JPH02191661A - ポリオルガノシロキサン／ポリビニルをベースとするグラフトポリマー改質剤を含有する熱可塑性成形用組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明は、ポリカーボネート樹脂単独、ポリカーボネー
ト樹脂ならびに飽和ポリエステル樹脂および／またはポ
リ（エーテルエステル）エラストマー、ポリ（エーテル
イミドエステル）エラストマーもしくはこれらの組合せ
の混合物、ポリフェレンエーテル樹脂および飽和ポリエ
ステル樹脂の混合物、ポリフェニレンエーテル樹脂、飽
和ポリエステル樹脂およびポリカーボネート樹脂の混合
物、またはこれらの組合せ混合物と、ポリオルガノシロ
キサン／ポリビニルをベース（主材）とするグラフトポ
リマー改質剤と、場合により難燃化量の白金または白金
化合物とからなる熱可塑性成形用組成物に係る。これら
の組成物は、高い衝撃強さを示し、特に低温での衝撃強
さが高くしかも、特にウェルドライン強度、良好な表面
外観およびその他の望ましい性質を維持しており、しか
も層剥離する傾向を示さない。

発明の背景 ポリカーボネート樹脂組成物とその他の熱可塑性樹脂と
のブレンドは、優れた性質をもっているため広く使用さ
れている。ポリカーボネート樹脂組成物およびこれと飽
和ポリエステルおよび／またはポリエステルエラストマ
ーとの混合物は、たとえば欧州特許出願第２４９，９６
４号に記載されている。そこには、シリコーンをベース
とするグラフトコポリマーからなる添加剤を使用すると
化学薬品耐性、耐較性および低温衝撃耐性が極めて望ま
しい程度に改溌されることが開示されている。特に、シ
リコーンをベースとするゴムの上にグラフト結合剤の存
在下でスチレン／アクリロニトリルコモノマーがグラフ
ト化されている改質剤が使用されている。そのような改
質剤はゴム一体性が比較的悪く、樹脂との相溶性がない
。そして、これは成形品の表面外観を悪くすることがあ
る。

また、ビー・ニー・ニス・エフ（ＢＡＳＦ）の英国特許
第１，５９０．５４９号もその広い教示ゆえに関連して
いる。この特許にも、シリコーンゴムグラフトポリマー
からなる熱可塑性プラスチック用衝撃改質剤が記載され
ているが、これらの組成物でも相溶性が悪いことが観察
されている。

新規なポリオルガノシロキサン／ポリビニルをベースと
するグラフトポリマーが上記のような熱可塑性樹脂用の
改質剤として極めて有用であることがこの程発見された
。しかもこのポリマーは層剥離や表面のまだら模様を生
じる傾向を示さない。

本発明においては、従来技術のポリオルガノシロキサン
ゴム基材を、共−単独重合プロセスで共−単独重合した
ポリオルガノシロキサン／ポリビニルをベースとするポ
リマーの網目構造に置き換えた。本発明で使用するグラ
フトポリマーの第一段に使用するのに特に好ましいのは
、ポリオルガノシロキサン／ポリスチレンをベースとす
るコホモポリマーである。本発明では、上記のポリオル
ガノシロキサン／ボリビニルフーホモポリマー基材上に
とニルモノマー（たとえば、ポリ（メチルメタクリレー
ト）、ポリスチレンまたはスチレン／アクリロニトリル
コポリマー）を後にグラフト相合することによって得ら
れるグラフトポリマーを使用する。

この多段グラフトポリマーは、一般に、本発明において
、ポリカーボネートならびにこれとポリエステルおよび
／またはポリ（エーテルエステル）エラストマー、ポリ
（エーテルイミドエステル）エラストマーもしくはこれ
らの組合せとの混合物、ポリカーボネート、ポリフェニ
レンエーテルおよびポリエステルの混合物、ポリフェニ
レンエーテルとポリエステルの混合物、またはこれらの
任意の混合物からなる熱可塑性成形用組成物用の秀れた
衝撃強さ改質剤として使用される。これらの組成物はシ
リコーンゴムのユニー　りな特徴、たとえば特に低温で
高い衝撃強さやウェルドライン強度などは保持していな
がら耐熱性などのようなその他の性質を維持しており、
しかも層剥離やまだら模様の表面の徴候は示さない。

発明の概要 本発明に従って提供される熱可塑性成形用組成物は、 ポリカーボネート樹脂（Ａ）、または （ｉ）ポリカーボネート樹脂と（ｉｉ　）飽和ポリエス
テル樹脂とからなる混合物（Ａ−１＞、または（ｉ）ポ
リカーボネート樹脂と（ｉｉ　）ポリ（エーテルエステ
ル）エラストマー、ポリ（エーテルイミドエステル）エ
ラストマーもしくはこれらの組合せからなる混合物（Ａ
−２）、または（ｉ）ポリカーボネート樹脂、（ｉｉ　
）飽和ポリエステル樹脂および（ｉｌ）ポリ（エーテル
エステル）エラストマー、ポリ（エーテルイミドエステ
ル）エラストマーもしくはこれらの組合せからなる混合
物（Ａ−３）、または （ｉｉ　）飽和ポリエステル樹脂と（ｉｖ）ポリフェニ
レンエーテル樹脂とからなる混合物（Ａ−４）、まｔ−
は （ｉ）ポリカーボネート樹脂、（ｉｉ　）飽和ポリエス
テル樹脂および（ｉｖ）ポリフェニレンエーテル樹脂か
らなる混合物（Ａ−５）、または上記の混合物の任意の
混合物（Ａ−６）、ならびに、 （ａ）第一段として、オルガノシロキサンポリマ、少な
くとも１種のビニルベースのポリマーならびに場合によ
り間怠に、１種もしくは複数の架橋剤に由来する単位、
１種もしくは複数のグラフト結合剤として機能するｌｉ
位、１種もしくは複数の架橋剤に由来する単位および１
種もしくは複数のグラフト結合剤として機能する同一も
しくは異なる１種もしくはＬ（数の試薬に由来するｉｌ
１位、または、、これらの単位の任意の混合物を組合せ
て共−１１１独重合したポリマー基材、ならびに、（ｂ
）ビニルベースのポリマーからなり前段の存在下でグラ
フト重合された少なくとも１つの後段からなる、有効改
質量の、ポリオルガノシロキサン、／ポリビニルをベー
スとする多段グラフトポリマー組成物（Ｂ） からなる。

また、上記のような組成物のうちで、前記後段が、 （ｂ）（ｉ）場合により、１種もしくは複数の架橋剤に
由来する単位、１種もしくは複数のグラフト結合剤とし
て機能する単位、１種もしくは複数の架橋剤に由来する
単位および１種もしくは複数のグラフト結合剤として機
能する同一もしくは異なる１種もしくは複数の試薬に由
来する単位、またはこれら単位の任意の混合物を含んで
いてもよい、少なくとも１種のビニルポリマーからなる
第二段、ならびに、 （ｂ　）　　（ｉｉ　）前記の（ｂ）（ｉ）のポリマー
と同一であるかまたは異なる少なくとも１種のビニルベ
ースのポリマーからなる第三段 からなっているものも本発明に包含される。

発明の詳細な説明 本発明におけるポリカーボネート樹脂（Ａ）または（ｉ
）は、主要な出発材料としてジヒドロキシジアリールア
ルカンを使用して製造され、場合によって分枝鎖をもっ
ていてもよい。そのようなポリカーボネート樹脂は公知
の方性で製造されるが、一般には、ジヒドロキシ化合物
および／またはポリヒドロキシ化合物とホスゲンまたは
炭酸ジエステルとの反応によってａ２遺される。適した
ジヒドロキシジアリールアルカンとしては、ヒドロキシ
ル基に対してオルト位のいずれかに少なくとも１個のア
ルキル基、塩素原子または臭素原子を有するものが挙げ
られる。ジヒドロキシジアリールアルカンの好ましい例
としては、４，４′　−ジヒドロキシ−２，２−ジフェ
ニルプロパン（すなわち、ビスフェノール−Ａ）、テト
ラメチル−（ビスフェノール−Ａ）、およびビス−（４
−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン
が挙げられる。分枝したポリカーボネート樹脂も」−２
の反応で製造することができるが、その場合たとえば、
ジヒドロキシ化合物の一部の代わりに０．２〜２モル９
６のポリヒドロキシ化合物を使用する。ポリヒドロキシ
化合物の例としては、１゜４−ビス−（４’　、４．２
−ジヒドロキシトリフェニルメチル）−ベンゼン、フロ
ログルシノール、４．６−ジメチル−２．４．６−ドリ
スー　（４−ヒドロキシフェニル）−へブテン−２，４
，６−ジメチル−２．４．６−ドリスー　（４−ヒドロ
キシフェニル）−へブタン、１，３．５−トリス−（４
−ヒドロキシフェニル）−ベンゼン、１．　１゜１〜ト
リス−（４−ヒドロキシフェニル）エタン、および２．
２−ビス−（４，４−（４，４’　　−ジヒドロキシフ
ェニル）−シクロヘキシル）−プロパンが挙げられる。

特に好ましいポリカーボネート樹脂はビスフェノール−
Ａタイプのものである。

飽和のポリエステル樹脂（ｉｉ）は、主として、芳香族
ジカルボン酸またはそのエステル形成性誘導体とアルキ
レングリコールとの縮合によって得ることができる。こ
のポリエステルは、ジカルボン酸、たとえばテレフタル
酸、イソフタル酸またはナフタレンジカルボン酸と、グ
リコール、たとえばエチレングリコール、プロピレング
リコール、テトラメチレングリコールまたはへキサメチ
レングリコールとを反応させることによって製造される
。場合によって、その他のジカルボン酸やグリコールを
小口共重合させてもよい。好ま〔７い飽和ポリエステル
樹脂は、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）、ポ
リ（エチレンテレフタレート）、およびこれらの混合物
である。

