｐ．Ｏ．
Ｖ）（ｍｅｑ／Ｋｇ）と酸価（Ａ．Ｖ）を測定した。そ
の測定結果は表４に示す通りである。
ヒ豆抽出物を実際に魚類のスリ身の保存に適用した場合
の抗酸化効果を示す。新鮮ないわしの頭と内臓を除き、
５％食塩水で充分洗浄して細断し、実施例１で得た粉末
状の生コ−ヒ豆抽出物、及び市販のブチルヒドロキシア
ニソ−ル（Ｂ．Ｈ．Ａ）をそれぞれ０．２％づつ添加し
て試料を調整した。各試料は通常の方法で良く混練して
１０ｇ／個のいわしスリ身団子として形成した。それぞ
れのいわしスリ身団子を−１５℃に冷凍し、経時的に試
料を取り出してウエラ−法により過酸化物価（Ｐ．Ｏ．
Ｖ）（ｍｅｑ／Ｋｇ）と酸価（Ａ．Ｖ）を測定した。そ
の測定結果は表４に示す通りである。
【００１４】
【表４】 表４に示すように、本発明の抽出物を魚類食品に実際に
適用した場合は、市販の抗酸化剤を適用した場合に比べ
て鮮魚の油焼けに対して格段に優れた抗酸化力を有して
いることが明らかであるとともに、特公昭６１−３０５
４９号公報に記載された「食用天然抗酸化物質の製造
法」の抽出物と比較しても決して劣らない抗酸化力を有
するものである。
適用した場合は、市販の抗酸化剤を適用した場合に比べ
て鮮魚の油焼けに対して格段に優れた抗酸化力を有して
いることが明らかであるとともに、特公昭６１−３０５
４９号公報に記載された「食用天然抗酸化物質の製造
法」の抽出物と比較しても決して劣らない抗酸化力を有
するものである。
【００１５】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、生コ−ヒ
豆抽出物の褐変現象を、Ｌ−アスコルビン酸系の還元作
用と生コ−ヒ豆抽出物質中のフェノ−ル系、ポリフェノ
−ル系などによるＬ−アスコルビン酸の分解の安定化を
利用して防止することができるため殆ど無色の抽出液が
得られ、その抽出液から白色粉末状の食用天然抗酸化保
存剤が得られるため、白色を必要とする食品に添加して
も商品価値を損なうことなく長期保存を可能にする。
尚、特公昭６１−３０５４９号公報に記載された「食用
天然抗酸化物質の製造法」による抗酸化物質の抗酸化性
能と比較して優るとも劣ることはない。
豆抽出物の褐変現象を、Ｌ−アスコルビン酸系の還元作
用と生コ−ヒ豆抽出物質中のフェノ−ル系、ポリフェノ
−ル系などによるＬ−アスコルビン酸の分解の安定化を
利用して防止することができるため殆ど無色の抽出液が
得られ、その抽出液から白色粉末状の食用天然抗酸化保
存剤が得られるため、白色を必要とする食品に添加して
も商品価値を損なうことなく長期保存を可能にする。
尚、特公昭６１−３０５４９号公報に記載された「食用
天然抗酸化物質の製造法」による抗酸化物質の抗酸化性
能と比較して優るとも劣ることはない。
Claims (2)
- 【請求項１】 生コ−ヒ豆を、還元性物質、または還元
性物質を溶解した水、温水、または熱水で抽出し、生成
する抽出液を濃縮液とするか、凍結乾燥または噴霧乾燥
することにより食用天然抗酸化保存剤を製造することを
特徴とする食用抗酸化保存剤の製造法。 - 【請求項２】 前記還元性物質を、Ｌ−アスコルビン
酸、あるいはＬ−アスコルビン酸ソ−ダ、またはＬ−ア
スコルビン酸とＬ−アスコルビン酸ソ−ダの溶解体とし
たことを特徴とする食用天然抗酸化保存剤の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4078234A JPH084483B2 (ja) | 1992-02-27 | 1992-02-27 | 食用天然抗酸化保存剤の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4078234A JPH084483B2 (ja) | 1992-02-27 | 1992-02-27 | 食用天然抗酸化保存剤の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05236918A true JPH05236918A (ja) | 1993-09-17 |
| JPH084483B2 JPH084483B2 (ja) | 1996-01-24 |
Family
ID=13656356
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4078234A Expired - Fee Related JPH084483B2 (ja) | 1992-02-27 | 1992-02-27 | 食用天然抗酸化保存剤の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH084483B2 (ja) |
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| JP2005058097A (ja) * | 2003-08-12 | 2005-03-10 | Takeda Food Products Ltd | ビタミンｃを含む水溶液 |
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| WO2012005293A1 (ja) | 2010-07-06 | 2012-01-12 | 花王株式会社 | 精製クロロゲン酸類含有製剤の製造方法 |
| JP2014122263A (ja) * | 2012-12-20 | 2014-07-03 | Kao Corp | クロロゲン酸類の安定化方法 |
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| WO2018211845A1 (ja) | 2017-05-18 | 2018-11-22 | 花王株式会社 | 食品組成物 |
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-
1992
- 1992-02-27 JP JP4078234A patent/JPH084483B2/ja not_active Expired - Fee Related
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