WO2018182029A1 - 熱可塑性樹脂膜及びガラス板含有積層体 - Google Patents

熱可塑性樹脂膜及びガラス板含有積層体 Download PDF

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WO2018182029A1
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thermoplastic resin
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章吾 吉田
松本　学
敦 野原
孝平 可児
萌 岡野
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積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a thermoplastic resin film suitably used by being bonded to another member such as a glass plate.
  • the present invention also relates to a glass plate-containing laminate using the thermoplastic resin film.
  • a glass plate-containing laminate in which a resin film is bonded to a glass plate is known.
  • laminated glass is widely used.
  • Laminated glass is superior in safety even if it is damaged by an external impact and the amount of glass fragments scattered is small. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching a thermoplastic resin film between a pair of glass plates.
  • a thermoplastic resin film may be bonded to other members other than the glass plate.
  • thermoplastic resin film used for the laminated glass is disclosed in, for example, Patent Document 1 below.
  • Patent Document 1 discloses an intermediate film having a low yellowing tendency, a high transmittance for UV-A rays and visible light, and a low transmittance for UV-B rays.
  • This interlayer film contains polyvinyl acetal, a plasticizer, and an oxanilide type compound that is a UV absorber.
  • Patent Document 1 describes that the intermediate film may contain a HAS / HALS / NOR-HALS type non-aromatic light stabilizer and may contain a dye.
  • thermoplastic resin film as described in Patent Document 1 may be discolored due to color transfer. For example, color migration may occur partially within the thermoplastic resin film. Furthermore, when the thermoplastic resin film is laminated on another resin film or a glass plate, color transfer may occur with respect to the other resin film or the glass plate. When color transfer occurs, the laminate including the thermoplastic resin film changes color.
  • thermoplastic resin film as described in Patent Document 1 has low light resistance, and after being irradiated with light, the color tone is changed between the edge and the inside of the edge, and color unevenness may occur. is there.
  • thermoplastic resin film comprising a thermoplastic resin and a dye, on a rubber sheet having a hardness of 60, the thermoplastic resin film, a polyvinyl butyral resin film for a color transfer test, After applying a load of 200 g / cm 2 for one week to a laminate obtained by laminating green glass having a thickness of 2 mm in this order in accordance with JIS R3208 at 23 ° C.
  • thermoplastic resin film (abbreviated as “resin film” in the present specification) has a color difference ⁇ E of 4.3 or less when the change in color tone before and after the load of the polyvinyl butyral resin film for color transfer test is measured. May be provided).
  • the said dye contains the dye whose molar volume is 200 cm ⁇ 3 > / mol or more.
  • the resin film contains a pigment.
  • the thermoplastic resin is a polyvinyl acetal resin.
  • the resin film includes an anthraquinone dye, an azo dye, or an aminoketone dye as the dye.
  • the resin film preferably contains a light stabilizer.
  • the light stabilizer is preferably a hindered amine light stabilizer.
  • the hindered amine light stabilizer is preferably a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group or an alkoxy group is bonded to a nitrogen atom of a piperidine structure.
  • the dye is a component having the fourth highest content on a weight basis among all the colorant components contained in the thermoplastic resin film.
  • the resin film according to the present invention it is obtained when a glass plate-containing laminate is obtained by sandwiching a thermoplastic resin film between two green glasses having a thickness of 2 mm in accordance with JIS R3208.
  • the haze value of the glass plate-containing laminate is 3% or less.
  • the resin film according to the present invention it is obtained when a glass plate-containing laminate is obtained by sandwiching a thermoplastic resin film between two green glasses having a thickness of 2 mm in accordance with JIS R3208. Further, the total light transmittance of the glass plate-containing laminate is 50% or less.
  • the glass transition temperature is 25 ° C. or higher and 40 ° C. or lower.
  • the average molar volume in the whole dye contained in the said thermoplastic resin film is 280 cm ⁇ 3 > / mol or more.
  • thermoplastic resin film contains three or more dyes and one or more pigments.
  • the resin film according to the present invention is preferably a thermoplastic resin film used by being bonded to a glass plate.
  • a glass plate-containing laminate comprising a first glass plate and the above-described thermoplastic resin film, wherein the thermoplastic resin film is bonded to the first glass plate.
  • the said glass plate containing laminated body is a 1st laminated glass member as a said 1st glass plate, the said thermoplastic resin film, and 2nd lamination
  • a glass member, the thermoplastic resin film is bonded to the first glass plate, the thermoplastic resin film is bonded to the second laminated glass member, and the first glass The thermoplastic resin film is disposed between the plate and the second laminated glass member.
  • the thermoplastic resin film according to the present invention includes a thermoplastic resin and a dye.
  • the following color change is measured using the thermoplastic resin film according to the present invention.
  • stacked the said thermoplastic resin film, the polyvinyl butyral resin film for a color transfer test, and the green glass of thickness 2mm based on JISR3208 in this order is obtained.
  • the laminate is subjected to a weight of 200 g / cm 2 for one week at 23 ° C. and a humidity of 25%.
  • the color difference ⁇ E before and after the color transfer test of the polyvinyl butyral resin film for color transfer test is 4.3 or less.
  • the thermoplastic resin film according to the present invention since the above-described configuration is provided, discoloration due to color transfer can be suppressed despite the fact that a dye is included, and after being irradiated with light, The occurrence of uneven color can be suppressed.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a glass plate-containing laminate using a thermoplastic resin film according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a modification of the glass plate-containing laminate using the thermoplastic resin film according to one embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a view showing a laminated glass in which color unevenness occurs in the evaluation of color unevenness after light irradiation.
  • thermoplastic resin film according to the present invention (sometimes abbreviated as “resin film” in the present specification) is preferably used by being bonded to another member such as a glass plate.
  • the other member is a member to be bonded.
  • the thermoplastic resin film according to the present invention may be directly bonded to a glass plate, for example, or may be indirectly bonded to a glass plate through another resin film or the like.
  • the following color tone changes are measured using the resin film according to the present invention.
  • a laminate obtained by laminating the thermoplastic resin film, the polyvinyl butyral resin film for color transfer test, and green glass having a thickness of 2 mm in this order on a rubber sheet having a hardness of 60 is obtained.
  • a weight of 200 g / cm 2 is applied to this laminate at 23 ° C. and a humidity of 25% for one week (weighting process, color transfer test).
  • JIS K8781-4 2013, the change in color tone before and after loading of the polyvinyl butyral resin film for color transfer test is measured.
  • the color difference ⁇ E before and after the color transfer test of the polyvinyl butyral resin film for color transfer test is 4.3 or less.
  • the ten-point average roughness Rz of the surface of the polyvinyl butyral resin film for color transfer test measured in accordance with JIS B0601: 1994 is 20 ⁇ m.
  • the polyvinyl butyral resin film for color transfer test is composed of 100 parts by weight of polyvinyl butyral resin (polyvinyl alcohol polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, butyralization degree 69 mol%) and triethylene.
  • the polyvinyl butyral resin film for color transfer test is a polyvinyl butyral resin film having a thickness of 760 ⁇ m and unused dyes and pigments.
  • the color difference ⁇ E of the polyvinyl butyral resin film for color transfer test can be achieved by using a dye having a molar volume of 200 cm 3 / mol or more as the dye.
  • the color difference ⁇ E is obtained as follows. Two sheets having a visible light transmittance of 90% measured according to JIS R3106: 1998, respectively, using a polyvinyl butyral resin film for color transfer test before leaving and a polyvinyl butyral resin film for color transfer test after leaving A clear glass (thickness 2.5 mm, length 4 cm, width 4 cm) is used to produce a laminated glass. Using a spectrophotometer (“U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech Co., Ltd.), the color tone change before and after being left is obtained as a color difference ⁇ E according to JIS K 8781-4: 2013. The measurement position is the center of the laminated glass.
  • the resin film according to the present invention includes a thermoplastic resin and a dye.
  • the dye preferably includes a dye having a molar volume of 200 cm 3 / mol or more. .
  • thermoplastic resin film since the above-described configuration is provided, discoloration due to color transfer can be suppressed even though a dye is included.
  • thermoplastic resin film when a thermoplastic resin film is laminated on another resin film or glass plate, it is possible to suppress the occurrence of color transfer with respect to another resin film or glass plate, and to suppress discoloration due to color transfer. Can do.
  • the glass plate-containing laminate when the glass plate-containing laminate has high transparency, high transparency can be maintained, and reduction in visible light transmittance can be prevented.
  • the resin film according to the present invention preferably contains a light stabilizer, and more preferably contains a hindered amine light stabilizer.
  • the conventional thermoplastic resin film has low light resistance, and after being irradiated with light, the color tone changes between the edge and the inside of the edge, and color unevenness may occur.
  • the resin film contains a light stabilizer, particularly when the resin film contains a hindered amine light stabilizer, the occurrence of color unevenness can be suppressed after light irradiation. More specifically, when the resin film contains a light stabilizer, particularly when the resin film contains a hindered amine light stabilizer, it is difficult for the color tone to change between the edge and the inside of the edge, resulting in uneven color. It becomes difficult to occur.
  • “color unevenness” means that the color tone differs between the edge and the inside of the edge.
  • the resin film according to the present invention is suitably used by being bonded to a glass plate, and is preferably used for obtaining a glass plate-containing laminate.
  • the resin film contains a light stabilizer, in particular, the resin film contains a hindered amine light stabilizer, the light resistance of the glass plate-containing laminate can be increased, and the occurrence of color unevenness can be suppressed.
  • a glass plate-containing laminate is obtained by sandwiching a thermoplastic resin film between two pieces of green glass having a thickness of 2 mm according to JIS R3208.
  • the total light transmittance of the obtained glass plate-containing laminate is preferably 1% or more, more preferably 4% or more, still more preferably 6% or more, preferably 50% or less, more preferably 30% or less, Preferably it is 20% or less, Most preferably, it is 8% or less. It is preferable that the thermoplastic resin film has a region that satisfies the lower limit or the upper limit of the total light transmittance.
  • the total light transmittance is the sum of the parallel light transmittance and the diffuse light transmittance.
  • the total light transmittance is measured according to JIS R3106: 1998. Specifically, using a spectrophotometer, the measuring object is brought into close contact in parallel with the opening of the integrating sphere so that all the transmitted light rays are received by the integrating sphere, and the spectral transmittance is measured.
  • the total light transmittance means a visible light transmittance calculated from the spectral transmittance measured in this state. Examples of the spectrophotometer include “U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech.
  • the haze value of the obtained glass plate-containing laminate is preferably 5% or less, more preferably 3% or less, and still more preferably 1.2% or less.
  • the resin film includes a thermoplastic resin.
  • the thermoplastic resin include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, polyvinyl alcohol resin, ionomer resin, and cycloolefin resin.
  • the thermoplastic resin contained in the resin film is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the surface layer and the intermediate layer preferably contain a polyvinyl acetal resin.
  • the said polyvinyl acetal resin only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde.
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetalized product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be produced, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, preferably 3500 or less, more preferably 3000 or less, and further preferably 2500 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the glass plate-containing laminate is further increased.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, the resin film can be easily molded.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used when manufacturing the said polyvinyl acetal resin is not specifically limited.
  • the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is preferably 3 or 4. When the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is 3 or more, the glass transition temperature of the resin film is sufficiently low.
  • the aldehyde is not particularly limited. In general, aldehydes having 1 to 10 carbon atoms are preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, Examples include n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, and benzaldehyde.
  • Propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde is preferred, propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde is more preferred, and n-butyraldehyde is still more preferred.
  • the said aldehyde only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content) of the polyvinyl acetal resin is preferably 15 mol% or more, more preferably 18 mol% or more, preferably 40 mol% or less, more preferably 35 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is at least the above lower limit, the adhesive force of the resin film is further increased.
  • the hydroxyl group content is less than or equal to the above upper limit, the flexibility of the resin film is increased and the handling of the resin film is facilitated.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of the ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.3 mol% or more, still more preferably 0.5 mol% or more, preferably 30 mol% or less. More preferably, it is 25 mol% or less, More preferably, it is 20 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the resin film and the glass plate-containing laminate is increased.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the acetyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin is preferably 60 mol% or more, more preferably 63 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably 75 mol%. Hereinafter, it is 70 mol% or less more preferably.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization is obtained as follows. First, a value obtained by subtracting the amount of ethylene groups bonded with hydroxyl groups and the amount of ethylene groups bonded with acetyl groups from the total amount of ethylene groups in the main chain is obtained. The obtained value is divided by the total amount of ethylene groups in the main chain to obtain the mole fraction. A value indicating the mole fraction as a percentage is the degree of acetalization.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from results measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. However, measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It is preferable to calculate from the results measured by.
  • the resin film preferably contains a plasticizer.
  • a plasticizer By the combined use of the polyvinyl acetal resin and the plasticizer, the adhesion of the resin film according to the present invention to a glass plate, a laminated glass member, or another resin film is further increased.
  • the said plasticizer only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the plasticizer is not particularly limited.
  • the plasticizer include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphate plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers. .
  • Organic ester plasticizers are preferred.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • the monobasic organic acid ester is not particularly limited, and examples thereof include a glycol ester obtained by a reaction between glycol and a monobasic organic acid.
  • examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol.
  • the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, n-nonylic acid, and decylic acid.
