JPH04271835A - 廃ガスからの窒素酸化物を還元させる触媒 - Google Patents
廃ガスからの窒素酸化物を還元させる触媒Info
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- JPH04271835A JPH04271835A JP3281937A JP28193791A JPH04271835A JP H04271835 A JPH04271835 A JP H04271835A JP 3281937 A JP3281937 A JP 3281937A JP 28193791 A JP28193791 A JP 28193791A JP H04271835 A JPH04271835 A JP H04271835A
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J21/00—Catalysts comprising the elements, oxides, or hydroxides of magnesium, boron, aluminium, carbon, silicon, titanium, zirconium, or hafnium
- B01J21/18—Carbon
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
- B01D53/86—Catalytic processes
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- B01D53/8625—Nitrogen oxides
- B01D53/8628—Processes characterised by a specific catalyst
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】本発明は廃ガスからの窒素酸化物を還元さ
せる炭素および窒素をベースにした触媒および該触媒の
製造法に関する。
せる炭素および窒素をベースにした触媒および該触媒の
製造法に関する。
【０００２】一般にアンモニアで還元することにより廃
ガスから窒素酸化物を選択的に除去することができる。 触媒を用いない場合この反応は気相において約９００℃
の温度で起こる。特殊な触媒を用いるとこの温度を低下
させることができる。廃ガスを、特に脱硫した後、過度
に加熱するのを避けるために反応温度を低下させること
が望ましい。実質的に完全に窒素酸化物を変化させるこ
とができ且つ高い触媒効率をもっていることの他に、工
業用の触媒は長い使用寿命をもち圧力低下値が低いこと
が期待される。
ガスから窒素酸化物を選択的に除去することができる。 触媒を用いない場合この反応は気相において約９００℃
の温度で起こる。特殊な触媒を用いるとこの温度を低下
させることができる。廃ガスを、特に脱硫した後、過度
に加熱するのを避けるために反応温度を低下させること
が望ましい。実質的に完全に窒素酸化物を変化させるこ
とができ且つ高い触媒効率をもっていることの他に、工
業用の触媒は長い使用寿命をもち圧力低下値が低いこと
が期待される。
【０００３】無機酸化物のような或る種の材料は触媒活
性材料に対する望ましい高表面積をもった担体である。 多くの触媒反応、特にガス／固体反応においては、対応
する触媒活性元素をドーピングしたような材料の最適の
触媒活性は比較的高温においてのみ発現される。
性材料に対する望ましい高表面積をもった担体である。 多くの触媒反応、特にガス／固体反応においては、対応
する触媒活性元素をドーピングしたような材料の最適の
触媒活性は比較的高温においてのみ発現される。
【０００４】ＴｉＯ２担体上の触媒を用いる広く使用さ
れている選択性をもった接触還元反応（ＳＣＲ）におい
ては、３００℃よりも高い温度が必要であり、従ってあ
る場合にはガスを再加熱しなければならず、このことは
不経済である。またこのような方法に適した触媒（ドイ
ツ特許Ｃ ２ ４５８ ８８８号）は製造コスト
が高い。
れている選択性をもった接触還元反応（ＳＣＲ）におい
ては、３００℃よりも高い温度が必要であり、従ってあ
る場合にはガスを再加熱しなければならず、このことは
不経済である。またこのような方法に適した触媒（ドイ
ツ特許Ｃ ２ ４５８ ８８８号）は製造コスト
が高い。
