JPH0242855B2 - - Google Patents
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Description
本発明はポリアリーレートと、ポリエステル
と、少くとも１種の熱可塑性重合体とのブレンド
（blend）より成る成形組成物を目的とする。 ポリアリーレートとは二価フエノール、特に
２，２―ビス―（４―ヒドロキシフエニル）プロ
パン（ビスフエノールＡともいう）及び芳香族ジ
カルボン酸、特にテレフタル酸とイソフタル酸と
の混合物から誘導される芳香族ポリエステルのこ
とである。 ポリアリーレートは熱的特性と機械的特性との
優れた組合せを有する高温、高性能熱可塑性重合
体である。それらは約130℃の高い連続使用温度
と、300フイート・ポンド／立方インチ（0.253Kg
−ｍ／cm3）以上の振子衝撃値の良好な非切欠き粘
り強さとを有する。更にポリアリーレートは固有
の燃焼性及び耐燃性ならびに良好な耐候性を有す
る。該ポリアリーレートは高温における良好な融
解安定性及び良好な色彩保持性を有する。それら
ポリアリーレートはまた良好な加工性を有し、そ
れ故にそれらを種々の物品に成形することができ
る。 ポリアリーレートはその他の樹脂系統、例えば
ABS樹脂（米国特許第3792118号明細書）、ポリ
カーボネート樹脂（米国特許第3792115号明細
書）、ポリウレタン樹脂、メチルメタクリレート
樹脂などとブレンドされて来た。樹脂のブレンド
は一つの樹脂の欠点を他の樹脂で補うために屡々
採用される。例えば、低い加熱ひずみ温度を有す
る樹脂を高い加熱ひずみ温度を有する樹脂とブレ
ンドすることができる。しかしながら一般的に、
この方法は、その他の性質に対し、機械的性質の
劣化または得られた射出成形樹脂の粗悪な表面の
ような好ましくない効果を伴う。 特にポリアリーレートを熱可塑性ポリウレタ
ン、ビニルクロリド重合体、メチルメタクリレー
ト樹脂などのような樹脂とブレンドする場合には
若干の問題が生じる。ポリアリーレートは高い粘
性を有するので、該ポリアリーレートとブレンド
される他の樹脂の温度安定限界を超えた高い成形
温度を必要とする。したがつて、このブレンドを
成形する場合には樹脂の劣化が起こる。この現象
はポリアリーレートとビニルクロリド重合体との
ブレンドについて特に観察される。更に高粘性ポ
リアリーレートとその他の重合体との間に極端な
粘度差が存在する場合には、これらのブレンドを
射出成形する際に重大な表面不規則性（例えばジ
エツテイング）が観察される。この現象は特にポ
リアリーレートを例えばABS樹脂及びポリ（メ
チルメタクリレート）樹脂とブレンドする場合に
観察される。更にポリアリーレートを低粘性を有
する樹脂と慣用の重合体混合技術、すなわち押出
しまたはバンバリー型（Banbury type）溶融混
合によりブレンドする場合には、ポリアリーレー
トの極度に高い粘性は均一な生成物が得られるの
を妨げる。不均一なブレンドは均一な樹脂ブレン
ドのように十分には耐候性がなく、また諸性質の
適当な平衡をも有しない。 本発明者は、脂肪族ジオールもしくは環状脂肪
族ジオールまたはそれらの混合物と芳香族ジカル
ボン酸とから誘導されるポリエステルを、ポリア
リーレートと、少くとも１種の熱可塑性重合体と
のブレンドに添加することにより、優れた表面外
観を有し、しかも劣化することなく容易に成形す
ることのできるブレンドが生成されることを見出
した。 更に本発明者はポリエステルと熱可塑性重合体
とのブレンドにポリアリーレートを添加すること
により該ブレンドの耐候性が改良されること、す
なわち紫外線及び湿分の条件下に露出後において
該ブレンドの機械的性質が保持されることを見出
した。該ブレンド中におけるポリエステル樹脂の
存在は均一なブレンドを生じさせ、かつ該樹脂は
慣用の重合体混合技術を利用してブレンドするこ
とができる。該ブレンド中におけるポリエステル
樹脂の存在は、該ブレンドの耐候性についてのポ
リアリーレートの改良効果を妨げない。 本発明のブレンドはポリアリーレートと熱可塑
性重合体のような二成分系混合物の機械的性質よ
りも、より良好な優れた機械的性質を有する。こ
のことは予想外であり、従来使用できなかつたポ
リアリーレート樹脂と熱可塑性重合体との二成分
系を製品に成形可能とさせるものである。 本発明により、下記； (a) 少くとも１種の二価フエノールと、少くとも
１種の芳香族ジカルボン酸とから誘導されるポ
リアリーレート４〜80重量％ (b) 脂肪族ジオールもしくは環状脂肪族ジオール
またはそれらの混合物と、少くとも１種の芳香
族ジカルボン酸とより誘導されるポリエステル
４〜60重量％、及び (c) ポリビニルクロリド、ポリアリールエーテル
又はポリウレタン10〜92重量％ のブレンドより成る成形組成物が提供される。 本発明のポリアリーレートは２価フエノールと
芳香族ジカルボン酸とより誘導される。 特に好ましい２価フエノールは下記の式を有す
るものである。 〔式中、Ｙは炭素原子１ないし４個を有するアル
キル基、塩素または臭素から選択され、ｚは０な
いし４（０及び４を含む）の値を有し、R′は２価
の飽和脂肪族炭化水素ラジカル、特に炭素原子１
ないし３個を有するアルキレン ラジカルもしく
はアルキリデン ラジカルまたは炭素原子９個ま
で（９個を含む）を有するシクロアルキレン ラ
ジカルである〕。好ましい２価フエノールはビス
フエノールＡである。２価フエノールは単独か、
または組合せて使用することができる。 なお前記２価フエノールは下記の式： （式中、Ｙ及びｚはさきに定義したとおりであ
る）を有する二価フエノールと組合せて使用する
ことができる。 好適な芳香族ジカルボン酸としてはテレフタル
酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸及び
それらの混合物；ならびにアルキル基が炭素原子
１ないし約４個を有する上記カルボン酸のアルキ
ル置換同族体；及びハロゲン化物、アルキルエー
テルもしくはアリールエーテルのような、その他
の不活性置換基を有する酸などを包含する。 該ポリアリーレートはテレフタル酸約95ないし
０モル％及びイソフタル酸約５ないし100モル％
を含有する。更に好ましくは該ポリアリーレート
はテレフタル酸約30ないし約70モル％とイソフタ
ル酸約70ないし約30モル％との混合物を含有す
る。テレフタル酸50モル％とイソフタル酸50モル
％との混合物を含有するポリアリーレートが最も
好ましい。 本発明のポリアリーレートは芳香族ジカルボン
酸の酸塩化物と２価フエノールとの反応、芳香族
ジカルボン酸のジアリール エステルと２価フエ
ノールとの反応、及び芳香族二酸と二価フエノー
ルのジエステル誘導体との反応のような、任意の
周知の先行技術におけるポリエステル生成反応に
より製造することができる。これらの方法が、例
えば米国特許第3317464号、同第3948856号、同第
3780148号、同第3824213号及び同第3133898号各
明細書に記載されている。、 これらのポリアリーレートは49℃におけるｐ―
クロロフエノール中において（0.2ｇ／100ml）測
定して約0.4ないし約1.0の低粘度を有する。 本発明に使用するのに好適なポリエステルは、
炭素原子２ないし約10個を有する脂肪族ジオール
もしくは環式脂肪族ジオールまたはそれらの混合
物と少くとも１種の芳香族ジカルボン酸とから誘
導される。脂肪族ジオールと芳香族ジカルボン酸
とから誘導されるポリエステルは下記の一般式： （式中、ｎは２ないし４の整数である）の反復単
位を有する。 好ましいポリエステルはポリ（エチレンテレフ
タレート）である。 また本発明は上記ポリエステルと、少量の、例
えば0.5ないし約２重量％の脂肪族酸及び（また
は）脂肪族ポリオールから誘導される単位とによ
りコポリエステルを生成することをも意図する。
該脂肪族ポリオールとしてはポリ（エチレングリ
コール）のようなグリコールを包含する。これら
は例えば米国特許第2465319号及び同第3047539号
各明細書の教示にしたがつて製造することができ
る。 諸単位の中で該コポリエステル中に存在させる
ことができる単位は、例えば炭素原子約50個まで
を有し、アジピン酸、シクロヘキサンジ酢酸、二
量化C16〜C18不飽和酸（炭素原子32ないし36個を
有する）、三量化酸などのような環式脂肪族、直
鎖及び枝分れ鎖の各酸を包含する脂肪族ジカルボ
ン酸から誘導される単位である。そのほか、例え
ば炭素原子約50個まで、好ましくは２ないし約20
個を有するもの、なかでもプロピレン グリコー
ル、グリセリン、ジエチレングリコール、トリエ
チレングリコールなどを包含する脂肪族グリコー
ルまたは脂肪族ポリオールから誘導される単位の
少量を存在させることができる。 環状脂肪族ジオールと芳香族ジカルボン酸とか
ら誘導されるポリエステルは、例えば１，４―シ
クロヘキサンジメタノールのシス異性体またはト
ランス異性体のいずれか（またはそれらの混合
物）と芳香族ジカルボン酸とを縮合させて下記の
式： （式中シクロヘキサン環は、そのシス及びトラン
ス異性体から選択され、Ｒは炭素原子６ないし20
個を有するアリール ラジカルを表わし、かつ芳
香族ジカルボン酸から誘導される脱炭酸残基であ
る）で表わされる循環単位を有するポリエステル
を生成することにより製造される。 式（）において、Ｒにより示される芳香族ジ
カルボン酸の例としてはイソフタル酸またはテレ
フタル酸、１，２―ジ（ｐ―カルボキシフエニ
ル）エタン、４，4′―ジカルボキシフエニルエー
テルなど、及びこれらの混合物を包含する。これ
らの酸のすべてが少くとも１個の芳香核を有す
る。１，４―または１，５―ナフタレンジカルボ
ン酸におけるように融合環も存在することができ
る。好ましいジカルボン酸はテレフタル酸または
テレフタル酸とイソフタル酸との混合物である。 好ましいポリエステルは１，４―シクロヘキサ
ンジメタノールのシス異性体またはトランス異性
体のいずれか（またはそれらの混合物）とイソフ
タル酸及びテレフタル酸の混合物との反応から誘
導さる。これらのポリエステルは式； の反復単位を有する。 もう一つの好ましいポリエステルはシクロヘキ
サンジメタノールとアルキレングリコールと芳香
族ジカルボン酸とから誘導されるコポリエステル
である。これらのコポリエステルは、例えば１，
４―シクロヘキサンジメタノールのシス異性体ま
たはトランス異性体のいずれか（またはそれらの
混合物）及びアルキレングリコールと芳香族ジカ
ルボン酸とを縮合させて下記の式： （式中、シクロヘキサン環は、そのシス異性体及
びトランス異性体から選択され、Ｒはさきに定義
したとおりであり、ｎは２ないし４の整数であ
り、ｘ単位は約10ないし約90重量％より成り、ｙ
単位は約10ないし約90重量％より成る）で表わさ
れる反復単位を有するコポリエステルを生成させ
ることにより製造される。 好ましいコポリエステルは１，４―シクロヘキ
サンジメタノールのシス異性体またはトランス異
性体のいずれか（またはそれらの混合物）及びエ
チレングリコールとテレフタル酸との１：２：３
のモル比における反応から誘導することができ
る。これらのコポリエステルは下記の式； （式中、ｘ及びｙはさきに定義したとおりであ
る）で表わされる反復単位を有する。 前記コポリエステルとポリアリーレートとの混
合物が1979年６月18日に出願されたエル・エム・
ロウブソン（M.L.Robeson）の「ポリアリーレ
ート ブレンズ ウイズ コポリエステルズ
（Polyarylate Blends With Copolyesters）」の
名称の米国特許出願通番第49134号明細書に記載
されている。 この米国特許出願通番第49134号明細書は２価
フエノール及び芳香族ジカルボン酸より誘導され
るポリアリーレートと、シクロヘキサンジメタノ
ール、アルキレングリコール及び芳香族ジカルボ
ン酸から誘導されるコポリエステルとの混合物を
