JPH0418445A - エポキシ樹脂組成物及びその硬化物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、成形材料、半導体の封止等に好適に用いられ
るエポキシ樹脂組成物及びその硬化物に関する。

従来の技術　び　明が解　しようとする半導体封止用エ
ポキシ樹脂組成物の充填材としては、溶融シリカ、結晶
シリカ等の無機質充填剤が主に使用されており、特に高
熱電導性が要求される用途には、熱電導性の良好な結晶
シリカが用いられている。

しかしながら、充填剤として結晶シリカを使用し、その
配合量の増加を行なっても、熱伝導率を６５ｃａｌ／■
・℃・ｓｅｅ程度まで上げるのが限界であり、これ以上
の熱伝導率を得るために結晶シリカの含有率を上げると
、組成物の流動性が悪くなり過ぎ、トランスファー成形
ができなくなるなどの欠点があり、熱膨張率の低減にも
限界があった。

更に近年、充填剤として熱伝導率が高く、かつ、熱膨張
率の小さいアルミナを使用することで上記問題を解決し
ようという試みがなさている。しかし、このようなアル
ミナを用いても、エポキシ樹脂組成物中への充填剤の充
填率は必然的に８０体積％以下に制限される上、同じ充
填剤の充填率でも粒子間空隙の大きいアルミナは良好な
流動性の組成物を与えないため、アルミナの高充填組成
物を得ることは難しい。それ故、上述したアルミナを充
填剤として配合したエポキシ樹脂組成物で半導体装置を
樹脂封止すると、熱膨張率や吸水率が不利になるという
欠点があり、これらの欠点の解決が望まれていた。

本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、熱伝導性が
高く、シかも、熱膨張率が小さい上、流動性に優れたエ
ポキシ樹脂組成物及びその硬化物を提供することを目的
とする。

を　　するための　　　び 本発明者は上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結
果、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤を含有するエ
ポキシ樹脂組成物に、該無機質充填剤として平均粒径が
８〜３５１Ｍの粗粒アルミナに平均粒径が０．１〜４Ｉ
Ｉｎの微粒の球状アルミナ及び／又はシリカをこれらの
全体の２〜３５重量％混合したものを配合した場合、高
熱伝導性である上、熱膨張率が小さく、熱放散性に優れ
た硬化物を与え、しかも、前記無機質充填剤を高充填率
で配合しても流動性が良好で成形性に優れ、成形材料、
半導体の封止等に好適に用いることができるエポキシ樹
脂組成物が得られることを知見し、本発明をなすに至っ
た。

従って、本発明は。

（イ）エポキシ樹脂、 （ロ）硬化剤、 （ハ）（ｉ）平均粒径が８〜３５戸の粗粒アルミナに、
　　（ｉｉ）平均粒径が０．１〜４μｍの微粒の球状ア
ルミナ又はシリカを、（ｉ）と（■）の合計に対して２
〜３５重量％混合した無機質充填剤を必須成分として配
合してなることを特徴とするエポキシ樹脂組成物及びこ
れを硬化することにより得られる硬化物を提供する。

以下、本発明につき更に詳述する。

本発明のエポキシ樹脂組成物に使用する第１必須成分の
エポキシ樹脂は、１分子中に１個以上のエポキシ基を有
するものであれば特に制限はなく、例えばビスフェノー
ル型エポキシ樹脂、脂環式１ボキシ樹脂、フェノールノ
ボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポ
キシ樹脂等が好適に使用されるが、特にクレゾールノボ
ラック型エポキシ樹脂を使用することが望ましい。

なお、上記エポキシ樹脂は、組成物の耐湿性の点から加
水分解性塩素の含有量が５００ＰＰｍ以下、遊離のＮａ
、ＣＱイオンが各々２　ｐｐｍ以下、有機酸含有量が１
１００ｐｐ以下のものを用いることが望ましい。

