JPH03191052A - 硬質炭素変性体からなる層を製造する方法及び装置 - Google Patents

硬質炭素変性体からなる層を製造する方法及び装置

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JPH03191052A
JPH03191052A JP2315674A JP31567490A JPH03191052A JP H03191052 A JPH03191052 A JP H03191052A JP 2315674 A JP2315674 A JP 2315674A JP 31567490 A JP31567490 A JP 31567490A JP H03191052 A JPH03191052 A JP H03191052A
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Japan
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arc discharge
anode
substrate
hydrogen
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JP2315674A
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Volker Buck
フオルカー・ブツク
Wolfgang Schlump
ヴオルフガング・シユルンプ
Juergen Willbrand
ユールゲン・ヴイルプラント
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Fried Krupp AG
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Fried Krupp AG
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C14/00—Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material
    • C23C14/22—Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the process of coating
    • C23C14/24—Vacuum evaporation
    • C23C14/32—Vacuum evaporation by explosion; by evaporation and subsequent ionisation of the vapours, e.g. ion-plating
    • C23C14/325—Electric arc evaporation
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
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    • C23C14/0605—Carbon

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、炭素を含有する媒体を使用して水素を供給す
る、真空下で２つの電極の間で点火される直流アーク放
電を用いた硬質炭素変性体からなる層、特にダイヤモン
ド層を製造する方法に関する。更に、本発明は内部に直
流アーク放電を発生するための電極対及び被覆すべき層
に対する支持体が配置されている、減圧源を有する反応
室と、直流アーク放電に水素を供給可能であるガス導管
とを有する該方法を実施するための装置に関する。
［従来の技術］ 冒頭に記載した種類の方法及び装置については、刊行物
“Ｊａｐａｎｅｓｅ　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　　Ａｐｐ
ｌｉｅｄＰｈｙｓｉｃｓ　　２７巻９号１９８８年９月
Ｌ１６００〜ＬＩ６０２頁にすでに記載されているが、
この場合には真空にした反応室に配置された電極は専ら
アーク放電の発生のために使用されている。該電極内に
ガス導管を経て電極の領域の外部に、水素及びアルゴン