改善された加工性、耐候性及び衝撃特性を有する
ものとして述べている。 本明細書に記載されるポリエステルは市場より
入手し得るか、または例えば米国特許第2901466
号明細書に記載されているもののような当業界に
周知の方法によつて製造することができるかのい
ずれかである。 好ましいポリエステルは前述したポリ（１，４
―シクロヘキサンジメタノール テレ／イソ−フ
タレート）と、１，４―シクロヘキサンジメタノ
ール、エチレングリコール及びテレフタル酸のコ
ポリエステルと、ポリ（エチレンテレフタレー
ト）とである。 本発明に使用するポリエステルは、23〜30℃の
温度における60：40のフエノール／テトラクロロ
エタン混合物または類似の溶剤中において測定し
た固有粘度少くとも約0.4ないし約2.0dl／ｇを有
する。この固有粘度は下記の関係式； ［η］＝lim C→O（ηsp／Ｃ） （式中 ηsp＝比粘度、Ｃ＝dl／ｇで表わした濃
度である）によつて定義される。 本発明に使用するのに適当な熱可塑性重合体
は、ポリウレタン、ビニルクロリド重合体、ポリ
（アリールエーテル）またはそれらの混合物によ
り成る群から選択される。 Ａ ポリウレタン これら熱可塑性ポリウレタンは、参考として
本明細書に組入れる米国特許第3214411号明細
書に開示されている方法により合成することが
できる。この熱可塑性ポリウレタンに対する出
発材料として使用される、特に有用なポリエス
テル樹脂はアジピン酸と、少くとも１個の一級
水酸基を有するグリコールとから生成されるも
のである。アジピン酸と、少くとも１個の一級
水酸基を有する適当なグリコールまたはグリコ
ール混合物とを縮合させる。酸価が約0.5ない
し約2.0に達したとき、縮合を停止させる。反
応中に生成した水を反応と同時に、または反応
後に除去し、最終含水量が約0.01ないし約0.2
％好ましくは約0.01ないし0.05％となるように
する。 任意の適当なグリコール、例えばエチレング
リコール、プロピレングリコール、ブチレング
リコール、ヘキサンジオール、ビス―（ヒドロ
キシメチルシクロヘキサン）、１，４―ブタン
ジオール、ジエチレングリコール、２，２―ジ
メチルプロピレングリコール、１，３―プロピ
レングリコールなどのようなグリコールをアジ
ピン酸との反応に使用することができる。グリ
コールのほかに、例えばトリメチロールプロパ
ン、グリセリン、ヘキサントリオールなどのよ
うな３価アルコールの約１％までの少量をグリ
コールと共に使用することができる。得られる
ヒドロキシル ポリエステルは分子量少くとも
約600、ヒドロキシル価約25ないし約190、好ま
しくは約40と約60との間、酸価約0.5と約２と
の間及び水分含量0.01ないし約0.2％を有する。 エラストマーの製造に使用する有機ジイソシ
アネートは好ましくは４，4′―ジフエニルメタ
ンジイソシアネートである。この４，4′―ジフ
エニルメタンジイソシアネートは、５％よりも
少い２，4′―ジフエニルメタンジイソシアネー
ト及び２％よりも少いジフエニルメタンジイソ
シアネートの二量体を含有することが望まし
い。更に望ましくはHClとして計算した酸性度
が約0.0001ないし約0.02％であることである。
HCl％として計算される酸性度は熱メタノール
水溶液中のイソシアネートから塩化物を抽出す
ること、または水による加水分解の際に塩化物
を遊離させ、該抽出物を硝酸銀の標準溶液で滴
定して存在する塩素イオンの濃度を得ることに
より測定する。 熱可塑性の、加工し得るポリウレタンの製造
に当つて、その他のジイソシアネートを使用す
ることができる。その他のジイソシアネートの
例は、エチレンジイソシアネート、エチリデン
ジイソシアネート、プロピレンジイソシアネー
ト、ブチレンジイソシアネート、シクロペンチ
レン―１，３―ジイソシアネート、シクロヘキ
シレン―１，４―ジイソシアネート、シクロヘ
キシレン―１，２―ジイソシアネート、２，４
―トリレンジイソシアネート、２，６―トリレ
ンジイソシアネート、２，２―ジフエニルプロ
パン―４，4′―ジイソシアネート、ｐ―フエニ
レンジイソシアネート、ｍ―フエニレンジイソ
シアネート、キシリレンジイソシアネート、
１，４―ナフチレンジイソシアネート、１，５
―ナフチレンジイソシアネート、ジフエニル―
４，4′―ジイソシアネート、アゾベンゼン―
４，4′―ジイソシアネート、ジフエニルスルホ
ン―４，4′―ジイソシアネート、ジクロロヘキ
サメチレンジイソシアネート、ペンタメチレン
ジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシア
ネート、１―クロロベンゼン―２，４―ジイソ
シアネート、フルフリデンジイソシアネートな
どである。 イソシアネート基と反応性の活性水素含有基
を有する任意の適当な鎖長延長剤を使用するこ
とができる。それらの鎖長延長剤の例としては
例えばエチレングリコール、プロピレングリコ
ール、１，４―ブタンジオール、ブテンジオー
ル、ブチンジオール、キシリレングリコール
類、アミレングリコール類、１，４―フエニレ
ン―ビス―β―ヒドロキシエチルエーテル、
１，３―フエニレン―ビス―β―ヒドロキシエ
チルエーテル、ビス―（ヒドロキシ―メチル―
シクロヘキサン）、ヘキサンジオール、チオジ
グリコールなどを包含するジオール類；エチレ
ンジアミン、プロピレンジアミン、ブチレンジ
アミン、ヘキサメチレンジアミン、シクロヘキ
サンジアミン、フエニレンジアミン、トリレン
ジアミン、キシリレンジアミン、３，3′―ジク
ロロベンジジン、３，3′―ジニトロベンジジン
などを包含するジアミン類；例えばエタノール
アミン、アミノプロピルアルコール、２，２―
ジメチルプロパノールアミン、３―アミノシク
ロヘキシルアルコール、ｐ―アミノベンジルア
ルコールなどのようなアルカノールアミン類で
ある。本明細書に参考として組入れる米国特許
第2620516号、同第2621166号及び同第2729618
号各明細書に記載される二官能性鎖長延長剤を
使用することができる。所望により、少量の多
官能性物質を使用することもできる。しかしな
がら、この多官能性鎖長延長剤は約１重量％よ
りも大きな量で存在させるべきでない。例えば
グリセリン、トリメチロールプロパン、ヘキサ
ントリオール、ペンタエリスリトールなどのよ
うな任意の適当な多官能性化合物をこの用途に
使用することができる。 本発明方法によればポリエステル、有機ジイ
ソシアネート及び鎖長延長剤を個々に、好まし
くは約60゜ないし約135℃の温度に加熱すること
ができ、次いで該ポリエステルと鎖長延長剤と
をジイソシアネートと実質的に同時に混合す
る。勿論、反応速度を高めるために、前記米国
特許第2620526号、同第2621166号及び同第
2729618号明細書に記載されるような第三アミ
ンなどのような適当な触媒を該反応混合物に添
加することができる。アジペートポリエステル
が好ましいけれど、コハク酸、スベリン酸、セ
バシン酸、シユウ酸、メチルアジピン酸、グル
タル酸、ピメリン酸、アゼライン酸、フタル
酸、テレフタル酸、イソフタル酸などをベース
とするポリエステルを使用することができる。
ε―カプロラクトンをベースとするポリエステ
ルもまた好ましい。 該熱可塑性ポリウレタンの製造に当つてポリ
エステルの代りにポリエーテルを使用すること
もでき、約600と2000との間、好ましくは約
1000の平均分子量を有するポリテトラメチレン
グリコールが好ましい。ポリプロピレングリコ
ール、ポリエチレングリコールなどのようなそ
の他のポリエーテル類も、それらの分子量が約
600以上であることを条件として使用すること
ができる。上記の熱可塑性ポリウレタンと、米
国特許第2621166号、同第2729618号、同第
3214411号、同第2778810号、同第3012992号、
カナダ特許第754233号、同第733577号及び同第
842325号各明細書に開示されるもののような、
その他のポリエーテルを熱可塑性ポリウレタン
の製造に使用することができる。 Ｂ ビニルクロリド重合体 本発明の目的のビニルクロリド重合体はポリ
ビニルクロリド；ならびにビニルクロリドと、
オレフイン性不飽和の重合し得る化合物との共
重合体であつて、その中に組入れられたビニル
クロリド少くとも約80重量％を含有する共重合
体である。共重合に好適なオレフイン性不飽和
化合物は、例えばビニリデンクロリド及びビニ
リデンフロリドのようなビニリデンハロゲン化
物類；ビニルアセテート、ビニルプロピオネー
ト、ビニルブチレート、ビニルクロロアセテー
ト、ビニルベンゾエートのようなビニルエステ
ル類；アクリル酸及びα―アルキル―アクリル
酸ならびにそれらのアルキルエステル類；アミ
ド類及びニトリル類；メタクリル酸、メチルメ
タクリレート、エチルアクリレート、２―エチ
ル―ヘキシル―アクリレート、ブチルメタクリ
レート、アクリルアミド；Ｎ―メチルアクリル
アミド、アクリロニトリル、及びメタクリロニ
トリル；スチレン及びビニルナフタレンのよう
な芳香族ビニル化合物類ならびにエチレンのよ
うなオレフイン性不飽和炭化水素類；ビシクロ
―〔2.2.1〕―ヘプト―２―エン及びビシクロ
―〔2.2.1〕―ヘプタ―２，５―ジエンである。
これらのビニルクロリド重合体は公知であり、
かつ乳化重合、懸濁重合、塊状重合の通常方法
により製造することができる。分子量40000な
いし60000を有するビニルクロリド重合体が好
ましい。 Ｃ ポリ（アリールエーテル） 本発明のブレンドのポリ（アリールエーテ
ル）樹脂成分は線状の熱可塑性ポリアリーレン
ポリエーテルポリスルホンであるということが
でき、この場合該アリーレン単位はエーテル結
合及びスルホン結合により散在される。これら
の樹脂は２価フエノールのアルカリ金属複塩と
ジハロベンゼノイド化合物との反応により得る
ことができる。上記複塩とジハロベンゼノイド
化合物のいずれか、または双方がアリーレン配
置中にスルホン結合―SO2―を有し、重合鎖中
にアリーレン単位及びエーテル単位のほかにス
ルホン単位を提供する。該ポリスルホン重合体
は式： Ｏ―Ｅ―Ｏ―E′― （式中、Ｅは２価フエノールの残基であり、
E′は原子価結合に対するオルト位及びパラ位の
うち少くとも一つにおいて不活性な電子吸引性
基を有するベンゼノイド化合物の残基であり、
前記残留基の双方とも芳香族性炭素原子を経て
エーテル酸素に原子価結合している）の反復単
位より成る基本構造を有する。このようなポリ
スルホンは米国特許第3264536号明細書に記載
されているポリアリーレンポリエーテル樹脂の
部類に包含される。上記明細書の開示は上式の
Ｅ及びE′の記述及び例示のために参考として本
明細書に組入れる。しかして上記ポリスルホン
はＥの好ましい形態として、構造式： 〔式中、Arは芳香族基、好ましくはフエニレ
ン基であり、Ａ及びA1は、炭素原子１ないし
４個を有するアルキル基、ハロゲン原子（すな
わちフツ素、塩素、臭素もしくはヨード）また
は炭素原子１ないし４個を有するアルコキシ
ラジカルのような同一または異る不活性置換基
でよく、ｒ及びr1は０ないし４（０及び４を含
む）の値を有する整数であり、R1はジヒドロ
キシジフエニルの形態としての芳香族炭素原子
間の結合を表わすか、または例えばCO、Ｏ、
Ｓ、Ｓ―Ｓ、SO2及び２価有機炭化水素ラジカ
ル（アルキレン、アルキリデン、シクロアルキ
レンのような）、もしくはハロゲン、アルキル、
アリールなどを置換したアルキレン、アルキリ
デン及びシクロアルキレンの各ラジカルならび
にアルカリーレン及び芳香族ラジカル及び双方
のAr基に融合する環を包含する２価ラジカル
かを表わす〕を有する２核フエノールから誘導
されるＥを包含する。代表的な好ましい重合体
は前記ロビンソンらの特許明細書に記載されて
いるような式： 〔式中、Ａ及びA1は炭素原子１ないし４個を
有するアルキル基、ハロゲン原子（例えばフツ
素、塩素、臭素もしくはヨード）または炭素原
