JPH0296302A

JPH0296302A - 軟磁性六方晶フェライト焼結体の製造方法

Info

Publication number: JPH0296302A
Application number: JP63247442A
Authority: JP
Inventors: Hiroshi Kurihara; 弘栗原; Yoshikazu Narumiya; 成宮　義和; Eiji Moro; 英治茂呂
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 1988-10-03
Filing date: 1988-10-03
Publication date: 1990-04-09
Anticipated expiration: 2013-02-25
Also published as: JP2717815B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】（技術分野）本発明は軟磁性焼結体の製造方法に関し、特にＣ軸以外
の方向に磁化容易軸を有する板状粒子形の六方晶軟磁性
フェライト粉末を用いた六方晶系フェライト焼結体の製
造方法に関する。

（従来技術とその問題点）磁気シールド、電波吸収材、マイクロは装置用材料、電
子回路用インダクタンスその他の用途に軟磁性体焼結体
が広く用いられている。このような軟磁性体に必要な条
件は飽和磁化が大きいこと、透磁率が高いことなどであ
る０例えば磁気シールド材の場合、磁界が磁気シールド
材により阻止されるためには、磁気シールド材がシート
状または膜状に形成され、しかもその面に垂直な方向の
磁束が阻止され面内方向に磁束が誘導されるように磁化
容易軸が面内方向に配向する必要がある。このような条
件に適合する焼結磁性体は、微結晶子を磁化方向に板状
に発達し、しかも飽和磁化が大きく、板状の面内方向に
大きい磁化容易軸を有することである。

従来の磁性フェライトのような軟磁性焼結酸化物は通常
立方結晶系であり仮焼成し、粉砕し、次いでバインダー
と共に機械的に圧延成形するとか成形後の焼結時に配向
磁界を掛ける等の方法で焼結体を製造しても充分な異方
性ないし配向性は得られない。例えば、スピネルフェラ
イトであるＭｎ−Ｚｎフェライトは高い飽和磁化を有し
、磁気異方性が小さく、高透磁率であるが磁気異方性の
大きい焼結体は得られない。

一方、Ｃ軸方向に大きい磁気異方性を有する六方晶の磁
性フェライトは板状の粒子形を発達しつることが知られ
ており、水溶液法、オートクレーブ法、ガラス結晶法な
どがあるが本発明で用いたフラックス法（特公昭５５−
４９０３３号、特公昭５７−２１５１８号、特公昭５８
−２０８９０号、特開昭５９−１４６９４４号、特開昭
６０−９０８２９号）でも製造される。しかしこのもの
はマグネトブランバイト型フェライトであるから軟磁性
体とは違い硬磁性体であり、本発明が目的とする電磁特
性は得られない。本発明が対象とする六方晶のフェライ
トであるＣ軸以外の方向に磁気異方性を有するＷ型のフ
ェライト（後で定義する）に類似した六方晶のフェライ
トが本発明の方法とは異る水溶液法（特開昭５９−１７
４５３０号）又は粉砕法（特開昭５９−１７４５３１号
、特開昭６０−１１２３２号）で作製された。しかしこ
うして得られた磁性粉末の磁気異方性は大きく、軟磁性
体では無くて硬磁性体であるばかりでなく、優れた軟磁
気特性を得ために必要な粒子形状、粒子サイズを作製す
ることが困難である。なぜならば硬磁性材料の磁性粉末
は単磁区粒子である必要性から、１μｍ以下の粒子を作
ることを目的としているからである（磁気記録材料も同
じ）。

（発明の目的）本発明の目的は、Ｃ軸以外の方向に磁化容易軸を有する
板状乃至扁平状の粒子よりなる六方晶の磁性粉末を用い
て粉末粒子を特定方向に高度に配向させ、次いで焼結す
ることにより前記特定方向に磁化容易軸を有する高透磁
率でしかも密度の高い軟磁性磁性焼結体を得ることを目
的とする。本発明の磁性材料は磁気シールド、電波吸収
材、マイクロは装置用材料、電子回路用インダクタンス
その他の用途に広く使用できる優れた磁性体である。

