JPH03105298A - 放射性廃棄物の処理方法 - Google Patents

放射性廃棄物の処理方法

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JPH03105298A
JPH03105298A JP1243671A JP24367189A JPH03105298A JP H03105298 A JPH03105298 A JP H03105298A JP 1243671 A JP1243671 A JP 1243671A JP 24367189 A JP24367189 A JP 24367189A JP H03105298 A JPH03105298 A JP H03105298A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野コ 本発明は、減容化された放射性廃棄物を容器内に固化材
で固化させて作成した放射性廃棄物固化体を最終処分と
して土中等に埋設したときに長半減期の放射性核種が該
固化体から地下水等を通して環境に放出されるのを極力
抑えるために、放射性核種封じ込め性能を向上させた固
化材によって固化体を作戒する方法に関する。
[従来の技術] 原子力発電所等から生じた放射性の濃縮廃液や廃樹脂ス
ラリーは、従来、これをそのまま容器内にセメントで固
化することにより放射性廃棄物固化体とされていた。こ
れに対し,近年,減容率を高めるため濃縮廃液やスラリ
ーを乾燥粉体化したもの、または該粉体を更にペレット
に造粒したもの,を容器内にセメントその他の固化材で
固化して固化体とする方法が行われており、また最近、
濃縮廃液をスラッジ状に濃縮したものを容器内に固化材
で固化する方法も開発されようとしている.他方、我が
国では放射性廃棄物固化体の最終処分方式として陸地処
分を主とすることが定められ,その最終処分施設の19
91年運川開始を目指して計画の具体化が進められてい
る6そのための基準の整備も進められており、その1つ
が,昭和62年3月17日改正の「核原料物質、核燃料
物質及び原子炉の規制に関する法律施行令(昭和32年
11月21日政令第324号)」の第13条の8に掲げ
られた次の表1である。
表l この表では、処分される放射性廃棄物固化体中の放射性
核種濃度をカーボンエ4 (C−14と記す),コバル
ト6 0 (Go−60)、ニッケル6 3 (Ni−
63)、ストロンチウム90(Sr−90)、セシウム
137(Cs−137)およびα線を放出する物質(以
下α廃棄物質という)について規定している。
[発明が解決しようとする課M] 放射性廃棄物固化体を最終的に陸地処分したとき、固化
体から地下水への放射能の浸出に因る環境への漏洩を極
力低くすることは、住民被曝や環境汚染の防止の観点か
ら非常に重要である。そのために最終処分施設の設計で
は、放射性物質を吸着するペンナイト等の材料で所謂人
エバリア層を施すことが計画されている。しかし、同時
に、放射性廃棄物固化体を構成する固化材自身による放
射性物質吸着能力を高めることによって固化体からの放
射能浸出量を極力低く抑えることが望ましい。
ところで、放射性の濃縮廃液や廃樹脂スラリーをそのま
まセメントで容器内に固化してなる従来の放射性廃棄物
固化体(以下、これを従来のセメント固化体と略称する
)に比べて,更に減容率を高めた前述の如き固化体では
、固化体一体当りに含まれる放射能量が増加しているの
で、固化体からの放射能の浸出量が増える傾向となる。
この傾向は,減容率を高めて固化体一体当りに含まれる
放射能量を多くすればするほど強まる。従って、減容率
の高い固化体からの放射能浸出量を従来のセメント固化
体からの放射能浸出量と同等又はそれ以下に抑えるには
,減容率が高いほど固化材の放射性物質吸着能力を高め
る必要がある。例えば放射性廃棄物の減容率が従来のセ
メン1・固化体の2倍(従って固化体一体当りに含まれ
る放射能の量が2倍)であれば、同じ条件で放射能浸出
量を従来のセメント固化体と同等又はそれ以下とするた
めには,固化材の放射性物質吸着能力を2倍又はそれ以
上にする必要がある。
しかし、従来,固化体作或用の固化材の選定に当っては
,強度や耐火性など機械的性質が重要視され、固化材の
放射性物質吸着能力を向上させることにより固化体から