本発明における成分として使用するポリ（エーテルエス
テル）エラストマー（ｉｉ）は、ポリエステルセグメン
トとポリエーテルセグメントとから構成され、４００〜
２０，０００の分子ユを存するブロックコポリマーであ
る。このポリエステルセグメントは、芳香族ジカルボン
酸とアルキレングリコールとの縮合によりて得られるポ
リエステルから成る。このセグメントの例は飽和ポリエ
ステルの場合に七で引用したものと同じである。このセ
グメントの好ましい例はポリ（１，４−ブチレンテレフ
タレート）およびポリ（エチレンテレフタレート）であ
る。一方、ポリエーテルセグメントは、ポリアルキレン
エーテルグリコール、たとえばポリ（エチレンオキサイ
ド）グリコール、ポリ（テトラメチレンオキサイド）グ
リコール、ポリ（プロピレンオキサイド）グリコール、
またはこれらの混合物、脂肪族ポリエステル、たとえば
炭素原子２〜１２個の脂肪族ジカルボン酸と炭素原子２
〜１０個の脂肪族グリコールとの反応で得られるポリエ
ステル、より詳細には、ポリエチレンアジペート、ポリ
テトラメチレンアジペート、ポリエチレンセバケート、
ポリネオペンチルセバケート、ポリへキサメチレンアゼ
レートまたはポリカプロラクトンから成る。このポリ（
エーテルエステル）エラストマー中のポリエーテルセグ
メントの含量は２〜８０重量％が好ましい。

本発明で使用するポリ（エーテルイミドエステル）エラ
ストマー（ｉｉ）は、１種以上のジオール、１装置」−
のジカルボン酸および１種以上の高分子量ポリオキシア
ルキレンジイミドニ酸から製造できる。このような物質
の製造は、１９８５年１２月３０に発行されたマツフレ
デイ−（Ｒ，Ｊ、　ＭｃＣｒｅａｄｙ）の米国特許第４
，５５６，７０５号に詳しく記載されている。

本発明で使用するポリ（エーテルイミドエステル）エラ
ストマーは、通常のプロセス、たとえばポリエステル製
造用のエステル化および縮合反応などによって製造する
ことができ、ランダムまたはブロックコポリマーが得ら
れる。したがって、ポリ（エーテルイミドエステル）は
、一般に、前記のジオールと酸との反応生成物として特
徴付けられる。

本発明におけるポリフェニレンエーテル樹脂（ｉｖ）は
、次式で表わされるホモポリマーかコポリマーである。

ここで、Ｑｌ　、　Ｑ　４は、各々が互いに独立して、
水素および炭化水素基より成る群の中から選択され、ｍ
は３０以上の数を示す。

そのようなポリフェニレンエーテル樹脂の例としては、
ポリ（２，６−ジメチル−１．４−フェニレン）エーテ
ル、ポリ（２，６−ジニチルー１゜４−）ｍ＝しン）エ
ーテル、ポリ（２，６−ジプロビルー１，４−フェニレ
ン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４
−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−プロ
ピル−１゜４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−エチ
ル−６−ブロビルー１．４−フェニレン）エーテル、（
２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテルと（
２，３，６−）ジメチル−１，４−フェニレン）エーテ
ルのコポリマー　（２，６−ダニチル−１，４−フェニ
レン）エーテルと（２，３゜６−トリメチル−１．４−
フェニレン）エーテルのコポリマー、および（２，６−
ジメチル−１゜４−フェニレン）エーテルと（２，３，
６−）リエチルー１，４−フ二二レン）エーテルのコポ
リマーがある。これらのポリマーの中で好ましいのはポ
リ（２，６−ジメチル−１，４−）工ニレン）エーテル
および（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エー
テルと（２，３，６−）ジメチル−１，４−フェニレン
）エーテルのコポリマーである。特に好ましいのはポリ
（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテル樹
脂である。本発明で使用するポリフェニレンエーテル樹
脂の重合度には特に制限はないが、２５℃のクロロホル
ム中でＭ１定した還元粘度が０．３〜０．７ｄｌ／ｇの
樹脂を使用するのが好ましい。０．３ｄｌ／ｇより小さ
い還元粘度を有する樹脂は熱安定性が低くなる傾向があ
り、０．７ｄｌ／ｓｒを越える還元粘度を存する樹脂は
成形性が悪くなる傾向がある。

本発明の多段グラフトポリマーは共−単独重合工程から
始まる連続的プロセスによって形成される。

共−単独重合とは、２つの異なる重合機構が並行して、
たとえば同時に進行する重合工程を指す。

特に、第一段の共−単独重合では、シロキサンの重合（
たとえば、開環および縮合機構）と、これと並行したビ
ニル重合とが一緒に起こるであろう。

個々の機構は互いに競合するようには思われない。

むしろ、２ＰＪのホモポリマーは並行して生成し、それ
ぞれが自らの構造を保持している。

この共−単独重合プロセスによって、ランダムコポリマ
ーではなく、異なる２ｔｉの網目構造が得られるであろ
う。いかなる理論にも束縛されることはないが、この網
目構造は２つ以上の異なる相互貫入型のポリマー相から
なり、これによりポリオルガノシロキサンに必要とされ
る補足的な強度が得られる。これは、示差走査型熱量測
定（ＤＳＣ）によって検出することができる２つの異な
るガラス転移温度に現われる。この共−単独重合プロセ
スの生成物は樹脂様の粉末ではなくてゴム質であるのが
好ましい。

第一工程のシロキサンとビニルベースのモノマーとの共
−単独重合の後、追加のグラフト重合プロセスを少なく
とも一回使用すると本発明のポリオルガノシロキサン／
ポリビニルをベースとする多段グラフトポリマーが得ら
れる。

後のグラフト重合は、少なくとも１種のビニル芳香族タ
イプのモノマーからなるのが好ましい。

スチレン／アクリロニトリルコポリマーまたはアルキル
（メタ）アクリレ−トは、第二段のグラフトポリマーも
しくはコポリマーとして、または場合によって中間の段
を利用した場合には最も外側の段として特に有効である
ことが判明した。

上記のポリオルガノシロキサン／ポリビニルをベースと
するグラフトポリマーは、後に詳細に述べるように、単
離して、たとえば、熱可塑性樹脂用の衝撃強さ改質剤と
して使用することができる。

この最初の段階で１種以上の架橋剤および／またはグラ
フト結合剤を更に使用して、両方のポリマー成分からノ
（−単独重合した網目構造を作ることができ、こうする
とゴム一体性が大きくなる。

第一段のゴム質基材は一連の連続処理工程で得られる。

Ｙ−備混合工程では、オルガノシロキサンとビニルベー
スのモノマーとの共−単独１に必要な成分を、水ならび
に適切な架橋剤、グラフト結合剤、開始剤および界面活
性剤と予備混合する。

このＴ−Ｑ　Ｋ２合し、た成分を通常の手段でホモジナ
イズして均質化する。共−単独重合反応はこのプロセス
の早期段階で始めてもよいが、この反応は一般に室温で
は遅い。この均質化した反応体は、窒素雰囲気下で反応
容器（通常ステンレススチールかガラス製のフラスコ）
に導くことができる。熱をかけて反応を促進する。典型
的な５〜５０ガロンのステンレススチール製反応器では
、共−単独重合を完了するのに７５〜９０℃で３〜６時
間の滞留時間が適当である。通常２〜６時間冷却して温
度を少なくとも室温まで下げる。反応物はこの温度に３
〜７２時間保つことができる。これより低い温度（たと
えば５℃）に冷却すると、形成されたポリオルガノシロ
キサン／ポリビニル基材の性質を高めることができるの
で好ましいことがある。

室温またはそれより低い温度に冷却すると、ポリオルガ
ノシロキサン部分の分子量が増大し、その結果抽出可能
なシリコーンゴム断片分を最小にすると共に製品の物理
的性質をある種の用途向けに最適化することができる。

一般に、形成されたポリオルガノシロキサン／ポリビニ
ル基材の弾性を最適化したい場合には低めの温度が好ま
しい。

共−単独重合のシロキサン成分に対する開始剤としては
、環状のシロキサンを使用する場合にはアルキルアリー
ルスルホン酸、アルキルジアリールジスルホン酸、アル
キルスルホン酸などのようなイオン性の開環型開始剤の
いずれかとすることができる。最も適切な例はドデシル
ベンゼンスルホン酸であり、これは開始剤として働くと
同時に乳化剤としても働くことができる。場合によって
は１．ｈ記スルホン酸の金属塩を同時に使用することも
好ましい。

共−単独重合プロセスにおけるスチレン系モノマーまた
はその他のビニルモノマーに対する開始剤としては、ア
ゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）などのようなａ
機可溶性ラジカル開始剤および４機過酸化物、たとえば
過酸化ベンゾイル、過酸化ジクロロベンゾイル、過安息
香酸ｔｅｒｔ−ブチルなどのいずれかとすることができ
る。また、過硫酸塩などのような水溶性ラジカル開始剤
も適している。この種の開始剤はこのプロセスの開始時
に導入することが可能であるが、共−単独組合期間中連
続的または断続的に加えるのが好ましい。過硫酸塩はシ
ロキサン重合の酸性条件であまり安定ではないので、ビ
ニル重合の進行を保つために過硫酸塩を期間をとおして
添加するのが好ましい。粒子サイズ、ｐＨおよび全固形
分量の値はプロセスのこの時点で容易に検査することが
できる。上記のようにして調製したラテックスゴムエマ
ルジョンは、通常、平均直径が１（１０〜８００ナノメ
ーター、好ましくは１５０〜４００ナノメーターの粒子
を自存している。この粒子サイズは、特にホモジナイジ
ング時の圧力（およびホモジナイザーを通す回数）およ
び反応成分の組成の影響を受ける。圧力範囲は２０００
〜１２０００ｐｓｉが典型的であり、３０００〜９００
０ｐｓｉが好ましい。ホモジナイザーを複数回通すのが
好ましいが、大規模の場合には一回通すのが最も実用的
であろう。

以−Ｊこの反応工程の次には、本発明の生成物を得るた
めには適切な中和工程がなければならない。

この中和の主な目的はシロキサンの重合を停止させるこ
とである。このためには、水酸化ナトリウム、水酸化カ
リウム、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナト
リウム、トリエタノールアミンまたはトリエチルアミン
などのような苛性溶液を添加する。反応溶液のｐＨは１
〜３の値から、少なくとも約６．５、好ましくは７〜９
のｐＨに上げればよい。