から並びにエタノール及び炭素を含有する媒体から構成
される混合ガスを導入する。被覆すべき基板は保持機構
の上に電極の間で点火される直流アーク放電の下側に配
置されている。この公知方法の欠点はガス状炭化水素を
使用する場合に炭素及び水素が結合して発生し、該方法
では互いに完全に独立して変化できないことにある：酸
素に対してエタノールを使用する場合にも同じことが当
てはまる。更に外部のガス導管により上昇した割合の中
性ガスが存在する。
西ドイツ国特許第３４　１３　８９１号明細書から、直
流アーク放電の作用下で蒸発するアノードを装備した真
空容器内での材料蒸発のための方法及び装置は公知であ
る。２つの電極はグラファイトからなるが、もしくは少
なくともグラファイトで被覆されていてもよい。カソー
ドはアノードに向かった領域に該アノードよりがなり大
きな直径を有する。
前記記載の技術水準に対して、真空アーク放電は主に燃
料として蒸発するアノード構成部分により維持される。
電極対の上側に、従ってアーク放電の領域の外側に、基
板を収容する蒸着室が存在し、該室に必要な場合は蒸着
過程に影響を与える反応性ガス雰囲気が保持される。当
該の解決手段の欠点は、記載された真空アーク放電では
ダイヤモンド層を製造するために必要な原子の水素及び
／又はＨ＋−イオンを十分な量で発生させることができ
ないことにある。
［発明が解決しようとする課題］ 本発明の課題は、マイクロメートル７分の程度の層形成
速度においてダイヤモンド類似層、特にやはりダイヤモ
ンド層を製造することを可能にするための方法及び該方
法を実施するだめの適当な装置を提供することであった
。
［課題を解決するための手段］ 前記課題は、水素を２つの電極の少なくとも１つを通し
て直接導入しかつアーク放電を電極間隔を再調整しなが
ら同時に炭素源として有効なアノードから供給すること
により解決される。本発明は硬質炭素変性体の製造に必
要な水素を２つの電極の少なくとも１つを通して直接ア
ーク放電の領域に供給し、該電極に同時にアットを経て
炭素を供給することにより解決される。
この解決手段は水素を付加的に供給する場合に直接アー
ク放電の領域で原子の水素及び／又はＨ“−イオンを形
成して消耗するアノードから炭素が供給されることによ
り冒頭記載の技術の水準とは異なる。
従って反応物質が専らガス導管を経てアーク放電領域に
導入される（刊行物の対象）場合も、更に反応物質が専
ら蒸発するアノード材料から供給される（西ドイツ国特
許明細書）場合も存在しない。
その際、本発明にもとづく方法は、単位時間当り可能な
かぎり多くの量の原子の水素もしくは可能なかぎり多数
のＨ＋−イオンを形成に関して３種類の点で実施するこ
とができる；ガス供給が専ら２つの電極の１つすなわち
アノード又はカソードを経て実施されるが、又は場合に
よ・り異なる割合の全流量をもって同時に２つの電極を
経て実施される。十分な変化しない方法条件を調整もし
くは維持するために、電極の間隔を被覆過程で自体公知
方法で再調整する；このことはそのつどの具体的に測定
された方法パラメータたとえば電極の間隔に依存した、
又はそれとは独立した進行する経過時間（従って純粋に
時間依存性）で再供給を行うことにより実施することが
できる。
層形成速度は場合により、アーク放電が被覆すべき基板
の方向に向かう湾曲部を有する（請求項２）ように操作
することにより高めることができる。該基板は特に金属
、セラミック又はガラスから成ることができる。更にア
ーク放電は該放電が少なくとも５０％の水素解離度を有
するように調整すべきである（請求項３）。
該方法の有利な構成では、被覆過程でガス供給を供給さ
れる水素の全流量が２０〜２０００ｃｍ３／ｍｉｎであ
るように構成する（請求項４）。
その際該供給は、流量が時間とともに変化する量を有す
るように特に調整することができる。
電極は被覆過程で該電極を７０〜２４Ｖの電圧で８〜７
０Ｖの量の電流が貫流するようにエネルギを特徴する請
求項５）。
アーク放電の維持及び調整は、電極にパルス化した直流
電圧を印加させることにより簡略化することができる（
請求項６）。このために直電圧に交番電圧成分を重畳さ
せる。
更にアーク放電に侵入する前に水素に解離度を高めるガ
ス、たとえばＡｒを混合することにより被覆過程に影響
を与えることができる（請求項７）。酸素又は酸素化合
