JPH0316766B2

JPH0316766B2 -

Info

Publication number: JPH0316766B2
Application number: JP58092237A
Authority: JP
Inventors: Hitoshi Yamamoto; Masato Sagawa; Setsuo Fujimura; Yutaka Matsura
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 1983-05-27
Filing date: 1983-05-27
Publication date: 1991-03-06
Also published as: JPS59218704A

Description

【発明の詳細な説明】

本発明はFeBR系を基礎スとして添加元素Ｍを
含み高価で資源稀少なコバルトを全く使用しなく
てもよいFeBRM系永久磁石材料の製造方法に関
する。永久磁石材料は一般家庭の各種電気製品から大
型コンピユーターの周辺端末器まで幅広い分野で
使用されている極めて重要な電気・電子材料の一
つである。近年電気機器の小型化、高効率化の要
求にともない、永久磁石材料はますます高性能化
が求められている。また実用的にはモーター用・
発電機用・磁気カツプリング用など極めて大きい
逆磁界のかかる用途も多く高保磁力を有する磁石
材料も求められている。現在使用されている永久磁石材料のうち代表的
なものはアルニコ、ハードフエライト、および希
土類コバルト系磁石材料である。しかし最近のコ
バルトの原料事情の不安定化に伴ないコバルトを
20〜30重量％含むアルニコ磁石材料の需要は減
り、鉄の酸化物を主成分とする安価なハードフエ
ライトが磁石材料の主流を占めるようになつた。
一方希土類コバルト磁石材料はコバルト50〜65重
量％も含むうえ希土類鉱石中にあまり含まれてい
ないSmを使用するため大変高価であるが他の磁
石材料に比べて磁気特性が格段に高いため、主と
して小型で付加価値の高い磁気回路に多く使われ
ている。希土類磁石材料がもつと広い分野でかつ多量に
使用されるようになるためには高価なコバルトを
含まず、かつ希土類金属として鉱石中に多量に含
まれている軽希土類を主成分とすることが必要で
ある。そのような永久磁石材料への一つの試みと
してRFe₂系化合物（但しＲは希土類金属の少な
くとも１種）が提案された。クラーク（A.E.
Clark）はスパツタリングにより得られた非晶質
TbFe₂は4.2〓で29.5MGOeのエネルギー積をも
ち、これを300〜500℃で熱処理すると室温で保磁
力は3.4kOe、最大エネルギー積は7MGOeを示す
ことを見い出した。同様な研究はSmFe₂につい
ても行われ、77〓で9.2MGOeを示すことが報告
されている。しかしこれらのものはどれもスパツ
タリングにより作製された薄膜であり一般のスピ
ーカーやモーターに使用できる磁石材料ではな
い。またPrFe系合金の超急冷により作製したリ
ボンが2.8kOeの高保磁力を示すことが報告され
ている。さらにクーン等は（Fe，Ｂ）₀.₉Tb₀.
₀₅La₀.₀₅の超急冷により得られた非晶質リボンを
627℃で焼鈍すると保磁力が9kOeにも達すること
を見い出した（Brは5kG）。しかしこの場合磁化
曲線の角形性が悪いため最大エネルギー積は低い
（N.C.Koon他、Appl.Phys.Lett.39（10）1981，
840〜842頁）。また、カバコフ（L.Kabacoff）等は（FeB）_1-x
Pr_x（ｘ＝０〜0.3原子比）の組成の超急冷で作製
したリボンはFePr2成分系で室温でkOeレベルの
保磁力をもつものがあると報告している。これらの超急冷でのリボン又はスパツタリング
による薄膜はそれ自体として使用可能な実用永久
磁石材料ではなく、これらのリボンや薄膜から実
用永久磁石材料を得ることは出来ない。即ち従来
提案されているFeBR系のリボン又はRFe系の薄
膜からは任意の形状・寸法を有するバルク永久磁
石材料を得ることは出来ない。又これまでに報告
