JPH04202032A - 合わせガラス用中間膜 - Google Patents

合わせガラス用中間膜

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JPH04202032A
JPH04202032A JP2335039A JP33503990A JPH04202032A JP H04202032 A JPH04202032 A JP H04202032A JP 2335039 A JP2335039 A JP 2335039A JP 33503990 A JP33503990 A JP 33503990A JP H04202032 A JPH04202032 A JP H04202032A
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JP
Japan
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laminated glass
formula
interlayer film
hydroxyphenyl
methyl
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JP2335039A
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English (en)
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Masatoshi Murashima
村島　正敏
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Sekisui Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sekisui Chemical Co Ltd
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤および着
色剤を含有する合わせガラス用中間膜に関し、特に、耐
候性に優れ、変色、退色を起こしにくい合わせガラス用
中間膜に関する。
（従来の技術） 合わせガラス用中間膜は、合わせガラスを製造する際に
、例えば、２枚のガラスの間に挿入される。得られた合
わせガラスは、建築物の窓ガラス、自動車のフロントガ
ラスなどに使用されることが多い。このような用途に用
いられる合わせガラスは、屋外で長期にわたって紫外線
に晒され、そのために、時間の経過と共に中間膜が変色
、退色しやすい。中間膜の経時的な変色や退色を防止す
るために、中間膜には、通常、紫外線吸収剤が配合され
る。この紫外線吸収剤には、例えば、ベンゾトリアゾー
ル系紫外線吸収剤が挙げられ、２−（５−メチル−２−
ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（３−
ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−
５−クロロベンゾトリアゾールなどが含まれる。しかし
、これらの紫外線吸収剤は、特に染料等の着色剤と共に
使用されるとき、単独では、中間膜の変色、退色を充分
に防止できない。紫外線吸収能力を高めるために、これ
らの紫外線吸収剤を多量に配合すれば、合わせガラスに
ヘイズ（曇り）が発現するだけでなく、価格上昇の原因
ともなる。
（発明が解決しようとする問題点） 本発明は上記従来の問題点を解決するものであり、その
目的は、特に着色剤を含有するとき、変色、退色が起こ
りにくい合わせガラス用中間膜を提供することにある。
本発明の他の目的は、紫外線吸収剤の使用量を少量に抑
制した合わせガラス用中間膜を提供することにある。本
発明のさらに他の目的は、安価に得られる合わせガラス
用中間膜を提供することにある。
（問題点を解決するための手段） 本発明は、特定の２種のベンゾトリアゾール系紫外線吸
収剤の組合せが、互いの吸収領域の不足部分を補うため
、特に着色剤を含有する合わせガラス用中間膜に対し優
れた紫外線吸収能力を与え得るとの発明者の知見に基づ
いて完成された。
本発明の合わせガラス用中間膜は、ビニル系樹脂、着色
剤およびベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤を含有する
ビニル系樹脂組成物にて形成され、該紫外線吸収剤は、
（１）式で表される２−（３−ｔ−ブチル−５−メチル
−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリア
ゾールと（２）式で表される２−（３−ドデシル−５−
メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール
誘導体の組合せからなり、そのことにより、上記目的が
達成される： 本発明の合わせガラス用中間膜は、ビニル系樹脂に、上