  • the polybasic organic acid ester is not particularly limited, and examples thereof include an ester compound of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • Examples of the polybasic organic acid include adipic acid, sebacic acid, and azelaic acid.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, Triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl Hexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-eth
  • the organic phosphate plasticizer is not particularly limited, and examples thereof include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represents an organic group having 5 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10
  • R1 and R2 in the above formula (1) are each preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. Is more preferable.
  • the content of the plasticizer is not particularly limited.
  • the content of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the thermoplastic resin is preferably 25 parts by weight or more, more preferably 30 parts by weight or more, preferably 60 parts by weight or less, more preferably 50 parts by weight.
  • the amount is not more than parts by weight, more preferably not more than 45 parts by weight, particularly preferably not more than 40 parts by weight.
  • the content of the plasticizer is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the glass plate-containing laminate is further increased.
  • the content of the plasticizer is not more than the above upper limit, the transparency of the resin film is further increased.
  • the resin film preferably contains a dye, and the molar volume of the dye is 200 cm 3 / mol or more.
  • the dye contained in the resin film preferably contains a dye having a molar volume of 200 cm 3 / mol or more.
  • the molar volume of the dye is preferably 220 cm 3 / mol or more, more preferably 260 cm 3 / mol or more, and further preferably 300 cm 3 / mol. That's it.
  • the resin film preferably contains a dye having a molar volume equal to or higher than the lower limit.
  • the upper limit of the molar volume of the dye is not particularly limited.
  • the dye may have a molar volume of 595 cm 3 / mol or less.
  • At least one of the dyes contained in the resin film has a molar volume equal to or higher than the lower limit. It is preferable that all the dyes contained in the resin film have a molar volume equal to or higher than the lower limit.
  • the resin film preferably has an average molar volume of the entire dye contained in the resin film of preferably 280 cm 3 / mol or more, more preferably 300 cm 3 / mol or more, more preferably 350 cm 3 / mol or more, and particularly preferably 400 cm 3 / mol or more.
  • the average molar volume of the whole dye may be 595 cm 3 / mol or less.
  • the average molar volume of the whole dye is the following total. (Mole volume of first dye ⁇ content of first dye in 100% by weight of total dye (% by weight)) / 100+ (molar volume of second dye ⁇ second dye in 100% by weight of total dye) Content (% by weight)) / 100 + ... (molar volume of nth dye ⁇ content of nth dye in 100% by weight of total dye (% by weight)) / 100.
  • the content of a dye having a molar volume of 300 cm 3 / mol in 100% by weight of the total dye is 25% by weight
  • the content of a dye having a molar volume of 400 cm 3 / mol in the total of 100% by weight of the dye is When it is 75% by weight, the average molar volume is 375 cm 3 / mol.
  • the dye contained in the resin film is one kind
  • the average molar volume of the whole dye is the molar volume of one dye.
  • Whether the colorant corresponds to a dye or a pigment can be determined from the classification based on the color index.
  • the resin film may contain a pigment.
  • the dye is different from the pigment.
  • colorant and “pigment” may be defined as follows for colorants and the like not described in the color index.
  • a polyvinyl butyral resin (polyvinyl alcohol polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, butyralization degree 69 mol%) is prepared. 0.015 wt.% With respect to 100 wt.% Of the total amount of 100 wt.% Of this polyvinyl butyral resin, 40 wt.
  • a resin film (single layer) having a thickness of 760 ⁇ m is obtained by kneading and extruding with a colorant having a% content.
  • a colorant having a glass haze value of less than 0.35% is used as a dye.
  • a colorant having a haze value of 0.35% or more is a pigment.
  • the thermoplastic resin film according to the present invention preferably contains a pigment because it can further suppress discoloration due to color transfer and further suppress the occurrence of uneven color after irradiation with light.
  • the pigment in the thermoplastic resin film according to the present invention, it is possible to further suppress the occurrence of discoloration and color unevenness as compared with a resin film containing only a dye and having the same color. Since the occurrence of discoloration and color unevenness can be further suppressed, the thermoplastic resin film according to the present invention preferably contains two or more dyes, more preferably contains one or more pigments, and contains three or more dyes. More preferably, the pigment contains at least one pigment.
  • the dyes include pyrene dyes, amino ketone dyes, anthraquinone dyes, and azo dyes.
  • Examples of the pyrene dyes include Solvent Green 5 (CAS 79869-59-3) and Solvent Green 7 (CAS 6358-69-6).
  • aminoketone dye examples include Solvent Yellow 98 (CAS 12671-74-8), Solvent Yellow 85 (CAS 12271-01-1) and Solvent Red 179 (CAS 8910-94-5), Solvent Red 135 (CAS 71902-17-5), and the like. It is done.
  • anthraquinone dyes examples include Solvent Yellow 163 (CAS 13676091-0), Solvent Red 207 (CAS 15958-69-6), Disperse Red 92 (CAS 12236-11-2), Solvent Violet 13 (CAS 81-48-1), Disperse Viol 31 (CAS81-4801) 72-6), Solvent Blue 97 (CAS 61969-44-6), Solvent Blue 45 (CAS 37229-23-5), Solvent Blue 104 (CAS 116-75-6), Disperse Blue 214 (CAS 104491-84-1), and the like.
  • azo dye examples include Solvent Yellow 30 (CAS 3321-10-4), Solvent Red 164 (CAS 70956-30-8), Disperse Blue 146 (CAS 88650-91-3), and the like.
  • the resin film preferably contains an anthraquinone dye, azo dye or aminoketone dye as the dye.
  • the resin film may contain an anthraquinone dye, an azo dye, or an aminoketone dye.
  • the anthraquinone dye has an anthraquinone skeleton.
  • the azo dye has an azo group.
  • the dye may be a component having the fourth highest content on the basis of weight among all the colorant components contained in the thermoplastic resin film. That is, the dye may be a component having the first, second, third, or fourth largest content on a weight basis among all the colorant components contained in the thermoplastic resin film. From the viewpoint of further suppressing discoloration and further suppressing color unevenness, the above-mentioned dye has a content on a weight basis of up to the third or fourth among all the colorant components contained in the thermoplastic resin film. It is preferable that there are many components.
  • the above dyes can also be classified by color. From the viewpoint of imparting depth to the color, the dye is preferably a red dye or a purple dye. Examples of the red dye include Solvent Red 179, Solvent Red 164, and Solvent Red 135. Examples of the purple dye include Disperse Violet 31 and Solvent Violet 13. Other dyes that can be used include blue dyes, brown dyes, black dyes, and green dyes.
  • the content of the dye in the resin film of 100% by weight is preferably 0.001% by weight or more, more preferably 0.8%. It is at least 01% by weight, more preferably at least 0.03% by weight, preferably at most 0.2% by weight, more preferably at most 0.1% by weight, still more preferably at most 0.08% by weight.
  • the resin film preferably contains a light stabilizer.
  • a light stabilizer By using the light stabilizer, even when the resin film is used for a long period of time or exposed to sunlight, the discoloration is further suppressed, and the visible light transmittance is further hardly lowered.
  • the said resin film contains the said light stabilizer with the said dye from a viewpoint of suppressing the color nonuniformity after light irradiation, and discoloration.
  • the said light stabilizer only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the light stabilizer is preferably a hindered amine light stabilizer.
  • the hindered amine light stabilizer examples include a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group, an alkoxy group, or a hydrogen atom is bonded to a nitrogen atom of a piperidine structure. From the viewpoint of further suppressing discoloration, a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group or an alkoxy group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure is preferable.
  • the hindered amine light stabilizer is preferably a hindered amine light stabilizer in which an alkyl group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure, and is a hindered amine light stabilizer in which an alkoxy group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure. Is also preferable.
  • Examples of the hindered amine light stabilizer in which an alkyl group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure include “Tinvin 765” and “Tinvin 622SF” manufactured by BASF, and “Adeka Stub LA-52” manufactured by ADEKA.
  • Examples of the hindered amine light stabilizer in which an alkoxy group is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure include “Tinvin XT-850FF” and “Tinuvin XT-855FF” manufactured by BASF, and “Adeka Stub LA-81” manufactured by ADEKA. .
  • Examples of the hindered amine light stabilizer in which a hydrogen atom is bonded to the nitrogen atom of the piperidine structure include “Tinvin 770DF” manufactured by BASF and “Hostavin N24” manufactured by Clariant.
  • the molecular weight of the light stabilizer is preferably 2000 or less, more preferably 1000 or less, and still more preferably 700 or less.
  • the content of the light stabilizer is preferably 0.0025% by weight or more, more preferably 0.025% by weight or more, in 100% by weight of the resin film. Preferably it is 0.5 weight% or less, More preferably, it is 0.3 weight% or less.
  • the resin film preferably contains a magnesium salt, an alkali metal salt, or an alkaline earth metal salt (hereinafter, these may be collectively referred to as a metal salt M).
  • a metal salt M By using the metal salt M, it becomes even easier to control the adhesive force of the resin film according to the present invention to a glass plate, a laminated glass member, or another resin film.
  • the metal salt M only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the metal salt M preferably contains Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr or Ba as a metal.
  • the metal salt contained in the resin film is preferably K or Mg. In this case, both K and Mg may be included.
  • the metal salt M is more preferably an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, and a carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms. More preferably, it is a magnesium salt or a potassium salt of a carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms.
  • Examples of the C 2-16 carboxylic acid magnesium salt and the C 2-16 carboxylic acid potassium salt include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, 2-ethylbutanoic acid. Examples include potassium, magnesium 2-ethylhexanoate, and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the total content of Mg and K in the resin film is preferably 5 ppm or more, more preferably 10 ppm or more, further preferably 20 ppm or more, preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less, and further preferably 200 ppm or less.
  • the adhesive force of the resin film to the glass plate, the laminated glass member, other resin film, or the like can be controlled even better.
  • the resin film preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • an ultraviolet shielding agent By using the ultraviolet shielding agent, even if the resin film is used for a long period of time or used at a high temperature, the discoloration is further suppressed and the visible light transmittance is further hardly lowered.
  • the said ultraviolet shielding agent only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the ultraviolet shielding agent includes an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include a metal-based ultraviolet shielding agent (a metal-containing ultraviolet shielding agent), a metal oxide-based ultraviolet shielding agent (an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide), and a benzotriazole-based ultraviolet shielding agent ( UV shielding agent having a benzotriazole structure), benzophenone UV shielding agent (UV shielding agent having a benzophenone structure), triazine UV shielding agent (UV shielding agent having a triazine structure), malonic ester UV shielding agent (malonic acid) And an oxalic acid anilide type ultraviolet shielding agent (ultraviolet shielding agent having an oxalic acid anilide structure) and a benzoate type ultraviolet shielding agent (ultraviolet shielding agent having a benzoate structure).
  • a metal-based ultraviolet shielding agent a metal-containing ultraviolet shielding agent
  • a metal oxide-based ultraviolet shielding agent an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide
  • the metallic ultraviolet shielding agent examples include platinum particles, particles in which the surface of the platinum particles is coated with silica, palladium particles, particles in which the surface of the palladium particles is coated with silica, and the like.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably not a heat shielding particle.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably a benzotriazole ultraviolet shielding agent, a benzophenone ultraviolet shielding agent, a triazine ultraviolet shielding agent or a benzoate ultraviolet shielding agent, more preferably a benzotriazole ultraviolet shielding agent or a benzophenone ultraviolet shielding agent. More preferably, it is a benzotriazole ultraviolet shielding agent.
  • metal oxide ultraviolet shielding agent examples include zinc oxide, titanium oxide, and cerium oxide. Furthermore, the surface of the metal oxide ultraviolet shielding agent may be coated. Examples of the coating material on the surface of the metal oxide ultraviolet shielding agent include insulating metal oxides, hydrolyzable organosilicon compounds, and silicone compounds.
  • the insulating metal oxide examples include silica, alumina and zirconia.
  • the insulating metal oxide has a band gap energy of 5.0 eV or more, for example.
  • benzotriazole ultraviolet shielding agent examples include 2- (2′-hydroxy-5′-methylphenyl) benzotriazole (“TinvinP” manufactured by BASF), 2- (2′-hydroxy-3 ′, 5 ′). -Di-t-butylphenyl) benzotriazole (“Tinvin 320” manufactured by BASF), 2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (manufactured by BASF " Tinuvin 326 ”), 2- (2′-hydroxy-3 ′, 5′-di-amylphenyl) benzotriazole (“ Tinvin 328 ”manufactured by BASF) and the like.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably a benzotriazole-based ultraviolet shielding agent containing a halogen atom, and more preferably a benzotriazole-based ultraviolet shielding agent containing a chlorine atom, because of its excellent ability to absorb ultraviolet rays.
  • benzophenone-based ultraviolet shielding agent examples include octabenzone (“Chimasorb 81” manufactured by BASF).
  • triazine-based ultraviolet shielding agent examples include “LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazin-2-yl) -5-[(hexyl) oxy].
  • -Phenol Teuvin 1577FF manufactured by BASF
  • malonic ester-based ultraviolet shielding agent examples include 2- (p-methoxybenzylidene) malonic acid dimethyl, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismalonate, 2- (p-methoxybenzylidene) -bis. (1,2,2,6,6-pentamethyl 4-piperidinyl) malonate and the like.
  • Hostavin B-CAP As commercial products of the above-mentioned malonic ester-based ultraviolet screening agents, there are Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the oxalic acid anilide-based ultraviolet shielding agent include N- (2-ethylphenyl) -N ′-(2-ethoxy-5-tert-butylphenyl) oxalic acid diamide, N- (2-ethylphenyl) -N ′.
