JPH01228106A - Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は２例えばＮｄ−Ｆｅ−Ｂｕｆｆ石のような磁気
異方性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石およびその製造方法
に関するものであり、特に１例えば溶湯急冷法によって
作成したリボンを粉砕してフレーク状若しくは粉末状に
形成した原料を、プレス成形等の冷間成形により圧粉体
とした後に圧密化すると共に磁気異方性を付与し、保磁
力が大であり、かつ磁気エネルギー積の大なるＲ−Ｆｅ
−Ｂ系るｎ石およびその製造方法に関するものである。

〔従来の技術〕

従来からＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を得る方法としては
、Ｎｄ、Ｆｅ、Ｂおよび必要によって添加元素を混合し
た原材料を溶解して得たインゴットを、−旦粉砕して粉
末状とした後、この粉末を例えば成形型を介して磁界中
で所定の形状に成形し、更に焼結および熱処理する方法
が知られている（例えば特公昭６１−３４２４２号公報
等参照）。一方。

結晶粒の平均粒径が約０．０１〜０．５μｍのような微
細結晶型としたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石が開示されて
いる（特開昭６０−１００４０２号公報参照）。

すなわち溶融状態の原料から１例えばメルトスピニング
のような方法によって急冷することによって得た微細結
晶からなる粉末を作成し、高温における圧密と熱間加工
１例えば据込み加工を施すことにより、磁気異方性を持
つ高保磁力および高エネルギー積を有する永久磁石を得
ることができる旨が開示されている。

〔発明が解決しようとする課題〕

しかしながら、上記従来技術においては、据込み加工に
よって磁石材に磁気異方性を付与し得ることを開示する
に留まり、如何にすれば能率良く微細結晶粒を有する圧
粉体を磁気異方性を有する圧粉体とすることができるか
、また据込み加工において如何なる変形を付与すれば圧
密体の磁気特性を向上させ得るかについては開示されて
なく。

必ずしもそのまま量産に適用することができないという
問題点がある。

上記問題点を解決するために１本出願人はすでに改良さ
れた製造方法および製造装置についての発明を特許出願
している（例えば特願昭６２−２２７３８７号参照）。

すなわち平均粒径０．０１−０．５μｍの微細結晶粒の
磁気異方性Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ磁石材の製造方法および製造
装置であって、微細結晶粒よりなるフレーク若しくは粉
末原料を成形して得た圧粉体を、圧密用空間部を有する
成形型を介して。

６００℃〜８５０℃の圧密温度において圧密する工程と
、この圧密体を６００℃〜８５０℃に保持した状態で高
さを縮小する据込み加工工程により磁気異方性を付与す
ることを内容とするものである。

第４図ｆａｔ〜ｆｄ）は、上記本出願人の出願した改良
発明についての製造工程を示す要部断面図である。

これらの図において中空筒状に形成したダイス１内に上
下方向から各々上パンチ２および下パンチ３を上下動可
能に係合させると共に、ダイスｌの外方に高周波コイル
４を設ける。なお上パンチ２の直径は下パンチ３の直径
よりも大に形成しておく。

まず所定の組成の合金２例えばＮ　ｄ　１４Ｆ　ｅ　ｓ
。Ｂ。

合金をアーク炉等で溶解した後、Ａｒ雰囲気中において
例えば単ロール法等の超急冷法によってフレーク状の薄
片を作成する。この薄片を３２メツシユ以下となるよう
に粗粉砕し、常温成形により例えば直径１５ｆｉ、高さ
３０龍の円柱状の圧粉体を作成する。次に第４図（ａｌ
に示すようにダイス１゜上パンチ２および下バンチ３に
よって形成される圧密用空間部５内に上記圧粉体６を装
入し、高周波コイル４によって６００〜８５０℃に保持
しながら、下パンチ３を上昇させて圧縮して、第４図中
）に示すように圧密体７を形成する。次に上パンチ２．
圧密体７および下バンチ３を上昇させて。