【０００５】ドイツ特許Ａ ２ ９１１ ７１２
号においては約１５０℃の温度において活性コークス上
でアンモニアによりＮＯｘを接触的に分解する方法が記
載されている。しかしこの方法の欠点は極めて大量の石
炭を必要とすることである。
号においては約１５０℃の温度において活性コークス上
でアンモニアによりＮＯｘを接触的に分解する方法が記
載されている。しかしこの方法の欠点は極めて大量の石
炭を必要とすることである。
【０００６】またドイツ特許公開明細書第３７ ２７
６４２号および同第３７２７ ６４３号には、或
る種の金属の難溶解性酸化物を含み、不飽和炭素−炭素
結合をもった有機材料を熱分解してつくられる炭素をベ
ースにした触媒をＮＯｘの還元に使用できることが記載
されている。この触媒の欠点は該有機材料の熱分解が非
常に複雑であり、非常に不均一な生成物を生じることで
ある。
６４２号および同第３７２７ ６４３号には、或
る種の金属の難溶解性酸化物を含み、不飽和炭素−炭素
結合をもった有機材料を熱分解してつくられる炭素をベ
ースにした触媒をＮＯｘの還元に使用できることが記載
されている。この触媒の欠点は該有機材料の熱分解が非
常に複雑であり、非常に不均一な生成物を生じることで
ある。
【０００７】従って本発明の目的は高度の触媒効率をも
ち、製造が容易で、低温で使用でき、従来公知の触媒に
見られる上記の欠点をもたない触媒を提供することであ
る。本発明の他の目的はこれらの触媒の製造法を提供す
ることである。
ち、製造が容易で、低温で使用でき、従来公知の触媒に
見られる上記の欠点をもたない触媒を提供することであ
る。本発明の他の目的はこれらの触媒の製造法を提供す
ることである。
【０００８】本発明の上記目的は本発明の触媒および本
発明の方法により解決される。
発明の方法により解決される。
【０００９】本発明はグラファイト構造およびその中に
組み込まれたＣ−Ｎ−環構造をもつ活性炭または活性コ
ークスから実質的に成り、全細孔容積の少なくとも１０
重量％が１００ｎｍより大きな直径の細孔によって与え
られ、該Ｃ−Ｎ−環構造はそれを生じる重合可能なイソ
シアネートから成り、グラファイト部分は少なくとも９
０重量％であることを特徴とする炭素および窒素をベー
スにした触媒に関する。
組み込まれたＣ−Ｎ−環構造をもつ活性炭または活性コ
ークスから実質的に成り、全細孔容積の少なくとも１０
重量％が１００ｎｍより大きな直径の細孔によって与え
られ、該Ｃ−Ｎ−環構造はそれを生じる重合可能なイソ
シアネートから成り、グラファイト部分は少なくとも９
０重量％であることを特徴とする炭素および窒素をベー
スにした触媒に関する。
【００１０】好適具体化例においては、触媒はさらに最
高１重量％、例えば約０．１〜１重量％の酸化バナジウ
ムを含んでいる。
高１重量％、例えば約０．１〜１重量％の酸化バナジウ
ムを含んでいる。
【００１１】Ｃ−Ｎ−環構造を生じる重合可能なイソシ
アネートとしてはトルエンジイソシアネート、トルエン
ジイソシアネートのオリゴマー、および／またはトルエ
ンジイソシアネートの製造残渣を使用する。
アネートとしてはトルエンジイソシアネート、トルエン
ジイソシアネートのオリゴマー、および／またはトルエ
ンジイソシアネートの製造残渣を使用する。
【００１２】本発明はまた全細孔容積の少なくとも１０
％が１００ｎｍより大きい直径の細孔によって与えられ
るグラファイト構造をもつ活性炭または活性コークスの
上に、Ｃ−Ｎ−環構造を生じる重合可能なイソシアネー
トまたはイソシアネート残渣を分布させ、該活性炭また
は活性コークスを８０〜１５０℃の温度に加熱し、次い
でこれを３００〜５００℃でコンディショニングし、次
に７００〜９００℃の温度で水蒸気処理する本発明の触
媒を製造する方法に関する。
％が１００ｎｍより大きい直径の細孔によって与えられ
るグラファイト構造をもつ活性炭または活性コークスの
上に、Ｃ−Ｎ−環構造を生じる重合可能なイソシアネー
トまたはイソシアネート残渣を分布させ、該活性炭また
は活性コークスを８０〜１５０℃の温度に加熱し、次い
でこれを３００〜５００℃でコンディショニングし、次
に７００〜９００℃の温度で水蒸気処理する本発明の触
媒を製造する方法に関する。
【００１３】本発明のこの方法は好ましくはロータリー
・キルン中において、好ましくは不連続的に行われる。
・キルン中において、好ましくは不連続的に行われる。
