JPH0227660A - 非水系二次電池 - Google Patents
非水系二次電池Info
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- JPH0227660A JPH0227660A JP63178803A JP17880388A JPH0227660A JP H0227660 A JPH0227660 A JP H0227660A JP 63178803 A JP63178803 A JP 63178803A JP 17880388 A JP17880388 A JP 17880388A JP H0227660 A JPH0227660 A JP H0227660A
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
イ 産業上の利用分野
本発明はリチウム或いはリチウム合金を負極活物質とす
る非水系二次電池艦=係り、特C=正極の改良ζ二関す
るものである。
る非水系二次電池艦=係り、特C=正極の改良ζ二関す
るものである。
口 従来の技術
この種二次電池の正極活物質としては三酸化モリブデン
、五酸化バナジウム、チタン或いはニオブの硫化物など
が提案されており、一部実用化されているものもある。
、五酸化バナジウム、チタン或いはニオブの硫化物など
が提案されており、一部実用化されているものもある。
一方、非水系−次電池の正極活物質としては二酸化マン
ガン、フッ化炭素などが代表的なものとして知られてお
り、且これらは既(二実用化されている。
ガン、フッ化炭素などが代表的なものとして知られてお
り、且これらは既(二実用化されている。
ここで、特に二酸化マンガンは保存性に優れ、資源的1
:豊富であり且安価であるという利点ビ有するものであ
る。
:豊富であり且安価であるという利点ビ有するものであ
る。
上記せる点1;着目し、二次電池の正極活物質として二
酸化マンガンを用いることが有益であると考えられるが
、二酸化マンガンは可逆性(二難があり充放電サイクル
特性(:問題があつ九。
酸化マンガンを用いることが有益であると考えられるが
、二酸化マンガンは可逆性(二難があり充放電サイクル
特性(:問題があつ九。
ハ 発明が解決しようとする課題
本発明は可逆性;二優れたマンガン酸化物を正極活物質
に用いて非水系二次電池の充放電サイクル特性の向上を
図ることを目的とする。
に用いて非水系二次電池の充放電サイクル特性の向上を
図ることを目的とする。
二 課題を解決するための手段
本発明の要旨とするところは、Li2MnCl3を含有
する二酸化マンガンと%L’Y含有しQuKα線1:よ
るx1111回折図C二おいて2θ=22゜315°
37゜、42°及び55°付近:ニビークを有するマン
ガン酸化物との混合物乞活物質とする正極;二ある。
する二酸化マンガンと%L’Y含有しQuKα線1:よ
るx1111回折図C二おいて2θ=22゜315°
37゜、42°及び55°付近:ニビークを有するマン
ガン酸化物との混合物乞活物質とする正極;二ある。
又、LizMnOs含有二酸化マンガンとQuKa線C
二よるX線回折図において2θ=22゜315° 37
゜、42°及び55°付近にピークを有するLi含有マ
ンガン酸化物との混合物を活物質とする正極と、リチウ
ム或いはリチウム合金を活物質とする負極とを備え九非
水系二次電池C二ある。
二よるX線回折図において2θ=22゜315° 37
゜、42°及び55°付近にピークを有するLi含有マ
ンガン酸化物との混合物を活物質とする正極と、リチウ
ム或いはリチウム合金を活物質とする負極とを備え九非
水系二次電池C二ある。
ホ作 用
本出願人は112M!1103’2含有する二鍍化マン
ガンを正極活物質二用いること乞提案し九(特願昭61
−258940号参照)。この正極活物質は二酸化マン
ガンとリチウム塩との混合物を500〜430℃の温度
で熱処理して得られるものであり、二酸化マンガン中(
:Llが予じめ侵入しているため、Llの拡散通路が広
がっており二酸化マンガンC二比して可逆性が優れるも
のである。
ガンを正極活物質二用いること乞提案し九(特願昭61
−258940号参照)。この正極活物質は二酸化マン
ガンとリチウム塩との混合物を500〜430℃の温度
で熱処理して得られるものであり、二酸化マンガン中(
:Llが予じめ侵入しているため、Llの拡散通路が広
がっており二酸化マンガンC二比して可逆性が優れるも
のである。
又、本出願人はLii含有し0uKa線によるX線回折
図::おいて26−22゜、3し5° 6(%願昭63
−60785号参照)。この正極活物質は二酸化マンガ