更に、本発明では、エポキシ樹脂と共に、アルケニル基
含有エポキシ樹脂又はアルケニル基含有フェノール樹脂
のアルケニル基に下記−数式（１）％式％（） （但し、式中Ｒ１は非置換もしくは置換の一価炭化水素
基を示し、好ましくはメチル基、エチル基等の炭素数１
〜８のアルキル基、フェニル基等の炭素数６〜１ｏのア
リール基、これらの基の１以上の水素原子をハロゲン原
子で置換したＣＱＣ，Ｈ，−ｃｎ−＠−等の基、水素原
子の一部をアルコキシシリル基で置換した一Ｃ２Ｈ４Ｓ
　ｉ（ＯＣＨ３）３　＋−Ｃ，Ｈ，Ｓｉ（○ＣＨ，）３
．−　Ｃ，Ｈ，Ｓｉ（○Ｃ２Ｈ，）、。

０．０１≦ａ≦１．好ましくは０．０３≦ａ≦０．５．
１≦ｂ≦３．好まＬ＜Ｉ；！１．９５≦ｂ≦２．ｏ５．
１≦ａ＋ｂ≦４、好ましくは１．８≦ａ十ｂ≦２．４を
満足する正数である。また、１分子中のけい素原子の数
は２０〜４００の整数であり、１分子中のけい素原子に
直結した水素原子の数は１以上、好ましくは１〜５の整
数である。） で表される有機けい素化合物のＳｉＨ基が付加されてな
る重合体であるシリコーン変性エポキシ樹脂又はシリコ
ーン変性フェノール樹脂を用いることが、低線膨張率、
低弾性率、良好な耐湿性を有する組成物を得るために好
ましい。

この場合、アルケニル基含有エポキシ樹脂又はアルケニ
ル基含有フェノール樹脂としては、より好適には下記式
（ｎ） であり、Ｐ＋　ｑは０≦Ｐ≦１０，１≦ｑ≦３で示され
る整数である。Ｒ１は水素原子又はメチル基である。） で示されるアルケニル基含有エポキシ樹脂又はフェノー
ル樹脂が好適に用いられ、これと上記式（１）で表され
る有機けい素化合物との付加重合体が有効である。なお
、この（Ｉ）式の有機けい素化合物は、そのＳｉＨ基が
（Ｉｆ）式のエポキシ樹脂又はフェノール樹脂のアルケ
ニル基に付加して付加重合体となるものである。

またこの場合、上述のシリコーン変性エポキシ樹脂又は
フェノール樹脂は、加水分解性塩素の含有量が５００ｐ
ｐｍ以下で、遊離のＮ’ａ、ＣΩイオンか各々２　ｐｐ
ｍ以下、有機酸含有量がｌｏｏｐｐｍ以下であることが
好ましく、加水分解性塩素、遊離のＮａ、ＣΩイオン、
有機酸の含有量が上記値を越えると、封止した半導体装
置の耐熱性が悪くなることがある。

上記シリコーン変性エポキシ樹脂又はフェノール樹脂は
単独でもあるいは２種以上を混合して配合してもよく、
さらに配合量は、組成物に配合するエポキシ樹脂と硬化
剤との合計量１００部（重量部、以下同様）に対して５
〜７０部、特に８〜５０部とすることが好ましい。シリ
コーン変性エポキシ樹脂又はフェノール樹脂の配合量が
５部より少ないと十分な低応力性を得にくく、７０部を
越えると成形品の機械的強度が低下する場合がある。

また、第２必須成分の硬化剤はエポキシ樹脂に応じたも
のが使用され、例えば無水トリメリット酸、無水テトラ
ヒドロフタル酸等の酸無水物やフェノールノボラック樹
脂などが用いられるが、中でもフェノールノボラック樹
脂を用いることが最適である。なお、硬化剤として使用
するフェノールノボラック樹脂は、含有する遊離のＮａ
、ＣΩイオンが各々２　ｐｐｍ以下、モノマーのフェノ
ール量が１％以下であると共に、製造時に残存する微量
のホルムアルデヒドのカニツァロ反応で生じる蟻酸等の
有機酸がｌｏｏｐｐｍ以下であることが好ましく、遊離
のＮａ、ＣΩイオンや有機酸の含有量が上記量より多い
と、組成物で封止した半導体装置の耐湿特性が低下する
場合があり、モノマーのフェノール量が１％より多いと
、組成物で作った成形品にボイド、未充填、ひけ等の欠
陥が発生する場合がある。さらにフェノールノボラック
樹脂の軟化点は５０〜１２０℃が好適であり、５０℃未
満であると組成物の二次転移温度が低くなって耐熱性が
悪くなる場合があり、１２０℃を越えると組成物の溶融
粘度が高くなり過ぎて作業性に劣る場合が生しる。