（発明の概要）本発明は、１０００〜１４００”ｃでの熱処理によりＣ
軸以外の方向に磁化容易軸を有する様な組成に配合され
たフェライト原料酸化物に、−ｆｆｆ！以上の水溶性塩
をフラックスとして混合し、１０００〜１４００℃で熱
処理し、冷却後、フラックスな水に溶解して取り除くこ
とにより、平板状に結晶化された軟磁性六方晶系フェラ
イト粉末を製造し、次いでこれに少量のバインダーを加
えて塗料化し、シート成形し、熱圧延し、最後に焼結す
ることを特徴とする軟磁性六方晶フェライト焼結体の製
造方法を提供する。この方法によるとシート面内方向に
大きい透磁率を有する焼結体が得られる０本発明の更に
好ましい方法によると、１０００〜１４００℃での熱処
理によりＣ軸方向に磁化容易軸を有する様な組成に配合
されたフェライト原料酸化物に、一種以上の水溶性塩を
フラックスとして混合し、１０００〜１４００℃で熱処
理し、冷却後、フラックスを水に溶解して取り除くこと
により、平板状に結晶化された軟磁性六方晶系フェライ
ト粉末を製造し、得られた軟磁性六方晶系フェライト粉
末に前記フェライト原料酸化物を混合量比４０モル％−
６０モル％〜６０モル％＝４０モル％で且つ少量のバイ
ンダーを加えて塗料化し、シート状に成形し、熱圧延し
、最後に焼結することを特徴とする軟磁性六方晶フェラ
イト焼結体の製造方法が提供される。この方法によると
透磁率の更に高い焼結磁性体を得ることができる。　例
えば、磁気シールド材の場合には、シート状に形成した
磁性焼結体のシート面に対して直角な方向への磁束の透
過は極端に減じ２大分部の磁束は面内方向に誘導される
という著しい利益が得られる。また生シートの段階で何
層にも積層したものを焼結すると同様にシート面内方向
に高透磁率を有する焼結磁性体を得ることができる。

（発明の詳細な説明）先きに述べたとおり、本発明ではフラックス法を用いる
。この方法は公知であるので、必要なら上に引用した文
献を参照されたい。しかし再度強調しておくが、本発明
の目的生成物であるＣ軸以外の方向に磁化容易軸を有す
る六方晶軟磁性フェライトの製造にフラックス法が適用
できることは全く知られていない。そもそも、Ｗ型その
他車発明で製造されるものと同型の磁性材料の用途はそ
の磁気特性の低さのために従来はとんど存在しなかった
のである。しかるに、本発明によって、板状粒子形の六
方品磁性粉末空製造された焼結磁性体は磁気シールド材
、磁気コアのような軟磁性の用途において極めて優れた
特性を有することが初めて発見されたのである。すなわ
ち、本発明の方法が新規なだけでなく、製造された磁性
焼結体も新規である。

とす　、′　について本発明の方法により製造される磁性焼結体は、Ｃ軸以外
の方向に磁化容易軸を有する六方晶の軟磁性体粉末を経
由して製造される。この粉末も焼結体も同一の組成を有
し得る。この型の六方晶磁性材料にはＹ型、Ｚ型、Ｗ型
フェロクスプラナ型フェライトなどがあり、−ａ的には
（ＡＯ）。

（Ｍｅ　Ｏ）　ｂ　　（Ｆ　ｅｚ−ｙ　Ｄｙ　Ｏｓ　）
　ｅの組成を有する。Ｗ型は（ＡＯ）（Ｍｅｏ）　２　
　（Ｆ　ｅ２−。

Ｄ、０３　）、　、Ｙ型は（Ａ　Ｏ）　２（Ｍ　ｅ　Ｏ
）　２（Ｆｅｗ−ｙ　Ｄ、Ｏｓ　）ａ　、Ｚ型は（ＡＯ
）３（Ｍｅｏ）ｔ　　（Ｆｅｗ−ｙ　Ｄｙ　Ｏｓ　）＋
２である。（ただしＡはＢａ、Ｓｒ等のアルカリ土類金
属の少なくとも一種、Ｍｅは２価のＦｅ、Ｎｉ、Ｚｎ、
Ｍｎ、Ｃｕ％Ｃｄ、Ｃｏ、Ｍｇ、及び（Ｆｅ３＋＋Ｌｉ
１＋）／２　　の少なくとも一種で、Ｗ型ではＣｏが３
５〜１ｏＯ％を占め、Ｙ型ではＣＯがｏ〜ｌＯＯを占め
、Ｚ型ではＣＯが２５〜１００％を占める。Ｄは３価の
Ａｌ、Ｍｎ、Ｃｒ％Ｇａ、（Ｃ。