  • Oxalic acid diamides having an aryl group substituted on the nitrogen atom such as-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide, 2-ethyl-2'-ethoxy-oxyanilide ("Sanduvor VSU" manufactured by Clariant) Can be mentioned.
  • benzoate ultraviolet shielding agent examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF).
  • the content of the ultraviolet shielding agent in 100% by weight of the resin film is preferably 0.1% by weight or more, more preferably. Is 0.2% by weight or more, more preferably 0.3% by weight or more, and particularly preferably 0.5% by weight or more. From the viewpoint of further improving the weather resistance and further suppressing the decrease in visible light transmittance, the content of the ultraviolet shielding agent in 100% by weight of the resin film is preferably 2.5% by weight or less, more preferably. Is 2% by weight or less, more preferably 1% by weight or less, and particularly preferably 0.8% by weight or less.
  • the resin film preferably contains an antioxidant.
  • an antioxidant By using the antioxidant, even if the resin film is used for a long period of time or used at a high temperature, the discoloration is further suppressed and the visible light transmittance is hardly further lowered.
  • the said antioxidant only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, sulfur-based antioxidants, and phosphorus-based antioxidants.
  • the phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the antioxidant is preferably a phenolic antioxidant or a phosphorus antioxidant.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylhydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, stearyl- ⁇ - (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, 2,2′-methylenebis- (4-methyl-6-butylphenol), 2,2′-methylenebis- (4-ethyl-6) -T-butylphenol), 4,4'-butylidene-bis- (3-methyl-6-t-butylphenol), 1,1,3-tris- (2-methyl-hydroxy-5-t-butylphenyl) butane Tetrakis [methylene-3- (3 ′, 5′-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 1,3,3-tris- (2-methyl-4-hydro) Loxy-5-t-butylphenol) butane, 1,3,5-trimethyl-2,4,6
  • Examples of the phosphorus antioxidant include tridecyl phosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenyl phosphite, trinonylphenyl phosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants examples include “IRGANOX 245” manufactured by BASF, “IRGAFOS 168” manufactured by BASF, “IRGAFOS 38” manufactured by BASF, “Smilizer BHT” manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., and Sakai Chemical Industry Examples thereof include “H-BHT”, “IRGANOX 1010” manufactured by BASF, and “Adeka Stub AO-40” manufactured by ADEKA.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.1% by weight or more in 100% by weight of the resin film. Further, since the effect of adding the antioxidant is saturated, the content of the antioxidant is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the resin film.
  • the resin film may contain additives such as a flame retardant, an antistatic agent, a moisture-resistant agent, a fluorescent brightening agent, and an infrared absorber as necessary. As for these additives, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the glass transition temperature of the resin film is preferably 10 ° C or higher, more preferably 15 ° C or higher, still more preferably 20 ° C or higher, preferably 45. ° C or lower, more preferably 40 ° C or lower, still more preferably 35 ° C or lower.
  • the thickness of the resin film is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently increasing the heat shielding property, the thickness of the resin film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less, more preferably 1.5 mm or less. It is. When the thickness of the resin film is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the glass plate-containing laminate is further increased. When the thickness of the resin film is not more than the above upper limit, the transparency of the resin film is further improved.
  • the method for producing the resin film is not particularly limited.
  • a method for producing the resin film a conventionally known method can be used.
  • mold a resin film etc. are mentioned. Since it is suitable for continuous production, an extrusion method is preferred.
  • the method of kneading is not particularly limited. Examples of this method include a method using an extruder, a plastograph, a kneader, a Banbury mixer, a calendar roll, or the like. Since it is suitable for continuous production, a method using an extruder is preferable, and a method using a twin screw extruder is more preferable.
  • the resin film according to the present invention may be used alone for laminated glass, or may be used for laminated glass together with other resin films.
  • the resin film according to the present invention can be used as a multilayer resin film in a state where it is laminated on another resin film.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing an example of a glass plate-containing laminate using a thermoplastic resin film according to an embodiment of the present invention.
  • the glass plate-containing laminate 1 shown in FIG. 1 is a resin film 2, a first laminated glass member 21 (first glass plate), and a second laminated glass member 22 (second glass plate). Good).
  • the resin film 2 is a single layer resin film.
  • the resin film 2 is used to obtain a glass plate-containing laminate.
  • the resin film 2 is a resin film used by being bonded to a glass plate.
  • the glass plate containing laminated body 1 is a laminated glass.
  • the resin film 2 is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 2 a (one surface) of the resin film 2.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on a second surface 2 b (the other surface) opposite to the first surface 2 a of the resin film 2.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a modification of the glass plate-containing laminate using the thermoplastic resin film according to one embodiment of the present invention.
  • the resin film 12 is a multilayer resin film.
  • the resin film 12 is used for obtaining a glass plate-containing laminate.
  • the resin film 12 is a resin film used by being bonded to a glass plate.
  • the glass plate containing laminated body 11 is a laminated glass.
  • the resin film 12 has a structure in which three resin films of a first layer 13 (resin film), a second layer 14 (resin film), and a third layer 15 (resin film) are laminated in this order.
  • the second layer 14 is a sound insulation layer.
  • the second layer 14 is bonded to the first and second laminated glass members 21 and 22 via the first and third layers 13 and 15.
  • the first and third layers 13 and 15 are protective layers.
  • resin films according to an embodiment of the present invention are used.
  • a resin film according to an embodiment of the present invention may be used.
  • the first layer 13 or the third layer 15 may also be a resin film according to an embodiment of the present invention.
  • the resin film 12 is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched.
  • the second layer 14 (resin film) is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 via the first and third layers 13 and 15.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface 13 a of the first layer 13.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface 15 a of the second layer 15.
  • the glass plate-containing laminate according to the present invention only needs to include the first glass plate and the resin film according to the present invention.
  • the resin film is preferably disposed between the first laminated glass member (first glass plate) and the second laminated glass member.
  • the glass plate-containing laminate may include only the resin film according to the present invention as the resin film, or may include the resin film according to the present invention and another resin film.
  • the glass plate-containing laminate includes at least the resin film according to the present invention.
  • the multilayer film is a sound insulation film provided with a sound insulation layer in order to improve the sound insulation properties of the laminated glass. It is preferable.
  • the multilayer film is a film including the resin film according to the present invention.
  • the multilayer film may include a sound insulating layer and a protective layer.
  • the multilayer film has a two-layer structure including a sound insulating layer and a protective layer, a three-layer structure including a protective layer, a sound insulating layer, and a protective layer, and four layers including at least one layer of the sound insulating layer and at least one protective layer. The above structure is mentioned. In FIG.
  • a multilayer film of the first layer 13, the second layer 14, and the third layer 15 is shown.
  • the resin film according to the present invention can be used for the first layer 13, and the resin film according to the present invention can also be used for the third layer 15.
  • a multilayer film including only the first layer 13 and the second layer 14 may be used.
  • the resin film according to the present invention can be used for the first layer 13, and the resin film according to the present invention can also be used for the second layer 14.
  • the sound insulating layer may be the resin film according to the present invention
  • the protective layer may be the resin film according to the present invention
  • the protective layer is preferably a resin film according to the present invention.
  • the protective layer may include the resin film according to the present invention, and the sound insulating layer may be the resin film according to the present invention.
  • the protective layer is preferably a resin film according to the present invention.
  • the sound insulating layer may be the resin film according to the present invention
  • the protective layer is the main layer.
  • the resin film according to the invention may be used.
  • the protective layer is preferably a resin film according to the present invention.
  • the sound insulation layer has a role of providing sound insulation.
  • the sound insulation layer preferably includes a polyvinyl acetal resin (X) and a plasticizer.
  • the polyvinyl acetal resin (X) can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • the polyvinyl acetal resin (X) is preferably an acetalized product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) used for the production of the polyvinyl acetal resin (X) is preferably 200 or more, preferably 5000 or less, more preferably 4000 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance is further enhanced.
  • the average polymerization degree is not more than the above upper limit, the sound insulation layer can be easily formed.
  • the carbon number of the aldehyde for acetalizing the polyvinyl alcohol is preferably 4 or more, and preferably 6 or less.
  • the carbon number of the aldehyde is equal to or more than the above lower limit, a sufficient amount of plasticizer can be stably contained, and excellent sound insulation can be exhibited. In addition, bleeding out of the plasticizer can be prevented.
  • combination of polyvinyl acetal resin (X) is easy as carbon number of an aldehyde is below the said upper limit, and productivity can be ensured.
  • the aldehyde having 4 to 6 carbon atoms may be a linear aldehyde or a branched aldehyde.
  • Examples of the aldehyde having 4 to 6 carbon atoms include n-butyraldehyde and n-valeraldehyde.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (X) is preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, still more preferably 26 mol% or less, and particularly preferably 24 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (X) is preferably 10 mol% or more, more preferably 15 mol% or more, and still more preferably 20 mol% or more.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (X) is preferably 60 mol% or more, more preferably 65 mol% or more, still more preferably 68 mol% or more, and preferably 85 mol% or less.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (X) is not less than the above lower limit, it is possible to increase the hydrophobicity of the sound insulation layer and to contain a plasticizer in an amount necessary for exhibiting sound insulation. The bleeding out and whitening of the agent can be prevented.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (X) is not more than the above upper limit, the synthesis of the polyvinyl acetal resin (X) is easy, and productivity can be ensured.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (X) is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 1 mol% or more, still more preferably 5 mol% or more, particularly preferably 8 mol% or more, preferably 30 mol%. Hereinafter, it is more preferably 25 mol% or less, and still more preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (X) is not less than the above lower limit, an amount of a plasticizer necessary for exhibiting sound insulation can be contained, and bleeding out can be prevented. Further, when the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (X) is not more than the above upper limit, it is possible to increase the hydrophobicity of the sound insulating layer and prevent whitening.
  • the polyvinyl acetal resin (X) contains a polyvinyl acetal having an acetylation degree of 8 mol% or more because the sound insulation layer can easily contain a plasticizer in an amount necessary to exhibit sound insulation.
  • a resin or a polyvinyl acetal resin having an acetylation degree of less than 8 mol% and an acetalization degree of 65 mol% or more is preferable.
  • the polyvinyl acetal resin (X) is a polyvinyl acetal resin having an acetylation degree of 8 mol% or more, or a polyvinyl acetal having an acetylation degree of less than 8 mol% and an acetalization degree of 68 mol% or more. More preferably, it is a resin.
  • the content of the plasticizer in the sound insulation layer is preferably 45 parts by weight or more, more preferably 50 parts by weight or more, and still more preferably with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (X) in the sound insulation layer. It is 55 parts by weight or more, preferably 80 parts by weight or less, more preferably 75 parts by weight or less, and still more preferably 70 parts by weight or less.
  • the content of the plasticizer is not less than the above lower limit, high sound insulation can be exhibited, and when the content is not more than the above upper limit, bleeding out of the plasticizer hardly occurs, and the transparency and adhesiveness of the multilayer film are poor. A decrease can be prevented.
  • the thickness of the sound insulation layer is preferably 50 ⁇ m or more, more preferably 80 ⁇ m or more, and preferably 300 ⁇ m or less. When the thickness of the sound insulation layer is not less than the above lower limit, sufficient sound insulation can be exhibited.
  • the thickness of the sound insulation layer indicates an average thickness.
  • the cross-sectional shape in the thickness direction of the sound insulating layer may be a rectangular shape, and the sound insulating layer may have a wedge-shaped portion.
  • the sound insulation layer may have one end and the other end opposite to the one end, and the other end may have a thickness larger than the thickness of the one end.
  • the sound insulation layer preferably has a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the minimum thickness of the sound insulation layer is preferably 50 ⁇ m or more, more preferably 80 ⁇ m or more, and further preferably 100 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the maximum thickness of the sound insulation layer is not particularly limited. Considering the thickness as a multilayer film, the maximum thickness of the sound insulation layer is preferably 300 ⁇ m or less, more preferably 200 ⁇ m or less.
  • the protective layer prevents a large amount of plasticizer contained in the sound insulation layer from bleeding out, thereby reducing the adhesion between the multilayer film, the glass plate, and the laminated glass member. Has a role to grant.
  • the protective layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (Y) and a plasticizer.
  • the polyvinyl acetal resin (Y) can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • the polyvinyl acetal resin (Y) is preferably an acetalized product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) used for the production of the polyvinyl acetal resin (Y) is preferably 200 or more, preferably 5000 or less, more preferably 4000 or less.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • Y polyvinyl acetal resin
  • the carbon number of the aldehyde for acetalizing the polyvinyl alcohol is preferably 3 or more, preferably 4 or less.
  • the penetration resistance of a multilayer film becomes it high that the carbon number of an aldehyde is more than the said minimum.
  • Productivity of polyvinyl acetal resin (Y) improves that the carbon number of an aldehyde is below the said upper limit.
  • the aldehyde having 3 to 4 carbon atoms may be a linear aldehyde or a branched aldehyde.
  • Examples of the aldehyde having 3 to 4 carbon atoms include n-butyraldehyde.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (Y) is preferably 33 mol% or less, and preferably 28 mol% or more.
  • the penetration resistance of a multilayer film becomes it high that the content rate of the hydroxyl group of the said polyvinyl acetal resin (Y) is more than the said minimum.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (Y) is preferably 60 mol% or more, more preferably 65 mol% or more, preferably 80 mol% or less, more preferably 69 mol% or less.