子１ないし４個を有するアルコキシラジカルの
ような同一または異る不活性置換基でよく、ｒ
及びr1は０ないし４（０及び４を含む）の値を
有する整数であり、R1は典型的には芳香族炭
素間の結合または２価の接続ラジカルを表わ
し、R2はスルホン、カルボニル、スルホキシ
ドを表わし、好ましくはR1は芳香族炭素間の
結合を表わす〕を有する反復単位より成る。上
記の式において、ｒ及びr1がゼロであり、R1が
式： （式中R″は前記ロビンソンらの特許明細書に
おいて例示されているような低級アルキル、ア
リール及びそれらのハロゲン置換した基から成
る群の一つである）を有する２価接続ラジカル
であり、R2がスルホン基である式を有する熱
可塑性ポリアリーレンポリスルホンが更に好ま
しい。 代表的な例としては２，２―ビス―（４―ヒ
ドロキシフエニル）プロパン（Ｅ残基の原料）
と４，4′―ジクロロジフエニルスルホン（E′残
基の原料）とより製造される反応生成物、なら
びに４，4′―ジクロロジフエニルスルホンと、
ベンゾフエノン（４，4′―ジヒドロキシジフエ
ニルケトン）のビスフエノールまたはアセトフ
エノン〔１，１―ビス（４―ヒドロキシフエニ
ル）エタン〕のビスフエノールまたはビニルシ
クロヘキサン〔１―エチル―１―（４―ヒドロ
キシフエニル）―３―（４―ヒドロキシフエニ
ルシクロヘキサン）〕のビスフエノールまたは
４，4′―ジヒドロキシジフエニルスルホンまた
はα，α―ビス（４―ヒドロキシフエニル）―
ｐ―ジイソプロピルベンゼンからの生成物のよ
うな当量反応生成物である。 使用することのできるポリスルホン樹脂につ
いて更に有用な討議が英国特許第1060546号明
細書に記載されている。 本発明の組成物は任意の慣用の混合方法によつ
て調製することができる。例えば、好ましい方法
は、ポリアリーレート、ポリエステル及び熱可塑
性重合体を粉末状または粒状で押出機中において
混合し、該混合物を糸状に押出し、該糸状物をペ
レツトに切断し、該ペレツトを所望の物品に成形
することにより成る。 本発明の組成物中に他の添加剤を包含させ得る
ことは勿論当業者に明らかである。これらの添加
剤としては可塑剤；顔料；難燃剤；特にデカブロ
モジフエニルエーテル及びトリアリールホスフエ
ート（トリフエニルホスフエートのような）；ガ
ラス繊維のような補強剤；熱安定剤；紫外線安定
剤；加工助剤；衝撃調節剤などを包含する。使用
することのできる衝撃調節剤が前記L.M.ロウブ
ソンの1979年６月18日出願の「インパクト モデ
イフアイド ポリアリーレート ブレンズ
（Impact Modified Polyarylate Blends）」の名
称の米国特許出願通番第049131号明細書に記載さ
れている。これらの衝撃調節剤は不飽和弾性骨格
上にグラフトしたビニル芳香族、アクリレート、
不飽和ニトリルまたはそれらの混合物であるグラ
フト共重合体であつて引張りモジユラス〔試験片
を約0.5mm（20ミル）の厚さに圧縮成形した点を
除いてASTM Ｄ―638により測定〕約7000Kg／
cm2（約100000psi）以下、好ましくは約1050Kg／
cm2（約15000psi）ないし約7000Kg／cm2（約
100000psi）以下を有する。 該不飽和弾性骨格はポリブタジエン、ポリ（ブ
タジエン―コ―スチレン）、ポリ（ブタジエン―
コ―アクリロニトリル）またはポリ（イソプレ
ン）でよい。各重合体中には該重合体にゴム状特
性を与えるのに十分なブタジエンを存在させる。 不飽和弾性骨格上にグラフトする成分はスチレ
ン、α―メチルスチレン、アルキルスチレンまた
はそれらの混合物のようなビニル芳香族；アクリ
ル酸エステル単量体（例えばメチルアクリレー
ト、エチルアクリレート、ブチルアクリレート、
メチルメタクリレートまたはそれらの混合物）の
ようなアクリレート；アクリロニトリル、メタク
リロニトリルまたはそれらの混合物のような不飽
和ニトリルから選択される。上記ビニル芳香族、
アクリレート及びアクリロニトリルは不飽和弾性
骨格上にグラフトするに当つて個々に、あるいは
任意に組合せて使用し得ることがわかるであろ
う。 これらの衝撃調節剤はフリーフローイング
（free―flowing）粉末であり、かつ例えば1973
年、米国ニユーヨーク市、アプライド サイエン
ス パプリシヤーズ社（Applied Science
Publishers Ltd.）発行、J.H.L.ヘンセン
（Hensen）及びA.ホエラン（Whelan）校訂、V.
シヤケイパル（Shakaypal）著、「デベロプメン
ト イン PVC テクノロジー（Development
in PVC Technology）」に記載されているよう
な、ポリ（ビニルクロリド）用の衝撃調節剤とし
て市販されている。 該衝撃調節剤のグラフト成分は該調節剤の引張
りモジユラスが約7000Kg／cm2（約100000psi）を
超えず、好ましくは約1050Kg／cm2（約15000psi）
ないし約7000Kg／cm2（約100000psi）以下の間と
なるように前記成分約20ないし約60重量％より成
る。 下記の実施例により本発明の実施について特に
説明するがこれら実施例は本発明の範囲をなんら
限定するものではない。 対照例 Ａ ポリウレタン〔アツプジヨン社（Upjohn
Company）から発売され、第１表に記載される
機械的性質を有するペレタン（Pellethane）2102
―80A〕をニユーバリー（Newbury）１ 1/4オ
ンス（約35ｇ）スクリユー射出成形機を使用して
（200℃で）ASTM試験棒に射出成形した。この
試験棒を次の性質、すなわちASTM Ｄ―638に
よる引張り強さ、引張りモジユラス及び破壊時の
伸びについて測定した。 結果を第１表に示す。 ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンドの製造： ポリアリーレート〔ユニオン カーバイド社
（Union Carbide Corporation）から発売され、
ビスフエノールＡとそれぞれ50モル％のテレフタ
ル酸塩化物及びイソフタル酸塩化物の混合物とか
ら慣用の方法により製造され、ｐ―クロロフエノ
ール中において49℃、0.2ｇ／100mlで測定した換
算粘度0.66を有するアーデル（Ardel）Ｄ―100〕
60重量％と、25℃において、１，１，２，２―テ
トラクロロエタン／フエノールの60／40混合物中
で測定した固有粘度0.64を有するポリ（エチレン
テレフタレート）40重量％とをブレンドした。 このブレンドはＬ／Ｄ＝36／１を有する１イン
チ（約25mm）直径の単軸押出機中で上記成分を約
270℃の温度において押出ブレンドすることによ
り調製した。 実施例 １ 前記対照例Ａに記載のポリアリーレートと、ポ
リ（エチレンテレフタレート）とのブレンド20重
量％と、前記対照例Ａに記載のポリウレタンのペ
レタン2102―80Aの80重量％とをブレンドした。 該ブレンドは上記成分を約210〜220℃の温度に
おいて、Ｌ／Ｄ＝36／１を有する１インチ（約25
mm）直径の単軸押出機中において押出ブレンドす
ることにより調製した。押出物をペレツトに切断
した。このペレツト化した生成物を前記対照例Ａ
に記載の手順により試験棒に成形し、次いで試験
した。 結果を第１表に示す。 実施例 ２ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンド40重量％及びポリウレタン60
重量％を使用した点を除いて前記実施例１の手順
を正確に反復した。 結果を第１表に示す。 対照例 Ｂ ポリウレタン〔モベイ ケミカル社（Mobay
Chemical Co.）により発売され、第１表に記載
される機械的性質を有するテキシン（Texin）
355DXH〕を前記対照例Ａに記載の方法により試
験棒に射出成形し、次いで試験した。 結果を第１表に示す。 実施例 ３ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）との上記ブレンド20重量％を前記対照例Ｂ
に記載のポリウレタンであるテキシンDXHの80
重量％とブレンドした。 該ブレンドは上記成分を、Ｌ／Ｄ＝36／１を有
する１インチ（約25mm）直径の単軸押出機中で約
210〜220℃の温度において押出ブレンドすること
により調製した。押出物をペレツトに切断した。
該ペレツト化した生成物を前記対照例Ａに記載の
手順により試験棒に成形し、次いで試験した。 結果を第１表に示す。 実施例 ４ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンド40重量％及びポリウレタン60
重量％を使用した点を除いて前記実施例３に記載
の手順を反復した。 結果を第１表に示す。 対照例 Ｃ 熱可塑性ポリウレタン（アツプジヨン社から発
売され、第１表に記載される機械的性質を有する
ペレタン2102―55D）を前記対照例Ａに記載の手
順により試験棒に成形し、試験した。 結果を第１表に示す。 実施例 ５ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）との上記ブレンド40重量％を前記対照例Ｃ
に記載のポリウレタンであるペレタン2102―55D
の60重量％とブレンドした。 該ブレンドは上記成分を、Ｌ／Ｄ＝36／１を有
する直径１インチ（約25mm）の単軸押出機中で約
200〜210℃の温度において押出ブレンドすること
により調製した。該押出物をペレツトに切断し
た。該ペレツト化した生成物を前記対照例Ａに記
載の手順により試験棒に成形し、試験した。 結果を第１表に示す。 第１表におけるデータは、ポリアリーレート／
ポリ（エチレンテレフタレート）のブレンドを熱
可塑性ポリウレタンに添加することにより、より
高いモジユラス生成物であつて、しかも良好な強
さ及び極限伸び率を保持している生成物が得られ
ることを示す。この高分子強化（Polymeric
reinforcement）法は無機充てん剤または繊維強
化剤に優る、明瞭な利点を与える。工業的には非
強化熱可塑性ポリウレタンの最大引張りモジユラ
スは約1400Kg／cm2（20000psi）である。本発明の
ターポリマーは低いクリープ及び低い荷重変形を
含めて改良された荷重特性を有する。
と、少くとも１種の熱可塑性重合体とのブレンド
（blend）より成る成形組成物を目的とする。 ポリアリーレートとは二価フエノール、特に
２，２―ビス―（４―ヒドロキシフエニル）プロ
パン（ビスフエノールＡともいう）及び芳香族ジ
カルボン酸、特にテレフタル酸とイソフタル酸と
の混合物から誘導される芳香族ポリエステルのこ
とである。 ポリアリーレートは熱的特性と機械的特性との
優れた組合せを有する高温、高性能熱可塑性重合
体である。それらは約130℃の高い連続使用温度
と、300フイート・ポンド／立方インチ（0.253Kg
−ｍ／cm3）以上の振子衝撃値の良好な非切欠き粘
り強さとを有する。更にポリアリーレートは固有
の燃焼性及び耐燃性ならびに良好な耐候性を有す
る。該ポリアリーレートは高温における良好な融
解安定性及び良好な色彩保持性を有する。それら
ポリアリーレートはまた良好な加工性を有し、そ
れ故にそれらを種々の物品に成形することができ
る。 ポリアリーレートはその他の樹脂系統、例えば
ABS樹脂（米国特許第3792118号明細書）、ポリ
カーボネート樹脂（米国特許第3792115号明細
書）、ポリウレタン樹脂、メチルメタクリレート
樹脂などとブレンドされて来た。樹脂のブレンド
は一つの樹脂の欠点を他の樹脂で補うために屡々
採用される。例えば、低い加熱ひずみ温度を有す
る樹脂を高い加熱ひずみ温度を有する樹脂とブレ
ンドすることができる。しかしながら一般的に、
この方法は、その他の性質に対し、機械的性質の
劣化または得られた射出成形樹脂の粗悪な表面の
ような好ましくない効果を伴う。 特にポリアリーレートを熱可塑性ポリウレタ