物（例えば０２もしくは水蒸気）の混合により析出度を
高めることができる（請求項８）。
被覆工程中、基板をあらゆる場合１０００℃の温度に加
熱すべきである（請求項９）。
特に温度に敏感な材料からなる基板の場合には、例えば
イオン源を使用して、基板の被覆すべき表面に高エネル
ギの粒子を衝突させることにより不都合に高い基板温度
を回避することができる。
該方法は更に、被覆過程で共働する領域を異なる電位に
することにより構成することができる。特にアーク放電
から出るイオンを基板の方向に有効なバイアス電圧によ
り加速することができる（請求項ＩＩ）。このことは基
板を被覆工程でアノードに対して、異なる電位に保持す
る（請求項１２）ことにより実施することができる。
更に、冒頭に言及した課題は、電極対の２つの電極の少
なくとも１つ、すなわちアノードがグラファイトからな
り、電極少なくとも１つが、水素が該電極をとおりアー
ク放電に導入することができるように形成され、電極が
アノード７が、アーク放電の作用下で剥離されるように
構成され、かつ電極の間隔が再調整を介して少なくとも
段階的に維持可能である本発明の方法を実施するための
適当な装置により解決される。それに基づき、少なくと
もアーク放電の作用下で剥離されるアノードは、グラフ
ァイトからなり、かつ電極の対向間隔が再調整を介して
少なくとも段階的に維持することができる該電極の少な
くとも一方であり、かつ該電極をとおり水素をアーク放
電に導入できるように形成されている。有利にアノード
が剥離されることを保証するために、カソードはアノー
ドに向かった領域にアノードより大きな表面を有する（
請求項１４）。有利にはカソードの表面はアノードの表
面よりほぼ３倍の大きさである。
プロセスの進行および結果は、有利には、少なくともア
ノードが高密、度を有するグラファイトからなり、かつ
そのガス放出が被覆過程でわずかであるようにすること
により達成することができる（請求項１５）。有利には
被覆工程の前にアノード及び／又はカソードを特徴する
請求項１６）。
本発明にもとづく装置の有利な１実施態様においては、
２つの電極の少なくとも１つが少なくとも１つのガス通
路を装備しかつ該通路を経てガス供給導管に接続可能で
ある（請求項１７）。
場合により、特に短い寸法のアノードに該アノードを貫
通するガス通路を設けることは、測量技術的又は製造技
術的理由から不可能であるこの場合には、２つの電極の
少なくとも一方を、パックを形成する複数の棒から構成
し、該棒の間に少なくとも１つのガス通路を設けること
ができる（請求項１８）。中心に配置されたガス通路を
有する電極は、容易に円形横断面を有する３つの棒から
なるバックを用いて製造することができる（Ｍ求項１９
）。
多数の棒を使用して電極を構成することにより、該棒の
間に大きな費用をかけることなく他のガス通路を製造す
ることができ、該通路は結果としてガス通路の一層の分
配を生じる。この種の構成の利点は、当該電極のガス通
路に異なる及び／又は種々のガスを負荷することができ
ることにある（請求項７及び８参照）。例えば該ガス通
路の一部をアーク放電に水素を供給するために使用し、
一方他のガス通路を貫流して場合により一時的だけ例え
ばＡｒもしくは０２を供給することができる。
電極を互いに基板の方向に斜めに配置することにより有
利に被覆工程に影響を与えることができる（請求項２０
）。この種の実施態様においては、電極の互いに向かい
合う領域は基板から見て互いに１８０°より大きい角度
を形成する。
基板の場合により不利な加熱（通常の場合最低４００℃
の温度で）は、基板表面に高エネルギの粒子を衝突させ
るための粒子源を付加的に反応室に設けることにより減
少することができる（請求項２１）。
本発明にもとづく装置の有利な構成においては、ガス導
管は混合ユニ７トに接続可能であり、該混合ユニットを
介して被覆工程に影響を与えるガス（このためには請求
項７及び／又は８参照）を付加的に混合することができ
る（請求項２２）。
［実施例］ 本発明を以下の図面により詳細に説明する。
硬質炭素変性体からなる層を製造するための装置の１つ
の主要部分は反応室ｌであり、該室内で真空ポンプ２を
用いて十分に設定した減圧を生ぜしめることができる。
反応室内を支配する真空の監視は、頂部プレートｌａの
