JPH01261271A - 窒化珪素系焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化珪素系焼結体の製造方法Info
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- JPH01261271A JPH01261271A JP63085392A JP8539288A JPH01261271A JP H01261271 A JPH01261271 A JP H01261271A JP 63085392 A JP63085392 A JP 63085392A JP 8539288 A JP8539288 A JP 8539288A JP H01261271 A JPH01261271 A JP H01261271A
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の目的〕
（産業上の利用分野）
本発明は窒化珪素系材料を主成分とし、スリップキャス
ト成形、押出成形などの湿式成形ブ０セスによって成形
され、ざらに焼結処理によって製造される窒化珪素系焼
結体の製造方法に係り、特に大型の焼結体を製造する場
合においても割れの発生が少ない、窒化珪素系焼結体の
製造方法に関する。
ト成形、押出成形などの湿式成形ブ０セスによって成形
され、ざらに焼結処理によって製造される窒化珪素系焼
結体の製造方法に係り、特に大型の焼結体を製造する場
合においても割れの発生が少ない、窒化珪素系焼結体の
製造方法に関する。
（従来の技術）
高温度領域における機械的強度や耐食性等に優れた材料
が多くの分野で希求され、その材料の中でも窒化珪素系
焼結体の需要が特に増大して゛いる。
が多くの分野で希求され、その材料の中でも窒化珪素系
焼結体の需要が特に増大して゛いる。
周知の通り窒化珪素は単体では分解点近くの高温度で熱
処理しても焼結しないため、通常は希土類酸化物等を焼
結助剤として添加して焼結処理を行って所定形状の焼結
体を得ている。
処理しても焼結しないため、通常は希土類酸化物等を焼
結助剤として添加して焼結処理を行って所定形状の焼結
体を得ている。
具体的には、まず窒化珪素粉末に焼結助剤としてのＹ２
Ｏ３、Ａ Ｉ ２０３などを添加し、さらに分散剤とし
ての高分子有機化合物および結合剤の水溶液を加えて泥
状のスリップを調製する。
Ｏ３、Ａ Ｉ ２０３などを添加し、さらに分散剤とし
ての高分子有機化合物および結合剤の水溶液を加えて泥
状のスリップを調製する。
次にこのスリップを鋳型内に注入して、鋳型壁における
吸水作用によって固化せしめた後に、鋳型より成形体を
取り出す。次にこの成形体を約７００℃の温度にて熱処
理し、付着または含有していた結合剤を放逐する脱脂操
作を行う。脱脂した成形体はさらに１７００〜１８００
℃の温度下で焼成操作に供されることにより、緻密な組
織を有する焼結体に仕上げられる。
吸水作用によって固化せしめた後に、鋳型より成形体を
取り出す。次にこの成形体を約７００℃の温度にて熱処
理し、付着または含有していた結合剤を放逐する脱脂操
作を行う。脱脂した成形体はさらに１７００〜１８００
℃の温度下で焼成操作に供されることにより、緻密な組
織を有する焼結体に仕上げられる。
ここで従来のＳｔ Ｎ −Ｙ ○ −Ａ Ｉ ２
０３系のセラミックスの成形体を製造するスリップキャ
スト成形操作においては、窒化珪素材料としての５１３
Ｎ４粉末に焼結助剤としてのＹ２Ｏ３粉末およびＡｌ２
Ｏ３粉末とを、それぞれ酸化物の形態で配合し、泥状の
スリップを調製していた。
