JP7380898B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
1.二次電池
1-1.構成
1-2.物性
1-3.動作
1-4.製造方法
1-5.作用および効果
2.変形例
3.二次電池の用途
まず、本技術の一実施形態の二次電池に関して説明する。
図1は、二次電池の斜視構成を表している。図2は、図1に示した電池素子20の断面構成を表している。図3は、図2に示した負極22の平面構成を表している。
外装フィルム10は、図1に示したように、電池素子20を収納する可撓性の外装部材であり、その電池素子20が内部に収納された状態において封止された袋状の構造を有している。このため、外装フィルム10は、後述する正極21および負極22と共に電解液を収納している。
電池素子20は、図1~図3に示したように、正極21と、負極22と、セパレータ23と、電解液(図示せず)とを含む発電素子であり、外装フィルム10の内部に収納されている。
正極21は、図2に示したように、正極集電体21Aおよび正極活物質層21Bを含んでいる。
負極22は、図2に示したように、負極集電体22A、負極活物質層22Bおよび被膜22Cを含んでいる。
セパレータ23は、図2に示したように、正極21と負極22との間に介在している絶縁性の多孔質膜であり、その正極21と負極22との接触(短絡)を防止しながらリチウムイオンを通過させる。このセパレータ23は、ポリエチレンなどの高分子化合物を含んでいる。
電解液は、正極21、負極22およびセパレータ23のそれぞれに含浸されており、溶媒および電解質塩を含んでいる。
正極リード31は、図1に示したように、電池素子20(正極21)に接続された正極配線であり、外装フィルム10の内部から外部に導出されている。この正極リード31は、アルミニウムなどの導電性材料を含んでおり、その正極リード31の形状は、薄板状および網目状などのうちのいずれかである。
この二次電池では、上記したように、電気抵抗特性およびサイクル特性のそれぞれを改善するために、硫黄を構成元素として含んでいる被膜22Cに関して所定の物性条件が満たされている。以下では、負極22と負極リード32との接続状態に関して説明したのち、被膜22Cの物性条件に関して説明する。この場合には、随時、既に説明した図2および図3を参照する。
図2に示したように、負極22は、負極集電体22A、負極活物質層22Bおよび被膜22Cを含んでいる。
負極22に接続されている負極リード32の位置を基準として、その負極リード32から遠ざかる方向(幅方向に沿った方向D)において、被膜22Cを3等分する。これにより、被膜22Cは、第1被膜部である被膜部22C1と、第2被膜部である被膜部22C2と、第3被膜部である被膜部22C3とに分類される。この場合において、以下で説明する3種類の物性条件が同時に満たされている。
被膜部22C1~22C3のうち、幅方向における両端部である被膜部22C1,22C3のうちの一方または双方における硫黄の含有量X(μmol/m2 )は、11μmol/m2 ~22μmol/m2 である。
被膜部22C1~22C3のうち、幅方向における中央部である被膜部22C2における硫黄の含有量Y(μmol/m2 )は、7μmol/m2 ~13μmol/m2 である。
含有量Yに対する含有量Xの比である含有比Zは、1.2~2.1である。この含有比Zは、含有比Z=含有量X/含有量Yという計算式に基づいて算出される。
物性条件1~3が同時に満たされているため、被膜22Cを含んでいる負極22において、幅方向の両端部(被膜部22C1,22C3)における被膜22Cの形成量(含有量X)は、その幅方向の中央部(被膜部22C2)における被膜22Cの形成量(含有量Y)よりも大きくなっている。この場合において、含有比Zは、1.2~2.1の範囲内となるように適正化されている。
含有量X,Yのそれぞれは、誘導結合プラズマ(Inductively Coupled Plasma(ICP))発光分光分析法を用いて被膜22Cを分析することにより、その分析結果に基づいて算出される。また、含有比Zは、含有量X,Yのそれぞれの算出結果に基づいて、測定される。
二次電池の充電時には、電池素子20において、正極21からリチウムが放出されると共に、そのリチウムが電解液を介して負極22に吸蔵される。また、二次電池の放電時には、電池素子20において、負極22からリチウムが放出されると共に、そのリチウムが電解液を介して正極21に吸蔵される。これらの充放電時には、リチウムがイオン状態で吸蔵および放出される。
以下で説明する手順により、二次電池を製造する。この場合には、後述するように、正極21、負極前駆体および電解液を用いて二次電池を組み立てたのち、組み立て後の二次電池の安定化処理を行う。