この中和工程の前に、第一段階の終了時に形成されたエ
マルシヨンにセッケンまたは界面活性剤を更に添加する
のが望ましいことが多い。界面活性剤を追加すると、後
の反応停止（中和）工程においてＪ（−単独重合ゴムの
早期の凝集またはフロキュレーションが容易に回避でき
る。

以」二の共−単独重合プロセスによって、ポリオルガノ
シロキサン／ポリビニル基材からなるゴム質の網目構造
が得られる。この基材は本発明のグラフトポリマーの第
一段である。次の段階では、第一段階で形成されたラテ
ックス中のゴム質基材粒子がもっているグラフト部位上
に、追加のビニル官能性の成分をグラフト重合させる。

後の追加の段は任意であるが、用途によっ′Ｃは好まし
いことがある。

このゲラフト化ポリマーは、ビニル重合プロセスの生成
物が好ましい。グラフト重合に適したビニルモノマーと
しては、スチレン、ジビニルベンゼン、α−メチルスチ
レン、ビニルトルエン、ハロゲン化スチレンなどのよう
なアルケニル芳香族化合物、メタクリル酸メチルやメタ
クリル酸２〜エチルヘキシルなどのようなメタクリレー
ト、アクリル酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル
およびアクリル酸ブチルなどのようなアクリレート、ア
クリロニトリルやメタクリレートリルなどのようなシア
／化ビニル化合物、エチレン、プロピレン、ブタジェン
、イソプレンおよびクロロプレンなどのようなオレフィ
ン、ならびにその他のビニル化合物、たとえば、アクリ
ルアミド、Ｎ−（−もしくは二置換アルキル）アクリル
アミド、酢酸ビニル、塩化ビニル、ビニルアルキルエー
テル、（メタ）アクリル酸アリル、イソシアヌル酸トリ
アリル、エチレンジメタクリレート、マレイン酸ジアリ
ル、無水マレイン酸、マレイミド化合物（たとえば、マ
レイミドやＮ−フェニル（もしくはアルキル）マレイミ
ドなど）など、さらにこれらのモノマーの混合物がある
が、これらに限られることはない。

このビニル重合はエマルジョン中で実施する。

したがって、水溶性の開始剤、たとえば過硫酸カリウム
、過硫酸ナトリウムおよび過硫酸アンモニウムなどが好
ましい。開始剤は、この工程の開始時、即ち第二段階の
重合用のビニルモノマーを入れる前に添加するのが実際
的である。他のレドックス開始系、たとえばクメンハイ
ドロパーオキサイド／硫酸第一鉄／グルコース／ピロリ
ン酸ナトリウム、ならびにその他の有機過酸化物もこの
工程で使用することができる。

このタイプの連続的多段重合プロセスはコアーシェルプ
ロセスといわれることがある。しかし、初期段階で共−
単独重合したポリオルガノシロキサン／ポリビニルをベ
ースとするゴム質基材が得られる場合には多段グラフト
重合プロセスという方が好ましい。この基材は、これに
グラフト化される第二段以降の段階用に充分なグラフト
化部位をもっているであろう。グラフト化されたポリス
チレン、ポリ（メタ）アクリレート、またはスチレン／
アクリロニトリルコポリマーなどが最も外側の段として
好まし５いが、ブチルアクリレートなどのような他の多
くの中間段も考えられる。さらに、同一または異なる種
類の追加の段のグラフト化も可能である。

一般に、共−単独重合したポリオルガノシロキサン／ポ
リビニルをベースとする基材からなる第一段の基材は、
第一段の基材と後段の合計重量を基準にして約５〜９５
重量％である。第一段の１人材は同じ基準で約５〜９５
重量％であるのが好ましい。それに対応して、追加のグ
ラフト化されたビニルポリマーを含む後段は、同じ基準
で約５〜９重量％であり、約７０〜１０重量％が好まし
い。この多段系では、好ましくは、第一段ＪＡ材ポリマ
ー（Ｂ）（ａ）と第二段ポリマー（ｂ）（ｉ）との比は
１０８９０〜９０　’：　１０であり、第三段ポリマー
（ｂ）（ｉｔ）の量は（Ｂ）（ａ）（ｂ）（ｉ）および
（１））（ｉｔ）の合計１００重量部当たり約１０〜約
９０！■口部である。

第一段階の共−単独重合で宵月なオルガノシロキサンは
シリコーンエラストマーを生成することが知られている
いずれのものでもよく、たとえばヒドロキシ、ビニル、
ハイドライドまたはメルカプトで末端がキャッピングさ
れた線状のオルガノシロキサンオリゴマーがある。

二のポリオルガノシロキサンを例示すると、主とし、て
次式の単位からなるものがある。

Ｒ８”　（４−ｎ）／２ ここで、Ｒは水素である炉、または約１〜１６個の炭素
原子を９する一価の炭化水素基であり、ｎは０．１また
は２である。

オルガノシロキサンの中で好ましいのはシロキサン単位
を３個以上有する環状のものであり、３〜６個の単位を
もつものが最も好ましい。このようなオルガ、ノシ１“
Ｊキサンとり、では、たとえば、ヘキサメチルンクロト
リシロ計サン、オクタメチルシクロテトラシロキサン、
デカメチルシクロペンタシロキサン、ドデカメチルシク
ロヘキサシロキサン、トリメチルトリブエニルシクロト
リシロキ廿ン、テトラメチルテトラフェニルシク口テト
ラシロキサン、ブトラメチルテトラビニルシクロテトラ
シロキサンおよびオクタフェニルシクロテトラシロキサ
ンがあるがこれらに限られることはない。これらやその
他類似のオルガノシロキサンは単独で用いてもよいし、
組合せて使用してもよい。

第一段階でのオルガ、ｌシロキサンの九−単独重合の際
にこれと共に使用す・Ｓのに有用なビニルモノマーは、
スチレン、ジビニルベンゼン、α−メチルスチレン、ビ
ニルトルエン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン
およびハロゲン化スチレンまたはその誘導体のようなア
ルケニル芳香族化合物が好ましい。他の適切などニルモ
ノマーとしては以下のものがある。アクリル酸およびア
クリル酸のメチル、エチル、アリルまたはブチルエステ
ルなどのようなアクリｒし酸エステル。メタクリル酸メ
チルやメタクリル酸２−エチルヘキシルなどのようなメ
タクリル酸メチル。アクリロニトリルやメタクリロニト
リルなどのようなシアン化ビニル。たとえば、エチレン
、プロピレン、ブタジェン、イソプレン、クロロブレン
などのオレフィン類、ビニルイミダゾール、５−ビニル
−２〜ノルボルネン、ビニルピリジン、ビニルピロリジ
ン、酢酸ビニル、ビニルアルキルエーテル、塩化ビニル
、ビニルフラン、Ｎ−ビニルカルバゾール、（メタ）ア
クリル酸アリル、イソシアヌル酸トリアリル、エチレン
ジ（メタ）アクリレート、ブチレンジ（メタ）アクリレ
ート、マレイン酸ジアリル、無水マレイン酸など。マレ
イミドやＮ−フェニル（またはアルキル）マレイミドな
どのようなマレイミド化合物。アクリルアミド類。Ｎ−
（−または二置換）アクリルアミド。ならびにこれらの
モノマ〜の任意の混合物。一般に、オルガノシロキサン
と混合することができるゴム質またはガラス様のビニル
タイプのモノマーはいずれも使用できる。典型的な場合
、第一段のコホモポリマーのビニル成分は約３〜９７重
量％の量で存在し、それに対応し２て、オルガノシロキ
サン成分は約９７〜３重量？６の量で存在する。ビニル
成分は第一段の」ｌ′ニー単単独会合た基材の約５〜４
５重量％が好ましい。

本発明の組成物のオルガノシロキサン成分と共に使用す
る架橋剤組成物は次の一般式をもつものとすることがで
きる。

Ｒ−５ｉ（ＯＲ１） ｎ　　　　　　　　　　４−ｎ ここで、ｎは０．１または２であり、０か１が好ましく
、各Ｒ１はそれぞれ独立して、水素、または１〜１６個
の炭素原子を有するアルキル基もしくはアリール基の中
から選択される一価の炭化水素基を表わし、メチル、エ
チルおよびフェニルが好ましい。Ｒ２はＲ１と同じもの
とすることができるが、あるいはビニル、アルケニル、
チオまたは（メタ）アクリルオキシアルキル官能基とす
ることもできる。Ｒ２がビニル、アルケニル、チオまた
はアクリルオキシアルキル基であり、ｎが１である場合
、この架橋剤化合物はグラフト結合剤としても機能する
ことができる。

好まし５い架橋剤化合物はテトラエトキシシランである
。架橋剤およびグラフト結合剤の組合せ化合物はビニル
トリエトキシシランである。その他選択できる適切なも
のはγ−メタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン
である。

本発明のポリオルガノシロキサン／ポリビニルをベース
とする多段グラフト生成物は熱溶液凝結法などのような
通常の手段により単離することができる。たとえば、約
０．５〜５％の＠酸アルミニウムまたは硫酸マグネシウ
ムを水に溶かした電解質溶液を調製して約７５〜９５℃
に加熱することができる。攪拌しながらラテックスを添
加すると、グラフト生成物が沈澱し、これを約１０分間
高温に保つことができ、その後濾過洗浄すればよい。ス
プレードライヤーなどの市販されているラテ・ｌクス単
離技術を使用してもよい。

成分（Ａ）、（Ａ−１）、（Ａ−２）、（Ａ−３）、（
Ａ−４）、（Ａ−５）または（Ａ−６）および（Ｂ）の
口は広範囲に変化させることができるが、通常は、（Ａ
）、（Ａ−１）、（Ａ−２）（Ａ−３）、（Ａ−４）、
（Ａ−５）または（Ａ−６）および（Ｂ）の合計１００
重Ｑ部に対して、（Ａ）、　（Ａ−１＞、　（Ａ、−２
）、（Ａ−３）、（Ａ−４）、（Ａ−５）または（Ａ、
−６）が約１〜約９９ｆｆｎ量部で、（Ｂ）が約９９〜
約１重量部の範囲である。（Ａ）、（Ａ−１）、（Ａ−
２）、（Ａ−３）、（Ａ−４）、（Ａ−５）または（Ａ
〜６）が約９９〜約３７重量部で、（Ｂ）が約１〜約５
３重塁部であるのが好ましい。