の放射能浸出量を低減させるという配慮は必ずしも十分
なされていなかった。
本発明の目的は、前述の如き減容率を向上させた放射性
廃棄物固化体を作成するに当って,放射性物質吸着能力
を高めた固化材を用いて固化を行うことにより固化体か
らの放射能浸出量を従来のセメント固化体と同等又はそ
れ以下にすることにある。
[課題を解決するための手段コ 本発明は特許請求の範囲の夫々の請求項に記載された放
射性廃棄物固化体の作成方法を提atする。
[作   用] 本発明においては、請求項1中に記載した滅容された放
射性廃棄物に含まれている同請求項に記載の放射性物質
の上記減容による濃縮された濃度に対応して、当該放射
性物質に対する分配係数の異なる固化材成分を適切な割
合で調合して固化材として用いるので、得られた固化体
からの上記放射性物質の浸出量が、従来のセメント固化
体に比へて,同等以下に効果的に低減される。
[実 施 例] 原子力発電所から生ずる放射性廃棄物としての放射性濃
縮廃液を滅容のため乾燥粉体化し、更にペレノトに造粒
した後に容器に充填し,固化材を注入して固化体とする
場合における本発明の実施例を以下説明する。第1図は
そのプロセスフロ一図、第2図はそのプロセス設備概要
図である。放射性濃縮廃液は供給タンク1から遠心薄膜
乾燥機2に送られて乾燥粉体化され、更に造粒機3でペ
レットにされて容器4に充填される。一方,異なる固化
材成分の入っているタンク6,6から、放射能濃度の濃
縮率(これは上記の濃縮廃液の乾燥粉体化およびペレッ
ト化による減容比に依存する)と夫々の固化材或分の分
配係数とに基づき制御器5で弁6’ ,6’ を制御し
て、夫々の固化材成分を固化材タンク7に入れ,更に水
タンク8からの所定量の水と共に、混棟槽9で混練し、
このようにして調整した固化材を混練槽9から容器4内
のペレットの間隙に注入して最終固化体を作成する。
このようにして作威された固化体は、濃縮廃液をそのま
まセメントで容器内に固化して作成した同体積の従来の
セメント固化体に比べて、放射性物質を約8〜10倍の
量だけ含んでいる。即ち放射性廃棄物としての減容性は
約8〜10倍向上している。しかし反面、同じ容器内に
8〜10倍の放射能が含まれていることになる。
さて,表2は、表1に挙げられた各放射性核種のイオン
に関する各固化材成分の分配係数の測定値を示す。
分配係数の測定の例を次に説明する。前記放射性濃縮廃
液が原子力発電所の脱塩用イオン交換樹脂の再生廃液(
主成分はN a z S O 4)である場合を想定し
、槽中にNa2So,飽和水溶液を5 0mf2人れ,
これに表2に示した6通りの核種のうちの1核種のイオ
ンを0.01μC i / rn Q添加した上で、こ
の溶液に、表2に示した固化材成分のうちの1成分の硬
化後粉砕した粒を1g入れ、吸着平衡に達するに十分な
時間の経過後に溶液と固化材成分とを分離し,溶液中の
該核種の′a度(μCi/n+Q)と、固化材成分中の
核種濃度(μCi/g)を放射線測定により測定する。
後者の測定値を前者の測定値で割って得られる値が当該
核種に関する当該固化成分の分配係数となる。
表2のように,放射性核種および固化材成分に依って分
配係数は大きく異なる。セメントとケイ酸.ソーダとで
はCs,Srに関して分配係数が特に大きく異なってい
る。
本発明では前述のような減容作威される放射性廃棄物固
化体の放射性核種濃度に応じて該固化体からの放射能浸
出量を従来のセメント固化体からのそれと同等又はそれ
以下とする様に固化材の戊分を調整するものである。
今,表2に示す6通りの核種のうちの任意の工つを注目
核種としてこれをjで表わし、表2に示す固化材成分の
任意の1つをkで表わし、jに関するkの分配係数をk
dJkで表わす。
(1)単一の固化材成分kを用いる場合:(ここにC,
は固化体中の核種jの濃度)目標とする条件は (従来のセメント固化体からのjの浸出量)≧(a縮廃
液を乾燥粉体化、又は更にはペレット化したものを固化
材kで固化してなる減容された固化体からのjの浸出量
)・・(2) である。濃縮廃液を粉体化もしくはペレント化したこと
による放射性核種jの濃度の濃縮率をα,とすれば上式
(2)は K d s x      K d jkすなわち、 ?d,■ ここにK d J tはセメント(これをk=1で表わ
す)の分配係数とする。