０３系のセラミックスの成形体を製造するスリップキャ
スト成形操作においては、窒化珪素材料としての５１３
Ｎ４粉末に焼結助剤としてのＹ２Ｏ３粉末およびＡｌ２
Ｏ３粉末とを、それぞれ酸化物の形態で配合し、泥状の
スリップを調製していた。
（発明が解決しようとする課題）
しかしながら、Ｙ２Ｏ３粉末を分散剤とともに水で希釈
すると、Ｙ２Ｏ３は有機系ポリカルボン酸等から成る分
散材と相互作用を生じ、寮母のガスを発生する。Ｙ２Ｏ
３粉末を添加したスリップのＤＨは１１程度と、高い値
を呈し、この強アルカリによって分散剤の成分である有
様系ポリカルボン酸が分解しアンモニア（ＮＨ３）ガス
を発生するものと考えられる。
すると、Ｙ２Ｏ３は有機系ポリカルボン酸等から成る分
散材と相互作用を生じ、寮母のガスを発生する。Ｙ２Ｏ
３粉末を添加したスリップのＤＨは１１程度と、高い値
を呈し、この強アルカリによって分散剤の成分である有
様系ポリカルボン酸が分解しアンモニア（ＮＨ３）ガス
を発生するものと考えられる。
発生したガスは固化途中にある成形体中にボイドを生じ
、ボイドを始端部としたクラックを発生し易い。このボ
イドが成形体の断面形状が変化する部位に発生した場合
には、とくに脱脂操作、焼成操作時における応力の影響
を受は易く、該部にクラックが多発する傾向がある。
、ボイドを始端部としたクラックを発生し易い。このボ
イドが成形体の断面形状が変化する部位に発生した場合
には、とくに脱脂操作、焼成操作時における応力の影響
を受は易く、該部にクラックが多発する傾向がある。
一方、成形体の形状が単純で小型である場合にはＹ ２
０３粉末の添加ｍも少量であり、発生ガス量も少ないた
め、クラックの発生割合は少ない。
０３粉末の添加ｍも少量であり、発生ガス量も少ないた
め、クラックの発生割合は少ない。
しかし、窒化珪素材料と焼結助剤との総１ｔｉが約１０
０ｇ以上となる中型から大型の成形体の場合は、窒化珪
素材料に添加するＹ２Ｏ３粉末争も増加するため分散材
との相互作用によるガス発生量が多く、クラックが多発
する問題点がある。
０ｇ以上となる中型から大型の成形体の場合は、窒化珪
素材料に添加するＹ２Ｏ３粉末争も増加するため分散材
との相互作用によるガス発生量が多く、クラックが多発
する問題点がある。
また従来のように焼結助剤としてＹ２Ｏ３粉末とＡｌ２
Ｏ３粉末とを配合した成形体を焼成して得られる焼結体
の粒界組織にはＹ２Ｏ３とＡ１２ｏ３およびＳｉＯ２と
から成る非晶質が形成される。この非晶質は通常８００
℃〜ｉ ｏｏｏ℃の比較的低温度で軟化するため、１０
００℃以上の使用温度における焼結体の抗折強度の低下
を招く。
Ｏ３粉末とを配合した成形体を焼成して得られる焼結体
の粒界組織にはＹ２Ｏ３とＡ１２ｏ３およびＳｉＯ２と
から成る非晶質が形成される。この非晶質は通常８００
℃〜ｉ ｏｏｏ℃の比較的低温度で軟化するため、１０
００℃以上の使用温度における焼結体の抗折強度の低下
を招く。
本発明は上記の問題点を解決するためになされたもので
あり、焼結助剤として添加するＹ２Ｏ３と分散剤との相
互作用を抑制し、ガスの発生量を低減せしめ、大型の焼
結体を形成する場合においてもクラックが発生すること
が少なく、かつ高温強度に優れた窒化珪素系焼結体の製
造方法を提供することを目的とする。
あり、焼結助剤として添加するＹ２Ｏ３と分散剤との相
互作用を抑制し、ガスの発生量を低減せしめ、大型の焼
結体を形成する場合においてもクラックが発生すること
が少なく、かつ高温強度に優れた窒化珪素系焼結体の製
造方法を提供することを目的とする。
（課題を解決するための手段および作用）上記目的を達