ン、ビニルクロリド重合体、メチルメタクリレー
ト樹脂などのような樹脂とブレンドする場合には
若干の問題が生じる。ポリアリーレートは高い粘
性を有するので、該ポリアリーレートとブレンド
される他の樹脂の温度安定限界を超えた高い成形
温度を必要とする。したがつて、このブレンドを
成形する場合には樹脂の劣化が起こる。この現象
はポリアリーレートとビニルクロリド重合体との
ブレンドについて特に観察される。更に高粘性ポ
リアリーレートとその他の重合体との間に極端な
粘度差が存在する場合には、これらのブレンドを
射出成形する際に重大な表面不規則性（例えばジ
エツテイング）が観察される。この現象は特にポ
リアリーレートを例えばABS樹脂及びポリ（メ
チルメタクリレート）樹脂とブレンドする場合に
観察される。更にポリアリーレートを低粘性を有
する樹脂と慣用の重合体混合技術、すなわち押出
しまたはバンバリー型（Banbury type）溶融混
合によりブレンドする場合には、ポリアリーレー
トの極度に高い粘性は均一な生成物が得られるの
を妨げる。不均一なブレンドは均一な樹脂ブレン
ドのように十分には耐候性がなく、また諸性質の
適当な平衡をも有しない。 本発明者は、脂肪族ジオールもしくは環状脂肪
族ジオールまたはそれらの混合物と芳香族ジカル
ボン酸とから誘導されるポリエステルを、ポリア
リーレートと、少くとも１種の熱可塑性重合体と
のブレンドに添加することにより、優れた表面外
観を有し、しかも劣化することなく容易に成形す
ることのできるブレンドが生成されることを見出
した。 更に本発明者はポリエステルと熱可塑性重合体
とのブレンドにポリアリーレートを添加すること
により該ブレンドの耐候性が改良されること、す
なわち紫外線及び湿分の条件下に露出後において
該ブレンドの機械的性質が保持されることを見出
した。該ブレンド中におけるポリエステル樹脂の
存在は均一なブレンドを生じさせ、かつ該樹脂は
慣用の重合体混合技術を利用してブレンドするこ
とができる。該ブレンド中におけるポリエステル
樹脂の存在は、該ブレンドの耐候性についてのポ
リアリーレートの改良効果を妨げない。 本発明のブレンドはポリアリーレートと熱可塑
性重合体のような二成分系混合物の機械的性質よ
りも、より良好な優れた機械的性質を有する。こ
のことは予想外であり、従来使用できなかつたポ
リアリーレート樹脂と熱可塑性重合体との二成分
系を製品に成形可能とさせるものである。 本発明により、下記； (a) 少くとも１種の二価フエノールと、少くとも
１種の芳香族ジカルボン酸とから誘導されるポ
リアリーレート４〜80重量％ (b) 脂肪族ジオールもしくは環状脂肪族ジオール
またはそれらの混合物と、少くとも１種の芳香
族ジカルボン酸とより誘導されるポリエステル
４〜60重量％、及び (c) ポリビニルクロリド、ポリアリールエーテル
又はポリウレタン10〜92重量％ のブレンドより成る成形組成物が提供される。 本発明のポリアリーレートは２価フエノールと
芳香族ジカルボン酸とより誘導される。 特に好ましい２価フエノールは下記の式を有す
るものである。 〔式中、Ｙは炭素原子１ないし４個を有するアル
キル基、塩素または臭素から選択され、ｚは０な
いし４（０及び４を含む）の値を有し、R′は２価
の飽和脂肪族炭化水素ラジカル、特に炭素原子１
ないし３個を有するアルキレン ラジカルもしく
はアルキリデン ラジカルまたは炭素原子９個ま
で（９個を含む）を有するシクロアルキレン ラ
ジカルである〕。好ましい２価フエノールはビス
フエノールＡである。２価フエノールは単独か、
または組合せて使用することができる。 なお前記２価フエノールは下記の式： （式中、Ｙ及びｚはさきに定義したとおりであ
る）を有する二価フエノールと組合せて使用する
ことができる。 好適な芳香族ジカルボン酸としてはテレフタル
酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸及び
それらの混合物；ならびにアルキル基が炭素原子
１ないし約４個を有する上記カルボン酸のアルキ
ル置換同族体；及びハロゲン化物、アルキルエー
テルもしくはアリールエーテルのような、その他
の不活性置換基を有する酸などを包含する。 該ポリアリーレートはテレフタル酸約95ないし
０モル％及びイソフタル酸約５ないし100モル％
を含有する。更に好ましくは該ポリアリーレート
はテレフタル酸約30ないし約70モル％とイソフタ
ル酸約70ないし約30モル％との混合物を含有す
る。テレフタル酸50モル％とイソフタル酸50モル
％との混合物を含有するポリアリーレートが最も
好ましい。 本発明のポリアリーレートは芳香族ジカルボン
酸の酸塩化物と２価フエノールとの反応、芳香族
ジカルボン酸のジアリール エステルと２価フエ
ノールとの反応、及び芳香族二酸と二価フエノー
ルのジエステル誘導体との反応のような、任意の
周知の先行技術におけるポリエステル生成反応に
より製造することができる。これらの方法が、例
えば米国特許第3317464号、同第3948856号、同第
3780148号、同第3824213号及び同第3133898号各
明細書に記載されている。、 これらのポリアリーレートは49℃におけるｐ―
クロロフエノール中において（0.2ｇ／100ml）測
定して約0.4ないし約1.0の低粘度を有する。 本発明に使用するのに好適なポリエステルは、
炭素原子２ないし約10個を有する脂肪族ジオール
もしくは環式脂肪族ジオールまたはそれらの混合
物と少くとも１種の芳香族ジカルボン酸とから誘
導される。脂肪族ジオールと芳香族ジカルボン酸
とから誘導されるポリエステルは下記の一般式： （式中、ｎは２ないし４の整数である）の反復単
位を有する。 好ましいポリエステルはポリ（エチレンテレフ
タレート）である。 また本発明は上記ポリエステルと、少量の、例
えば0.5ないし約２重量％の脂肪族酸及び（また
は）脂肪族ポリオールから誘導される単位とによ
りコポリエステルを生成することをも意図する。
該脂肪族ポリオールとしてはポリ（エチレングリ
コール）のようなグリコールを包含する。これら
は例えば米国特許第2465319号及び同第3047539号
各明細書の教示にしたがつて製造することができ
る。 諸単位の中で該コポリエステル中に存在させる
ことができる単位は、例えば炭素原子約50個まで
を有し、アジピン酸、シクロヘキサンジ酢酸、二
量化C16〜C18不飽和酸（炭素原子32ないし36個を
有する）、三量化酸などのような環式脂肪族、直
鎖及び枝分れ鎖の各酸を包含する脂肪族ジカルボ
ン酸から誘導される単位である。そのほか、例え
ば炭素原子約50個まで、好ましくは２ないし約20
個を有するもの、なかでもプロピレン グリコー
ル、グリセリン、ジエチレングリコール、トリエ
チレングリコールなどを包含する脂肪族グリコー
ルまたは脂肪族ポリオールから誘導される単位の
少量を存在させることができる。 環状脂肪族ジオールと芳香族ジカルボン酸とか
ら誘導されるポリエステルは、例えば１，４―シ
クロヘキサンジメタノールのシス異性体またはト
ランス異性体のいずれか（またはそれらの混合
物）と芳香族ジカルボン酸とを縮合させて下記の
式： （式中シクロヘキサン環は、そのシス及びトラン
ス異性体から選択され、Ｒは炭素原子６ないし20
個を有するアリール ラジカルを表わし、かつ芳
香族ジカルボン酸から誘導される脱炭酸残基であ
る）で表わされる循環単位を有するポリエステル
を生成することにより製造される。 式（）において、Ｒにより示される芳香族ジ
カルボン酸の例としてはイソフタル酸またはテレ
フタル酸、１，２―ジ（ｐ―カルボキシフエニ
ル）エタン、４，4′―ジカルボキシフエニルエー
テルなど、及びこれらの混合物を包含する。これ
らの酸のすべてが少くとも１個の芳香核を有す
る。１，４―または１，５―ナフタレンジカルボ
ン酸におけるように融合環も存在することができ
る。好ましいジカルボン酸はテレフタル酸または
テレフタル酸とイソフタル酸との混合物である。 好ましいポリエステルは１，４―シクロヘキサ
ンジメタノールのシス異性体またはトランス異性
体のいずれか（またはそれらの混合物）とイソフ
タル酸及びテレフタル酸の混合物との反応から誘
導さる。これらのポリエステルは式； の反復単位を有する。 もう一つの好ましいポリエステルはシクロヘキ
サンジメタノールとアルキレングリコールと芳香
族ジカルボン酸とから誘導されるコポリエステル
である。これらのコポリエステルは、例えば１，
４―シクロヘキサンジメタノールのシス異性体ま
たはトランス異性体のいずれか（またはそれらの
混合物）及びアルキレングリコールと芳香族ジカ
ルボン酸とを縮合させて下記の式： （式中、シクロヘキサン環は、そのシス異性体及
びトランス異性体から選択され、Ｒはさきに定義
したとおりであり、ｎは２ないし４の整数であ
り、ｘ単位は約10ないし約90重量％より成り、ｙ
単位は約10ないし約90重量％より成る）で表わさ
れる反復単位を有するコポリエステルを生成させ
ることにより製造される。 好ましいコポリエステルは１，４―シクロヘキ
サンジメタノールのシス異性体またはトランス異
性体のいずれか（またはそれらの混合物）及びエ
チレングリコールとテレフタル酸との１：２：３
のモル比における反応から誘導することができ
る。これらのコポリエステルは下記の式； （式中、ｘ及びｙはさきに定義したとおりであ
る）で表わされる反復単位を有する。 前記コポリエステルとポリアリーレートとの混
合物が1979年６月18日に出願されたエル・エム・
ロウブソン（M.L.Robeson）の「ポリアリーレ
ート ブレンズ ウイズ コポリエステルズ
（Polyarylate Blends With Copolyesters）」の
名称の米国特許出願通番第49134号明細書に記載
されている。 この米国特許出願通番第49134号明細書は２価
フエノール及び芳香族ジカルボン酸より誘導され
るポリアリーレートと、シクロヘキサンジメタノ
ール、アルキレングリコール及び芳香族ジカルボ
ン酸から誘導されるコポリエステルとの混合物を
改善された加工性、耐候性及び衝撃特性を有する
ものとして述べている。 本明細書に記載されるポリエステルは市場より
入手し得るか、または例えば米国特許第2901466
号明細書に記載されているもののような当業界に
周知の方法によつて製造することができるかのい
ずれかである。 好ましいポリエステルは前述したポリ（１，４
―シクロヘキサンジメタノール テレ／イソ−フ
タレート）と、１，４―シクロヘキサンジメタノ
ール、エチレングリコール及びテレフタル酸のコ
ポリエステルと、ポリ（エチレンテレフタレー
ト）とである。 本発明に使用するポリエステルは、23〜30℃の
温度における60：40のフエノール／テトラクロロ
エタン混合物または類似の溶剤中において測定し
た固有粘度少くとも約0.4ないし約2.0dl／ｇを有
する。この固有粘度は下記の関係式； ［η］＝lim C→O（ηsp／Ｃ） （式中 ηsp＝比粘度、Ｃ＝dl／ｇで表わした濃
度である）によつて定義される。 本発明に使用するのに適当な熱可塑性重合体
は、ポリウレタン、ビニルクロリド重合体、ポリ
（アリールエーテル）またはそれらの混合物によ
り成る群から選択される。 Ａ ポリウレタン これら熱可塑性ポリウレタンは、参考として
本明細書に組入れる米国特許第3214411号明細
書に開示されている方法により合成することが
できる。この熱可塑性ポリウレタンに対する出
発材料として使用される、特に有用なポリエス
テル樹脂はアジピン酸と、少くとも１個の一級
水酸基を有するグリコールとから生成されるも
のである。アジピン酸と、少くとも１個の一級
水酸基を有する適当なグリコールまたはグリコ
ール混合物とを縮合させる。酸価が約0.5ない
し約2.0に達したとき、縮合を停止させる。反
応中に生成した水を反応と同時に、または反応
後に除去し、最終含水量が約0.01ないし約0.2
％好ましくは約0.01ないし0.05％となるように
