JP7435484B2

JP7435484B2 - 燃料電池用のセパレータ、及び、燃料電池スタック

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Publication number: JP7435484B2
Application number: JP2021002993A
Authority: JP
Inventors: 智司高田
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2021-01-12
Filing date: 2021-01-12
Publication date: 2024-02-21
Anticipated expiration: 2041-01-12
Also published as: CN114765263A; JP2022108128A; CN114765263B

Description

本明細書に開示の技術は、燃料電池用のセパレータ、及び、燃料電池スタックに関する。

特許文献１に、燃料電池用のセパレータが開示されている。セパレータの一方の表面が膜電極接合体に接するように、セパレータと膜電極接合体が配置されている。

特開２００７－０２６８６８号公報

セパレータの膜電極接合体側の表面の腐食を防止するために、当該表面に酸化インジウムスズ膜を形成する技術が知られている。しかしながら、酸化インジウムスズ膜を形成すると、燃料電池の内部の抵抗が高くなる。複数の燃料電池を積層した燃料電池スタックを車両に搭載する場合には、車幅方向に燃料電池が積層されるため、燃料電池の積層数が車幅によって制限される。このため、燃料電池の積層数を増やして燃料電池スタックの出力電圧を高くすることは困難である。したがって、酸化インジウムスズ膜によって燃料電池の内部の抵抗が高くなると、燃料電池スタックで車両を走行させるために必要な出力電圧が得られない場合がある。本明細書では、燃料電池用セパレータにおいて、酸化インジウムスズ膜の抵抗を低減する技術を提案する。

本明細書が開示する燃料電池用のセパレータは、チタンを含む金属によって構成されているとともに膜電極接合体側に配置される第１表面を有する基材と、前記第１表面を覆う酸化インジウムスズ膜と、を有する。前記酸化インジウムスズ膜のＸ線回折ピークの半値幅Ｗ（°）と、前記基材と前記酸化インジウムスズ膜との界面における酸化チタンの濃度Ｃ（ａｔｍ％）とが、Ｗ＜０．５５－０．０７・Ｃの関係を満たす。

上記の関係を満たすと、酸化インジウムスズ膜の抵抗を低くすることができ、燃料電池スタックで十分な出力電圧が得られる。

燃料電池スタックの断面図。燃料電池の断面図。面抵抗Ｒ１とチタンの濃度ＣとＸ線回折の半値幅Ｗの関係を示すグラフ。面抵抗Ｒ２とエチレングリコール濃度Ｄの関係を示すグラフ。面抵抗Ｒ２と溶存酸素濃度Ｅの関係を示すグラフ。面抵抗Ｒ２と粘度Ｆの関係を示すグラフ。

本明細書が開示する一例の燃料電池スタックは、積層された複数のセパレータを有していてもよい。前記各セパレータが、金属によって構成されている基材と、前記基材の一方の表面を覆う炭素膜、を有していてもよい。前記各セパレータが、隣り合う前記セパレータ同士の間において、炭素膜同士が対向するように、積層されていてもよい。対向する前記炭素膜の間に冷媒流路が設けられていてもよい。前記冷媒流路内の冷媒の溶存酸素濃度が、２８ｍｇ／ｌ以下であってもよい。前記冷媒の粘度が、３ｍＰａ・ｓ以上であってもよい。

この構成によれば、炭素膜が冷媒により酸化したとしても、炭素膜の抵抗を低い値に維持することができ、燃料電池スタックで十分な出力電圧が得られる。

図１に示すように、実施形態の燃料電池スタック１０は、図２の燃料電池１２が複数個積層された構造を有している。燃料電池スタック１０は、燃料電池自動車に搭載される。図１の矢印ＲＨは車両右側を示し、矢印ＬＨは車両左側を示す。図１に示すように、燃料電池１２の積層方向が車両の左右方向（すなわち、車幅方向）と一致する向きで、燃料電池スタック１０が燃料電池自動車に搭載される。以下では、矢印ＲＨの方向を右といい、矢印ＬＨの方向を左という。図２に示すように、燃料電池１２は、第１セパレータ２１と、第２セパレータ２２と、膜電極接合体２４（以下、ＭＥＡ（membrane electrode assembly）という）を有している。