本発明のひとつの特徴においては、ポリオルガノシロキ
サン組成物の難燃性を高めるためにこの組成物と共に白
金または白金化合物を使用する。

難燃性の添加剤として、米国特許第３，２２０゜９７２
号に記載されているようなクロロ白金酸と有機ケイ素化
合物の反応生成物を使用できる。他の白金化合物として
は、米国特許第３，７７５゜４５２号に記載されている
白金含有オルガノポリシロキサンがある。

本発明の組成物は、ａ効口、たとえば樹脂１００重量部
当たり約１〜３０市二部の難燃剤を成分（Ｃ）として使
用することにより難燃性の度合をさらに強めることもで
きる。難燃剤としては、たとえば、元素状の赤リン、リ
ン化合物、ハロゲン化合物、窒素化合物、酸化アンチモ
：・、酸化亜鉛、スルホン化ジフェニルスルホンの金属
塩、トリクロロベンゼンスルホン酸の金属塩、これらの
混合物などがある。

さらに、本発明の成形用組成物には、成分（Ｄ）として
の強化用充填材、染料および着色顔料、熱安定剤、熱酸
化安定剤およびＵＶ安定剤、ワックス、潤滑剤および加
工助剤（トラブルのない押出と射出成形を確保する）、
ならびに帯電防止剤を加えてもよい。

強化用充填材（Ｄ）は有機または無機の充填材のいずれ
からなることもでき、たとえば、ガラス繊維、炭素繊維
、アラミド繊維、金属繊維、アスベスト、ガラスピーズ
、ガラスフレーク、炭酸カルシウム、タルク、雲母、酸
化アルミニウム、窒化ホウ素、ケイ酸カルシウム、粘土
または金属の粉末またはウィスカーなどがあるがこれら
に限定されることはない。

本発明の成形用組成物の製造には、熱可塑性ポリマーの
混合に通常用いられる方法を使用することができる。た
とえば、なんらかの適切な混合装置、たとえばコニーダ
ーまたはエクストルーダーを使用して組成物を製造する
ことができる。混合温度は通常１５０〜３７０℃であり
、２００〜３４５℃が好ましい。ポリマーを溶融し、必
要に応じて上記の添加剤を入れて充分に混合する。

上述したグラフトポリマーを添加しても、熱可塑的に加
工可能なプラスチック材料の加工安定性には悪影響がな
い。この新規な成形用組成物を押出または射出成形によ
りて加工するには２００〜３４５℃が好ましく、その場
合金型は５０〜１５０℃の温度にする。

好ましい具体例の説明 以下の実施例で本発明を例示する。特に断わらない限り
部とあるのはすべて重量部である。衝撃強さは、特に明
記しない限り２３℃（室温）でＡＳＴ！ｖ１のＤ−２５
６法に従って測定したノツチ付きアイゾツト（Ｎｌ）で
ある。落錐試験におけるシャルピーＮｌは延性／脆性遷
移温度（Ｄ／Ｂ）を定めるものである。ウェルドライン
強Ｕ　（ＤＧ）は、ダブルゲート式金型で成形したノツ
チのないアイゾツト棒で測定する。耐炎性は最長および
平均の消火時間とＵＬ−９４等級（ＩＪｎｄａｒｖＢｔ
ｅｒ’５Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ　Ｂｕｌｌｅｔｉｎ　９
４　）である、６０”の表面光沢は、ＡＳＴＭのＤ−５
２３法によってＭ］定し、黄変は黄色度指数（￥１＞に
よって表わす。

単一の段（相）におけるモノマー間には一本の斜線を使
用し、段と段の間の分離を示す略記としては２本線の斜
線またはハイフンを使用する。重合される第一段は２本
線の斜線またはハイフンの前に記載し、後段はその後に
記載する。

以下の実施例で次の略号を使用する。

５ｉ−Ｄ４、ＶＭＤ４、ＶＴＭＯＳ、、ＴＥＯＳ。

ＡＰＴＭＯ５などを含むオルガノシロキサンに対する一
般的な用語、 Ｄ４−オクタメチルシクロテトラシロキサン、ＶＭＤ４
−テトラビニルテトラメチルシクロテトラシロキサン、 ＶＴＭＯＳ−ビニルトリメトキシシラン、ＴＥＯＳ−−
テトラエトキシシラン、 ＡＰＴＭＯ５−γ−メタクリルオキシプロピルトリメト
キシシラン、 Ｓ−スチレン、 ＰＳ−ポリスチレン、 ＡＮ−７クリロニトリル、 ＢＡ−−アクリル酸ｎ−ブチル、 ＤＡΔ・１〜マレイン酸ジアリル、 ＤＶＢ−ジビニルベンゼン、 ＢＤＡ−１，３−ブチレンジアクリレート、ＭＭＡ−メ
タクリル酸メチル。

手順Ａ オクタメチルシクロテトラシロキサン（Ｄ４）９０部、
テトラビニルテトラメチルシクロテトラシロキサン（ｖ
ＭＤ４）１０部、シロキサンから誘導された架橋剤およ
びグラフト結合剤としてテトラエトキシシラン（ＴＥＯ
Ｓ）１．７部およびγ−メタクリルオキシプロピルトリ
メトキシシラン（ＡＰＴＭＯ８）１．４３部、ならびに
任意成分として、米国特許第３．２２０．９７２号に従
って製造した白金を３５，０００ｐｐｒｒ＋含有するク
ロロ白金酸触媒溶液を混合し、スチレン３３部とジビニ
ルベンゼン０．６７部から成るスチレン系混合物に加え
る。この段階で有機可溶性ラジカル開始剤をスチレン系
混合物に加えてもよいし５、あるいは、後の共−単独重
合段階中に水溶性の開始剤を、均質化後のラテックスに
バッチ式または断続的に加えてもよい。最終的なａ機混
合物を、次に、脱イオン水４００部当たり１．３３部の
ドデシルベンゼンスルホン酸を含有する水溶液に加えた
後、４０００〜８０００ｐｓ　ｉでホモジナイザーに二
回通して乳化する。得られた予備乳化したラテックスを
、次いで加熱し、７５〜９０℃で６時間重合させた後、
中和剤の添加により反応を停止する。Ｓ／ＡＮコモノマ
ー（比７５７２５）を、次に、ラテックス形態の乾燥シ
リコーン／ポリスチレンゴム基材の７０または５０Ｋに
対し３０または５０部の割合でこの基材にグラフト化さ
せる。グラフト化は７５℃で３〜６時間に亘って実施す
る。塩含ａの熱水溶液中で凝集させて白色の粒状粉末を
単離する。

手順Ｂ 第一段階のシリコーン／ポリスチレンゴム基材の製造は
手順Ａに記載したのと同じである。第二段階では、７５
℃で１〜３時間に亘って、シリコーン／ポリス、チレン
コーホモボリマーに、アクリル酸ブチル、ブチレングリ
コールジアクリレート、マレイン酸ジアリル、脱イオン
水およびドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムを含有
する第一の水流を加え、同時に、水溶性の開始剤である
過硫酸カリウムから成る別の水流を加える。このアクリ
ル酸ブチルと乾燥シリコーン／ポリスチレンベースのゴ
ムｌとの重量比は３５：３５となるようにする。Ｓ／Ａ
Ｎグラフト化の手順と単離工程は手順Ａと同じである。

手順Ｃ ７９，１部のすフタメチルシクロテトラシロキサン、９
，８部のテトラエトキシシラン、２．３部のγ−メタク
リルオキシプロピルトリメトキシシラン、および８．８
部の２．４，６．８−テトラメチルテトラビニルシクロ
テトラシロキサンを混合して溶液１を形成する。４．９
部のスチレンと０．　１部のジビニルベンゼンを混合し
て溶液２を形成する。１．００部のドデシルベンゼンス
ルホン酸を３００ｍの脱イオン水に溶かして溶液３を形
成する。０．０２５部の過硫酸カリウムを１゜２５部の
脱イオン水に溶かして溶液４を形成する。

溶液１と溶液２を混和して３０分間攪拌する。得られた
混合物を溶液３に加え、よく掻き混ぜ、６５００ｐｓｉ
で２段階で均質化する。このラテックスを、オーバーヘ
ッド攪拌機、凝縮器、アルゴンスバージ管、添加ロート
およびｉす１皮調節機付き温度計を備えた反応容器に移
す。３０分間常に攪拌しながらラテックス中にアルゴン
ガスを連続的に流して泡立たせる。アルゴン雰囲気下で
温度を７５℃まで上げ、７５℃で１５分間攪拌を続ける
。

溶液４を１時間に互って滴下してラテックスに加え、粒
子サイズおよび固形分含口の測定値を組合の進行中１時
間毎にモニターする。６時間後熱を除き、アルゴン雰囲
気下で一晩攪拌を続ける。炭酸力１功ム水溶液（Ｋ２Ｃ
Ｏ３）でラテックスをｐＨ８，５に滴定する。１５分後
、ラテックス形態の乾燥シリコーン／ポリスチレンをベ
ースとするゴム基材７０部を基準にして３０部のメタク
リル酸メチルを、７５℃で３〜６時間に亘ってこの基材
にグラフト化して（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−ＭＭＡの重量比が
７０　：　３０のＣＳ　ｉＭ改質剤を得る。

正暫且 最終のグラフト化段階でメタクリル酸メチル３０部をス
チレン３０部に替える以外は手順Ｃの方法に従う。（Ｓ
ｔ／ＰＳ）−Ｓの重量比が７θ；３０のＣＳ　ｉ　Ｍ改
質剤が得られる。

手順Ｅ 最終のグラフト化段階でメタクリル酸メチル３０部を重
量比が７５：２５のＳ　／　Ａ　Ｎ　３０部に替える以
外は手順Ｃの方法に従う。（Ｓｉ／ＰＳ）−５／ＡＮの
重量比が７０：３０のＣ８ｉｈ・１改質剤が得られる。

手順Ｆ １．４−ブタンジオール２７部、テレフタル酸ジメチル
３４部、およびトリメリト酸無水物をプロピレンエーテ
ルジアミンでイミド化して製造したポリオキシアルキレ
ンジイミドニ酸３９部を反応させてポリ（エーテルイミ
ドエステル）コポリマーを得る。

