JPH0438685B2 - - Google Patents
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- JPH0438685B2 JPH0438685B2 JP60247934A JP24793485A JPH0438685B2 JP H0438685 B2 JPH0438685 B2 JP H0438685B2 JP 60247934 A JP60247934 A JP 60247934A JP 24793485 A JP24793485 A JP 24793485A JP H0438685 B2 JPH0438685 B2 JP H0438685B2
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
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- B01J2203/065—Composition of the material produced
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Polishing Bodies And Polishing Tools (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Description
（産業上の利用分野）
本発明はマイクロ波素子等の電子装置用ヒート
シンクおよび切削工具インサートとして好適な特
性を有する緻密な立方晶窒化ほう素焼結体の製造
方法に関するものである。 （従来の技術） 立方晶窒化ほう素はダイヤモンドに近い硬度お
よび熱伝導率を有し、しかも電気絶縁性にも優れ
ていることから、従来からの難削材用砥粒として
の用途に加え、マイクロ波素子等の電子装置用ヒ
ートシンクとしての利用が種々試みられており、
特に立方晶窒化ほう素の緻密焼結体が注目されて
いる。またこのような焼結体は切削工具インサー
トとしても優れた特性を発揮することが期待さ
れ、立方晶窒化ほう素焼結体の開発が進められて
いる。 従来からの立方晶窒化ほう素焼結体の製造方法
としては、 (イ) 触媒を使用せずに低結晶性の六方晶窒化ほう
素粉末を出発原料として高温高圧条件下に処理
する方法（温度：1250℃以上、好ましくは1450
〜1600℃以上、圧力：60kbar以上；マテリア
ルス・リサーチ・ブリチン（Mat.Res.Bull.）
７，999〜1004（1972））。 (ロ) 低結晶性の六方晶窒化ほう素粉末にAlN等
を添加混合したものを出発原料として高温高圧
条件下に処理する方法（温度：1700〜1800℃、
圧力；75kabr；特公昭49−22925号公報）。 (ハ) 気相から析出させた六方晶窒化ほう素である
熱分解窒化ほう素（パイロリテイツクボロンナ
イトライド）の成型体を直接高温高圧下に処理
する方法（温度：1800℃以上、好ましくは2100
〜2500℃、圧力60kabr以上、好ましくは
65kabr以上；特開昭54−33510号公報）。 (ニ) 六方晶窒化ほう素のホツトプレス焼結体に
Mg3B2N4等の触媒を拡散含浸させたものを高
温高圧処理する方法（温度：1510〜1550℃、圧
力5.2〜5.7GPa；特公昭60−28782号公報）。 等が知られている。 （発明が解決しようとする問題点） しかし、これらの方法にはそれぞれ問題があ
り、これらの方法によつて得られる立方晶窒化ほ
う素はヒートシンク用立方晶窒化ほう素焼結体を
工業的に製造するには不適当であつた。まず、イ
の方法では高温高圧処理後の立方晶窒化ほう素マ
トリツクス中に未変換の六方晶窒化ほう素が残留
し、立方晶窒化ほう素焼結体の熱的、機械的性質
を著しく低下させることが起こりやすい。これを
避けるには、例えば1700℃、７万気圧の非常に厳
しい高温高圧処理が必要になるので、この方法は
工業的生産に不適当である。また(ロ)の方法では添
加したAl等が触媒として作用するので(イ)の方法