第１セパレータ２１は、基材２１ａと、酸化インジウムスズ膜（以下、ＩＴＯ膜という）２１ｂと、炭素膜２１ｃを有している。基材２１ａは、チタンまたはチタン合金により構成されている。基材２１ａは、波状に屈曲している。したがって、基材２１ａの右表面及び左表面に凹凸が形成されている。ＩＴＯ膜２１ｂは、ＩＴＯによって構成されている。ＩＴＯ膜２１ｂは、基材２１ａの左表面を覆っている。炭素膜２１ｃは、炭素によって構成されている。炭素膜２１ｃは、基材２１ａの右表面を覆っている。

第２セパレータ２２は、基材２２ａと、ＩＴＯ膜２２ｂと、炭素膜２２ｃを有している。基材２２ａは、チタンまたはチタン合金により構成されている。基材２２ａは、波状に屈曲している。したがって、基材２２ａの右表面及び左表面に凹凸が形成されている。ＩＴＯ膜２２ｂは、ＩＴＯによって構成されている。ＩＴＯ膜２２ｂは、基材２２ａの右表面を覆っている。炭素膜２２ｃは、炭素によって構成されている。炭素膜２２ｃは、基材２２ａの左表面を覆っている。図２に示すように、第２セパレータ２２は、第１セパレータ２１から間隔を開けて、第１セパレータ２１の左側に配置されている。したがって、第１セパレータ２１の左表面（すなわち、ＩＴＯ膜２１ｂ）が、第２セパレータ２２の右表面（すなわち、ＩＴＯ膜２２ｂ）に対向している。

ＭＥＡ２４は、第１セパレータ２１と第２セパレータ２２の間に配置されている。ＭＥＡ２４は、電解質膜２４ａ、アノード２４ｂ、ガス拡散層（以下、ＧＤＬ（gas diffusion layer）という）２４ｃ、カソード２４ｄ、及び、ＧＤＬ２４ｅを有している。電解質膜２４ａは、固体高分子材料により構成されている。アノード２４ｂは、電解質膜２４ａの右表面を覆っている。アノード２４ｂは、白金等の触媒を含む導電性粒子の集合体により構成されている。ＧＤＬ２４ｃは、アノード２４ｂの右表面を覆っている。ＧＤＬ２４ｃは、炭素等の導電性を有する材料により構成されている。ＧＤＬ２４ｃは、内部にガスが流れる材料（例えば、繊維状の材料）により構成されている。ＧＤＬ２４ｃの右表面は、第１セパレータ２１の左表面の凸部において、ＩＴＯ膜２１ｂと接している。ＧＤＬ２４ｃと第１セパレータ２１の左表面の凹部の間に設けられた空間によって、燃料ガス流路３０が構成されている。燃料ガス流路３０には、水素ガスが流れる。カソード２４ｄは、電解質膜２４ａの左表面を覆っている。カソード２４ｄは、白金等の触媒を含む導電性粒子の集合体により構成されている。ＧＤＬ２４ｅは、カソード２４ｄの左表面を覆っている。ＧＤＬ２４ｅは、炭素等の導電性を有する材料により構成されている。ＧＤＬ２４ｅは、内部にガスが流れる材料（例えば、繊維状の材料）により構成されている。ＧＤＬ２４ｅの左表面は、第２セパレータ２２の右表面の凸部において、ＩＴＯ膜２２ｂと接している。ＧＤＬ２４ｅと第２セパレータ２２の右表面の凹部の間に設けられた空間によって、酸化剤ガス流路３２が構成されている。酸化剤ガス流路３２には、酸素ガスが流れる。燃料ガス流路３０から供給される水素と酸化剤ガス流路３２から供給される酸素がＭＥＡ２４内で反応することで、アノード２４ｂとカソード２４ｄの間に電圧（すなわち、アノード２４ｂの電位がカソード２４ｄの電位よりも高くなる電圧）が発生する。

図１に示すように、各燃料電池１２は、同じ向きで積層されている。したがって、各燃料電池１２の第１セパレータ２１の右表面は、その右側の燃料電池１２の第２セパレータ２２の左表面と接している。より詳細には、第１セパレータ２１の炭素膜２１ｃと第２セパレータ２２の炭素膜２２ｃが、第１セパレータ２１の右表面の凸部と第２セパレータ２２の左表面の凸部とが重なる位置で、互いに接している。また、第１セパレータ２１の右表面の凹部と第２セパレータ２２の左表面の凹部の間に設けられた空間によって、冷媒流路３４が構成されている。冷媒流路３４には、冷媒（例えば、エチレングリコールを含む溶液）が流れる。冷媒流路３４に流れる冷媒によって、各燃料電池１２が冷却される。

