JPH0472356A - 成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物 - Google Patents
成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物Info
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-
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Abstract
め要約のデータは記録されません。
Description
良好で、しかも実用上優れた機械的性質を有するポリア
リーレンサルファイド樹脂組成物に関する。このような
樹脂組成物は、電気・電子機器、自動車、その他一般機
器等の構造部品、機構部品、外装部品5等特に変形等の
生じない高度の寸法精度を要求される成形品に好適であ
る。
化学機器部品材料には、高い耐熱性、機械的物性、耐化
学薬品性を有し、なおかつ難燃性の熱可塑性樹脂が要求
されてきている。ポリフェニレンサルファイド(PPS
)に代表されるポリアリーレンサルファイド樹脂(PA
S)もこの要求に応える樹脂の一つであり、対コスト物
性比が良いこともあって需要を伸ばしてし)る。
脆弱で、耐衝撃性に代表される機械的物性が不十分であ
るという根本的な欠点を有している。この問題点を解決
するため、一般(こガラス繊維や炭素繊維などの繊維状
強化材や他の無機充填剤の配合が行われている。
改善され、エンジニアリングプラスチックとして使用可
能になるが、用途の拡大に伴い、更に一層の物性向上が
望まれる場合が多い。特に各種機器部品等において、シ
ャーシーやケース類或いはその他の精密部品に於ては耐
熱性や機械的物性と共に成形時又は使用時に、そりや変
形の生じない高度の寸法精度が要求される場合が多い。
は、その異方性が増大し成形品に変形即ち「そりJが生
じるという問題がある。かかる問題を改善する方法とし
て、ガラスピーズなどの粒状物を用いたり、タルク、マ
イカ(雲母)、ガラス基等の板状の強化材を用いるなど
の方法が数多く提案されてきている。
との両者の要求を満足させようとしたりしている。
が改善されるばかりでなく、耐電圧等の電気的特性の向
上、耐熱性の向上などの特色を備えており、電気部品や
機械部品として有用である。しかし、マイカを配合した
PAS樹脂組成物成形品の実用的な強度は尚充分でなく
、用途の拡大に伴い更に一層の物性向上が望まれる場合
が多い。マイカを配合して、そりや変形を改善するには
、P A S 100重量部に対し少なくとも5重量部
以上、一般には15重量部以上の量のマイカを混合しな
ければならないが、そのような組成物には、機械的物性
特に成形品にウェルド部分が存在する場合の強度の低下
、及び、射出成形品の表面の荒れや光沢不足等、外観を
悪くし、成形品の製品価値を下げるといった別の問題点
が生じてくる。
レンサルファイド樹脂に対し、粒径がJIS標準篩10
0メツシュより細かいもの90重量%以上で、化学組成
上Mg/Fe重量比が2以上、結合水2重量%以下、脱
水開始温度400℃以上のマイカを配合してなる、そり
・変形等の改良されたポリアリーレンサルファイド樹脂
組成物が開示されている。かかる条件を満足するマイカ
は具体的にはその詳細な説明にもある如くフイロゴファ
イト系マイカ(通称金マイカ)で、比較的多量のMg成
分を含む、スジライトマイカによって代表されるもので
あり、これ以外のものでは強度、じん性等に劣り不適当
であると記載されている。本発明者らはかかる金マイカ
も含め各種のマイカについてポリアリーレンサルファイ
ドに配合した場合の諸物性を検討した結果、かかる金マ
イカはPASに配合した場合に成形時のそり・変形を一
応改善する効果を有するが、意外にも機械的強度の低下
が著しく特に一般の成形品に見られる成形時のウェルド
部の強度が著しく低下し、成形品の実用的な強度に対し
問題があることが判明した。ここでウェルド部とは成形
時の溶融樹脂流が合流する部分であって、例えば二点ゲ
ートによる射出成形の場合、或いは一層ゲートによる場
合でも例えばリング状成形品の如く空間部又は孔等を有
する成形品を得る場合には必ず存在し、多くの場合ウェ
ルド部の存在が避けられないことからして、ウェルド部
分の強度の低下は実用上極めて重大な問題である。これ
