JPH044019B2 - - Google Patents
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- JPH044019B2 JPH044019B2 JP58089431A JP8943183A JPH044019B2 JP H044019 B2 JPH044019 B2 JP H044019B2 JP 58089431 A JP58089431 A JP 58089431A JP 8943183 A JP8943183 A JP 8943183A JP H044019 B2 JPH044019 B2 JP H044019B2
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Description
産業上の利用分野
本発明は、各種燃焼器や自動車エンジンなどの
排ガス中の有害ガス成分を浄化処理する触媒に関
する。 従来例の構成とその問題点 従来より安価な排ガス浄化触媒として、ペロブ
スカイト型複合酸化物であるLa0.5Sr0.5MnO3や
La0.8Sr0.2CoO3が検討されてきた。これらは耐熱
性に富むうえ、他の貴金属系触媒に匹敵する触媒
活性を有するなどの利点があるが、その処理対象
が排ガス中の還元性ガスであるCOや炭化水素
（HC）であり、同じ排ガスに含まれる酸化性ガ
スの窒素酸化物（NOX）の処理に関しては効果
が殆んどない。また、これらの酸化物は高温の還
元雰囲気に長時間さらされると、結晶構造の変化
を生じて触媒活性の低下を招き、元の活性状態に
復帰しない欠点を有していた。 また、自動車エンジンの排ガス処理に貴金属を
用いた三元触媒が用いられている。エンジンへの
空気／燃料比を当量組成付近に制御すれば、有害
ガスの消失に大きな効果をもつが、貴金属を用い
るので触媒自体が高価であり、高温劣化の問題も
あつて一般への普及は望めない状況であつた。 本発明者らは、先に式La1-ySryCoO3で表わさ
れるペロブスカト型酸化物のＢサイトにFe，
Mn，Cr，ＶまたはTiを加えることによつて、従
来の欠点である還元性ガス過剰の雰囲気での安定
性が向上し、さらにNOX消失能も付加できるこ
とを見出した（特願昭57−196480号（特開昭59−
87046号））。 このペロブスカイト型複合酸化物は、各成分元
素の比を次式のように定めたとき触媒活性が最も
高く、しかも還元雰囲気にも強く、安定した性能
を示す。
排ガス中の有害ガス成分を浄化処理する触媒に関
する。 従来例の構成とその問題点 従来より安価な排ガス浄化触媒として、ペロブ
スカイト型複合酸化物であるLa0.5Sr0.5MnO3や
La0.8Sr0.2CoO3が検討されてきた。これらは耐熱
性に富むうえ、他の貴金属系触媒に匹敵する触媒
活性を有するなどの利点があるが、その処理対象
が排ガス中の還元性ガスであるCOや炭化水素
（HC）であり、同じ排ガスに含まれる酸化性ガ
スの窒素酸化物（NOX）の処理に関しては効果
が殆んどない。また、これらの酸化物は高温の還
元雰囲気に長時間さらされると、結晶構造の変化
を生じて触媒活性の低下を招き、元の活性状態に
復帰しない欠点を有していた。 また、自動車エンジンの排ガス処理に貴金属を
用いた三元触媒が用いられている。エンジンへの
空気／燃料比を当量組成付近に制御すれば、有害
ガスの消失に大きな効果をもつが、貴金属を用い
るので触媒自体が高価であり、高温劣化の問題も
あつて一般への普及は望めない状況であつた。 本発明者らは、先に式La1-ySryCoO3で表わさ
れるペロブスカト型酸化物のＢサイトにFe，
Mn，Cr，ＶまたはTiを加えることによつて、従
来の欠点である還元性ガス過剰の雰囲気での安定
性が向上し、さらにNOX消失能も付加できるこ
とを見出した（特願昭57−196480号（特開昭59−
87046号））。 このペロブスカイト型複合酸化物は、各成分元
素の比を次式のように定めたとき触媒活性が最も
高く、しかも還元雰囲気にも強く、安定した性能
を示す。
【式】
ただし、MeはFe，Mn，Cr，Ｖ，Tiのなかか
ら選んだ一種の元素で、０＜Ｘ＜１である。 発明の目的 本発明は、前記のペロブスカイト型複合酸化物
よりなる触媒に適合する担体物質を組み合わせ
て、有害ガス消失能をさらに向上することを主目
的とする。 本発明は、また前記の触媒を金網やセラミツク
多孔体に保持できるようにして、各種の用途に適
応させることをも目的とする。 発明の構成 本発明は、式