近くに保持された減圧測定装置３により可能である。
反応室の脚部プレートｌｂの上にアーク放電の外側に、
電気的絶縁体４の介在下にテーブル状の受は台５が固定
され、該受は台の上に被覆すべき基板６が載る。該受は
台は加熱ユニット５ａを装備し、該ユニットを介して基
板温度に影響を与えもしくは調整することができる。
反応室内に、−直線上に向かい合って、アノード７及び
カソード８が突出しており、該アット及びカソードは図
示されない再調整駆動装置を介して二重矢印９もしくは
ｌＯの方向に直線状に移動可能である。前記電極７及び
８の可動支持機構は絶縁ブツシュ１１からなり、該ブツ
シュは側壁１ｃ、ｌｄに取付けられている。
反応室ｌの外側に、電極７及び８が接続端子７ａもしく
は８ａを経て存在し、供給導線１２もしくは１３がエネ
ルギ供給ユニット１４に接続され、該ユニットは２つの
電極に被覆工程でパルス化した直流電圧を印加する。
カソード８の、アノード７に面した端部は円板状拡大面
８ａとして形成されている。該拡大面の表面は単なる棒
状アノード７の直径のほぼ３倍以上大きい。
受は台５は被覆工程で導線１３と接続された導線１５ａ
を介してアノード７に対して異なる電位を保持すること
ができる。貫通案内機構として役立つ絶縁ブツシュ１６
を介して側壁１ｄに対して絶縁された導線１５ａには電
源１５から給電される。該電源はまた導線１５ｂを経て
導線１３に接続されている。
電極７，８はそれぞれ該電極を貫流するガス通路７ｂも
しくは８ｃを有し、該通路はガス導管１７もしくは１８
を介してガス供給装置に接続されている。該ガス供給装
置は水素を充填した貯蔵容器１９からなり、該容器それ
ぞれ遮断弁２０もしくは２１の中間接続下にガス導管１
７もしくは１８と接続されている。
ガス供給装置は更にＡｒを充填した貯蔵容器２２及び０
２を充填した貯蔵容器２３を有している。これらの貯蔵
容器は導管２４．２５もしくは２６．２７を介してガス
導管１７もしくは１８に接続され、該導管にはそれぞれ
遮断弁２８．２９．３０もしくは３１が組込まれている
遮断弁２０及び２１の作動により、被覆過程でガス通路
７ｂ及び８Ｃを経て供給される水素の流量を、電極７及
び８の間のアーク放電内での原子の水素及び／又はＨ＋
イオンの形成速度が可能なかぎり大きな値を取るように
割合に応じて分流することができる。
必要な場合には、遮断弁２８．２９もしくは３０及び３
１を開くことにより、水素にアーク放電に侵入する前に
Ａｒの解離度を向上するためにないし析出率を高めるた
めに酸素を混合することによりプロセス進行に影響を与
えることができる。
アノ−１７は（図示されない）アーク放電の作用下で剥
離されるので、被覆過程でごくわずかな量のガスを放出
する高密度を有するグラファイトからなる。
本発明にもとづく方法は、貯蔵容器内１９に貯蔵された
水素を遮断弁２０．２１の少なくとも１つの解放後に所
属のガス導管１７もしくは１８及びそれに接続されたガ
ス通路７ｂもしくは８ｃを経て直接アーク放電に導入し
かつ該放電が電極７及び８の間隔を再調整した状態で炭
素源として有効なアノード７から供給されるようにして
実施される。アーク放電の点火の前に、反応室の内部空
間を真空ポンプ２のスイッチを入れることにより真空に
しかつ基板６を加熱ユニット５ａを用いて４００℃より
高い温度に加熱する。
アーク放電の点火後該アーク放電から出るイオンは、ア
ノード７に対して負の電位の作用下で（導線１５により
ひき起こされた）基板の被覆すべき表面６ａの方向に加
速されかつそこで硬質炭素変性体として、有利にはダイ
ヤモンド層の形で析出する。
マイクロメートル７分の程度の層形成速度を達成できる
ためには、１つの電極もしくは２つの電極を介して反応
室１に供給される水素の全流量がｌ　ＯＯｃｍ３／　ｍ
ｉｎより多いことである。
その最も簡単な実施例では、それぞれの電極が例えば第
３図に示されたアノード７が縦穴の形のガス誘導通路７
ｂを装備している。電極直径に依在してかつ／又は電極
材料として加工が困雌なグラファイトを使用する際には
、このようなガス通路は場合により製造できないか又は
かなりの費用をかけて製造できるにすぎない。
従って、場合によりアノード７（図２ｂ及び２Ｃに例示
されている）が及び場合によりカソード８（このために
は図１を参照）も１つのバックを形成する複数の棒から