よりも穏やかな高温高圧条件下に立方晶窒化ほう
素への変換が可能であるが、AlN添加量を10〜
20重量％程度にする必要があり、立方晶窒化ほう
素への変換後に多量のAlNが焼結体中に残留す
るので立方晶窒化ほう素の有する優れた熱伝導性
が損なわれる欠点がある。(ハ)の方法では緻密で高
熱伝導性の立方晶窒化ほう素焼結体を製造できる
が、圧力５万気圧以上、温度1800℃以上の厳しい
条件が必要になるので、この方法は(イ)の方法と同
様に工業的生産に不適当である。(ニ)の方法では触
媒が原料六方晶窒化ほう素中に極めて均一に含ま
れるので、穏やかな高圧高温条件下に均一な立方
晶窒化ほう素焼結体が得られる特長があるが、六
方晶窒化ほう素のホツトプレス焼結体は酸化物形
態の結合剤を含んでおり、そのままでは立方晶窒
化ほう素焼結体とした時の組織の均一性が阻害さ
れるので、予めホツトプレス焼結体を不活性雰囲
気下に高温で熱処理して酸素含有量を減らす工程
が必要になる。この熱処理としては、例えば窒素
気流中で2100℃において２時間以上の加熱を行
う。触媒の拡散含浸は、熱処理により酸素含有量
を減らした六方晶窒化ほう素ホツトプレス焼結体
を例えばMg3B2N4粉末と接触させ、窒素雰囲気
中において1160℃で５時間熱処理する方法等によ
り行われる。上述のように、(ニ)の方法では特性の
優れた立方晶窒化ほう素焼結体が穏やかな高圧高
温条件下に得られるが、この方法は長時間の脱酸
素前処理工程が必要になる欠点がある。 （問題点を解決するための手段） 本発明者等は、従来の立方晶窒化ほう素焼結体
の製造方法が有する上述の欠点を解決することを
目的に研究を重ね、特別の前処理を必要とせずに
穏やかな高温高圧条件下において、特性の低下を
招く不純物含有量が極めて少ない立方晶窒化ほう
素緻密焼結体を製造する方法を見い出した。 本発明の立方晶窒化ほう素焼結体の製造方法
は、気相合成法により析出させることにより合成
され0.1〜５モル％の割合の金属窒化物を含有す
る熱分解窒化ほう素成型体を、立方晶窒化ほう素
の熱力学的安定条件下に、1300℃以上の温度およ
び４万気圧以上の圧力において立方晶窒化ほう素
に変換することを特徴とし、この方法により熱伝
導率5W／cm・Ｋ以上の立方晶窒化ほう素焼結体
が得られる。 本発明で用いる気相合成法で析出させることに
より合成され0.1〜５モル％の割合の金属窒化物
を含有する熱分解窒化ほう素（PBN）成型体は、
例えば特開昭59−207811号に開示されている方法
により合成される材料である。即ち、三塩化ほう
素（BCl3）等のハロゲン化ほう素ガスをほう素
源とし、アンモニア（NH3）ガス窒素源とし、
減圧下に不活性雰囲気中において1000〜2000℃の
温度に加熱された黒鉛等の基板の表面上に気相か
ら窒化ほう素を析出させて熱分解窒化ほう素成型
体を生成するに際し、所望の金属窒化物を生成す
ることができる金属を含有する原料ガス（例え
ば、アルカリ土類金属、アルミニウムもしくは遷
移金属のハロゲン化物もしくは水素化物）の適当
量を同時に導入すると、後者の原料ガスとアンモ
ニアガスとが反応して所望の金属窒化物が生成
し、しかもこの金属窒化物は非常に微細な分散相
として窒化ほう素のマトリツクス中に均一に分布
する。このような方法で導入できる金属窒化物と
しては、窒化ベリリウム（Be3N2）、窒化マグネ
シウム（Mg3N2）、等のアルカリ土類金属窒化
物、窒化アルミニウム（AlN）、窒化けい素（Si3
N4）等、更に窒化チタン（TiN），窒化タンタル
（TaN）等の遷移金属の窒化物などがあげられ、
六方晶窒化ほう素から立方晶窒化けい素への変換
触媒として知られている各種の窒化物を微細分散
相として含有する六方晶窒化ほう素成型体が得ら
れる。 このように気相合成法により析出させることに
り生成する金属窒化物含有六方晶窒化ほう素成型
体、即ち触媒含有熱分解窒化ほう素成型体を出発
原料として高温高圧処理することにより立方晶窒
化ほう素焼結体への変換を行うと、従来の立方晶
窒化ほう素合成法には見られない種々の利点が得