されたFeBR系のリボンの磁化曲線は角形性が悪
く従来慣用されている磁石材料に対抗できる実用
永久磁石材料とはみなされない。更に超急冷での
リボン、スパツタリングによる薄膜はいずれも本
質上等方性であり、これから磁気異方性の実用永
久磁石材料を得ることは事実上不可能である。従つて本発明の目的は従来の欠点を除去した
Co等の稀少物質、Sm等の希少な希土類を必ずし
も用いる必要のないFeBR系をベースとする新規
な永久磁石材料を簡便に得ることを基本目的と
し、さらに、室温で良好な磁石特性を有し任意の
形状・実用寸法に成形でき、磁化曲線の角形性が
高く、資源的に豊富な軽希土類元素を有効に使用
可能なものを簡便に得る製造方法を提供せんとす
るものである。本発明者等は先に、Sm，Coを必ずしも用いる
必要のないFeBR系永久磁石材料を発明した（特
願昭57−145072）。このFeBR系永久磁石材料は、
従来知られているRCo₅やCo₁₇化合物とは異なる
新しい化合物を基礎とし、特にボロン（Ｂ）は、
従来の、たとえば非晶質合金作成時の非晶質促進
元素又は粉末冶金法における焼結促進元素として
添加されるものではなく、このFeBR系永久磁石
材料の実体的内容を構成する磁気的に安定で高い
磁気異方性定数を有するＲ−Fe−Ｂ化合物の必
須構成元素であることを明らかにした（なお、上
記FeBR系永久磁石材料に基づき、適当なミクロ
組織を形成することによつて磁気異方性焼結永久
磁石が得られらることも明らかにした）。更に、
こうしたFeBR系永久磁石材料が、所定の組成を
有する平均粒度0.3〜80μmの合金粉末（組成物）
を成形し、非酸化性雰囲気において900〜1200℃
で焼結することによつて製造できることも発明
し、別途出願した（特願昭58−88372）。本発明者らは前記目的を達成するため、さらに
こうしたFeBR三元化合物に基づく結晶質の
FeBR系永久磁石材料の製造方法についても鋭意
研究したところFeBR系を基礎とし添加元素Ｍ
（Ｖ，Nb，Ta，Mo，Ｗ，Cr，Al）を含むFeBR
系の一定の組成範囲の合金粉末を成形し、焼結
し、更に熱処理することにより磁石特性、特に保
磁力と角形性が著しく優れた永久磁石材料が得ら
れることを見い出し本発明に至つたものである。即ち、本発明によれば、原子百分率で８〜30％
のＲ（但しＲはＹを包含する希土類元素の少なく
とも１種）、２〜28％のＢ、所要％以下の添加元
素Ｍの１種又は２種以上（但しM0％を除き、Ｍ
はＶ 9.5％以下、 Nb 12.5％以下、 Ta 10.5％以下、 Mo 9.5％以下、Ｗ 9.5％以下、 Cr 8.5％以下、及びAl 9.5％以下であり、２種以上のＭを含む場合Ｍの合量は含有するＭ
の当該各元素のうち最大値を有するものの所定％
以下）、及び残部実質上Feからなる組成
（FeBRM組成）を有し、900〜1200℃で焼結して
なる焼結体を350℃以上当該焼結温度以下の温度
で熱処理することを特徴とするFeBRM系永久磁
石材料の製造方法によつて、上記目的が達成され
る。熱処理によつて、同一組成の焼結体に対し他
の磁気特性を劣化させることなく保磁力の顕著な
増大が得られる。この点は、例えば希土類元素Ｒ
の増加による保磁力の増大の場合残留磁化の減少
をもたらすこと（特願昭57−145072号参照）に対
比するとその意義は極めて大きい。又、この
FeBR系組成にさらに所定％以下の元素Ｘ（Cu3.5
％以下、S2.0％以下、C4.0％以下及びP3.5％以
下、但しＸ合量は当該各元素のうち最大値を有す
るものの所定％以下）の一種又は二種以上を含有
してなるFeBRM系組成についても同様な焼結後
の熱処理の効果が達成できる。この場合、係る焼
結体を前記先願におけるように所定の組成を有す
る平均粒度0.3〜80μmの合金粉末組成物を成形、
特に非酸化性雰囲気で焼結することによつて得る
ことが好ましい。こうした永久磁石材料は、磁気
異方性永久磁石材料として特に優れた磁気特性を
示す。本発明の製法は、従来法によるのFeBR系アモ
ルフアスリボン等と異なり磁気異方性の永久磁石