ンとリチウム塩との混合物を300℃より低い温度で熱
処理して得られるものであり、この場合にも二酸化マン
ガン中(:Llが予じめ侵入しているため、Llの拡散
通路が広がっており二酸化マンガン(;比して可逆性(
;優れるものである。
図::おいて26−22゜、3し5° 6(%願昭63
−60785号参照)。この正極活物質は二酸化マンガ
ンとリチウム塩との混合物を300℃より低い温度で熱
処理して得られるものであり、この場合にも二酸化マン
ガン中(:Llが予じめ侵入しているため、Llの拡散
通路が広がっており二酸化マンガン(;比して可逆性(
;優れるものである。
第1図は二酸化マンガンとリチウム塩との混合物を各種
温度で熱処理した時のX、!1回折図を示す。
温度で熱処理した時のX、!1回折図を示す。
二酸化マンガンとリチウム塩との混合物を300℃より
も低温で熱処理したLi含有二酸化マンガンは、600
℃以上で熱処理全行なつ九Li2MtlO3含有二酸化
マンガン1:比して第1表(=示す如く表面積が大きく
、放電初期電圧が高くなるという利点があり、比較的浅
い深度での充放電特性は優れるものの、深い深度での充
放電サイクル、即ち二酸化マンガン粒子の内部まで充放
電反応を利用する場合には結晶内部までLlが侵入して
いないため充放電サイクル特性は劣るものである。
も低温で熱処理したLi含有二酸化マンガンは、600
℃以上で熱処理全行なつ九Li2MtlO3含有二酸化
マンガン1:比して第1表(=示す如く表面積が大きく
、放電初期電圧が高くなるという利点があり、比較的浅
い深度での充放電特性は優れるものの、深い深度での充
放電サイクル、即ち二酸化マンガン粒子の内部まで充放
電反応を利用する場合には結晶内部までLlが侵入して
いないため充放電サイクル特性は劣るものである。
そこで、本発明のよう:=正極活物質としてLi2Mn
O3を含有する二酸化マンガンと、Llを含有しaUK
a線によるX線回折図において2θ=22゜、31,5
゜、57゜、42°及び55゜付近τ;ビークを有する
マンガン酸化物との混合物を用いれば、夫々の利点が生
かされ浅い深度においても深い深度冒二おいても優れ次
光放電サイクル特性が得られる。
O3を含有する二酸化マンガンと、Llを含有しaUK
a線によるX線回折図において2θ=22゜、31,5
゜、57゜、42°及び55゜付近τ;ビークを有する
マンガン酸化物との混合物を用いれば、夫々の利点が生
かされ浅い深度においても深い深度冒二おいても優れ次
光放電サイクル特性が得られる。
第 1 表
へ実施例
以下本発明の実施例(一ついて詳述する。
平均粒子径30μ以下の化学二酸化マンガン80gと水
酸化リチウム20g’に乳鉢にて混合し九後、空気中(
;おいて570℃で20時間熱処理して第1の活物質粉
末を得る〇一方平均粒子径3Uμ以下の化学二酸化マン
ガン80gと水酸化リチウム20g1jr:乳鉢(二で
混合し友後、空気中(−おいて250℃で20時間熱処
理して第2の活物質粉末を得る。
酸化リチウム20g’に乳鉢にて混合し九後、空気中(
;おいて570℃で20時間熱処理して第1の活物質粉
末を得る〇一方平均粒子径3Uμ以下の化学二酸化マン
ガン80gと水酸化リチウム20g1jr:乳鉢(二で
混合し友後、空気中(−おいて250℃で20時間熱処
理して第2の活物質粉末を得る。
これら第1の活物質、第2の活物質、導電剤としてのア
セチレンブラック及び結着剤としてのフ、素樹脂粉末7
重量比45:45:6:4の比率で混合して正極合剤と
し、この合剤を2トン/−で直径20■(=加圧成型し
たのち250℃で熱処理して正極とする。
セチレンブラック及び結着剤としてのフ、素樹脂粉末7
重量比45:45:6:4の比率で混合して正極合剤と
し、この合剤を2トン/−で直径20■(=加圧成型し
たのち250℃で熱処理して正極とする。
負極は所定厚みのリチウム板を直径20m+二打抜い九
ものである。
ものである。
第2図は上記せる正負極を用いて組立てた扁平形弁水電
解液二次電池の半断面図を示し、(1121はステンレ
ス製の正負極罐であってこれらはポリプロピレン製の絶
縁バッキング(3)(二より隔離されている。(4)は
本発明の要旨とする正極であって、正極罐(1)の内底
面に固着せる正極集電体(5)(二圧接さルている。(
6)は負極であって、負極罐(21の内底面)二固潰せ
る負極集電体f71c圧着されている。(8)はポリプ
ロピレン裂微多孔性薄膜よりなるセパレータであり、プ
ロピレンカーボネートとジメトキシエタンとの混合溶媒
に過塩素酸リチウムを1モル/l溶解しt非水電解液が
含浸されている。電池寸法は直径24.0鴎、厚み5.