【００１４】本発明はまた炭素粉末または活性炭をＣ−
Ｎ−環構造を生じる重合可能なイソシアネートまたはイ
ソシアネート残渣と混合し、この混合物を粒状化し、該
粒状物を８０〜１５０℃の温度に加熱してイソシアネー
トまたはイソシアネート残渣を重合させ、該粒状物を３
００〜５００℃でコンディショニングし、次いで該粒状
物を温度７００〜９００℃において水蒸気処理する本発
明の触媒を製造する方法に関する。
Ｎ−環構造を生じる重合可能なイソシアネートまたはイ
ソシアネート残渣と混合し、この混合物を粒状化し、該
粒状物を８０〜１５０℃の温度に加熱してイソシアネー
トまたはイソシアネート残渣を重合させ、該粒状物を３
００〜５００℃でコンディショニングし、次いで該粒状
物を温度７００〜９００℃において水蒸気処理する本発
明の触媒を製造する方法に関する。
【００１５】イソシアネートで処理された活性炭素を好
ましくは９０〜１２０℃、に加熱し、３５０〜４５０℃
でコンディショニングし、好ましくは７５０〜８５０℃
の温度で処理する。
ましくは９０〜１２０℃、に加熱し、３５０〜４５０℃
でコンディショニングし、好ましくは７５０〜８５０℃
の温度で処理する。
【００１６】本発明の触媒は低温、好ましくは１００〜
１５０℃において廃ガスからの窒素酸化物を還元するの
に使用され、特に窒素酸化物を還元すると同時に廃ガス
からのダイオキシンおよびフランを吸着するのに用いら
れる。
１５０℃において廃ガスからの窒素酸化物を還元するの
に使用され、特に窒素酸化物を還元すると同時に廃ガス
からのダイオキシンおよびフランを吸着するのに用いら
れる。
【００１７】本発明の触媒の主な利点は高度の活性をも
ち、窒素酸化物の還元に少量しか必要としないことであ
る。同時に本発明の触媒は例えば精製すべき廃ガス流の
中に装着された固定ベッドの中の圧力低下に対しても積
極的な効果をもっている。本発明の触媒の他の利点は低
温（１００〜１５０℃）でＮＯｘの還元に使用できるこ
とである。従って一般に精製すべき廃ガスを再加熱する
必要はない。さらに対応する装置の構成材料は厳しい要
求を満たす必要はない。
ち、窒素酸化物の還元に少量しか必要としないことであ
る。同時に本発明の触媒は例えば精製すべき廃ガス流の
中に装着された固定ベッドの中の圧力低下に対しても積
極的な効果をもっている。本発明の触媒の他の利点は低
温（１００〜１５０℃）でＮＯｘの還元に使用できるこ
とである。従って一般に精製すべき廃ガスを再加熱する
必要はない。さらに対応する装置の構成材料は厳しい要
求を満たす必要はない。
【００１８】下記実施例により本発明を例示する。
【００１９】
【実施例】実施例 １（触媒の製造）グラファイト構
造をもつ活性炭を４０％のトルエンジイソシアネート残
渣および４％の水とロータリー・キルン中で室温におい
て３０分間混合する。次いで温度を９０℃に上げ、この
温度に１時間保つ。次に炉を１８０分に亙り５００℃に
加熱した後、炭を８００℃において１２０分間水蒸気で
処理する。全細孔容積は触媒容積の５９．１％であった
。 細孔容積の４３．７％が直径１００ｎｍの細孔であった
。
造をもつ活性炭を４０％のトルエンジイソシアネート残
渣および４％の水とロータリー・キルン中で室温におい
て３０分間混合する。次いで温度を９０℃に上げ、この
温度に１時間保つ。次に炉を１８０分に亙り５００℃に
加熱した後、炭を８００℃において１２０分間水蒸気で
処理する。全細孔容積は触媒容積の５９．１％であった
。 細孔容積の４３．７％が直径１００ｎｍの細孔であった
。
【００２０】実施例 ２（触媒の製造）石炭粉末を同
量のトルエンジイソシアネートと混合し、得られた混合
物を押出して粒状にする。この粒状物をロータリー・キ
ルン中で１時間１２０℃に加熱し、トルエンジイソシア
ネートを重合させる。次いで生成物を４５０℃で４時間
コンディショニングし、８００℃で２時間水蒸気で処理
する。
量のトルエンジイソシアネートと混合し、得られた混合
物を押出して粒状にする。この粒状物をロータリー・キ
ルン中で１時間１２０℃に加熱し、トルエンジイソシア
ネートを重合させる。次いで生成物を４５０℃で４時間
コンディショニングし、８００℃で２時間水蒸気で処理
する。
【００２１】実施例 ３（ＮＯｘの還元）実施例１お
よび２の触媒を高さ４００ｍｍまで充填した直径３５ｍ
ｍの加熱したカラム中で試験した。５００ｐｐｍのＮＯ