られる。まず、本発明における出発原料では立方
晶窒化ほう素変換触媒が極めて均一に分散してい
るので、立方晶窒化ほう素への変換が熱分解窒化
ほう素成型体の全体にわたつて極めて均一に起こ
り、組織の均一性の優れた立方晶窒化ほう素焼結
体が得られる。特に、金属窒化物の含有割合を
0.1〜５モル％にすると、未変換の六方晶窒化型
窒化ほう素相の残存および立方晶窒化ほう素焼結
体粒界における触媒相の偏在が認められず、特性
の優れた立方晶窒化ほう素焼結体が得られる。ま
た出発原料が立方晶窒化ほう素変換触媒を含んで
いるので立方晶窒化ほう素への変換に必要な高温
高圧条件も立方晶窒化ほう素の熱力学的安定域に
おける穏やかな条件でよい。従つて、従来から知
られている熱分解窒化ほう素成型体を触媒無添加
で高温高圧処理して立方晶窒化ほう素焼結体を製
造する場合に必要な条件、例えば2000〜2300℃、
65〜75Kbarよりはるかに穏やかな条件下に熱伝
導性等の優れた緻密な立方晶窒化ほう素焼結体が
生成する。従つて、高温高圧装置の損傷が生じに
くく、装置の長寿命化が可能となり、工業的生産
性を著しく改善することができる。また、本発明
における出発原料は、本質的に酸素の混入が起こ
らない方法で合成され、かつ空気中における安定
性および耐酸化性に優れているので酸素含有量が
極めて低く、出発原料として通常の六方晶窒化ほ
う素ホツトプレス成型体を使用する場合に必要で
ある脱酸素熱処理工程が不必要になる利点があ
る。 本発明における立方晶窒化ほう素焼結体への変
換温度圧力条件は含有させた窒化物触媒の種類お
よび分量により異なるが、緻密な高熱伝導性立方
晶窒化ほう素焼結体を得るには1300℃以上の温度
および４万気圧以上の圧力が必要である。 本発明においては、出発原料の脱酸素等の特別
な前処理を行う必要がなく、立方晶窒化ほう素の
熱力学的安定域内の工業生産上有利な穏やかな高
温高圧条件下において緻密な立方晶窒化ほう素焼
結体が得られ、しかもこの焼結体は特性低下の原
因となる過剰の不純物を含まないのでヒートシン
クとして適切な特性を有するものである。 （実施例） 以下に本発明を実施例および比較例について説
明する。 実施例１〜３および比較例１〜３ 化学気相析出用減圧炉内に黒鉛基材を設け、直
接の通電により基材が加熱できるように基材を水
冷銅製電極に接続した。基材面にBCl3ガスおよ
びNH3ガスが吹きつけられるように各ガスノズ
ルを設け、これらのノズルそれぞれ減圧炉外の
BCl3ボンベおよびNH3ボンベに接続した。両ガ
スのライン途中に流量計を設け、ガスの流量調節
ができるようにした。さらに減圧炉内に合成Mg3
N2粉末の入つた黒鉛るつぼを置き、この黒鉛る
つぼの外部にヒータを設けてMg3N3が熱分解し、
気化できるようにし、かつるつぼの開口部を黒鉛
基材に向けた。 基材温度1400℃、炉内圧力5Torrの条件におい
て導入ガス量およびMg3N2を入れたるつぼの温
度を調節し、種々のMg3N2含有量の六方晶窒化
ほう素を気相合成法により黒鉛基材上に析出させ
て厚さ約２mmの板状熱分解窒化ほう素成型体を得
た。これらの試片について化学分析によりＢ，Ｎ
およびMgの含有量を求めた。 このようにして得た試片を出発原料とし、ベル
ト型高圧装置内において温度1400℃、圧力5.5万
気圧の条件下に１時間処理して焼結体を得た。こ
れら焼結体についてＸ線回折法により生成相の同
定を行い、さらに熱伝導率を測定した。 これらの結果を表１にまとめて示す。なお、表
１において、出発原料中の金属窒化物量は、Mg
がMg3N2として存在するとして、Mg含有量の測
定値から求めた計算値である。
シンクおよび切削工具インサートとして好適な特
性を有する緻密な立方晶窒化ほう素焼結体の製造
方法に関するものである。 （従来の技術） 立方晶窒化ほう素はダイヤモンドに近い硬度お
よび熱伝導率を有し、しかも電気絶縁性にも優れ
ていることから、従来からの難削材用砥粒として
の用途に加え、マイクロ波素子等の電子装置用ヒ