”＋　Ｔ　ｉ　”）　／　２の少なくとも一種である。

）。

ａ、ｂ、ｃが適当なら軟磁性体が得られ、さらにＹ型、
Ｚ型、Ｗ型の混合状態でも軟磁性が損なわれることはな
い。また材料にはＹ型、Ｚ型、Ｗ型置外の結晶相が共存
することがある。この場合、Ｓ型すなわち（Ｍｅｎ）（
Ｆｅａ−ｙ　Ｄｙ　Ｏｓ　）は立方晶であり、板状粒子
は得にくいが、軟磁性を示す相であり、２０　ｗ　ｔ％
以下であれば材料の軟磁性を大きく損なうことはない。

　またＦｅ２−ｙＤｙＯｓは一般に非磁性相であり、軟
磁性を薄めることとなるが１０ｗｔ％以下であれば材料
全体の軟磁性を大きく損なうことはない。しかしＭ型す
なわち（ＡＯ）（Ｆｅｚ−ｙＤｙＯｓ　）ａは六方晶で
あるが、Ｃ軸が磁化容易軸となる硬磁性を示す相である
ことから、共存すると材料全体の軟磁性を大きく損なう
こととなるため、３ｗｔ％以下に抑制する必要がある８
以上の結果をまとめると（ＡＯ）　ａ　　（Ｍｅ　Ｏ）
　ｂ　　（Ｆ　ｅ２−ｙ　Ｄｙ　Ｏｓ　）　ｃで目的の
軟磁性が得られる組成範囲はａ＋ｂ＋ｃ＝１００とする
と、第１図に示すように、組成点（ａ、　ｂ、　ｃ）が
！　（５，４０，５５）、ＩＩ（３０、１５，５５）　
　、ＩＩＮ　　（２５％　５．７０）、ＩＶ（５，１５
，８０）の４点で囲まれた範囲となる。上記の磁性材料
Ｙ型はＭｅとしてＣｏを含有しなくてもＣ軸以外の方向
に磁化容易軸を発達させることができるが、Ｗ型、Ｚ型
はＣＯを少なくとも含有しなければＣ軸以外の方向に磁
化容易軸を発達させることはできない、上記の組成の磁
性体は酸化物であるために、磁気シールド材などの軟磁
性磁性物品に加工する前後を問わず熱的にも安定であり
、耐酸化性も良い、　さらに、上記磁性粉末はコバルト
を含有することもあるがその量は少量に留まり、安価な
酸化鉄が８０％程度を占めているので原料費は安くなり
、また空気中で製造できることから、この六方晶フェラ
イトは低コストである。

磁　六　〇　フェライト　　の　　力木発明の中間工程で製造される扁平乃至板状の粒子形を
有する粉末は特殊な製造方法によって製造される。従来
から知られている粉砕装置を用いた粉砕行程では、所期
の粒子形は得ることができない０例えば、従来公知の粉
砕装置には、スタンプミル、乾式ボールミル、湿式ボー
ルミル、アトライター、振動ミル、ロッドミル、衝撃ミ
ル、ディスクミル、クラッシャーロールなどがあるが、
これらの粉砕方法によったのでは微細な扁平粒子形状は
得られず、粒状の粒子しか得ることができず、これから
製造した磁気シールド材等の軟磁性製品は等方性に近く
なり、充分な磁気特性は期待できない。

本発明はフラックス法による磁性粉末の製造方法である
。この方法の応用については立方晶形フェライトに関し
ては本出願人による提案が成されている（特開昭６０−
８９９０２号、特願昭５８−１９９２０６号、特願昭５
９− １９７３７７号、特開昭６０−９１６９９号など）。磁
石用の六方晶フェライトに関しては特公昭５５−４９０
３０号、特公昭５７−２１５１８号、特開昭６０−９０
８２９号などにより知られている。しかしながら、本発
明に適する軟磁性材料であるＣ軸とは異なる磁化容易軸
を有するフェライト即ちフェロクスブラナの製造にフラ
ックス法が適用されたことはない。