実施例１ ポリカーボネート樹脂［レキサン（Ｌｃｘａｎｏ）　　
１４１、ゼネラル・エレクトリック社（Ｇｅｎｅｒａｌ
　Ｅｌｅｅｔｒｔｅ　Ｃｏｍｐａｎｙ）製］９５部、手
順Ａの方法によって製造したＣ８　ｉＭ改質剤［シリコ
ーン（Ｓｌ）／ポリスチレン（ＰＳ）−８／ＡＮ％重量
比７０：３０］　５部、およびモノスルボン化されたジ
フェニルスルホンのカリウム塩（ＫＳＳ）０．３部のド
ライブ［ノンドをジャーシェーカー中でタンブル混合し
て均質な分散物を得る。こうして充分に混合した乾燥混
合物を、次に、ポリカーボネートに対する通常の操作条
件下で、ワーナー・ブフライデラー（讐ｅｒｎｅｒ　Ｐ
ｒ１ｅ１ｄｅｒｏｒ）製の３９５ｍ二軸式エクストルー
ダーで押出す。次いで、ベレット化された乾燥押出物を
、７５トンの二ニーベリー（Ｎｅｗｂｕｒｙ）成形機で
射出成形する。アイゾツト試験棒はＡＳＴＭの試験法Ｄ
−２５６で試験し、可燃性はＬｌｎｄｃｒｖｒｔｔｏｒ
’ｓ　Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙのガイドラインに従って試
験する。部品は層剥離を起こさず、表面のまだら模様も
ない。特性を表１にまとめて示す。

実施例２ 実施例１の手順に従う。ただし、ポリカーボネート〔レ
キサン（Ｌｅｘａｎｏ）　　１４．１１　９５部、手順
Ａの方法で製造したＣ５１Ｍ改質剤［（Ｓｉ／ｐＳ）−
Ｓ／ＡＮ、重量比７０：３０部５部、およびトリクロロ
ベンゼンスルホン酸のナトリウム塩（ＳＴＢ）０部３部
のトライブレンドを使用する。

部品は層剥離を起こさず、表面のまだら模様もない。特
性を表１にまとめて示す。

実施例３ 実施例１０手順に従う。ただし、ポリカーボネート［レ
キサン（Ｌｃｘａｎｏ）１４１１９３部、手順Ａの方法
で製造したＣ５　ｉＭ改質剤［（Ｓｔ／ＰＳ）−５／Ａ
Ｎ、重量比５０：５０部７部、および０．３部のＫＳＳ
からなるトライブレンドを使用する。部品は層剥離を起
こさず、表面のまだら模様もない。特性を表１にまとめ
て示す。

実施例４ 実施例１の手順に従う。ただし、ポリカーボネート［レ
キサン（Ｌｅｘａｎｏ）１４１］　９３部、手順への方
法で製造したＣ３ｔＭ改質剤［（Ｓｉ／ＰＳ）−Ｓ／Ａ
Ｎ、重量比５０：５０部７部、および０．３部のＳＴＢ
からなるトライブレンドを使用する。部品は層剥離を起
こさず、表面のまだら模様もない。特性を表１にまとめ
て示す。

比較例４Ａ 実施例１の手順に従うが、トライブレンドの代わりにポ
リカーボネートブレンドサンｘａｎＯ）　　１４】］を
１００部使用し５、改質剤は使用し、ない。

特性をまとめて表１に示す。

比較例４Ｂ 実施例１の手順に従うが、１００部のポリカーボネート
［レキサン化ｅｘａｎＯ）　　１４１　］　と０．　３
部のＫＳＳとのトライブレンドを使用する。特性をまと
めて表１に示す。

と分かるように％ＣＳＩＭで改質されたポリカーボネー
トが厚肉部品の衝撃強さと低温延性とをもっていること
を示している。また、ＫＳＳまたはＳＴＢを含むブレン
ドにＣ５ｔＭを添加しても耐炎性が向上する。

特別に設計されたＣ　Ｓ　ｉ　Ｍエマルジジンボリマー
を添加すると、大理石模様がなく耐衝撃性で耐炎性のポ
リカーボネートブレンドが得られる。実施例１〜４は、
比較例４Ａおよび４Ｂと比較する表　　　　１ （表１注） ルーキサン（１，ｅｘａｎ■）１４１、ゼネラル・エレ
クトリ、ツク社（Ｇｅｎｅｒａｌ　Ｅｌ、ｅｃｔｒ！ｃ
　ＣｏＩＩＩｐａｎｙ）製のポリ　（ビスフェノール−
Ａカーボネート）。

零手順Ａ、（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−５／ＡＮ重量比７ｏ：３
０゜ 本’１ｌｌｉＡ、　（Ｓ　ｆ／ＰＳ）−５／ＡＮｆｆｉ
ｍ比５０　：５０゜ １モノスルホン化ジフエニルスルホンのカリウム塩。

←トリクロロベンゼンスルホン酸のすトリウム塩。

実施例５ 実施例１の手順に従うが、９８部のポリカーボネート［
レキサン（１，ｅｘａｒｉ■）１４１］、手順Ａの方法
によって製造したＣ３　ｉＭ改質剤［（Ｓｔ／ＰＳ）−
３／ＡＮ重量比７０：３０１２部、および０．３部のＫ
ＳＳのトライブレンドを使用する。

部品は層剥離することがなく、表面のまだら模様もない
。特性をまとめて表２に示す。

実施例６ 実施例１の手順に従うが、９７部のポリカーボネート【
レキサン（Ｌａｘａｎｏ）　１４１　］　、手順Ａの方
法によって製造したＣ８　ＬＭ改質剤［（Ｓｔ／ＰＳ）
−８／ＡＮ重量比７０：３０］３部、および０．３部の
ＫＳＳからなるトライブレンドを使用する。部品は層ｉ
１Ｍすることがなく、表面のまだら模様もない。特性を
まとめて表２に示す。

実施例７ 実施例１の手順に従うが、９６部のポリカーボネート［
レキサン（Ｌｅｘａｎ”）　１４１　］　、手順Ａの方
法によって製造したＣＳ　ｉＭ改質剤［（Ｓｉ／ＰＳ）
−５／ＡＮ重量比７０：３（１１４部、および０．３部
のＫＳＳからなるトライブレンドを使用する。部品は層
剥離することがなく、表面のまだら模様もない。特性を
まとめて表２に示す。

実施例８ 実施例１の手順に従うが、９５部のポリカーボネート［
レキサン（Ｌａｘａｎｏ）１４１Ｆ、手順Ａの方法によ
って製造したＣＳ　ｉＭ改質剤［（Ｓｔ／ＰＳ）−Ｓ／
ＡＮ重量比７０：３０部５部、および０．３部のＫＳＳ
からなるトライブレンドを使用する。部品は層剥離する
ことがなく、表面のまだら模様もない。特性をまとめて
表２に示す。

比較例８Ａ 実施例１の手順に従うが、ポリカーボネート［レキサン
（１，、ｃｘａｎ”）　１４．１１　１００部と０．３
部のＫＳＳからなるトライブレンドを使用する。

特性を表２に挙げる。

比較例８Ｂ 実施例８の手順を繰返す。ただし、衝撃改質剤としては
、手順Ａの方法によって製造し、たが第一段基材からス
チレン性の網１」構造を除いたＣ８１Ｍを使用する。

表２に示されているように、低温延性の程度および０．
２５０’衝撃強さのノツチ不感受性は、ブレンド中に配
合されるシリコーン／ポリスチレンベースのグラフトポ
リマーの濃度に依存する。

実施ｆＩＪ　５を比較ｆＮ８Ａと比べて見ると分かるよ
うに、ＣＳ　ｉＭは２重口％もの少量で上記の特性を改
善するのに有効である。基材からポリスチレンを省略す
ると（比較例８Ｂ）、基材中にポリスチレンが存在する
対応の組成物（実施例８）と比べてダブルゲートウェル
ドライン強度が大幅に低下することに注意すべきである
。

実施例９ 実施例１の手順に従うが、９０部のポリカーボネート［
レキサン化ｃｘａｎ”）　　１４１　］　、手順Ｂの方
法によって任意成分の白金触媒を加えないで製造しまた
Ｃ５１Ｍ改質剤［（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−ＢＡ−８／　Ａ　
Ｎ　ｉ１ｉ量比３５：３５：３０１　ｉｏ部、および０
．３部のＫＳＳからなるトライブレンドを使用する。部
品は層剥離することがなく、表面のまだら模様もない。

特性をまとめて表３に示す。

比較例９Ａ 実施例１の手順に従うが、９０部のポリカーボネートル
キサン（Ｌｅｘａｎ■）１４１］、ＫＭ６４３　［アク
リロイド（＾ｃｒｙｌｏ［ｄ■）、ローム・アンド・ハ
ース社（ＲｏｈＩｌ＆　Ｈａａｓ　Ｃｏｌ１ｐａｎｙ）
製のポリブタジェン第一段／ポリ（メチルメタクリレー
ト）第二段からなる衝撃改質剤］　１０部、および０゜
３部のＫＳＳからなるトライブレンドを使用する。

特性をまとめて表３に示す。

比較例９Ｂ 実施例１の手順に従うが、９０部のポリカーボネート［
レキサン化（３Ｘ、ａｎ■）１，４１１、第一段すなわ
ち基材中にスチレン系網目構造を含まず、任意成分の白
金触媒を含まないＧＳ　ｉＭ改質剤（Ｓｉ−へＢＡ−Ｓ
／ＡＮ重量比３５：３５：３Ｇ）１０部、および０．　
３部のＫＳＳからなるトライブレンドを使用する。特性
をまとめて表３に示す。

実施例１０ 実施例１の手順に従うが、９５部のポリカーボネート［
レキサン（！、ｅｘａｎｏ）　　１４１　］　、手順Ｂ
の方法により任意成分の白金触媒を用いて製造したＣＳ
ｆＭ改質剤Ｅ　（Ｓ　ｆ／ＰＳ）−ＢＡ−８／ＡＮ重量
比３５：３５：３０コ５部、および０，３部のＫＳＳか
らなるトライブレンドを使用する。