成するため本発明に係る窒化珪素系焼結体の製造方法は
、窒化珪素系材料に焼結助剤として希土類元素Ｒの化合
物を配合し、湿式成形後に焼結する窒化珪素系焼結体の
製造方法において、上記希土類元素Ｒの化合物を、ｍＲ
Ｏ−ｎＳｉ３Ｎ４（ｍ、ｎは自然数）およびｘＲＯ−ｙ
Ａ１２０３（ｘ、ｙは自然数）の少くとも１種から成る
結晶化合物として配合することを特徴とする。
成するため本発明に係る窒化珪素系焼結体の製造方法は
、窒化珪素系材料に焼結助剤として希土類元素Ｒの化合
物を配合し、湿式成形後に焼結する窒化珪素系焼結体の
製造方法において、上記希土類元素Ｒの化合物を、ｍＲ
Ｏ−ｎＳｉ３Ｎ４（ｍ、ｎは自然数）およびｘＲＯ−ｙ
Ａ１２０３（ｘ、ｙは自然数）の少くとも１種から成る
結晶化合物として配合することを特徴とする。
本発明は、窒化珪素系材料５１３Ｎ４に配合する焼結助
剤としての希土類元素Ｒを結晶化合物ｍＲＯ−ｎＳｉ３
Ｎ４またはｘＲ２０３・ｙＡ１２０３の形態で添加した
場合に、クラックの発生原因となるガスの発生量が著し
く低減され、かつ焼結体の粒界相が結晶質化合物ｍＲ２
Ｏ３・ｎＳｉ３Ｎ４を含む結晶質で形成されてクラック
の発生が少なくかつ高温強度に優れた焼結体が得られた
知見に基づくものである。ここでｍ、ｎ。
剤としての希土類元素Ｒを結晶化合物ｍＲＯ−ｎＳｉ３
Ｎ４またはｘＲ２０３・ｙＡ１２０３の形態で添加した
場合に、クラックの発生原因となるガスの発生量が著し
く低減され、かつ焼結体の粒界相が結晶質化合物ｍＲ２
Ｏ３・ｎＳｉ３Ｎ４を含む結晶質で形成されてクラック
の発生が少なくかつ高温強度に優れた焼結体が得られた
知見に基づくものである。ここでｍ、ｎ。
ｘ、ｙは自然数である。
すなわち本発明の目的とする特性は、予めＲＯ粉末を、
Ｓｉ３Ｎ４またはＡ Ｉ ２０３と所定のモル比で均一
に混合した後に所定温度、所定時間熱処理することによ
り、化合物ｍＲ２０３−ｎｓｉ Ｎ または化合物
ｘＲ２０３・ｙＡ ｌ ２０３の粉末を得て、これらの
粉末を窒化珪素材料に対して所定割合添加し、さらに水
、分散剤を添加し混合して調製したスリップを石膏型に
流し込み、所定形状の成形体を形成した後、この成形体
を所定温度および所定時間で脱脂、焼成して得られる。
Ｓｉ３Ｎ４またはＡ Ｉ ２０３と所定のモル比で均一
に混合した後に所定温度、所定時間熱処理することによ
り、化合物ｍＲ２０３−ｎｓｉ Ｎ または化合物
ｘＲ２０３・ｙＡ ｌ ２０３の粉末を得て、これらの
粉末を窒化珪素材料に対して所定割合添加し、さらに水
、分散剤を添加し混合して調製したスリップを石膏型に
流し込み、所定形状の成形体を形成した後、この成形体
を所定温度および所定時間で脱脂、焼成して得られる。
すなわち分散剤と反応し易い希土類酸化物Ｒ２０を化学
的に安定な結晶化合物ｍＲＯ−ｎＳ ！ ３Ｎ４または
、結晶化合物ｘＲ２０３−ｙＡ！ ２Ｏ３とすることに
より、Ｒ２Ｏ３の分散剤に対する反応性が低下し、ガス
の発生量が抑制される。従って、大型の焼結体を形成す
る場合においてもクラックの発生が少なく、成形加工の
歩留りが著しく向上する。
的に安定な結晶化合物ｍＲＯ−ｎＳ ！ ３Ｎ４または
、結晶化合物ｘＲ２０３−ｙＡ！ ２Ｏ３とすることに
より、Ｒ２Ｏ３の分散剤に対する反応性が低下し、ガス
の発生量が抑制される。従って、大型の焼結体を形成す
る場合においてもクラックの発生が少なく、成形加工の
歩留りが著しく向上する。
また焼結体の粒界相は、結晶化合物ｍＲ２Ｏ３・ｎＳｉ
３Ｎ４を含む結晶質で形成されるため、粒界相の軟化湿
度は高く、焼結体の高温強度が改善される。