ートシンクとしての利用が種々試みられており、
特に立方晶窒化ほう素の緻密焼結体が注目されて
いる。またこのような焼結体は切削工具インサー
トとしても優れた特性を発揮することが期待さ
れ、立方晶窒化ほう素焼結体の開発が進められて
いる。 従来からの立方晶窒化ほう素焼結体の製造方法
としては、 (イ) 触媒を使用せずに低結晶性の六方晶窒化ほう
素粉末を出発原料として高温高圧条件下に処理
する方法（温度：1250℃以上、好ましくは1450
〜1600℃以上、圧力：60kbar以上；マテリア
ルス・リサーチ・ブリチン（Mat.Res.Bull.）
７，999〜1004（1972））。 (ロ) 低結晶性の六方晶窒化ほう素粉末にAlN等
を添加混合したものを出発原料として高温高圧
条件下に処理する方法（温度：1700〜1800℃、
圧力；75kabr；特公昭49−22925号公報）。 (ハ) 気相から析出させた六方晶窒化ほう素である
熱分解窒化ほう素（パイロリテイツクボロンナ
イトライド）の成型体を直接高温高圧下に処理
する方法（温度：1800℃以上、好ましくは2100
〜2500℃、圧力60kabr以上、好ましくは
65kabr以上；特開昭54−33510号公報）。 (ニ) 六方晶窒化ほう素のホツトプレス焼結体に
Mg3B2N4等の触媒を拡散含浸させたものを高
温高圧処理する方法（温度：1510〜1550℃、圧
力5.2〜5.7GPa；特公昭60−28782号公報）。 等が知られている。 （発明が解決しようとする問題点） しかし、これらの方法にはそれぞれ問題があ
り、これらの方法によつて得られる立方晶窒化ほ
う素はヒートシンク用立方晶窒化ほう素焼結体を
工業的に製造するには不適当であつた。まず、イ
の方法では高温高圧処理後の立方晶窒化ほう素マ
トリツクス中に未変換の六方晶窒化ほう素が残留
し、立方晶窒化ほう素焼結体の熱的、機械的性質
を著しく低下させることが起こりやすい。これを
避けるには、例えば1700℃、７万気圧の非常に厳
しい高温高圧処理が必要になるので、この方法は
工業的生産に不適当である。また(ロ)の方法では添
加したAl等が触媒として作用するので(イ)の方法
よりも穏やかな高温高圧条件下に立方晶窒化ほう
素への変換が可能であるが、AlN添加量を10〜
20重量％程度にする必要があり、立方晶窒化ほう
素への変換後に多量のAlNが焼結体中に残留す
るので立方晶窒化ほう素の有する優れた熱伝導性
が損なわれる欠点がある。(ハ)の方法では緻密で高
熱伝導性の立方晶窒化ほう素焼結体を製造できる
が、圧力５万気圧以上、温度1800℃以上の厳しい
条件が必要になるので、この方法は(イ)の方法と同
様に工業的生産に不適当である。(ニ)の方法では触
媒が原料六方晶窒化ほう素中に極めて均一に含ま
れるので、穏やかな高圧高温条件下に均一な立方
晶窒化ほう素焼結体が得られる特長があるが、六
方晶窒化ほう素のホツトプレス焼結体は酸化物形
態の結合剤を含んでおり、そのままでは立方晶窒
化ほう素焼結体とした時の組織の均一性が阻害さ
れるので、予めホツトプレス焼結体を不活性雰囲
気下に高温で熱処理して酸素含有量を減らす工程
が必要になる。この熱処理としては、例えば窒素
気流中で2100℃において２時間以上の加熱を行
う。触媒の拡散含浸は、熱処理により酸素含有量
を減らした六方晶窒化ほう素ホツトプレス焼結体
を例えばMg3B2N4粉末と接触させ、窒素雰囲気
中において1160℃で５時間熱処理する方法等によ
り行われる。上述のように、(ニ)の方法では特性の
優れた立方晶窒化ほう素焼結体が穏やかな高圧高
温条件下に得られるが、この方法は長時間の脱酸
素前処理工程が必要になる欠点がある。 （問題点を解決するための手段） 本発明者等は、従来の立方晶窒化ほう素焼結体
の製造方法が有する上述の欠点を解決することを
目的に研究を重ね、特別の前処理を必要とせずに
穏やかな高温高圧条件下において、特性の低下を
招く不純物含有量が極めて少ない立方晶窒化ほう
素緻密焼結体を製造する方法を見い出した。 本発明の立方晶窒化ほう素焼結体の製造方法