原料は最終的に目標の組成となるようにＡ、Ｄ、Ｍｅ、
Ｆｅの酸化物、水酸化物、炭酸塩等から選択される。フ
ラックスである水溶性塩はに２Ｓｏ４、Ｎａｇ　ｓｏ４
等の硫酸塩、或はＫＣＩ等の塩化物の一種、または融点
の制御のために二種類以上を組み合わせて使用する。フ
ラックスの混合材はフラックスも含めた全量を基準とし
て２０〜７０ｍｏｌ％が適しており、さらに好ましくは
３５〜５５ｍｏｌ％である。原料とフラックスとを混合
した後、アルミナ等のるつぼにこの混合物を装入し組成
にあわせて１０００〜１４００℃の間の適当な温度で熱
処理する。熱処理温度は組成に依存し、Ｙ型フェライト
では１０００℃以上、Ｚ型、Ｗ型では１２００℃以上が
適当である。これらの温度は当然フラックス法ス点より
も高温度でなければならない、熱処理時間は通常３０分
から３時間程度の間で設定される。熱処理後室温まで冷
却し、解砕し、水または湯にフラックスを溶解して分離
し、脱水、乾燥の後に目的の扁平粒子即ち板状粒子の粉
末よりなる軟磁性六方晶フェライトを得る。

この工程で製造された磁性粉末の大部分、恐らく総量の
約８０％以上は扁平粒子よりなり、その形状のために配
向性が良く、次ぎの工程で優れた配向性を発揮できる。

六方晶であるこのフェライト粒子は板状性が良く、平均
直径（平面方向からみた平均の粒子径であり、粒形の小
さいほうから重量を累計して５０％になった時の直径、
これはり、。とじて知られている）ｄは１〜１００μｍ
、粒子の平均厚さｔは０．０１〜１０μｍ１平均直径と
平均厚さ比ｄ／ｌが５以上のものが条件を調整すること
により製造でき、次ぎの工程で板面方向に高度に配向で
き、面内方向の透磁率の高い焼結体を得ることが容易に
できる。

腹形恭得られた粉末は、焼成時に揮発し得るバインダー例えば
ブチラール樹脂とか、ポリビニルアルコールとかの公知
の任意のバインダーを使用して磁性塗料化する。

磁性塗料の調製には２つの方法があり、一つは上記の工
程で製造された磁性粉末を直接バインダーと混合する場
合であり、他の方法は上記の方法で製造された磁性粉末
に更に出発原料として用いた原料酸化物を混合する場合
である。以下の説明から分かる様に後者の方法が特に望
ましい。後者の場合、軟磁性六方晶系フェライト粉末に
前記フェライト原料酸化物を混合量比９５モル％＝５モ
ル％〜２５モル％＝７５モル％で配合するととくに優れ
た軟磁性特性が得られる。

次いで磁性塗料をシート成形する。ここにシート成形と
は磁性塗料をシート状に成形する際に成形方向に機械的
な配向作用が働く場合を言い、ドクターブレードを使用
して磁性塗料をシート状に伸ばす方法がその典型的な方
法である。

シート成形された磁性塗料は乾燥され次いで適当な暦数
に積層され、次いで熱圧延される。このとき成形を同時
に行なっても良いし前後して行なっても良い。例えばシ
ートの積層体を熱圧延した後、抜き型により所定の形状
に成形するとか、積層体を成形金型に装入してか熱加圧
するなどの方法が使用できる。必要なら更に熱圧延時に
配向磁界を印加しても良い。シート成形及び熱圧延工程
は板状粒子をシート方向に硬度に配向させるのに適して
おり、六方晶系フェライト粉末を単独で使用する場合よ
りも元の原料と混合して使用した方が更に高度な配向を
実現することができる。

１戊工１この様にして得た成形体を次ぎに約１０００〜１４００
℃の温度で空気中焼成する。好ましい焼成温度は約１２
００℃以上であり、焼成時間は３０分〜３時間である。

焼成が終ったら室温まで冷却して目的の軟磁性六方晶系
フェライトを得る。

以下に本発明の詳細な説明する。

尚、本発明の実施例で評価される磁気特性は、軟磁性の
代表的特性である初透磁率μｉであり、ここにその評価
方法を簡単に述べておく。

Ｘ狙舅フラックス法により板状粒子を調製した。フラックス法
の場合、上記配合比による各原料のｍ。

ｌ数の和を１とすると、これに対し０．８のｍ０１数に
相当する硫酸塩をフラックスとして混合した。フラック
スはに、ＳＯ４を用いた。原料酸化物としてＢａＣＯ５
２０ｍｏｌ％、ＺｎＯｌ　６ｍｏｌ％、Ｍｎ０４ｍｏ　
１％、Ｆｅ２０ｓ　６０ｍ。