記紫外線吸収剤および着色剤、そして必要に応じて、可
塑剤、耐光安定剤を含有させて形成される。
上記紫外線吸収剤は、合わせガラス用中間膜中に、０．
１５〜０．９重量％、好ましくは、０．４５〜０．７５
重量％の量で含有される。紫外線吸収剤の量が０．１５
重量％を下まわると、得られた合わせガラス用中間膜が
充分な紫外線吸収能力を有しない。そのために、この中
間膜は、特に着色剤の着色部分において、時間の経過と
共に変色し退色する。０．９重量％を上まわる紫外線吸
収剤を中間膜に含有させても、含有量の増大に伴った紫
外線吸収能力の改善は認められず、無駄である。さらに
、多量の紫外線吸収剤の添加により、中間膜が黄色に変
色して合わせガラスの外観が損なわれるだけでなく、価
格上昇の原因ともなる。
上記紫外線吸収剤において、（１）式で表される２−（
３−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル
）−５−クロロベンゾトリアゾールと、前記（２）式で
表される２−（３−ドデシル−５−メチル−２−ヒドロ
キシフェニル）ベンゾトリアゾール誘導体との比率は、
好ましくは３：２〜１：４とされる。この範囲外の比率
を用いれば、上記の２種の紫外線吸収剤の吸収領域に対
する相互補てん効果が充分に発揮されず、従って、所望
の紫外線吸収能力が得られない。
本発明に使用されるビニル系樹脂には、例えば、ポリビ
ニルブチラール、ポリ塩化ビニル、塩化ビニル−エチレ
ン共重合体、塩化ビニル−エチレン−グリシジルメタク
リレート共重合体、塩化ビニル−エチレン−グリシジル
アクリレート共重合体、塩化ビニル−グリシジルメタク
リレート共重合体、塩化ビニル−グリシジルアクリレー
ト共重合体、ポリ塩化ビニリデン、塩化ビニリデン−ア
クリロニトリル共重合体、ポリ酢酸ビニル、エチレンー
酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアセタール−ポリビニ
ルブチラール混合物が挙げられる。特に、ポリビニルブ
チラール、塩化ビニル−エチレン−グリシジルメタクリ
レート共重合体が好ましい。
着色剤は、合わせガラス用中間膜を部分的または全体的
に着色するために、用いられる。この着色剤としては、
特に限定されず、いずれのプラスチック用着色剤も使用
され得、例えば、アゾ系、メチン系、アンスラキノン系
、キノフタロン系、ペリレン系、アンスラピリドン系、
牛サンテン系、クマリン系系などの染料；アゾ系、フタ
ロシアニン系、キナクリドン系、ペリレン系、ペリノン
系、ジオキサジン系、アンスラキノン系、イソインドリ
ノン系などの有機顔料；および酸化物、水酸化物、硫化
物、クロム酸、硫酸塩、炭酸塩、ケイ酸塩、リン酸塩、
ヒ酸塩、フェロシアン化物、炭素、金属粉などの無機顔
料が挙げられる。着色剤の配合量は、目的の色に合わせ
て、任意である。
可塑剤としては、特に限定されず、例えば、ジオクチル
フタレート、ジブチルフタレート、ジイソブチルフタレ
ート、アジピン酸−ジー２−エチルヘキシル、アジピン
酸ジイソデシル、エポキシ脂肪酸モノエステル、トリエ
チレングリコール−ジー２−エチルブチレート、トリエ
チレンクリコール−シー２−エチルヘキソエート、セバ
シン酸ジブチル、ジブチルセバケートが包含される。可
塑剤の配合量は、ビニル系樹脂に対して、２０〜４５重
量％の範囲が好ましい。
耐光安定剤としては、ポリ［（６−（１，１，３，３−
テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン
−２゜４−ジイルｌ　　（（２，２，６，６−テトラメ
チル−４−ピペリジル）イミノ）へキサメチレン（（２
，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ
）］などの高分子量タイプのヒンダードアミン系の耐光
安定剤が挙げられる。
本発明の合わせガラス用中間膜は、上記ビニル系樹脂に
、紫外線吸収剤、着色剤、および必要に応じて、可塑剤
、耐光安定剤を配合し混練りしてビニル系樹脂組成物を
調製した後、この組成物をシート状に成形して形成され
る。成形方法には、任意の公知の方法が用いられ、例え
ば、カレンダーロール法、押出し法、キャスティング法
、インフレーション法などがある。組成物をシート状に
成形する際には、必要に応じて、熱安定剤、酸化防止剤
などが配合され、またシートの耐貫通性を高めるために
、接着力調整剤（例えば、金属塩）が配合されてもよい
。
本発明の合わせガラス用中間膜は、例えば、ガラス／中
間膜／ガラス、ガラス／中間膜／ガラス／中間膜／合成
樹脂層、ガラス／中間膜／合成樹脂層、合成樹脂層／中
間膜／ガラス／中間膜／合成樹脂層などの積層体に用い
られるが、これらに特に限定されない。上記の合成樹脂
層には、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブ
チレンテレフタレート、アクリル樹脂、ポリカーボネー