ら選んだ一種の元素で、０＜Ｘ＜１である。 発明の目的 本発明は、前記のペロブスカイト型複合酸化物
よりなる触媒に適合する担体物質を組み合わせ
て、有害ガス消失能をさらに向上することを主目
的とする。 本発明は、また前記の触媒を金網やセラミツク
多孔体に保持できるようにして、各種の用途に適
応させることをも目的とする。 発明の構成 本発明は、式
【式】
（MeはFe，Mn，Cr，Ｖ，Tiの内から選ぶ一種の
元素、０＜Ｘ＜１）で表わされるペロブスカイト
型複合酸化物に担体物質としてMgOを組み合わ
せたことを特徴とする。 ここで、MgOの一部をMgOを主とするマグネ
シアセメントで代用すると金網や、アルミナ、シ
リカなどのセラミツク多孔体に保持させることが
できる。 実施例の説明 実施例 １ 担体添加の効果および担体の種類の効果を見る
ため、La0.1Sr0.9Co0.2Fe0.8O3単独(1)、これに担体
として酸性酸化物、両性酸化物、塩基性酸化物を
代表してそれぞれSiO2ゲル粉末(2)、Al2O3ゲル粉
末(3)、MgO粉末(4)を重量比１：１の割合で加え
たものを原料とした。 これらの原料粉末１ｇを直径７mmのペレツトに
プレス成形し、このペレツト50個を内径24.5mmの
石英管に充填した。ペレツトの充填長さは約50mm
となる。この石英管の触媒部分を管状炉内に入れ
て温度を制御しながらNo250ppm、CO150ppm、
残りN2のガスを流量2.5／分の速度で通じ、出
口のNoX濃度およびCO濃度を測定して消滅率を
比較した。 第１図にはNOXの消滅率を、第２図にはCO消
滅率の温度による変化を示した。担体の種類によ
る効果は、NOXおよびCO消滅率ともMgOが最も
大きく、ついでAl2O3＞SiO2の順となり、SiO2に
おいては担体無しと同程度かむしろ悪かつた。 実施例 ２ 実施例１で効果のあつたMgOについて添加量
の効果を求めた。ペレツト作製法と有害ガス消滅
率測定法は実施例１と同じにした。MgOの添加
量は重量比で０％(1)、33％(2)、50％(3)、66％(4)、
100％(5)とした。 NOX消滅率は第３図、CO消滅率は第４図に示
したようになり、両消滅率ともMgO33〜50％の
領域のものが高いことが認められた。 担体の作用効果が何によるのか正確には分から
ないが、効果の大きいものほどペロブスカイト酸
化物中の酸素欠損が大きく、褐色を呈しているこ
とから見て、担体が酸化物から還元性ガスへの酸
素の供給を容易にし、その結果NO2から欠損へ
の酸素の引抜く作用能力を増大させているものと
思われる。 実施例 ３ 担体として塩基性酸化物の種類の効果を見るた
め、MgO(1)、CaO(2)、SrO(3)、BaO(4)の粉末を
La0.1Sr0.9Co0.2Fe0.8O3に重量比１：１の割合で加
えてペレツトを作つた。ペレツトの作製方法およ
び有害ガス消滅率の測定法はほゞ実施例１の場合
と同じである。ただし、担体の種類の効果は特に
寿命の上で顕著であつたので、850℃一定で有害
ガス通気３時間、定温で空気の通気３時間の繰り
返し500回毎にNOX及びCO消滅率の変遷を求め
た。それぞれの結果は第５図及び第６図のように
なり、劣化はMgO＜CaO＜SrOBaOの順に大
きくなることが分かつた。この序列は空気中の
CO2との結合力の序列と一致し、劣化は炭酸塩の
生成によつて塩基度が低下するためと考えられ
る。 実施例 ４ La0.1Sr0.9Co0.2Fe0.8O3：MgO粉末：マグネシヤ
セメントを重量比６：１：１(1)、６：２：１(2)、
６：３：１(3)、４：１：１(4)、４：２：１(5)の割
合で混合したものでペーストを作り、10メツシユ
のステンレス鋼の金網に10重量％相当付着させ、
100℃で加熱固化させた。これらを各５枚重ねて
石英管中に充填し、実施例３と同様の測定をし
た。 NOX及びCO消滅率の変化は第７図及び第８図
のようになつた。初期の消滅率は実施例２で示し
た最適領域MgO33〜50重量％から外れる(1)の場
合が両消滅率ともやや低く、セメントの割合いが
多いものほど劣化が大きいことが認められる。す
なわち、劣化は(4)＞(5)(1)＞(2)＞(3)となり、劣化
の大きいほどペロブスカイトがMgFe2O4に変わ
つていた。この変化が劣化の原因と思われる。 以上の実施例から担体としては塩基性酸化物が
優れ、中でも空気中の炭酸ガスとの結び付きの弱
いMgOが最も優れていることが分かる。担体の
アルカリ点が触媒作用の助長効果をもたらすこと
も明らかで、アルカリ点をもつことに関して両性