する。 任意の適当なグリコール、例えばエチレング
リコール、プロピレングリコール、ブチレング
リコール、ヘキサンジオール、ビス―（ヒドロ
キシメチルシクロヘキサン）、１，４―ブタン
ジオール、ジエチレングリコール、２，２―ジ
メチルプロピレングリコール、１，３―プロピ
レングリコールなどのようなグリコールをアジ
ピン酸との反応に使用することができる。グリ
コールのほかに、例えばトリメチロールプロパ
ン、グリセリン、ヘキサントリオールなどのよ
うな３価アルコールの約１％までの少量をグリ
コールと共に使用することができる。得られる
ヒドロキシル ポリエステルは分子量少くとも
約600、ヒドロキシル価約25ないし約190、好ま
しくは約40と約60との間、酸価約0.5と約２と
の間及び水分含量0.01ないし約0.2％を有する。 エラストマーの製造に使用する有機ジイソシ
アネートは好ましくは４，4′―ジフエニルメタ
ンジイソシアネートである。この４，4′―ジフ
エニルメタンジイソシアネートは、５％よりも
少い２，4′―ジフエニルメタンジイソシアネー
ト及び２％よりも少いジフエニルメタンジイソ
シアネートの二量体を含有することが望まし
い。更に望ましくはHClとして計算した酸性度
が約0.0001ないし約0.02％であることである。
HCl％として計算される酸性度は熱メタノール
水溶液中のイソシアネートから塩化物を抽出す
ること、または水による加水分解の際に塩化物
を遊離させ、該抽出物を硝酸銀の標準溶液で滴
定して存在する塩素イオンの濃度を得ることに
より測定する。 熱可塑性の、加工し得るポリウレタンの製造
に当つて、その他のジイソシアネートを使用す
ることができる。その他のジイソシアネートの
例は、エチレンジイソシアネート、エチリデン
ジイソシアネート、プロピレンジイソシアネー
ト、ブチレンジイソシアネート、シクロペンチ
レン―１，３―ジイソシアネート、シクロヘキ
シレン―１，４―ジイソシアネート、シクロヘ
キシレン―１，２―ジイソシアネート、２，４
―トリレンジイソシアネート、２，６―トリレ
ンジイソシアネート、２，２―ジフエニルプロ
パン―４，4′―ジイソシアネート、ｐ―フエニ
レンジイソシアネート、ｍ―フエニレンジイソ
シアネート、キシリレンジイソシアネート、
１，４―ナフチレンジイソシアネート、１，５
―ナフチレンジイソシアネート、ジフエニル―
４，4′―ジイソシアネート、アゾベンゼン―
４，4′―ジイソシアネート、ジフエニルスルホ
ン―４，4′―ジイソシアネート、ジクロロヘキ
サメチレンジイソシアネート、ペンタメチレン
ジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシア
ネート、１―クロロベンゼン―２，４―ジイソ
シアネート、フルフリデンジイソシアネートな
どである。 イソシアネート基と反応性の活性水素含有基
を有する任意の適当な鎖長延長剤を使用するこ
とができる。それらの鎖長延長剤の例としては
例えばエチレングリコール、プロピレングリコ
ール、１，４―ブタンジオール、ブテンジオー
ル、ブチンジオール、キシリレングリコール
類、アミレングリコール類、１，４―フエニレ
ン―ビス―β―ヒドロキシエチルエーテル、
１，３―フエニレン―ビス―β―ヒドロキシエ
チルエーテル、ビス―（ヒドロキシ―メチル―
シクロヘキサン）、ヘキサンジオール、チオジ
グリコールなどを包含するジオール類；エチレ
ンジアミン、プロピレンジアミン、ブチレンジ
アミン、ヘキサメチレンジアミン、シクロヘキ
サンジアミン、フエニレンジアミン、トリレン
ジアミン、キシリレンジアミン、３，3′―ジク
ロロベンジジン、３，3′―ジニトロベンジジン
などを包含するジアミン類；例えばエタノール
アミン、アミノプロピルアルコール、２，２―
ジメチルプロパノールアミン、３―アミノシク
ロヘキシルアルコール、ｐ―アミノベンジルア
ルコールなどのようなアルカノールアミン類で
ある。本明細書に参考として組入れる米国特許
第2620516号、同第2621166号及び同第2729618
号各明細書に記載される二官能性鎖長延長剤を
使用することができる。所望により、少量の多
官能性物質を使用することもできる。しかしな
がら、この多官能性鎖長延長剤は約１重量％よ
りも大きな量で存在させるべきでない。例えば
グリセリン、トリメチロールプロパン、ヘキサ
ントリオール、ペンタエリスリトールなどのよ
うな任意の適当な多官能性化合物をこの用途に
使用することができる。 本発明方法によればポリエステル、有機ジイ
ソシアネート及び鎖長延長剤を個々に、好まし
くは約60゜ないし約135℃の温度に加熱すること
ができ、次いで該ポリエステルと鎖長延長剤と
をジイソシアネートと実質的に同時に混合す
る。勿論、反応速度を高めるために、前記米国
特許第2620526号、同第2621166号及び同第
2729618号明細書に記載されるような第三アミ
ンなどのような適当な触媒を該反応混合物に添
加することができる。アジペートポリエステル
が好ましいけれど、コハク酸、スベリン酸、セ
バシン酸、シユウ酸、メチルアジピン酸、グル
タル酸、ピメリン酸、アゼライン酸、フタル
酸、テレフタル酸、イソフタル酸などをベース
とするポリエステルを使用することができる。
ε―カプロラクトンをベースとするポリエステ
ルもまた好ましい。 該熱可塑性ポリウレタンの製造に当つてポリ
エステルの代りにポリエーテルを使用すること
もでき、約600と2000との間、好ましくは約
1000の平均分子量を有するポリテトラメチレン
グリコールが好ましい。ポリプロピレングリコ
ール、ポリエチレングリコールなどのようなそ
の他のポリエーテル類も、それらの分子量が約
600以上であることを条件として使用すること
ができる。上記の熱可塑性ポリウレタンと、米
国特許第2621166号、同第2729618号、同第
3214411号、同第2778810号、同第3012992号、
カナダ特許第754233号、同第733577号及び同第
842325号各明細書に開示されるもののような、
その他のポリエーテルを熱可塑性ポリウレタン
の製造に使用することができる。 Ｂ ビニルクロリド重合体 本発明の目的のビニルクロリド重合体はポリ
ビニルクロリド；ならびにビニルクロリドと、
オレフイン性不飽和の重合し得る化合物との共
重合体であつて、その中に組入れられたビニル
クロリド少くとも約80重量％を含有する共重合
体である。共重合に好適なオレフイン性不飽和
化合物は、例えばビニリデンクロリド及びビニ
リデンフロリドのようなビニリデンハロゲン化
物類；ビニルアセテート、ビニルプロピオネー
ト、ビニルブチレート、ビニルクロロアセテー
ト、ビニルベンゾエートのようなビニルエステ
ル類；アクリル酸及びα―アルキル―アクリル
酸ならびにそれらのアルキルエステル類；アミ
ド類及びニトリル類；メタクリル酸、メチルメ
タクリレート、エチルアクリレート、２―エチ
ル―ヘキシル―アクリレート、ブチルメタクリ
レート、アクリルアミド；Ｎ―メチルアクリル
アミド、アクリロニトリル、及びメタクリロニ
トリル；スチレン及びビニルナフタレンのよう
な芳香族ビニル化合物類ならびにエチレンのよ
うなオレフイン性不飽和炭化水素類；ビシクロ
―〔2.2.1〕―ヘプト―２―エン及びビシクロ
―〔2.2.1〕―ヘプタ―２，５―ジエンである。
これらのビニルクロリド重合体は公知であり、
かつ乳化重合、懸濁重合、塊状重合の通常方法
により製造することができる。分子量40000な
いし60000を有するビニルクロリド重合体が好
ましい。 Ｃ ポリ（アリールエーテル） 本発明のブレンドのポリ（アリールエーテ
ル）樹脂成分は線状の熱可塑性ポリアリーレン
ポリエーテルポリスルホンであるということが
でき、この場合該アリーレン単位はエーテル結
合及びスルホン結合により散在される。これら
の樹脂は２価フエノールのアルカリ金属複塩と
ジハロベンゼノイド化合物との反応により得る
ことができる。上記複塩とジハロベンゼノイド
化合物のいずれか、または双方がアリーレン配
置中にスルホン結合―SO2―を有し、重合鎖中
にアリーレン単位及びエーテル単位のほかにス
ルホン単位を提供する。該ポリスルホン重合体
は式： Ｏ―Ｅ―Ｏ―E′― （式中、Ｅは２価フエノールの残基であり、
E′は原子価結合に対するオルト位及びパラ位の
うち少くとも一つにおいて不活性な電子吸引性
基を有するベンゼノイド化合物の残基であり、
前記残留基の双方とも芳香族性炭素原子を経て
エーテル酸素に原子価結合している）の反復単
位より成る基本構造を有する。このようなポリ
スルホンは米国特許第3264536号明細書に記載
されているポリアリーレンポリエーテル樹脂の
部類に包含される。上記明細書の開示は上式の
Ｅ及びE′の記述及び例示のために参考として本
明細書に組入れる。しかして上記ポリスルホン
はＥの好ましい形態として、構造式： 〔式中、Arは芳香族基、好ましくはフエニレ
ン基であり、Ａ及びA1は、炭素原子１ないし
４個を有するアルキル基、ハロゲン原子（すな
わちフツ素、塩素、臭素もしくはヨード）また
は炭素原子１ないし４個を有するアルコキシ
ラジカルのような同一または異る不活性置換基
でよく、ｒ及びr1は０ないし４（０及び４を含
む）の値を有する整数であり、R1はジヒドロ
キシジフエニルの形態としての芳香族炭素原子
間の結合を表わすか、または例えばCO、Ｏ、
Ｓ、Ｓ―Ｓ、SO2及び２価有機炭化水素ラジカ
ル（アルキレン、アルキリデン、シクロアルキ
レンのような）、もしくはハロゲン、アルキル、
アリールなどを置換したアルキレン、アルキリ
デン及びシクロアルキレンの各ラジカルならび
にアルカリーレン及び芳香族ラジカル及び双方
のAr基に融合する環を包含する２価ラジカル
かを表わす〕を有する２核フエノールから誘導
されるＥを包含する。代表的な好ましい重合体
は前記ロビンソンらの特許明細書に記載されて
いるような式： 〔式中、Ａ及びA1は炭素原子１ないし４個を
有するアルキル基、ハロゲン原子（例えばフツ
素、塩素、臭素もしくはヨード）または炭素原
子１ないし４個を有するアルコキシラジカルの
ような同一または異る不活性置換基でよく、ｒ
及びr1は０ないし４（０及び４を含む）の値を
有する整数であり、R1は典型的には芳香族炭
素間の結合または２価の接続ラジカルを表わ
し、R2はスルホン、カルボニル、スルホキシ
ドを表わし、好ましくはR1は芳香族炭素間の
結合を表わす〕を有する反復単位より成る。上
記の式において、ｒ及びr1がゼロであり、R1が
式： （式中R″は前記ロビンソンらの特許明細書に
おいて例示されているような低級アルキル、ア
リール及びそれらのハロゲン置換した基から成
る群の一つである）を有する２価接続ラジカル
であり、R2がスルホン基である式を有する熱
可塑性ポリアリーレンポリスルホンが更に好ま
しい。 代表的な例としては２，２―ビス―（４―ヒ
ドロキシフエニル）プロパン（Ｅ残基の原料）
と４，4′―ジクロロジフエニルスルホン（E′残
基の原料）とより製造される反応生成物、なら
びに４，4′―ジクロロジフエニルスルホンと、
ベンゾフエノン（４，4′―ジヒドロキシジフエ
ニルケトン）のビスフエノールまたはアセトフ
エノン〔１，１―ビス（４―ヒドロキシフエニ
ル）エタン〕のビスフエノールまたはビニルシ
クロヘキサン〔１―エチル―１―（４―ヒドロ
キシフエニル）―３―（４―ヒドロキシフエニ
ルシクロヘキサン）〕のビスフエノールまたは
４，4′―ジヒドロキシジフエニルスルホンまた
はα，α―ビス（４―ヒドロキシフエニル）―
ｐ―ジイソプロピルベンゼンからの生成物のよ
うな当量反応生成物である。 使用することのできるポリスルホン樹脂につ
いて更に有用な討議が英国特許第1060546号明
細書に記載されている。 本発明の組成物は任意の慣用の混合方法によつ
て調製することができる。例えば、好ましい方法
は、ポリアリーレート、ポリエステル及び熱可塑
性重合体を粉末状または粒状で押出機中において