および３５０ｐｐｍのＮＨ３を室内の空気に加え、これ
を空間速度１，０００ｍ３／ｍ３時間において１３０℃
で触媒層に通す。ＮＯの９０％が還元された。
よび２の触媒を高さ４００ｍｍまで充填した直径３５ｍ
ｍの加熱したカラム中で試験した。５００ｐｐｍのＮＯ
および３５０ｐｐｍのＮＨ３を室内の空気に加え、これ
を空間速度１，０００ｍ３／ｍ３時間において１３０℃
で触媒層に通す。ＮＯの９０％が還元された。
【００２２】上記と同じ試験において未処理の市販のグ
ラファイトをベースにした活性炭を用いた場合、ＮＯの
４０％しか還元されなかった。
ラファイトをベースにした活性炭を用いた場合、ＮＯの
４０％しか還元されなかった。
【００２３】触媒としてＡｌ２Ｏ３を用い同じ試験を行
った。この目的のためＡｌ２Ｏ３を３０％トルエンジイ
ソシアネート残渣に含浸し、約９０℃において１時間後
、含浸したＡｌ２Ｏ３を４９０℃で炭化し、８００℃で
活性化した。ＮＯの１０％しか還元されなかった。
った。この目的のためＡｌ２Ｏ３を３０％トルエンジイ
ソシアネート残渣に含浸し、約９０℃において１時間後
、含浸したＡｌ２Ｏ３を４９０℃で炭化し、８００℃で
活性化した。ＮＯの１０％しか還元されなかった。
【００２４】実施例 ４
廃物焼却炉の後方で本発明の実施例１の触媒５６ｋｇを
１ｍの高さまで充填した直径４００ｍｍのカラムに１２
５ｍ３／時間で廃ガスとアンモニアを通す（空間速度１
，０００ｍ３／ｍ３時間）。カラムの底部における温度
は１２０℃、電気的に加熱された頭部における温度は１
４０℃である。入って来るＮＯの量を２００ないし８０
０ｐｐｍの間で変動させる。化学量論的な量でアンモニ
アを加えた。ＮＯの約８８％が還元された。
１ｍの高さまで充填した直径４００ｍｍのカラムに１２
５ｍ３／時間で廃ガスとアンモニアを通す（空間速度１
，０００ｍ３／ｍ３時間）。カラムの底部における温度
は１２０℃、電気的に加熱された頭部における温度は１
４０℃である。入って来るＮＯの量を２００ないし８０
０ｐｐｍの間で変動させる。化学量論的な量でアンモニ
アを加えた。ＮＯの約８８％が還元された。
【００２５】上記説明および実施例は単に例示のためで
あって本発明を限定するものではなく、当業界の専門家
には本発明の精神および範囲内に入る他の具体化例も明
白であろう。
あって本発明を限定するものではなく、当業界の専門家
には本発明の精神および範囲内に入る他の具体化例も明
白であろう。
【００２６】本発明の主な特徴及び態様は次の通りであ
る。 １．グラファイト構造およびその中に組み込まれたＣ−
Ｎ−環構造をもつ活性炭または活性コークスから実質的
に成り、全細孔容積の少なくとも１０重量％が１００ｎ
ｍより大きな直径の細孔によって与えられ、該Ｃ−Ｎ−
環構造はそれを生じる重合可能なイソシアネートから成
り、グラファイト部分は少なくとも９０重量％である炭
素および窒素をベースにした触媒。
る。 １．グラファイト構造およびその中に組み込まれたＣ−
Ｎ−環構造をもつ活性炭または活性コークスから実質的
に成り、全細孔容積の少なくとも１０重量％が１００ｎ
ｍより大きな直径の細孔によって与えられ、該Ｃ−Ｎ−
環構造はそれを生じる重合可能なイソシアネートから成
り、グラファイト部分は少なくとも９０重量％である炭
素および窒素をベースにした触媒。
【００２７】２．さらに最高１重量％の酸化バナジウム
を含む上記第１項記載の触媒。
を含む上記第１項記載の触媒。
【００２８】３．イソシアネートはトルエンジイソシア
ネート、トルエンジイソシアネートのオリゴマーおよび
トルエンジイソシアネート製造残渣の少なくとも１種か
ら成る上記第１項記載の触媒。
ネート、トルエンジイソシアネートのオリゴマーおよび
トルエンジイソシアネート製造残渣の少なくとも１種か
ら成る上記第１項記載の触媒。
【００２９】４．全細孔容積の少なくとも１０％が１０
０ｎｍより大きい直径の細孔によって与えられるグラフ
ァイト構造をもつ活性炭または活性コークスの上に、Ｃ
−Ｎ−環構造を生じる重合可能なイソシアネートまたは
イソシアネート残渣を分布させ、該活性炭または活性コ
ークスを８０〜１５０℃の温度に加熱し、次いでこれを
３００〜５００℃でコンディショニングし、次に７００
〜９００℃の温度で水蒸気処理する上記第１項記載の触
媒を製造する方法。
０ｎｍより大きい直径の細孔によって与えられるグラフ
ァイト構造をもつ活性炭または活性コークスの上に、Ｃ