は、気相合成法により析出させることにより合成
され0.1〜５モル％の割合の金属窒化物を含有す
る熱分解窒化ほう素成型体を、立方晶窒化ほう素
の熱力学的安定条件下に、1300℃以上の温度およ
び４万気圧以上の圧力において立方晶窒化ほう素
に変換することを特徴とし、この方法により熱伝
導率5W／cm・Ｋ以上の立方晶窒化ほう素焼結体
が得られる。 本発明で用いる気相合成法で析出させることに
より合成され0.1〜５モル％の割合の金属窒化物
を含有する熱分解窒化ほう素（PBN）成型体は、
例えば特開昭59−207811号に開示されている方法
により合成される材料である。即ち、三塩化ほう
素（BCl3）等のハロゲン化ほう素ガスをほう素
源とし、アンモニア（NH3）ガス窒素源とし、
減圧下に不活性雰囲気中において1000〜2000℃の
温度に加熱された黒鉛等の基板の表面上に気相か
ら窒化ほう素を析出させて熱分解窒化ほう素成型
体を生成するに際し、所望の金属窒化物を生成す
ることができる金属を含有する原料ガス（例え
ば、アルカリ土類金属、アルミニウムもしくは遷
移金属のハロゲン化物もしくは水素化物）の適当
量を同時に導入すると、後者の原料ガスとアンモ
ニアガスとが反応して所望の金属窒化物が生成
し、しかもこの金属窒化物は非常に微細な分散相
として窒化ほう素のマトリツクス中に均一に分布
する。このような方法で導入できる金属窒化物と
しては、窒化ベリリウム（Be3N2）、窒化マグネ
シウム（Mg3N2）、等のアルカリ土類金属窒化
物、窒化アルミニウム（AlN）、窒化けい素（Si3
N4）等、更に窒化チタン（TiN），窒化タンタル
（TaN）等の遷移金属の窒化物などがあげられ、
六方晶窒化ほう素から立方晶窒化けい素への変換
触媒として知られている各種の窒化物を微細分散
相として含有する六方晶窒化ほう素成型体が得ら
れる。 このように気相合成法により析出させることに
り生成する金属窒化物含有六方晶窒化ほう素成型
体、即ち触媒含有熱分解窒化ほう素成型体を出発
原料として高温高圧処理することにより立方晶窒
化ほう素焼結体への変換を行うと、従来の立方晶
窒化ほう素合成法には見られない種々の利点が得
られる。まず、本発明における出発原料では立方
晶窒化ほう素変換触媒が極めて均一に分散してい
るので、立方晶窒化ほう素への変換が熱分解窒化
ほう素成型体の全体にわたつて極めて均一に起こ
り、組織の均一性の優れた立方晶窒化ほう素焼結
体が得られる。特に、金属窒化物の含有割合を
0.1〜５モル％にすると、未変換の六方晶窒化型
窒化ほう素相の残存および立方晶窒化ほう素焼結
体粒界における触媒相の偏在が認められず、特性
の優れた立方晶窒化ほう素焼結体が得られる。ま
た出発原料が立方晶窒化ほう素変換触媒を含んで
いるので立方晶窒化ほう素への変換に必要な高温
高圧条件も立方晶窒化ほう素の熱力学的安定域に
おける穏やかな条件でよい。従つて、従来から知
られている熱分解窒化ほう素成型体を触媒無添加
で高温高圧処理して立方晶窒化ほう素焼結体を製
造する場合に必要な条件、例えば2000〜2300℃、
65〜75Kbarよりはるかに穏やかな条件下に熱伝
導性等の優れた緻密な立方晶窒化ほう素焼結体が
生成する。従つて、高温高圧装置の損傷が生じに
くく、装置の長寿命化が可能となり、工業的生産
性を著しく改善することができる。また、本発明
における出発原料は、本質的に酸素の混入が起こ
らない方法で合成され、かつ空気中における安定
性および耐酸化性に優れているので酸素含有量が
極めて低く、出発原料として通常の六方晶窒化ほ
う素ホツトプレス成型体を使用する場合に必要で
ある脱酸素熱処理工程が不必要になる利点があ
る。 本発明における立方晶窒化ほう素焼結体への変
換温度圧力条件は含有させた窒化物触媒の種類お
よび分量により異なるが、緻密な高熱伝導性立方
晶窒化ほう素焼結体を得るには1300℃以上の温度
および４万気圧以上の圧力が必要である。 本発明においては、出発原料の脱酸素等の特別
な前処理を行う必要がなく、立方晶窒化ほう素の