材料が得られる点で特徴的であるが、等方性のも
のも従来の等方性永久磁石材料に比して優れたも
のが得られる。以下、まず主として磁気異方性焼
結永久磁石材料を製造する場合を基本として説明
する。本発明のFeBRM系磁石材料の製法において、
合金粉末組成物のＢは保磁力が1kOe以上を満た
すために２％（以下％は合金中の原子百分率を示
す）以上とし、ハードフエライトの残留磁束密度
Br約4kG以上とするためには28％以下であり、
Ｒは保磁力1kOe以上とするため８％以上必要で
あり、また燃え易く工業的取扱・製造上の困難の
ため、また高価であることから30％以下とする。Ｂ（ホウ素）としては純ボロン又はフエボロン
を用いることが出来、不純物としてAl，Si，Ｃ
などを含むものを用いることが出来る。Ｒとしては資源的に豊富な軽希土類を用いるこ
とができ必ずしもSmを必要とせず或いはSmを主
体とする必要もないので原料が安価でありきわめ
て有用である。本発明の永久磁石材料に用いる希
土類元素ＲはＹを包含し、軽希土類及び重希土類
を包含する希土類元素であり、そのうち１種以上
を用いる。即ちこのＲとしてはNd，Pr，La，
Ce，Tb，Dy，Ho，Er，Eu，Sm，Gd，Pm，
Tm，Yb，Lu及びＹが包含される。Ｒとしては
軽希土類をもつて足り、特にNd，Prが好まし
い。また通例Ｒのうち１種をもつて足りるが実用
上は２種以上の混合物（ミツシユメタル、ジジム
等）を入手上の便宜等の理由により用いることが
でき、La，Ce，Pm，Sm，Eu，Gd，Er，Tm，
Yb，Lu，Ｙは他のＲ（Nd，Pr，Dy，Ho，Tb）、
特にNd，Prとの混合物として用いることができ
る。なおＲとしては純希土類元素でなくともよく
工業上入手可能な範囲で製造上不可避な不純物
（他の希土類元素、Ca，Mg，Fe，Ti，Ｃ，Ｏ
等）を含有するもので用いることが出来る。本発明によつて得られる永久磁石材料において
添加元素Ｍは保磁力を増大させる効果をもつてい
る。保磁力の増大は磁石材料の安定性を増し、そ
の用途が拡大される。しかしＭの添加量の増大に
つれてBrが低下していき、そのため最大エネル
ギー積（BH）maxが減少する。（BH）maxは少
し低くなつても高い保磁力Hcが必要とされる用
途は最近ことに多くなつてきたためＭを含む合金
は大変有用であるが（BH）max4MGOe以上の
範囲で有用である。添加元素Ｍの夫々の添加によるBrへの及ぼす
効果を明らかにするためその添加量を変化させて
Brの変化を測定しハードフエライトのBr約4kG
と同等以上をその範囲とする。またハードフエラ
イトの（BH）max約4MGOeと同等以上の範囲
を考慮しＭの添加量の上限はV9.5％、Nb12.5％、
Ta10.5％、Mo9.5％、W9.5％、Cr8.5％、Al9.5％
である。Ｍは０％を含まず又１種もしくは２種以上を添
加することが出来る。Ｍを２種以上含有する場合
には各添加元素の特性の中間の値を一般に示し
夫々の含有量は上記％の範囲内でかつその合量が
各元素に対する上記％の最大値以下とする。本発明によつて得られる永久磁石材料は、前記
FeBRM組成において、最大エネルギー積（BH）
maxはハードフエライト磁石材料（〜4MGOe）
と同等あるいはそれ以上となる。また軽希土類元
素（特にNd，Pr）を全Ｒ中の50％以上含有し、
かつ11〜24％のＲ、３〜27％のＢ、添加元素Ｍは
V8.0％以下、Nb10.5％以下、Ta9.5％以下、
Mo7.5％以下、W7.5％以下、Cr6.5％以下、及び
Al7.5％以下での１種又は２種以上であり、Ｍの
合量は含有するＭの当該各元素のうち最大値を有
するものの原子百分率以下、残部は実質的にFe
の組成範囲の場合、（BH）maxは7MGOe以上と
好ましい範囲となる。さらに最も好ましい範囲は
軽希土類元素（特にNd，Pr）を全Ｒ中の50％以
上含有し、かつ12〜20％Ｒ、４〜24％Ｂ、添加元
素ＭはV6.5％以下、Nb8.5％以下、Ta8.5％以下、
Mo5.5％以下、W5.5％以下、Cr4.5％以下、及び
Al5.5％以下での１種又は２種以上であり、Ｍの