ここで、硬化剤の配合量は別に制限されないが、上記エ
ポキシ樹脂のエポキシ基と上記硬化剤のフェノール性水
酸基又は酸無水物基とのモル比を０．８〜２、特に１〜
１．５の範囲にすることが好適である。両基のモル比が
０．８より小さくなると組成物の硬化特性や成形品の二
次転移温度が低くなって耐熱性が低下する場合があり、
２より大きくなると成形品の二次転移温度や電気特性が
悪くなることがある。

本発明には、硬化剤に加えて更に硬化促進剤を配合する
ことができる。硬化促進剤としては、窒素系、燐系の種
々の物質を用いることができ、例えばＮ、Ｎ−ジメチル
ベンジルジアミン、１，８ジアザビシグロ（５，４，０
）ウンデセン−７などの第三アミン化合物、ジシアンジ
アミド類、２−フェニルイミダゾール、２−エチル−４
−メチルイミダゾールなどのイミダゾール誘導体、トリ
フェニルホスフィンなどの第三ホスフィン化合物やＲ４
Ｐ＋・Ｂ−Ｒ４（ここで、Ｒはアルキル基、アリール基
、アラルキル基あるいはこれらの基の水素原子の一部が
トリオルガノシリル基で置換されたものなどから選ばれ
る非置換又は置換１価炭化水素基）等で示される、リン
化合物と硼素化合物との錯塩などが挙げられる。

なお、硬化促進剤の配合量は別に制限されないが、第１
成分としてのエポキシ樹脂１００部に対して０．１〜１
０部、特に０．３〜５部が好ましい。

本発明のエポキシ樹脂組成物においては、上述したエポ
キシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤に加え、無機質充填剤と
して（ｉ）特定粒径の粗粒アルミナに（ｉｔ）特定粒径
の微粒の球状アルミナ及び／又は微粒の球状シリカを混
合したものを配合する。

ここで、粗粒アルミナ（ｉ）成分としては、焼結、粉砕
、−球状等積々のものを用いることができるが、封止材
料としては特に球状または球状に近い形状のものが充填
性の点から好ましい。

また、アルミナにはα、γ、δ、θ型やこれらの混合体
その他のものがあり、粗粒アルミナとしては任意のもの
を用いることができるが、熱伝導性及び熱的化学的安定
性の点からα型が最も適している。更に、この粗粒アル
ミナには、ボーキサイトからギブサイトなどの水酸化ア
ンモニウムを経て作られるバイヤーアルミナの他、金属
アルミニウムの水中火花放電や空気中での酸化、アルミ
ニウムアラルコラートのゾルゲル法による加水分解を利
用した方法等により製造されたものなどがあるが、これ
らはいずれも好適に用いられる。なお、粗粒アルミナは
次に示す微粒の球状のものを含めていったん１０００℃
以上に加熱し、αタイプの比率を高めた後に用いること
がより好ましい。

この場合、粗粒アルミナの平均粒径は８〜３５戸、好ま
しくは１０〜２５声である。粗粒アルミナの平均粒径が
８−未満であると組成物の流動性が低下し、３５ＩＩｍ
を越えるとアルミナが半導体の素子表面を損傷する。

次に、微粒の球状アルミナ及び微粒の球状シリカ（ｉｉ
）成分としては、平均粒径が０．１〜４岬、好ましくは
０．２〜２Ｐのものを使用するもので、中でも粒度分布
が単分散であるものが充填割合の算出の容易さから好適
である。微粒の球状アルミナ及びシリカの平均粒径が０
．１１１ｒｎより小さいと微粒子間の凝集傾向が増して
充填率が低下し、４−より大きいと粗粒アルミナによる
空隙を埋められず、やはり流動性が損なわれる。

