JP7371474B2 - 微生物燃料電池デバイス - Google Patents
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Description
正極及び負極と電気的に接続される回路配線が、非金属材料からなる微生物燃料電池に関する。
回路配線とは、微生物燃料電池において正極および負極と外部デバイスを電気的に接続し、回路を形成する導電性部材である。回路配線は、正極あるいは負極とは別の導電性部材を接続し、更に外部デバイスに接続してもよいし、正極あるいは負極の支持体をそのまま延長して回路配線を形成し外部デバイスと接続してもよい。回路配線と外部デバイスを接続する方法としては特に限定するものではなく、接着剤あるいは粘着剤による接続の他に、スナップボタン、マグネット、クリップ、ファスナー、面ファスナー等を用いた接続が例示できる。耐久性の観点から、非金属材料を用いて接続することが好ましい。
導電性組成物としては、ポリアニリン、ポリアセチレン、ポリピロール、ポリチオフェン等の導電性高分子や、導電性炭素と溶剤とバインダー樹脂を含むスラリー等が挙げられる。導電性やコストの観点から、非導電性支持体に導電性スラリーを塗布、乾燥したものを用いることが好ましい。
非導電性支持体としては、紙類、布類、不織布、樹脂製フィルム等が挙げられるが、折り曲げ可能な支持体であることが好ましく、不織布、紙、および樹脂製フィルムが好ましい。耐久性の観点から、不織布、樹脂製のフィルムが更に好ましい。
回路配線用導電性組成物は、少なくとも導電性炭素と、溶剤と、バインダー樹脂を含む樹脂成分とを含有することが好ましい。また、回路配線用導電性組成物は、必要に応じて分散剤、増粘剤、成膜助剤、消泡剤、レベリング剤、防腐剤、pH調整剤等を配合できる。導電性炭素及び溶剤とバインダー、分散剤の割合は、特に限定されるものではなく、広い範囲内で適宜選択され得る。VOC排出の観点から、水あるいは水性溶剤を用いることが好ましく、それに伴いバインダーおよび分散剤等も水性であることが好ましい。
本発明における導電性炭素としては、黒鉛、黒鉛以外の導電性炭素を単独で、もしくは2種類以上併せて使用することができる。導電性の観点から、少なくとも黒鉛が含有されていることが好ましい。
1500m2/g以下のものを使用することが望ましい。比表面積が20m2/gを下回るカーボンブラックを用いると、十分な導電性を得ることが難しくなる場合があり、1500m2/gを超えるカーボンブラックは、市販材料での入手が困難となる場合がある。
0ULTRA、Conductex SC ULTRA、Conductex 975 ULTRA、PUERBLACK100、115、205、三菱化学社製の#2350、#2400B、#2600B、#3050B、#3030B、#3230B、#3350B、#3400B、#5400B、キャボット社製のMONARCH1400、1300、900、VulcanXC-72R、BlackPearls2000、TIMCAL社製のEnsaco250G、Ensaco260G、Ensaco350G、SuperP-Li等のファーネスブラック)、ライオン社製のEC-300J、EC-600JD等のケッチェンブラック、デンカ社製のデンカブラック、デンカブラックHS-100、FX-35等のアセチレンブラックが挙げられるが、これらに限定されるものではなく、2種以上を組み合わせて用いても良い。
カーボンナノチューブは、グラフェンシートが環を巻いたナノスケールのチューブ状の構造を有しており、グラフェンシートの積層数によって、単層、多層に区別される。カーボンナノチューブは、原料や合成方法によって繊維径や長さ、結晶性、集合状態を制御することで、材料の比表面積、導電性等の諸物性を制御することが可能となる。単層カーボンナノチューブは、グラフェンシートが一層でナノメートル領域の直径を有するチューブを形成する。多層カーボンナノチューブは、グラフェンシートが多層である。そのため、多層カーボンナノチューブの直径は、典型的な単層カーボンナノチューブの0.7-2.0nmに対して、30nmと大きい値を示す。グラフェン系炭素材料と同様、合成コストや取り扱いを考慮すると、単層カーボンナノチューブよりも多層カーボンナノチューブの方が好ましい場合がある
カーボンクロスとは、炭素繊維を束ねたものを規則的に編み込んで網目構造とし、布状に形成したものである。
カーボンペーパーとは、結着材と混合したカーボンファイバーを紙状に形成したものである。
市販のグラフェン系炭素材料としては、例えば、xGnP-C-750、xGnP-M-5等のXGSciences社製グラフェンナノプレートレット等が挙げられる。
市販の多孔質炭素としては、クノーベルMHグレード、クノーベルP(2)010グレード、クノーベルP(3)010グレード、クノーベルP(4)050グレード等の東洋カーボン社製の多孔質炭素等が挙げられる。
市販のナノポーラスカーボンとしては、Easy-N社製ナノポーラスカーボンが挙げられる。