合量は含有するＭの当該各元素のうち最大値を有
するものの原子百分率以下、残部は実質的にFe
の組成範囲の場合、（BH）maxは10MGOe以上
十分可能であり、最高の最大エネルギー積は
33MGOe以上に達する。本発明の製法において合金粉末組成物、又得ら
れる永久磁石材料は、Fe，Ｂ，Ｒ，Ｍの外Cu，
Ｃ，Ｓ，Ｐ等を少量含有することも可能であり
（Cu3.5％以下、S2.0％以下、C4.0％以下、P3.5％
以下）、製造性改善、低価格化が可能となる。更
に、Ca，Mg，Ｏ，Siについても含有を許容し、
特にCa，Mg各4.0％以下、Si5％以下の含有（但
しその合量は当該各元素の最大値以下）が実用上
好ましい。これらの元素の含有によつても、なお
ハードフエライトと同程度のBr（4kG程度）以上
であり、有用である。Cu，Ｐは安価な原料から、
Ｃは有機成形助剤等から、Ｓは製造工程から混入
することがある。なお、合金粉末の状態において
は、処理工程、空気からの吸着成分（水分、酸素
等）が含まれ易いが、これらは焼結時に除去する
ことができる。但し、必要に応じ工程、保存に注
意する。その他、工業的製造上不可避な不純物の
存在を許容できる点で本発明は実用的である。以下本発明の製造方法を磁気異方性永久磁石材
料の場合について更に説明する。まず出発原料となる前記FeBRM組成の合金粉
末を得る。これは通常の合金溶解・鋳造で得た合
金鋳塊を粉砕して分級、配合等により供してもよ
く、あるいはCa等の還元剤を用いて酸化物から
還元法によつて得てもよいが、FeBRM合金粉末
の平均粒度0.3〜80μmのものを用いることが好ま
しい。平均粒度80μmをこえるとすぐれた磁石特
性が得られない。平均粒度0.3μmより下では、微
粉砕中ないしその後の製造工程において、粉末の
酸化が著しくなり、焼結後の密度が上がらず得ら
れる磁石特性も低い。平均粒度40〜80μmの範囲
では磁石特性のうち保磁力がやや低い。優れた磁
石特性を得るためには合金粉末の平均粒度とし
て、1.0〜20μmが最も望ましい。粉砕は通常の方法でよく、不活性なガス雰囲気
で行なう乾式粉砕又は有機溶媒中で行なう湿式粉
砕のいずれでもよい。湿式で行う場合アルコール
系溶媒、ヘキサン、トリクロルエタン、トリクロ
ルエチレン、キシレン、トルエン、フツ素系溶
媒、パラフイン系溶媒などを用いることができ
る。次に合金粉末を成形する。成形は通例の粉末冶
金法と同様に行うことができ、加圧成形が好まし
く、異方性とするためには、磁界中でプレスす
る。例えば、合金粉末を、5kOe以上の磁界中で
0.5〜3.0Ton／cm²の圧力で加圧することにより成
形体と成す。この磁界中加圧成形は粉末をそのま
ま成形する方法、アセトン、トルエン等有機溶媒
中成形する方法いずれも可能である。次に、この成形体を還元性ないし非酸化性雰囲
気中で所定温度（900〜1200℃）にて焼結する。
例えば、この成形体を10^-2Torr以下の真空中な
いし、１〜760Torr、純度99.9％以上の不活性ガ
スないし還元性ガス雰囲気中で900〜1200℃の温
度範囲で0.5〜４時間焼結する。焼結温度900℃よ
り下では十分な焼結密度が得られず、高い残留磁
束密度も得られない。また1200℃より上では焼結
体が変形し結晶粒の配向がくずれるため残留磁束
密度の低下と減磁曲線の角形性が低下する。また
焼結時間は５分以上であればよいが余り長時間に
なると量産性に問題があるので、磁石特性の再現
性を考慮すると、0.5〜４時間の焼結時間が望ま
しい。なお、焼結工程は、焼結の進行と共に密度
が増大し、十分な密度に達するまでの加熱工程と
考えられる。焼結雰囲気は本合金中の成分であるＲが高温で
極めて酸化しやすいので、非酸化性雰囲気である
高真空中あるいは不活性ガス、還元性ガス雰囲気
中にて行うが、不活性ガス、還元性ガスの純度は
高い方がよい。不活性ガスを用いる場合は高い焼
結密度を得る方法として１〜760Torr未満の減圧
雰囲気中で行うことも可能である。焼結時の昇温速度は特に規定しないが、前記湿
式プレス方式の場合には有機溶媒の溶媒除去を行