ト、ポリ塩化ビニリデン等の透明性の高いフィルムまた
はシートが好ましく用いられる。
（作用） 本発明の合わせガラス用中間膜に含有される紫外線吸収
剤のうち、（１）式で表される２−（３−ｔ−ブチルー
５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベ
ンゾトリアゾールの最大吸収波長は３５３　ｎｍであり
、これに対して（２）式で表される２−（３−ドデシル
−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリア
ゾール誘導体の最大吸収波長は３４４　ｎｍである。こ
のように、これら２種の紫外線吸収剤の最大吸収波長に
差があるために、各紫外線吸収剤の吸収能の弱い波長部
分が互いに補われ、それにより、得られた中間膜の紫外
線吸収能力は、どちらか一方の紫外線吸収剤だけを配合
した中間膜と比べて、著しく増大する。その結果、これ
らの紫外線吸収剤を比較的少量含有する合わせガラス用
中間膜でも、特に着色剤の着色部分における経時的な変
色、退色が効果的に防止される。
（実施例） 以下に本発明の実施例を示す。
丈１」シー ビニル系樹脂としてポリビニルブチラール１００重量部
、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジー２−エチ
ルブチレート４０重量部、着色剤としてアンステキノン
ブルー０．１重量部、モノアゾエロー０１重量部および
アンスラキノンバイオレット０．１５重量部を含有する
可塑化ポリビニルブチラール樹脂に対し、紫外線吸収剤
として、　（１）式の２−（３−ｔ−ブチル−５−メチ
ル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリ
アゾールと（２）式の２−（３−ドデシル−５−メチル
−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール誘導体
とを１：２の割合で添加して、ビニル系樹脂組成物を調
製した。上記紫外線吸収剤の添加割合は、樹脂組成物の
全量あたり、０．６重量％であった。この樹脂組成物を
ロールで混練りし、０．５ｍｍ厚のシート状に成形した
。このシートを、厚さ２．５ｍｍのフロートガラス２枚
の間に挟み、通常の合わせガラス製造方法に従って加熱
し圧着して、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスを、ＪＩＳ　Ｒ３２１２に従い、
７５０Ｗの石英ガラス水銀灯を光源とした紫外線照射装
置を用いて、２０００時間にわたって紫外線に暴露した
。分光測色計により、紫外線に暴露する前後の合わせガ
ラスの可視光線透過率を測定して、以下の式により可視
光線透過率変化率を算出した。
Ｉ Ｙｌ：紫外線に暴露する前の合わせガラスの可視光線透
過率 Ｙ２：紫外線に暴露した後の合わせガラスの可視光線透
過率 また、分光測色計により、紫外線に暴露する前後の合わ
せガラスの三刺激値を測定し明度指数およびクロマティ
クネス指数を算出して、以下に記述のようなＪＩＳ　Ｚ
　８７３０のハンターの色差式に従って、色差（八ＥＨ
）を求めた。
色差（ΔＥＨ）＝ ［（Ｌ＋−Ｌ２）２＋（ａｔ−ａ２）２＋（ｂ＋　　ｂ
２）２］　””Ｌｌ、ａｌ、ｂｌ：紫外線に暴露する前
の合わせガラスのＬＳａ、　　ｂ値 Ｌ２、ａ２、ｂ２：紫外線に暴露した後の合わせガラス
のＬ％　ａＳｂ値 Ｌ＝　ＩＯＹ”２ ａ＝１７．５　（１，０２Ｘ−Ｙ）　／Ｙ”’１ｌ− ｂ＝７．０　（Ｙ−０，８４７Ｚ）　／Ｙ””Ｌ：ハン
ターの色差色における明度指数ａＳｂ：ハンターの色差
色におけるクロマティクネス指数 ｘ、　ｙ、　Ｚ：　ｘ、　ｙ、　ｚ表色系における三刺
激値その結果、上記合わせガラスの可視光線透過率変化
率は７゜３％、そして色差（ΔＥＨ）は５．４であった
。
これらの結果を表１に示す。
支ｎ性主 紫外線吸収剤として、　（１）式の２−（３−ｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロ
ロベンゾトリアゾールと（２）式の２−（３−ドデシル
−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリア
ゾール誘導体とを１：３の割合で添加し、そして紫外線
吸収剤の添加割合を、樹脂組成物の全量あたり、０．５
重量％とじたこと以外は、実施例１と同様の方法により
、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスを、実施例１と同様の方法により
紫外線に暴露し、分光測色計により、紫外線に暴露する
前後の合わせガラスの可視光線透過早、三刺激値を測定
し、明度指数およびクロマティクネス指数を算出した。
これらの測定値、算出値に基づき、実施例１と同様の式
により、可視光線透過率変化率および色差（ΔＥＨ）を
算出した。
その結果、上記合わせガラスの可視光線透過率変化率は