各燃料電池１２が発電を行うと、燃料電池スタック１０のうちで最も右側の第１セパレータ２１Ｒと燃料電池スタック１０のうちで最も左側の第２セパレータ２２Ｌの間に、各燃料電池１２の出力電圧を積算した電圧が出力される。第１セパレータ２１Ｒと第２セパレータ２２Ｌの間に出力される電圧が、燃料電池スタック１０の出力電圧である。燃料電池スタック１０の出力電圧が、インバータ等を介して車両走行用のモータに供給されることで、車両が走行する。

第１セパレータ２１の左側表面と第２セパレータ２２の右側表面は、ガス（すなわち、酸素と水素）に曝される。ＩＴＯ膜２１ｂ、２２ｂは、ガスによるセパレータ２１、２２の酸化を防ぐために設けられている。

第１セパレータ２１の右側表面と第２セパレータ２２の左側表面は、冷媒に曝される。炭素膜２１ｃ、２２ｃは、冷媒によるセパレータ２１、２２の酸化を防ぐために設けられている。第１セパレータ２１の右側表面と第２セパレータ２２の左側表面の環境（冷媒に曝される環境）では、第１セパレータ２１の左側表面と第２セパレータ２２の右側表面の環境（ガスに曝される環境）よりも酸化が生じ難い。したがって、第１セパレータ２１の右側表面と第２セパレータ２２の左側表面には、ＩＴＯ膜よりも耐酸化性が低い炭素膜が設けられている。このように、第１セパレータ２１の右側表面と第２セパレータ２２の左側表面の保護膜を炭素膜とすることで、セパレータ２１、２２の製造コストを低減することができる。

燃料電池自動車を適切に走行させるためには、燃料電池スタック１０の出力電圧Ｖとして基準電圧Ｖｒｅｆ以上の電圧が必要である。また、燃料電池１２の積層数は車両の車幅方向のサイズによって制限されるので、燃料電池１２の積層数を増やして燃料電池スタック１０の出力電圧を高くすることは困難である。このため、燃料電池スタック１０の出力電圧Ｖを基準電圧Ｖｒｅｆ以上とするためには、燃料電池スタック１０の内部の抵抗を低減する必要がある。燃料電池スタック１０の動作時には、ＧＤＬ２４ｃと基材２１ａの間にＩＴＯ膜２１ｂを介して電流が流れ、ＧＤＬ２４ｅと基材２２ａの間にＩＴＯ膜２２ｂを介して電流が流れる。つまり、ＩＴＯ膜２１ｂ、２２ｂに厚み方向に電流が流れる。したがって、ＩＴＯ膜に厚み方向に電流が流れるときのＩＴＯ膜の面抵抗Ｒ１（ｍΩ・ｃｍ^２）を低減する必要がある。また、燃料電池スタック１０の動作時に、炭素膜２１ｃと炭素膜２２ｃに、厚み方向に電流が流れる。したがって、炭素膜に厚み方向に電流が流れるときの炭素膜の面抵抗Ｒ２を低減する必要がある。

図３～６は、ＩＴＯ膜の面抵抗Ｒ１及び炭素膜の面抵抗Ｒ２を評価する実験の結果を示している。

最初に、実験方法について説明する。厚さ０．１ｍｍの基材の表面にスパッタリングによりＩＴＯ膜を形成した。このスパッタリングでは、容器中に、ターゲットと基材を配置した。ここでは、ターゲットに対向する位置に基材を配置した。ターゲットとして、ＩＴＯ焼結体を用いた。基材として、単体のチタンにより構成された板材を使用した。次に、容器内を排気して真空化し、次に、スパッタリングガスとしてアルゴンを容器内に導入した。次に、室温で容器内に電圧を印加し、アルゴンイオンをターゲットに衝突させ、ターゲットから飛び出したＩＴＯを基材の表面に堆積させた。これによって、基材の表面を覆うＩＴＯ膜を形成した。