  • a plasticizer in an amount necessary to exhibit sufficient penetration resistance can be contained.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (Y) is not more than the above upper limit, the adhesive force between the protective layer, the glass plate and the laminated glass member can be ensured.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (Y) is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 2 mol% or more, and preferably 7 mol% or less.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (Y) is not more than the above upper limit, the hydrophobicity of the protective layer can be increased and whitening can be prevented.
  • the content of the plasticizer in the protective layer is preferably 20 parts by weight or more, more preferably 30 parts by weight or more, and still more preferably with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (Y) in the protective layer. 35 parts by weight or more, preferably 45 parts by weight or less, more preferably 43 parts by weight or less.
  • the content of the plasticizer is not less than the above lower limit, penetration resistance can be ensured, and when it is not more than the above upper limit, the plasticizer can be prevented from bleeding out, and the transparency and adhesiveness of the multilayer film can be prevented. Can be prevented.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (Y) is preferably larger than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (X). It is more preferably at least mol%, more preferably at least 5 mol%, particularly preferably at least 8 mol%.
  • the content of the plasticizer in the sound insulation layer with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (X) in the sound insulation layer is defined as content (X).
  • content (Y) be content of the said plasticizer in the said protective layer with respect to 100 weight part of said polyvinyl acetal resins (Y) in the said protective layer.
  • the content (X) is preferably greater than the content (Y), more preferably 5 parts by weight or more, and 15 parts by weight. More preferably, the amount is more preferably 20 parts by weight or more.
  • the thickness of the protective layer is not particularly limited as long as the thickness of the protective layer can be adjusted to a range that can serve as the protective layer. However, when the protective layer has irregularities, it is preferable to increase the thickness of the protective layer as much as possible so that transfer of irregularities to the interface with the sound insulating layer that is in direct contact can be suppressed.
  • the thickness of the protective layer is preferably 100 ⁇ m or more, more preferably 300 ⁇ m or more, still more preferably 400 ⁇ m or more, and particularly preferably 450 ⁇ m or more.
  • the thickness of the protective layer is not particularly limited, but is substantially about 500 ⁇ m or less in order to ensure the thickness of the sound insulating layer to the extent that sufficient sound insulating properties can be achieved.
  • the thickness of the protective layer indicates an average thickness.
  • the cross-sectional shape in the thickness direction of the protective layer may be a rectangular shape, and the protective layer may have a wedge-shaped portion.
  • the protective layer may have one end and the other end opposite to the one end, and the other end may have a larger thickness than the one end.
  • the protective layer preferably has a portion having a wedge-shaped cross-sectional shape in the thickness direction.
  • the minimum thickness of the protective layer may be adjusted to a range that can serve as the protective layer, and is not particularly limited. However, when the protective layer has irregularities, the minimum thickness of the protective layer is preferably increased as much as possible so that the unevenness transfer to the interface with the sound insulating layer in direct contact can be suppressed. .
  • the minimum thickness of the protective layer is preferably 100 ⁇ m or more, more preferably 300 ⁇ m or more, still more preferably 400 ⁇ m or more, and particularly preferably 450 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the maximum thickness of the protective layer is not particularly limited. In order to ensure the thickness of the protective layer to the extent that sufficient sound insulation can be achieved, the maximum thickness of the protective layer is preferably 1000 ⁇ m or less, more preferably 800 ⁇ m or less.
  • the thermoplastic resin film of the present invention may have one end and the other end opposite to the one end.
  • the one end and the other end are ends on opposite sides of the resin film.
  • the obtained laminated glass can be suitably used as a head-up display. Therefore, in the thermoplastic resin film of the present invention, the thickness of the other end is used. However, it is preferable that it is larger than the thickness of the said one end.
  • the thermoplastic resin film of the present invention may have a wedge-shaped cross section.
  • the film including the thermoplastic resin film of the present invention may have a wedge-shaped cross section.
  • the wedge-shaped wedge angle ⁇ is adjusted according to the attachment angle of the laminated glass, so that it can be doubled in the head-up display. It is possible to display an image that prevents the occurrence of an image.
  • the wedge angle ⁇ is preferably 0.1 mrad or more, more preferably 0.2 mrad or more, still more preferably 0.3 mrad or more, preferably 1 mrad or less, more preferably 0.9 mrad. It is as follows.
  • the shape of the resin film or multilayer film is slightly from one end on the thin side.
  • such a shape is also included in the wedge shape.
  • the region slightly inward from the one end on the thin side is defined as 0X ⁇ This is a region with a distance of 0.2X.
  • the region slightly inside from the one end on the thick side is 0X to inward from one end on the thick side. This is a region with a distance of 0.2X.
  • the thermoplastic resin film of the present invention is a wedge shape
  • the thermoplastic resin film can be used to form a multilayer film including a sound insulating layer and a protective layer. While the thickness of the sound insulation layer is kept within a certain range, by laminating the protective layer, the cross-sectional shape of the entire multilayer film can be adjusted to be a wedge shape having a constant wedge angle.
  • the laminated glass member examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • Laminated glass includes not only laminated glass in which a resin film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which a resin film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • Laminated glass is a laminated body provided with a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
  • the second laminated glass member is preferably a glass plate or a PET film.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, and wire-containing plate glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass that replaces the inorganic glass.
  • examples of the organic glass include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates.
  • Examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • the thickness of the laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less. Moreover, the thickness of the said glass plate becomes like this. Preferably it is 1 mm or more, Preferably it is 5 mm or less, More preferably, it is 3 mm or less.
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, and preferably 0.5 mm or less.
  • the method for producing the glass plate-containing laminate is not particularly limited.
  • a glass plate-containing laminate By laminating the resin film on the first glass plate, a glass plate-containing laminate can be obtained. Further, for example, a resin film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member, passed through a pressing roll, or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure. The air remaining between the first laminated glass member and the resin film and between the second laminated glass member and the resin film is degassed. Thereafter, it is pre-adhered at about 70 to 110 ° C. to obtain a laminate. Next, the laminate is put in an autoclave or pressed and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. Thus, the laminated glass which is a glass plate containing laminated body can be obtained.
  • the resin film and the glass plate-containing laminate can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the said resin film and the said glass plate containing laminated body can be used besides these uses.
  • the resin film and the glass plate-containing laminate are preferably a vehicle or architectural resin film and a glass plate-containing laminate, and more preferably a vehicle resin film and a glass plate-containing laminate.
  • the said resin film and the said glass plate containing laminated body can be used for the windshield, side glass, rear glass, roof glass, etc. of a motor vehicle.
  • Polyvinylcetal resin Polyvinyl butyral resin (PVB (1)) (Polyvinyl alcohol polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 69 mol%)
  • the degree of butyralization degree of acetalization
  • the degree of acetylation degree of acetylation
  • the hydroxyl content was measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral” was shown.
  • Anthraquinone dye (1) (CAS No. 14233-37-5, molar volume 262 cm 3 / mol) Anthraquinone dye (2) (CAS No. 13676-91-0, molar volume 303 cm 3 / mol) Anthraquinone dye (3) (CAS No. 17418-58-5, molar volume 223 cm 3 / mol) Anthraquinone dye (4) (CAS No 2475-44-7, molar volume 477 cm 3 / mol) Amino ketone dye (1) (CAS No. 20749-66-2, molar volume 246 cm 3 / mol) Anthraquinone dye (X) (CAS No. 81-42-5, molar volume 182 cm 3 / mol)
  • Tinvin 765 manufactured by BASF, NC (alkyl group) type
  • Tinuvin 770 manufactured by BASF, NH (hydrogen group) type
  • Tinuvin 123 BASF, N—O—R (alkoxy group) type
  • UV shielding agent Tinuvin 326 (BASF)
  • Example 1 Preparation of a composition for forming a resin film: Table 1 below shows 3GO, anthraquinone dye (4), anthraquinone dye (3), anthraquinone dye (2), mixture (1), Tinuvin 326, and BHT on PVB (1). It added so that it might become the compounding quantity shown, and it knead
  • the composition for forming the resin film is extruded using an extruder, and the surface of the resin film using an embossing roll so that the ten-point average roughness Rz measured in accordance with JIS B 0601: 1994 is 20 ⁇ m.
  • embossing a single layer resin film (thickness: 780 ⁇ m) was produced.
  • Laminated glass production The obtained resin film was cut out to 15 cm long ⁇ 15 cm wide. Next, a resin film is sandwiched between two pieces of 2 mm thick green glass (length 15 cm ⁇ width 15 cm ⁇ thickness 2 mm) according to JIS R3208, held at 90 ° C. for 30 minutes with a vacuum laminator, and vacuum pressed. A laminated glass was obtained.
  • Examples 2 to 12 and Comparative Examples 1 to 4 A resin film and a laminated glass were obtained in the same manner as in Example 1 except that the types and amounts of the components of the composition were set as shown in Tables 1 to 3 below.
  • the polyvinyl butyral resin film for color transfer test is composed of 100 parts by weight of polyvinyl butyral resin (polyvinyl alcohol polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, butyralization degree 69 mol%) and triethylene. Consists of 40 parts by weight of glycol di-2-ethylhexanoate (3GO).
  • a polyvinyl butyral resin film for color transfer test and green glass (according to JIS R3208, thickness 2 mm, length 4 cm, width 4 cm) were placed on the resin films obtained in Examples and Comparative Examples to obtain a laminate.
  • ⁇ E is 4.3 or less ⁇ : ⁇ E exceeds 4.3 and 4.5 or less ⁇ : ⁇ E exceeds 4.5 and 7 or less ⁇ : ⁇ E exceeds 7
  • FIG. 3 shows a laminated glass in which color unevenness has occurred.
  • ⁇ The color tone is the same between the edge of the two sides exposed to light and the range from 5 mm to 25 mm from the inner edge of the edge, and no color unevenness occurs
  • ⁇ Exposed to light The color tone is different between the edge of the two sides and the range from 5 mm to 25 mm from the inner edge of the edge, and the color unevenness is considerably thin.
  • ⁇ The edges of the two sides exposed to light and the edge The color tone is different in the range of 5mm to 25mm from the inner edge of the part, and the color unevenness is thin.
  • X The edge of the two sides exposed to light and the inner edge of the edge of 5mm to The color tone is different from the range of 25 mm, and the color unevenness is dark.
  • the solvent used for precipitation is distilled off to obtain a colored component.
  • the identification was performed using XRD, NMR, MALDI-TOF-MS, TOF-SIMS, LC-MS, GC-MS, IR method, UV-Vis spectrum measurement, and the like. When a plurality of pigments were present, they were collected by HPLC, GPC, or the like. After identification, as a quantification method, a method of creating and identifying a calibration curve using the peak area of HPLC, or a method of creating a calibration curve using the UV-Vis spectrum was used.
  • the content of the plasticizer indicates the content relative to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin.
  • the contents of dyes, pigments, light stabilizers, ultraviolet shielding agents and antioxidants are the contents in 100% by weight of the resin film.
  • the total content (ppm) of Mg and K represents the concentration in the resin film.

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Abstract

染料が含まれているにもかかわらず、色移りによる変色を抑えることができ、且つ、光が照射された後に、色むらの発生を抑えることができる熱可塑性樹脂膜を提供する。　本発明に係る熱可塑性樹脂膜は、熱可塑性樹脂と、染料とを含み、硬度６０のゴムシート上に、前記熱可塑性樹脂膜、色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜、及びＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍのグリーンガラスをこの順に積層した積層体に、２３℃及び湿度２５％の条件で２００ｇ／ｃｍ２の加重を１週間かけた後に、ＪＩＳ　Ｋ８７８１－４：２０１３に準拠して色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の加重前後の色調変化を測定した際の色差ΔＥが４．３以下である。

Description

熱可塑性樹脂膜及びガラス板含有積層体
　本発明は、ガラス板等の他の部材に貼り合わされて好適に用いられる熱可塑性樹脂膜に関する。また、本発明は、上記熱可塑性樹脂膜を用いたガラス板含有積層体に関する。
　樹脂膜が、ガラス板に貼り合わされたガラス板含有積層体が知られている。ガラス板含有積層体の中でも、合わせガラスが広く用いられている。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に熱可塑性樹脂膜を挟み込むことにより、製造されている。また、合わせガラス以外にも、ガラス板以外の他の部材に、熱可塑性樹脂膜が貼り合わされて用いられることがある。
　上記合わせガラスに用いられる熱可塑性樹脂膜は、例えば、下記の特許文献１に開示されている。
　下記の特許文献１には、黄変傾向が低く、ＵＶ－Ａ線及び可視光に対して高い透過率を有し、ＵＶ－Ｂ線に対して低い透過率を有する中間膜が開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタールと、可塑剤と、ＵＶ吸収剤であるオキサニリド型化合物とを含む。また、特許文献１には、中間膜が、ＨＡＳ／ＨＡＬＳ／ＮＯＲ－ＨＡＬＳ型の非芳香族光安定剤を含んでいてもよく、また染料を含んでいてもよいことが記載されている。
ＵＳ２０１２／００５２３１０Ａ１
　特許文献１に記載のような従来の熱可塑性樹脂膜では、色移りによって変色することがある。例えば、熱可塑性樹脂膜内で部分的に色移りが生じることがある。さらに、熱可塑性樹脂膜が他の樹脂膜又はガラス板などに積層された場合に、他の樹脂膜又はガラス板に対して色移りが生じることがある。色移りが生じると、熱可塑性樹脂膜を含む積層体が変色する。
　また、特許文献１に記載のような従来の熱可塑性樹脂膜では、耐光性が低く、光が照射された後に、縁部と縁部の内側とで色調がかわり、色むらが発生することがある。
　本発明の目的は、染料が含まれているにもかかわらず、色移りによる変色を抑えることができ、且つ、光が照射された後に、色むらの発生を抑えることができる熱可塑性樹脂膜を提供することである。また、本発明は、上記熱可塑性樹脂膜を用いたガラス板含有積層体を提供することも目的とする。
　本発明の広い局面によれば、熱可塑性樹脂膜であって、熱可塑性樹脂と、染料とを含み、硬度６０のゴムシート上に、前記熱可塑性樹脂膜、色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜、及びＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍのグリーンガラスをこの順に積層した積層体に、２３℃及び湿度２５％の条件で２００ｇ／ｃｍ２の加重を１週間かけた後に、ＪＩＳ　Ｋ８７８１－４：２０１３に準拠して、前記色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の加重前後の色調変化を測定した際の色差ΔＥが４．３以下である、熱可塑性樹脂膜（本明細書において、「樹脂膜」と略記することがある）が提供される。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記染料が、モル体積が２００ｃｍ３／ｍｏｌ以上である染料を含む。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記樹脂膜は、顔料を含む。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂である。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記樹脂膜は、前記染料として、アントラキノン系染料、アゾ系染料又はアミノケトン系染料を含む。
　前記樹脂膜は、光安定剤を含むことが好ましい。前記光安定剤は、ヒンダードアミン光安定剤であることが好ましい。前記ヒダードアミン光安定剤が、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましい。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記染料は、熱可塑性樹脂膜に含まれる全着色剤成分のうち、重量基準での含有量が４番目までに多い成分である。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に熱可塑性樹脂膜を挟み込んでガラス板含有積層体を得たときに、得られた前記ガラス板含有積層体のヘーズ値が３％以下である。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に熱可塑性樹脂膜を挟み込んでガラス板含有積層体を得たときに、得られた前記ガラス板含有積層体の全光線透過率が５０％以下である。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、ガラス転移温度が２５℃以上４０℃以下である。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂膜に含まれる染料全体での平均モル体積が２８０ｃｍ３／ｍｏｌ以上である。
　本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂膜は、前記染料を３種以上含み、かつ顔料を１種以上含む。
　本発明に係る樹脂膜は、ガラス板に貼り合わされて用いられる熱可塑性樹脂膜であることが好ましい。
　本発明の広い局面によれば、第１のガラス板と、上述した熱可塑性樹脂膜とを備え、前記第１のガラス板に、前記熱可塑性樹脂膜が貼り合わされている、ガラス板含有積層体が提供される。
　本発明に係るガラス板含有積層体のある特定の局面では、前記ガラス板含有積層体は、第１の合わせガラス部材として前記第１のガラス板と、前記熱可塑性樹脂膜と、第２の合わせガラス部材とを備え、前記第１のガラス板に、前記熱可塑性樹脂膜が貼り合わされており、前記第２の合わせガラス部材に、前記熱可塑性樹脂膜が貼り合わされており、前記第１のガラス板と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記熱可塑性樹脂膜が配置されている。
　本発明に係る熱可塑性樹脂膜は、熱可塑性樹脂と、染料とを含む。本発明に係る熱可塑性樹脂膜を用いて、以下の色調変化を測定する。硬度６０のゴムシート上に、上記熱可塑性樹脂膜、色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜、及びＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍのグリーンガラスをこの順に積層した積層体を得る。この積層体に、２３℃及び湿度２５％の条件で２００ｇ／ｃｍ２の加重を１週間かける。ＪＩＳ　Ｋ８７８１－４：２０１３に準拠して色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の加重前後の色調変化を測定する。本発明に係る樹脂膜に対して積層される色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜のこの測定において、上記色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の色移り試験前後の色差ΔＥが４．３以下である。本発明に係る熱可塑性樹脂膜では、上記の構成が備えられているので、染料が含まれているにもかかわらず、色移りによる変色を抑えることができ、且つ、光が照射された後に、色むらの発生を抑えることができる。
図１は、本発明の一実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を用いたガラス板含有積層体を示す断面図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を用いたガラス板含有積層体の変形例を示す断面図である。 図３は、光照射後の色むらの評価において、色むらが発生した合わせガラスを示す図である。
　以下、本発明の詳細を説明する。
　本発明に係る熱可塑性樹脂膜（本明細書において、「樹脂膜」と略記することがある）は、ガラス板等の他の部材に貼り合わされて好適に用いられる。上記他の部材は、貼り合わせ対象部材である。本発明に係る熱可塑性樹脂膜は、例えば、ガラス板に直接貼り合されてもよく、他の樹脂膜等を介してガラス板に間接的に貼り合されてもよい。
　本発明に係る樹脂膜を用いて、以下の色調変化を測定する。１）硬度６０のゴムシート上に、上記熱可塑性樹脂膜、色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜、及びＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍのグリーンガラスをこの順に積層した積層体を得る。２）この積層体に、２３℃及び湿度２５％の条件で２００ｇ／ｃｍ２の加重を１週間かける（加重工程、色移り試験）。３）ＪＩＳ　Ｋ８７８１－４：２０１３に準拠して色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の加重前後の色調変化を測定する。本発明に係る樹脂膜に対して積層される色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜のこの測定において、上記色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の色移り試験前後の色差ΔＥが４．３以下である。上記色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の、ＪＩＳ　Ｂ０６０１：１９９４に準拠して測定される表面の十点平均粗さＲｚが２０μｍである。上記色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜は、ポリビニルブチラール樹脂（ポリビニルアルコールの重合度１７００、水酸基の含有率３０モル％、アセチル化度１モル％、ブチラール化度６９モル％）１００重量部及びトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部から構成される。上記色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜は、厚みが７６０μｍであり、染料及び顔料が未使用であるポリビニルブチラール樹脂膜である。色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の色差ΔＥは、染料として、モル体積が２００ｃｍ３／ｍｏｌ以上である染料を用いることで達成することができる。
　なお、色差ΔＥは、以下のようにして求める。放置前の色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜と放置後の色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜とを用いて、それぞれＪＩＳ　Ｒ３１０６：１９９８に準拠して測定された可視光線透過率が９０％の２枚のクリアガラス（厚み２．５ｍｍ、縦４ｃｍ、横４ｃｍ）を用いて合わせガラスを作製する。分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ－４１００」）を用いて、ＪＩＳ　Ｋ　８７８１－４：２０１３に準拠して、放置前後における色調変化を色差ΔＥで求める。なお測定位置は合わせガラスの中央部とする。
　本発明に係る樹脂膜は、熱可塑性樹脂と、染料とを含む。本発明に係る樹脂膜では、色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の色差ΔＥを容易に４．３以下とできることから、上記染料は、モル体積が２００ｃｍ３／ｍｏｌ以上である染料を含むことが好ましい。
　本発明では、上記の構成が備えられているので、染料が含まれているにもかかわらず、色移りによる変色を抑えることができる。本発明では、熱可塑性樹脂膜内で部分的に色移りが生じるのを抑えることができ、更には、光が照射された後の、色むらの発生を抑えることができる。さらに、熱可塑性樹脂膜が他の樹脂膜又はガラス板などに積層された場合に、他の樹脂膜又はガラス板に対して色移りが生じるのを抑えることができ、色移りによる変色を抑えることができる。
　本発明では、上記ガラス板含有積層体が高い透明性を有する場合に、高い透明性を維持することができ、可視光線透過率の低下を防ぐことができる。
　また、本発明に係る樹脂膜は、光安定剤を含むことが好ましく、ヒンダードアミン光安定剤を含むことがより好ましい。
　従来の熱可塑性樹脂膜では、耐光性が低く、光が照射された後に、縁部と縁部の内側とで色調がかわり、色むらが発生することがある。上記樹脂膜が光安定剤を含むことによって、特に上記樹脂膜がヒンダードアミン光安定剤を含むことによって、光が照射された後に、色むらの発生を抑えることができる。より具体的には、上記樹脂膜が光安定剤を含むことによって、特に上記樹脂膜がヒンダードアミン光安定剤を含むことによって、縁部と縁部の内側とで色調がかわり難くなり、色むらが発生し難くなる。本明細書において、「色むら」とは、縁部と縁部の内側とで色調が異なることを意味する。
　本発明に係る樹脂膜は、ガラス板に貼り合わされて好適に用いられ、ガラス板含有積層体を得るために好適に用いられる。上記樹脂膜が光安定剤を含むことによって、特に上記樹脂膜がヒンダードアミン光安定剤を含むことによって、ガラス板含有積層体の耐光性を高めることができ、色むらの発生を抑えることができる。
　ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に熱可塑性樹脂膜を挟み込んでガラス板含有積層体を得る。この得られたガラス板含有積層体の全光線透過率は、好ましくは１％以上、より好ましくは４％以上、更に好ましくは６％以上、好ましくは５０％以下、より好ましくは３０％以下、更に好ましくは２０％以下、特に好ましくは８％以下である。上記熱可塑性樹脂膜は、上記全光線透過率の下限又は上限を満足する領域を有することが好ましい。
　上記全光線透過率は、平行光透過率と拡散光透過率との合計である。上記全光線透過率は、ＪＩＳ　Ｒ３１０６：１９９８に準拠して測定される。具体的には、分光光度計を用いて、透過した光線をすべて積分球に受光するよう積分球の開口部に、測定対象物を平行にかつ密着させ、分光透過率を測定する。上記全光線透過率は、この状態で測定された分光透過率から算出された可視光線透過率を意味する。上記分光光度計としては、例えば、日立ハイテク社製「Ｕ－４１００」等が挙げられる。
　ガラス板含有積層体の透明性を高める観点からは、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に熱可塑性樹脂膜を挟み込んでガラス板含有積層体を得たときに、得られたガラス板含有積層体のヘーズ値は好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下、更に好ましくは１．２％以下である。
　以下、本発明に係る樹脂膜に用いることができる各材料を詳細に説明する。
　（熱可塑性樹脂）
　上記樹脂膜は、熱可塑性樹脂を含む。上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、アイオノマー樹脂及びシクロオレフィン樹脂等が挙げられる。
　本発明に係る樹脂膜では、上記樹脂膜に含まれている熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記表面層及び上記中間層が、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％の範囲内である。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、好ましくは３５００以下、より好ましくは３０００以下、更に好ましくは２５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、樹脂膜の成形が容易になる。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、樹脂膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
　上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、樹脂膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、樹脂膜の柔軟性が高くなり、樹脂膜の取扱いが容易になる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、樹脂膜及びガラス板含有積層体の耐湿性が高くなる。
　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。
　（可塑剤）
　樹脂膜の接着力を適度に高める観点から、上記樹脂膜は、可塑剤を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ガラス板、合わせガラス部材又は他の樹脂膜等に対する本発明に係る樹脂膜の接着力がより一層高くなる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
　上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
　上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
　上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
　上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６～１０の有機基であることが好ましい。
　上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
　上記可塑剤の含有量は特に限定されない。上記樹脂膜において、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は、好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下、更に好ましくは４５重量部以下、特に好ましくは４０重量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、樹脂膜の透明性がより一層高くなる。
　（着色剤（染料及び顔料））
　変色を抑える観点から、上記樹脂膜は、染料を含み、該染料のモル体積が２００ｃｍ３／ｍｏｌ以上であることが好ましい。上記樹脂膜に含まれる染料は、モル体積が２００ｃｍ３／ｍｏｌ以上である染料を含むことが好ましい。
　変色をより一層抑える観点、並びに、色むらをより一層抑える観点からは、上記染料のモル体積は、好ましくは２２０ｃｍ３／ｍｏｌ以上、より好ましくは２６０ｃｍ３／ｍｏｌ以上、更に好ましくは３００ｃｍ３／ｍｏｌ以上である。上記樹脂膜は、モル体積が上記下限以上である染料を含むことが好ましい。上記染料のモル体積の上限は特に限定されない。上記染料のモル体積は、５９５ｃｍ３／ｍｏｌ以下であってもよい。
　上記樹脂膜に含まれる染料の少なくとも１種が上記下限以上のモル体積を有することが好ましい。上記樹脂膜に含まれる染料の全てが上記下限以上のモル体積を有することが好ましい。
　変色をより一層抑える観点、並びに、色むらをより一層抑える観点からは、上記樹脂膜は、上記樹脂膜に含まれる染料全体での平均モル体積は、好ましくは２８０ｃｍ３／ｍｏｌ以上、より好ましくは３００ｃｍ３／ｍｏｌ以上、更に好ましくは３５０ｃｍ３／ｍｏｌ以上、特に好ましくは４００ｃｍ３／ｍｏｌ以上である。上記染料全体での平均モル体積は、５９５ｃｍ３／ｍｏｌ以下であってもよい。
　上記染料全体での平均モル体積とは、以下の合計である。（１種目の染料のモル体積×全染料１００重量％中の１種目の染料の含有量（重量％））／１００＋（２種目の染料のモル体積×全染料１００重量％中の２種目の染料の含有量（重量％））／１００＋…（ｎ種目の染料のモル体積×全染料１００重量％中のｎ種目の染料の含有量（重量％））／１００の合計。例えば、全染料１００重量％中の、モル体積が３００ｃｍ３／ｍｏｌの染料の含有量が２５重量％、かつ、全染料１００重量％中の、モル体積が４００ｃｍ３／ｍｏｌの染料の含有量が７５重量％である場合に、平均モル体積は、３７５ｃｍ３／ｍｏｌである。上記樹脂膜に含まれる染料が１種である場合に、上記染料全体での平均モル体積は、１つの染料のモル体積である。
　着色剤が染料と顔料との何れに該当するかは、カラーインデックスによる分類から判別することができる。
　上記樹脂膜は顔料を含んでいてもよい。上記染料は、顔料とは異なる。本明細書において、カラーインデックスに記載されていない着色剤等については、「染料」及び「顔料」は、以下のように定義されてもよい。ポリビニルブチラール樹脂（ポリビニルアルコールの重合度１７００、水酸基の含有率３０モル％、アセチル化度１モル％、ブチラール化度６９モル％）を用意する。このポリビニルブチラール樹脂１００重量部と、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部と、ポリビニルブチラール樹脂と３ＧＯと着色剤との合計量１００重量％に対して０．０１５重量％の含有量となる着色剤とを混練し、押し出して得られる厚さ７６０μｍの樹脂膜（単層）を得る。この樹脂膜と、ＪＩＳ　Ｒ３１０６：１９９８に準拠して測定された可視光線透過率が９０％の２枚のクリアガラス（厚み２．５ｍｍ）とを用いて合わせガラスを作製した際に、得られる合わせガラスのヘーズ値が０．３５％未満となる着色剤を染料とする。ヘーズ値が０．３５％以上となる着色剤は顔料とする。
　本発明に係る熱可塑性樹脂膜は、色移りによる変色をより一層抑えることができ、かつ、光が照射された後の色むらの発生をより一層抑えられることから、顔料を含むことが好ましい。本発明に係る熱可塑性樹脂膜が顔料を含むことによって、染料のみを含み、かつ、同程度の色味を有する樹脂膜に比較して、変色及び色むらの発生をより一層抑えることができる。変色及び色むらの発生を更により一層抑えられることから、本発明に係る熱可塑性樹脂膜は、染料を２種以上含み、かつ顔料を１種以上含むことがより好ましく、染料を３種以上含み、かつ顔料を１種以上含むことが更に好ましい。
　上記染料としては、ピレン系染料、アミノケトン系染料、アントラキノン系染料、及びアゾ系染料等が挙げられる。
　上記ピレン系染料としては、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｇｒｅｅｎ５（ＣＡＳ７９８６９－５９－３）及びＳｏｌｖｅｎｔ　Ｇｒｅｅｎ７（ＣＡＳ６３５８－６９－６）等が挙げられる。
　上記アミノケトン系染料としては、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｙｅｌｌｏｗ９８（ＣＡＳ１２６７１－７４－８）、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｙｅｌｌｏｗ８５（ＣＡＳ１２２７１－０１－１）及びＳｏｌｖｅｎｔ　Ｒｅｄ１７９（ＣＡＳ８９１０－９４－５）、及びＳｏｌｖｅｎｔ　Ｒｅｄ１３５（ＣＡＳ７１９０２－１７－５）等が挙げられる。
　上記アントラキノン系染料としては、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｙｅｌｌｏｗ１６３（ＣＡＳ１３６７６０９１－０）、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｒｅｄ２０７（ＣＡＳ１５９５８－６９－６），Ｄｉｓｐｅｒｓｅ　Ｒｅｄ９２（ＣＡＳ１２２３６－１１－２）、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｖｉｏｌｅｔ１３（ＣＡＳ８１－４８－１）、Ｄｉｓｐｅｒｓｅ　Ｖｉｏｌｅｔ３１（ＣＡＳ６４０８－７２－６）、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｂｌｕｅ９７（ＣＡＳ６１９６９－４４－６）、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｂｌｕｅ４５（ＣＡＳ３７２２９－２３－５）、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｂｌｕｅ１０４（ＣＡＳ１１６－７５－６）及びＤｉｓｐｅｒｓｅ　Ｂｌｕｅ２１４（ＣＡＳ１０４４９１－８４－１）等が挙げられる。
　上記アゾ染料としては、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｙｅｌｌｏｗ３０（ＣＡＳ３３２１－１０－４）、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｒｅｄ１６４（ＣＡＳ７０９５６－３０－８）、及びＤｉｓｐｅｒｓｅ　Ｂｌｕｅ１４６（ＣＡＳ８８６５０－９１－３）等が挙げられる。
　変色をより一層抑える観点、並びに、色むらをより一層抑える観点からは、上記樹脂膜は、上記染料として、アントラキノン系染料、アゾ系染料又はアミノケトン系染料を含むことが好ましい。上記樹脂膜は、アントラキノン系染料を含んでいてもよく、アゾ系染料を含んでいてもよく、アミノケトン系染料を含んでいてもよい。
　上記アントラキノン系染料は、アントラキノン骨格を有する。上記アゾ系染料は、アゾ基を有する。
　特定のモル体積を有する染料の使用によって染料や顔料等の着色剤の合計の含有量が多くても、変色を抑えることができる。従って、上記染料は、熱可塑性樹脂膜に含まれる全着色剤成分のうち、重量基準での含有量が４番目までに多い成分であってもよい。即ち、上記染料は、熱可塑性樹脂膜に含まれる全着色剤成分のうち、重量基準での含有量が１番目、２番目、３番目又は４番目に多い成分であってもよい。変色をより一層抑える観点、並びに、色むらをより一層抑える観点からは、上記染料は、熱可塑性樹脂膜に含まれる全着色剤成分のうち、重量基準での含有量が３番目まで又は４番目までに多い成分であることが好ましい。
　上記染料は、色で分類することもできる。色に深みを持たせる観点からは、上記染料は赤色染料又は紫色染料であることが好ましい。上記赤色染料としては、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｒｅｄ　１７９、Ｓｏｌｖｅｎｔ　Ｒｅｄ　１６４、及びＳｏｌｖｅｎｔ　Ｒｅｄ　１３５などが挙げられる。上記紫色染料としては、Ｄｉｓｐｅｒｓｅ　Ｖｉｏｌｅｔ３１、及びＳｏｌｖｅｎｔ　Ｖｉｏｌｅｔ１３等が挙げられる。上記染料として、他にも青色染料、茶色染料、黒色染料、及び緑色染料等を用いることができる。
　変色をより一層抑え、かつ光照射後の色むらを効果的に抑える観点からは、上記樹脂膜１００重量％中、上記染料の含有量は好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．０１重量％以上、更に好ましくは０．０３重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０８重量％以下である。
　（光安定剤）
　上記樹脂膜は、光安定剤を含むことが好ましい。光安定剤の使用により、樹脂膜が長期間使用されたり、太陽光に晒されたりしても、変色がより一層抑えられ、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。また、光照射後の色むら、及び変色を抑える観点から、上記樹脂膜は、上記染料とともに、上記光安定剤を含むことが好ましい。上記光安定剤は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　変色をより一層抑える観点からは、上記光安定剤は、ヒンダードアミン光安定剤であることが好ましい。
　上記ヒンダードアミン光安定剤としては、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基、アルコキシ基又は水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤等が挙げられる。変色をより一層抑える観点からは、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤が好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることも好ましい。
　上記ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５」及び「Ｔｉｎｕｖｉｎ６２２ＳＦ」、及びＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ　ＬＡ－５２」等が挙げられる。
　上記ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＸＴ－８５０ＦＦ」及び「ＴｉｎｕｖｉｎＸＴ－８５５ＦＦ」、及びＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ　ＬＡ－８１」等が挙げられる。
　上記ピペリジン構造の窒素原子に水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ７７０ＤＦ」、及びクラリアント社製「Ｈｏｓｔａｖｉｎ　Ｎ２４」等が挙げられる。
　変色をより一層抑える観点からは、上記光安定剤の分子量は好ましくは２０００以下、より好ましくは１０００以下、更に好ましくは７００以下である。
　過度の色むら、及び変色をより一層抑える観点からは、上記樹脂膜１００重量％中、上記光安定剤の含有量は好ましくは０．００２５重量％以上、より好ましくは０．０２５重量％以上、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．３重量％以下である。
　（金属塩）
　上記樹脂膜は、マグネシウム塩、アルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩（以下、これらを併せて金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、ガラス板、合わせガラス部材又は他の樹脂膜等に対する本発明に係る樹脂膜の接着力を制御することがより一層容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記金属塩Ｍは、金属として、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａを含むことが好ましい。樹脂膜中に含まれている金属塩は、Ｋ又はＭｇであることが好ましい。この場合に、ＫとＭｇとの双方が含まれていてもよい。
　また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
　上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
　上記樹脂膜におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、ガラス板、合わせガラス部材又は他の樹脂膜等に対する樹脂膜の接着力をより一層良好に制御できる。
　（紫外線遮蔽剤）
　上記樹脂膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記紫外線遮蔽剤の使用により、樹脂膜が長期間使用されたり、高温下で使用されたりしても、変色がより一層抑えられ、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
　上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属系紫外線遮蔽剤（金属を含有する紫外線遮蔽剤）、金属酸化物系紫外線遮蔽剤（金属酸化物を含有する紫外線遮蔽剤）、ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤）、ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤）、トリアジン系紫外線遮蔽剤（トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤）、マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤）、シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤）及びベンゾエート系紫外線遮蔽剤（ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤）等が挙げられる。
　上記金属系紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
　上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤、トリアジン系紫外線遮蔽剤又はベンゾエート系紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤である。
　上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
　上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
　上記ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
　上記ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
　上記トリアジン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
　上記マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
　上記マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ　ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
　上記シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
　上記ベンゾエート系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
　耐候性をより一層高め、可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記樹脂膜１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。耐候性をより一層高め、可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記樹脂膜１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。
　（酸化防止剤）
　上記樹脂膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤の使用により、樹脂膜が長期間使用されたり、高温下で使用されたりしても、変色がより一層抑えられ、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
　上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
　上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
　上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
　上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ　３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ－ＢＨＴ」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ　１０１０」、並びにＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ　ＡＯ－４０」等が挙げられる。
　耐候性をより一層高め、可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記樹脂膜１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記樹脂膜１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
　（他の成分）
　上記樹脂膜は、必要に応じて、難燃剤、帯電防止剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　（樹脂膜の他の詳細）
　ガラス板含有積層体の耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記樹脂膜のガラス転移温度は、好ましくは１０℃以上、より好ましくは１５℃以上、更に好ましくは２０℃以上、好ましくは４５℃以下、より好ましくは４０℃以下、更に好ましくは３５℃以下である。
　上記樹脂膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、上記樹脂膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。上記樹脂膜の厚みが上記下限以上であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性がより一層高くなる。上記樹脂膜の厚みが上記上限以下であると、樹脂膜の透明性がより一層良好になる。
　上記樹脂膜の製造方法は特に限定されない。該樹脂膜の製造方法として、従来公知の方法を用いることができる。例えば、配合成分を混練し、樹脂膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
　上記混練の方法は特に限定されない。この方法として、例えば、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー又はカレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出機を用いる方法が好適であり、二軸押出機を用いる方法がより好適である。
　本発明に係る樹脂膜は、単独で合わせガラスに用いられてもよく、他の樹脂膜とともに合わせガラスに用いられてもよい。本発明に係る樹脂膜は、他の樹脂膜に積層された状態で、多層樹脂膜として用いることができる。
　（ガラス板含有積層体）
　図１は、本発明の一実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を用いたガラス板含有積層体の一例を示す断面図である。
　図１に示すガラス板含有積層体１は、樹脂膜２と、第１の合わせガラス部材２１（第１のガラス板）と、第２の合わせガラス部材２２（第２のガラス板であってもよい）とを備える。樹脂膜２は単層の樹脂膜である。樹脂膜２は、ガラス板含有積層体を得るために用いられる。樹脂膜２は、ガラス板に貼り合わされて用いられる樹脂膜である。ガラス板含有積層体１は、合わせガラスである。
　樹脂膜２は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。樹脂膜２の第１の表面２ａ（一方の表面）に、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。樹脂膜２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ（他方の表面）に、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　図２は、本発明の一実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を用いたガラス板含有積層体の変形例を示す断面図である。
　図２に示すガラス板含有積層体１１は、樹脂膜１２と、第１の合わせガラス部材２１（第１のガラス板）と、第２の合わせガラス部材２２とを備える。樹脂膜１２は、多層の樹脂膜である。樹脂膜１２は、ガラス板含有積層体を得るために用いられる。樹脂膜１２は、ガラス板に貼り合わされて用いられる樹脂膜である。ガラス板含有積層体１１は、合わせガラスである。
　樹脂膜１２は、第１の層１３（樹脂膜）、第２の層１４（樹脂膜）及び第３の層１５（樹脂膜）の３つの樹脂膜がこの順で積層された構造を有する。本実施形態では、第２の層１４は、遮音層である。第２の層１４は、第１，第３の層１３，１５を介して、第１，第２の合わせガラス部材２１，２２に貼り合されている。第１，第３の層１３，１５は、保護層である。第１，第３の層１３，１５として、本発明の一実施形態に係る樹脂膜が用いられている。第２の層１４として、本発明の一実施形態に係る樹脂膜が用いられていてもよい。第１の層１３又は第３の層１５も、本発明の実施形態に係る樹脂膜であってもよい。
　樹脂膜１２は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。第２の層１４（樹脂膜）が、第１，第３の層１３，１５を介して、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されている。第１の層１３の外側の表面１３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第２の層１５の外側の表面１５ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
　このように、本発明に係るガラス板含有積層体は、第１のガラス板と、本発明に係る樹脂膜とを備えていればよい。上記樹脂膜は、上記第１の合わせガラス部材（第１のガラス板）と上記第２の合わせガラス部材との間に配置されていることが好ましい。上記ガラス板含有積層体は、樹脂膜として、本発明に係る樹脂膜のみを備えていてもよく、本発明に係る樹脂膜と他の樹脂膜とを備えていてもよい。上記ガラス板含有積層体は、本発明に係る樹脂膜を少なくとも含む。
　本発明に係る熱可塑性樹脂膜が２層以上の多層膜の内の少なくとも１層として用いられる場合に、合わせガラスの遮音性を向上させるために、多層膜は、遮音層を備える遮音膜であることが好ましい。上記多層膜は、本発明に係る樹脂膜を含む膜である。多層膜は、遮音層と保護層とを備えていてもよい。多層膜は、遮音層と保護層との２層の構造、保護層と遮音層と保護層との３層の構造、及び遮音層の少なくとも１層と保護層の少なくとも１層とを備える４層以上の構造が挙げられる。図２において、第１の層１３と第２の層１４と第３の層１５との多層膜が示されている。この場合に、第１の層１３に、本発明に係る樹脂膜を用いることができ、第３の層１５にも、本発明に係る樹脂膜を用いることができる。例えば、図２において、第１の層１３と第２の層１４とのみの多層膜であってもよい。この場合に、第１の層１３に、本発明に係る樹脂膜を用いることができ、第２の層１４にも、本発明に係る樹脂膜を用いることができる。
　遮音層と保護層との２層の構造の多層膜の場合に、遮音層が、本発明に係る樹脂膜であってもよく、保護層が、本発明に係る樹脂膜であってもよく、保護層が、本発明に係る樹脂膜であることが好ましい。保護層と遮音層と保護層との３層の構造の多層膜の場合に、保護層が、本発明に係る樹脂膜を含み、遮音層が、本発明に係る樹脂膜であってもよい。保護層が、本発明に係る樹脂膜であることが好ましい。遮音層の少なくとも１層と保護層の少なくとも１層とを備える４層以上の構造を有する多層膜の場合に、遮音層が、本発明に係る樹脂膜であってもよく、保護層が、本発明に係る樹脂膜であってもよい。保護層が、本発明に係る樹脂膜であることが好ましい。
　上記多層膜において、上記遮音層は遮音性を付与する役割を有する。上記遮音層は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）と可塑剤とを含むことが好ましい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％の範囲内である。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）の製造に用いられる上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は好ましくは２００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、遮音層の成形が容易になる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）の製造において、上記ポリビニルアルコールをアセタール化するためのアルデヒドの炭素数は好ましくは４以上、好ましくは６以下である。アルデヒドの炭素数が上記下限以上であると、充分な量の可塑剤を安定して含有させることができ、優れた遮音性を発揮することができる。また、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。アルデヒドの炭素数が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）の合成が容易であり、生産性を確保できる。
　炭素数が４～６のアルデヒドは、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよい。炭素数４～６のアルデヒドとしては、ｎ－ブチルアルデヒド、及びｎ－バレルアルデヒド等が挙げられる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）の水酸基の含有率は好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）の水酸基の含有率が上記上限以下であると、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）の水酸基の含有率は好ましくは１０モル％以上、より好ましくは１５モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上である。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）のアセタール化度は好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６５モル％以上、更に好ましくは６８モル％以上、好ましくは８５モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）のアセタール化度が上記下限以上であると、遮音層の疎水性を高くして、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、可塑剤のブリードアウトや白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）のアセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）の合成が容易であり、生産性を確保することができる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）のアセチル化度は好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは１モル％以上、更に好ましくは５モル％以上、特に好ましくは８モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）のアセチル化度が上記下限以上であると、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、ブリードアウトを防止することができる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）のアセチル化度が上記上限以下であると、遮音層の疎水性を高くして、白化を防止することができる。
　特に、上記遮音層に遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を容易に含有させることができることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）は、上記アセチル化度が８モル％以上のポリビニルアセタール樹脂、又は、上記アセチル化度が８モル％未満、かつ、アセタール化度が６５モル％以上のポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。また、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）は、上記アセチル化度が８モル％以上のポリビニルアセタール樹脂、又は、上記アセチル化度が８モル％未満、かつ、アセタール化度が６８モル％以上のポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。
　上記遮音層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）１００重量部に対して、上記遮音層中の上記可塑剤の含有量は、好ましくは４５重量部以上、より好ましくは５０重量部以上、更に好ましくは５５重量部以上、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。上記可塑剤の含有量が、上記下限以上であると、高い遮音性を発揮することができ、上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトが生じ難く、多層膜の透明性や接着性の低下を防止することができる。
　上記遮音層の厚みは好ましくは５０μｍ以上、より好ましくは８０μｍ以上、好ましくは３００μｍ以下である。上記遮音層の厚みが上記下限以上であると、充分な遮音性を発揮することができる。上記遮音層の厚みは、平均厚みを示す。上記遮音層の厚み方向の断面形状は、矩形状であってもよく、上記遮音層は、楔形状である部分を有していてもよい。
　上記遮音層は、一端と、上記一端の反対側に他端とを有し、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きい形状を有していてもよい。上記遮音層は、厚み方向の断面形状が楔形状である部分を有することが好ましい。この場合、上記遮音層の最小厚みは好ましくは５０μｍ以上、より好ましくは８０μｍ以上、更に好ましくは１００μｍ以上である。上記遮音層の最小厚みが上記下限以上であると、充分な遮音性を発揮することができる。上記遮音層の最大厚みの上限は特に限定されない。多層膜としての厚さを考慮すると、上記遮音層の最大厚みは、好ましくは３００μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以下である。
　上記保護層は、遮音層に含まれる大量の可塑剤がブリードアウトして、多層膜とガラス板及び合わせガラス部材との接着性が低下するのを防止し、また、多層膜に耐貫通性を付与する役割を有する。上記保護層は、ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）と可塑剤とを含むことが好ましい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％の範囲内である。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）の製造に用いられる上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は好ましくは２００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、保護層の成形が容易になる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）の製造において、上記ポリビニルアルコールをアセタール化するためのアルデヒドの炭素数は好ましくは３以上、好ましくは４以下である。アルデヒドの炭素数が上記下限以上であると、多層膜の耐貫通性が高くなる。アルデヒドの炭素数が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）の生産性が向上する。
　炭素数が３～４のアルデヒドは、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよい。炭素数３～４のアルデヒドとしては、ｎ－ブチルアルデヒド等が挙げられる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）の水酸基の含有率は好ましくは３３モル％以下、好ましくは２８モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）の水酸基の含有率が上記上限以下であると、多層膜の白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）の水酸基の含有率が上記下限以上であると、多層膜の耐貫通性が高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）のアセタール化度は好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６５モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは６９モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）のアセタール化度が上記下限以上であると、充分な耐貫通性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができる。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）のアセタール化度が上記上限以下であると、上記保護層とガラス板及び合わせガラス部材との接着力を確保することができる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）のアセチル化度は好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは２モル％以上、好ましくは７モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）のアセチル化度が上記上限以下であると、保護層の疎水性を高くして、白化を防止することができる。
　上記保護層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）１００重量部に対して、上記保護層中の上記可塑剤の含有量は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、更に好ましくは３５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４３重量部以下である。上記可塑剤の含有量が、上記下限以上であると、耐貫通性を確保することができ、上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを防止して、多層膜の透明性や接着性の低下を防止することができる。
　ガラス板含有積層体の遮音性がより一層向上することから、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）の水酸基の含有率よりも大きいことが好ましく、１モル％以上大きいことがより好ましく、５モル％以上大きいことが更に好ましく、８モル％以上大きいことが特に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）及びポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）の水酸基の含有率を調整することにより、上記遮音層及び上記保護層における可塑剤の含有量を制御することができ、上記遮音層のガラス転移温度が低くなる。結果として、ガラス板含有積層体の遮音性がより一層向上する。
　上記遮音層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｘ）１００重量部に対する、上記遮音層中の上記可塑剤の含有量を、含有量（Ｘ）とする。上記保護層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｙ）１００重量部に対する上記保護層中の上記可塑剤の含有量を、含有量（Ｙ）とする。ガラス板含有積層体の遮音性がより一層向上することから、上記含有量（Ｘ）は、上記含有量（Ｙ）よりも多いことが好ましく、５重量部以上多いことがより好ましく、１５重量部以上多いことが更に好ましく、２０重量部以上多いことが特に好ましい。含有量（Ｘ）及び含有量（Ｙ）を調整することにより、上記遮音層のガラス転移温度が低くなる。結果として、ガラス板含有積層体の遮音性がより一層向上する。
　上記保護層の厚みは、上記保護層の役割を果たし得る範囲に調整すればよく、特に限定されない。ただし、上記保護層上に凹凸を有する場合には、直接接する上記遮音層との界面への凹凸の転写を抑えられるように、上記保護層の厚みは、可能な範囲で厚くすることが好ましい。具体的には、上記保護層の厚みは好ましくは１００μｍ以上、より好ましくは３００μｍ以上、更に好ましくは４００μｍ以上、特に好ましくは４５０μｍ以上である。上記保護層の厚みは特に限定されないが、充分な遮音性を達成できる程度に遮音層の厚さを確保するためには、実質的には５００μｍ程度以下である。上記保護層の厚みは、平均厚みを示す。上記保護層の厚み方向の断面形状は、矩形状であってもよく、上記保護層は、楔形状である部分を有していてもよい。
　上記保護層は、一端と、上記一端の反対側に他端とを有し、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きい形状を有していてもよい。上記保護層は、厚み方向の断面形状が楔形状である部分を有することが好ましい。上記保護層の最小厚みは、上記保護層の役割を果たし得る範囲に調整すればよく、特に限定されない。ただし、上記保護層上に凹凸を有する場合には、直接接する上記遮音層との界面への凹凸の転写を抑えられるように、上記保護層の最小厚みは、可能な範囲で厚くすることが好ましい。具体的には、上記保護層の最小厚みは好ましくは１００μｍ以上、より好ましくは３００μｍ以上、更に好ましくは４００μｍ以上、特に好ましくは４５０μｍ以上である。上記保護層の最大厚みの上限は特に限定されない。充分な遮音性を達成できる程度に保護層の厚さを確保するためには、上記保護層の最大厚みは、好ましくは１０００μｍ以下、より好ましくは８００μｍ以下である。
　本発明の熱可塑性樹脂膜は、一端と、上記一端の反対側に他端とを有していてもよい。上記一端と上記他端とは、樹脂膜において対向し合う両側の端部である。本発明の熱可塑性樹脂膜を合わせガラス用中間膜として用いた場合に、得られる合わせガラスをヘッドアップディスプレイとして好適に用いることができることから、本発明の熱可塑性樹脂膜では、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きいことが好ましい。本発明の熱可塑性樹脂膜は、断面形状が楔形であってもよい。本発明の熱可塑性樹脂膜を含む膜は、断面形状が楔形であってもよい。熱可塑性樹脂膜の断面形状が楔形であれば、合わせガラス用中間膜として用いた場合に、合わせガラスの取り付け角度に応じて、楔形の楔角θを調整することにより、ヘッドアップディスプレイにおいて二重像の発生を防止した画像表示が可能となる。二重像をより一層抑制する観点から、上記楔角θは好ましくは０．１ｍｒａｄ以上、より好ましくは０．２ｍｒａｄ以上、更に好ましくは０．３ｍｒａｄ以上、好ましくは１ｍｒａｄ以下、より好ましくは０．９ｍｒａｄ以下である。なお、例えば押出機を用いて樹脂組成物を押出し成形する方法により断面形状が楔形の熱可塑性樹脂膜を製造した場合、樹脂膜又は多層膜の形状は、薄い側の一方の端部からわずかに内側の領域に最小厚みを有し、厚い側の一方の端部からわずかに内側の領域に最大厚みを有する形状となることがある。本明細書においては、このような形状も楔形に含まれる。上記薄い側の一方の端部からわずかに内側の領域は、例えば、具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、薄い側の一端から内側に向かって０Ｘ～０．２Ｘの距離の領域である。上記厚い側の一方の端部からわずかに内側の領域は、例えば、具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、厚い側の一端から内側に向かって０Ｘ～０．２Ｘの距離の領域である。
　本発明の熱可塑性樹脂膜の断面形状が楔形である場合、該熱可塑性樹脂膜を用いて、遮音層と、保護層を含む多層膜とすることもできる。上記遮音層の厚みを一定範囲とする一方、上記保護層を積層することにより、多層膜全体としての断面形状が一定の楔角である楔形となるように調整することができる。
　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に樹脂膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に樹脂膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材がガラス板又はＰＥＴフィルムであることが好ましい。
　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
　上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
　上記ガラス板含有積層体の製造方法は特に限定されない。上記第１のガラス板に、上記樹脂膜を貼り合わせることにより、ガラス板含有積層体を得ることができる。さらに、例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、樹脂膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、第１の合わせガラス部材と樹脂膜との間及び上記第２の合わせガラス部材と樹脂膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、ガラス板含有積層体である合わせガラスを得ることができる。
　上記樹脂膜及び上記ガラス板含有積層体は、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記樹脂膜及び上記ガラス板含有積層体は、これらの用途以外にも使用できる。上記樹脂膜及び上記ガラス板含有積層体は、車両用又は建築用の樹脂膜及びガラス板含有積層体であることが好ましく、車両用の樹脂膜及びガラス板含有積層体であることがより好ましい。上記樹脂膜及び上記ガラス板含有積層体は、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
　以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
　実施例及び比較例では、以下の材料を用いた。
　（ポリビニルセタール樹脂）
　ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ（１））（ポリビニルアルコールの重合度１７００、水酸基の含有率３０モル％、アセチル化度１モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６９モル％）
　ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂に関しては、ブチラール化度（アセタール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
　（可塑剤）
　トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
　（染料）
　アントラキノン系染料（１）（ＣＡＳＮｏ．１４２３３－３７－５、モル体積２６２ｃｍ３／ｍｏｌ）
　アントラキノン系染料（２）（ＣＡＳＮｏ．１３６７６－９１－０、モル体積３０３ｃｍ３／ｍｏｌ）
　アントラキノン系染料（３）（ＣＡＳＮｏ．１７４１８－５８－５、モル体積２２３ｃｍ３／ｍｏｌ）
　アントラキノン系染料（４）（ＣＡＳＮｏ２４７５－４４－７、モル体積４７７ｃｍ３／ｍｏｌ）
　アミノケトン系染料（１）（ＣＡＳＮｏ．２０７４９－６８－２、モル体積２４６ｃｍ３／ｍｏｌ）
　アントラキノン系染料（Ｘ）（ＣＡＳＮｏ．８１－４２－５、モル体積１８２ｃｍ３／ｍｏｌ）
　（顔料）
　インドール顔料（ＣＡＳＮｏ．５５９０－１８－１）
　（光安定剤）
　Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｃ（アルキル基）型）
　Ｔｉｎｕｖｉｎ７７０（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｈ（水素基）型）
　Ｔｉｎｕｖｉｎ１２３（ＢＡＳＦ社製、Ｎ－Ｏ－Ｒ（アルコキシ基）型）
　（金属塩）
　混合物（１）（酢酸マグネシウムと２－エチルヘキサン酸マグネシウムとの混合物）
　（紫外線遮蔽剤）
　Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（ＢＡＳＦ社製）
　（酸化防止剤）
　ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）
　（実施例１）
　樹脂膜を形成するための組成物の作製：
　ＰＶＢ（１）に、３ＧＯと、アントラキノン系染料（４）と、アントラキノン系染料（３）と、アントラキノン系染料（２）と、混合物（１）と、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６と、ＢＨＴとを下記の表１に示す配合量となるように添加して、ミキシングロールで充分に混練し、組成物を得た。
　樹脂膜の作製：
　樹脂膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出し、ＪＩＳ　Ｂ　０６０１：１９９４に準拠して測定される十点平均粗さＲｚが２０μｍとなるようにエンボスロールを用いて樹脂膜表面にエンボスを付与することにより、単層の樹脂膜（厚み７８０μｍ）を作製した。
　合わせガラスの作製：
　得られた樹脂膜を、縦１５ｃｍ×横１５ｃｍに切り出した。次に、ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍの２枚のグリーンガラス（縦１５ｃｍ×横１５ｃｍ×厚み２ｍｍ）の間に樹脂膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、合わせガラスを得た。
　（実施例２～１２及び比較例１～４）
　組成物の配合成分の種類及び配合量を下記の表１～３に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、樹脂膜及び合わせガラスを得た。
　（評価）
　（１）ガラス転移温度の測定
　実施例及び比較例で得られた樹脂膜を、２５℃及び相対湿度３０％の条件で１２時間放置した。１２時間放置した後に、ＴＡ　ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製のＡＲＥＳ－Ｇ２を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から－１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。
　（２）ヘーズ値の測定
　ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ－ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ　Ｋ６７１４に準拠して、得られた合わせガラスのヘーズ値を測定した。
　（３）全光線透過率
　ＪＩＳ　Ｒ３１０６：１９９８に準拠して、得られた合わせガラスの全光線透過率（ＴｖＤ）を測定した。分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ－４１００」）を用いて、透過した光線をすべて積分球に受光するよう積分球の開口部に、得られた合わせガラスを平行にかつ密着させ、分光透過率を測定した。得られた上記分光透過率から算出した可視光線透過率を、全光線透過率とした。
　（４）変色（色移り）の評価
　ゴムシート（硬度６０、縦５ｃｍ、横５ｃｍ、厚み２ｍｍ）上に、より着色の少ない面がゴムシートと接するように実施例及び比較例で得られた樹脂膜（縦４ｃｍ、横４ｃｍ）を置いた。次に、色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜（厚み７６０μｍ、縦４ｃｍ、横４ｃｍ、染料及び顔料は未使用）を用意した。上記色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の、ＪＩＳ　Ｂ　０６０１：１９９４に準拠して測定される表面の十点平均粗さＲｚは２０μｍである。上記色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜は、ポリビニルブチラール樹脂（ポリビニルアルコールの重合度１７００、水酸基の含有率３０モル％、アセチル化度１モル％、ブチラール化度６９モル％）１００重量部及びトリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部から構成される。実施例及び比較例で得られた樹脂膜上に色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜、及び、グリーンガラス（ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠、厚み２ｍｍ、縦４ｃｍ、横４ｃｍ）を載せて積層体を得た。得られた積層体のガラス板の上に、プレス機を用いて、２００ｇ／ｃｍ２の加重を均一にかけ、２３℃及び湿度２５％の条件で１週間放置した。放置後に、色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜を取り出した。
　放置前の色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜と放置後の色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜を用いて、それぞれＪＩＳ　Ｒ３１０６：１９９８に準拠して測定された可視光線透過率が９０％の２枚のクリアガラス（厚み２．５ｍｍ、縦４ｃｍ、横４ｃｍ）を用いて合わせガラスを作製した。得られた合わせガラスについて、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ－４１００」）を用いて、ＪＩＳ　Ｋ　８７８１－４：２０１３に準拠して、放置前後における色調変化を色差ΔＥで求めた。なお、測定位置は合わせガラスの中央部とした。色差ΔＥから変色を以下の基準で判定した。
　［変色の判定基準］
　○○：ΔＥが４．３以下
　○：ΔＥが４．３を超え４．５以下
　△：ΔＥが４．５を超え７以下
　×：ΔＥが７を超える
　（５）光照射後の色むら（縁部と縁部の内側との色調の相違）の評価
　実施例及び比較例で得られた縦１５ｃｍ×横１５ｃｍの合わせガラスに対して、合わせガラスのどちらかの面を光源側とし、光源から２３０ｍｍの距離に合わせガラスを設置した。さらに、合わせガラスの四辺のうち二辺が光に曝されるように、残る二辺が固定枠で光から隠れるように設置した。スガ試験機社製「Ｈ７５」を用いて、ブラックパネル温度５０℃、照射強度７０Ｗ／ｍ２（波長３００ｎｍから４００ｎｍ）に設定し、ブラックパネル温度５０℃にて、光を１０００時間照射した。目視観察により色むらを以下の基準で判定した。なお、図３に、色むらが発生した合わせガラスを示した。
　［光照射後の色むらの判定基準］
　○○：光に曝された二辺の縁部と、縁部の内側の縁部から５ｍｍ～２５ｍｍの範囲とで色調が同じであり、色むらが発生していない
　○：光に曝された二辺の縁部と、縁部の内側の縁部から５ｍｍ～２５ｍｍの範囲とで色調が異なり、かなり薄く色むらが発生している
　△：光に曝された二辺の縁部と、縁部の内側の縁部から５ｍｍ～２５ｍｍの範囲とで色調が異なり、薄く色むらが発生している
　×：光に曝された二辺の縁部と、縁部の内側の縁部から５ｍｍ～２５ｍｍの範囲とで色調が異なり、濃く色むらが発生している
　（６）モル体積の計算
　実施例及び比較例で用いた染料のモル体積を、ソフトウェアＨＳＰｉＰ　４ｔｈ　Ｅｄｉｔｉｏｎ　４．１．０７を用いて計算した。
　（７）染料及び顔料の同定及び定量
　染料に関しては熱可塑性樹脂膜を溶媒にて溶解後、ＨＰＬＣで染料を分取し、分取した溶媒を除去した後、ＮＭＲやＭＡＬＤＩ－ＴＯＦ－ＭＳ、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ、ＬＣ－ＭＳ、ＧＣ―ＭＳ、ＩＲ、ＵＶ－Ｖｉｓスペクトル測定などを用いて同定した。顔料に関しては、熱可塑性樹脂膜から二酸化炭素による超臨界抽出や有機溶媒によるソックスレー抽出などをした後、抽出後の熱可塑性樹脂膜を熱分解ＧＣ、ＭＡＬＤＩ－ＴＯＦ－ＭＳ、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ、ＬＣ－ＭＳ、ＧＣ―ＭＳ、ＴＥＭ－ＥＤＳ、ＮＭＲで分析した。他にも、上記ソックスレー抽出後の熱可塑性樹脂膜を溶媒にて溶解し、再沈殿法などで熱可塑性樹脂のみを取り出した後、沈殿に用いた溶媒を留去して得られた着色成分をＸＲＤ、ＮＭＲ、ＭＡＬＤＩ－ＴＯＦ－ＭＳ、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ、ＬＣ－ＭＳ、ＧＣ―ＭＳ、ＩＲ法、ＵＶ－Ｖｉｓスペクトル測定などを用いて同定した。顔料が複数存在する場合は、ＨＰＬＣやＧＰＣなどで分取した。同定後、定量方法として、ＨＰＬＣのピーク面積を用いて検量線を作成し同定する方法や、ＵＶ－Ｖｉｓスペクトルを用いて検量線を作成する方法を使用した。
　詳細及び結果を下記の表１～３に示す。なお、下記表１～３において、可塑剤の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する含有量を示す。また、下記表１～３において、染料、顔料、光安定剤、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の含有量は、樹脂膜１００重量％中での含有量を示す。また、下記表１～３において、Ｍｇ及びＫの含有量の合計（ｐｐｍ）は、樹脂膜中での濃度を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　１…ガラス板含有積層体（合わせガラス）
　２…樹脂膜
　２ａ…第１の表面
　２ｂ…第２の表面
　１１…ガラス板含有積層体（合わせガラス）
　１２…樹脂膜
　１３…第１の層（樹脂膜）
　１４…第２の層（樹脂膜）
　１５…第３の層（樹脂膜）
　１３ａ…外側の表面
　１５ａ…外側の表面
　２１…第１の合わせガラス部材（第１のガラス板）
　２２…第２の合わせガラス部材

Claims (17)

  1. 　熱可塑性樹脂膜であって、
    　熱可塑性樹脂と、染料とを含み、
    　硬度６０のゴムシート上に、前記熱可塑性樹脂膜、色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜、及びＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍのグリーンガラスをこの順に積層した積層体に、２３℃及び湿度２５％の条件で２００ｇ／ｃｍ２の加重を１週間かけた後に、ＪＩＳ　Ｋ８７８１－４：２０１３に準拠して、前記色移り試験用ポリビニルブチラール樹脂膜の加重前後の色調変化を測定した際の色差ΔＥが４．３以下である、熱可塑性樹脂膜。
  2. 　前記染料が、モル体積が２００ｃｍ３／ｍｏｌ以上である染料を含む、請求項１記載の熱可塑性樹脂膜。
  3. 　顔料を含む、請求項１又は２記載の熱可塑性樹脂膜。
  4. 　前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である、請求項１～３のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  5. 　前記染料として、アントラキノン系染料、アゾ系染料又はアミノケトン系染料を含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  6. 　光安定剤を含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  7. 　前記光安定剤が、ヒンダードアミン光安定剤である、請求項６に記載の熱可塑性樹脂膜。
  8. 　前記ヒンダードアミン光安定剤が、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤である、請求項７に記載の熱可塑性樹脂膜。
  9. 　前記染料は、熱可塑性樹脂膜に含まれる全着色剤成分のうち、重量基準での含有量が４番目までに多い成分である、請求項１～８のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  10. 　ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に熱可塑性樹脂膜を挟み込んでガラス板含有積層体を得たときに、得られた前記ガラス板含有積層体のヘーズ値が３％以下である、請求項１～９のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  11. 　ＪＩＳ　Ｒ３２０８に準拠した、厚み２ｍｍの２枚のグリーンガラスの間に熱可塑性樹脂膜を挟み込んでガラス板含有積層体を得たときに、得られた前記ガラス板含有積層体の全光線透過率が５０％以下である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  12. 　ガラス転移温度が２５℃以上４０℃以下である、請求項１～１１のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  13. 　前記熱可塑性樹脂膜に含まれる染料全体での平均モル体積が２８０ｃｍ３／ｍｏｌ以上である、請求項１～１２のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  14. 　前記染料を３種以上含み、かつ顔料を１種以上含む、請求項１～１３のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  15. 　ガラス板に貼り合わされて用いられる熱可塑性樹脂膜である、請求項１～１４のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
  16. 　第１のガラス板と、
    　請求項１～１５のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜とを備え、
    　前記第１のガラス板に、前記熱可塑性樹脂膜が貼り合わされている、ガラス板含有積層体。
  17. 　第１の合わせガラス部材として前記第１のガラス板と、
    　前記熱可塑性樹脂膜と、
    　第２の合わせガラス部材とを備え、
    　前記第１のガラス板に、前記熱可塑性樹脂膜が貼り合わされており、
    　前記第２の合わせガラス部材に、前記熱可塑性樹脂膜が貼り合わされており、
    　前記第１のガラス板と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記熱可塑性樹脂膜が配置されている、請求項１６に記載のガラス板含有積層体。
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