JPH0517109A - 窒化アルミニウム粉末及びその製造方法 - Google Patents

窒化アルミニウム粉末及びその製造方法

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JPH0517109A
JPH0517109A JP17030591A JP17030591A JPH0517109A JP H0517109 A JPH0517109 A JP H0517109A JP 17030591 A JP17030591 A JP 17030591A JP 17030591 A JP17030591 A JP 17030591A JP H0517109 A JPH0517109 A JP H0517109A
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JP
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powder
aluminum nitride
carbon
nitride powder
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JP17030591A
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Mitsutoshi Murase
光俊 村瀬
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Sumitomo Chemical Co Ltd
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Sumitomo Chemical Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 (修正有) 【構成】 平均粒子径0.5〜1μm、1.5μm以上
の粗粒の割合が15%以下、0.4μm以下の微粒の割
合が15%以下、BET比表面積4〜8m2 /gで、か
つ酸素含有量が1.5%〜3.0%であることを特徴と
する窒化アルミニウム粉末;及び、平均粒子径0.15
μm〜0.5μmのアルミナ粉末とカーボン粉末を混合
し、窒素雰囲気下1400℃〜1700℃で窒化し、つ
いで該窒化後の粉末を5〜30重量%のカーボン存在下
に粉砕した後、余剰のカーボンを燃焼除去することを特
徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。 【効果】 焼結助剤を用いなくても、常圧、1800℃
程度で焼結可能な窒化アルミニウム粉末の供給を可能と
した。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は微粒で凝集粒が少なく、
成形性、安定性に優れ、かつ無助剤で常圧焼結可能な窒
化アルミニウム(以下、AlNと称する場合がある)粉
末およびその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】窒化アルミニウムは熱伝導性が良く、放
熱性に優れているため、一般的にICパッケージや基板
材料として使用されている。また、窒化アルミニウムは
高温機械特性が良く、溶融金属との濡れ性が悪いため、
高温部材、あるいは坩堝材としてもその使用が期待され
ている。しかしながら、AlN粉末は、焼結性があまり
良くないため、通常、常圧で焼結する場合には焼結助剤
を添加するか、無助剤の場合にはホットプレスにより焼
結されている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】成形に際し、焼結助剤
を添加する場合には半導体用の坩堝であるとか、その他
高純度を必要とする用途には使用できない。またホット
プレスを採用する場合には、大きく複雑な形状のものが
でき難く、製造コストが高くなる。また焼結性に優れた
粉末を得るためには粒子が小さい方がよいということは
セラミック原料粉末一般に言えることではあるが、Al
N粉末の場合粒子径が小さくなると、表面が活性になり
空気中の水分等と反応しやすく著しく安定性に欠ける等
種々の問題が生じる。
【0004】本発明はこれらの欠点を解決し、常圧でし
かも通常の助剤添加による焼成条件で、助剤を添加する
ことなく焼成しても、成形性、焼結性ともに優れた窒化
アルミニウム粉末およびその製法を提供することにあ
る。
【0005】
【課題を解決するための手段】かかる事情に鑑み、本発
明者らは成形性、安定性に優れ、常圧焼結可能な窒化ア
ルミニウム粉末について検討を行った結果、平均粒径、
粒径範囲、酸素含有量、BET比表面積を特定範囲に調
整する場合には上記条件を満足するAlN粉末が得られ
ることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【0006】すなわち、本発明は平均粒子径0.5〜1
μm、1.5μm以上の粗粒の割合が15%以下、0.
4μm以下の微粒の割合が15%以下、BET比表面積
4〜8m2 /gで、かつ酸素含有量が1.5%〜3.0
%であることを特徴とする窒化アルミニウム粉末を提供
するにある。
【0007】さらに本発明は、平均粒子径0.15μm
〜0.5μmのアルミナ粉末とカーボン粉末を混合し、
窒素雰囲気下1400℃〜1700℃で窒化し、ついで
該窒化後の粉末を5〜30重量%のカーボン存在下に粉
砕した後、余剰のカーボンを燃焼除去することを特徴と
する窒化アルミニウム粉末の製造方法を提供するにあ
る。
【0008】以下本発明を更に詳細に説明する。本発明
のAlN粉末の平均粒子径の範囲は0.5μm〜1μm
である。粒子径が1μmを越えると焼結助剤なしでは、
通常の焼結助剤を添加した焼結体の焼結温度である約1
800℃付近で焼結が進まないので好ましくない。他方
平均粒子径が0.5μm未満になると成形密度が下がり
成形性が悪くなるので好ましくない。
【0009】1.5μm以上の粗粒の割合は15%以
下、好ましくは10%以下である。粗粒の割合が増える
と焼結が阻害され易く好ましくない。また0.4μm以
下の微粒の割合は15%以下、好ましくは10%以下で
ある。微粒の割合が増加すると空気中の水分と反応し経
時変化しやすく安定性に欠け、物性のバラつきが生ずる
ので好ましくない。
【0010】酸素含有量は1.5%から3.0%の範囲
で、好ましくは1.5%から2.5%の範囲である。
1.5%未満の場合には焼結が進みにくく、3.0%を
越えると熱伝導度等の物性が著しく悪くなるので好まし
くない。
【0011】比表面積は4m2 /gから8m2 /gで、
好ましくは4.5から7m2 /gである。4m2 /g未
満では焼結が進まず、8m2 /gを越えると空気中の水
分と反応するなど安定性が悪くなるので好ましくない。
【0012】以下に本発明の窒化アルミニウム粉末の製
造方法について説明する。本発明はまず還元窒化法によ
りアルミナ粉末とカーボン粉末の混合粉末を窒素を含む
雰囲気中、1400〜1700℃で2〜10時間反応さ
せて窒化アルミニウム粉末を合成する。
【0013】本発明に使用するアルミナ粉末は平均粒子
径0.15μ以上〜0.5μ以下で、好ましくは0.2
μ以上0.4μ以下である。0.15μ未満の場合には
窒化後の粒径が0.5μ未満となる傾向にあり、また
0.4μ以下の微粒の割合が15%以上となる傾向とな
るため好ましくない。他方、アルミナの平均粒径が0.