但し、単一の固化材戊分を用いる本場合(1)において
は、その用いる固化材成分はボルトランドセメント、高
炉セメント等の如き通常のセメントではない(即ちk≠
1)とする。なお、一般的に云って、滅容による濃縮率
α,の核種依存性は殆どなく,換言すれば、全てのjに
ついてαjは概ね同じ値である。
[例1コ 誠容によってCsが10倍に濃縮された乾燥粉体をケイ
酸ソーダで固化させた場合、表2から、式(4)は となって,十分に満足される。
なお、単一固化材成分を用いる場合、表2によれば、C
s,Go両者の浸出量を従来のセメント固化体よりも改
善する例はないが、現実的には、長半減期核種であるC
sに特に注目して、上記[例1]に例示した如く、その
溶出率の低減を図るのが得策である。
(2)複数の固化材成分を調合した固化材を用いる場合
: この場合は、式(4)に相当する一般式はKdJ. ここに、K d j* H K d 4 1・・は、夫
々、用いる固化材成分a (k=aとする)、固化材戒
分b(k−=b)・・・の分配係数であり、w.,W1
・・はそれら固化材戒分の夫々の調合重量比率を表わし
、 W,+W.+・・・=1         ・・(7)
である。
[例2] Csが10倍濃縮された乾燥粉体をセメントにケイ酸ソ
ーダを混合した固化材で固化した場合、式(6)は ?dJi (似しk=1はセメント、k=bはケイ酸ソーダを意味
する) となり、表2からKd,■” l , Kdab = 
9 0であるから、上式は l ?た  Wよ+W,=1 従って、W■=0.89, W.=0.11と選定すれ
ば式(9)は 0.89+ 9 0 X0.11= 10.8> 1 
0となって満足される。
[例3] CoとCsが10倍濃縮された乾燥粉体をセメントにケ
イ酸ソーダ及びオキシン添着炭を混合した固化材で固化
した場合、COとCsに関して式(6)は次のようにな
る。
?d,、 (但し、k=1はセメント、k=bはケイ酸ソーダ,k
=cはオキシン添着炭を意味する)表2から Csに関してKd,■= 1 , Kd3b = 9 
0 ,KdJ− = IGoに関してKd,、”930
,KdJb=600,Kd,。:27000 従って、次の三式が成り立つ。
?L+Wb+W,=1          ・・・(1
3)これら三式を解き、W■=0.6, Wl,=0.
1. W.=0.3と選定すれば式(11) , (1
2)は満足され、CsとCOの両者について浸出量を従
来のセメント固化体よりも低減することができる。
前記[例1]では式(5)は目標10に対して90であ
って余裕がありすぎ、例えば特に固化材が高価なときは
、余裕を持たせすぎるよりも、必要量だけの固化材を用
いる方がコスト的に菫ましいが,[例2コ、[例3コで
はそのようにできる.本発明の実施において、濃縮率α
jを実際に求めるには、濃縮廃液の貯蔵タンク又は供給
タンク1から濃縮廃液をサンプリングして,その中の固
形分(乾燥粉体化処理後に粉体となる分)の濃度を測定
し,乾燥粉体化、更にはペレット化した場合における濃
縮率αを計算する。前述した様に、一般に現実には,濃
縮率αの核種依存性は殆どなく,実際上全ての核種jに
ついてα,はほぼ同じ値である。標準的な濃縮廃液(主
戊分Na,So.20wt%)では、粉体化の揚合α=
6〜8、更にペレット化の場合にはα=8〜10である
。なお,核種濃度C,は、上記のサンプリング測定した
時にγ線又はβ線測定法によりC,を決定できる。
固化材の調整は、その都度,′a縮廃液Ift蔵タンク
又は供給タンク1からサンプリング(或いは更に乾燥粉
体機2からのサンプリング)による測定で求めた濃縮率
αに基づいて前述の式を用いて固化材の調整をするのが
原則であるが、しかし、実際上、減容・固化処理システ
ムが定まれば、前述したように、濃縮率αは概ね決まる
ので、それに合わせて予め始めから調整した固化材を用
いる方が実際的である。例えば、ベレット化の場合には
,αは約10であるから、ケイ酸ソーダを主成分とした
固化材を前以って作成しておき、これを用いればよい。
前記の例で述べたセメントとケイ酸ソーダを混ぜた固化
材(セメントガラスと称する)がその一例である。
注目核種jとしては、基本的には、表2に示す6核種を
選定するが,運用上便宜的には廃液中に含まれる核種の
うち次の3核穂でもよい。