第４図（Ｃ）に示すように圧密体７を据込用空間部８内
に移動させる。この状態においては、下バンチ３の上面
は据込用空間部８の底面と同一平面上にあり、所謂面一
の状態となっている。次に下パンチ３を固定した状態で
上パンチ２を下降させ、圧密体７の高さを減少させて、
所謂据込み加工を行い、第４図ｆｄ）に示すような磁石
体９を得るのである。

なお第５図および第６図は各々他の据込み加工手段を示
す要部縦断面図であり、下パンチ３の外周に環状に形成
した下パンチ３ａ、および上パンチ２の外周に環状に形
成した上パンチ２ａを各々下パンチ３および上パンチ２
と摺動かつ連動自在とした例であるが、上記同様の磁石
体を得ることができる。

上記の製造方法により得られた磁石体９は、高い保磁力
と高い磁気エネルギー積を有する磁気異方性Ｎｄ−Ｆｅ
−Ｂ磁石材であることが確認されている。すなわち、圧
密工程と据込み加工工程とを同一の成形型内において連
続的に行うことができるため、従来技術における圧密工
程と据込み加工工程とが別個に行われるものと比較して
９作業能率が大幅に向上すると共に、省エネルギー効果
が極めて大であり、得られた磁石材の磁気特性が極めて
大であるという効果がある。

しかしながら、上記製造工程においては据込み加工を上
下方向の圧縮力のみによって行なうため。

圧密体を構成する粒子の磁化容易軸方向への配向度の点
において未だ若干の問題点が存在する。すなわち上記粒
子は通常フレーク状若しくは平板状を呈するため、前記
のような一方向からの据込み加工のみによっては１粒子
を磁化容易軸方向に整列させることができず２局所的な
配向度のバラツキが発生するのである。一方近年の磁石
材に対する高性能化の要請は一段と厳しくなってきてお
り。

保磁力および磁気エネルギー積の更に大なる磁石材の出
現が望まれている。これらの要請に応えるためには、磁
化容易軸方向への粒子の配向度を更に一段と向上させる
必要がある。このための手段として前記据込み加工にお
ける据込み比ｈ０／ｈ（ｈ、、ｈは各々圧密体の据込み
加工前後の高さ寸法）を増大させることが有効であるが
、現状においてもｈ０／ｈの値はすでに高水準に到達し
ており、これを更に増大させることは徒らに装置の大型
化を招来するのみならず、必ずしも前記粒子の配向度の
向上には直結しないという問題点がある。

本発明は、上記従来技術に存在する問題点を解決すると
共に、既出願の発明を更に改良し、磁気特性が極めて高
いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石およびその製造方法を提供するこ
とを目的とする。

〔課題を解決するための手段〕

上記目的を達成するために１本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁
石においては、夫々直交するＸ軸，ｙ軸およびｚ軸およ
び２軸（但しｚ軸は磁化容易軸）の方向における残留磁
束密度を夫々Ｂ、、ＢｙおよびＢ８とした場合において
＋　Ｂ　＊　／　　　釜＋　３＋　１で表わされる配向
度を０．９４以上とする。という技術的手段を採用した
のである。

なおＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石としては１組成式を（Ｎ　ｄ　
＋−ｘＡｘ）＋＋−ｔｓ（Ｆ　ｅ　１−ｙＣＯｙ）ｂａ
ｔ　Ｂ４−＋＋Ｍｓ但し、０≦Ｘ≦ｌ、ｙ≦０．３．ｚ
≦３゜ＭはＮｄ、Ｄｙ、Ｐｒ、Ｆｅ、Ｔｂ、Ｃｏ、Ｂ以
外の元素の内１種または２種以上の組合せ。

ＡはＤｙ、Ｐｒ、Ｔｂ、Ｃｅの内１種または２種以上の
組合せ、とすることが望ましい。

更に上記組成式において１ＭをＧａ、Ｚｒ。

Ａ６．Ｔａ、Ｈｆ、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｚｎの内１種または２
種以上の組合せとするのが好ましい。