酸化物も作用効果は持つと言える。また、担体の
効果はアルカリ点で発揮されるために、単一酸化
物のみならず、セメントのように複合酸化物を固
化によつて形成されるものでもよく、これによつ
て金網やセラミツクの基体に焼付けなど行なうこ
となく固着させる効果も付加できる。しかし、上
述のような炭酸ガスとの結び付きを考慮した場
合、経時変化においてMgOが最も優れていると
言える。 以上の例では、MeとしてFeを用いたが、他の
Mn等を用いた場合も同様の効果が得られた。 発明の効果 以上のように、本発明によれば、ペロブスカイ
ト型複合酸化物触媒の特性を向上し、触媒を各種
の形態で使用することができる。
元素、０＜Ｘ＜１）で表わされるペロブスカイト
型複合酸化物に担体物質としてMgOを組み合わ
せたことを特徴とする。 ここで、MgOの一部をMgOを主とするマグネ
シアセメントで代用すると金網や、アルミナ、シ
リカなどのセラミツク多孔体に保持させることが
できる。 実施例の説明 実施例 １ 担体添加の効果および担体の種類の効果を見る
ため、La0.1Sr0.9Co0.2Fe0.8O3単独(1)、これに担体
として酸性酸化物、両性酸化物、塩基性酸化物を
代表してそれぞれSiO2ゲル粉末(2)、Al2O3ゲル粉
末(3)、MgO粉末(4)を重量比１：１の割合で加え
たものを原料とした。 これらの原料粉末１ｇを直径７mmのペレツトに
プレス成形し、このペレツト50個を内径24.5mmの
石英管に充填した。ペレツトの充填長さは約50mm
となる。この石英管の触媒部分を管状炉内に入れ
て温度を制御しながらNo250ppm、CO150ppm、
残りN2のガスを流量2.5／分の速度で通じ、出
口のNoX濃度およびCO濃度を測定して消滅率を
比較した。 第１図にはNOXの消滅率を、第２図にはCO消
滅率の温度による変化を示した。担体の種類によ
る効果は、NOXおよびCO消滅率ともMgOが最も
大きく、ついでAl2O3＞SiO2の順となり、SiO2に
おいては担体無しと同程度かむしろ悪かつた。 実施例 ２ 実施例１で効果のあつたMgOについて添加量
の効果を求めた。ペレツト作製法と有害ガス消滅
率測定法は実施例１と同じにした。MgOの添加
量は重量比で０％(1)、33％(2)、50％(3)、66％(4)、
100％(5)とした。 NOX消滅率は第３図、CO消滅率は第４図に示
したようになり、両消滅率ともMgO33〜50％の
領域のものが高いことが認められた。 担体の作用効果が何によるのか正確には分から
ないが、効果の大きいものほどペロブスカイト酸
化物中の酸素欠損が大きく、褐色を呈しているこ
とから見て、担体が酸化物から還元性ガスへの酸
素の供給を容易にし、その結果NO2から欠損へ
の酸素の引抜く作用能力を増大させているものと
思われる。 実施例 ３ 担体として塩基性酸化物の種類の効果を見るた
め、MgO(1)、CaO(2)、SrO(3)、BaO(4)の粉末を
La0.1Sr0.9Co0.2Fe0.8O3に重量比１：１の割合で加
えてペレツトを作つた。ペレツトの作製方法およ
び有害ガス消滅率の測定法はほゞ実施例１の場合
と同じである。ただし、担体の種類の効果は特に
寿命の上で顕著であつたので、850℃一定で有害
ガス通気３時間、定温で空気の通気３時間の繰り
返し500回毎にNOX及びCO消滅率の変遷を求め
た。それぞれの結果は第５図及び第６図のように
なり、劣化はMgO＜CaO＜SrOBaOの順に大
きくなることが分かつた。この序列は空気中の
CO2との結合力の序列と一致し、劣化は炭酸塩の
生成によつて塩基度が低下するためと考えられ
る。 実施例 ４ La0.1Sr0.9Co0.2Fe0.8O3：MgO粉末：マグネシヤ
セメントを重量比６：１：１(1)、６：２：１(2)、
６：３：１(3)、４：１：１(4)、４：２：１(5)の割
合で混合したものでペーストを作り、10メツシユ
のステンレス鋼の金網に10重量％相当付着させ、
100℃で加熱固化させた。これらを各５枚重ねて
石英管中に充填し、実施例３と同様の測定をし
た。 NOX及びCO消滅率の変化は第７図及び第８図
のようになつた。初期の消滅率は実施例２で示し
た最適領域MgO33〜50重量％から外れる(1)の場
合が両消滅率ともやや低く、セメントの割合いが
多いものほど劣化が大きいことが認められる。す
なわち、劣化は(4)＞(5)(1)＞(2)＞(3)となり、劣化
の大きいほどペロブスカイトがMgFe2O4に変わ
つていた。この変化が劣化の原因と思われる。 以上の実施例から担体としては塩基性酸化物が