本発明に使用する溶剤としては、特に限定せず使用することができる。必要に応じて、例えば、分散性や支持体への塗工性向上のために、複数の溶剤種を混ぜて使用しても良い。溶剤としては、アルコール類、グリコール類、セロソルブ類、アミノアルコール類、アミン類、ケトン類、カルボン酸アミド類、リン酸アミド類、スルホキシド類、カルボン酸エステル類、リン酸エステル類、エーテル類、ニトリル類、水等が挙げられる。中でも水や、炭素数が4以下のアルコール系溶剤が好ましい。
本発明におけるバインダー樹脂とは、導電性炭素などの粒子を結着させるために使用されるものであり、それら粒子を溶媒中へ分散させる効果は小さいものである。
バインダー樹脂としては、従来公知のものを使用することができ、例えば、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、アルキッド樹脂、ホルムアルデヒド樹脂、シリコン樹脂、フッ素樹脂、スチレン-ブタジエンゴムやフッ素ゴム等の合成ゴム、ポリアニリンやポリアセチレン等の導電性樹脂等、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、パーフルオロカーボン及びテトラフルオロエチレン等のフッ素原子を含む高分子化合物が挙げられる。又、バインダー樹脂はこれらの樹脂に限定されるわけではなく、これらの樹脂の変性物、混合物、又は共重合体でも良い。これらバインダー樹脂は、1種または複数を組み合わせて使用することも出来る。
本発明において使用する分散剤は、導電性炭素に対して分散剤として有効に機能し、その凝集を緩和することができる。分散剤は導電性炭素に対して凝集を緩和する効果が得られれば特に限定されないが、回路配線用組成物に含まれる溶媒に適した有機溶剤系分散剤および水系分散剤を使用することが好ましく、2種以上を用いてもよい。また、分散剤は、バインダー樹脂以外の樹脂成分として樹脂型の分散剤を含んでいてもよい。
ビックケミー社製の酸性官能基を有する樹脂としては、Anti-Terra-U、U100、203、204、205、Disperbyk-101、102、106、107、110、111、140、142、170、171、174、180、2001、BYK-P104、P104S、P105、9076、及び220S等が挙げられる。
日本ルーブリゾール社製の酸性官能基を有する樹脂としては、SOLSPERSE3000、21000、26000、36000、36600、41000、41090、43000、44000、及び53095等が挙げられる。
エフカアディティブズ社製の酸性官能基を有する樹脂としては、EFKA4510、4530、5010、5044、5244、5054、5055、5063、5064、5065、5066、5070、及び5071等が挙げられる。
味の素ファインテクノ社製の酸性官能基を有する樹脂としては、アジスパーPN411、及びアジスパーPA111等が挙げられる。
ELEMENTIS社製の酸性官能基を有する樹脂としては、NuosperseFX-504、600、605、FA620、2008、FA-196、及びFA-601等が挙げられる。
ライオン社製の酸性官能基を有する樹脂としては、ポリティA-550、及びポリティPS-1900等が挙げられる。
楠本化成社製の酸性官能基を有する樹脂としては、ディスパロン2150、KS-860、KS-873SN、1831、1860、PW-36、DA-1200、DA-703-50、DA-7301、DA-325、DA-375、及びDA-234等が挙げられる。
BASFジャパン社製の酸性官能基を有する樹脂としては、JONCRYL67、678、586、611、680、682、683、690、52J、57J、60J、61J、62J、63J、70J、HPD-96J、501J、354J、6610、PDX-6102B、7100、390、711、511、7001、741、450、840、74J、HRC-1645J、734、852、7600、775、537J、1535、PDX-7630、352J、252D、538J7640、7641、631、790、780、及び7610等が挙げられる。
三菱レイヨン社製の酸性官能基を有する樹脂としては、ダイヤナールBR-60、64、73、77、79、83、87、88、90、93、102、106、113、及び116等が挙げられる。
ビックケミー社製の分散剤としては、Disperbyk-103、108、109、112、116、130、161、162、163、164、166、167、168、174、182、183、184、185、2000、2050、2070、2096、2150、BYK-9077等が挙げられる。
日本ルーブリゾール社製の分散剤としては、SOLSPERSE5000、9000、13240、13650、13940、17000、18000、19000、22000、24000SC、24000GR28000、31845、32000、32500、32600、33500、34750、35100、35200、37500、38500が挙げられる。