更に簡略的には、長半減期(30年)であって、γ線を
出すので測定が容易であるCs−137のみを注目核種
としてもよい。
これに関して補足説明すると、実際運用上では、用いる
固化材成分やその調合比の決定には、濃縮率αのみでな
く,核種の濃度、含有量、核種の半減期などを考慮する
ことが合理的であって、例えば、Go−60 (半減期
5.8年)がCs−137 (半減期30年)の10倍
の濃度で混入していたとしても、約20年でほぼ同じレ
ベルの濃度になり,その後はCs−137の方がレベル
が高くなるので、最終処分施設の管理期間(日本では3
00年)を考慮すれば. Cs−137を注目核種に選
んで固化材の選定をする方が合理的であると云える。
第3図は固化体からの放射能放出量の比較を示す。この
図は、例IのCs放出量を基準II I IIにとって
他の値を規格化して表わした図である。例■は濃縮廃液
を乾燥粉体化し且つペレット化したものをケイ酸ソーダ
を固化材として用いて固化させた本発明実施例の固化体
の場合であり,例■は濃縮廃液そのままをセメントを固
化材として用いて均質固化させた従来のセメント固化体
の場合である。本発明実施例によれば、従来のセメント
固化体に比べて放射能を固化体から浸出させない効果が
優れていることがわかる。
なお、以上の説明においては,濃縮廃液を乾燥粉体化、
或いは更にこれをペレット化したものを固化材で固化す
る場合について述べたが.本発明は,これに限らず、使
用済イオン交換樹脂スラリーを乾燥粉体化、更にはペレ
ット化したものを固化処理する場合、または濃縮廃液を
粉体化までは行かないが、泥(スラッジ)状にまで濃縮
したものを固化材で固化させる場合など、いずれの減容
・固化処理の場合にも適用することができる。
[発明の効果] 本発明によれば,従来のセメント固化体に比べて滅容比
を高めた固化体(従って固化体中の放射能濃度がより高
い固化体)からの注目核種放射能の環境への浸出量を従
来のセメント固化体のそれと同等又はそれ以下となすこ
とができるので、固化容器一体当りに充填できる放射性
廃棄物量を増やすことができ、廃棄物の処分費,運搬費
等の諸経費の節約ができる。
【図面の簡単な説明】
第1図および第2図は本発明の実施例のプロセスフロー
およびプロセス設備概要を夫々示す図、第3図は放射能
放出量の比較を示す図である。 1・・・濃縮廃液供給タンク 2・・・遠心渾膜乾燥機  3・・・造粒機4・・・容
器       5・・・制御器6・・・固化材成分タ
ンク 7・・・固化材タンク8・・・水タンク    
 9・・・混棟槽他l名 第1図 5・・・i!Il画器 ギー研元F)T円

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 放射性の濃縮廃液もしくは廃樹脂スラリーを乾燥粉
    体化してなる、もしくはそれを更にペレット状に造粒し
    てなる放射性廃棄物、又は上記濃縮廃液を更に泥状に濃
    縮してなる放射性廃棄物を容器内に固化材を用いて固化
    することにより放射性廃棄物固化体を作成する方法にお
    いて、カーボン14、コバルト60、セシウム137、
    ストロンチウム90、ニッケル63およびα線を放出す
    る物質からなる放射性物質グループのうち前記放射性廃
    棄物中に含有される少くとも1種または複数種の放射性
    物質の上記放射性廃棄物固化体からの浸出量が、前記濃
    縮廃液をそのまま容器内にセメントを固化材として用い
    て固化することにより作成された放射性廃棄物固化体か
    らのそれと同等またはそれ以下となるように、上記1種
    または複数種の放射性物質別の放射能濃度および該夫々
    の放射性物質に対する固化材成分の分配係数に応じて、
    分配係数の異なる固化材成分の一種または複数種を調合
    したものを固化材として用いることを特徴とする、放射
    性廃棄物固化体の作成方法。 2 前記固化材成分がセメント、ケイ酸ソーダ、ゼオラ
    イト、ベントナイト、カルシウム塩およびオキシン添着
    炭よりなるグループから選ばれることを特徴とする請求
    項1記載の放射性廃棄物固化体の作成方法。
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