３Ｎ４を含む結晶質で形成されるため、粒界相の軟化湿
度は高く、焼結体の高温強度が改善される。
ココテ結晶化合物ｍ Ｒ２０３・ｎ Ｓ ｉ ３ Ｎ
４ 。
４ 。
ｘＲＯ・ｙＡ１２０３の配合量は、窒化珪素に対して０
．１〜１０重量％となるように設定することが好ましい
。０．１重量％以下では、緻密な粒界相が得られず、一
方配合屋が１０重量％以上では、焼結体の高温強度が低
下してしまうからである。なお、化合モル比ｍ：ｎまた
はｘ：ｙは、慣例的な表示方法として１：１．５などと
小数で表示される場合もあるが、この場合は自然数で表
示した２：３と同義であることはいうまでもない。
．１〜１０重量％となるように設定することが好ましい
。０．１重量％以下では、緻密な粒界相が得られず、一
方配合屋が１０重量％以上では、焼結体の高温強度が低
下してしまうからである。なお、化合モル比ｍ：ｎまた
はｘ：ｙは、慣例的な表示方法として１：１．５などと
小数で表示される場合もあるが、この場合は自然数で表
示した２：３と同義であることはいうまでもない。
なお、焼結助剤として、上記Ｙ２Ｏ３を代表とする希土
類酸化物、ＡＩ Ｏの他に、ＴｉＯ２、ＺｒＯＨｆＯ
Ｍｏ２Ｃ，ＡｌＮｌ ２・ ２・ Ｍ ＯＡ ｌ ２０４、ＳｉＣ，ＢＮ、ＴｉＮ、ＺｒＮ
。
類酸化物、ＡＩ Ｏの他に、ＴｉＯ２、ＺｒＯＨｆＯ
Ｍｏ２Ｃ，ＡｌＮｌ ２・ ２・ Ｍ ＯＡ ｌ ２０４、ＳｉＣ，ＢＮ、ＴｉＮ、ＺｒＮ
。
Ｈｆ Ｎ 、 Ｔ ｉ Ｃ、Ｚ ｒ Ｃ、８４Ｃ等を適
宜同時に添加し、焼結体の特性を改良することも可能で
ある。
宜同時に添加し、焼結体の特性を改良することも可能で
ある。
（実施例）
次に本発明に係る窒化珪素系焼結体の製造方法について
以下の実施例によって説明する。
以下の実施例によって説明する。
実施例１
８１３Ｎ４粉末と希土類元素としてイツトリウム（Ｙ）
の酸化物であるＹ２Ｏ３粉末とを化合モル比が１：１と
なるように均一に混合した後に１７００℃で４５分間熱
処理をしさらに粉砕して、平均粒径が約１μｍの結晶化
合物Ｙ２Ｏ３・Ｓｉ３Ｎ４の粉末を得た。この粉末を、
平均粒径が０．７ｕｍのＳｉ３Ｎ４粉末に対してＹ２Ｏ
３の添加量が５重量％になるように添加し、さらに所定
量のＡｌ２Ｏ３、水、分散剤を添加し、混合することに
よりＳｉ Ｎ −Ｙ２Ｏ３・Ｓｉ Ｎ −Ａｔ２０
３系のスリップを、Ｊｌ製した。
の酸化物であるＹ２Ｏ３粉末とを化合モル比が１：１と
なるように均一に混合した後に１７００℃で４５分間熱
処理をしさらに粉砕して、平均粒径が約１μｍの結晶化
合物Ｙ２Ｏ３・Ｓｉ３Ｎ４の粉末を得た。この粉末を、
平均粒径が０．７ｕｍのＳｉ３Ｎ４粉末に対してＹ２Ｏ
３の添加量が５重量％になるように添加し、さらに所定
量のＡｌ２Ｏ３、水、分散剤を添加し、混合することに
よりＳｉ Ｎ −Ｙ２Ｏ３・Ｓｉ Ｎ −Ａｔ２０
３系のスリップを、Ｊｌ製した。
また混合操作によって泥漿内に混入した気泡を脱泡させ
るために、スリップは真空脱泡装置により脱泡される。
るために、スリップは真空脱泡装置により脱泡される。
次にこのスリップを石膏型に流し込み、縦横長さ５０ｍ
、厚さ７履のテストピース成形体を得た。
、厚さ７履のテストピース成形体を得た。
次にこのテストピース成形体を約１７５０℃の温度で約
２時間保持して焼成し、得られた焼結体から縦３＃ｌ１
１１、横４＃＋１高さ４０ｍの棒状の試験片を切り出し
、抗折試験を行った。
２時間保持して焼成し、得られた焼結体から縦３＃ｌ１
１１、横４＃＋１高さ４０ｍの棒状の試験片を切り出し
、抗折試験を行った。
試験結果は表１に示す。
表１から明らかなように試験片の抗折強度は常温度で平