構成することを提案する。１つの張設板または電極の縦
方向に連続する複数の張設板を用いて互いに支持されて
いる３つの棒７ｃを使用すると、棒７ｃ間の中心を延び
るガス通路７ｂを有する電極が生ずる（図２ｂ）。その
際少なくとも１枚の張設板３２は棒７ｃの外側ラインに
合った開口３２ａを有する。
図２０による実施例においては、例示されたアノード７
は、適合した開口３３ａを有する少なくとも１枚の張設
板３３の作用下で６本の棒７ｃが互いに支持されること
により形成されるこれらの棒は相互に４本のガス通路７
ｂを包括する。それにより達成される利点は、当該電極
が多数のガス通路を有し、該通路に場合により互いに独
立して異なるガス（水素並びにＡｒ及び／又は０２）を
送ることができることにある。もちろんカソードも相当
する方式で１つのバックを形成する複数の棒から構成さ
れていてもよいが、これはカソードがアノードに面した
領域にアノードより著しく大きな面積を有するという場
合に限られる。
電極７及び８の間にアーク放電を維持する場合に進行す
る被覆過程には、電極を（図１に示されるように）互い
に一直線に並んでいるのではなく、基板６もしくは被覆
すべき表面６ａの方向に互いに斜めに配置することによ
り調整することができる。
この種の実施態様は３図に示され、該例において電極７
及び８は基板６から見て１８０°より大きな角度を形成
している。このため電極７及び８の斜め配置と結び付い
たアーク放電の変形により、粒子がアーク放電を強化さ
れた量で基板表面６ａの方向に放出することを生ずる。
本発明を用いて得られた利点は特に、プロセスの制御可
能性を改良すると同時に高い層形成速度で特にダイヤモ
ンド層を製造できることにある。
【図面の簡単な説明】
第１図は硬質炭素変性体からなる層を製造するだめの装
置の構造を、所属の反応室の垂直断面図と共に示す図お
よび第２ａ図は縦孔の形のガス通路を有する電極の端面
図、第２ｂ図および第２ｃ図は１本のガス通路もしくは
４本のガス通路を有する３本もしくは６本の棒から構成
された電極の端面図、及び第３図は電極が互いに基板の
方向に斜めに配置された第１図にもとづく装置の部分図
である。 １・・・反応室、６・・・基板、７・・・アノード、８
・・・カソード、１７．１８・・・ガス導管、６ａ・・
・基板表面、７ｂ・・・ガス通路、７ｃ・・・パック形
成棒反応室

Claims (22)

    【特許請求の範囲】
  1. １．炭素を含有する媒体を使用して、水素が供給される
    、真空下で２つの電極の間で点火される直流アーク放電
    を用いた硬質炭素変性体からなる層を製造する方法にお
    いて、水素を両電極の少なくとも１つを通して直接導入
    し、かつアーク放電を電極間隔を再調整しながら同時に
    炭素源として有効なアノードから供給することを特徴と
    する硬質炭素変性体からなる層を製造する方法。
  2. ２．アーク放電を、被覆すべき基板の方向に湾曲部を有
    するように形成させる請求項１記載の方法。
  3. ３．アーク放電の調整を、少なくとも５０％の水素の解
    離を結果として伴うように行う請求項１又は２記載の方
    法。
  4. ４．供給される水素の全流量が２０〜２０００ｃｍ＾３
    ／ｍｉｎである請求項１から３までのいずれか１項記載
    の方法。
  5. ５．電極に電圧７０〜２４Ｖで８〜７０Ｖの量の電流を
    流す請求項１から４までのいずれか１項記載の方法。
  6. ６．電極にパルス化した等しい電圧を印加する請求項１
    から５までのいずれか１項記載の方法。
  7. ７．水素にアーク放電に侵入する前に解離度を上昇する
    ガスを混合する請求項１から６までのいずれか１項記載
    の方法。
  8. ８．水素にアーク放電に侵入する前に酸素又は酸素化合
    物を混合する請求項１から７までのいずれか１項記載の
    方法。
  9. ９．基板をあらゆる場合１０００℃の温度に加熱する請
    求項１から８までのいずれか１項記載の方法。
  10. １０．基板の被覆すべき表面に高エネルギ粒子を照射す
    る請求項１から９までのいずれか１項記載の方法。
  11. １１．アーク放電から流出する粒子を基板の方向に有効
    なバイアス電圧により加速する請求項１から１０までの