次に上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の製造方法においては、非
晶質および／または微細結晶粒からなるフレーク状およ
び／または粉末状の原料を圧粉体に成形する工程と、こ
の圧粉体を６００〜８５０℃の温度において圧密体に圧
密化する工程と、この圧密体に６００〜８５０℃の温度
において圧縮軸方向の圧縮歪と、圧縮軸の回りの回転歪
を同時に付与する据込み加工する工程とを含む、という
技術的手段を採用したのである。

なお上記製造方法においては、圧縮歪速度を（１０−５
〜１０−１）　／秒とするのが好ましい。すなわち圧縮
歪速度が１０−’／秒未満であると圧縮工程に時間を要
し、生産性が劣るため好ましくない。一方圧縮歪速度が
１０−’／秒を越えると、配向度が低下するため不都合
である。

更に回転歪速度を圧縮歪速度の（１０−５〜１０）倍と
するのが好ましい。すなわち回転歪速度が圧縮歪速度の
１／１０未満であると１回転歪を付与する効果が期待で
きない。一方圧縮歪速度が圧縮歪速度の１０倍を越える
と、据込み面において滑りを生じ９回転歪を付与する効
果がないため不都合である。

また圧密化する工程と据込み加工する工程とをＱ、　ｌ
　Ｔｏｒｒ以下の減圧下若しくは不活性ガス雰囲気下で
行なうと好結果をもたらす。

本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石としては前記組成式のもの
を使用できるが、Ｒを構成する元素の内。

ＰｒはＮｄと略同様の作用を有するため、Ｎｄの一部若
しくは全部を置換し得る。またＤｙ、Ｔｂ。

ＣｅによってＮｄの一部を置換すると、保磁力が高く、
熱安定性に優れた微細結晶型の磁石とすることができる
。なおＦｅの一部をＣＯによって置換することにより、
キューリー点を上昇させることができ、残留磁束密度の
温度変化を小さくさせ得る。またＮｄとＡ元素との合計
量は１ｌａｔ％未溝の場合には充分な固有保磁力が得ら
れず、一方１８ａｔ％を越えると残留磁束密度の低下を
招来するので、１１〜１８ａｔ％とするのが好ましい。

次にＢ量が４ａｔ％未溝の場合には１本発明磁石の主権
であるＲ、Ｆｅ、、Ｂ相の形成が不充分となり、固有保
磁力および残留磁束密度が共に低いため不都合である。

一方Ｂ量が１ｌａｔ％を越えると。

磁気特性的に好ましくない相の出現によって残留磁束密
度を低下させる。従ってＢｌは４〜１ｌａｔ％とするの
が好ましい。

なおＣｏのＦｅに対す置換ｉｔｙが０．３を越えると、
キューリー点を上昇させるものの、主相の異方性定数を
低下させるため高い固有保磁力を得ることができないた
め、ｙは０．３以下とするのが好ましい。次に添加元素
Ｍのｉｚが３を越えると残留磁束密度の低下を招来する
ため、２は３以下とするのが好ましい。

次に本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の製造方法における原
料粉末および製造条件について記述する。

まず原料粉末は非晶質および／または微細結晶粒からな
るフレーク状および／または粉末状のものを使用するの
であるが、所定の組成とした合金を溶融状態とした後、
華ロール法若しくは双ロール法等の超急冷手段によって
フレーク化する。この場合において、生成フレークの酸
化を防止するために、Ａｒ、Ｈｅ等の不活性ガス雰囲気
中において行なうのが好ましい。このようにして生成し
たフレークを１００〜２００μｍの大きさに粗粉砕して
圧粉体の成形に供する。