正極活物質と、必要に応じて正極結着剤および正極導電剤などとを互いに混合させることにより、正極合剤とする。続いて、溶媒に正極合剤を投入することにより、ペースト状の正極合剤スラリーを調製する。この溶媒は、水性溶媒でもよいし、非水溶媒(有機溶剤)でもよい。続いて、正極集電体21Aの両面に正極合剤スラリーを塗布することにより、正極活物質層21Bを形成する。こののち、ロールプレス機などを用いて正極活物質層21Bを圧縮成型してもよい。この場合には、正極活物質層21Bを加熱してもよいし、圧縮成型を複数回繰り返してもよい。これにより、正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bが形成されるため、正極21が作製される。
上記した正極21の作製手順と同様の手順により、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bを形成する。具体的には、負極活物質と、必要に応じて負極結着剤および負極導電剤などとを互いに混合させることにより、負極合剤としたのち、溶媒に負極合剤を投入することにより、ペースト状の負極合剤スラリーを調製する。溶媒に関する詳細は、上記した通りである。続いて、負極集電体22Aの両面に負極合剤スラリーを塗布することにより、負極活物質層22Bを形成する。こののち、負極活物質層22Bを圧縮成型してもよい。これにより、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bが形成されるため、負極前駆体(図示せず)が作製される。
溶媒に電解質塩を投入したのち、その溶媒に硫黄含有化合物を添加する。溶媒の種類は、特に限定されないが、具体的には、非水溶媒(有機溶剤)などである。これにより、溶媒中において電解質塩および硫黄含有化合物のそれぞれが分散または溶解されるため、電解液が調製される。
最初に、溶接法などを用いて正極21(正極集電体21A)に正極リード31を接続させると共に、溶接法などを用いて負極22(負極集電体22A)に負極リード32を接続させる。
組み立て後の二次電池を充放電させる。環境温度、充放電回数(サイクル数)および充放電条件などの条件は、任意に設定可能である。これにより、電解液中の硫黄含有化合物が分解および反応するため、硫黄を構成元素として含む被膜22Cが負極活物質層22Bの表面に形成される。よって、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bおよび被膜22Cが形成されることにより、負極22が作製されるため、電池素子20が作製される。
この二次電池によれば、負極22の被膜22Cが硫黄を構成元素として含んでいると共に、電解液が鎖状カルボン酸エステルを含んでいる。また、被膜22C(被膜部22C1~22C3)において、物性条件1~3(含有量X=11μmol/m2 ~22μmol/m2 ,含有量Y=7μmol/m2 ~13μmol/m2 ,含有比Z=1.2~2.1)が同時に満たされている。よって、以下で説明する理由により、優れた電気抵抗特性および優れたサイクル特性を得ることができる。
二次電池の構成は、以下で説明するように、適宜、変更可能である。ただし、以下で説明する一連の変形例のうちの任意の2種類以上は、互いに組み合わされてもよい。
図1~図3では、二次電池が巻回電極体である電池素子20を備えている。しかしながら、図1~図3に対応する図5~図7に示したように、二次電池が巻回電極体である電池素子20の代わりに積層電極体である電池素子50を備えていてもよい。
多孔質膜であるセパレータ23を用いた。しかしながら、ここでは具体的に図示しないが、多孔質膜であるセパレータ23の代わりに、高分子化合物層を含む積層型のセパレータを用いてもよい。
液状の電解質である電解液を用いた。しかしながら、ここでは具体的に図示しないが、電解液の代わりに、ゲル状の電解質である電解質層を用いてもよい。
次に、上記した二次電池の用途(適用例)に関して説明する。
以下で説明するように、二次電池を製造したのち、その二次電池の電池特性を評価した。
以下で説明する手順により、図1~図4に示したラミネートフィルム型の二次電池(リチウムイオン二次電池)を製造した。
最初に、正極活物質95質量部と、正極結着剤(ポリフッ化ビニリデン)4質量部と、正極導電剤(黒鉛)1質量部とを互いに混合させることにより、正極合剤とした。続いて、有機溶剤(N-メチル-2-ピロリドン)に正極合剤を投入したのち、その有機溶剤を撹拌することにより、ペースト状の正極合剤スラリーを調製した。続いて、コーティング装置を用いて正極集電体21A(厚さ=15μmである帯状のアルミニウム箔)の両面に正極合剤スラリーを塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させることにより、正極活物質層21Bを形成した。最後に、ロールプレス機を用いて正極活物質層21Bを圧縮成型した。これにより、正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bが形成されたため、正極21が作製された。