更に、本発明においては、より一層の高充填性。

高流動性、高熱伝導率を得るために粗粒アルミナ（平均
粒径Ｒ）と微粒の球状アルミナ又はシリカ（平均粒径ｒ
）とが１　Ｏｒ＜Ｒ＜５０　ｒ、好ましくは１２　ｒ＜
Ｒ＜４　Ｏｒの関係にあることが有利である。

この場合、微粒の球状アルミナとしては、上述の粗粒ア
ルミナと同様にα型のアルミナが好適であり、また、純
度の良い金属アルミニウム粉を用い、酸素を含む雰囲気
内において金属粉の粉塵雲を形成し、アーク、プラズマ
又は化学炎を用いて爆燃を起こさせて合成したアルミナ
などを用いることもできる。

更に、微粒の球状シリカには、シリカの球状品であれば
特に制限はなく、溶融シリカ、結晶シリカ等の種々のシ
リカを使用することができる。

なお、無機質充填剤としては、熱伝導率を損なわない程
度の範囲で上述の微粒の球状シリカと共に粗粒のシリカ
を用いることもでき、この場合、粗粒のシリカは溶融、
結晶等の任意の粒径のものを用い得るが、流動性、熱膨
張率の点から平均粒径が８〜３５ｉａの球状の溶融シリ
カが好ましく、粗粒のシリカの使用量は微粒の球状シリ
カを含めて全フィラー量の４０重量％以下であることが
望ましい。

本発明において、微粒の球状アルミナ及びシリカ（ｉｌ
）成分の配合量は、上述した（ｉ）成分としての粗粒ア
ルミナとの合計に対して２〜３５重量％、好ましくは５
〜２０重量％であり、この配合量が２重量％より少ない
と量的に不足となり、３５重量％より多いと微粒の球状
アルミナ及びシリカが過剰となってパリ特性等に問題が
生じることになる。

なお、本発明で使用するアルミナ及びシリカは、シラン
カップリング剤等であらかじめ処理することが好ましい
。

この場合、アルミナ及びシリカの処理に用いるシランカ
ップリング剤としては、構造式が下記式Ｒニー。５ｉ（
ＯＲ５）。

で表されるような加水分解性残基含有シラン類が好適に
用いられる。上記式において。Ｒ４は水素原子、メチル
基、エチル基、プロピル基、γ−メルカプトプロピル基
、γ−クロロプロピル基等の非置換又は置換のアルキル
基、フェニル基などのアリール基や、エポキシ、アミノ
、アクリル、アルケニル、カルボキシル官能性であるよ
うな下記に示すものが挙げられる。

ＣＨ２ＣＨＣＨ２０ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−＼１ Ｈ２ＮＣＨ２ＣＨ２ＮＨＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−Ｒ１′Ｒ
’ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ，− Ｒ’、　Ｒ’＝Ｈ又はＣｄＨｚｄ＋ｘ　（ｄ　＝　１〜
４の整数）ＣＨ２＝Ｃ（Ｒ″’）ＣＯＯ（ＣＨ２）ｎ−
Ｒ’＝Ｈ，ＣＨ３ｎ＝１〜３の整数 ＣＨ２＝ＣＨ（ＣＨ２）ｍ−ｍ＝ｏ−４の整数ＨＯＣ○
（ＣＨ−）Ｑ−ｎ＝２〜１８の整数一方、Ｒ５としては
、アルキル、アルケニル、アリール、カルボニルなどが
挙げられるが、中でもメチル基、エチル基、イソプロペ
ニル基などが一般的であり、またＣは１〜４であるが、
特に３又は４であることがより好ましい。

なお、上述したシランカップリング剤は単独で使用して
もあるいは２種類以上を併用してもよく、更には、これ
らをあらかじめ一部加水分解したものを用いてもよい。

また、シランカップリング剤の量はアルミナ又はシリカ
１００部に対して０．００１〜８部、特に０．０１〜５
部の範囲であることが好ましい。

シランカップリング剤が少なすぎると処理をした効果が
あられれない場合があり、多すぎると特にアルミナの特
性である高熱伝導性、低熱膨張性が失われてしまう他、
耐湿性を損なう場合がある。