混合し、該混合物を糸状に押出し、該糸状物をペ
レツトに切断し、該ペレツトを所望の物品に成形
することにより成る。 本発明の組成物中に他の添加剤を包含させ得る
ことは勿論当業者に明らかである。これらの添加
剤としては可塑剤；顔料；難燃剤；特にデカブロ
モジフエニルエーテル及びトリアリールホスフエ
ート（トリフエニルホスフエートのような）；ガ
ラス繊維のような補強剤；熱安定剤；紫外線安定
剤；加工助剤；衝撃調節剤などを包含する。使用
することのできる衝撃調節剤が前記L.M.ロウブ
ソンの1979年６月18日出願の「インパクト モデ
イフアイド ポリアリーレート ブレンズ
（Impact Modified Polyarylate Blends）」の名
称の米国特許出願通番第049131号明細書に記載さ
れている。これらの衝撃調節剤は不飽和弾性骨格
上にグラフトしたビニル芳香族、アクリレート、
不飽和ニトリルまたはそれらの混合物であるグラ
フト共重合体であつて引張りモジユラス〔試験片
を約0.5mm（20ミル）の厚さに圧縮成形した点を
除いてASTM Ｄ―638により測定〕約7000Kg／
cm2（約100000psi）以下、好ましくは約1050Kg／
cm2（約15000psi）ないし約7000Kg／cm2（約
100000psi）以下を有する。 該不飽和弾性骨格はポリブタジエン、ポリ（ブ
タジエン―コ―スチレン）、ポリ（ブタジエン―
コ―アクリロニトリル）またはポリ（イソプレ
ン）でよい。各重合体中には該重合体にゴム状特
性を与えるのに十分なブタジエンを存在させる。 不飽和弾性骨格上にグラフトする成分はスチレ
ン、α―メチルスチレン、アルキルスチレンまた
はそれらの混合物のようなビニル芳香族；アクリ
ル酸エステル単量体（例えばメチルアクリレー
ト、エチルアクリレート、ブチルアクリレート、
メチルメタクリレートまたはそれらの混合物）の
ようなアクリレート；アクリロニトリル、メタク
リロニトリルまたはそれらの混合物のような不飽
和ニトリルから選択される。上記ビニル芳香族、
アクリレート及びアクリロニトリルは不飽和弾性
骨格上にグラフトするに当つて個々に、あるいは
任意に組合せて使用し得ることがわかるであろ
う。 これらの衝撃調節剤はフリーフローイング
（free―flowing）粉末であり、かつ例えば1973
年、米国ニユーヨーク市、アプライド サイエン
ス パプリシヤーズ社（Applied Science
Publishers Ltd.）発行、J.H.L.ヘンセン
（Hensen）及びA.ホエラン（Whelan）校訂、V.
シヤケイパル（Shakaypal）著、「デベロプメン
ト イン PVC テクノロジー（Development
in PVC Technology）」に記載されているよう
な、ポリ（ビニルクロリド）用の衝撃調節剤とし
て市販されている。 該衝撃調節剤のグラフト成分は該調節剤の引張
りモジユラスが約7000Kg／cm2（約100000psi）を
超えず、好ましくは約1050Kg／cm2（約15000psi）
ないし約7000Kg／cm2（約100000psi）以下の間と
なるように前記成分約20ないし約60重量％より成
る。 下記の実施例により本発明の実施について特に
説明するがこれら実施例は本発明の範囲をなんら
限定するものではない。 対照例 Ａ ポリウレタン〔アツプジヨン社（Upjohn
Company）から発売され、第１表に記載される
機械的性質を有するペレタン（Pellethane）2102
―80A〕をニユーバリー（Newbury）１ 1/4オ
ンス（約35ｇ）スクリユー射出成形機を使用して
（200℃で）ASTM試験棒に射出成形した。この
試験棒を次の性質、すなわちASTM Ｄ―638に
よる引張り強さ、引張りモジユラス及び破壊時の
伸びについて測定した。 結果を第１表に示す。 ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンドの製造： ポリアリーレート〔ユニオン カーバイド社
（Union Carbide Corporation）から発売され、
ビスフエノールＡとそれぞれ50モル％のテレフタ
ル酸塩化物及びイソフタル酸塩化物の混合物とか
ら慣用の方法により製造され、ｐ―クロロフエノ
ール中において49℃、0.2ｇ／100mlで測定した換
算粘度0.66を有するアーデル（Ardel）Ｄ―100〕
60重量％と、25℃において、１，１，２，２―テ
トラクロロエタン／フエノールの60／40混合物中
で測定した固有粘度0.64を有するポリ（エチレン
テレフタレート）40重量％とをブレンドした。 このブレンドはＬ／Ｄ＝36／１を有する１イン
チ（約25mm）直径の単軸押出機中で上記成分を約
270℃の温度において押出ブレンドすることによ
り調製した。 実施例 １ 前記対照例Ａに記載のポリアリーレートと、ポ
リ（エチレンテレフタレート）とのブレンド20重
量％と、前記対照例Ａに記載のポリウレタンのペ
レタン2102―80Aの80重量％とをブレンドした。 該ブレンドは上記成分を約210〜220℃の温度に
おいて、Ｌ／Ｄ＝36／１を有する１インチ（約25
mm）直径の単軸押出機中において押出ブレンドす
ることにより調製した。押出物をペレツトに切断
した。このペレツト化した生成物を前記対照例Ａ
に記載の手順により試験棒に成形し、次いで試験
した。 結果を第１表に示す。 実施例 ２ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンド40重量％及びポリウレタン60
重量％を使用した点を除いて前記実施例１の手順
を正確に反復した。 結果を第１表に示す。 対照例 Ｂ ポリウレタン〔モベイ ケミカル社（Mobay
Chemical Co.）により発売され、第１表に記載
される機械的性質を有するテキシン（Texin）
355DXH〕を前記対照例Ａに記載の方法により試
験棒に射出成形し、次いで試験した。 結果を第１表に示す。 実施例 ３ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）との上記ブレンド20重量％を前記対照例Ｂ
に記載のポリウレタンであるテキシンDXHの80
重量％とブレンドした。 該ブレンドは上記成分を、Ｌ／Ｄ＝36／１を有
する１インチ（約25mm）直径の単軸押出機中で約
210〜220℃の温度において押出ブレンドすること
により調製した。押出物をペレツトに切断した。
該ペレツト化した生成物を前記対照例Ａに記載の
手順により試験棒に成形し、次いで試験した。 結果を第１表に示す。 実施例 ４ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンド40重量％及びポリウレタン60
重量％を使用した点を除いて前記実施例３に記載
の手順を反復した。 結果を第１表に示す。 対照例 Ｃ 熱可塑性ポリウレタン（アツプジヨン社から発
売され、第１表に記載される機械的性質を有する
ペレタン2102―55D）を前記対照例Ａに記載の手
順により試験棒に成形し、試験した。 結果を第１表に示す。 実施例 ５ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）との上記ブレンド40重量％を前記対照例Ｃ
に記載のポリウレタンであるペレタン2102―55D
の60重量％とブレンドした。 該ブレンドは上記成分を、Ｌ／Ｄ＝36／１を有
する直径１インチ（約25mm）の単軸押出機中で約
200〜210℃の温度において押出ブレンドすること
により調製した。該押出物をペレツトに切断し
た。該ペレツト化した生成物を前記対照例Ａに記
載の手順により試験棒に成形し、試験した。 結果を第１表に示す。 第１表におけるデータは、ポリアリーレート／
ポリ（エチレンテレフタレート）のブレンドを熱
可塑性ポリウレタンに添加することにより、より
高いモジユラス生成物であつて、しかも良好な強
さ及び極限伸び率を保持している生成物が得られ
ることを示す。この高分子強化（Polymeric
reinforcement）法は無機充てん剤または繊維強
化剤に優る、明瞭な利点を与える。工業的には非
強化熱可塑性ポリウレタンの最大引張りモジユラ
スは約1400Kg／cm2（20000psi）である。本発明の
ターポリマーは低いクリープ及び低い荷重変形を
含めて改良された荷重特性を有する。
【表】
【表】
対照例 Ｄ
熱可塑性ポリウレタン（アツプジヨン社から発
売され、第２表に記載される機械的性質を有する
ペレタン2102―55D）を約10×10×0.5cm（４×
４×0.20インチ）の型穴（mold cavity）中にお
いて210℃で試験試料に圧縮成形した。これらの
試料をASTM Ｄ―1499に記載の手順により人工
ウエザリング装置に500時間、1000時間及び2000
時間にわたつて露出した。該露出した被検物から
約３mm（1/8インチ）の幅の被検物を切り取り、
ASTM Ｄ―638と類似の手順にしたがつて引張
り強さを試験した。成形後における最初の引張り
強さを第２表に示す。試料の引張り強さの保持率
のパーセントをウエザリング装置（Weather―Ｏ
―meter）に500時間、1000時間及び2000時間露
出後に報告する。 結果を第２表に示す。 ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンドの調製： ポリアリーレートのアーデル―Ｄ―100を60重
量％と、１，１，２，２―テトラクロエタン／フ
エノールの64／40混合物中で25℃の温度において
測定した固有粘度0.64を有するポリ（エチレンテ
レフタレート）40重量％とをブレンドした。 該ブレンドは上記成分を、Ｌ／Ｄ＝36／１を有
する１インチ（約25mm）直径の単軸押出機中で
270℃の温度においてペレツトに押出ブレンドす
ることにより調製した。 実施例 ６ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）との上記ブレンド10重量％を前記対照例Ｄ
に記載のポリウレタンであるペレタン55Dの90重
量％とブレンドした。 該ブレンドは上記成分をブラベンダー
（Brabender）ブレンダー中で約210〜230℃の温
度において混合することにより調製した。この生
成物を前記対照例Ｄの手順により試験した。 結果を第２表に示す。 実施例 ７ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンド20重量％及びポリウレタン80
重量％を使用した点を除いて前記実施例６を正確
に反復した。 結果を第２表に示す。 この表中におけるデータはポリアリーレートの
低水準の添加を伴つた人工ウエザリング露出後に
おける引張り強さの改良された保持性を示す。ポ
リアリーレート／ポリ（エチレンテレフタレー
ト）のブレンドを熱可塑性ポリウレタンに添加す
ることによつて、熱可塑性ポリウレタンにより示
される優れた引張り強さが低下することはない。
売され、第２表に記載される機械的性質を有する
ペレタン2102―55D）を約10×10×0.5cm（４×
４×0.20インチ）の型穴（mold cavity）中にお
いて210℃で試験試料に圧縮成形した。これらの
試料をASTM Ｄ―1499に記載の手順により人工
ウエザリング装置に500時間、1000時間及び2000
時間にわたつて露出した。該露出した被検物から
約３mm（1/8インチ）の幅の被検物を切り取り、
ASTM Ｄ―638と類似の手順にしたがつて引張
り強さを試験した。成形後における最初の引張り
強さを第２表に示す。試料の引張り強さの保持率
のパーセントをウエザリング装置（Weather―Ｏ
―meter）に500時間、1000時間及び2000時間露
出後に報告する。 結果を第２表に示す。 ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンドの調製： ポリアリーレートのアーデル―Ｄ―100を60重