らの問題点は、成形時のシリンダー温度、射出圧力、金
型温度等の成形条件を制御することで多少は改善される
が、特にマイカ充填のPAS組成物では致命的な欠点で
ある。
のもつ耐変形性、耐熱性、電気的性質等の特徴を維持し
、且つその欠点である機械的強度、特に成形品のウェル
ド強度、外観等を改善して、各物性にバランスのとれた
実用的に価値のある組成物を提供することを目的とし、
各種のマイカについて比較検討した結果、従来プラスチ
ック用充填剤としては殆ど使用されていない特定のマイ
カがPASに対してはその目的に有効であることを見出
し本発明に至った。
対し (B)白マイカ(ムスコバイト系マイカ)5〜150重
量部 を配合してなる成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂
組成物である。
成物における(A)成分としてのポリアリーレンサルフ
ァイド樹脂は、主として繰り返し単位−〇Ar−3÷
(ただしArはアリーレン基)で構成されたものである
。
ニレン基、m−フェニレンx、o−フェニレンM、im
フェニレン基、p、p’−ジフェニレンスルホン基、p
、p’−ビフェニレンx、p、pジフェニレンエーテル
基、p、p’−ジフェニレンカルボニル基、ナフタレン
基などが使用できる。
ンサルファイド基の中で、同一の繰り返し単位を用いた
ポリマー、即ちホモポリマーを用いることもできるし、
又組成物の加工性という点から、異種繰り返し単位を含
んだコポリマーが好ましい場合もある。
レン基を用いた、p−フェニレンサルファイド基を緩り
返し単位とする実質上線状のものが特に好ましく用いら
れる。
ーレンサルファイド基の中で、相異なる2種以上の組み
合わせが使用できるが、中でもp−フェニレンサルファ
イド基とm−フェニレンサルファイド基を含む組み合わ
せが特に好ましく用いられる。この中でp−フェニレン
サルファイド基を60モル%以上、より好ましくは70
モル%以上含む実質上線状のものが、耐熱性、成形性、
機械的特性等の物性上の点から適当である。又、m−フ
ェニレンサルファイド基は5〜40モル%、特に10〜
25モル%含むものが好ましい。この場合、成分の繰り
返し単位がランダム状のものより、ブロック状に含まれ
ているもの(例えば特開昭61−14228号公報に記
載のもの)が、好ましく使用できる。
ルファイド樹脂は、比較的低分子量のポリマーを酸化架
橋又は熱架橋により溶融粘度を上昇させ、成形加工性を
改良したポリマーも使用できるが、2官能性千ツマ−を
主体とするモノマーから重縮合によって得られる実質的
に線状構造の高分子量ポリマーを使用することもできる
。得られる成形物の物性は後者の実質的に線状構造ポリ
マーのほうが高く好ましい場合が多い。
は、前記のポリマーの他に、千ツマ−の一部分として3
個以上の官能基を有する千ツマ−を混合使用して重合し
た、架橋ポリアリーレンサルファイド樹脂、又はこれを
前記の線状ポリマーにブレンドした配合樹脂も用いるこ
とができ好適である。
ファイド樹脂の溶融粘度(温度310℃、せん断速度1
200/秒)は50〜5000ポイズの範囲が好ましい
。そのなかでも100〜3000ポイズの範囲にあるも
のは、機械的物性と流動性のバランスが優れており特に
好ましい。溶融粘度が過小の場合は、機械強度が十分で
ないため好ましくない。又、溶融粘度が5000ポイズ
を越える時は、対比成形時に樹脂組成物の流動性が悪く
成形作業が困難になるため好ましくない。
バイトと総称されるもので化学組成上、実質的には殆ど
Mg成分を含まず、含んでも僅少(MgOとして多くと
も5重量%以下、一般に2%以下)のもので−形式m5
iL ・n Al2O2・p FeJs ・q M2O
・r H2O(但しMはアルカリ金属)で示され、KA
]2(A]51301゜) (OH) 2又はその類似
の式で表されるもので、一般にプラスチックの充填剤と
して周知のスジライトで代表される金マイカ (フィD
コ゛ファイト系マイカ)とは異なるものである。即ち、
例えば前記特開昭57−63355号公報記載の如く一
般にプラスチックスの充填剤として使用されるフィロゴ
ファイト系マイカ即ち金マイカはKMg3(A]5I3
01゜)叶またはKJg4〜sFe+〜2(AI2〜3
s1.〜6020>(DH)2F2又はその類似組成で
示されるもので、化学組成上、特にMg成分が多(、?
、1gOとして少なくとも10重量%以上一般には20
重量%以上を含むものであり、この点において本発明で
使用される白マイカとは全く異なるものである。
金マイカに対して本発明の白マイカがPASの充填剤と
しては各種物性に優れ、特にマイカ含有樹賭組成物の共
通の欠点である成形品のウェルド強度の点で優れている
ことは全く予期し得ないことで本願の特長である。この
理由は充分明確ではないが、白マイカの場合は、その組
成、構造上、金マイカ等の一般的なマイカに比し、へき
開性又はPAS樹脂との接着性の差に起因するものと思
われる。
粒径1〜65ρが好ましく、特に好ましくは平均粒径2
〜30犀であり、かつ平均アスペクト什が10以上、好
ましくは10〜60の範囲内にあり、特に平均粒径2〜
30−でかつ平均アスペクト比が10〜50の範囲にあ
る白マイカは耐そり変形性とウェルド強度が共に優れた
値を示す点で特に有効である。
置(SA−(:P2形)を用いて遠心沈降法(回転速度
600rpm>で平均粒度分布を測定しその中央値を算
出して求約たものであり、平均アスペクト比は下式によ
り算出した。
子膜性〔西野損、荒用正文、材料、27巻、696頁(
1978))に準じてマイカの水面上での最密充填単粒
子膜面積Sを測定し、それにより平均厚さを算出した。
は、成形品の変形(そり)に関しては良好な結果を示す
が、成形品のウェルド部の強度が低下する傾向にあり、
又1−以下の平均粒径のものは、調製が困難であり、収
率が悪く、経済的にも好ましくない。又、アスペクト比
10以下では、ウェルド強度は良くても、変形(そり)
に対する効果が減退する傾向を有す。
重量邪に対し5〜]50重M部であり、好ましくは10
−100重M、Eである。この量が過少の場合は成形品
のそり・変形に対する効果が得られず、過大の場合は成
形加工性に問題を生じ、又、機械的物性の面で好ましく
ブーい。又、白マイカの配合量は次に述べる他の充填剤
(c)の量とも関連する。
の充填剤(C)を併用することが出来る。
とされる成分ではないが、機械的強度、剛性、耐熱性、
寸法安定性、電気的性質等の性能に優れた成形品を得る
た杓には配合することが好ましい。これは目的に応じて
繊維状、粉粒状の充填剤が用いられる。
カーボン繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊維、ジ
ルコニア繊維、窒化硼素繊維、窒化硅素繊維、硼素繊維
、チタン酸カリ繊維、更にステンレス、アルミニウム、
チタン、銅、真鍮等の金属の繊維状物などの無機質繊維
状物質が挙げられる。特に代表的な繊維状充填剤はガラ
ス繊維、又はカーボン繊維である。なお、ポリアミド、
フッ素樹脂、アクリル樹脂などの高融点有機質繊維状物
質も使用することができる。
カ、石英粉末、ガラスピーズ、ガラス粉、硅酸カルシウ
ム、硅酸アルミニウム、カオリン、タルク〈クレー、珪
藻土、ウオラストナイトの如き硅酸塩、酸化鉄、酸化チ
タン、アルミナの如き金属の酸化物、炭酸カルシウム、
炭酸マグネシウムの如き金属の炭酸塩、硫酸カルシウム
、硫酸バリウムの如き金属の硫酸塩、その他炭化硅素、
窒化硅素、窒化硼素、各種金属粉末等か挙げられる。
ことができる。繊維状充填剤は周知の如く、そり・変形
の傾向を増大させるものであり、これに本発明の白マイ
カを併用することはそり変形に対する改良効果が特に大
きく、しかも繊維状強化剤による機械的強度等も兼備す
る上で好ましい組合せである。特に好ましい(ロ)成分
としての充填剤はガラス繊維である。(ロ)成分として
配合する充填剤の量は白マイカとの配合量にも関係し、
P A S 100重量部に対し150重量部以下、好
ましくは5〜100重量部で、白マイカ(B)との合計
量がP A S 100重量部に対し250重量部以下
であることが好ましい。
)を配合することが好ましい。
ビニルアルコキシシラン、エポキシアルコキシシラン、
アミノアルコキシシラン、メルカプトアルコキシシラン
の1種又は2種以上であり、 ビニルアルコキシシランとしては、例えばビニルトリエ
トキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリ
ス(β−メトキシエトキシ)シランなど、 エポキシアルコキシシランとしては、例えばγ−グリシ
ドキシプロビルトリメトキシシラン、β−(3,4−エ
ポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、T
−グリシドキシプロビルトリエトキシシランなど、 アミノアルコキシシランとしては、例えばTアミノプロ
ピルトリメトキシシラン、T−アミノプロピルトリエト
キシシラン、T−アミノプロピルメチルジメトキシシラ
ン、T−アミノプロピルメチルジェトキシシラン、N−
(β−アミノエチル)−γ−アミノプロピルトリメトキ
シシラン、N−フェニル−T−アミノプロピルトリメト
キシシラン、T−ジアリルアミノプロピルトリメトキシ
シラン、T−ジアリルアミノプロピルトリメトキシシラ
ンなど、 メルカプトアルコキシシランとしては、例えばT−メル
カプトプロピルトリメトキシシラン、T−メルカプトプ
ロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
、PAS樹脂(A) 100重量部に対して0.1〜5
重量部であり、好ましくは0.1〜3重量部である。
物件に好結果をもたらすものであるが、その配合量が過
大になると溶融粘度が上がり過ぎて成形加工上の不都合
を生じる場合がある。
てもよく、又、予め本発明の白マイカ(B)及び他の充
填剤(C)に付着させて加えてもよい。
の熱可塑外樹脂を補助的に少量併用することも可能であ
る。ここで用いられる他の熱可塑性樹脂としては、高温
において安定な熱可塑性樹脂であればいずれのものでも
よい。例えば、オレフィン系ポリマ〜、ポリエチレンテ
レフタレート、ポリブチレンテレフタレート、完全芳香
族ポリエステル等の芳香族ジカルボン酸とジオールある
いはオキシカルボン酸などからなる芳香族ポリエステル
系ポリマー、ポリアミド系ポリマー、ポリカーボネート
、ABS。
、ポリアセタール、ポリサルホン、ポリエーテルサルホ
ン、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、フッ素
樹脂などをあげることができる。また、これらの熱可塑
性樹脂は2種以上混合して使用することもできる。中で
もポリオレフィン系ポリマーとして、エチレン系共重合
体又はそのグラフト共重合体、例えばエチレンとα、β
−不飽和脂肪酸又はそのアルキルエステル、グリシジル
エステルとの共重合体、或いはこれに更にビニール系ポ
リマーがグラフトしたグラフト共重合体等は補助的成分
として特に好ましいものである。
剤、滑剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、着色剤、離型剤、
他の熱可塑性樹脂、その他通常の添加剤を添加する二と
ができる。
入の樹脂の調製に用いられている周知の方法により容易
に調製することができる。例えば、一般には押出機によ
り樹脂、白マイカ及び他の添加物を混合して押し出し、
ペレットを作成して成形に供することが出来る。また、
組成の異なるペレットを成形前に混合し、成形後に本発