次に、基材の裏面（ＩＴＯ膜とは反対側の面）にプラズマＣＶＤ（chemical vapor deposition）により炭素膜を形成した。このプラズマＣＶＤでは、基材をプラズマＣＶＤ装置内の成膜台上に、裏面が露出する向きで設置した。次に、チャンバ内を排気して真空化し、チャンパ内の温度を約３００℃に制御した。次に、チャンバ内に水素ガスを６０ｓｃｃｍ、アルゴンガスを６０ｓｃｃｍの流量で導入し、チャンバ内のガス圧を約５３３Ｐａに制御した。次に、チャンバ内のステンレス鋼製の陽極板と基材の間に３５０Ｖの直流電圧を印加して放電を開始することにより、陽極板と基材の間にプラズマを発生させた。その後、チャンバ内に反応ガスとしてベンゼンガスを２０ｃｃｍ導入し、基材の裏面に炭素膜を成長させた。

以上のように、基材の表面にＩＴＯ膜が形成され、基材の裏面に炭素膜が形成された試験体（すなわち、セパレータ）を形成した。次に、試験体をエチレングリコールと水を混合した５０℃の溶液に浸漬し、その状態を１週間維持した。このように試験体をエチレングリコールを含む溶液に浸漬することで、炭素膜が冷媒（冷媒流路３４内の冷媒）に曝されている状態を再現することができる。これによって、炭素膜の酸化による劣化を評価することができる。なお、溶液への浸漬では、ＩＴＯ膜はほとんど劣化しない。

次に、溶液から試験体を取り出し、ＩＴＯ膜の面抵抗Ｒ１と炭素膜の面抵抗Ｒ２を測定した。これらの面抵抗は、以下のようにして測定した。まず、試験体をＧＤＬに相当するカーボンペーパ（厚さ０．５ｍｍ）に接触させて加圧した。この状態で、試験体とカーボンペーパの間に１Ａの電流を流し、これらの間に印加される電圧を測定した。測定した電圧と電流、及び、接触面積から、面抵抗Ｒ１、Ｒ２を算出した。

図３の横軸は、ＩＴＯ膜と基材の界面における酸化チタンの濃度Ｃ（ａｔｍ％）を示している。なお、基材がチタンを含んでいるため、ＩＴＯ膜を形成する際に、ＩＴＯ膜と基材の界面に酸化チタンが形成される。図３の縦軸は、ＩＴＯ膜に対してＸ線回折を行った場合に得られるＸ線回折ピークの半値幅Ｗ（°）を示している。図３のグラフ中のプロット点の形状は、ＩＴＯ膜の面抵抗Ｒ１（より詳細には、ＩＴＯ膜と基材の間の面抵抗）を示している。ドット形状のプロット点は、面抵抗Ｒ１が基準値Ｒｒｅｆ１以下であることを意味する。Ｘ形状のプロット点は、面抵抗Ｒ１が基準値Ｒｒｅｆ１よりも高いことを意味する。燃料電池スタック１０の出力電圧Ｖを基準電圧Ｖｒｅｆ以上とするためには、面抵抗Ｒ１を基準値Ｒｒｅｆ１以下とする必要がある。

酸化チタンの濃度Ｃは、以下のように測定した。まず、オージェ電子分光分析装置（ＦＥ－ＡＥＳ装置）を用いたアルゴンイオンエッチングによって、試験体のＩＴＯ膜を除去して基材を露出させた。アルゴンイオンエッチングの条件は、加速電圧２ｋＶ、フィラメント電流２３ｍＡとした。次に、露出させた基材の表面で、オージェ電子分光分析（ＡＥＳ分析）により酸化チタンの濃度Ｃを測定した。ＡＥＳ分析の条件は、加速電圧１０ｋＶ、照射電流１５０ｎＡ、ビーム径１００μｍとした。

ＩＴＯ膜のＸ線回折ピークの半値幅Ｗは、以下のように測定した。ＩＴＯ膜に対してＸ線回折を行い、ＩＴＯ膜の（２２２）面の回折ピーク（最強回折ピーク）の半値幅Ｗを測定した。Ｃｕ管球を使用し、測定条件は、電圧４５ｋＶ、電流２００ｍＡとした。この測定条件では、ＩＴＯ膜の（２２２）面の回折ピークは３０．６°に現れた。