うため昇温速度40℃／min以下で昇温を行うか或
いは昇温途中で200〜800℃の範囲で0.5時間以上
保持して溶媒除去を行うことが望ましい。焼結後、室温までの冷却速度は20℃／min以上
が製品のバラツキを少なくするために好ましく、
引続き熱処理（時効処理とも言う）により磁石特
性を高めるためには冷却速度として100℃／min
以上が望ましい（但し、焼結に続いて直ちに熱処
理工程に入ることもできる。）。時効処理は真空ないし不活性ガスないし還元性
ガス雰囲気中で350℃から焼結温度以下の温度範
囲で、凡そ５分から40時間おこなう。時効処理の
雰囲気としては合金中の主成分のＲが高温で酸素
或いは水分と急激に反応するので、真空の場合は
真空度10^-3Torr以下、不活性ガス、還元性ガス
雰囲気の場合は雰囲気の純度99.9％以上が望まし
い。本発明において合金の最適焼結温度は組成によ
り異なり、時効処理は本発明磁石材料の各焼結温
度以下で行う必要がある。例えば
69Fe12B17Nd2W合金、80Fe5B13Nd2Al合金で
は時効処理の上限温度は各々920℃、1030℃であ
る。一般にFeに富むあるいはＢが少ない、ある
いはＲが少ない組成ほど上限時効処理温度を高く
できる。しかし、時効処理温度が高すぎると、本
発明合金の結晶粒が過剰成長し、磁石特性とりわ
け保磁力の低下をもたらすとともに、最適時効処
理時間が極めて短時間となり製造条件の制御が困
難となり実用的でない。また、350℃より下では
時効処理時間に極めて長時間を要するため実用的
でなく、かつ減磁曲線の角形性が低下し優れた永
久磁石材料にならない。本発明によつて得られる
永久磁石材料の結晶粒の過剰成長を起さずに優れ
た磁石特性を実用的に得るには時効処理温度とし
て450℃から800℃が最も望ましい。時効処理は５
分から40時間おこなうが、時効処理時間が５分未
満では時効処理の効果はほとんど現れず、また得
られる磁石特性のバラツキも大きい。一方、時効
処理が40時間をこえると工業的に長時間を要しす
ぎるため実用的とはいいがたい。優れた磁石特性
を実用的に再現性良く得るには時効処理時間とし
て30分から８時間が望ましい。また本発明製法において磁石合金の時効処理の
手法として２段以上の多段時効処理も有効であ
り、例えば1050℃で焼結した78Fe−7B−13Nd−
1Mo−1Nb合金では１段目として820〜920℃の温
度範囲で30分から６時間の初段時効処理を行つた
のち、２段目以降は400〜750℃の温度範囲で２時
間から30時間の１段以上の時効処理を行うことに
より、残留磁束密度、保磁力、減磁曲線の角形性
のともに高い優れた磁石特性が得られらる。とり
わけ２段目以降の時効処理は保磁力の著しい向上
に効果がある。また時効処理の別手法として多段
時効処理の代りに時効処理時400℃から800℃の温
度範囲を空冷・水冷等の冷却方法により一定の冷
却速度で冷却を行つても同等の磁石特性が得られ
るが、その際の冷却速度は0.2℃／min〜20℃／
secであることが必要である。なお、れら時効処
理は焼結後そのまま行つても、焼結後一旦室温ま
で冷却後再び昇温して行つても同等の磁石特性が
得られる。また本発明の製造方法は磁気異方性永久磁石材
料のみならず等方性永久磁石材料にも適用でき
る。なお等方性永久磁石材料の製造方法において
は合金粉末を磁界中でなく成形するほか他工程は
そのまま利用することが出来る。等方性の場合には、R10〜25％、B3〜23％、
所定％のＭ、残部Fe及び不可避の不純物から成
る組成において、（BH）max2MGOe以上が得ら
れら。等方性磁石材料は元来異方性磁石材料の磁
気特性の1/4〜1/6の低い特性のものであるが本発
明によれば、それにもかかわらず、等方性として
は極めて有用な高い特性が得られる。等方性の場合も、Ｒ量が増加するに従つてiHc
は増加するが、Brは最大値を経た後減少する。
かくて（BH）max2MGOe以上を満足するＲ量
は10％以上でかつ25％以下である。またＢ量が増大するに従いiHcは増大するがBr
は最大値を経た後減少する。かくて（BH）