部品は層剥離することがな（、表面のまだら模様もない
。特性をまとめて表３に示す。

比較例９Ａに示されているように、難燃剤を添加したポ
リカーボネート巾にＭＢＳタイプのゴム添加剤が存在す
ると耐炎性をまったく示さない。

実施例９は、白金化合物を含まないＣＳｉＭ（Ｓ１／Ｐ
Ｓ）−ＢＡ−５／ＡＮ改質剤を組成物に添加すると、Ｍ
ＢＳタイプのゴムを添加した組成物と比較して消火時間
が多少改善されることを示している。比較例９Ｂは表面
にまだら模様を有し２、可燃性は低減しない。実施例９
および１０と比較すると一比較例９Ｂは衝撃抵抗性が悪
いが、これは第一段基材中にスチレン系網目構造を使用
することのａ益な効果を示すものである。実施例１０に
示占れているように、（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−ＢＡ−Ｓ／Ａ
Ｎポリマー改質剤内に少量の白金化合物を配合すると耐
炎性と消火時間が顕若に改善される。

表　　　　　３ レキサン（１刀Ｘａｎ［Ｆ］）１４１、ゼネラル・エレ
クト１・Ｉり社（ＧｅｎｒｉｒａＨａａりＣｏｓｐａｇ
）　ｇのポリブタ′ｊ１ンコア、／メチルメタクリレー
トポリマーシェル。

”　　Ｔ［Ｂ、（ＳＬ／ＰＳ）−ＢＡ−５／ＡＮｍＱ比
３５：３５：３０゜白金触媒を含まない。

中手［Ｂ、（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−ＢＡ−５／ＡＮ重聞比３
５：３５：３０゜白金触媒なイｆ。

曲ｒ；、順Ｂ、　Ｓ　ｉ　−ＢＡ−５／ＡＮｆｆｉｆｆ
ｌｊｔ３５　：　３５　閤Ｏ０第−ＩＥＩＩＭ材中にス
チレン系網Ｉ−１！ＪＩ造をもたず、白金触媒を含まな
い。

モノスルホン化ジフェニルスルホ〉のカリウム１実施例
１１ 樹脂１００部当たり１００部（ｐｈｒ）のポリカーボネ
ート［ハイ−フロー−レキサン（Ｉｌｌｇｈ　Ｆｌｏｗ
Ｌｅｘａｎｏ）　　ＲＬ−５２２１１、０，０５ｐｈｒ
の安定剤パッケージ、および手順Ｃの方法によって製造
したＣ　Ｓ　ｉ　Ｍ　［（Ｓ　ｉ／Ｐ　Ｓ）　−ＭＭＡ
重量比７０：３０］　　？、５ｐｈｒからなるよく混合
したトライブレンドを、ウェルデイングーエンジニアリ
ング（ｌｌｃｌｄｌｎｇ　Ｅｎｇｌｎｅｅｒｌｎｇ）製
の３０關スクリユ一式エクストルーダーで押出す。ボー
イ（Ｂｏｙ）射出成形機で引張試験棒とノツチ付きアイ
ゾツト棒を成形する。ゴムの分散とブレンド形態は良好
であり、改質剤は個々の球状粒子として見え、ブレンド
中に凝集はみられない。層剥離または表面のまだら模様
は見られない。特性をまとめて表４に示す。

比較例１１Ａ 実施例１１の手順に従うが、１００ｐｈｒのポリカーボ
ネート［ハイーフローψレキサン（ＨｌｇｈＦｌｏｗ　
ＬｅｉＸａｎ■）ＲＬ−５２２１］　、０．０５ｐｈｒ
の安定剤パッケージ、および乳化重合によって製造され
、最終段階の外側段が本質的にＭＭＡから製造されてい
る多段のへ４ＢＳ衝撃改質剤（Ｂ−５６０、鐘淵化学工
業株式会社製）７．５ｐｈｒからなるトライブレンドを
使用する。特性をまとめて表４に示す。

実施例１２ 実施例１１の手順に従うが、１００ｐｈｒのポリカーボ
ネート［レキサン（Ｌｅｘａｎ（９）　　１２５］、０
．０５ｐｈｒの安定剤パッケージ、および手順Ｃの方法
によって製造したＣ８　ｆＭ　［（Ｓ　ｔ／ＰＳ）−Ｍ
ＭＡ重量比７０：３０］　７．５ｐｈｒからなるトライ
ブレンドを使用する。ゴムの分散とブレンド形態は良好
であり、改質剤は個々の球状粒子として見え、ブレンド
中に凝集はみられない。

層剥離または表面のまだら模様は見られない。特性をま
とめて表４に示す。

比較例１２Ａ 実施例１１の手順に従うが、１００ｐｈｒのポリカーボ
ネート〔レキサン（Ｌｏｘａｎｏ）　　１２５　］、０
．０５ｐｈｒの安定剤パッケージ、および７゜５ｐｈｒ
のＭＢＳ衝撃改質剤（Ｂ−５６（９）からなるトライブ
レンドを使用する。特性をまとめて表４に示す。

実施例１１を比較例１１Ａと比べて見ると分かるように
、高流動性のポリカニボネート樹脂と、ＭＭＡ最外段を
もつ本発明のＣ５１Ｍ７．５％とから成形された物品で
は、ブタジェン／ＭＭＡコア／シェル衝撃改質剤（Ｂ−
５６ｏ）で改質されたものよりノツチ付きアイゾツト強
さがずっと高くなっており、熱安定性も大幅に改善され
ている。

実施例１２と比較例１２Ａとを比べると、ポリカーボネ
ート樹脂と、ＭＭＡ最外段をもつ本発明のＣ５１Ｍ７．
５ｐｈｒからなる組成物から成形された物品では、光沢
特性が良好で、黄変が少なく、熱安定性が高く（この結
果、押出特性が高くなる）、特に苛酷な成形条件でノツ
チ付きアイゾツト強さが良好でありながら、ブレンドの
形態学的性質は優れている。

なお、表４中で、Ａはゼネラル・エレクトリック社（Ｇ
ｅｎｅｒａｌ　Ｅｌｅｅｔｒｆｅ　Ｃｏｍｐａｎｙ）製
のポリ（ビスフェノール−へカーボネート）、レキサン
（Ｌ（ＩＸａｎ’）　ＲＬ−５２２１１？あり、Ｂはゼ
ネラル−ルクトリック社（Ｇｃｎｅｒａ、Ｉ　Ｅｌｃｃ
ｔｒｌｅ　Ｃｏｍｐａｎｙ）製のポリ（ビスフェノール
−Ａカーボネート）、レキサン（ＬｅＸａｒｉ■）工２
５であり、Ｃは鐘淵化学工業株式会社製のＢ−５６０で
あり、Ｄは手順Ｃによるもので（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−ＭＭ
Ａの重量比は７０：３０である。

表　　　　　４ 実施例１３ 実施例１の手順に従うが、ポリカーボネート［レキサン
（Ｌｅｘａｎ’）　１４１１５０部、飽和ポリエステル
樹脂（Ｉ’ＢＴ）［ポリ（１，４−ブチレンテレフタレ
ート）、ゼネラル−エレクトリック社（Ｇｏｒ＋ｅｒａ
ｌ　Ｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｃｏｍｐａｎｙ）製のバロック
ス（ＶａｌｏｘＯ）　３１５　］　４０部、および手順
Ａの方法により製造したＣ８１Ｍ改質剤［（Ｓｔ／ＰＳ
）−３／ＡＮ重量比７０：３０］１０部からなるトライ
ブレンドを使用する。部品は層剥離することがなく、表
面のまだら模様もない。特性をまとめて表５に示す。

実施例１４ 実施例１の手順に従うが、ポリカーボネー　ト［レキサ
ン（ＬｅｘａｎＯ）　１４１１５０部、手順Ｆの方法に
より製造したモジュラスが約１０，０００ｐＳｉのポリ
（エーテルイミドエステル）エラストマー４０部、およ
び手順Ａの方法により製造したＣＳ　ｔＭ改質剤［（Ｓ
　ｉ／ＰＳ）−５／ＡＮ重量比７０：３０］１ＯＮから
なるドライブレンドを使用する。部品は層剥離すること
がなく、表面のまだら模様もない。特性をまとめて表５
に示す。

実施例１５ 実施例１の手順に従うが、ポリカーボネート［レキサン
化ｅｘａｎｏ）　　１４１コ　５０部、飽和ポリエステ
ル樹脂［バｏ−）クス（Ｖａｌｏｘ（８１）　３１５］
　　２０部、手順Ｆの方法により製造したモジュラスが
約１０，０００ｐｓｉのポリ（エーテルイミドエステル
）エラストマー２０部、および手順Ａの方法により製造
したＣ５１Ｍ改質剤［（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−Ｓ／ＡＮ重量
比７０：３０コ　１０部からなるトライブレンドを使用
する。部品は層剥離することがなく、表面のまだら模様
もない。特性をまとめて表５に示す。

実施例１６ 実施例１の手順に従うが、ポリカーボネート［レキサン
（１，ｅｘａｎ（９）　　１４１　］　５０部、飽和ポ
リエステル樹脂［バＯ−７クス（ＶａｌｏｘＯ）３１５
］　４０部、および手順Ｂの方法により製造したＣ５１
Ｍ改質剤［（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−ＢＡ−Ｓ／ＡＮ重量比３
５：３５：３（Ｎ　　ｉｏ部からなるトライブレンドを
使用する。部品は層剥離することがなく、表面のまだら
模様もない、特性をまとめて表５に示す。

実施例１７ 実施例１の手順に従うが、ポリカーボネート［レキサン
（Ｌｅｘａｎ”）　１４１　］　５０部、手順Ｆの方法
により製造し、たモジュラスが約１０．０００ｐｓｉの
ポリ（エーテルイミドエステル）エラストマー４０部、
および手順Ｂの方法により製造したＣＳ　ｉＭ改質剤［
（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−ＢＡ−５／ＡＮ改量比３５：３５：
３０］　２０部からなるトライブレンドを使用する。部
品は層剥離することがなく、表面のまだら模様もない。