次に圧密化工程および据込み加工工程においては、被加
工体を６００〜８５０℃の温度に保持して行なうのであ
るが、６００℃未満では被加工体の変形抵抗が大である
ため、圧密体の形成および据込み加工が困難である。一
方８５０℃を越えると、結晶粒の粗大化を招来し、固有
保磁力が著しく低下するため好ましくない、なお本発明
のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の製造においては、圧密体を形成
する場合の温度を７００〜７６０℃とするのがより好ま
しい。

上記のようにして製造したＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の微細結
晶粒は、平均粒径が０．０１〜０．５μｍであることが
好ましい。平均粒径が０．５μｍを越えると、固有保磁
力が低下し、１６０℃における不可逆減磁率が１０％以
上となり、熱安定性を著しく低下させるため不都合であ
る。一方平均粒径が０．０１μｍ未満であると、固有保
磁力の低下を招来し、所定の磁気的性能を有する永久磁
石を得ることができないため好ましくない。

次に本発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の製造方法においては
、据込み加工工程において被加工体である圧密体に圧縮
歪と回転歪とを同時に付与するのであり、このような据
込み加工によって圧密体を構成するフレーク状若しくは
平板状の粒子を磁化容易軸方向に配向若しくは整列させ
るのである。

この場合の単位時間当りの歪量、すなわち歪速度があま
り小であると据込み加工に要する時間が長くなり、連続
加工の場合の加工能率を著しく低下させるため不都合で
ある。一方歪速度があまりに大である場合には、圧密体
内の粒子の配向若しくは整列を阻害し、残留磁束密度の
低下が著しいため好ましくない。従って圧縮歪速度は（
１０−５〜１０−１）　／秒とするのが好ましく、４Ｘ
　（１０−５〜１０−”）　／秒とするのがより好まし
い。一方回転歪速度もまた前記圧縮歪速度と同様であり
、かつ画歪速度は可能な限り近似しているのが前記粒子
の配向若しくは整列を助長する上で望ましい。

従って回転歪速度は圧縮歪速度の（１０−５〜１０）倍
とするのが好ましい。

〔実施例〕

まずＮｄ＋４ＦｅａｏＢ＋＋合金をアーク炉によって溶
解した後、Ａｒ雰囲気中において単ロール法によってフ
レーク状の薄片を作製する。超急冷用のロールの周速を
３０ｍ／秒として作製した薄片は。

厚さ約３０μｍの不定形状態を呈し，ｙ軸およびｚ線回
折の結果非晶質と結晶質の混合物であることが認められ
た。次にこの薄片を３２メソシユ以下となるように粗粉
砕し、冷間における金型成形（成形圧力３．５　ｔｏｎ
／ｃｍ”）によって直径３０龍高さ４７ｔｍの圧粉体（
密度４．９　ｇ／ｃｔｎ”）を成形する。この圧粉体を
第４図（ａｌに示すように圧密用空間部５内に装入し、
従来技術における場合と同様に高周波コイル４によって
７００℃に保持しながら、下パンチ３を上昇させて圧縮
しく成形圧力２　ｔｏｎ／ｃｍ”）。

第４図（１））に示すように直径３０龍、高さ３Ｑ＋＋
ｍの圧密体７を成形する。この圧密体７の密度は７．４
ｇ／ｃｍ３であり、理論密度７．５　ｇ／ｃｍ’に対し
て充分に高密度化されていると認められる。高周波コイ
ル４による加熱を継続しなから圧密体７を上パンチ２と
下パンチ３との間に挟持した状態で上昇させ、第４図（
Ｃ）に示すように圧密体７を据込用空間部８内に移動さ
せる。

第１図は本発明の実施例における製造工程の一部を示す
要部断面図であり、前記第４図（Ｃ１と対応し、同一部
分は同一の参照符号で示す。第１図に示す状態において
、圧密体を更に７００”Ｃに保持して上パンチ２を矢印
方向に回転させながら下降させ、据込み加工を行なう。