シランカップリング剤による処理方法としては、乾式、
湿式のどちらを用いても良く、乾式法はボールミルやヘ
ンシェルミキサー等で、湿式法は溶剤中でそれぞれアル
ミナ又はシリカにシランカップリング剤を混合、撹拌す
ることによって行なうことができる。この場合、溶剤と
しては、例えばトルエン、キシレンなどの炭化水素系、
メタノール、エタノール、イソプロピルアルコールなど
のアルコール系、アセトン、２−ブタノンなどのケトン
系、イソプロピルエーテル、テトラヒドロフランなどの
エーテル系等が挙げられ、水および加水分解促進剤とし
ての錫系、チタン系、あるいはアミン化合物を併用する
こともできる。なお、このように処理した後に４００〜
１２００℃程度の加熱炉で焼結することもよい。

本発明において、無機質充填剤の配合量は１組成物全体
の６０〜９０体積％、特に６５〜８０体積％であること
が好ましく、配合量が６０体積％未満であると目的とす
る高熱伝導性や低熱膨張性が得られない場合があり、ま
た、９０体積％を越えると組成物の溶融粘度が高くなり
過ぎ流動性が実用的でなくなってしまう場合がある。

なお、本発明では、上述したアルミナ及びシリカ以外の
他の無機質充填剤を本発明の効果を妨げない範囲で配合
することができ、他の無機質充填剤としては、具体的に
チッ化ケイ素、チッ化アルミニウム、ボロンナイトライ
ドやガラス繊維等の各種無機繊維、三酸化アンチモン、
ガラスピーズ、アスベスト、マイカ、クレー、タルク、
酸化チタン、炭化ケイ素、炭酸カルシウム、その他従来
エポキシ樹脂組成物に配合使用されているものが例示さ
れる。

本発明の組成物には、さらに必要により各種の添加剤を
添加することができ、例えばカルナバワックス等のワッ
クス類、ステアリン酸等の脂肪酸やその金属塩などの離
型剤（なかでも接着性、離型性の面からカルナバワック
スが好適に用いられる）、カーボンブラック、コバルト
ブルー、ベンガラ等の顔料、酸化アンチモン、ハロゲン
化合物等の離燃化剤、老化防止剤、シランカップリング
剤、イオン交換物質などを適宜配合することもできる。

なお、本発明のエポキシ樹脂組成物は、その製造に際し
、上述した成分の所定量を均一に撹拌。

混合し、あらかじめ６０〜９５°Ｃに加熱しであるニー
ダ−、ロール、エクストルーダー等で混練、冷却し、粉
砕するなどの方法で得ることができる。

本発明で得られるエポキシ樹脂組成物は、ＩＣ１ＬＳＩ
、トランジスタ、サイリス、り、ダイオード等の半導体
の樹脂封止やプリント回路板の製造などにも有効に使用
できる。

本発明のエポキシ樹脂組成物を用いて半導体装置の樹脂
封止を行なう場合、従来より採用されている成形法、す
なわちトランスファ成形、インジェクション成形、注型
法などを用いて行なうことができる。成形条件は温度１
５０〜１８０℃、ボストキュアは１５０〜１８０℃で２
〜１６時間程度行なうことが好ましい。

ｌ匪勿羞米 本発明のエポキシ樹脂組成物は、高熱伝導性である上、
低熱膨張率で熱放散性に優れた硬化物を与え、かつ、流
動性が良好で優れた成形性を有するもので、成形材料、
半導体の封止等に好適に利用することができる。

〈実施例、比較例〉 以下、実施例及び比較例を挙げて本発明を具体的に説明
するが、本発明は下記実施例に制限されるものではない
。

〔実施例１〕 α−アルミナ（平均粒径２４ｐｎ）５５０重量部（以下
単に部と表わす）をボールミルに入れ、０．０５重量％
の１，８−ジアザビシフロルツーウンデセンを含む２．
５部のγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランを
噴霧し、均一に分散した。その後、１５０℃で２０時間
加熱処理を行なった。このものと、上記アルミナと同様
の処理を施した球状の単分散微粒アルミナ（平均粒径１
．５−）１１０部、下記式 で示さ九る化合物と下記式 で示される化合物との付加反応物であるシリコーン変性
エポキシ樹脂（式中の添字は平均値）５０部、クレゾー
ルノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２３０）１
３部、臭素化エポキシ樹脂（エポキシ当量２８０）５部
、フェノールノボラック樹脂（フェノール当量１００）
３２部、カルナバワックス１．５部、γ−グリシドキシ
プロピルトリメトキシシラン１．５部、カーボンブラッ
ク１．２部及び１．２２部のベンジルトリフェニルホス
ホニウム・テトラフェニルボレート、０．１５部の１，
８−ジアザビシクロ−（５，４，０）ウンデセン−７を
７０〜８０℃の熱ロールに掛けて混練し、冷却粉砕して
エポキシ樹脂組成物を得た。