0■であった。この本発明電池yt (A)とする。
解液二次電池の半断面図を示し、(1121はステンレ
ス製の正負極罐であってこれらはポリプロピレン製の絶
縁バッキング(3)(二より隔離されている。(4)は
本発明の要旨とする正極であって、正極罐(1)の内底
面に固着せる正極集電体(5)(二圧接さルている。(
6)は負極であって、負極罐(21の内底面)二固潰せ
る負極集電体f71c圧着されている。(8)はポリプ
ロピレン裂微多孔性薄膜よりなるセパレータであり、プ
ロピレンカーボネートとジメトキシエタンとの混合溶媒
に過塩素酸リチウムを1モル/l溶解しt非水電解液が
含浸されている。電池寸法は直径24.0鴎、厚み5.
0■であった。この本発明電池yt (A)とする。
比較例1
活物質として上記実施例における第1の活物質のみ乞用
い、この第1の活物質と導電剤としてのアセチレンブラ
ック及び結着剤としてのフッ素樹脂粉末とtxf比90
:6:4の比率で混合して正極合剤とすることを除いて
他は上記実施例と同様の比較電池(B1)’&作成した
。
い、この第1の活物質と導電剤としてのアセチレンブラ
ック及び結着剤としてのフッ素樹脂粉末とtxf比90
:6:4の比率で混合して正極合剤とすることを除いて
他は上記実施例と同様の比較電池(B1)’&作成した
。
比較例2
活物質として上記冥施例(:おける第2の活物質のみを
用い、この第2の活物質と導電剤としてのアセチレンブ
ラック及び結着剤としてのフッ素樹脂粉末と7重量比9
0:6:4の比率で混合して正極合剤とすること?除い
て他は上記実施例と同様の比較電池(B2)Y作成し士
。
用い、この第2の活物質と導電剤としてのアセチレンブ
ラック及び結着剤としてのフッ素樹脂粉末と7重量比9
0:6:4の比率で混合して正極合剤とすること?除い
て他は上記実施例と同様の比較電池(B2)Y作成し士
。
第6図及び第4図はこれら電池の充放電サイクル特性図
を示し、第6図は充放電電流3mA、放電時間1時間、
充電終止電圧4.Ovの条件における浅い深度での特性
であり、一方第4図は充放電電流3mA、放電時間12
時間、充電終止電圧4QVの条件における深い深度での
特性である。
を示し、第6図は充放電電流3mA、放電時間1時間、
充電終止電圧4.Ovの条件における浅い深度での特性
であり、一方第4図は充放電電流3mA、放電時間12
時間、充電終止電圧4QVの条件における深い深度での
特性である。
第6図より比較的浅い深度の充放電サイクル(二おいて
、本発明電池(A)は比較電池(B1)よりも優れ九サ
イクル特性を示し、且比較電池(B2)と路間等のサイ
クル特性馨示すことがわかる。
、本発明電池(A)は比較電池(B1)よりも優れ九サ
イクル特性を示し、且比較電池(B2)と路間等のサイ
クル特性馨示すことがわかる。
又、第4図より比較的深い深度の充放電サイクル(=お
いて、本発明電池(A)は比較電池(B2)よりも優れ
たサイクル特性を示し、且比較電池(B1)と路間等の
サイクル特性を示すことがわかる。
いて、本発明電池(A)は比較電池(B2)よりも優れ
たサイクル特性を示し、且比較電池(B1)と路間等の
サイクル特性を示すことがわかる。
これら第3図及びWc4図から本発明電池(A)は浅い
深度(二おいても深い深度においても優れた充放電サイ
クル特性7有する電池であると云える。
深度(二おいても深い深度においても優れた充放電サイ