エフカアディティブズ社製の分散剤としては、EFKA1500、1501、1502、1503、4008、4009、4010、4015、4020、4046、4047、4050、4055、4060、4080、4300、4330、4400、4401、4402、4403、4406、4520、4570、4800、5207等が挙げられる。
味の素ファインテクノ社製の分散剤としては、アジスパーPB711、PB821、PB822等が挙げられる。
アイエスピー・ジャパン社製の分散剤としては、ポリビニルピロリドンPVP K-15、K-30、K-60、K-90、又はK-120等が挙げられる。
川研ファインケミカル社製の分散剤としては、ヒノアクトKF-1000、1300M、1500、1700、T-6000、8000、8000E、又は9100等が挙げられる。
積水化学工業社製の分散剤としては、エスレックBL-1、エスレックBL-1H、エスレックBL-2、エスレックBL-2H、エスレックBL-5、エスレックBL-10、エスレックBL-S、エスレックBX-L、エスレックBM-1、エスレックBM-S、エスレックBH-3、エスレックBX-1、エスレックKS-1、エスレックKS-10、エスレックKS-3等が挙げられる。
クラレ社製の分散剤としては、ポバールPVA102、ポバール103、ポバールPVA105、ポバールPVA203、ポバールPVA403、PVA505、ポバールPVA-624、ポバールPVA-706、モビタールB16H、モビタールB60HH、モビタール30T、モビタール30HH、モビタール60T等が挙げられる。
上記分散剤の中でも、水溶性を示す高分子系の樹脂が好ましく、例えば、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアリルアミン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、アルキッド樹脂、ホルムアルデヒド樹脂、シリコン樹脂、フッ素樹脂、カルボキシメチルセルロース等の多糖類の樹脂を含む高分子化合物が挙げられ、特に、エチレン性不飽和単量体を重合または共重合した水溶性の樹脂が好ましい。また、水溶性であれば、これらの樹脂の変性物、混合物、又は共重合体でも良い。これら分散剤は、1種または複数を組み合わせて使用することも出来る。
本発明で言う水溶性を示す樹脂とは、25℃の水99g中に樹脂1gを入れて撹拌し、25℃で24時間放置した後、分離・析出せずに水中で樹脂が完全に溶解可能なものである。
ビックケミー社製のカチオン性分散剤としては、Disperbyk-108、109、112、116、130、161、162、163、164、166、167、168、180、182、183、184、185、2000、2001、2050、2070、2150、又はBYK-9077が挙げられる。
日本ルーブリゾール社製のカチオン性分散剤としては、SOLSPERSE9000、13240、13650、13940、17000、18000、19000、20000、24000SC、24000GR、28000、31845、32000、32500、32600、33500、34750、35100、35200、37500、38500、又は39000が挙げられる。
エフカアディティブズ社製のカチオン性分散剤としては、EFKA4008、4009、4010、4015、4020、4046、4047、4050、4055、4060、4080、4300、4330、4400、4401、4402、4403、4406、4500、4550、4560、4570、4580、又は4800が挙げられる。
味の素ファインテクノ社製のカチオン性分散剤としては、アジスパーPB711、アジスパーPB821、又はアジスパーPB822が挙げられる。
楠本化成社製のカチオン性分散剤としては、ディスパロン1850、1860、又はDA-1401が挙げられる。
共栄社化学製のカチオン性分散剤としては、フローレンDOPA-15B、フローレンDOPA-17等が挙げられる。
ビックケミー社製のアニオン性分散剤としては、Anti-Terra-U、U100、203、204、205、Disperbyk-101、102、106、107、110、111、140、142、170、171、174、180、2001、BYK-P104、P104S、P105、9076、及び220S等が挙げられる。
日本ルーブリゾール社製のアニオン性分散剤としては、SOLSPERSE3000、21000、26000、36000、36600、41000、41090、43000、44000、及び53095等が挙げられる。 エフカアディティブズ社製のアニオン性分散剤としては、EFKA4510、4530、5010、5044、5244、5054、5055、5063、5064、5065、5066、5070、及び5071等が挙げられる。
味の素ファインテクノ社製のアニオン性分散剤としては、アジスパーPN411、及びアジスパーPA111等が挙げられる。
