JPH04227051A - 光化学反応装置 - Google Patents
光化学反応装置Info
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- JPH04227051A JPH04227051A JP3223482A JP22348291A JPH04227051A JP H04227051 A JPH04227051 A JP H04227051A JP 3223482 A JP3223482 A JP 3223482A JP 22348291 A JP22348291 A JP 22348291A JP H04227051 A JPH04227051 A JP H04227051A
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Classifications
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- A62D3/10—Processes for making harmful chemical substances harmless or less harmful, by effecting a chemical change in the substances by subjecting to electric or wave energy or particle or ionizing radiation
- A62D3/17—Processes for making harmful chemical substances harmless or less harmful, by effecting a chemical change in the substances by subjecting to electric or wave energy or particle or ionizing radiation to electromagnetic radiation, e.g. emitted by a laser
- A62D3/176—Ultraviolet radiations, i.e. radiation having a wavelength of about 3nm to 400nm
-
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- A23L3/28—Preservation of foods or foodstuffs, in general, e.g. pasteurising, sterilising, specially adapted for foods or foodstuffs by irradiation without heating with ultraviolet light
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- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
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-
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- A62D2101/26—Organic substances containing nitrogen or phosphorus
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- B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
- B01J2219/00761—Details of the reactor
- B01J2219/00763—Baffles
- B01J2219/00765—Baffles attached to the reactor wall
- B01J2219/0077—Baffles attached to the reactor wall inclined
- B01J2219/00774—Baffles attached to the reactor wall inclined in the form of cones
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
- C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
- C02F2201/00—Apparatus for treatment of water, waste water or sewage
- C02F2201/32—Details relating to UV-irradiation devices
- C02F2201/322—Lamp arrangement
- C02F2201/3223—Single elongated lamp located on the central axis of a turbular reactor
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
- C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
- C02F2201/00—Apparatus for treatment of water, waste water or sewage
- C02F2201/32—Details relating to UV-irradiation devices
- C02F2201/322—Lamp arrangement