max2MGOe以上を得るにはB3〜23％の範囲でな
ければならない。好ましくは軽希土類特にNd，PrをＲの主成分
（全Ｒ中50原子％以上）とし12〜20％のＲ、５〜
18％のＢ、残部Feの組成で（BH）max4MGOe
以上の高い磁気特性を示す。最も好ましい範囲と
してNd，Pr等の軽希土類をＲの主成分とし12〜
16％のＲ、６〜18％のＢ残部Feの組成では
（BH）maxが7MGOe以上で等方性永久磁石材料
ではかつて無い特性が得られる。Ｍとしては、下記の外は異方性の場合と同じ範
囲が好ましい。（V10.5％、W8.8％以下）。いずれ
のＭ成分も等方性の場合、その添加量の増大と共
にBrは減少傾向を示し、Br3kG以上（等方性ハ
ードフエライトの（BH）max2MGOeのレベル
と同等以上とするため）をこの範囲内で示す。結合剤、滑剤は、異方性の場合には成形の際の
配向を妨げるため一般には用いられない場合があ
るが、等方性磁石材料の場合には、結合剤、滑剤
等を含むことによりプレス効率の改善、成形体の
強度増大等が可能である。等方性の場合もＲ，Ｂ，Feの他の所定範囲内
でＣ，Ｐ，Ｓ，Cuが含有されることもでき、
C4.0％以下、P3.3％以下、S2.5％以下、Cu3.3％
以下（但しこれらの合計は、各成分のうち最大値
以下）が製造性改善等の見地から有用であり、更
に、Ca，Mg，Ｏ，Siの含有を許容し、Ca，Mg
各4.0％以下、Si5％以下の含有（それらの合量５
％以下）が実用上好ましい。なお、その他工業的
製造上不可避な不純物の存在を許容できる点も異
方性材料におけるものと同様である。。以上詳述の通り本発明の永久磁石材料の製造方
法は新規なFeBRM系の高保磁力・高エネルギー
積を備える優れた磁石特性を有する永久磁石材料
を提供するものである。又ＲとしてNd，Pr等の
軽希土類元素を用いることにより資源的・価格的
などの点においても優れた永久磁石材料を製造で
き工業的利用性の高いものである。特に、FeBR
系にさらに所定の元素Ｍを含有させるとに所定の
時効処理を施すことによつて、結晶質のFeBR
（Ｍ）系永久磁石材料について、より一層の保磁
力の向上及び減磁曲線の角形性の向上を実現した
ものである。以下本発明の態様及び効果について、さらに実
施例に従つて説明する。但し実施例及び記載の態
様は、本発明をこれらに限定するものではない。表１〜４は、つぎの工程によつて種々の
FeBRM系組成から成る永久磁石材料を作製し
た。 (1) 出発原料はFeとして純度99.9％（重量％、以
下原料純度について同じ）の電解鉄、Ｂとして
フエロボロン合金（19.38％Ｂ、5.32％Al、0.74
％Si、0.03％Ｃ、残部Fe）、Ｒとして純度99％
以上（不純物は主として他の希土類金属）を使
用。Ｍとしては純度99％のTa、98％のＷ、99.9
％のAl、またＶとして81.2％のＶを含むフオロ
バナジウム、Nbとして67.6％のNbを含むフエ
ロニオブ、Crとして61.9％のCrを含むフエロク
ロムを使用した。 (2) 磁石原料を高周波誘導を用いて溶解を行つ
た。その際ルツボとしてはアルミナルツボを用
い水冷銅鋳型中に鋳込みインゴツトを作つた。 (3) 溶解で得られたインゴツトを搗砕し−
35meshにしたのち更にボールミルにより所定
の平均粒度のものが得られるように粉砕を行つ
た。 (4) 粉末を磁界中で所定の圧力で成形した（但し
等方性永久磁石材料を製造する場合は磁界をか
けないで成形した。）。 (5) 成形体は900〜1200℃の範囲内の所定温度及
び所定の雰囲気焼結を行い、その後所定の熱処
理を行つた。実施例１原子百分率組成73Fe−8B−17Nd−2Ta、平均
粒度2μmの合金粉末を15kOe磁界中で1.0Ton／
cm²の圧力で加圧成形した後、99.999％純度の
550TorrAr中で1120℃、２時間焼結し、焼結後
は冷却速度600℃／minで室温まで冷却した。さ
らに時効処理を650℃で30分、120分、240分、
3000分行い、本発明製法に係る磁石材料を得た。
磁石特性結果を表１に示す。