熱力学的安定域内の工業生産上有利な穏やかな高
温高圧条件下において緻密な立方晶窒化ほう素焼
結体が得られ、しかもこの焼結体は特性低下の原
因となる過剰の不純物を含まないのでヒートシン
クとして適切な特性を有するものである。 （実施例） 以下に本発明を実施例および比較例について説
明する。 実施例１〜３および比較例１〜３ 化学気相析出用減圧炉内に黒鉛基材を設け、直
接の通電により基材が加熱できるように基材を水
冷銅製電極に接続した。基材面にBCl3ガスおよ
びNH3ガスが吹きつけられるように各ガスノズ
ルを設け、これらのノズルそれぞれ減圧炉外の
BCl3ボンベおよびNH3ボンベに接続した。両ガ
スのライン途中に流量計を設け、ガスの流量調節
ができるようにした。さらに減圧炉内に合成Mg3
N2粉末の入つた黒鉛るつぼを置き、この黒鉛る
つぼの外部にヒータを設けてMg3N3が熱分解し、
気化できるようにし、かつるつぼの開口部を黒鉛
基材に向けた。 基材温度1400℃、炉内圧力5Torrの条件におい
て導入ガス量およびMg3N2を入れたるつぼの温
度を調節し、種々のMg3N2含有量の六方晶窒化
ほう素を気相合成法により黒鉛基材上に析出させ
て厚さ約２mmの板状熱分解窒化ほう素成型体を得
た。これらの試片について化学分析によりＢ，Ｎ
およびMgの含有量を求めた。 このようにして得た試片を出発原料とし、ベル
ト型高圧装置内において温度1400℃、圧力5.5万
気圧の条件下に１時間処理して焼結体を得た。こ
れら焼結体についてＸ線回折法により生成相の同
定を行い、さらに熱伝導率を測定した。 これらの結果を表１にまとめて示す。なお、表
１において、出発原料中の金属窒化物量は、Mg
がMg3N2として存在するとして、Mg含有量の測
定値から求めた計算値である。
【表】
実施例 ４
Mg3N5のかわりにAlCl3を黒鉛るつぼ内に入れ
た点を除いて実施例１〜３と同様にして、AlN
を1.5モル％含有する六方晶窒化ほう素を気相合
成法で析出させて厚さ約２mmの板状熱分解窒化ほ
う素生成体試片を得た。得られた試片を出発原料
とし、実施例１〜３と同一の装置および条件を使
用して高温高圧処理して立方晶窒化ほう素焼結体
に変換した。この焼結体は、顕微鏡観察により形
状および大きさの均一な粒子からなる緻密体であ
ることがわかり、またＸ線回折により立方晶窒化
ほう素からのみなることがわかつた。なお、ヌー
プ硬度は、7000Kg／mm2以上であつた。 実施例 ５ BCl3ガスおよびNH3ガスのほかに、H2キヤリ
アーで搬送されつつTiCl4ガスも導入できるよう
にし、黒鉛るつぼを使用しなたつた点を除いて実
施例１〜４と同一の装置によりTiNを1.5モル％
含有するhBNを析出させて厚さ約２mmの板状熱
分解窒化ほう素成型体試片を得た。得られた試片
を出発原料とし、実施例１〜４と同一の装置およ
び条件下に高温高圧処理して、立方晶窒化ほう素
焼結体に変換した。この焼結体は、実施例４と同
じ方法により、形状および大きさの均一な粒子か
らなる緻密体で、立方晶窒化ほう素からのみなつ
ており、ヌープ硬度は7000Kg／mm2以上であつた。 （発明の効果） 本発明によれば高配向性で熱伝導率が高く、か
つ高硬度の立方晶窒化ほう素焼結体が得られ、従
つて生成する立方晶窒化ほう素焼結体はヒートシ
ンクおよび切削工具への応用に適している。特
に、本発明では、従来の製造方法とは異なり、気
相合成法で析出させることにより生成する熱分解
窒化ほう素成型体を出発原料として使用している
ので出発原料の脱酸素前処理が不要であり、しか
も触媒含浸後の原料は空気中で取扱つても酸化を
受けないので取扱いが容易である利点がある。し
かも、本発明においては少量の立方晶窒化ほう素
変換触媒を使用しているので、従来方法より穏や
かな高温高圧条件下に立方晶窒化ほう素焼結体へ
の変換が行われ、従つて高温高圧装置の損傷が生
じにくく、装置の長寿命化が可能となり、工業的
生産性が著しく改善される利点があるほか、生成
する焼結体が過剰の不純物を含まれないので立方