5μを越える場合には得られるAlN粉末の粗粒が多く
なり焼結が阻害されやすくなるので好ましくない。
【0014】原料カーボン粉末はできるだけ高純度で微
粉のものを用いることが好ましい。より好ましくは一次
粒子径が1μ以下、灰分が0.3重量%以下の粉末が使
用される。このようなカーボン粉末としてはアセチレン
ブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック等
が挙げられる。この中でもより高純度という点でアセチ
レンブラックが好ましい。
【0015】また取扱いの点から分散が容易であれば、
0.3〜1.5mmに造粒した粒状のものや、プレス圧
縮した粉状のものを用いるのが有利である。アルミナ粉
末とカーボン粉末を混合分散する方法としては公知の方
法であればよく、特に制限されないが例えばボールミ
ル、パーチカルグラニュレーター等の各種混合機を用い
ることができる。
【0016】混合物の乾燥方法としては通常の工業的方
法を用いることができるが、混合時のスラリー粘度が低
く乾燥時にアルミナ粉末とカーボン粉末の分離が生じる
おそれのある時は、スプレードライ、凍結乾燥、ロータ
リーエバポレータ等の方法を用いるのが好ましい。
【0017】乾燥物は次いで窒素雰囲気下1400℃〜
1700℃で窒化する。窒化は通常の方法で完全に窒化
するまで行う。還元窒化反応を完結しやすくするため、
通常アルミナ粉末に対し反応当量以上のカーボン粉末が
用いられる。アルミナ粉末とカーボン粉末の混合比率は
カーボン/アルミナのモル比で3.5〜5.0の範囲が
好ましい。該モル比が3未満のときは未反応のアルミナ
が残存し、他方多過ぎる場合にはカーボンの除去費用が
嵩み経済的でなくなる。
【0018】還元窒化反応は窒化後の粉末中に5%〜3
0重量%のカーボンが存在している状態、好ましくは1
0%〜20%重量%存在している状態で反応をやめ、該
混合物を粉砕する。混合物中の残留カーボンがこの範囲
にあれば問題ないが範囲外であれば粉末中に存在するカ
ーボンの割合が5%〜30重量%になるよう焼成或いは
外部添加によりカーボン量の調整を行った後粉砕する。
【0019】カーボンの量が上記範囲の場合には得られ
る窒化アルミニウム粉末は0.5μ未満の微粒子の発生
を防ぎ、また再凝集による粗粒子の発生を防ぐ効果を有
する。粉砕に使用する機器はボールミル、振動ミル等公
知のものが使用される。また粉砕条件は使用する機器に
より異なるが、混合粉末中の窒化アルミニウムの平均粒
子径が0.5μm〜1μmで1.5μm以上の粗粒の割
合が15%以下になるよう予備実験でその条件を確認し
選定すればよい。粉砕後の混合物はついで600℃〜9
00℃で空気中でカーボンを燃焼することにより目的の
窒化アルミニウム粉末を得ることができる。
【0020】
【実施例】以下実施例により本発明の内容を具体的に説
明するが、本発明は下記実施例により制限されるもので
はない。なお、粉末の特性は以下の装置及び方法により
測定した。
【0021】(1) 平均粒子径および粒径0.5μ未満の
割合: マイクロメトリックス社製、セディグラフ E
5000
【0022】(2) BET比表面積 マイクロメトリックス社製、BET比表面積測定装置 マイクロソーブII 2300
【0023】(3) 酸素量 株式会社堀場製作所製、セラミックス中酸素窒素分析装
置EMGA−2800
【0024】(4) 成形密度 直径20mm用の一軸成形金型を使用し、窒化アルミニ
ウム粉末3gをバインダー等の添加無しで1000kg
/cm2 の圧力を加えてペレット状に成形し、寸法と重
さから密度を算出した。
【0025】(5) 安定性 湿度80%の空気中に暴露し、1ヶ月後の酸素含有量の
増加率%で評価した。 (1ヶ月後の酸素含有量−現在の酸素含有量)/現在の
酸素含有量×100
【0026】(6) 熱伝導度 レーザーフラッシュ法にて測定した。
【0027】(実施例1)水2000gに第一工業製薬
株式会社のノイゲンEA−137を8.3g、硝酸アル
ミニウムを12.5g(無水物換算)、ポリエチレング
リコール#1000を29.4g溶解させ、平均粒子径
が0.25μで1μ以上の粗粒割合が実質的に零の高純
度アルミナ粉末2000gを加えて30分間の超音波処