均８４に９／ｍＬ−温度１０００℃で平均７６ Ｋｇ／
ｌ’ ｍ、温度１３００℃で平均４８幻／−となり、比
較例としてＹ２Ｏ３粉末を重体で添加する従来方法によ
って形成したＳｉ Ｎ −Ｙ ０− Ａ Ｉ ２
０３系の焼結体の抗折強度値より高い値が得られた。
均８４に９／ｍＬ−温度１０００℃で平均７６ Ｋｇ／
ｌ’ ｍ、温度１３００℃で平均４８幻／−となり、比
較例としてＹ２Ｏ３粉末を重体で添加する従来方法によ
って形成したＳｉ Ｎ −Ｙ ０− Ａ Ｉ ２
０３系の焼結体の抗折強度値より高い値が得られた。
また焼結体を粉砕し、Ｘ線回折を行って粒界組織を観察
したところＹ Ｏ−８ｉ３Ｎ４を含む結晶質が検出され
た。この結晶質の形成により高温度領域における抗折強
度が増加する。
したところＹ Ｏ−８ｉ３Ｎ４を含む結晶質が検出され
た。この結晶質の形成により高温度領域における抗折強
度が増加する。
また実施例１において調製したスリップを使用して長さ
３００ＦＭ、幅３００履、厚さ１２＃Ｉｌの大型板状の
焼結体く窒化珪素材料と結晶化合物との総重量が２００
０９）を製作したが、スリップ調製時および鋳型注入時
においてもガスの発生量が少なく、成形工程はもちろん
、焼結後においてもクラックの発生は認められなかった
。
３００ＦＭ、幅３００履、厚さ１２＃Ｉｌの大型板状の
焼結体く窒化珪素材料と結晶化合物との総重量が２００
０９）を製作したが、スリップ調製時および鋳型注入時
においてもガスの発生量が少なく、成形工程はもちろん
、焼結後においてもクラックの発生は認められなかった
。
一方比較のために、従来方法の通りＹ２Ｏ３粉末を単体
として添加したスリップを使用して同様に長さ３００ｍ
＋、幅３００ｆｆｌ、厚さ１２＃ｍ＋の大型板状の焼結
体を製作したがスリップ調製時におけるガス発生量が多
く１、また焼結後に焼結体の各角部に多数のクラックが
発生した。
として添加したスリップを使用して同様に長さ３００ｍ
＋、幅３００ｆｆｌ、厚さ１２＃ｍ＋の大型板状の焼結
体を製作したがスリップ調製時におけるガス発生量が多
く１、また焼結後に焼結体の各角部に多数のクラックが
発生した。
従って、本実施例によれば焼結体の高温強度特性が改善
され、またクラックの発生が少ない大型の焼結体を得る
ことができる。特にＹ２Ｏ３粉末の添加量が増大し、そ
の希土類酸化物等の焼結助剤を配合した窒化珪素材料の
総重量が約１００ｇ以上となる中型ないし大型の焼結体
を製造する場合に、クランクの発生を防止する手段とし
て極めて優れた効果を発揮する。
され、またクラックの発生が少ない大型の焼結体を得る
ことができる。特にＹ２Ｏ３粉末の添加量が増大し、そ
の希土類酸化物等の焼結助剤を配合した窒化珪素材料の
総重量が約１００ｇ以上となる中型ないし大型の焼結体
を製造する場合に、クランクの発生を防止する手段とし
て極めて優れた効果を発揮する。
実施例２
Ｙ ２０３粉末とＡ Ｉ ２０３粉末とを、化合モル比
が３＝５となるように均一に混合した後に約１６００℃
で４５分間保持して熱処理を行いさらに粉砕して平均粒
径が約１μ雇の化合物３Ｙ２０３・５Ａ＋２０３の粉末
を得た。次にこの３Ｙ２０３・５ Ａ ＋ ２０３粉末
をＳｉ３Ｎ４粉末に対して４重量％添加し、さらに所定
量の水、分散剤、バインダーを添加し混合することによ
りＳｉ Ｎ −３Ｙ ０ ・５Ａ＋２０３系の
スリツブを調製した。
が３＝５となるように均一に混合した後に約１６００℃
で４５分間保持して熱処理を行いさらに粉砕して平均粒
径が約１μ雇の化合物３Ｙ２０３・５Ａ＋２０３の粉末
を得た。次にこの３Ｙ２０３・５ Ａ ＋ ２０３粉末