- C02F2201/3228—Units having reflectors, e.g. coatings, baffles, plates, mirrors
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、フロー反応容器、一つ
または二つ以上の紫外線ランプ、そして流入および流出
用導管からなっており、紫外線を照射することにより液
体及び/又は気体の流れのなかで光化学反応を進行させ
、有機化合物、特に化合物によってはハロゲンで一ケ所
または二ケ所以上置換されていても、または同じ分子内
に窒素原子と炭素原子とを含んでいてもよい脂肪族、芳
香族及び/又は複素環式有機化合物を減成するのに好ま
しく用いられる光化学反応装置に関するものである。
または二つ以上の紫外線ランプ、そして流入および流出
用導管からなっており、紫外線を照射することにより液
体及び/又は気体の流れのなかで光化学反応を進行させ
、有機化合物、特に化合物によってはハロゲンで一ケ所
または二ケ所以上置換されていても、または同じ分子内
に窒素原子と炭素原子とを含んでいてもよい脂肪族、芳
香族及び/又は複素環式有機化合物を減成するのに好ま
しく用いられる光化学反応装置に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来より、光化学反応は主として、特定
の有機化合物を合成するのに用いられてきた。ドイツ特
許DE−PS909292号には、フロー・チューブの
なかに導入された液体、特に、液体の食品に紫外線を照
射して、紫外線による殺菌を行なったり、ビタミンを富
化させたりする装置が開示されている。液体表面に照射
された紫外線は液面から浅い深さまでしか届かないので
、この装置では、液体は乱流となって装置内を流れて、
紫外線に直に曝されることになるように工夫されている
。このために、この装置の導管は流れの方向によって断
面積が変化するようになっている。流れの方向によって
直径が変動する導管を有する、このような装置は、製造
するのが困難であるばかりでなく、さらに掃除をするの
もまた困難である。従って、こういった装置が実用的で
はないとされてきたのも、うなずけるものである。 一方、紫外線は、液体および/または気体の流れのなか
にある有機化合物を減成するのに適しており、例えば、
天然の、あるいは汚染された地下水、産業排水あるいは
産業排ガスなどから有害物質を除くために利用できるこ
とが、特に本出願人によって明らかにされてきている。
の有機化合物を合成するのに用いられてきた。ドイツ特
許DE−PS909292号には、フロー・チューブの
なかに導入された液体、特に、液体の食品に紫外線を照
射して、紫外線による殺菌を行なったり、ビタミンを富
化させたりする装置が開示されている。液体表面に照射
された紫外線は液面から浅い深さまでしか届かないので
、この装置では、液体は乱流となって装置内を流れて、
紫外線に直に曝されることになるように工夫されている
。このために、この装置の導管は流れの方向によって断
面積が変化するようになっている。流れの方向によって
直径が変動する導管を有する、このような装置は、製造
するのが困難であるばかりでなく、さらに掃除をするの
もまた困難である。従って、こういった装置が実用的で
はないとされてきたのも、うなずけるものである。 一方、紫外線は、液体および/または気体の流れのなか
にある有機化合物を減成するのに適しており、例えば、
天然の、あるいは汚染された地下水、産業排水あるいは
産業排ガスなどから有害物質を除くために利用できるこ
とが、特に本出願人によって明らかにされてきている。
【0003】このような処理は、例えばドイツ特許出願
番号3903549.2および4016514.0など
で提案されてきている。
番号3903549.2および4016514.0など
で提案されてきている。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
のような処理を確実に、かつ可能な限り一般的に行なう
ことができるように、融通性、効率および安全性に関し
て最善の方法で光化学反応を進行させることである。
のような処理を確実に、かつ可能な限り一般的に行なう
ことができるように、融通性、効率および安全性に関し
て最善の方法で光化学反応を進行させることである。
【0005】光化学反応装置は従来より、一般に、フロ
ー反応器、一つまたは二つ以上の紫外線ランプ、そして
流入および流出用導管からなっている。
ー反応器、一つまたは二つ以上の紫外線ランプ、そして
流入および流出用導管からなっている。
【0006】紫外光を用いるものに限らず、光化学反応
に固有の一般的な問題は、反応媒体の光吸収がランベル
トの法則に従うために、反応に有効な範囲(深さ)が入
射光の様々な波長に対する反応混合物の吸光係数に依存
するということである。反応液の吸光係数が高く、濃度
も高ければ、紫外光が届く深さもそれに応じて浅くなる
。また、低い吸光係数で低い濃度では、光は吸収されな
いので、入射した光線は反応に利用されることなく放出
されることになる。特定の決った有機化合物を合成する
場合には、装置の設計、反応させる出発物質の濃度およ
びフローの流速などは、準備実験によって互いに調整す
ることができるが、有機物質を減成する場合、こういっ
た反応条件の調整は実質的に、より困難である。減成す
べき汚染物質の吸収スペクトルは、その濃度と同様、調
整することが困難だからである。それにもかかわらず、
反応の経済性および信頼性のためには、光の量子収率を
可能な限り高めるとともに、分解する物質を、目的とす
る程度まで真に確実に減成することが極めて重要である
。
に固有の一般的な問題は、反応媒体の光吸収がランベル
トの法則に従うために、反応に有効な範囲(深さ)が入