理により分散させた。このようにして得られたアルミナ
スラリーとカーボン粉末941gを混合造粒機を使用し
て約20分間混合し、生成した該混合物を120℃で1
5時間乾燥させて窒化反応用原料を得た。該窒化反応用
原料400gをグラファイト製のトレー上に厚さ15m
mとなるように仕込み、窒素気流中1550℃にて8時
間焼成し窒化反応を行った。窒化反応後の残留炭素量は
12.5%であった。
【0028】この粉末100gを1リットルの容積のボ
ールミルに充填し、径15mmのアルミナボール1kg
を入れ、約6時間粉砕した。次いでこの処理粉末を空気
中で700℃にて2時間焼成し、カーボンを除去した。
得られた窒化アルミニウム粉末の物性を表1に示す。
【0029】このようにして得られた粉末20gを、n
−ブタノール40gに分散剤として第一工業製薬株式会
社製セラモD−18を0.10g、バインダーとしてア
クリル樹脂を0.20g溶解したものと同時に250m
lポリエチレン製広口瓶に供給し、直径15mmの鉄芯
入りプラスチックボール40個を使用してボールミル混
合を4時間行った後、乾燥させた。
【0030】該乾燥後の混合物を金型を使用して300
kg/cm2 の圧力で直径13mm、厚さ10mmのペ
レット状にプレス成形し、さらにラバープレスにより1
500kg/cm2 の圧力で成形を行い成形体を作製し
た。得られた成形体の成形密度を表2に示す。次いで該
成形体を窒素雰囲気中カーボン製の二重容器中で、18
00℃で5時間保持して常圧焼結を行った。得られた焼
結体の物性を表2に示す。
【0031】(比較例1)実施例1と同様の原料、方法
で混合し、同様の方法で窒化した。次いでこの粉末を粉
砕処理することなく、空気中で700℃にて2時間焼成
し、カーボンを除去した。得られた窒化アルミニウム粉
末の物性を表1に示す。また実施例1と同様の方法で焼
結したときの物性を表2に示す。
【0032】(比較例2)実施例1で得られた窒化アル
ミニウム粉末100gを更に1リットルの容積のボール
ミルに充填し、径15mmのアルミナボール1kgを入
れ、約6時間粉砕した。得られた窒化アルミニウム粉末
の物性を表1に示す。また実施例1と同様の方法で焼結
したときの物性を表2に示す。
【0033】(比較例3)原料アルミナとして平均粒子
径が0.6μのアルミナを使用した他は実施例1と全く
同様の方法で粉末を合成し、同様の方法で焼結した。得
られた結果を表1及び表2に示す。
【0034】
【表1】
【0035】
【表2】
【0036】
【発明の効果】以上詳述した本発明によれば微粒で凝集
粒が少なく、成形性、安定性に優れ、かつ無助剤で常圧
焼結が可能な窒化アルミニウム粉末の供給を可能ならし
めるもので、その工業的価値は頗る大である。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 平均粒子径0.5〜1μm、1.5μm
    以上の粗粒の割合が15%以下、0.4μm以下の微粒
    の割合が15%以下、BET比表面積4〜8m2 /g
    で、かつ酸素含有量が1.5%〜3.0%であることを
    特徴とする窒化アルミニウム粉末。
  2. 【請求項2】 平均粒子径0.15μm〜0.5μmの
    アルミナ粉末とカーボン粉末を混合し、窒素雰囲気下1
    400℃〜1700℃で窒化し、ついで該窒化後の粉末
    を5〜30重量%のカーボン存在下に粉砕した後、余剰
    のカーボンを燃焼除去することを特徴とする窒化アルミ
    ニウム粉末の製造方法。
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2021161883A1 (ja) 2020-02-10 2021-08-19 株式会社トクヤマ 窒化アルミニウム粉末および製造方法

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2021161883A1 (ja) 2020-02-10 2021-08-19 株式会社トクヤマ 窒化アルミニウム粉末および製造方法
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