すなわち圧密体７に上下方向の圧縮歪と上パンチ２の軸
線の回りの回転量を同時に付与する据込み加工を行なう
のである。この場合の圧縮歪速度および回転歪速度は各
々１０−”／秒および３Ｘ１０−”／秒とし、据込み比
４により、直径約６０ｆｌ、厚さ７．５ｍ＠のディスク
状の磁石材とした。なお上パンチ２の回転手段は図示省
略されているが、流体圧利用手段若しくは機械的動力伝
達手段等の公知の回転手段を使用することができ、上パ
ンチ２の駆動手段と協動かつ制御自在とするのが好まし
い。また圧密体７の上下面と接触する上バンチ２および
下パンチ３並びに圧密用空間８の底面を粗に形成するこ
とにより、圧密体７に回転量を有効に付与させ得る。

上記のようにして得た磁石材について磁気特性を測定し
た結果、残留磁束密度１２．８ｋＧ、固有保磁力１９ｋ
Ｏｅ、磁気エネルギー積３９ＭＧＯｅを示し、従来方法
による磁石材の残留磁束密度１２．２ｋＧ、固有保磁力
ＩＨｃｏｅ、ｉｆｆ気エネルギー積３５ＭＧＯｅと比較
して残留磁束密度および磁気エネルギー積の向上が認め
られた。

第２図および第３図は各々本発明の実施例および従来の
磁石材の粒子構造を示す写真である。第３図から明らか
なように、従来の磁石材においてはフレーク状若しくは
平板状の粒子の配向度が低く、不整列状態となっており
、配向度は０．９０に留まっている。このため前記のよ
うに磁気特性の向上が困難であると認められる。これに
対して本発明の実施例を示す第２図においては、前記の
ように据込み加工工程において圧縮歪と回転量とを同時
に付与することにより９粒子の磁化容易軸のバラツキが
極めて小となり、配向度が０．９４以上に向上する。従
って磁気特性、特に残留磁束密度および磁気エネルギー
積の向上となって現われるのである。上記の配向度は、
従来焼結磁石体の横磁場成形を行なった場合においても
０．９３程度に留っていたことを考慮すれば、上記配向
度の向上は格別のものであると認められる。なお配向度
は下記のように表わすことができる。すなわち夫々直交
するＸ軸、ｙ軸および２軸（但しＺ軸は磁化容易軸）の
方向における残留磁束密度を夫々ＢＸ。

Ｂ、およびＢ８とした場合に Ｂ・／　　　２＋　、ｉ＋　２で表わされる。

次に合金組成がＮ　ｄ　１４Ｆ　ｅ　ｔｔＢｓ　Ｎ４＋
である磁石材を前記実施例と同様の製造方法によって作
製し３表に示すような磁気特性を得た。なお比較例とし
て従来方法によって作製した磁石材の磁気エネルギー積
を併記した。

以下余白 表から明らかなように添加元素を添加した場合において
も、磁石材を構成する粒子の配向度は何れも０．９４以
上であり、磁気エネルギー積が従来例よりも大幅に増大
し、高性能化が図られていることが認められる。

本実施例においては、圧縮歪と同時に付与すべき回転量
の印加手段として、上パンチを回動させる例を示したが
、下パンチおよびダイス側を回動しても作用は同一であ
り、要するに上パンチと下パンチおよびダイスとの間に
相対的回動があればよい、従って両者を同一方向に異な
る回動速度で回動させてもよい。また圧粉体成形を例え
ば冷間合型成形によって成形する例を示したが、温間成
形としてもよく、更に予め非反応性材料からなる容器内
に収容し、この容器ごと成形用金型内に装入してもよい
。また据込み加工手段を構成する上パンチ、下パンチお
よびダイスについて９本実施例に示すものは、据込み加
工時において磁石材の外周を拘束状態で加工する例を示
したが、外周を非拘束状態で加工することも当然に可能
である。

更に据込み加工用金型としては、前記圧縮歪と回転量と
を同時に付与し得る限り格別の限定はないから、第５図
および第６図に示すような据込み加工用金型も当然に使
用可能である。なお磁石材の形状２寸法、密度等は、磁
石材の使用目的その他を勘案して適宜選定可能であるこ
とは勿論である。