をＳｉ３Ｎ４粉末に対して４重量％添加し、さらに所定
量の水、分散剤、バインダーを添加し混合することによ
りＳｉ Ｎ −３Ｙ ０ ・５Ａ＋２０３系の
スリツブを調製した。
次にこのスリップを石膏型に流し込み、縦横長さ５０Ｍ
１厚さ７＃のテストピース成形体を得た。
１厚さ７＃のテストピース成形体を得た。
次にこのテストピース成形体を窒素雰囲気において約１
７５０℃の温度で約２時間保持して焼成し、得られた焼
結体から縦３ ｔｔａ 、横４ｍ、高さ４０ａ＋ｍの試
験片を切り出し抗折試験を行った。
７５０℃の温度で約２時間保持して焼成し、得られた焼
結体から縦３ ｔｔａ 、横４ｍ、高さ４０ａ＋ｍの試
験片を切り出し抗折試験を行った。
試験結果は表２に示す。
表２から明らかなように試験片の抗折強度は、従来のよ
うにＹ ２０３粉末およびＡ Ｉ ２０ ａ粉末を単体
として添加した場合とほぼ同等であった。
うにＹ ２０３粉末およびＡ Ｉ ２０ ａ粉末を単体
として添加した場合とほぼ同等であった。
しかしスリップ調製時および形成時におけるガスの発生
量は少なかった。
量は少なかった。
また実施例２において調製したスリップを使用して長さ
３００ｍ、幅３００ａｖ＋１厚さ１２ＮＲの大型板状の
焼結体（窒化珪素材料と結晶化合物との総重量が２００
（１）を製作したが、スリップ調製時および鋳型注入時
においてもガスの発生量が少なく、成形工程はもちろん
、焼結後においてもクラックの発生は認められなかった
。
３００ｍ、幅３００ａｖ＋１厚さ１２ＮＲの大型板状の
焼結体（窒化珪素材料と結晶化合物との総重量が２００
（１）を製作したが、スリップ調製時および鋳型注入時
においてもガスの発生量が少なく、成形工程はもちろん
、焼結後においてもクラックの発生は認められなかった
。
一方比較のために、従来方法の通りＹ２Ｏ３粉末および
Ａ Ｉ ２０３粉末を、それぞれれ単体として添加して
調製したスリップを使用して同様に長さ３００＃ｌ、幅
３００ｍ、厚さ１２ｍ＋の大型板状の焼結体を製作した
が、スリップ調製時におけるガス発生ｍが大きく、また
焼結後に焼結体の各角部に多数のクラックが発生した。
Ａ Ｉ ２０３粉末を、それぞれれ単体として添加して
調製したスリップを使用して同様に長さ３００＃ｌ、幅
３００ｍ、厚さ１２ｍ＋の大型板状の焼結体を製作した
が、スリップ調製時におけるガス発生ｍが大きく、また
焼結後に焼結体の各角部に多数のクラックが発生した。
従って、本実施例によれば焼結助剤を多聞に横用する大
型の焼結体を製造する場合においてもクラックの発生を
大幅に低減することができる。
型の焼結体を製造する場合においてもクラックの発生を
大幅に低減することができる。
実施例３
Ｙ２Ｏ３粉末とＡ Ｉ ２０３粉末とを、化合モル比が
２＝１となるように均一に混合した後に約１６００℃で
４５分間保持して熱処理を行い、さらに微細に粉砕する
ことにより、平均粒径が約１μｍの化合物２ Ｙ ２０
３・Ａ Ｉ ２０３の粉末を得た。
２＝１となるように均一に混合した後に約１６００℃で
４５分間保持して熱処理を行い、さらに微細に粉砕する
ことにより、平均粒径が約１μｍの化合物２ Ｙ ２０
３・Ａ Ｉ ２０３の粉末を得た。
次にこの２ Ｙ ２０３・Ａ Ｉ ２０３粉末を５１３
Ｎ４粉末に対して４重量％、Ａｌ２Ｏ３粉末を３重量％
、Ｔｉｅ２粉末を１重量％添加し、さらに所定量の水、
分散剤、バインダーを添加し混合することにより５１３
Ｎ４−２Ｙ２０３・Ａｔ Ｏ−Ａｌ ○ −ＴｉＯ
２系のスリップを調製した。
Ｎ４粉末に対して４重量％、Ａｌ２Ｏ３粉末を３重量％