優れ、中でも空気中の炭酸ガスとの結び付きの弱
いMgOが最も優れていることが分かる。担体の
アルカリ点が触媒作用の助長効果をもたらすこと
も明らかで、アルカリ点をもつことに関して両性
酸化物も作用効果は持つと言える。また、担体の
効果はアルカリ点で発揮されるために、単一酸化
物のみならず、セメントのように複合酸化物を固
化によつて形成されるものでもよく、これによつ
て金網やセラミツクの基体に焼付けなど行なうこ
となく固着させる効果も付加できる。しかし、上
述のような炭酸ガスとの結び付きを考慮した場
合、経時変化においてMgOが最も優れていると
言える。 以上の例では、MeとしてFeを用いたが、他の
Mn等を用いた場合も同様の効果が得られた。 発明の効果 以上のように、本発明によれば、ペロブスカイ
ト型複合酸化物触媒の特性を向上し、触媒を各種
の形態で使用することができる。
第１図は各種担体を用いた触媒の温度とNOX
消滅率との関係を示す図、第２図は同じく温度と
CO消滅率との関係を示す図、第３図はMgO担体
の添加割合の異なる触媒の温度とNoX消滅率との
関係を示す図、第４図は同じく触媒の温度とCO
消滅率との関係を示す図、第５図は各種担体を用
いた触媒のNOX消滅率の変化を示す図、第６図
は同じくCO消滅率の変化を示す図、第７図はマ
グネシヤセメントを各種の割合で用いた触媒の
NOX消滅率の変化を示す図、第８図は同じくCO
消滅率の変化を示す。
消滅率との関係を示す図、第２図は同じく温度と
CO消滅率との関係を示す図、第３図はMgO担体
の添加割合の異なる触媒の温度とNoX消滅率との
関係を示す図、第４図は同じく触媒の温度とCO
消滅率との関係を示す図、第５図は各種担体を用
いた触媒のNOX消滅率の変化を示す図、第６図
は同じくCO消滅率の変化を示す図、第７図はマ
グネシヤセメントを各種の割合で用いた触媒の
NOX消滅率の変化を示す図、第８図は同じくCO
消滅率の変化を示す。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 一般式【式】（ただ し、MeはFe，Mn，Cr，Ｖ，Tiから選ぶ一種の
元素、０＜Ｘ＜１）で表わされるペロブスカイト
型複合酸化物を主体とし、担体としてMgOを含
むことを特徴とするガス浄化用触媒。 ２ 触媒のMgOの含有割合が33〜50重量％であ
る特許請求の範囲第１項記載のガス浄化用触媒。 ３ MgOを主体とするセメントを含む特許請求
の範囲第１項記載のガス浄化用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58089431A JPS59216633A (ja) | 1983-05-20 | 1983-05-20 | ガス浄化用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58089431A JPS59216633A (ja) | 1983-05-20 | 1983-05-20 | ガス浄化用触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59216633A JPS59216633A (ja) | 1984-12-06 |
| JPH044019B2 true JPH044019B2 (ja) | 1992-01-27 |
Family
ID=13970469
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58089431A Granted JPS59216633A (ja) | 1983-05-20 | 1983-05-20 | ガス浄化用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59216633A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN1022542C (zh) * | 1990-07-26 | 1993-10-27 | 北京大学 | 钙钛矿型稀土复合氧化物燃烧催化剂 |
-
1983
- 1983-05-20 JP JP58089431A patent/JPS59216633A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59216633A (ja) | 1984-12-06 |
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