晶窒化ほう素の特性の低下が起こらない利点があ
る。
た点を除いて実施例１〜３と同様にして、AlN
を1.5モル％含有する六方晶窒化ほう素を気相合
成法で析出させて厚さ約２mmの板状熱分解窒化ほ
う素生成体試片を得た。得られた試片を出発原料
とし、実施例１〜３と同一の装置および条件を使
用して高温高圧処理して立方晶窒化ほう素焼結体
に変換した。この焼結体は、顕微鏡観察により形
状および大きさの均一な粒子からなる緻密体であ
ることがわかり、またＸ線回折により立方晶窒化
ほう素からのみなることがわかつた。なお、ヌー
プ硬度は、7000Kg／mm2以上であつた。 実施例 ５ BCl3ガスおよびNH3ガスのほかに、H2キヤリ
アーで搬送されつつTiCl4ガスも導入できるよう
にし、黒鉛るつぼを使用しなたつた点を除いて実
施例１〜４と同一の装置によりTiNを1.5モル％
含有するhBNを析出させて厚さ約２mmの板状熱
分解窒化ほう素成型体試片を得た。得られた試片
を出発原料とし、実施例１〜４と同一の装置およ
び条件下に高温高圧処理して、立方晶窒化ほう素
焼結体に変換した。この焼結体は、実施例４と同
じ方法により、形状および大きさの均一な粒子か
らなる緻密体で、立方晶窒化ほう素からのみなつ
ており、ヌープ硬度は7000Kg／mm2以上であつた。 （発明の効果） 本発明によれば高配向性で熱伝導率が高く、か
つ高硬度の立方晶窒化ほう素焼結体が得られ、従
つて生成する立方晶窒化ほう素焼結体はヒートシ
ンクおよび切削工具への応用に適している。特
に、本発明では、従来の製造方法とは異なり、気
相合成法で析出させることにより生成する熱分解
窒化ほう素成型体を出発原料として使用している
ので出発原料の脱酸素前処理が不要であり、しか
も触媒含浸後の原料は空気中で取扱つても酸化を
受けないので取扱いが容易である利点がある。し
かも、本発明においては少量の立方晶窒化ほう素
変換触媒を使用しているので、従来方法より穏や
かな高温高圧条件下に立方晶窒化ほう素焼結体へ
の変換が行われ、従つて高温高圧装置の損傷が生
じにくく、装置の長寿命化が可能となり、工業的
生産性が著しく改善される利点があるほか、生成
する焼結体が過剰の不純物を含まれないので立方
晶窒化ほう素の特性の低下が起こらない利点があ
る。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 気相合成法で析出させることにより合成され
0.1〜５モル％の割合の金属窒化物を含有する熱
分解窒化ほう素成型体を、立方晶窒化ほう素の熱
力学的安定条件下に、1300℃以上の温度および４
万気圧以上の圧力において立方晶窒化ほう素に変
換することを特徴とする熱伝導率5W／cm・Ｋ以
上の立方晶窒化ほう素焼結体の製造方法。 ２ 金属窒化物がアルカリ土類金属の窒化物であ
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の
方法。 ３ 金属窒化物が窒化アルミニウムである特許請
求の範囲第１項記載の方法。 ４ 金属窒化物が遷移金属の窒化物である特許請
求の範囲第１項記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60247934A JPS62108718A (ja) | 1985-11-07 | 1985-11-07 | 立方晶窒化ほう素焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60247934A JPS62108718A (ja) | 1985-11-07 | 1985-11-07 | 立方晶窒化ほう素焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62108718A JPS62108718A (ja) | 1987-05-20 |
| JPH0438685B2 true JPH0438685B2 (ja) | 1992-06-25 |
Family
ID=17170728