１％を用い、ＫＩ　ＳＯ４，４４，４５ｍｏ　１％を混
合した。この原料及びフラックスを乾式の攪拌機で混合
し、電気炉に装入し温度１２００’Ｃで１時間空気中で
熱処理し、室温まで冷却した。ついで板状形状を損なわ
ない範囲の力で解砕し、約８０℃の湯の中に投入し、攪
拌して、フラックスを溶解した。この溶解は３〜４度反
復し、フラックスが殆ど存在しなくなる量にしてから、
濾過機で脱水した後、１００−１５０℃の乾燥機中で乾
燥して軟磁性六方晶フェライトを得た。

こうして得られた軟磁性粉体と上記組成の原料酸化物と
を混合量比Ｏｍｏ　１％：１００ｍｏｌ％〜１００ｍ０
１％：　Ｏｍｏ　１％の範囲で、板状粉体が破壊されな
いように、樹脂ライニングのボールミルにより混合した
。混合終了後、脱水し、１００〜１５０℃の乾燥型中で
乾燥させた。この混合粉体を有機バインダーおよび溶剤
によって再び樹脂ライニングのボールミルにより混合し
、塗料化した。この塗料をドクターブレードによりシー
ト成形し、乾燥炉１３０℃により溶剤を抜きシートを得
た。このシートを必要とする形状に切断し、数十枚積層
後、熱プレスによって圧延比０．５となる様に圧延した
。得られた成形品を電気炉に空気中で１３００℃まで昇
温しで１３００℃で２時間保持し室温まで冷却した。最
終的に得られた軟磁性六方晶フェライト焼結体の配向度
を第２図に、および軟磁性としての特性（初透磁率）を
第３図に示す。これより、板状粉体９５ｍｏｌ％〜２５
ｍｏｌ％、原牢１５ｒｎｏ１％−７５ｍｏｌ％で０．９
以上の配向度および理論密度に対して９３％以上の密度
が得られることが確認された。また同じ範囲で初透磁率
においても良好な特性となっている。なお配向度はＸ線
回折により焼結体回折強度を測定し配向度を算出した。

測定範囲　２θ＝２０’−６０’ さらに初透磁率は厚み３ｒｎｍ、外径２０ｍｍ、内径１
０ｍｒｎのリング試料に１０ターユ゛の巻線なし、ＬＣ
Ｒメーターで周波数ｆ＝１００Ｋｉ（ｚにでインダクタ
ンスＬを測定し、初透磁率を測定した。

応」Ｌ伝実施例より得られた良好な配向度、密度を有する軟磁性
六方晶フェライト焼結体で板状と原料比率が５０　：　
５０ｍｏ　１％の焼結体と、同組成からなる粉体を塗料
化−シート成形−圧延・ｔ’ｆ）　−ｆ　（ｖを除いた
焼結体との磁気特性、インピ−ダンスの絶対値ＩＺ１　
　（Ω）を比較した結果を第４図に示す、形状外径φ３
５×内径φ１．３Ｘ５ｍｍに加工したものの内径にφ０
．６５ｍｍのケーブルを通して測定した。ここに比較に
用いた焼結体はｉ３　ａ　ＣＯ。

、ＺｎＯ１Ｍｎ０．Ｆ１３２０ｓを同様にし、その混合
粉体をＡｌ２Ｏ３製るつぼに入れ、空気中１２５０℃で
２時間熱処理した後室温まで冷却し、解砕の後、スチー
ル製ボールミルにおいて材料重量の２倍の水、鋼球も２
倍入れ、２０時間粉砕した。乾燥後、得られた粉体を水
分調整後１ｔｏｎ／ｃ＋＋＋２で成形し、電気炉にて、
空気中１３００℃で２時間熱処理した後室温まで冷却し
て得た。

また、従来スピネル材の焼結体の特性も合せて示す。こ
れより、塗料化−シ−ト成形−圧延により得られた本発
明品は、前記工程を除いたものと比較して良好な磁気特
性インピーダンスの絶対値ＩＺ１　（Ω）が得られるこ
とが確認された。また従来スピネル材の特性値と比較し
ても周波数２００ＭＨ以上において大きな値となり、良
好な磁気特性が得られることが確認された。なお、イン
ピーダンスは厚み５ｍｍ、外径３．５　ｍ　ｍ　、内径
１、３　ｍ　ｍのビーズ試料に１ターンの線径０７６５
ｍｍの巻線をし、インピーダンスアナライザーにて１之
１を測定した。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の方法により製造された六方晶でＣ軸以
外の方向に磁化容易軸を有する軟磁性材料の組成を示す
三元組成図、第２図は板状粉体と原料酸化物の配合割合
が配向度に及ぼす効果を示すグラフ、第３図は板状粉体
と原料酸化物の配合割合が初透磁率に及ぼす効果を示す
グラフ、及び第４図は本発明のシート成形法がインピー
ダンス特性に及ぼす効果をシート成形のない焼結体の例
及び従来のスピネル型フェライト焼結体の例と比較した
グラフである。イ末第３図