量％と、１，１，２，２―テトラクロエタン／フ
エノールの64／40混合物中で25℃の温度において
測定した固有粘度0.64を有するポリ（エチレンテ
レフタレート）40重量％とをブレンドした。 該ブレンドは上記成分を、Ｌ／Ｄ＝36／１を有
する１インチ（約25mm）直径の単軸押出機中で
270℃の温度においてペレツトに押出ブレンドす
ることにより調製した。 実施例 ６ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）との上記ブレンド10重量％を前記対照例Ｄ
に記載のポリウレタンであるペレタン55Dの90重
量％とブレンドした。 該ブレンドは上記成分をブラベンダー
（Brabender）ブレンダー中で約210〜230℃の温
度において混合することにより調製した。この生
成物を前記対照例Ｄの手順により試験した。 結果を第２表に示す。 実施例 ７ ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンド20重量％及びポリウレタン80
重量％を使用した点を除いて前記実施例６を正確
に反復した。 結果を第２表に示す。 この表中におけるデータはポリアリーレートの
低水準の添加を伴つた人工ウエザリング露出後に
おける引張り強さの改良された保持性を示す。ポ
リアリーレート／ポリ（エチレンテレフタレー
ト）のブレンドを熱可塑性ポリウレタンに添加す
ることによつて、熱可塑性ポリウレタンにより示
される優れた引張り強さが低下することはない。
【表】
対照例 Ｅ
固有粘度（ASTM Ｄ―1243、方法Ａにより測
定したもの）0.78を有するポリ（ビニルクロリ
ド）（ユニオン カーバイド社により発売される
QSAH―７）100重量％を有機スズ熱安定剤〔シ
ンシンナチ ミラクロン（Cincinnati
Milacron）により発売されるTM―181〕４重量
部と混合した。該混合物を約10×10×0.5cm（４
×４×0.20インチ）の型穴中で180℃の温度にお
いて圧縮成形して約0.5mm（20ミル）の試料を形
成した。これらの試料をASTM Ｄ―1499に記載
の手順により人工ウエザリング装置に500時間及
び1000時間露出した。該露出した被検物から幅約
３mm（1/8インチ）の被検物を切取り、ASTM
Ｄ―638の手順にしたがつて引張り強さを測定し
た。成形後における最初の引張り強さを第３表に
示す。試料の引張り強さの保持率パーセントを、
人工ウエザリング装置（ウエザーオーメーター）
において500時間及び1000時間の露出後に報告す
る。1000時間の露出後における試料の色彩をも第
３表に示す。 結果を第３表に示す。 ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンドの調製： ポリアリーレートであるアーデルＤ―100の60
重量％と、１，１，２，２―テトラクロロエタ
ン／フエノールの60／40の混合物中で25℃の温度
において測定した固有粘度0.64を有するポリ（エ
チレンテレフタレート）40重量％とをブレンドし
た。 該ブレンドは、Ｌ／Ｄ＝36／１を有する１イン
チ（約25mm）直径の単軸押出機中で上記成分を
270℃の温度においてペレツトに押出ブレンドす
ることにより調製した。 実施例 ８ 上記において調製したポリアリーレート／ポリ
（エチレンテレフタレート）のブレンド10重量部
と、ポリ（ビニルクロリド）100重量部及び前記
対照例Ｅに記載の安定剤４重量部の混合物とをブ
レンドした。 該ブレンドは上記２つの予備混合したブレンド
を２ロール型ミル（two roll mill）上において
ロール温度170〜180℃でブレンドすることにより
調製した。次いで該ブレンドを前記対照例Ｅに記
載の手順により試験した。 結果を第３表に示す。 実施例 ９ ポリアリーレート／ポリ（エチレンテレフタレ
ート）のブレンド20重量％を使用した点を除いて
前記実施例８を正確に反復した。 結果を第３表に示す。 対照例 Ｆ 固有粘度（ASTM Ｄ―1243、方法Ａにより測
定）0.63を有するポリ（ビニルクロリド）（ユニ
オン カーバイド社により発売されるQYSA）
100重量部を前記対照例Ｅに記載の熱安定剤
（TM―181）４重量部と混合した。該混合物を前
記対照例Ｅに記載の手順により圧縮成形し、試験
した。 結果を第３表に示す。 実施例 10 上記において調製したポリアリーレート／ポリ
（エチレンテレフタレート）のブレンド20重量部
を、ポリ（ビニルクロリド）100重量部と前記対
照例Ｅに記載の安定剤４重量部との混合物とブレ
ンドした。 該ブレンドは該２種の、予め混合したブレンド
を２ロール型ミル上においてロール温度170〜180
℃でブレンドすることにより調製した。次いでこ
のブレンドを前記対照例Ｅに記載の手順により試
験した。 結果を第３表に示す。 この表における成績は本発明の、ポリアリーレ
ート／ポリ（エチレンテレフタレート）及びポリ
（ビニルクロリド）の三元ブレンドが1000時間の
露出後においてポリ（ビニルクロリド）に比較し
て改良された引張り強さ保持性を有すること、及
び変色がより少いことをも示す。
定したもの）0.78を有するポリ（ビニルクロリ
ド）（ユニオン カーバイド社により発売される
QSAH―７）100重量％を有機スズ熱安定剤〔シ
ンシンナチ ミラクロン（Cincinnati
Milacron）により発売されるTM―181〕４重量
部と混合した。該混合物を約10×10×0.5cm（４
×４×0.20インチ）の型穴中で180℃の温度にお
いて圧縮成形して約0.5mm（20ミル）の試料を形
成した。これらの試料をASTM Ｄ―1499に記載
の手順により人工ウエザリング装置に500時間及
び1000時間露出した。該露出した被検物から幅約
３mm（1/8インチ）の被検物を切取り、ASTM
Ｄ―638の手順にしたがつて引張り強さを測定し
た。成形後における最初の引張り強さを第３表に
示す。試料の引張り強さの保持率パーセントを、
人工ウエザリング装置（ウエザーオーメーター）
において500時間及び1000時間の露出後に報告す
る。1000時間の露出後における試料の色彩をも第
３表に示す。 結果を第３表に示す。 ポリアリーレートとポリ（エチレンテレフタレ
ート）とのブレンドの調製： ポリアリーレートであるアーデルＤ―100の60
重量％と、１，１，２，２―テトラクロロエタ
ン／フエノールの60／40の混合物中で25℃の温度
において測定した固有粘度0.64を有するポリ（エ
チレンテレフタレート）40重量％とをブレンドし
た。 該ブレンドは、Ｌ／Ｄ＝36／１を有する１イン
チ（約25mm）直径の単軸押出機中で上記成分を
270℃の温度においてペレツトに押出ブレンドす
ることにより調製した。 実施例 ８ 上記において調製したポリアリーレート／ポリ
（エチレンテレフタレート）のブレンド10重量部
と、ポリ（ビニルクロリド）100重量部及び前記
対照例Ｅに記載の安定剤４重量部の混合物とをブ
レンドした。 該ブレンドは上記２つの予備混合したブレンド
を２ロール型ミル（two roll mill）上において
ロール温度170〜180℃でブレンドすることにより
調製した。次いで該ブレンドを前記対照例Ｅに記
載の手順により試験した。 結果を第３表に示す。 実施例 ９ ポリアリーレート／ポリ（エチレンテレフタレ
ート）のブレンド20重量％を使用した点を除いて
前記実施例８を正確に反復した。 結果を第３表に示す。 対照例 Ｆ 固有粘度（ASTM Ｄ―1243、方法Ａにより測
定）0.63を有するポリ（ビニルクロリド）（ユニ
オン カーバイド社により発売されるQYSA）
100重量部を前記対照例Ｅに記載の熱安定剤
（TM―181）４重量部と混合した。該混合物を前
記対照例Ｅに記載の手順により圧縮成形し、試験
した。 結果を第３表に示す。 実施例 10 上記において調製したポリアリーレート／ポリ
（エチレンテレフタレート）のブレンド20重量部
を、ポリ（ビニルクロリド）100重量部と前記対
照例Ｅに記載の安定剤４重量部との混合物とブレ
ンドした。 該ブレンドは該２種の、予め混合したブレンド
を２ロール型ミル上においてロール温度170〜180
℃でブレンドすることにより調製した。次いでこ
のブレンドを前記対照例Ｅに記載の手順により試
験した。 結果を第３表に示す。 この表における成績は本発明の、ポリアリーレ
ート／ポリ（エチレンテレフタレート）及びポリ
（ビニルクロリド）の三元ブレンドが1000時間の
露出後においてポリ（ビニルクロリド）に比較し
て改良された引張り強さ保持性を有すること、及
び変色がより少いことをも示す。
【表】
実施例 11
ポリアリーレートであるアーデルＤ―100の40
重量（％）と、シクロヘキサンジメタノール、エ
チレングリコール及びテレフタル酸のコポリエス
テル（PETG―6763）20重量％、ブタジエンをベ
ースとするゴム上にグラフトしたポリ（メチルメ
タクリレート）〔ローム アンド ハース社
（Rohm ＆ Haas Company）により発売さ
れ、約16940Kg／cm2（242000psi）の引張りモジユ
ラス、約404.6Kg／cm2（5780psi）の引張り強さ、
48％の伸び、約19390Kg／cm2（277000psi）のたわ
みモジユラス、約657.3Kg／cm2（9390psi）のたわ
み強さ、切欠き約6.36cm―Kg／cm（1.17フイート
―ポンド／インチ）の切欠きアイゾツト衝撃強
さ、約88.2cm―Kg／cm2（42フイート―ポンド／平
方インチ）の引張り衝撃強さ及び70℃の加熱ひず
み温度を有するペキシグラス（Pexiglas）DR〕
30重量％及びスチレン／アクリレート／ブタジエ
ン ターポリマー〔KM―611：引張りモジユラ
ス約3052Kg／cm2（43600psi）を有し、ローム ア
ンド ハース社により発売されるスチレン／アク
リレート／ブタジエン ターポリマー〕10重量％
とをブレンドした。 このブレンドはＬ／Ｄ＝36／１を有する１イン
チ（約25mm）直径の単軸押出機中で上記成分を約
270℃の温度において押出ブレンドすることによ
り調製した。該押出物をペレツトに切断した。該
ペレツトをニユーバリー、１ 1/4オンス（約35
ｇ）スクリユー射出成形機を使用してASTM試
験被検物に成形した（270〜300℃において）。該
被検物を次の性質、すなわちASTM Ｄ―638に
よる引張り強さ及び引張りモジユラス；ASTM
Ｄ―638による破壊時における伸び；ASTM Ｄ
―256による切欠きアイゾツト衝撃強さ；ASTM
Ｄ―1822による引張り衝撃強さ；ASTM Ｄ―
635により1/8インチ（約３mm）の厚さの非焼なま
し試験棒に対し約18.5Kg／cm2（264psi）において
測定した加熱ひずみ温度について測定した。 結果を第４表に示す。 実施例 12 ポリアリーレートであるアーデルＤ―100の
52.5重量％をコポリエステルであるPETG―6763
（前記実施例11に記載のもの）17.5重量％、スチ
レン／アクリレート／ブタジエンターポリマー
（前記実施例11に記載のKM―611）10重量％及び
ポリ（メチルメタクリレート）〔アメリカン シ
アナミド（American Cyanamid）社により発売
されるXT―375）20重量％とブレンドした。 該ブレンドは前記実施例11のようにして調製
し、次いで前記実施例11に記載の手順により試験
試料に成形し、試験した。 結果を第４表に示す。 実施例 13 ポリ（メチルメタクリレート）（アメリカン
シアナミド社により発売されるXT―250）20重
量％を、XT―375のポリ（メチルメタクリレー
ト）の代りに置き換えた点を除いて前記実施例12
を正確に反復した。 結果を第４表に示す。
重量（％）と、シクロヘキサンジメタノール、エ
チレングリコール及びテレフタル酸のコポリエス
テル（PETG―6763）20重量％、ブタジエンをベ