ELEMENTIS社製のアニオン性分散剤としては、NuosperseFX-504、600、605、FA620、2008、FA-196、及びFA-601等が挙げられる。
ライオン社製のアニオン性分散剤としては、ポリティA-550、及びポリティPS-1900等が挙げられる。
楠本化成社製のアニオン性分散剤としては、ディスパロン2150、KS-860、KS-873SN、1831、1860、PW-36、DA-1200、DA-703-50、DA-7301、DA-325、DA-375、及びDA-234等が挙げられる。
BASFジャパン社製のアニオン性分散剤としては、JONCRYL67、678、586、611、680、682、683、690、52J、57J、60J、61J、62J、63J、70J、HPD-96J、501J、354J、6610、PDX-6102B、7100、390、711、511、7001、741、450、840、74J、HRC-1645J、734、852、7600、775、537J、1535、PDX-7630、352J、252D、538J7640、7641、631、790、780、及び7610等が挙げられる。
三菱レイヨン社製のアニオン性分散剤としては、ダイヤナールBR-60、64、73、77、79、83、87、88、90、93、102、106、113、及び116等が挙げられる。
花王社製のノニオン性分散剤としては、エマルゲン 104P、エマルゲン 106、等のポリオキシエチレンアルキルエーテルが挙げられる。
ISPジャパン社製のノニオン性分散剤としては、PVP K-15、PVP K-30、PVP K-60、及びPVP K-90等のポリビニルピロリドンが挙げられる。
導電性組成物の調製方法は特に限定されるものではなく、例えば、
(1)各成分を同時に分散してもよいし、
(2)導電性炭素とバインダー樹脂を溶媒中に分散後、他の材料を添加してもよいし、
(3)導電性炭素と分散剤を溶媒中に分散後、バインダー樹脂や他の材料を添加してもよいし、
使用する導電性炭素、バインダー樹脂により最適化することができる。
回路配線の形成方法としては、例えば、導電性支持体や非導電性支持体に前記組成物を直接塗布し乾燥することにより作製する方法や、転写基材などに前記組成物を塗布し乾燥することにより形成された塗膜を前記支持体やセパレーター等に転写する方法が挙げられる。
組成物の塗布方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、ナイフコーター、バーコーター、ブレードコーター、スプレー、ディップコーター、スピンコーター、ロールコーター、ダイコーター、カーテンコーター、スクリーン印刷等の一般的な方法を適用できる。
本発明に用いる微生物燃料電池デバイス用電極は、種々の方法で得ることができる。正極や負極の機能が発揮出来るような構成であれば、従来公知のカーボンペーパー、カーボンフェルト、カーボンクロス、または活性炭シートなどのカーボン材料や、アルミニウム、銅、ステンレス、ニッケル、またはチタンなどのシート状およびメッシュ状の金属材料が使用出来るが、特に限定されるものではない。また、電極形成用組成物から電極を作製することも出来る。
電極形成用組成物は、少なくとも、導電性材料と溶剤とバインダー樹脂を含有する。また、電極形成用組成物は、必要に応じて分散剤、増粘剤、成膜助剤、消泡剤、レベリング剤、防腐剤、pH調整剤等を配合できる。導電性材料及び溶剤とバインダー樹脂、分散剤の割合は、特に限定されるものではなく、広い範囲内で適宜選択され得る。
電極形成組成物用導電性材料について説明する。電極形成組成物用導電性材料とは、微生物燃料電池の電極として機能する導電性材料であれば特に限定されるものではないが、正極では酸素還元反応を起こせる導電性材料が必要であり、具体的には貴金属触媒、卑金属酸化物触媒、炭素材料等が挙げられる。これらは単独で用いても、二種類以上組み合わせて用いても良い。一方、負極では微生物による酸化反応を起こせる導電性材料が必要であり、具体的には炭素材料、金属材料等が挙げられる。これらは単独で用いても、二種類以上組み合わせて用いても良い。
貴金属触媒とは、遷移金属元素のうちルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウム、白金、金から選択される元素を一種以上含む触媒である。これら貴金属触媒は単体でも別の元素や化合物に担持されたものでも良い。中でも、触媒担持炭素材料が好例として挙げられる。触媒担持炭素材料とは、触媒が触媒担時体としての炭素材料上に担持してなるものを指し、公知もしくは市販のものがある。
これら炭素材料は、一種類または二種類以上で用いられる。
TEC10E50E、TEC10E70TPM、TEC10V30E、TEC10V50E、TEC66E50等の白金担持炭素粒子;
TEC66E50、TEC62E58等の白金-ルテニウム合金担持炭素粒子;
を購入することができるが、これらに限定されるものではない。