    いずれか１項記載の方法。
  12. １２．基板を被覆過程でアノードに対して異なる電位に
    保持する請求項１１記載の方法。
  13. １３．減圧源を有する反応室を有し、該室内に直流アー
    ク放電の発生のための電極対及び被覆すべき基板の保持
    機構が配置されており、かつアーク放電に水素を供給可
    能であるガス導管を有する形式の、請求項１から１２ま
    でのいずれか１項の方法を実施するための、炭素含有媒
    体を使用して硬質炭化水素変性体からなる層を製造する
    装置において、 電極対の２つの電極（７もしくは８）の少 なくとも１つ、すなわちアノード（７）がグラファイト
    からなり、 電極（７もしくは８）の少なくとも１つが 、水素が該電極をとおりアーク放電に導入できるように
    形成されており、 電極（７，８）が、アーク放電の作用下で アノード（７）が剥離されるように構成され電極間隔が
    再調整を介して少なくとも段階 的に維持可能であることを特徴とする硬質炭素変性体か
    らなる層を製造する装置。
  14. １４．カソード（８）がアノード（７）に向かった領域
    にアノードより少なくとも３倍大きな面積を有する請求
    項１３記載の装置。
  15. １５．少なくともアノード（７）が高い密度を有するグ
    ラファイトからなり、かつ被覆過程でわずかなガス放出
    を示す性質を有する請求項１３又は１４記載の装置。
  16. １６．アノード及び／又はカソードが被覆工程の前に加
    熱される請求項１３から１５までのいずれか１項記載の
    装置。
  17. １７．２つの電極（７もしくは８）の少なくとも１つが
    、少なくとも１つのガス通路（７ｂ）を備えておりかつ
    該通路を介してガス導管（１７もしくは１８）に接続可
    能である請求項１３から１６までのいずれか１項記載の
    装置。
  18. １８．２つの電極（７もしくは８）の少なくとも１つが
    １つのパックを形成する複数の棒（７ｃ）から構成され
    、該棒の間に少なくとも１つのガス通路（７ｂ）が設け
    られている請求項１７記載の装置。
  19. １９．パックが３つの棒（７ｃ）からなる請求項１８記
    載の装置。
  20. ２０．電極（７，８）が相対して基板（６）の方向に斜
    めに設置されている請求項１３から１９までのいずれか
    １項記載の装置。
  21. ２１．反応室（１）が粒子源を装備し、該源を用いて基
    板表面（６ａ）に高エネルギの粒子を衝突させることが
    できる請求項１３から２０までのいずれか１項記載の装
    置。
  22. ２２．ガス導管（１７もしくは１８）が混合ユニットに
    接続可能であり、該混合ユニットを介して付加的に被覆
    過程に影響を与えるガスを配合することができる請求項
    １３から２１までのいずれか１項記載の装置。
JP2315674A 1989-12-14 1990-11-22 硬質炭素変性体からなる層を製造する方法及び装置 Pending JPH03191052A (ja)

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DE3941202A DE3941202A1 (de) 1989-12-14 1989-12-14 Verfahren zur erzeugung von schichten aus harten kohlenstoffmodifikationen und vorrichtung zur durchfuehrung des verfahrens
DE3941202.4 1989-12-14

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Publication Number Publication Date
JPH03191052A true JPH03191052A (ja) 1991-08-21

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ID=6395403

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