、Ｔｉｅ２粉末を１重量％添加し、さらに所定量の水、
分散剤、バインダーを添加し混合することにより５１３
Ｎ４−２Ｙ２０３・Ａｔ Ｏ−Ａｌ ○ −ＴｉＯ
２系のスリップを調製した。
次にこのスリップを石膏型に流し込み、縦横長さ５０Ｍ
、厚さ７＃Ｉ＃Ｉのテストピース成形体を得た。
、厚さ７＃Ｉ＃Ｉのテストピース成形体を得た。
次にこのテストピース成形体を窒素雰囲気において約１
７５０℃の温度で約２時間保持して焼成し、得られた焼
結体から縦３ ｍ 、横４ ｍ 、高さ４０ａｌＩの試
験片を切り出し抗折試験を行った。
７５０℃の温度で約２時間保持して焼成し、得られた焼
結体から縦３ ｍ 、横４ ｍ 、高さ４０ａｌＩの試
験片を切り出し抗折試験を行った。
試験結果は表３に示す。
表 ３
表３から明らかなように試験片の抗折強度は、従来方法
のようにＹ ２０３粉末、Ａ Ｉ ２０ ｓ粉末および
Ｔ ｔ Ｏ２粉末を単体として添加した場合とほぼ同等
であった。
のようにＹ ２０３粉末、Ａ Ｉ ２０ ｓ粉末および
Ｔ ｔ Ｏ２粉末を単体として添加した場合とほぼ同等
であった。
しかしスリップ調製時および形成時におけるガスの発生
量は少なかった。
量は少なかった。
また実施例３において調製したスリップを使用して長さ
３００＃ｌｌ１１１幅３００ｓ、厚さ１２間の大型板状
の焼結体（窒化珪素材料と結晶化合物とのａ重量が２０
００ｇ）を製作したが、スリップ調製時および鋳型注入
時においてもガスの発生ｍが少なく、成形工程はもちろ
ん、焼結後においてもクラックの発生は認められなかっ
た。
３００＃ｌｌ１１１幅３００ｓ、厚さ１２間の大型板状
の焼結体（窒化珪素材料と結晶化合物とのａ重量が２０
００ｇ）を製作したが、スリップ調製時および鋳型注入
時においてもガスの発生ｍが少なく、成形工程はもちろ
ん、焼結後においてもクラックの発生は認められなかっ
た。
一方比較のために、従来方法の通りＹ２Ｏ３粉末、Ａｌ
２Ｏ３粉末およびＴ ｉ Ｏ２粉末を、単体として添加
して調製したスリップを使用して同様に長さ３００ｊｌ
ＩＩＩ、幅３００ａｌｌ！１厚さ１２履の大型板状の焼
結体を製作したがスリップ調製時におけるガス発生量が
大きく、また焼結後に焼結体の各角部に多数のクラック
が発生した。
２Ｏ３粉末およびＴ ｉ Ｏ２粉末を、単体として添加
して調製したスリップを使用して同様に長さ３００ｊｌ
ＩＩＩ、幅３００ａｌｌ！１厚さ１２履の大型板状の焼
結体を製作したがスリップ調製時におけるガス発生量が
大きく、また焼結後に焼結体の各角部に多数のクラック
が発生した。
従って、本実施例によれば実施例１および実施例２と同
様にＹ２Ｏ３と分散剤との相互作用が抑制され、ガスの
発生量が少ないため、クラックの発生が少なく大型形状
物の成形が可能となる。
様にＹ２Ｏ３と分散剤との相互作用が抑制され、ガスの
発生量が少ないため、クラックの発生が少なく大型形状
物の成形が可能となる。
以上説明の通り、本発明に係る窒化珪素系焼結体の製造
方法によれば、分散剤と反応し易い希土類酸化物ＲＯを
化合物ｍＲ２Ｏ３・ ｎＳｉ３Ｎ４または化合物ｘＲ２０３・ｙＡｌ ０ と
することによりＲ２Ｏ３と分散剤との相互作用が低減さ
れ、ガスの発生量が抑制される。従って焼結助剤として
のＲ２Ｏ３を多」に使用する大型の焼結体を形成する場
合においてもクラックの発生が少なく、成形加工の歩留
りを著しく向上させることができる。
方法によれば、分散剤と反応し易い希土類酸化物ＲＯを
化合物ｍＲ２Ｏ３・ ｎＳｉ３Ｎ４または化合物ｘＲ２０３・ｙＡｌ ０ と
することによりＲ２Ｏ３と分散剤との相互作用が低減さ
れ、ガスの発生量が抑制される。従って焼結助剤として