（発明の効果〕 本発明は以上記述のような構成および作用であるから、
下記の効果を期待し得る。

（１）磁化容易軸方向への粒子の配向度を大幅に向上さ
せ得るため、残留磁束密度および磁気エネルギー積を大
幅に向上させ得る。

（２）磁化容易軸方向の圧縮歪と磁化容易軸の回りの回
転量とを同時に付与させて据込み加工を行なうため、比
較的容易に粒子を配向させ得る。

（３）上記（２）と関連して磁石材内における粒子の配
向度の局所的なバラツキを防止し、配向度が高くかつ均
一な磁石材とすることができ、従来材と比較して格段の
高性能化が可能であり２着磁性を大幅に改善することが
できる。

（４）　　据込み比を格別に大にする必要がないため。

据込み加工手段を含む製造装置を極めてコンパクトにし
得ると共に、加工能率を向上させることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の実施例における製造工程の一部を示す
要部断面図、第２図および第３図は各々本発明の実施例
および従来の磁石材の粒子構造を示す写真、第４図ｔａ
）〜ｌｄ）は夫々本出願人がすでに出願した改良発明に
ついての製造工程を示す要部断面図、第５図および第６
図は各々他の据込み加工手段を示す要部断面図である。 １：ダイス、２：上パンチ、３：下パンチ。 ４：高周波コイル。

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. （１）夫々直交するｘ軸，ｙ軸およびｚ軸（但しｚ軸は
   磁化容易軸）の方向における残留磁束密度を夫々Ｂ＿ｘ
   ，Ｂ＿ｙおよびＢ＿ｚとした場合において，▲数式、化
   学式、表等があります▼で表わされる配 向度を０．９４以上とすることを特徴とするＲ−Ｆｅ−
   Ｂ系磁石。
2. （２）組成式が （Ｎｄ＿１＿−＿ｘＡ＿ｘ）＿１＿１＿〜＿１＿８（Ｆ
   ｅ＿１＿−＿ｙＣｏ＿ｙ）＿ｂ＿ａ＿■Ｂ＿４＿〜＿１
   ＿１Ｍ＿ｚ但し，０≦ｘ≦１，ｙ≦０．３，ｚ≦３， ＭはＮｄ，Ｄｙ，Ｐｒ，Ｆｅ，Ｔｂ，Ｃｏ，Ｂ以外の元
   素の内１種または２種以上の組合せ，ＡはＤｙ，Ｐｒ，
   Ｔｂ，Ｃｅの内１種または２種以上の組合せ， である請求項１記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石。
3. （３）ＭがＧａ，Ｚｒ，Ａｌ，Ｔａ，Ｈｆ，Ｎｂ，Ｓｉ
   ，Ｚｎの内１種または２種以上の組合せである請求項２
   記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石。
4. （４）非晶質および／または微細結晶粒からなるフレー
   ク状および／または粉末状の原料を圧粉体に成形する工
   程と， この圧粉体を６００〜８５０℃の温度において圧密体に
   圧密化する工程と， この圧密体に６００〜８５０℃の温度において圧縮軸方
   向の圧縮歪と，圧縮軸の回りの回転歪を同時に付与する
   据込み加工する工程と，を含むことを特徴とするＲ−Ｆ
   ｅ−Ｂ系磁石の製造方法。
5. （５）圧縮歪速度が（１０＾−＾５〜１０＾−＾１）／
   秒である請求項４記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の製造方法
   。
6. （６）回転歪速度が圧縮歪速度の（１０＾−＾１〜１０
   ）倍である請求項５記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の製造方
   法。
7. （７）圧密化する工程と据込み加工する工程とを０．１
   Ｔｏｒｒ以下の減圧下若しくは不活性ガス雰囲気下で行
   なう請求項４ないし６何れかに記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁
   石の製造方法。