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60247934A Granted JPS62108718A (ja) | 1985-11-07 | 1985-11-07 | 立方晶窒化ほう素焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62108718A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2014030556A1 (ja) | 2012-08-23 | 2014-02-27 | 独立行政法人科学技術振興機構 | カーボンナノ材料、組成物、導電性材料及びその製造方法 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH07108816B2 (ja) * | 1986-10-08 | 1995-11-22 | 新技術事業団 | 高圧相窒化ホウ素系複合材料 |
| JP5825920B2 (ja) * | 2010-08-11 | 2015-12-02 | 太平洋セメント株式会社 | 金属窒化物の製造方法 |
| JP7033542B2 (ja) * | 2016-11-11 | 2022-03-10 | 株式会社日進製作所 | 立方晶窒化硼素多結晶体及びその製造方法、並びに切削工具及び研削工具 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS49130399A (ja) * | 1973-04-19 | 1974-12-13 | ||
| JPS5632378A (en) * | 1979-08-16 | 1981-04-01 | Inst Nobuifu Himichiesukiifu P | Manufacture of polycrystal boron nitride |
| JPS59207811A (ja) * | 1983-05-10 | 1984-11-26 | Res Dev Corp Of Japan | 層はく離性の改善された窒化ホウ素組成物 |
| JPS60204674A (ja) * | 1984-03-30 | 1985-10-16 | 東芝タンガロイ株式会社 | 立方晶窒化ホウ素焼結体の製造方法 |
-
1985
- 1985-11-07 JP JP60247934A patent/JPS62108718A/ja active Granted
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS49130399A (ja) * | 1973-04-19 | 1974-12-13 | ||
| JPS5632378A (en) * | 1979-08-16 | 1981-04-01 | Inst Nobuifu Himichiesukiifu P | Manufacture of polycrystal boron nitride |
| JPS59207811A (ja) * | 1983-05-10 | 1984-11-26 | Res Dev Corp Of Japan | 層はく離性の改善された窒化ホウ素組成物 |
| JPS60204674A (ja) * | 1984-03-30 | 1985-10-16 | 東芝タンガロイ株式会社 | 立方晶窒化ホウ素焼結体の製造方法 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2014030556A1 (ja) | 2012-08-23 | 2014-02-27 | 独立行政法人科学技術振興機構 | カーボンナノ材料、組成物、導電性材料及びその製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62108718A (ja) | 1987-05-20 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |