JPH04199746A - 薄膜強誘電体の製造方法 - Google Patents
薄膜強誘電体の製造方法Info
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- JPH04199746A JPH04199746A JP2335095A JP33509590A JPH04199746A JP H04199746 A JPH04199746 A JP H04199746A JP 2335095 A JP2335095 A JP 2335095A JP 33509590 A JP33509590 A JP 33509590A JP H04199746 A JPH04199746 A JP H04199746A
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Landscapes
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- Non-Volatile Memory (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、薄膜強誘電体の製造方法に関するものである
。
。
従来の技術
ペロブスカイト構造の（Ｐ ｂｌ−ｘ Ｌ−ａｘ）
（Ｚ ｒｙＴｉ＋−ｖ）＋−ア、４０３系に代表される
酸化物強誘電体は、優れた圧電性、焦電性、電気光学特
性等を示し、これを利用した種々の機能デバイスが検討
されている。特に、半導体ＩＣメモリの分野においては
、その高い誘電率を利用してＤＲＡＭのキャパシタ絶縁
膜に用いる、あるいは、その分極反転を利用して不揮発
性ＲＡＭを構築する、などの新しいメモリー領域を切り
開こうとする試みがでてきている。
（Ｚ ｒｙＴｉ＋−ｖ）＋−ア、４０３系に代表される
酸化物強誘電体は、優れた圧電性、焦電性、電気光学特
性等を示し、これを利用した種々の機能デバイスが検討
されている。特に、半導体ＩＣメモリの分野においては
、その高い誘電率を利用してＤＲＡＭのキャパシタ絶縁
膜に用いる、あるいは、その分極反転を利用して不揮発
性ＲＡＭを構築する、などの新しいメモリー領域を切り
開こうとする試みがでてきている。
発明が解決しようとする課題
ところで、これらの材料の特性の向上あるいは集積化の
ためには、その薄膜化が非常に重要てあリ、様々な薄膜
堆積法むこ基づいて、多く （７） ６１究機関で行わ
れてきた。
ためには、その薄膜化が非常に重要てあリ、様々な薄膜
堆積法むこ基づいて、多く （７） ６１究機関で行わ
れてきた。
（Ｐ Ｉ）＋−ｘ１．−ａｘ） （Ｚ ｒ、、 Ｔ
！１−ｖ） １−ｙ２．ｌｏｐ系酸化物強誘電体は、ｔ
、Ｙ来、ザファイア、酸化マクネシア等の単結晶基板−
１−６ｔこは、単結晶薄膜あるいはＣ軸配向膜が得られ
てきた しかしながら、高性能化、高機能化を考えた場合、ご１
゛導体基板上ζご作製ずろ技術の開発が重要である。ず
なわち、Ｓｌ、Ｃ，ａ Ａ ｓおよＵカラス（Ｓｉ０２
）も（板上ξこ、適当な下地電極を介しでヘテ【コエ
ビタキシャル成長さり−る形成する必要がある。
！１−ｖ） １−ｙ２．ｌｏｐ系酸化物強誘電体は、ｔ
、Ｙ来、ザファイア、酸化マクネシア等の単結晶基板−
１−６ｔこは、単結晶薄膜あるいはＣ軸配向膜が得られ
てきた しかしながら、高性能化、高機能化を考えた場合、ご１
゛導体基板上ζご作製ずろ技術の開発が重要である。ず
なわち、Ｓｌ、Ｃ，ａ Ａ ｓおよＵカラス（Ｓｉ０２
）も（板上ξこ、適当な下地電極を介しでヘテ【コエ
ビタキシャル成長さり−る形成する必要がある。
本発明は、この様な要望に応えた薄膜強誘電体の製造方
法を提（！（することを目的とするものである。
法を提（！（することを目的とするものである。
課題を解決するだめの手段
本発明は、 （Ｐｂ＋ｙＬａｙ）（ｚｒｙｒ＋＋−Ｊ
ト＊ｚ４０３で構成されるンを合イし合物被膜に対し、
ド地電極として金属へを用い、さらに下地電極と基板と
の間に少なくとも１層の金属Ｂからなる緩衝層を設ける
薄膜強誘電体の製造方法（ここζこ、ＸおよＵ ｙは、
それぞれＯ以ＩＺ１未溝の数値である。：４゛だ、Ａは
、ＰｔまたはＰｄ、Ｂは、′「１もしくはＷである）で
ある。
ト＊ｚ４０３で構成されるンを合イし合物被膜に対し、
ド地電極として金属へを用い、さらに下地電極と基板と
の間に少なくとも１層の金属Ｂからなる緩衝層を設ける
薄膜強誘電体の製造方法（ここζこ、ＸおよＵ ｙは、
それぞれＯ以ＩＺ１未溝の数値である。：４゛だ、Ａは
、ＰｔまたはＰｄ、Ｂは、′「１もしくはＷである）で
ある。
作用
本発明にかかる酸化物簿膜強誘電体の形成方法において
は、適当な下地型（折と緩衝層を介することにより、Ｓ
ｉ、ＣａＡｓ又はガラス（Ｓｉ０２）基板−１−に制１
ａｌｌ性よく強誘電体薄膜を成長できる。即ち、本発明
では、適したド地電極、およＵ’Ｔ地電極電極板との良
好なコンタクトを形成する緩衝膜を見いたしている。
は、適当な下地型（折と緩衝層を介することにより、Ｓ
ｉ、ＣａＡｓ又はガラス（Ｓｉ０２）基板−１−に制１
ａｌｌ性よく強誘電体薄膜を成長できる。即ち、本発明
では、適したド地電極、およＵ’Ｔ地電極電極板との良
好なコンタクトを形成する緩衝膜を見いたしている。
実施例
以下本発明の実施例について図面を参照して説明する。
強誘電体は、単結晶基板上に形成する場合でも、複合酸
化物であることから、組成、結晶構造等を制御して所望
の特性を有する薄膜を得ることは、一般ξこは容易では
ない。ベロフスカイト構造の良好な結晶性の被膜を得る
には、６００ ’ＣＣ後後高い基板温度が必要であり、
そのため基板との相互拡散や柱状成長によるビンボール
なとも問題で、特に、Ｓｌ、Ｇ ａ Ａ Ｓ、カラス（
Ｓｉ０２）基板−Ｊ−に直接形成するのは難しい。本発
明者らは、 （Ｐｔ＋＋−アＬａ、） （Ｚｒ、Ｔ
ｉ＋−、） ＋−ｘ／４Ｏ３系酸化物強誘電体を単結晶
基板」、に、制御性、安定性良く実現できる製造方法を
１１１Ｆ立すると共ζこ、適当な２挿具」−の金属被膜
を、下地電極および基板との間の緩衝膜として介ずれは
Ｓｌ、ＧａＡｓ、ガラス（ＳｉＯｐ）基板ｊ−にも形成
てきることを貼いたした。
化物であることから、組成、結晶構造等を制御して所望
の特性を有する薄膜を得ることは、一般ξこは容易では
ない。ベロフスカイト構造の良好な結晶性の被膜を得る
には、６００ ’ＣＣ後後高い基板温度が必要であり、
そのため基板との相互拡散や柱状成長によるビンボール
なとも問題で、特に、Ｓｌ、Ｇ ａ Ａ Ｓ、カラス（
Ｓｉ０２）基板−Ｊ−に直接形成するのは難しい。本発
明者らは、 （Ｐｔ＋＋−アＬａ、） （Ｚｒ、Ｔ
ｉ＋−、） ＋−ｘ／４Ｏ３系酸化物強誘電体を単結晶
基板」、に、制御性、安定性良く実現できる製造方法を
１１１Ｆ立すると共ζこ、適当な２挿具」−の金属被膜
を、下地電極および基板との間の緩衝膜として介ずれは
Ｓｌ、ＧａＡｓ、ガラス（ＳｉＯｐ）基板ｊ−にも形成
てきることを貼いたした。
第１図において、基板１とし・ては、Ｓｉ 、 Ｇ ａ
へＳ叉はカラス（：５ｉ０２）基板な用いる。この」二
に直接、あるいは、下地電画２を介して、さらには緩衝
層３をも介して、薄膜強誘電体４として、（Ｐｂ＋−ｘ
Ｌａｒ） （Ｚｒ、、”ｌ’ｉ＋−＋、）＋−ｘ７ａ
ｏ３膜を形成する。これらの形成方法として、例えは、
高周波マクネ１− ｔｒランスバッタリンク法用いろ。
へＳ叉はカラス（：５ｉ０２）基板な用いる。この」二
に直接、あるいは、下地電画２を介して、さらには緩衝
層３をも介して、薄膜強誘電体４として、（Ｐｂ＋−ｘ
Ｌａｒ） （Ｚｒ、、”ｌ’ｉ＋−＋、）＋−ｘ７ａ
ｏ３膜を形成する。これらの形成方法として、例えは、
高周波マクネ１− ｔｒランスバッタリンク法用いろ。
金属被膜である下地電極２およＵ緩衝層３を形成する場
合には、それぞれの金属ターゲットを用い、いずれも、
基板温度５００°Ｃて、アルニＩン雰１川気てスパッタ
リンクトノ、２（〕Ｏ〜２０００への被膜を得た。下地
電極２としては、ＰｔおよＵＦ Ｐ ｄを、緩衝層３と
しては、′ｒ１およＵＷを、それぞれ試した。
合には、それぞれの金属ターゲットを用い、いずれも、
基板温度５００°Ｃて、アルニＩン雰１川気てスパッタ
リンクトノ、２（〕Ｏ〜２０００への被膜を得た。下地
電極２としては、ＰｔおよＵＦ Ｐ ｄを、緩衝層３と
しては、′ｒ１およＵＷを、それぞれ試した。
次に、薄膜強誘電体４を形成する場合には、ターゲット
とじて、焼結した酸化物強誘電体４４■１、例えは、Ｐ
ｂｅ、ｔ９Ｌ ａＲ，２１Ｔ １ｅ９５０３粉末をタ
ーゲットとじて用いる。形成層１′１；は、Ａ、ｒと０
２の２３：２の混合カス雰囲気で、カス圧力０．／ＬＰ
ａ、スパッタリンク電力１６０Ｗ、基板温度（３０（１
℃、スパッタリング時間２時間、で膜厚０．３７Ｊ、ｍ
の被膜を得た。被膜形成後、直ちに形成槽内に酸素ガス
を導入して１キロパスカルとし、１００℃／時で徐冷し
た。形成層雰囲気と形成された被膜の酸素含有量の定量
的な関係は、結晶性の高い被膜を形成するためには、酸
化性雰囲気が必要で、被膜形成終了後直ちに、酸素ガス
を導入し徐冷することは、制御性、安定性良く被膜を形
成する」―で重要である。プラズマ発光分光法で分析し
た結果、形成された被膜の金属元素組成比は、■月］：
１、ａ：Ｔｉ＝０．７９： ０．２１： ０．９５
と化学量論比、すなわち、ターゲット組成に一致するこ
とが確認された。また、被膜の結晶性は、Ｘ線回折法で
分析した結果、第２図に示す様に、ペロブスカイト構造
を有することを確認した。
とじて、焼結した酸化物強誘電体４４■１、例えは、Ｐ
ｂｅ、ｔ９Ｌ ａＲ，２１Ｔ １ｅ９５０３粉末をタ
ーゲットとじて用いる。形成層１′１；は、Ａ、ｒと０
２の２３：２の混合カス雰囲気で、カス圧力０．／ＬＰ
ａ、スパッタリンク電力１６０Ｗ、基板温度（３０（１
℃、スパッタリング時間２時間、で膜厚０．３７Ｊ、ｍ
の被膜を得た。被膜形成後、直ちに形成槽内に酸素ガス
を導入して１キロパスカルとし、１００℃／時で徐冷し
た。形成層雰囲気と形成された被膜の酸素含有量の定量
的な関係は、結晶性の高い被膜を形成するためには、酸
化性雰囲気が必要で、被膜形成終了後直ちに、酸素ガス
を導入し徐冷することは、制御性、安定性良く被膜を形
成する」―で重要である。プラズマ発光分光法で分析し
た結果、形成された被膜の金属元素組成比は、■月］：
１、ａ：Ｔｉ＝０．７９： ０．２１： ０．９５
と化学量論比、すなわち、ターゲット組成に一致するこ
とが確認された。また、被膜の結晶性は、Ｘ線回折法で
分析した結果、第２図に示す様に、ペロブスカイト構造
を有することを確認した。
本発明者らは、結晶性の高い被膜を形成さ法るためには
、基板の温度範囲として３５０〜７５０℃が適当である
ことを確認した。被膜の結晶性は、基板温度の上昇と共
に、アモルファス→パイロクロア相→ペロブスカイト相
と変化するが、それに応して、誘電率、分極反転特性等
の特性が変化する。薄膜強誘電体のとの特性を利用する
かは、用途によって異なるので、被膜の結晶性、組成、
表面状態を最適なものとするには、更に基板温度と被膜
の特性との関係を考慮する必要がある。
、基板の温度範囲として３５０〜７５０℃が適当である
ことを確認した。被膜の結晶性は、基板温度の上昇と共
に、アモルファス→パイロクロア相→ペロブスカイト相
と変化するが、それに応して、誘電率、分極反転特性等
の特性が変化する。薄膜強誘電体のとの特性を利用する
かは、用途によって異なるので、被膜の結晶性、組成、
表面状態を最適なものとするには、更に基板温度と被膜
の特性との関係を考慮する必要がある。
次に、」二部電極５として、金を、直径０．５ｍｒｎの
マスクを用いて真空蒸着した。膜厚が比較的薄いにもか
かわらず、ビンポールは無く、良好な電気的特性を示し
た。ＬＣＲメータを用いて測定した比誘電率は、周波数
１００ Ｈ７，で６００と大きかった。また、ソーヤ・
タワー回路を用いて測定した、分極反転特性を示すＤ
−Ｅヒステリシスは、第３図に示すように良好な強誘電
性を示した。
マスクを用いて真空蒸着した。膜厚が比較的薄いにもか
かわらず、ビンポールは無く、良好な電気的特性を示し
た。ＬＣＲメータを用いて測定した比誘電率は、周波数
１００ Ｈ７，で６００と大きかった。また、ソーヤ・
タワー回路を用いて測定した、分極反転特性を示すＤ
−Ｅヒステリシスは、第３図に示すように良好な強誘電
性を示した。
比較のため、Ｓｉ （１００）基板上に直接形成した場
合には、結晶性は、あまり良好でなく、電気的性質も、
比誘電率が、周波数１００１１ｚで１００とやや小さく
、また、Ｄ−Ｅヒステリシスは、強誘電性を示すものの
、特性的には良好でなっかた。
合には、結晶性は、あまり良好でなく、電気的性質も、
比誘電率が、周波数１００１１ｚで１００とやや小さく
、また、Ｄ−Ｅヒステリシスは、強誘電性を示すものの
、特性的には良好でなっかた。
強誘電体の結晶性、８１基板との界面での相互拡散の問
題があると考えられる。
題があると考えられる。
８１基板のほか、ＳｉＯ２、ＧａＡｓ基板の場合にも、
直接、あるいは、下地電極２のみを用いた場合には、相
互拡散の影響が大きく良好な特性は得られなかった。本
発明者らは、下地電極２のＰｔおよびＰｄ、緩衝層３の
ＴｉおよびＷ、いずれの組合せにおいても緩衝Ｎ３を５
００Ａ以上１０００ Ａ以下とすれば、必要かつ十分で
、良好な強誘電体薄膜を得ることができることを確認し
た。強誘電体薄膜４／下地電極３／緩衝層２／基板ｌ構
成の各構成元素の深さ分布は、第４図のＰ １１１＋、
７９Ｌ ａｐ２＋Ｔ １ｅ９５０３／ Ｐ ｔ、／ Ｔ
ｉ／ Ｓ ｉの例に示すように、基板構成元素の強誘
電体薄膜中への拡散は見られなかった。
直接、あるいは、下地電極２のみを用いた場合には、相
互拡散の影響が大きく良好な特性は得られなかった。本
発明者らは、下地電極２のＰｔおよびＰｄ、緩衝層３の
ＴｉおよびＷ、いずれの組合せにおいても緩衝Ｎ３を５
００Ａ以上１０００ Ａ以下とすれば、必要かつ十分で
、良好な強誘電体薄膜を得ることができることを確認し
た。強誘電体薄膜４／下地電極３／緩衝層２／基板ｌ構
成の各構成元素の深さ分布は、第４図のＰ １１１＋、
７９Ｌ ａｐ２＋Ｔ １ｅ９５０３／ Ｐ ｔ、／ Ｔ
ｉ／ Ｓ ｉの例に示すように、基板構成元素の強誘
電体薄膜中への拡散は見られなかった。
本発明によって、Ｓｉ基板りにも良好な導電膜を介して
、所望の特性を有する薄膜強誘電体を形成することがで
き、本発明は、薄膜強誘電体作成上、′ 極めて有効
な方法を確立するものである。
、所望の特性を有する薄膜強誘電体を形成することがで
き、本発明は、薄膜強誘電体作成上、′ 極めて有効
な方法を確立するものである。
この様に、強誘電体を半導体メモリに応用するには、半
導体基板上に形成する必要があるが、本発明により非常
に高精度の薄膜強誘電体が実現できる。本発明は、多層
金属被膜を下地電極および基板との緩衝層として用いる
ところに大きな特色がある。
導体基板上に形成する必要があるが、本発明により非常
に高精度の薄膜強誘電体が実現できる。本発明は、多層
金属被膜を下地電極および基板との緩衝層として用いる
ところに大きな特色がある。
発明の効果
以上述べたところから明らかなように、本発明により、
酸化物強誘電体を薄膜化するプロセスが提供され、工業
上極めて大きな価値を有するものである。
酸化物強誘電体を薄膜化するプロセスが提供され、工業
上極めて大きな価値を有するものである。
第１図は本発明の一実施例の薄膜強誘電体の製造方法で
形成した薄膜強誘電体の基本構成断面図、第２図は本発
明の一実施例の薄膜強誘電体の結晶性をあられすＸ線回
折パターンを示すグラフ、第３図は本発明の一実施例の
薄膜強誘電体の分極反−転特性をあられすＤ−Ｅヒステ
リシスを示すグラフ、第４図は本発明の一実施例の薄膜
強誘電体の基本構成元素の深さ分布を示すグラフである
。 ｌ・・・基板（Ｓｉ（１００）基板等）、２・・・緩衝
膜（ＴｉまたはＷ）、３・・・下地電極（ＰｔまたはＰ
ｄ）、４・・・薄膜強誘電体（（Ｐｂ＋−ｘＬａｘ）（
Ｚ ｌ’ ｙ Ｔ ！ Ｉ −ｙ ） Ｉ −ｘ ｔ
４０３膜等）、ｂ・・・上部電極（Ａｕ）・ 代理人 弁理士 松 １）正 道 第１図 第４図 第２図 ＤｅＰｔｈ（ｎｍ）
形成した薄膜強誘電体の基本構成断面図、第２図は本発
明の一実施例の薄膜強誘電体の結晶性をあられすＸ線回
折パターンを示すグラフ、第３図は本発明の一実施例の
薄膜強誘電体の分極反−転特性をあられすＤ−Ｅヒステ
リシスを示すグラフ、第４図は本発明の一実施例の薄膜
強誘電体の基本構成元素の深さ分布を示すグラフである
。 ｌ・・・基板（Ｓｉ（１００）基板等）、２・・・緩衝
膜（ＴｉまたはＷ）、３・・・下地電極（ＰｔまたはＰ
ｄ）、４・・・薄膜強誘電体（（Ｐｂ＋−ｘＬａｘ）（
Ｚ ｌ’ ｙ Ｔ ！ Ｉ −ｙ ） Ｉ −ｘ ｔ
４０３膜等）、ｂ・・・上部電極（Ａｕ）・ 代理人 弁理士 松 １）正 道 第１図 第４図 第２図 ＤｅＰｔｈ（ｎｍ）
Claims (5)
- （１）（Ｐｂ＿１＿−＿ｘＬａ＿ｘ）（Ｚｒ＿ｙＴｉ＿
１＿−＿ｙ）＿１＿−＿ｘ＿／＿４Ｏ＿３で構成される
複合化合物被膜に対し、下地電極として金属Ａを用い、
さらに下地電極と基板との間に少なくとも１層の金属Ｂ
からなる緩衝層を設けることを特徴とする薄膜強誘電体
の製造方法（ここに、ｘおよびｙは、それぞれ０以上１
未満の数値である。また、Ａは、ＰｔまたはＰｄ、Ｂは
、ＴｉもしくはＷである）。 - （２）基板としてＳｉを用いることを特徴とする請求項
１記載の薄膜強誘電体の製造方法。 - （３）基板としてＧａＡｓを用いることを特徴とする請
求項１記載の薄膜強誘電体の製造方法。 - （４）基板としてＳｉＯ＿２を用いることを特徴とする
請求項１記載の薄膜強誘電体の製造方法。 - （５）下地電極と基板との間に用いる金属Ｂからなる緩
衝層の膜厚を５００Ａ以上１０００Ａ以下とすることを
特徴とする請求項１記載の薄膜強誘電体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2335095A JPH04199746A (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | 薄膜強誘電体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2335095A JPH04199746A (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | 薄膜強誘電体の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04199746A true JPH04199746A (ja) | 1992-07-20 |
Family
ID=18284715
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2335095A Pending JPH04199746A (ja) | 1990-11-29 | 1990-11-29 | 薄膜強誘電体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH04199746A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997033316A1 (fr) * | 1996-03-08 | 1997-09-12 | Hitachi, Ltd. | Composant a semi-conducteur et sa fabrication |
| WO2000017929A1 (fr) * | 1998-09-22 | 2000-03-30 | Hitachi, Ltd. | Dispositif ferroelectrique et composant a semi-conducteur |
| WO2005083726A1 (en) * | 2004-02-27 | 2005-09-09 | Energenius, Inc. | Thin film ferroelectric composites, method of making and capacitor comprising the same |
-
1990
- 1990-11-29 JP JP2335095A patent/JPH04199746A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997033316A1 (fr) * | 1996-03-08 | 1997-09-12 | Hitachi, Ltd. | Composant a semi-conducteur et sa fabrication |
| US6144052A (en) * | 1996-03-08 | 2000-11-07 | Hitachi, Ltd. | Semiconductor device and its manufacture |
| WO2000017929A1 (fr) * | 1998-09-22 | 2000-03-30 | Hitachi, Ltd. | Dispositif ferroelectrique et composant a semi-conducteur |
| WO2005083726A1 (en) * | 2004-02-27 | 2005-09-09 | Energenius, Inc. | Thin film ferroelectric composites, method of making and capacitor comprising the same |
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