−Ｎ−環構造を生じる重合可能なイソシアネートまたは
イソシアネート残渣を分布させ、該活性炭または活性コ
ークスを８０〜１５０℃の温度に加熱し、次いでこれを
３００〜５００℃でコンディショニングし、次に７００
〜９００℃の温度で水蒸気処理する上記第１項記載の触
媒を製造する方法。
【００３０】５．炭素粉末または活性炭をＣ−Ｎ−環構
造を生じる重合可能なイソシアネートまたはイソシアネ
ート残渣と混合し、この混合物を粒状化し、該粒状物を
８０〜１５０℃の温度に加熱してイソシアネートまたは
イソシアネート残渣を重合させ、該粒状物を３００〜５
００℃でコンディショニングし、次いで該粒状物を温度
７００〜９００℃において水蒸気処理する上記第１項記
載の触媒を製造する方法。
造を生じる重合可能なイソシアネートまたはイソシアネ
ート残渣と混合し、この混合物を粒状化し、該粒状物を
８０〜１５０℃の温度に加熱してイソシアネートまたは
イソシアネート残渣を重合させ、該粒状物を３００〜５
００℃でコンディショニングし、次いで該粒状物を温度
７００〜９００℃において水蒸気処理する上記第１項記
載の触媒を製造する方法。
【００３１】６．ロータリー・キルン中で反応を行う上
記第４項記載の方法。
記第４項記載の方法。
【００３２】７．活性炭をイソシアネートで処理し、９
０〜１２０℃の温度に加熱し、３５０〜４５０℃の温度
でコンディショニングし、温度７５０〜８５０℃で水蒸
気処理する上記第４項記載の方法。
０〜１２０℃の温度に加熱し、３５０〜４５０℃の温度
でコンディショニングし、温度７５０〜８５０℃で水蒸
気処理する上記第４項記載の方法。
【００３３】８．触媒と接触させて廃ガス中の窒素酸化
物を還元する方法において、上記第１項記載の触媒を用
い還元を１００〜１５０℃の温度で行う改良方法。
物を還元する方法において、上記第１項記載の触媒を用
い還元を１００〜１５０℃の温度で行う改良方法。
【００３４】９．触媒を用いて窒素酸化物を含む廃ガス
を処理する方法において、上記第１項記載の触媒を用い
還元を１００〜１５０℃の温度で行い、窒素酸化物を還
元し、ダイオキシンおよびフランを吸着させる改良方法
。
を処理する方法において、上記第１項記載の触媒を用い
還元を１００〜１５０℃の温度で行い、窒素酸化物を還
元し、ダイオキシンおよびフランを吸着させる改良方法
。
Claims (1)
- 【請求項１】 グラファイト構造およびその中に組み
込まれたＣ−Ｎ−環構造をもつ活性炭または活性コーク
スから実質的に成り、全細孔容積の少なくとも１０重量
％が１００ｎｍより大きな直径の細孔によって与えられ
、該Ｃ−Ｎ−環構造はそれを生じる重合可能なイソシア
ネートから成り、グラファイト部分は少なくとも９０重
量％であることを特徴とする炭素および窒素をベースに
した触媒。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE4031968A DE4031968A1 (de) | 1990-10-09 | 1990-10-09 | Katalysator zur reduzierung von stickstoffoxiden aus abgasen und verfahren zu dessen herstellung |
| DE4031968.7 | 1990-10-09 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04271835A true JPH04271835A (ja) | 1992-09-28 |
Family
ID=6415908
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3281937A Pending JPH04271835A (ja) | 1990-10-09 | 1991-10-03 | 廃ガスからの窒素酸化物を還元させる触媒 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5173466A (ja) |
| EP (1) | EP0480255B1 (ja) |
| JP (1) | JPH04271835A (ja) |
| AT (1) | ATE90884T1 (ja) |
| CA (1) | CA2052825A1 (ja) |
| DE (2) | DE4031968A1 (ja) |