６．９％、そして色差（ΔＥＨ）は６．１であった。
これらの結果を表１に示す。
支嵐匠主 紫外線吸収剤として、　（１）式の２−（３−ｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロ
ロベンゾトリアゾールと（２）式の２−（３−ドデシル
−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリア
ゾール誘導体とを２＝３の割合で添加し、紫外線吸収剤
の添加割合を、樹脂組成物の全量あたり、０゜５５重量
％とし、そして着色剤として、アンスラキノンブルー０
．１５重量部、モノアゾエローｏ、２重ｊ１部およびア
ンスラキノンバイオレット０．１重量部を用いたこと以
外は、実施例１と同様の方法により、合わせガラスを作
製した。
得られた合わせガラスを、実施例１と同様の方。
法により紫外線に暴露し、分光測色計により、紫外線に
暴露する前後の合わせガラスの可視光線透過率、三刺激
値を測定し、明度指数およびクロマティク不ス指数を算
出した。これらの測定値、算出値に基づき、実施例１と
同様の式により、可視光線透過率変化率および色差（Δ
ＥＨ）を算出した。
その結果、上記合わせガラスの可視光線透過率変化率は
７．６％、そして色差（ΔＥＨ）は６．９であった。
これらの結果を表１に示す。
丸嵐五↓ 紫外線吸収剤として、　（１）式の２−（３−ｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロ
ロベンゾトリアゾールと（２）式の２−（３−ドデシル
−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリア
ゾール誘導体、そして高分子量タイプのヒンダード系耐
光安定剤として、ポリ　［（６−（１，１，３，３−テ
トラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−
２，４−ジイルｌ　　（（２，２，６，６−テトラメチ
ル−４−ピペリジル）イミノ）へキサメチレン（（２，
２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ）
］とを、２：　３：　　１の割合で添加し、そして紫外
線吸収剤および耐光安定剤の添加割合を、樹脂組成物の
全量あたり、０゜８５重量％とじたこと以外は、実施例
３と同様の方法により、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスを、実施例１と同様の方法により
紫外線に暴露し、分光測色計により、紫外線に暴露する
前後の合わせガラスの可視光線透過率、三刺激値を測定
し、明度指数およびクロマティクネス指数を算出した。
これらの測定値、算出値に基づき、実施例１と同様の式
により、可視光線透過率変化率および色差（ΔＥＨ）を
算出した。
その結果、上記合わせガラスの可視光線透過率変化率は
６．３％、そして色差（ΔＥＨ）は５．８であった。
これらの結果を表１に示す。
匿校匠土 紫外線吸収剤としての（２）式の２−（３−ドデシル−
５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾ
ール誘導体を添加しなかったこと以外は、実施例１と同
様の方法により、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスを、実施例１と同様の方法により
紫外線に暴露し、分光測色計により、紫外線に暴露する
前後の合わせガラスの可視光線透過率、三刺激値を測定
し、明度指数およびクロマティクネス指数を算出した。
これらの測定値、算出値に基づき、実施例１と同様の式
により、可視光線透過率変化率および色差（ΔＥＨ）を
算出した。
その、結果、上記合わせガラスの可視光線透過率変化率
は１８．７％、そして色差（八ＥＨ）は１６．８であっ
た。これらの結果を表１に示す。
匿４班主 紫外線吸収剤としての（２）式の２−（３−ドデシル−
５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ヘンシトリアゾ
ール誘導体を添加しなかったこと以外は、実施例３と同
様の方法により、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスを、実施例１と同様の方法により
紫外線に暴露し、分光測色計により、紫外線に暴露する
前後の合わせガラスの可視光線透過率、三刺激値を測定
し、明度指数およびクロマチイクネス指数を算出した。
これらの測定値、算出値に基づき、実施例１と同様の式
により、可視光線透過率変化率および色差（八ＥＨ）を
算出した。
その結果、上記合わせガラスの可視光線透過率変化率は
２１．７％、そして色差（ΔＥ）ｌ）は１９．８であっ
た。これらの結果を表１に示す。
匿蝮銖主 紫外線吸収剤として、　（１）式の２−（３−ｔ−ブチ
