JPH0457630B2 - - Google Patents
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- JPH0457630B2 JPH0457630B2 JP58072389A JP7238983A JPH0457630B2 JP H0457630 B2 JPH0457630 B2 JP H0457630B2 JP 58072389 A JP58072389 A JP 58072389A JP 7238983 A JP7238983 A JP 7238983A JP H0457630 B2 JPH0457630 B2 JP H0457630B2
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Landscapes
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- Inorganic Insulating Materials (AREA)
Description
本発明は、磁器組成物、特に1100℃以下の低温
で焼結でき、誘電率が高く、室温および高温にお
ける絶縁抵抗が高く、しかも機械的強度の高い磁
器組成物に関するものである。 従来、誘電体磁器組成物として、チタン酸バリ
ウム(BaTiO3)を主成分とする磁器が広く実用
化されていることは周知のとおりである。しかし
ながら、チタン酸バリウム(BaTiO3)を主成分
とするものは、焼結温度が通常1300〜1400℃の高
温である。このためこれを積層形コンデンサに利
用する場合には内部電極としてこの焼結温度に耐
え得る材料、例えば白金、パラジウムなどの高価
な貴金属を使用しなければならず、製造コストが
高くつくという欠点がある。積層形コンデンサを
安く作るためには、銀、ニツケルなどを主成分と
する安価な金属が内部電極に使用できるような、
できるだけ低温、特に1100℃以下で焼結できる磁
器が必要である。 また磁器組成物の電気的特性として、誘電率が
高く、誘電損失が小さく、絶縁抵抗が高いことが
基本的に要求される。さらに絶縁抵抗の値に関し
ては、高信頼性の部品を要求する米国防総省の規
格であるミリタリースペシフイケイシヨン
(Military Specification)のMIL−C−55681B
において、室温における値のみならず、125℃に
おける値も定められているように、信頼性の高い
磁器コンデンサを得るためには、室温における値
のみならず、最高使用温度における絶縁抵抗も高
い値をとることが必要である。 また、積層形チツプコンデンサの場合は、チツ
プコンデンサを基板に実装したとき、基板とチツ
プコンデンサを構成している磁器との熱膨張係数
の違いにより、チツプコンデンサに機械的な歪が
加わり、チツプコンデンサにクラツクが発生した
り、破損したりすることがある。また、エポキシ
系樹脂等を外装したデイツプコンデンサの場合
も、外装樹脂の応力で、デイツプコンデンサにク
ラツクが発生する場合がある。いずれの場合も、
コンデンサを形成している磁器の機械的強度が低
いほど、クラツクが入りやすく、容易に破損する
ため信頼性が低くなる。したがつて、磁器の機械
的強度をできるだけ増大させることは実用上極め
て重要なことである。 ところでPb(Mg1/2W1/2)O3−PbTiO3系磁器組
成物については既にエヌ.エヌ.クライニク,エ
イ.アイ.マグラノフスカヤN.N.Krainik and
A.I.Agrarovskaya(Fiziko Tverdogo Tela,
Vo2,No.1.pp70〜72,Janvara1960)より提案が
あり、また(SrxPb1-xTiO3)a(PbMg0.5W0.5O3)b
〔ただし、x=0〜0.10、aは0.35〜0.5、bは0.5
〜0.65であり、そしてa+b=1〕について、モ
ノリシツクコンデンサおよびその製造方法として
特開昭52−21662号公報に開示され、また誘電体
粉末組成物として特開昭52−21699号公報に開示
されている。しかしながら、いずれも比抵抗に関
する開示は全くされておらず、これらの磁器組成
物の実用性は明らかでなかつた。また、本発明者
達は既に910〜950℃の温度で焼結でき、Pb
(Mg1/2W1/2)O3とPbTiO3二成分系からなり、こ
れを、〔Pb(Mg1/2W1/2)O3〕x〔PbTiO3〕1-xと表
わしたときに、xが0.65<x≦1.00の範囲にある
組成物を提案している。この組成物は、誘電率と
比抵抗の積が高く、誘電損失の小さい優れた電気
的特性を有している。しかしながら、上記組成物
はいずれも機械的強度が低いため、その用途は自
ら狭い範囲に限定せざるを得なかつた。 また、Pb(Mg1/2W1/2)O3−PbTiO3系を含む三
成分系については、特開昭55−111011において
Pb(Mg1/2W1/2)O3−PbTiO3−Pb(Mg1/3Nb2/3)
O3系が、特開昭55−117809においてPb(Mg1/2
W1/2)O3−PbTiO3−Pb(Mg1/3Ta2/3)O3系が、
それぞれ開示されている。しかしながら、いずれ
も比抵抗や機械的強度に関する開示は全くされて
おらず、これらの磁器組成物の実用性は明らかで
なかつた。 また、本発明者達は既にPb(Mg1/2W1/2)O3−
PbTiO3−Pb(In1/2Nb1/2)O3三成分組成物を既に
提案している。この組成物は、900〜1100℃の低
温領域で焼結でき、誘電率が高く、誘電損失が小
さく、室温および高温における絶縁抵抗の値が高
い優れた特性を有している。しかしながら、この
組成物は、機械的強度が低いため、その用途は自
ら狭い範囲に限定せざるを得なかつた。 本発明は、以上の点にかんがみ、900〜1100℃
の低温領域で焼結でき、誘電率が高く、誘電損失
が小さく、室温および高温における絶縁抵抗の値
が高い優れた電気的特性を有し、更に機械的強度
も大きい信頼性の高い磁器組成物を提供しようと
するものであり、マグネシウム・タングステン酸
鉛〔Pb(Mg1/2W1/2)O3〕、チタン酸鉛〔PbTiO3〕
およびインジウム・ニオブ酸鉛〔Pb(In1/2Nb1/2)
O3〕からなる3成分組成物を〔Pb(Mg1/2W1/2)
O3〕x〔PbTiO3〕y〔Pb(In1/2Nb1/2)O3〕zと表わし
たときに(ただし、x+y+z=1.00)、この3
成分組成図において以下の組成点 (x=0.796,y=0.199,z=0.005) (x=0.48,y=0.12,z=0.40) (x=0.21,y=0.09,z=0.70) (x=0.12,y=0.18,z=0.70) (x=0.398,y=0.597,z=0.005) を結ぶ線上、およびこの5点に囲まれる組成範囲
にある主成分組成物に、副成分として、マンガ
ン・タンタル酸鉛〔Pb(Mn1/3Ta2/3)O3〕を主成
分に対して、0.05〜5mol%添加含有せしめてな
ることを特徴とするものである。 以下、本発明を実施例により詳細に説明する。
出発原料として純度99.9%以上の酸化鉛(PbO)、
酸化マグネシウム(MgO)、酸化タングステン
(WO3)、酸化チタン(TiO2)、酸化インジウム
(In3O3)、酸化ニオブ(Nb2O5)、酸化タンタル
(Ta2O5)および酸化マンガン(MnCO3)を使用
し、表に示した配合比となるように各々秤量す
る。次に秤量した各材料をボールミル中で湿式混
合した後750〜800℃で予焼を行ない、この粉末を
ボールミルで粉砕し、口別、乾燥後、有機バイン
ダーを入れ、整粒後プレスし、直径16mm厚さ約2
mmの円板4枚と、直径16mm、厚さ約10mmの円柱を
作成した。次に本発明の組成範囲の試料は空気中
900〜1100℃の温度で1時間焼結した。焼結した
円板4枚の上下面に600℃で銀電極を焼付け、デ
ジタルLCRメーターで周波数1KHz、電圧1Vr.m.
s.温度20℃で容量と誘電損失を測定し、誘電率を
算出した。 次に超絶縁抵抗計で50Vの電圧を1分間印加し
て、絶縁抵抗を温度20℃と125℃で測定し、比抵
抗を算出した。 機械的性質を抗折強度で評価するため、焼結し
た円柱から厚さ0.5mm、幅2mm、長さ約13mmの矩
形板を10枚切り出した。支点間距離を9mmにと
り、二点法で破壊荷重Pm〔Kg〕を測定し、τ=
3Pml/2Wt2〔Kg/cm2〕なる式に従い、抗折強度τ 〔Kg/cm2〕を求めた。ただし、lは支点間距離、
tは試料の厚み、Wは試料の幅である。電気的特
性は円板試料4点の平均値、抗折強度は矩形板体
試料10点の平均値より求めた。このようにして得
られた磁器の主成分〔Pb(Mg1/2W1/2)O3〕x
〔PbTiO3〕y〔Pb(In1/2Nb1/2)O3〕zの配合比x,
y,zおよび副成分添加量と誘電率、誘電損失、
20℃および125℃における比抵抗、および抗折強
度の関係を次表に示す。
で焼結でき、誘電率が高く、室温および高温にお
ける絶縁抵抗が高く、しかも機械的強度の高い磁
器組成物に関するものである。 従来、誘電体磁器組成物として、チタン酸バリ
ウム(BaTiO3)を主成分とする磁器が広く実用
化されていることは周知のとおりである。しかし
ながら、チタン酸バリウム(BaTiO3)を主成分
とするものは、焼結温度が通常1300〜1400℃の高
温である。このためこれを積層形コンデンサに利
用する場合には内部電極としてこの焼結温度に耐
え得る材料、例えば白金、パラジウムなどの高価
な貴金属を使用しなければならず、製造コストが
高くつくという欠点がある。積層形コンデンサを
安く作るためには、銀、ニツケルなどを主成分と
する安価な金属が内部電極に使用できるような、
できるだけ低温、特に1100℃以下で焼結できる磁
器が必要である。 また磁器組成物の電気的特性として、誘電率が
高く、誘電損失が小さく、絶縁抵抗が高いことが
基本的に要求される。さらに絶縁抵抗の値に関し
ては、高信頼性の部品を要求する米国防総省の規
格であるミリタリースペシフイケイシヨン
(Military Specification)のMIL−C−55681B
において、室温における値のみならず、125℃に
おける値も定められているように、信頼性の高い
磁器コンデンサを得るためには、室温における値
のみならず、最高使用温度における絶縁抵抗も高
い値をとることが必要である。 また、積層形チツプコンデンサの場合は、チツ
プコンデンサを基板に実装したとき、基板とチツ
プコンデンサを構成している磁器との熱膨張係数
の違いにより、チツプコンデンサに機械的な歪が
加わり、チツプコンデンサにクラツクが発生した
り、破損したりすることがある。また、エポキシ
系樹脂等を外装したデイツプコンデンサの場合
も、外装樹脂の応力で、デイツプコンデンサにク
ラツクが発生する場合がある。いずれの場合も、
コンデンサを形成している磁器の機械的強度が低
いほど、クラツクが入りやすく、容易に破損する
ため信頼性が低くなる。したがつて、磁器の機械
的強度をできるだけ増大させることは実用上極め
て重要なことである。 ところでPb(Mg1/2W1/2)O3−PbTiO3系磁器組
成物については既にエヌ.エヌ.クライニク,エ
イ.アイ.マグラノフスカヤN.N.Krainik and
A.I.Agrarovskaya(Fiziko Tverdogo Tela,
Vo2,No.1.pp70〜72,Janvara1960)より提案が
あり、また(SrxPb1-xTiO3)a(PbMg0.5W0.5O3)b
〔ただし、x=0〜0.10、aは0.35〜0.5、bは0.5
〜0.65であり、そしてa+b=1〕について、モ
ノリシツクコンデンサおよびその製造方法として
特開昭52−21662号公報に開示され、また誘電体
粉末組成物として特開昭52−21699号公報に開示
されている。しかしながら、いずれも比抵抗に関
する開示は全くされておらず、これらの磁器組成
物の実用性は明らかでなかつた。また、本発明者
達は既に910〜950℃の温度で焼結でき、Pb
(Mg1/2W1/2)O3とPbTiO3二成分系からなり、こ
れを、〔Pb(Mg1/2W1/2)O3〕x〔PbTiO3〕1-xと表
わしたときに、xが0.65<x≦1.00の範囲にある
組成物を提案している。この組成物は、誘電率と
比抵抗の積が高く、誘電損失の小さい優れた電気
的特性を有している。しかしながら、上記組成物
はいずれも機械的強度が低いため、その用途は自
ら狭い範囲に限定せざるを得なかつた。 また、Pb(Mg1/2W1/2)O3−PbTiO3系を含む三
成分系については、特開昭55−111011において
Pb(Mg1/2W1/2)O3−PbTiO3−Pb(Mg1/3Nb2/3)
O3系が、特開昭55−117809においてPb(Mg1/2
W1/2)O3−PbTiO3−Pb(Mg1/3Ta2/3)O3系が、
それぞれ開示されている。しかしながら、いずれ
も比抵抗や機械的強度に関する開示は全くされて
おらず、これらの磁器組成物の実用性は明らかで
なかつた。 また、本発明者達は既にPb(Mg1/2W1/2)O3−
PbTiO3−Pb(In1/2Nb1/2)O3三成分組成物を既に
提案している。この組成物は、900〜1100℃の低
温領域で焼結でき、誘電率が高く、誘電損失が小
さく、室温および高温における絶縁抵抗の値が高
い優れた特性を有している。しかしながら、この
組成物は、機械的強度が低いため、その用途は自
ら狭い範囲に限定せざるを得なかつた。 本発明は、以上の点にかんがみ、900〜1100℃
の低温領域で焼結でき、誘電率が高く、誘電損失
が小さく、室温および高温における絶縁抵抗の値
が高い優れた電気的特性を有し、更に機械的強度
も大きい信頼性の高い磁器組成物を提供しようと
するものであり、マグネシウム・タングステン酸
鉛〔Pb(Mg1/2W1/2)O3〕、チタン酸鉛〔PbTiO3〕
およびインジウム・ニオブ酸鉛〔Pb(In1/2Nb1/2)
O3〕からなる3成分組成物を〔Pb(Mg1/2W1/2)
O3〕x〔PbTiO3〕y〔Pb(In1/2Nb1/2)O3〕zと表わし
たときに(ただし、x+y+z=1.00)、この3
成分組成図において以下の組成点 (x=0.796,y=0.199,z=0.005) (x=0.48,y=0.12,z=0.40) (x=0.21,y=0.09,z=0.70) (x=0.12,y=0.18,z=0.70) (x=0.398,y=0.597,z=0.005) を結ぶ線上、およびこの5点に囲まれる組成範囲
にある主成分組成物に、副成分として、マンガ
ン・タンタル酸鉛〔Pb(Mn1/3Ta2/3)O3〕を主成
分に対して、0.05〜5mol%添加含有せしめてな
ることを特徴とするものである。 以下、本発明を実施例により詳細に説明する。
出発原料として純度99.9%以上の酸化鉛(PbO)、
酸化マグネシウム(MgO)、酸化タングステン
(WO3)、酸化チタン(TiO2)、酸化インジウム
(In3O3)、酸化ニオブ(Nb2O5)、酸化タンタル
(Ta2O5)および酸化マンガン(MnCO3)を使用
し、表に示した配合比となるように各々秤量す
る。次に秤量した各材料をボールミル中で湿式混
合した後750〜800℃で予焼を行ない、この粉末を
ボールミルで粉砕し、口別、乾燥後、有機バイン
ダーを入れ、整粒後プレスし、直径16mm厚さ約2
mmの円板4枚と、直径16mm、厚さ約10mmの円柱を
作成した。次に本発明の組成範囲の試料は空気中
900〜1100℃の温度で1時間焼結した。焼結した
円板4枚の上下面に600℃で銀電極を焼付け、デ
ジタルLCRメーターで周波数1KHz、電圧1Vr.m.
s.温度20℃で容量と誘電損失を測定し、誘電率を
算出した。 次に超絶縁抵抗計で50Vの電圧を1分間印加し
て、絶縁抵抗を温度20℃と125℃で測定し、比抵
抗を算出した。 機械的性質を抗折強度で評価するため、焼結し
た円柱から厚さ0.5mm、幅2mm、長さ約13mmの矩
形板を10枚切り出した。支点間距離を9mmにと
り、二点法で破壊荷重Pm〔Kg〕を測定し、τ=
3Pml/2Wt2〔Kg/cm2〕なる式に従い、抗折強度τ 〔Kg/cm2〕を求めた。ただし、lは支点間距離、
tは試料の厚み、Wは試料の幅である。電気的特
性は円板試料4点の平均値、抗折強度は矩形板体
試料10点の平均値より求めた。このようにして得
られた磁器の主成分〔Pb(Mg1/2W1/2)O3〕x
〔PbTiO3〕y〔Pb(In1/2Nb1/2)O3〕zの配合比x,
y,zおよび副成分添加量と誘電率、誘電損失、
20℃および125℃における比抵抗、および抗折強
度の関係を次表に示す。
【表】
【表】
表に示した結果から明らかなように、本発明に
よれば誘電率が1150〜3810と高く、誘電損失が
0.4〜3.1%と小さく、比抵抗が20℃において1.8×
1012〜7.5×1013Ω・cmと高く、しかも125℃にお
いても8.2×1010〜1.1×1013Ω・cmという高い値
を示し、さらに抵折強度も990〜1460Kg/cm2と実
用上十分高い値を示す信頼性の高い実用性の極め
て高い磁器組成物が得られる。こうした優れた特
性を示す本発明の磁器組成物は焼結温度が1100℃
以下の低温であるため、積層コンデンサの内部電
極の低価格化を実現できると共に、省エネルギー
や炉材の節約にもなるという極めて優れた効果も
生じる。なお、主成分組成範囲において組成点
2,15を結ぶ線の外側では高温における比抵抗が
小さくなり、実用的でない。組成点15,16,7,
3,2を結ぶ線の外側では誘電率が小さくなり実
用的でない。また副成分であるPb(Mn1/3Ta2/3)
O3の添加量が0.05mol%未満では抗折強度の改善
効果が小さく、5mol%を超えると逆に抗折強度
が小さくなるため実用的でない。なお図に本発明
の主成分組成範囲を示す。図に示した番号は、表
に示した主成分配合比の番号に対応する。
よれば誘電率が1150〜3810と高く、誘電損失が
0.4〜3.1%と小さく、比抵抗が20℃において1.8×
1012〜7.5×1013Ω・cmと高く、しかも125℃にお
いても8.2×1010〜1.1×1013Ω・cmという高い値
を示し、さらに抵折強度も990〜1460Kg/cm2と実
用上十分高い値を示す信頼性の高い実用性の極め
て高い磁器組成物が得られる。こうした優れた特
性を示す本発明の磁器組成物は焼結温度が1100℃
以下の低温であるため、積層コンデンサの内部電
極の低価格化を実現できると共に、省エネルギー
や炉材の節約にもなるという極めて優れた効果も
生じる。なお、主成分組成範囲において組成点
2,15を結ぶ線の外側では高温における比抵抗が
小さくなり、実用的でない。組成点15,16,7,
3,2を結ぶ線の外側では誘電率が小さくなり実
用的でない。また副成分であるPb(Mn1/3Ta2/3)
O3の添加量が0.05mol%未満では抗折強度の改善
効果が小さく、5mol%を超えると逆に抗折強度
が小さくなるため実用的でない。なお図に本発明
の主成分組成範囲を示す。図に示した番号は、表
に示した主成分配合比の番号に対応する。
図は、本発明の主成分組成範囲と実施例に示し
た組成点を示す図である。
た組成点を示す図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 マグネシウム・タングステン酸鉛〔Pb
(Mg1/2W1/2)O3〕、チタン酸鉛〔PbTiO3〕およ
びインジウム・ニオブ酸鉛〔Pb(In1/2Nb1/2)O3〕
からなる3成分組成物を〔Pb(Mg1/2W1/2)O3〕x
〔PbTiO3〕y〔Pb(In1/2Nb1/2)O3〕zと表わしたとき
に(ただし、x+y+z=1.00)、この3成分組
成図において以下の組成点 (x=0.796,y=0.199,z=0.005) (x=0.48,y=0.12,z=0.40) (x=0.21,y=0.09,z=0.70) (x=0.12,y=0.18,z=0.70) (x=0.398,y=0.597,z=0.005) を結ぶ線上およびこの5点に囲まれる組成範囲に
ある主成分組成物に副成分としてマンガン・タン
タル酸鉛〔Pb(Mn1/3Ta2/3)O3〕を主成分に対し
て0.05〜5mol%添加含有せしめてなることを特
徴とする磁器組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP58072389A JPS59199573A (ja) | 1983-04-25 | 1983-04-25 | 磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP58072389A JPS59199573A (ja) | 1983-04-25 | 1983-04-25 | 磁器組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS59199573A JPS59199573A (ja) | 1984-11-12 |
JPH0457630B2 true JPH0457630B2 (ja) | 1992-09-14 |
Family
ID=13487874
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP58072389A Granted JPS59199573A (ja) | 1983-04-25 | 1983-04-25 | 磁器組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS59199573A (ja) |
-
1983
- 1983-04-25 JP JP58072389A patent/JPS59199573A/ja active Granted
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS59199573A (ja) | 1984-11-12 |