クル特性7有する電池であると云える。
尚、本発明の実施例で示したように、第1及びg2の活
物質?、二酸化マンガンとリチウム塩との混合物を熱処
理して得る場合C二はリチウム塩としては実施例で示し
次水酸化リチウム(二限定されず、炭酸リチウムや硝酸
リチウムも適用することができ、又二酸化マンガンとリ
チウム塩との混合比率は90:10〜30ニア0の範囲
が好ましい。
物質?、二酸化マンガンとリチウム塩との混合物を熱処
理して得る場合C二はリチウム塩としては実施例で示し
次水酸化リチウム(二限定されず、炭酸リチウムや硝酸
リチウムも適用することができ、又二酸化マンガンとリ
チウム塩との混合比率は90:10〜30ニア0の範囲
が好ましい。
ト 発明の効果
上述し念如く、非水系二次電池において、正極活物質と
してLi2Mn0iSF<含有する二酸化マンガンと、
Lid含有しCuKαglI”−よるX線回折図+:お
いて2θ=22031,50,37042°及び55°
付近(−ピークを有するマンガン酸化物との混合物を用
いることによυ、浅い深度及び深い深度のいずれC:お
いても充放電サイクル特性(=優れ九非水系二次電池を
得ることができるものであシ、その工業的価値は極めて
大である。
してLi2Mn0iSF<含有する二酸化マンガンと、
Lid含有しCuKαglI”−よるX線回折図+:お
いて2θ=22031,50,37042°及び55°
付近(−ピークを有するマンガン酸化物との混合物を用
いることによυ、浅い深度及び深い深度のいずれC:お
いても充放電サイクル特性(=優れ九非水系二次電池を
得ることができるものであシ、その工業的価値は極めて
大である。
尚、本発明電池は実施例で示し次非水電解液二次電池に
限定されず固体電解質二次電池(ユも適用することがで
きる。
限定されず固体電解質二次電池(ユも適用することがで
きる。
第1図は二酸化マンガンと水酸化リチウムとの混合物を
各種温度で熱処理した時のX線回折図、第2図は本発明
電池の半断面図、第3図及び第4図は充放電サイクル特
性図であって、第6図は浅い深度、第4図は深い深度の
場合!夫々示す。 (1)・・・正極罐、(2)・・・負極罐、(3)・・
・絶縁バッキング、(4)・・・正極、(6)・・・負
極、(8)・・・セパレータ。
各種温度で熱処理した時のX線回折図、第2図は本発明
電池の半断面図、第3図及び第4図は充放電サイクル特
性図であって、第6図は浅い深度、第4図は深い深度の
場合!夫々示す。 (1)・・・正極罐、(2)・・・負極罐、(3)・・
・絶縁バッキング、(4)・・・正極、(6)・・・負
極、(8)・・・セパレータ。
Claims (2)
- (1)Li_2MnO_3を含有する二酸化マンガンと
、Liを含有しCuKα線によるX線回折図において2
θ=22゜、31.5゜、37゜、42゜及び55゜付
近にピークを有するマンガン酸化物との混合物を活物質
とすることを特徴とする非水系二次電池の正極。 - (2)Li_2MnO_3含有二酸化マンガンとCuK
α線によるX線回折図において2θ=22゜、31.5
゜、37゜、42゜及び55゜付近にピークを有するL
i含有マンガン酸化物との混合物を活物質とする正極と
、リチウム或いはリチウム合金を活物質とする負極とを
備えた非水系二次電池。
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