明の組成物を得る方法や、成形機に各成分の何れか1種
又は2種以上を直接仕込む方法なども採用できる。又、
樹脂成分の一部又は全部を粉砕した微粒子よして他の成
分と混合し押出機に供する方法は各成分の分散をよくす
る上で好ましい。更に又、樹脂成分を溶融押出し、その
途中で他の無機成分を話力l−配合するのも好ましい方
法の一つである。
ように、本発明による成形用PAS樹脂組成物は、成形
品の変形即ち「そり」を極めて小さく保ちながら、その
表面状態や機械的性質の低下が少なく、従来のマイカ充
填PAS樹脂組成物の難点であった機械的性質特に成形
品のウェルド部分の強度低下を改善しており実用上極約
で利用価値の高いものである。
発明はこれらにより限定されるものではない。
商品名1″フオートロンKPS J )に対し、表1に
示す如く各種の白マイカ(実施例)又は金マイカ(1ヒ
較例)を、(場合によってはアルコキシシランを加え、
)ヘンシェルミキサーで5分間予備混合した。これをシ
リンダー温度310℃の押出機にかけて、ポリフェニレ
ンサルファイド樹脂組成物のペレットを作った。
150℃で、2点サイドゲートの金型を用5)で、中央
部にウェルド部を有する引張り試験片、曲げ試験片を成
形し、ウェルド部の引張り強伸度、曲げ強伸度を測定し
た。
張り試験片、曲げ試験片も成形し、引張り強伸度、曲げ
強伸度を測定した。
でシリンダー温度320t、金型温度150℃で80X
80X1mmの平板を成形し、これを定盤上にのせ、最
も定盤からの浮きの大きい角部の間隙をすき間ゲージを
用いて測定し、そり変形とした。
400) 平均粒径12−1平均アスペクト 比30 金マイカB:フィロコバイト系(スジライトマイカS−
325> 平均粒径16−1平均了スペクト 比35 結果を表1に示した。
イカAを表2に示す量加え実施例1〜6、比較例1〜4
に示した方法と同様にして試験片を作り、引張り強伸度
、曲げ強伸度、平板のそり・変形量を測定した。
金マイカ(場合によってはアルコキシシラン)を表3に
示す量で加え、ヘンシェルミキサーで5分間予備混合し
た。更に市販のガラス繊維(径10庫長さ3mm)を表
3に示す量で加え、2分間混合し実施例1〜6、比較例
1〜4に示した方法と同様にして試験片を作り、弓張り
強伸度、曲げ強伸度、平板のそり・変形量を測定した。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1(A)ポリアリーレンサルファイド樹脂100重量部
に対し (B)白マイカ(ムスコバイト系マイカ)5〜150重
量部 を配合してなる成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂
組成物。 2 白マイカが平均粒径1〜65μmであり、その平均
アスペクト比が10以上である請求項1記載の成形用ポ
リアリーレンサルファイド樹脂組成物。 3 ポリアリーレンサルファイド樹脂100重量部に対
し、更に、(C)他の充填剤を1〜150重量部配合し
てなる請求項1〜2の何れか1項記載の成形用ポリアリ
ーレンサルファイド樹脂組成物。 4(C)他の充填剤が繊維状充填剤である請求項3記載
の成形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。 5 ポリアリーレンサルファイド樹脂100重量部に対
し、更に、(D)アルコキシシラン化合物を0.1〜5
重量部配合してなる請求項1〜4の何れか1項記載の成
形用ポリアリーレンサルファイド樹脂組成物。
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