〔実施例２〕 実施例１におけるα−アルミナ（平均粒径２４よ）５２
０部を球状アルミナ（平均粒径ｘ５１ａ）５２０部にか
え、同様の配合でエポキシ樹脂組成物を得た。

〔実施例３〕 実施例１における球状の単分散微粒アルミナ（平均粒径
１．５趨）１１０部を球状の単分散微粒シリカ（平均粒
径１．０声）９０部にかえ、同様の配合でエポキシ樹脂
組成物を得た。

〔実施例４〕 実施例２における球状の単分散微粒アルミナ（平均粒径
１．５．）１１０部を球状の単分散微粒シリカ（平均粒
径１．０ｐｎ）９０部にかえ、同様の配合でエポキシ樹
脂組成物を得た。

〔実施例５〕 実施例１における原料組成に球状の単分散シリカ（平均
粒径２０ｐ）６０部、球状の単分散微粒シリカ（平均粒
径１．０ｐｎ）１５部を加えて、同様の配合でエポキシ
樹脂組成物を得た。

〔実施例６〕 実施例１におけるα−アルミナ（平均粒径２４Ｉｔ！ｎ
）５２０部を５８０部、球状の単分散微粒シリカ（平均
粒径１．○よ）９０部を１３０部にかえ。

同様の配合でエポキシ樹脂組成物を得た。

〔比較例１〕 実施例１における球状の単分散微粒アルミナ（平均粒径
１．５／Ｊｌ）１１０部を溶融破砕シリカ（平均粒径２
５戸）９０部にかえ、同様の配合でエポキシ樹脂組成物
を得た。

〔比較例２〕 実施例１におけるフィラーをα−アルミナ（平均粒径２
４声）６７０部のみとして他は同様の配合でエポキシ樹
脂組成物を得た。

〔比較例３〕 実施例１におけるフィラーを結晶性シリカ（平均粒径１
７癖）５５０部にかえ、同様の配合でエポキシ樹脂組成
物を得た。

上記実施例１〜６、比較例１〜３で得られたエポキシ樹
脂組成物について、下記方法でスパイラルフロー値、硬
度、線膨張係数、熱伝導率を測定した。結果を第１表に
示す。

スパイラルフロー値 ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して、１７５’Ｃ，７
０ｋｇ／ｃｄの条件で測定した。

硬度 トランスファー成形機を用い、１７５℃／７０眩・Ｃ！
１１””で２分成形した後の熱時硬度をパーコール硬度
計９３５を用いて測定した。

葬ｌ延俣歎 ４　ｍｍ　Ｘ　４　ｎｏ　Ｘ　１５　ｗｎの試験片を用
いて、デイラドメーターにより毎分５℃の速さで昇温し
た時の値を測定した。

慕仮（！ 昭和電工製Ｓ　ｈｏｔｈｅｒｍ　Ｑ　Ｔ　Ｍ　−Ｄ　Ｕ
迅速熱伝導計を使用し、５Ｃ）ｍｍＸ９ｍｍの大きさの
円盤を非定常熱線法によって測定した。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（イ）エポキシ樹脂、 （ロ）硬化剤、 （ハ）（ｉ）平均粒径が８〜３５μｍの粗粒アルミナに
   、（ｉｉ）平均粒径が０．１〜４μｍの微粒の球状アル
   ミナ及び／又はシリカを、（ｉ）と（ｉｉ）の合計に対
   して２〜３５重量％混合した無機質充填剤 を必須成分として配合してなることを特徴とするエポキ
   シ樹脂組成物。 ２、請求項１記載のエポキシ樹脂組成物を硬化すること
   により得られる硬化物。