特性をまとめて表５に示す。

実施例１８ 実施例１の手順に従うが、ポリカーボネート［レキサン
（１，ｅｗａｎ■）１４１］　５０部、飽和ポリエステ
ル［バロックス（ＶａｌｏｘＯ）３１５］２０部、手順
Ｆの方法により製造したモジュラスが約１０゜０００ｐ
ｓ　ｉのポリ（エーテルイミドエステル）エラストマー
２０部、および手順Ｂの方法により製造したＣ８　ｉＭ
改質剤［（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−ＢＡ−５／ＡＮ重量比３５
：３５：３０］　　１０部からなるトライブレンドを使
用する。部品は層剥離することがなく、表面のまだら模
様もない。特性をまとめて表５に示す。

表　　　５ 本発明によると、良好な表面外観を有する強靭で延性で
衝撃改質された組成物が得られる。

３手順Ｆにより製造したモジュラスが約１０．０００ｐ
ｓｌのポリ（エーテルイミドエステル）林千順Ｂに上り
製ふ （ＳＩ／ＰＳ）−ＢＡ−５／ＡＮの１ｌｉｌ比は３５；
３５３０゜ 実施例１９ 飽和ポリエステル［バロックス（Ｖａｌｏｘ（Ｂ））　
３１５］５４部、ポリフェニレンエーテル（Ｐ　Ｐ　Ｅ
）（エポキシ官能化）３６部、および手順Ａの方法によ
り製造したＣ５　ｉＭ　［（Ｓ　ｆ／ＰＳ）−Ｓ／ＡＮ
の重量比は？’０：３０］１０部からなるよく混合した
トライブレンドを押出す。引張試験棒とノツチ付きアイ
ゾツト試験棒を成形する。部品は層剥離することがなく
、表面のまだら模様もない。

特性を表６にまとめて示す。

実施例２０ 実施例１９の手順に従うが、Ｃ３ｉＭとしては手順りの
方法により装造したＣ５１Ｍ［（Ｓｔ／ＰＳ）−８ｉ７
）重量比は７０：３０］を代わりに使用する。部品は層
剥離することがなく、表面のまだら模様もない。特性を
まとめて表６に示す。

実施例１９と２０は、本発明のＣ３１Ｍ改質剤がＰＢＴ
／ＰＰＥブレンドの熱可塑性成形品に付与することがで
きる良好な引張強さと延性を示している。

実施例２１ 実施例１９の手順に従うが、飽和ポリエステル［バｏ−
７クス（Ｖａ１ｏｘ■）３１５］４６部、（！４空ベン
トした）ＰＰＥ３０部、ポリカーボネート［バイレック
ス（ＩＩＩＬＥＸ■）、ゼネラル・エレクトリック＞＋
　（Ｇｅｎｅｒａｌ　Ｅｌｅｃｔｒｉｃ　Ｃｏｍｐａｎ
ｙ）製］１４部、および手順Ｅの方法により製造したＣ
５ｆＭ［（Ｓ　ｉ／ＰＳ）−５／ＡＮの重量比は７０：
３０］　１０部からなるドラ・イブレンドを代わりに使
用する。部品のノツチ付きアイゾツトは室温で１゜３ｆ
ｔ−１ｂｓ／ｉｎである。これらは層剥離することがな
く、表面のまだら模様もない。

上記の詳細な説明に鑑みて、本発明の多くの変形が当業
者には明らかであろう。たとえば、ポリ臭素化されたジ
フェニルエーテルを使用してポリエステル含宵組成物を
難燃性にすることも可能である。このような自明の変形
はすべて特許請求の範囲に定義した最大の広い範囲内に
入る。

特許出郭人ゼネラル・エレクトリック・カンパ二イ代理
人　　（７６３０）　　生　沼　徳　二表 ＾−ゼネラルールクトリック社（Ｇｅｎｅｒａｌ　Ｅｌ
Ｏｃｔｒｉｃ　Ｃｏ５ｐａＢ−手順Ａにより製ム は７０：３０゜ Ｃ−手順りにより製造。

３０゜ （Ｓ五／ＰＳ）−８／Ａ、Ｎの重ｌ比

Claims (57)