ル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）　−５−ク
ロロベンゾトリアゾールに代えて、従来の紫外線吸収剤
である２−（５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベ
ンゾトリアゾールを用いたこと以外は、実施例３と同様
の方法により、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスを、実施例１と同様の方法により
紫外線に暴露し、分光測色計により、紫外線に暴露する
前後の合わせガラスの可視光線透過率、三刺激値を測定
し、明度指数およびクロマティクネス指数を算出した。
これらの測定値、算出値に基づき、実施例１と同様の式
により、可視光線透過率変化率および色差（ΔＥＨ）を
算出した。
その結果、上記合わせガラスの可視光線透過率変化率は
１８．１％、そして色差（ΔＥＨ）は１６．３であった
。これらの結果を表１に示す。
匿投匠工 紫外線吸収剤としての（２）式の２−（３−ドデシル−
５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾ
ール誘導体を添加しなかったこと以外は、実施例４と同
様の方法により、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスを、実施例１と同様の方法により
紫外線に暴露し、分光測色計により、紫外線に暴露する
前後の合わせガラスの可視光線透過率、三刺激値を測定
し、明度指数およびクロマティクネス指数を算出した。
これらの測定値、算出値に基づき、実施例１と同様の式
により、可視光線透過率変化率および色差（ΔＥＨ）を
算出した。
その結果、上記合わせガラスの可視光線透過率変化率は
１６．９％、そして色差（ΔＥＨ）は１５．８であった
。これらの結果を表１に示す。
表　　１ 表１から明らかなように、本発明の中間膜から構成され
る合わせガラスは、特定の紫外線吸収剤の組合せを含有
するため、紫外線照射前後の可視光線透過率変化率（％
）および色差（八ＥＨ）の値が小さい。このことから、
本発明の合わせガラス用中間膜は、紫外線照射後でも照
射前と同程度の可視光線透過率および色調を保持してお
り、従って、紫外線照射による変色や退色を受けにくい
ことがわかる。紫外線吸収剤としての（２）式の２−（
３−ドデシル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）
ベンゾトリアゾールを含有しない中間膜（比較例１．２
および４）、または（１）式の２−（３−ｔ−ブチル−
５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベ
ンゾトリアゾールに代えて従来の紫外線吸収剤である２
−（５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリ
アゾールを添加した中間膜（比較例３）から作製した合
わせガラスは、紫外線照射前後の可視光線透過率変化率
（％）および色差（ΔＥＨ）の値が大きく、紫外線照射
による変色、退色を受けている。
（発明の効果） 本発明の合わせガラス用中間膜は、このように、異なる
最大吸収波長を有する２種の紫外線吸収剤を含有するた
めに、各紫外線吸収剤の吸収能の弱い波長部分が互いに
補われ、それにより、紫外線吸収能力が著しく増大する
。その結果、これらの紫外線吸収剤を比較的少量含有す
る合わせガラス用中間膜でも、特に中間膜が着色剤を含
有する場合、経時的な変色、退色が効果的に防止される
。
紫外線吸収剤の量を少量に抑制できるため、この合わせ
ガラス用中間膜は、安価に得られる。得られた合わせガ
ラスにヘイズが発現することもない。
従って、このような中間膜から構成される合わせガラス
は、建築物の窓ガラス、自動車のフロントガラスなどの
屋外で長期にわたって紫外線に晒されるガラスに、有効
に利用され得る。
、　　以上

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、ビニル系樹脂、着色剤およびベンゾトリアゾール系
    紫外線吸収剤を含有するビニル系樹脂組成物にて形成さ
    れる合わせガラス用中間膜であって、該紫外線吸収剤は
    、（１）式で表される２−（３−ｔ−ブチル−５−メチ
    ル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリ
    アゾールと（２）式で表される２−（３−ドデシル−５
    −メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾー
    ル誘導体の組合せからなる合わせガラス用中間膜。 （１）▲数式、化学式、表等があります▼ （２）▲数式、化学式、表等があります▼
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