図３に示すように、面抵抗Ｒ１が基準値Ｒｒｅｆ１以下となるプロット点（ドット形状のプロット点）と面抵抗Ｒ１が基準値Ｒｒｅｆ１よりも高くなるプロット点（Ｘ形状のプロット点）の境界として、Ｗ＝０．５５－０．０７・Ｃの関係式が得られた。すなわち、Ｗ＜０．５５－０．０７・Ｃの関係を満たす場合に、面抵抗Ｒ１が基準値Ｒｒｅｆ１以下となる。図３の結果から、ＩＴＯ膜と基材の界面における酸化チタンの濃度Ｃが低いほど面抵抗Ｒ１が低くなり、Ｘ線回折の半値幅Ｗが狭いほど面抵抗Ｒ１が低くなることが分かった。この結果は、以下のように考えられる。酸化チタンは絶縁性を有するので、ＩＴＯ膜と基材の界面における酸化チタンの濃度Ｃが低いほど、面抵抗Ｒ１が低くなると考えられる。また、半値幅Ｗが狭いことはＩＴＯ膜の結晶性が高いことを意味する。したがって、ＩＴＯ膜の結晶性が高いほど（すなわち、半値幅Ｗが狭いほど）、面抵抗Ｒ１が低くなると考えられる。酸化チタンの濃度Ｃと面抵抗Ｒ１の関係と半値幅Ｗと面抵抗Ｒ１の関係が組み合わさることで、Ｗ＜０．５５－０．０７・Ｃの場合に面抵抗Ｒ１が基準値Ｒｒｅｆ１以下となるものと考えられる。

以上に説明したように、Ｗ＜０．５５－０．０７・Ｃの関係を満たすようにＩＴＯ膜を形成することで、ＩＴＯ膜の面抵抗Ｒ１を基準値Ｒｒｅｆ１以下とすることができる。すなわち、車幅によって燃料電池１２の積層数が制限される場合であっても、Ｗ＜０．５５－０．０７・Ｃの関係を満たすようにＩＴＯ膜を形成することで、燃料電池スタック１０の出力電圧Ｖを基準電圧Ｖｒｅｆ以上とすることができ、車両を好適に走行させることができる。

図４の横軸は、上述した実験において試験体を浸漬した溶液中におけるエチレングリコール濃度Ｄ（ｗｔ％）を示している。図４の縦軸は、炭素膜の面抵抗Ｒ２を示している。また、図５、６は、図４と同じ実験結果を示している。図５は、図４の横軸を、溶液中の溶存酸素濃度Ｅ（ｍｇ/ｌ）に置き換えたグラフである。溶液中の溶存酸素濃度Ｅは、有機溶媒対応型の溶存酸素濃度メータを用いて測定した。図６は、図４の横軸を、溶液の粘度Ｆ（ｍＰａ・ｓ）に置き換えたグラフである。溶液の粘度Ｆは、ＥＭＳ（electro-magnetically spinning sphere）粘度計を用いて測定した。また、図４～６において、基準値Ｒｒｅｆ２は、面抵抗Ｒ２に対する基準値である。上述したように、実験において、炭素膜は溶液により酸化されて劣化する。図４～６の面抵抗Ｒ２は、劣化後の炭素膜の面抵抗である。燃料電池スタック１０の出力電圧Ｖを基準電圧Ｖｒｅｆ以上とするためには、劣化後の炭素膜の面抵抗Ｒ２を基準値Ｒｒｅｆ２以下とする必要がある。

図４に示すように、エチレングリコール濃度Ｄが５０ｗｔ％において炭素膜の面抵抗Ｒ２が最小となった。また、エチレングリコール濃度Ｄが４０～６０ｗｔ％の範囲内では面抵抗Ｒ２が基準値Ｒｒｅｆ２以下となった。

図４に示すように、エチレングリコール濃度Ｄが５０ｗｔ％よりも高い範囲では、エチレングリコール濃度Ｄが高いほど面抵抗Ｒ２が高くなる。この結果は、以下のように考えられる。炭素膜がエチレングリコールを含む溶液（すなわち、冷媒流路３４内の冷媒）に曝されると、炭素膜が酸化により劣化し、面抵抗Ｒ２が高くなる。図４、５に示すように、エチレングリコール濃度Ｄが高いほど、溶液中の溶存酸素濃度Ｅが高くなる。このため、エチレングリコール濃度Ｄが高いほど、炭素膜が速く酸化されると考えられる。この理由で、エチレングリコール濃度Ｄが５０ｗｔ％よりも高い範囲では、エチレングリコール濃度Ｄが高いほど面抵抗Ｒ２が高くなると考えられる。図５に示すように、溶液（すなわち、冷媒流路３４中の冷媒）の溶存酸素濃度Ｅが２８ｍｇ／ｌを超えると、炭素膜の面抵抗Ｒ２が基準値Ｒｒｅｆ２を超える。