【特許請求の範囲】
1. （１）ポリカーボネート樹脂（Ａ）、（ｉ）ポリカーボ
   ネート樹脂および（ｉｉ）飽和ポリエステル樹脂からな
   る混合物（Ａ−１）、（ｉ）ポリカーボネート樹脂およ
   び（ｉｉｉ）ポリ（エーテルエステル）エラストマー、
   ポリ（エーテルイミドエステル）エラストマーもしくは
   これらの組合せからなる混合物（Ａ−２）、（ｉ）ポリ
   カーボネート樹脂、（ｉｉ）飽和ポリエステル樹脂およ
   び（ｉｉ）ポリ（エーテルエステル）エラストマー、ポ
   リ（エーテルイミドエステル）エラストマーもしくはこ
   れらの組合せからなる混合物（Ａ−３）、（ｉｉ）飽和
   ポリエステル樹脂および（ｉｖ）ポリフェニレンエーテ
   ル樹脂からなる混合物（Ａ−４）、（ｉ）ポリカーボネ
   ート樹脂、（ｉｉ）飽和ポリエステル樹脂および（ｉｖ
   ）ポリフェニレンエーテル樹脂からなる混合物（Ａ−５
   ）、または、上記の混合物を任意に含む混合物（Ａ−６
   ）と、 （ａ）第一段として、オルガノシロキサンポリマーおよ
   び少なくとも１種のビニルベースのポリマーを組合せて
   共−単独重合されたポリマー基材、ならびに （ｂ）前段の存在下でグラフト重合されたビニルベース
   のポリマーからなる少なくとも１つの後段からなる、有
   効改質量の、ポリオルガノシロキサン／ポリビニルをベ
   ースとする多段グラフトポリマー組成物（Ｂ）と を含む組成物。
2. （２）前記オルガノシロキサン／ビニルをベースとする
   コ‐ホモポリマーからなる第一段の基材（Ｂ）（ａ）が
   、１種または複数の架橋剤に由来する単位を含有してい
   る、請求項１記載の組成物。
3. （３）前記オルガノシロキサン／ビニルをベースとする
   コ‐ホモポリマーからなる第一段の基材（Ｂ）（ａ）が
   、１種または複数のグラフト結合剤として機能する単位
   を含有している、請求項１記載の組成物。
4. （４）前記オルガノシロキサン／ビニルをベースとする
   コホモポリマーからなる第一段の基材（Ｂ）（ａ）が、
   １種または複数の架橋剤に由来する単位と、１種または
   複数のグラフト結合剤として機能する同一または異なる
   １種または複数の試薬の単位とを含有している、請求項
   １記載の組成物。
5. （５）成分（Ａ）、（Ａ−１）、（Ａ−２）、（Ａ−３
   ）、（Ａ−４）、（Ａ−５）または（Ａ−６）および成
   分（Ｂ）の合計の１００重量部に付き、成分（Ａ）、（
   Ａ−１）、（Ａ−２）、（Ａ−３）、（Ａ−４）、（Ａ
   −５）または（Ａ−６）が約１〜約９９重量部であり、
   成分（Ｂ）が約９９〜約１重量部である、請求項１〜４
   のいずれかに記載の組成物。
6. （６）前記オルガノシロキサン／ビニルコ‐ホモポリマ
   ーからなる第一段の基材（Ｂ）（ａ）が、前記第一段と
   その後のグラフト段との合計重量に基づいてグラフトポ
   リマー組成物全体の約５〜９５重量％である、請求項１
   〜４のいずれかに記載の組成物。
7. （７）前記第一段の基材（Ｂ）（ａ）が、グラフトポリ
   マー組成物全体の約３０〜９０重量％である、請求項６
   記載の組成物。
8. （８）前記第一段の基材（Ｂ）（ａ）が、約３〜９７重
   量％のオルガノシロキサンベースのポリマーと、それに
   応じて約９７〜３重量％のビニルベースのポリマーとか
   らなる、請求項１〜４のいずれかに記載の組成物。
9. （９）前記第一段の基材（Ｂ）（ａ）が、約５〜４５重
   量％のビニルベースのポリマーを含んでいる、請求項８
   記載の組成物。
10. （１０）前記オルガノシロキサンポリマーが、主として
    、式 ＲＳｉＯ＿（＿４＿−＿ｎ＿）＿／＿２ ［式中、Ｒは水素、または炭素原子が約１〜１６個の一
    価の炭化水素基であり、ｎは０、１または２である］の
    単位からなる、請求項１〜４のいずれかに記載の組成物
    。
11. （１１）前記第一段の基材（Ｂ）（ａ）の前記ビニルベ
    ースのポリマー成分が、主としてアルケニル芳香族単位
    、（メタ）アクリレート単位またはこれらの混合物から
    なる、請求項１〜４のいずれかに記載の組成物。
12. （１２）前記ビニルベースのポリマー成分がポリスチレ
    ンからなる、請求項１１記載の組成物。
13. （１３）前記ビニルベースのポリマー成分が、アルケニ
    ル芳香族単位に加えてジビニルベンゼン単位も含んでい
    る、請求項１１記載の組成物。
14. （１４）後段（Ｂ）（ｂ）中の前記ビニルベースのポリ
    マーが、アルケニル芳香族化合物、シアン化ビニル化合
    物、マレイミド化合物およびアクリルアミド化合物より
    成る群の中から選択された少なくとも１種からなる、請
    求項１〜４のいずれかに記載の組成物。
15. （１５）前記ビニルベースのポリマーが、ポリスチレン
    およびスチレン／アクリロニトリルコポリマーより成る
    群の中から選択される、請求項１４記載の組成物。
16. （１６）成分（Ｂ）中で、前記後段が、 （ｂ）（ｉ）少なくとも１種のビニルポリマー、ならび
    に、場合により随意に含まれる１種もしくは複数の架橋
    剤に由来する単位、１種もしくは複数のグラフト結合剤
    として機能する単位、１種もしくは複数の架橋剤に由来
    する単位および１種もしくは複数のグラフト結合剤とし
    て機能する同一もしくは異なる１種もしくは複数の試薬
    に由来する単位、またはこれらの任意の混合物からなる
    第二段、 ならびに （ｂ）（ｉｉ）前記（ｂ）（ｉ）のポリマーと同一かま
    たは異なる少なくとも１種のビニルベースのポリマーか
    らなる第三段 からなる、請求項１〜４のいずれかに記載の組成物。
17. （１７）第一段の基材ポリマー（Ｂ）（ａ）と第二段の
    ポリマー（ｂ）（ｉ）との比が１０：９０〜９０：１０
    であり、第三段のポリマー（ｂ）（ｉｉ）の量が（Ｂ）
    （ａ）、（ｂ）（ｉ）および（ｂ）（ｉｉ）の合計１０
    ０重量部に対して約１０〜約９０重量部である、請求項
    １６記載の組成物。
18. （１８）後段の（ｂ）（ｉ）が架橋されたブチルアクリ
    レートポリマーからなり、後段の（ｂ）（ｉ）がスチレ
    ン／アクリロニトリルコポリマーからなる、請求項１６
    記載の組成物。
19. （１９）前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）が、（イ）ジ
    ヒドロキシジアリールアルカン、（ロ）ポリヒドロキシ
    ポリアリールアルカン、または（イ）および（ロ）の混
    合物と、（ハ）（ａ）ホスゲン、または（ｂ）炭酸ジエ
    ステルのいずれかとの反応生成物からなる、請求項１〜
    ４のいずれかに記載の組成物。
20. （２０）前記ポリカーボネート樹脂（Ａ）が、（イ）ジ
    ヒドロキシジアリールアルカン、（ロ）ポリヒドロキシ
    ポリアリールアルカン、または（イ）および（ロ）の混
    合物と、（ハ）（ａ）ホスゲン、または（ｂ）炭酸ジエ
    ステルのいずれかとの反応生成物からなる、請求項１６
    記載の組成物。
21. （２１）前記ポリカーボネート樹脂（ｉ）が、（イ）ジ
    ヒドロキシジアリールアルカン、（ロ）ポリヒドロキシ
    ポリアリールアルカン、または（イ）および（ロ）の混
    合物と、（ハ）（ａ）ホスゲン、または（ｂ）炭酸ジエ
    ステルのいずれかとの反応生成物からなる、請求項１〜
    ４のいずれかに記載の組成物。
22. （２２）前記ポリカーボネート樹脂（ｉ）が、（イ）ジ
    ヒドロキシジアリールアルカン、（ロ）ポリヒドロキシ
    ポリアリールアルカン、または（イ）および（ロ）の混
    合物と、（ハ）（ａ）ホスゲン、または（ｂ）炭酸ジエ
    ステルのいずれかとの反応生成物からなる、請求項１６
    記載の組成物。
23. （２３）前記ポリオルガノシロキサン／ポリビニルをベ
    ースとする多段ポリマー組成物が（メタ）アクリレート
    化合物からなる最も外側の段を有する、請求項１９記載
    の組成物。
24. （２４）前記ポリオルガノシロキサン／ポリビニルをベ
    ースとする多段ポリマー組成物が（メタ）アクリレート
    化合物からなる最も外側の段を有する、請求項２０記載
    の組成物。
25. （２５）前記ポリカーボネート樹脂がポリ（ビスフェノ
    ール−Ａカーボネート）からなる、請求項１９記載の組
    成物。
26. （２６）前記ポリカーボネート樹脂がポリ（ビスフェノ
    ール−Ａカーボネート）からなる、請求項２０または２
    ２記載の組成物。
27. （２７）前記ポリカーボネート樹脂がポリ（ビスフェノ
    ール−Ａカーボネート）からなる、請求項２１記載の組
    成物。
28. （２８）前記飽和ポリエステル樹脂（ｉｉ）が、ジカル
    ボン酸とグリコールとの反応生成物からなる、請求項１
    〜４のいずれかに記載の組成物。
29. （２９）前記飽和ポリエステル樹脂（ｉｉ）が、ジカル
    ボン酸とグリコールとの反応生成物からなる、請求項１
    ６記載の組成物。
30. （３０）前記飽和ポリエステル樹脂（ｉｉ）がポリ（１
    、４−ブチレンテレフタレート）からなる、請求項２８
    記載の組成物。
31. （３１）前記飽和ポリエステル樹脂（ｉｉ）がポリ（１
    、４−ブチレンテレフタレート）からなる、請求項２９
    記載の組成物。
32. （３２）前記エラストマー（ｉｉ）が、（イ）ポリエス
    テルセグメントおよび（ロ）ポリエーテルセグメント、
    または（イ）ポリエステルセグメントおよび（ハ）ポリ
    （エーテルイミド）セグメントからなるブロックコポリ
    マーからなる、請求項１〜４のいずれかに記載の組成物
    。
33. （３３）前記エラストマー（ｉｉｉ）が、（イ）ポリエ
    ステルセグメントおよび（ロ）ポリエーテルセグメント
    、または（イ）ポリエステルセグメントおよび（ハ）ポ
    リ（エーテルイミド）セグメントからなるブロックコポ
    リマーからなる、請求項１６記載の組成物。
34. （３４）前記ポリエステルセグメント（イ）がポリ（１
    、４−ブチレンテレフタレート）からなり、前記ポリエ
    ーテルセグメント（ロ）がポリアルキレンエーテルグリ
    コール、炭素原子２〜１２個の脂肪族ジカルボン酸と炭
    素原子２〜１０個の脂肪族グリコールとの反応生成物か
    らなる脂肪族ポリエステル、またはこれらの組合せから
    なる、請求項３２記載の組成物。
35. （３５）前記ポリエステルセグメント（イ）がポリ（１
    、４−ブチレンテレフタレート）からなり、前記ポリエ
    ーテルセグメント（ロ）がポリアルキレンエーテルグリ
    コール、炭素原子２〜１２個の脂肪族ジカルボン酸と炭
    素原子２〜１０個の脂肪族グリコールとの反応生成物か
    らなる脂肪族ポリエステル、またはこれらの組合せから
    なる、請求項３３記載の組成物。
36. （３６）前記ポリエステルセグメント（イ）がポリ（１
    、４−ブチレンテレフタレート）からなり、前記ポリエ
    ーテルセグメント（ロ）がポリアルキレンエーテルグリ
    コールからなる、請求項３４または３５記載の組成物。
37. （３７）前記ポリ（エーテルイミドエステル）エラスト
    マーが、（ａ）１種以上の低分子量ジオール、（ｂ）１
    種以上のジカルボン酸、および（ｃ）１種以上のポリオ
    キシアルキレンジイミド二酸の反応生成物である、請求
    項３２記載の組成物。
38. （３８）前記ポリ（エーテルイミドエステル）エラスト
    マーが、（ａ）１種以上の低分子量ジオール、（ｂ）１
    種以上のジカルボン酸、および（ｃ）１種以上のポリオ
    キシアルキレンジイミド二酸の反応生成物である、請求
    項３３記載の組成物。
39. （３９）前記ポリオキシアルキレンジイミド二酸が、ト
    リメリト酸無水物と、ポリプロピレンオキサイドジアミ
    ンおよび骨格中に主としてポリエチレンオキサイドを有
    するコポリ（エチレンオキサイド／プロピレンオキサイ
    ド）ジアミンより成る群の中から選択されたポリオキシ
    アルキレンジアミンとから誘導される、請求項３７また
    は３８記載の組成物。
40. （４０）前記ポリフェニレンエーテル樹脂（ｉｖ）が、
    ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エーテ
    ル、（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エーテ
    ルと（２、３、６−トリメチル−１、４−フェニレン）
    エーテルとのコポリマー、またはこれらの混合物からな
    る、請求項１〜４のいずれかに記載の組成物。
41. （４１）前記ポリフェニレンエーテル樹脂（ｉｖ）が、
    ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エーテ
    ル、（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エーテ
    ルと（２、３、６−トリメチル−１、４−フェニレン）
    エーテルとのコポリマー、またはこれらの混合物からな
    る、請求項１６記載の組成物。
42. （４２）混合物（Ａ−４）中の前記樹脂が、（ｉｉ）ポ
    リ（１、４−ブチレンテレフタレート）樹脂および（ｉ
    ｖ）ポリ（２、６−ジメチル−１０４−フェニレン）エ
    ーテル樹脂からなる、請求項１５記載の組成物。
43. （４３）混合物（Ａ−５）中の前記樹脂が、（ｉ）ポリ
    （ビスフェノール−Ａカーボネート）樹脂、（ｉ）ポリ
    （１、４−ブチレンテレフタレート）樹脂、および（ｉ
    ｖ）ポリ（２、６−ジメチル−１、４−フェニレン）エ
    ーテル樹脂からなる、請求項１５記載の組成物。
44. （４４）さらに、（Ｃ）有効量の難燃剤も含んでいる、
    請求項１〜４のいずれかに記載の組成物。
45. （４５）さらに、（Ｃ）有効量の難燃剤も含んでいる、
    請求項１６記載の組成物。
46. （４６）前記難燃剤が白金または白金化合物からなる、
    請求項４４記載の組成物。
47. （４７）前記難燃剤が白金または白金化合物からなる、
    請求項４５記載の組成物。
48. （４８）さらに、（Ｄ）有効量の強化用充填材も含んで
    いる、請求項１〜４のいずれかに記載の組成物。
49. （４９）さらに、（Ｄ）有効量の強化用充填材も含んで
    いる、請求項１６記載の組成物。
50. （５０）さらに、（Ｃ）有効量の難燃剤、および（Ｄ）
    有効量の強化用充填材も含んでいる、請求項１〜４のい
    ずれかに記載の組成物。
51. （５１）さらに、（Ｃ）有効量の難燃剤、および（Ｄ）
    有効量の強化用充填材も含んでいる、請求項１６記載の
    組成物。
52. （５２）請求項１〜４のいずれかに記載の樹脂組成物か
    ら成形された物品。
53. （５３）請求項１６記載の樹脂組成物から成形された物
    品。
54. （５４）請求項１〜４のいずれかに記載の樹脂組成物か
    ら押出成形された物品。
55. （５５）請求項１６記載の樹脂組成物から押出成形され
    た物品。
56. （５６）請求項１〜４のいずれかに記載の樹脂組成物か
    ら熱成形された物品。
57. （５７）請求項１６記載の樹脂組成物から熱成形された
    物品。