【表】実施例２原子百分率組成68Fe−15B−12Nd−3Pr−2W、
平均粒度4μmなる合金粉末を10kOe磁界中で
1.0Ton／cm²の圧力で加圧成形した後、99.999％純
度の450TorrAr中で1080℃、１時間焼結し、焼
結後は冷却速度500℃／minで室温まで冷却した。
さらに４×10^-5Torr真空中にて時効処理を表２
に示す各温度にて２時間行い、永久磁石材料を得
た。磁石特性結果を比較例（焼結後）とともに表
２に示す。

【表】

【表】実施例３平均粒度１〜8μm、表３に示す原子百分率組成
を有するFeBRM合金粉末を10kOe磁界中で
1.0Ton／cm²の圧力で加圧成形した後、99.999％純
度の250TorrAr中で1060℃、１時間焼結し、焼
結後は冷却速度600℃／minで室温まで急速冷却
した。さらに550TorrのAr中にて時効処理を650
℃で２時間行い、永久磁石材料を得た。磁石特性
結果を比較例（焼結後の磁石特性）とともに表３
に示す。

【表】実施例４平均粒度２〜12μmを有する下記原子百分率組
成のFeBRM合金粉末を無磁界中で1.7Ton／cm²の
圧力で加圧成形した後、99.999％純度の
180TorrAr中で1060℃、１時間焼結し、焼結後
は冷却速度650℃／minで室温まで急速冷却した。
さらに350TorrAr中にて時効処理を550℃で８時
間行い、永久磁石材料を得た。磁石特性の結果を
時効処理なしの焼結後の試料（比較例）とともに
表４に示す。

【表】

Claims

【特許請求の範囲】１原子百分率で８〜30％のＲ（但しＲはＹを包
含する希土類元素の少なくとも１種）、２〜28％
のＢ、所定％以下の添加元素Ｍの１種又は２種以
上（但しM0％を除き、ＭはＶ 9.5％以下、 Nb 12.5％以下、 Ta 10.5％以下、 Mo 9.5％以下、Ｗ 9.5％以下、 Cr 8.5％以下、及びAl 9.5％以下であり、２種以上のＭを含む場合Ｍ合量は含有するＭの
当該各元素のうち最大値を有するものの所定％以
下）、及び残部実質上FeからなるFeBRM系組成
を有し、900〜1200℃で焼結してなる焼結体を350
℃以上当該焼結温度以下の温度で熱処理すること
を特徴とするFeBRM系永久磁石材料の製造方
法。２前記焼結体は、前記FeBRM系組成を有し、
平均粒度0.3〜80μmの合金粉末組成物を成形、焼
結して得られる特許請求の範囲第１項記載の永久
磁石材料の製造方法。３原子百分率で８〜30％のＲ（但しＲはＹを包
含する希土類元素の少なくとも１種）、２〜28％
のＢ、所定％以下の添加元素Ｍの１種又は２種以
上（但しM0％を除き、ＭはＶ 9.5％以下、 Nb 12.5％以下、 Ta 10.5％以下、 Mo 9.5％以下、Ｗ 9.5％以下、 Cr 8.5％以下、及びAl 9.5％以下であり、２種以上のＭを含む場合Ｍ合量は含有するＭの
当該各元素のうち最大値を有するものの所定％以
下）、所定％以下の元素Ｘの一種又は二種以上
（所定％以下の元素ＸはCu3.5％以下、S2.0％以
下、C4.0％以下及びP3.5％以下であり、Ｘが二種
以上のときＸ合量は当該各元素のうち最大所定％
を有するものの当該所定％以下）、及び残部実質
上FeからなるFeBRM系組成を有し、900〜1200
℃で焼結してなる焼結体を350℃以上当該焼結温
度以下の温度で熱処理することを特徴とする
FeBRM系永久磁石材料の製造方法。