図４に示すように、エチレングリコール濃度Ｄが５０ｗｔ％よりも低い範囲では、エチレングリコール濃度Ｄが低いほど面抵抗Ｒ２が高くなる。この結果は、以下のように考えられる。図４、６に示すように、エチレングリコール濃度Ｄが低いほど、溶液の粘度Ｆが低くなる。溶液の粘度Ｆが低いほど、溶液中で酸素原子が移動し易くなる。溶液中で酸素原子が移動し易くなるほど、炭素膜に供給される酸素原子が多くなり、炭素膜が速く酸化されると考えられる。この理由で、エチレングリコール濃度Ｄが５０ｗｔ％よりも低い範囲では、エチレングリコール濃度Ｄが低いほど面抵抗Ｒ２が高くなると考えられる。図６に示すように、溶液（すなわち、冷媒流路３４中の冷媒）の粘度Ｆが３ｍＰａ・ｓを下回ると、炭素膜の面抵抗Ｒ２が基準値Ｒｒｅｆ２を超える。

以上に説明したように、冷媒の溶存酸素濃度Ｅを２８ｍｇ／ｌ以下とし、冷媒の粘度Ｆを３ｍＰａ・ｓ以上とすることで、炭素膜の酸化が抑制され、面抵抗Ｒ２を基準値Ｒｒｅｆ２以下に維持することができる。すなわち、車幅によって燃料電池１２の積層数が制限される場合であっても、上記の条件を満たすことで、燃料電池スタック１０の出力電圧Ｖを基準電圧Ｖｒｅｆ以上とすることができ、車両を好適に走行させることができる。

なお、上述した実施形態では、ＩＴＯ膜の抵抗を低減する技術と、炭素膜の酸化を抑制する技術の両方を適用した電池スタックについて説明した。しかしながら、他の実施形態においては、ＩＴＯ膜の抵抗を低減する技術と、炭素膜の酸化を抑制する技術のいずれか一方のみを採用してもよい。なお、炭素膜の酸化を抑制する技術のみを採用する場合には、基材はチタンを含まなくてもよい。

以上、実施形態について詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、特許請求の範囲を限定するものではない。特許請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例をさまざまに変形、変更したものが含まれる。本明細書または図面に説明した技術要素は、単独あるいは各種の組み合わせによって技術有用性を発揮するものであり、出願時請求項記載の組み合わせに限定されるものではない。また、本明細書または図面に例示した技術は複数目的を同時に達成するものであり、そのうちの１つの目的を達成すること自体で技術有用性を持つものである。

１０：燃料電池スタック
１２：燃料電池
２１、２２：セパレータ
２１ａ、２２ａ：基材
２１ｂ、２２ｂ：ＩＴＯ膜
２１ｃ、２２ｃ：炭素膜
２４：膜電極接合体
３０：燃料ガス流路
３２：酸化剤ガス流路
３４：冷媒流路

Claims

燃料電池用のセパレータであって、
チタンを含む金属によって構成されており、膜電極接合体側に配置される第１表面を有する基材と、
前記第１表面を覆う酸化インジウムスズ膜と、
を有し、
前記基材と前記酸化インジウムスズ膜との界面に酸化チタンが形成されており、
前記酸化インジウムスズ膜のＸ線回折における最強回折ピークの半値幅Ｗ（°）と、前記酸化チタンの濃度Ｃ（ａｔｍ％）とが、
Ｗ＜０．５５－０．０７・Ｃ
の関係を満たし、
前記酸化チタンの濃度Ｃが、前記酸化インジウムスズ膜を除去して露出させた前記基材の表面で、オージェ電子分光分析により、加速電圧１０ｋＶ、照射電流１５０ｎＡ、ビーム径１００μｍの条件で測定される濃度である、
セパレータ。