最初に、負極活物質(黒鉛)90質量部と、負極結着剤(ポリフッ化ビニリデン)10質量部とを互いに混合させることにより、負極合剤とした。続いて、有機溶剤(N-メチル-2-ピロリドン)に負極合剤を投入したのち、その有機溶剤を撹拌することにより、ペースト状の負極合剤スラリーを調製した。続いて、コーティング装置を用いて負極集電体22A(厚さ=15μmである帯状の銅箔)の両面に負極合剤スラリーを塗布したのち、その負極合剤スラリーを乾燥させることにより、負極活物質層22Bを形成した。続いて、ロールプレス機を用いて負極活物質層22Bを圧縮成型した。これにより、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bが形成されたため、負極前駆体が作製された。最後に、後述するように、負極前駆体を用いて二次電池を組み立てたのち、組み立て後の二次電池の安定化処理(最初の充放電処理)を行った。これにより、硫黄を構成元素として含む被膜22Cが負極活物質層22Bの表面に形成されたため、負極22が作製された。
溶媒に電解質塩(六フッ化リン酸リチウム(LiPF6 ))を投入したのち、その溶媒を撹拌した。溶媒としては、環状炭酸エステルである炭酸エチレンおよび炭酸プロピレンと、鎖状カルボン酸エステルであるプロピオン酸プロピル(PP)とを用いた。この場合には、溶媒の混合比(体積比)を炭酸エチレン:炭酸プロピレン:鎖状カルボン酸エステル=10:20:70、電解質塩の含有量を溶媒に対して1mol/kgとした。
最初に、正極21(正極集電体21A)に正極リード31(帯状のアルミニウム箔)を溶接したと共に、負極前駆体(負極集電体22A)に負極リード32(帯状の銅箔)を溶接した。
常温環境中(温度=25℃)において、組み立て後の二次電池を1サイクル充放電させた。充電時には、0.1Cの電流で電圧が4.45Vに到達するまで定電流充電したのち、その4.45Vの電圧で電流が0.005Cに到達するまで定電圧充電した。放電時には、0.1Cの電流で電圧が3.0Vに到達するまで定電流放電した。0.1Cとは、電池容量(理論容量)を10時間で放電しきる電流値であると共に、0.005Cとは、電池容量を200時間で放電しきる電流値である。
二次電池の電池特性(電気抵抗特性およびサイクル特性)を評価したところ、表1~表3に示した結果が得られた。ここでは、サイクル特性としては2種類のサイクル特性を評価した。
表1~表3に示したように、電解液(溶媒)が鎖状カルボン酸エステルを含んでいる二次電池の抵抗変化率および容量維持率1,2のそれぞれは、被膜22Cの(含有量X,Yおよび含有比Z)に応じて大きく変動した。
硫黄含有化合物の種類を変更したことを除いて同様の手順により、二次電池を製造したのち、その二次電池の電池特性を評価した。この硫黄含有化合物としては、新たに、環状スルホン酸エステルであるプロペンスルトン(PRS)と、鎖状スルホン酸エステルであるメタンスルホン酸プロパルギル(PMS)と、環状ジスルホン酸無水物であるプロパンジスルホン酸無水物(PSAH)と、環状スルホン酸カルボン酸無水物であるスルホプロピオン酸無水物(SPAH)とを用いた。
表1~表4に示した結果から、負極22の被膜22Cが硫黄を構成元素として含んでおり、電解液が鎖状カルボン酸エステルを含んでおり、物性条件1~3が同時に満たされていると、抵抗変化率および容量維持率1,2の全てが向上した。よって、二次電池において優れた電気抵抗特性および優れたサイクル特性が得られた。
Claims (4)
- 正極と、負極と、前記負極に接続された負極配線と、電解液とを備え、
前記負極は、負極活物質層と、前記負極活物質層の表面を被覆する被膜とを含み、
前記被膜は、硫黄を構成元素として含み、
前記電解液は、鎖状カルボン酸エステルを含み、
前記負極配線から遠ざかる方向において前記被膜を第1被膜部、第2被膜部および第3被膜部に3等分した際、
前記第1被膜部および前記第3被膜部のうちの少なくとも一方における硫黄の含有量は、11μmol/m2 以上22μmol/m2 以下であり、
前記第2被膜部における硫黄の含有量は、7μmol/m2 以上13μmol/m2 以下であり、
前記第2被膜部における硫黄の含有量に対する、前記第1被膜部および前記第3被膜部のうちの少なくとも一方における硫黄の含有量の比は、1.2以上2.1以下である、
リチウムイオン二次電池。 - 前記鎖状カルボン酸エステルは、酢酸エチル、酢酸プロピル、プロピオン酸エチルおよびプロピオン酸プロピルのうちの少なくとも1種を含む、
請求項1記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記電解液は、さらに、硫黄含有化合物を含む、
請求項1または請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記硫黄含有化合物は、環状スルホン酸エステル、鎖状スルホン酸エステル、環状ジスルホン酸無水物および環状スルホン酸カルボン酸無水物のうちの少なくとも1種を含む、
請求項3記載のリチウムイオン二次電池。
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