射光の様々な波長に対する反応混合物の吸光係数に依存
するということである。反応液の吸光係数が高く、濃度
も高ければ、紫外光が届く深さもそれに応じて浅くなる
。また、低い吸光係数で低い濃度では、光は吸収されな
いので、入射した光線は反応に利用されることなく放出
されることになる。特定の決った有機化合物を合成する
場合には、装置の設計、反応させる出発物質の濃度およ
びフローの流速などは、準備実験によって互いに調整す
ることができるが、有機物質を減成する場合、こういっ
た反応条件の調整は実質的に、より困難である。減成す
べき汚染物質の吸収スペクトルは、その濃度と同様、調
整することが困難だからである。それにもかかわらず、
反応の経済性および信頼性のためには、光の量子収率を
可能な限り高めるとともに、分解する物質を、目的とす
る程度まで真に確実に減成することが極めて重要である
。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記の問題は、反応容器
内部に、紫外線を高い効率で反射する内側表面を設ける
こと、および、その表面上、またはその表面に正対して
、乱流を生じさせる手段を設けることで、驚くほど簡単
に解決することができる。
内部に、紫外線を高い効率で反射する内側表面を設ける
こと、および、その表面上、またはその表面に正対して
、乱流を生じさせる手段を設けることで、驚くほど簡単
に解決することができる。
【0008】光を強く吸収する液体および/または気体
の流れのなかに起された乱流は、分解する物質を、放射
(すなわち、紫外光)が強くあたる場所まで運んで行く
。また、紫外線を高い効率で反射する反応器の内側表面
は、吸収されなかった紫外光を反応器内部に再照射し、
再び反応を起すのに利用できるようにする。
の流れのなかに起された乱流は、分解する物質を、放射
(すなわち、紫外光)が強くあたる場所まで運んで行く
。また、紫外線を高い効率で反射する反応器の内側表面
は、吸収されなかった紫外光を反応器内部に再照射し、
再び反応を起すのに利用できるようにする。
【0009】本発明の反応容器に従う態様は、第一に、
たとえ減成すべき物質の濃度が高くとも、迅速かつ効率
的に減成することを可能にし、第二に、依然として反応
せずに残っていた物質を強い放射に曝し、充分に光を吸
収させて、充分な減成が行なわれるようにするものであ
る。
たとえ減成すべき物質の濃度が高くとも、迅速かつ効率
的に減成することを可能にし、第二に、依然として反応
せずに残っていた物質を強い放射に曝し、充分に光を吸
収させて、充分な減成が行なわれるようにするものであ
る。
【0010】従って、反応器は、内側表面(内壁)が研
磨されており、その内壁上、またはその内壁から離れた
位置にそらし板が設けられている、細長いステンレス・
スチール製の円筒であることが好ましい。この円筒の中
に、一つまたは二つ以上の液浸型紫外線ランプが挿入さ
れている。この紫外線ランプは、長さ当り100w/c
m(1cm当りのワット数)の出力であることが好まし
い。基本的には、低圧ランプでも使用することができる
が、中圧ランプおよび高圧ランプ(これが一番であるが
)がより効率的である。このような紫外線ランプのスペ
クトルは、ランプ内に特定の金属塩を添加することで、
いくつかの特定の狭い範囲に制限できることが知られて
いる。このことは、特定の有機物質を合成する際には確
かに大きな意味を持つものとなるであろう。また、例え
ば、ある特定のスペクトルを持つ特定の物質のみを除去
して、水を純化しようとするような場合には、やはり、
大きな意味を持つものとなるであろう。しかしながら、
除去しようとする汚染物質が混合物である場合には、幅
広いスペクトルの光を放射する無添加のランプを使用し
て、光が種々の物質に良く吸収され、減成するようにす
ることが好ましい。
磨されており、その内壁上、またはその内壁から離れた
位置にそらし板が設けられている、細長いステンレス・
スチール製の円筒であることが好ましい。この円筒の中
に、一つまたは二つ以上の液浸型紫外線ランプが挿入さ
れている。この紫外線ランプは、長さ当り100w/c
m(1cm当りのワット数)の出力であることが好まし
い。基本的には、低圧ランプでも使用することができる
が、中圧ランプおよび高圧ランプ(これが一番であるが
)がより効率的である。このような紫外線ランプのスペ
クトルは、ランプ内に特定の金属塩を添加することで、
いくつかの特定の狭い範囲に制限できることが知られて
いる。このことは、特定の有機物質を合成する際には確
かに大きな意味を持つものとなるであろう。また、例え
ば、ある特定のスペクトルを持つ特定の物質のみを除去
して、水を純化しようとするような場合には、やはり、
大きな意味を持つものとなるであろう。しかしながら、
除去しようとする汚染物質が混合物である場合には、幅
広いスペクトルの光を放射する無添加のランプを使用し
て、光が種々の物質に良く吸収され、減成するようにす
ることが好ましい。
【0011】減成する物質による紫外光の吸収が極めて
速く進行するのに対して、その一方で、引き続いて起こ
る減成反応は、幾分、それより長い時間を必要とする。 従って、本発明による装置は、もし必要であれば、二本
の液浸型ランプが両端から挿入した、細長いステンレス
・スチール製の円筒からなっていることが好ましい。
速く進行するのに対して、その一方で、引き続いて起こ
る減成反応は、幾分、それより長い時間を必要とする。 従って、本発明による装置は、もし必要であれば、二本
の液浸型ランプが両端から挿入した、細長いステンレス
・スチール製の円筒からなっていることが好ましい。
【0012】さらに、ランプと液浸管との間に、不活性
な紫外線透過性気体の層が設けられている紫外線ランプ
を用いることが有効である。この気体には、「窒素5.
0」という、体積比で純度が99.999%の窒素が特
に適している。この気体をランプと液浸管との間の空間
に、ゆっくりと流してもよく、また流された気体は、さ
らに精製することなしに流出させてもよい。この気体の
中に酸素が存在していると、光吸収にロスが生じるばか
りでなく、オゾンや窒素酸化物が生成されるので、室内
に排気することができなくなるという大きな問題を生じ
る。
な紫外線透過性気体の層が設けられている紫外線ランプ
を用いることが有効である。この気体には、「窒素5.
0」という、体積比で純度が99.999%の窒素が特
に適している。この気体をランプと液浸管との間の空間
に、ゆっくりと流してもよく、また流された気体は、さ
らに精製することなしに流出させてもよい。この気体の
中に酸素が存在していると、光吸収にロスが生じるばか
りでなく、オゾンや窒素酸化物が生成されるので、室内
に排気することができなくなるという大きな問題を生じ
る。
【0013】もちろん、流入および/または流出用導管
および/または上記反応容器の内側表面の一部に、減成
過程を強化、適性化する固定触媒を配置することも可能
である。また、適当な固定触媒層を選択することによっ
て、後反応を誘発あるいは促進し、それによって反応全
体の結果を明らかに向上させてもよい。
および/または上記反応容器の内側表面の一部に、減成
過程を強化、適性化する固定触媒を配置することも可能
である。また、適当な固定触媒層を選択することによっ
て、後反応を誘発あるいは促進し、それによって反応全
体の結果を明らかに向上させてもよい。
【0014】本発明による装置の流入用導管には、反応
の結果をより向上させることがある補助剤の供給口が設
けられていてもよい。このような補助剤としては、特に
、有機化合物を酸化してCO2 にするH2 O2 お
よびO2 ;紫外光を良く吸収し、それによって分解す
るフミン酸;硝酸塩および亜硝酸塩の分解を促進する蟻
酸、アンモニア、尿素およびアミドスルホン酸のような
アミン誘導体を挙げることができる。硝酸塩と亜硝酸塩
とは、共に紫外光に対して高い吸光係数を有している。 補助剤によって、この硝酸塩と亜硝酸塩とを化学分解す
れば、より強い紫外光が他の有害物質を減成するのに用
いることができるようになる。同じ分子内に窒素と炭素
を含んでいる化合物、特にシアン化物およびシアン錯体
を分解するには、まず第一にH2 O2 を高いpH(
約9)で用いる。H2 O2 は、また、水素化炭化水
素を減成する場合には触媒として働く。分解すべき物質
を多量に含んでいる場合、気体あるいは水を、本発明に
よる装置内に循環させて、何回か循環させてから後、取
り出すようにすることも基本的には可能である。しかし
ながら、現在までのところ、上記のような処理を必要と
した事例は一つもない。本発明による装置は、各部分の
組合せによって、流れを一回通過させるだけで、広範囲
の濃度の汚染物質を迅速に、確実に減成することができ
る。
の結果をより向上させることがある補助剤の供給口が設
けられていてもよい。このような補助剤としては、特に
、有機化合物を酸化してCO2 にするH2 O2 お
よびO2 ;紫外光を良く吸収し、それによって分解す
るフミン酸;硝酸塩および亜硝酸塩の分解を促進する蟻
酸、アンモニア、尿素およびアミドスルホン酸のような
アミン誘導体を挙げることができる。硝酸塩と亜硝酸塩
とは、共に紫外光に対して高い吸光係数を有している。 補助剤によって、この硝酸塩と亜硝酸塩とを化学分解す
れば、より強い紫外光が他の有害物質を減成するのに用
いることができるようになる。同じ分子内に窒素と炭素
を含んでいる化合物、特にシアン化物およびシアン錯体
を分解するには、まず第一にH2 O2 を高いpH(
約9)で用いる。H2 O2 は、また、水素化炭化水
素を減成する場合には触媒として働く。分解すべき物質
を多量に含んでいる場合、気体あるいは水を、本発明に
よる装置内に循環させて、何回か循環させてから後、取
り出すようにすることも基本的には可能である。しかし
ながら、現在までのところ、上記のような処理を必要と
した事例は一つもない。本発明による装置は、各部分の
組合せによって、流れを一回通過させるだけで、広範囲
の濃度の汚染物質を迅速に、確実に減成することができ
る。
【0015】もちろん、本発明による装置は、分析機器
、制御記録器、液浸ランプが切れたときのための自動停
止装置などを用いた従来の方式と組合せてもよい。また
、本発明の装置は比較的軽量であるので、移動式にして
、使用する場所まで動かして行けるようにしてもよい。 また、比較的大きな装置は、コンテナに設置して、使用
する場所まで装置全体を動かして行けるようにすること
も可能である。
、制御記録器、液浸ランプが切れたときのための自動停
止装置などを用いた従来の方式と組合せてもよい。また
、本発明の装置は比較的軽量であるので、移動式にして
、使用する場所まで動かして行けるようにしてもよい。 また、比較的大きな装置は、コンテナに設置して、使用
する場所まで装置全体を動かして行けるようにすること
も可能である。
【0016】単位時間内に、高いレベルまで浄化するこ
とのできる気体または水の量は、含まれる不純物の量に
よる。長さ約110cmの市販されている液浸ランプを
使用した装置では、最大流量30m3 /時間を現に達
成している。
とのできる気体または水の量は、含まれる不純物の量に
よる。長さ約110cmの市販されている液浸ランプを
使用した装置では、最大流量30m3 /時間を現に達
成している。
【0017】本発明による装置の典型的な態様を、添付
の第1図に示す。第1図において、各番号は以下に示す
ものを表わしている。 1:反応容器、2:紫外線ランプ、3:液浸管の外壁、
4:窒素流入口、5:窒素流出口、6:そらせ板
の第1図に示す。第1図において、各番号は以下に示す
ものを表わしている。 1:反応容器、2:紫外線ランプ、3:液浸管の外壁、
4:窒素流入口、5:窒素流出口、6:そらせ板
【00
18】処理する液体または気体物質は、底部から反応容
器(1)に導入され、上部から排出される。そらせ板(
6)は、完全な撹拌を行ない、乱流を生じさせる。反応
容器の内側表面は、研磨されたステンレス・スチールか
らなっており、そのため紫外光を高い効率で反射するこ
とができる。
18】処理する液体または気体物質は、底部から反応容
器(1)に導入され、上部から排出される。そらせ板(
6)は、完全な撹拌を行ない、乱流を生じさせる。反応
容器の内側表面は、研磨されたステンレス・スチールか
らなっており、そのため紫外光を高い効率で反射するこ
とができる。
【0019】第1図の装置は、寸法通りに描かれている
わけではない。装置は、処理する物質が出来る限り長い
経路をたどり、容器内に比較的長い時間留まって紫外線
の照射を受けることができるように、より細長い形態を
取っていることが好ましい。さらに、そらし板は、着脱
可能なものを容器表面に近づけて挿入するようにして設
けてもよい。このようにすると、容易に掃除をすること
ができて有利である。
わけではない。装置は、処理する物質が出来る限り長い
経路をたどり、容器内に比較的長い時間留まって紫外線
の照射を受けることができるように、より細長い形態を
取っていることが好ましい。さらに、そらし板は、着脱
可能なものを容器表面に近づけて挿入するようにして設
けてもよい。このようにすると、容易に掃除をすること
ができて有利である。
【0020】
【発明の効果】本発明の光化学反応装置は、液体および
/または気体の流れのなかにある有機化合物の減成を、
光化学反応によって確実に、迅速に、かつ経済的に進行
させることができるものである。
/または気体の流れのなかにある有機化合物の減成を、
光化学反応によって確実に、迅速に、かつ経済的に進行
させることができるものである。
【図1】本発明に従う装置の典型的な態様を示す。
1 反応容器
2 紫外線ランプ
3 液浸管の外壁
4 窒素流入口
5 窒素流出口
6 そらせ板
Claims (7)
- 【請求項1】 フロー反応容器、一つまたは二つ以上
の紫外線ランプ、そして流入および流出用導管からなっ
ており、紫外線を照射することにより液体及び/又は気
体の流れのなかで光化学反応を進行させ、有機化合物、
特に、化合物によってはハロゲンで一ケ所または二ケ所
以上置換されていても、または同じ分子内に窒素原子と
炭素原子とを含んでいてもよい脂肪族、芳香族及び/又
は複素環式有機化合物を減成するのに好ましく用いられ
る光化学反応装置であって、上記反応容器が、a)紫外
線を高い効率で反射する内側表面を有しており、さらに
b)その表面上、またはその表面に正対して、乱流を生
じさせる手段が設けられていることを特徴とする光化学
反応装置。 - 【請求項2】 上記反応容器の内側表面が、研磨され
たステンレス・スチールであることを特徴とする請求項
1記載の光化学反応装置。 - 【請求項3】 上記乱流を生じさせる手段が、そらせ
板であることを特徴とする請求項1乃至2のいずれか一
項記載の光化学反応装置。 - 【請求項4】 上記紫外線ランプが、単位長さ当り、
少なくとも100w/cmの出力を有する液浸型ランプ
であることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一項
記載の光化学反応装置。 - 【請求項5】 上記紫外線ランプが液浸型ランプであ
り、この紫外線ランプと液浸管との間に、不活性な紫外
線透過性気体の層が設けられていることを特徴とする請
求項1乃至4のいずれか一項記載の光化学反応装置。 - 【請求項6】 上記気体として、「窒素5.0」(体
積比で純度99.999%の窒素)が用いられているこ
とを特徴とする請求項5項記載の光化学反応装置。 - 【請求項7】 上記流入および/または流出用導管お
よび/または上記反応容器の内側表面の一部に固定触媒
層が設けられていることを特徴とする請求項1乃至6の
いずれか一項記載の光化学反応装置。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE4025078A DE4025078A1 (de) | 1990-08-08 | 1990-08-08 | Vorrichtung zur durchfuehrung photochemischer reaktionen |
DE4025078.4 | 1990-08-08 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH04227051A true JPH04227051A (ja) | 1992-08-17 |
Family
ID=6411822
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3223482A Withdrawn JPH04227051A (ja) | 1990-08-08 | 1991-08-08 | 光化学反応装置 |
Country Status (6)
Country | Link |
---|---|
EP (1) | EP0470518B2 (ja) |
JP (1) | JPH04227051A (ja) |
AT (1) | ATE105208T1 (ja) |
CA (1) | CA2048574A1 (ja) |
DE (3) | DE9017684U1 (ja) |
ES (1) | ES2053249T3 (ja) |
Cited By (3)
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JP5469281B2 (ja) * | 2011-12-06 | 2014-04-16 | 株式会社Leap | オゾン分解器 |
JP2014104386A (ja) * | 2012-11-26 | 2014-06-09 | Ushio Inc | ガス活性化装置および窒素酸化物処理装置 |
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- 1991-08-02 EP EP91113016A patent/EP0470518B2/de not_active Expired - Lifetime
- 1991-08-02 AT AT9191113016T patent/ATE105208T1/de not_active IP Right Cessation
- 1991-08-02 DE DE59101554T patent/DE59101554D1/de not_active Expired - Fee Related
- 1991-08-02 ES ES91113016T patent/ES2053249T3/es not_active Expired - Lifetime
- 1991-08-07 CA CA002048574A patent/CA2048574A1/en not_active Abandoned
- 1991-08-08 JP JP3223482A patent/JPH04227051A/ja not_active Withdrawn
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