Claims

【特許請求の範囲】

１．　下記の熱処理によりＣ軸以外の方向に磁化容易軸
を有する様な組成に配合されたフェライト原料酸化物に
、一種以上の水溶性塩をフラックスとして混合し、１０
００〜１４００℃で熱処理し、冷却後、フラックスを水
に溶解して取り除くことにより、平板状に結晶化された
軟磁性六方晶系フェライト粉末を製造し、次いでこれに
少量のバインダーを加えて塗料化し、シート成形し、熱
圧延し、最後に焼結することを特徴とする軟磁性六方晶
フェライト焼結体の製造方法。
２．　下記の熱処理によりＣ軸以外の方向に磁化容易軸
を有する様な組成に配合されたフェライト原料酸化物に
、一種以上の水溶性塩をフラックスとして混合し、１０
００〜１４００℃で熱処理し、冷却後、フラックスを水
に溶解して取り除くことにより、平板状に結晶化された
軟磁性六方晶系フェライト粉末を製造し、得られた軟磁
性六方晶系フェライト粉末に前記フェライト原料酸化物
を混合量比９５モル％：５モル％〜２５モル％：７５モ
ル％で且つ少量のバインダーを加えて塗料化し、シート
成形し、熱圧延し、最後に焼結することを特徴とする軟
磁性六方晶フェライト焼結体の製造方法。
３．　フェライト原料酸化物が下記熱処理後の組成で表
わして（ＡＯ）＿ａ（ＭｅＯ）＿ｂ（Ｆｅ＿２＿−＿ｙ
Ｄ＿ｙＯ＿３）＿ｃ系の少なくとも１種の磁性酸化物（
但しＡはＢａ，Ｓｒ等のアルカリ土類金属の少なくとも
１種、Ｍｅは２価のＦｅ、Ｎｉ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｃ
ｄ、Ｍｇ、Ｃｏ及び（Ｆｅ＾３＾＋＋Ｌｉ＾１＾＋）／
２の少なくとも一種、Ｄは３価のＡｌ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｇ
ａ、（Ｃｏ＾２＾＋＋Ｔｉ＾４＾＋）／２の少なくとも
一種、ｙはＦｅの置換量を表わす。ａ、ｂ、ｃはｃ軸以
外の方向に磁化容易軸を生じる様に選択する）を生成す
るように調製した原料酸化物である前記第１または２項
記載の軟磁性六方晶フェライト焼結体の製造方法。
４．　フェライト原料酸化物が熱処理により（ＡＯ）（
ＭｅＯ）＿２（Ｆｅ＿２＿−＿ｙＤ＿ｙＯ＿３）＿ａ（
ｙが０．５以下）、（ＡＯ）＿２（ＭｅＯ）＿２（Ｆｅ
＿２＿−＿ｙＤ＿ｙＯ＿３）＿ｃ（ｙは０．５以下）、
及び（ＡＯ）＿３（ＭｅＯ）＿２（Ｆｅ＿２＿−＿ｙＤ
＿ｙＯ＿３）＿１＿２（ｙは０．５以下）の１種又は２
種以上を生成するものである前記第３項記載の製造方法
。
５．　フラックスがＫ＿２ＳＯ＿４、Ｎａ＿２ＳＯ＿４
等の硫酸塩、またはＫＣ１等の塩化物であり、フラック
スと原料酸化物の全量に対してフラックスが２０〜７０
ｍｏｌ％の量で用られる第１ないし４項記載の製造方法
。
６．　原料酸化物が、組成（ＡＯ）＿ａ（ＭｅＯ）＿ｂ
（Ｆｅ＿２＿−＿ｙＤ＿ｙＯ＿３）＿ｃの磁性酸化物を
生成するような組成を有する（ここに、ａ＋ｂ＋ｃ＝１
００とすると、図１に示すように組成点（ａ、ｂ、ｃ）
が I （５、４０、５５）、II（３０）１５、５５）、
III（２５、５、７０）、IV（５、１５、８０）の４点
で囲まれた範囲となる）前記第２項記載の製造方法。