のＲ２Ｏ３を多」に使用する大型の焼結体を形成する場
合においてもクラックの発生が少なく、成形加工の歩留
りを著しく向上させることができる。
また焼結体の粒界相は、結晶化合物ｍＲ２Ｏ３・ｎＳ
ｉ ３Ｎ４を含む結晶質で形成されるため、粒界相の軟
化温度が高くなり、焼結体の高温度域における抗折強度
が改善される。
ｉ ３Ｎ４を含む結晶質で形成されるため、粒界相の軟
化温度が高くなり、焼結体の高温度域における抗折強度
が改善される。
Claims (4)
- １．窒化珪素系材料に焼結助剤として希土類元素Ｒの化
合物を配合し、湿式成形後に焼結する窒化珪素系焼結体
の製造方法において、上記希土類元素Ｒの化合物を、ｍ
Ｒ＿２Ｏ＿３・ｎＳｉ＿３Ｎ＿４（ｍ，ｎは自然数）お
よびｘＲ＿２Ｏ＿３・ｙＡｌ＿２Ｏ＿３（ｘ，ｙは自然
数）の少くとも１種から成る結晶化合物として配合する
ことを特徴とする窒化珪素系焼結体の製造方法。 - ２．希土類元素Ｒはイットリウム（Ｙ）であり、Ｙ＿２
Ｏ＿３とＳｉ＿３Ｎ＿４との化合モル比（ｍ：ｎ）は１
：１であり、Ｙ＿２Ｏ＿３とＡｌ＿２Ｏ＿３との化合モ
ル比（ｘ：ｙ）は２：１または３：５である請求項１記
載の窒化珪素系焼結体の製造方法。 - ３．結晶化合物の配合量は、窒化珪素に対して０．１〜
１０重量％である請求項１記載の窒化珪素系焼結体の製
造方法。 - ４．結晶化合物を配合した窒化珪素系材料の総重量は１
００ｇ以上である請求項１記載の窒化珪素系焼結体の製
造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63085392A JPH01261271A (ja) | 1988-04-08 | 1988-04-08 | 窒化珪素系焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63085392A JPH01261271A (ja) | 1988-04-08 | 1988-04-08 | 窒化珪素系焼結体の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01261271A true JPH01261271A (ja) | 1989-10-18 |
Family
ID=13857491
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63085392A Pending JPH01261271A (ja) | 1988-04-08 | 1988-04-08 | 窒化珪素系焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH01261271A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN116239387A (zh) * | 2023-02-09 | 2023-06-09 | 中国科学院金属研究所 | 利用中/高熵多元稀土烧结助剂的高强度氮化硅制备方法 |
-
1988
- 1988-04-08 JP JP63085392A patent/JPH01261271A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN116239387A (zh) * | 2023-02-09 | 2023-06-09 | 中国科学院金属研究所 | 利用中/高熵多元稀土烧结助剂的高强度氮化硅制备方法 |
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