ースとするゴム上にグラフトしたポリ（メチルメ
タクリレート）〔ローム アンド ハース社
（Rohm ＆ Haas Company）により発売さ
れ、約16940Kg／cm2（242000psi）の引張りモジユ
ラス、約404.6Kg／cm2（5780psi）の引張り強さ、
48％の伸び、約19390Kg／cm2（277000psi）のたわ
みモジユラス、約657.3Kg／cm2（9390psi）のたわ
み強さ、切欠き約6.36cm―Kg／cm（1.17フイート
―ポンド／インチ）の切欠きアイゾツト衝撃強
さ、約88.2cm―Kg／cm2（42フイート―ポンド／平
方インチ）の引張り衝撃強さ及び70℃の加熱ひず
み温度を有するペキシグラス（Pexiglas）DR〕
30重量％及びスチレン／アクリレート／ブタジエ
ン ターポリマー〔KM―611：引張りモジユラ
ス約3052Kg／cm2（43600psi）を有し、ローム ア
ンド ハース社により発売されるスチレン／アク
リレート／ブタジエン ターポリマー〕10重量％
とをブレンドした。 このブレンドはＬ／Ｄ＝36／１を有する１イン
チ（約25mm）直径の単軸押出機中で上記成分を約
270℃の温度において押出ブレンドすることによ
り調製した。該押出物をペレツトに切断した。該
ペレツトをニユーバリー、１ 1/4オンス（約35
ｇ）スクリユー射出成形機を使用してASTM試
験被検物に成形した（270〜300℃において）。該
被検物を次の性質、すなわちASTM Ｄ―638に
よる引張り強さ及び引張りモジユラス；ASTM
Ｄ―638による破壊時における伸び；ASTM Ｄ
―256による切欠きアイゾツト衝撃強さ；ASTM
Ｄ―1822による引張り衝撃強さ；ASTM Ｄ―
635により1/8インチ（約３mm）の厚さの非焼なま
し試験棒に対し約18.5Kg／cm2（264psi）において
測定した加熱ひずみ温度について測定した。 結果を第４表に示す。 実施例 12 ポリアリーレートであるアーデルＤ―100の
52.5重量％をコポリエステルであるPETG―6763
（前記実施例11に記載のもの）17.5重量％、スチ
レン／アクリレート／ブタジエンターポリマー
（前記実施例11に記載のKM―611）10重量％及び
ポリ（メチルメタクリレート）〔アメリカン シ
アナミド（American Cyanamid）社により発売
されるXT―375）20重量％とブレンドした。 該ブレンドは前記実施例11のようにして調製
し、次いで前記実施例11に記載の手順により試験
試料に成形し、試験した。 結果を第４表に示す。 実施例 13 ポリ（メチルメタクリレート）（アメリカン
シアナミド社により発売されるXT―250）20重
量％を、XT―375のポリ（メチルメタクリレー
ト）の代りに置き換えた点を除いて前記実施例12
を正確に反復した。 結果を第４表に示す。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ (a) 少なくとも１種の２価フエノールと少な
くとも１種の芳香族ジカルボン酸とから誘導さ
るポリアリーレート約４ないし約80重量％と、 (b) 脂肪族ジオールもしくは環状脂肪族ジオール
又はそれらの混合物と、少なくとも１種の芳香
族ジカルボン酸とから誘導されるポリエスエス
テル又はコポリエステル約４ないし約60重量％
と、 (c) ビニルクロリドとオレフイン性不飽和の重合
性化合物との共重合体から誘導され、ビニルク
ロリド少なくとも約80重量％を含有するポリ
（ビニルクロリド）重合体約10ないし約92重％
とのブレンドを包含して成ることを特徴とする
成形組成物。 ２ (a) 少なくとも１種の２価フエノールと少な
くとも１種の芳香族ジカルボン酸とから誘導さ
れるポリアリーレート約４ないし約80重量％
と、 (b) 脂肪族ジオールもしくは環状脂肪族ジオール
又はそれらの混合物と、少なくとも１種の芳香
族ジカルボン酸とから誘導されるポリエステル
又はコポリエステル約４ないし約60重量％と、 (c) 式： （式中、Ａ及びA1は同一でも異つてもよい不
活性置換基であり、かつ炭素原子１ないし４個
を有するアルキル基、フツ素、塩素、臭素、ヨ
ウ素、又は炭素原子１ないし４個を有するアル
コキシ基であり、R1は芳香族炭素原子間の結
合か、又は２価の接続基を表わし、R2はスル
ホン、カルボキシル又はスルホキシドであり、
ｒ及びr1は０ないし４の値を有する整数である
を有するくり返し単位を持つポリ（アリールエ
ーテル）約10ないし約92重量％ とのブレンドを包含して成ることを特徴とする成
形組成物。 ３ (a) 少なくとも１種の２価フエノールと少な
くとも１種の芳香族ジカルボン酸とから誘導さ
れるポリアリーレート約４ないし約80重量％
と、 (b) 脂肪族ジオールもしくは環状脂肪族ジオール
又はそれらの混合物と、少なくとも１種の芳香
族ジカルボン酸とから誘導されるポリエステル
又はコポリエステル約４ないし約60重量％と、 (c) ポリエステル及びポリエーテルより成る群か
ら選択される樹脂と、有機ジイソシアネート
と、イソシアネートと反応性の活性水素含有基
を有する低分子量連鎖延長剤とから誘導される
熱可塑性ポリウレタン約10ないし約92重量％ とのブレンドを包含して成ることを特徴とする成
形組成物。 ４ ２価フエノールが式： 〔式中、Ｙは炭素原子１ないし４個を有するアル
キル基、塩素または臭素から選択され、ｚは０な
いし４の値を個々に有し、R′は炭素原子１ない
し３個を有するアルキレン ラジカル及びアルキ
リデン ラジカル、炭素原子９個までを有するシ
クロアルキレン ラジカルから選択される２価飽
和脂肪族炭化水素ラジカルである〕を有するもの
である特許請求の範囲第１〜３項のうち任意の１
項記載の組成物。 ５ 各ｚが０であり、しかもR′が炭素原子３個
のアルキリデンラジカルである特許請求の範囲第
４項記載の組成物。 ６ 成分(a)における芳香族ジカルボン酸がテレフ
タル酸もしくはイソフタル酸またはそれらの混合
物から選択される特許請求の範囲第１〜３項のう
ち任意の１項記載の組成物。 ７ ポリエステルが一般式： （式中、ｎは２ないし４の整数である）の反復単
位を有する特許請求の範囲第１〜３項のうち任意
の１項記載の組成物。 ８ ポリエステルがポリ（エチレンテレフタレー
ト）である特許請求の範囲第１〜３項のうち任意
の１項記載の組成物。 ９ ポリエステルが下記式： （式中シクロヘキサン環はそれらのシス異性体ま
たはトランス異性体から選択され、Ｒは炭素原子
６ないし20個を有するアリール ラジカルであ
り、しかも芳香族ジカルボン酸から誘導される脱
炭酸残基である）の反復単位を有する特許請求の
範囲第１〜３項のうち任意の１項記載の組成物。 １０ ポリエステルが式： の反復単位を有する特許請求の範囲第９項記載の
組成物。 １１ ポリエステルが下記式： （式中、シクロヘキサン環はそのシス異性体また
はトランス異性体から選択され、Ｒは炭素原子６
ないし20個を有するアリール ラジカルであつ
て、しかも芳香族ジカルボン酸から誘導される脱
炭酸残基であり、ｎは２ないし４の整数であり、
ｘ単位は約10ないし約90重量％を包含し、ｙ単位
は約10ないし約90重量％を包含する）の反復単位
を有するコポリエステルである特許請求の範囲第
１〜３項のうち任意の１項記載の組成物。 １２ コポリエステルが下記式： の反復単位を有する特許請求の範囲第１１項記載
の組成物。 １３ 成分(a)を約４ないし約80重量％、成分(b)を
約４ないし約60重量％及び成分(c)を約10ないし約
92重量％含有する特許請求の範囲第１〜３項のう
ちの任意の１項記載の組成物。 １４ ポリ（ビニルクロリド重合体が、ビニルク
ロリドと、オレフイン性不飽和の、重合し得る化
合物との共重合体であつて、しかもその中に組入
れられたビニルクロリド少くとも80重量％を含有
する特許請求の範囲第１項記載の組成物。 １５ R1が式： （式中R″はアルキル、低級アリール及びそれら
のハロゲン置換した基より成る群から選択される
ものを表わす）を有する２価接続基であり、そし
てR2がスルホン基である特許請求の範囲第２項
記載の組成物。 １６ ポリ（アリールエーテル）が式： Ｏ―Ｅ―Ｏ―E′ （式中、Ｅは２価フエノールの残基であり、E′は
不活性な電子求引性基を有するベンゼノイド化合
物の残基である）を有する反復単位より成る特許
請求の範囲第２項記載の組成物。 １７ ポリ（アリールエーテル）が式： 〔式中、Ａ及びA1は同一または異る不活性置換
基であつて、しかも炭素原子１ないし４個を有す
るアルキル基、フツ素、塩素、臭素、ヨードまた
は炭素原子１ないし４個を有するアルコキシ ラ
ジカルから選択され、R1は芳香族炭素原子間の
結合または２価接続ラジカルを表わし、R2はス
ルホン、カルボキシルまたはスルホキシドであ
り、ｒ及びr1は０ないし４の値を有する整数であ
る〕を有する反復単位を有する特許請求の範囲第
１６項記載の組成物。 １８ ポリウレタンが分子量少くとも600を有す
るポリエステル樹脂と；有機ジイソシアネート
と；イソシアネートと反応性である活性水素含有
基を有する低分子量鎖長延長剤；とから誘導され
る特許請求の範囲第３項記載の組成物。 １９ ポリウレタンがポリエーテルと；有機ジイ
ソシアネートと；イソシアネートと反応性である
活性水素含有基を有する低分子量鎖長延長剤；と
から誘導される特許請求の範囲第３項記載の組成
物。 ２０ ポリエーテルが、約600と2000との間の平
均分子量を有するポリテトラメチレングリコー
ル、約600以上の分子量を有するポリプロピレン
グリコール及びポリエチレングリコールから選択
される特許請求の範囲第１９項記載の組成物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US65276 | 1979-08-09 | ||
| US06/065,276 US4259458A (en) | 1979-08-09 | 1979-08-09 | Polyarylate containing blends |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5956450A JPS5956450A (ja) | 1984-03-31 |
| JPH0242855B2 true JPH0242855B2 (ja) | 1990-09-26 |
Family
ID=22061572
Family Applications (2)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10784880A Pending JPS5628239A (en) | 1979-08-09 | 1980-08-07 | Polyarylateecontaining blend |
| JP58154239A Granted JPS5956450A (ja) | 1979-08-09 | 1983-08-25 | ポリアリ−レ−ト含有成形組成物 |
Family Applications Before (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10784880A Pending JPS5628239A (en) | 1979-08-09 | 1980-08-07 | Polyarylateecontaining blend |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4259458A (ja) |
| EP (1) | EP0024245B2 (ja) |
| JP (2) | JPS5628239A (ja) |
| CA (1) | CA1149542A (ja) |
| DE (1) | DE3070881D1 (ja) |
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