| ES (1) | ES2042331T3 (ja) |
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| CN114345392B (zh) * | 2022-01-19 | 2022-10-21 | 哈尔滨工业大学 | 一种基于氮氧共掺杂协同效应的低温scr活性焦催化剂的制备方法 |
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| FR2254923A1 (en) * | 1973-12-14 | 1975-07-11 | Constr Telephoniques | Electronic switching unit for telecommunications - has several switching stages consisting of integrated ccts. interconnected by printed cct. |
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| DE3710272C1 (de) * | 1987-03-28 | 1988-07-28 | Bergwerksverband Gmbh | Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstoff-Katalysators fuer die NOx-Reduktion mit Ammoniak und seine Verwendung |
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| DE3727642A1 (de) * | 1987-08-19 | 1989-03-02 | Bayer Ag | Katalysator, verfahren zu seiner herstellung und dessen verwendung |
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| DE3837358A1 (de) * | 1988-11-03 | 1990-05-17 | Franz Dietrich Oeste | Verfahren zur herstellung feinteiliger oder faserfoermiger aktivkohlevorprodukte aus pechartien bituminoesen stoffen und stickstoff oder stickstoff und schwermetall enthaltenden stoffen, aus denen katalytisch aktive aktivkohlen hergestellt werden koennen |
-
1990
- 1990-10-09 DE DE4031968A patent/DE4031968A1/de active Granted
-
1991
- 1991-09-26 ES ES199191116421T patent/ES2042331T3/es not_active Expired - Lifetime
- 1991-09-26 DE DE9191116421T patent/DE59100165D1/de not_active Expired - Fee Related
- 1991-09-26 EP EP91116421A patent/EP0480255B1/de not_active Expired - Lifetime
- 1991-09-26 AT AT91116421T patent/ATE90884T1/de active
- 1991-10-02 US US07/770,201 patent/US5173466A/en not_active Expired - Fee Related
- 1991-10-03 JP JP3281937A patent/JPH04271835A/ja active Pending
- 1991-10-04 CA CA002052825A patent/CA2052825A1/en not_active Abandoned
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