卑金属酸化物触媒としては、ジルコニウム、タンタル、チタン、ニオブ、バナジウム、鉄、マンガン、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、クロム、タングステン、およびモリブデンからなる群より選択された少なくとも1種の遷移金属を含む酸化物あるいはこれら遷移金属元素の炭窒化物を使用することができ、より好ましくはこれら遷移金属元素の炭窒化物や、これら遷移金属元素の炭窒酸化物を使用することができる。
ニオブ、バナジウム、鉄、マンガン、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、クロム、タングステン、およびモリブデンからなる群より選択される1種の金属であり、M3は、前記群より選択されるM2とは異なる少なくとも1種の金属である。a、b、x、y、zは原子数の比を表し、0.5≦a<1、0<b≦0.5、0<x≦3、0<y≦2、0<z≦3、かつa+b=1である。)で表される。また、導電性の観点から、さらにこれら化合物と導電性炭素材料を複合化した触媒を好適に使用することができる。
本発明に用いる炭素材料としては、導電性炭素(回路配線用)で前述したものや活性炭が使用できる。
活性炭としては、具体的にはフェノール系、ヤシガラ系、レーヨン系、アクリル系、石炭-石油系ピッチコークス、メソカーボンマイクロビーズ(MCMB)等を賦活した活性炭を挙げることができる。同じ質量でもより広い面積の界面を形成することが可能な、比表面積の大きいものが好ましい。具体的には、比表面積が30m2/g以上が好ましく、より好ましくは500~5000m2/g、さらに好ましくは1000~3000m2/gである。
導電性材料は、ヘテロ元素及び/又は卑金属元素がドープされた炭素材料を含むことが好ましい。ヘテロ元素や卑金属元素を含有することにより、酸素還元反応や微生物反応を活性化することができる。
ヘテロ元素及び/又は卑金属元素がドープされた炭素材料は、炭素元素を基本骨格とした炭素材料からなり、それらの構成単位間に物理的・化学的な相互作用(結合)を有し、ヘテロ元素(N、B、Pなどの異種元素)及び/又は卑金属元素が含まれる材料である。ここでいう卑金属元素とは、遷移金属元素のうち貴金属元素(ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、オスミウム、イリジウム、白金、金)を除く金属元素であり、卑金属元素としては、コバルト、鉄、ニッケル、マンガン、銅、チタン、バナジウム、クロム、亜鉛、およびスズからなる群より選ばれる一種以上を含有することが好ましい。含有するヘテロ元素は窒素(N)が好ましく、含有する卑金属元素としては、コバルト(Co)及び/又は鉄(Fe)が好ましい。
好ましくは錯体もしくは塩であり、その中でも、卑金属元素を分子中に含有することが可能な、窒素を含有した芳香族化合物は、ヘテロ元素及び/又は卑金属元素がドープされた炭素材料中に効率的に窒素元素と卑金属元素を導入しやすいため好ましい。具体的には、フタロシアニン系化合物、ナフタロシアニン系化合物、ポルフィリン系化合物、テトラアザアヌレン系化合物等の大環状化合物が挙げられる。上記芳香族化合物は、電子吸引性官能基や電子供与性官能基を導入されたものであってもよい。特に、フタロシアニン系化合物は、様々な卑金属元素を含んだ化合物が入手可能であり、コスト的にも安価であるため、原料としては特に好ましい。中でも、コバルトフタロシアニン系化合物、ニッケルフタロシアニン系化合物、鉄フタロシアニン系化合物は、安価で高い活性を有するヘテロ元素及び/又は卑金属元素がドープされた炭素材料を得ることができるためより好ましい。
バインダー樹脂は、回路配線用で前述したものが使用できる。
分散剤は回路配線用で前述したものを使用できる。
溶剤は回路配線用で前述したものを使用できる。
電極形成用組成物の調製方法は特に限定されるものではなく、例えば、
(1)各成分を同時に分散しても良いし、
(2)導電性材料とバインダー樹脂を溶媒中に分散後、他の材料を添加しても良いし、
(3)導電性材料と分散剤を溶媒中に分散後、バインダー樹脂や他の材料を添加しても良いし、
使用する導電性材料、バインダー樹脂により最適化することができる。
次に、電極形成用組成物から電極を作製する方法について、説明する。従来公知の方法を使用して作製することが出来、特に限定されないが、例えば、
(1)電極形成用組成物を導電性基材へ塗工することにより作製した電極や、
(2)電極形成用組成物をペレット状に成形した電極や、
(3)電極形成用組成物をペレット状に成形したものを導電性基材で包み込んで作製した電極や、
(4)枠や籠のような形状の導電性基材中へ電極形成用組成物をペレット状に成形したものを封入した電極、
等が挙げられる。
特に、微生物が関与する負極については、例えば、微生物を電極形成用組成物へ混合してから負極を作製しても良いし、あらかじめ上述のように電極を作製しておき、その後に微生物の添加や植種を行っても良い。また、電極を土壌や廃水中へ設置した後に環境中の微生物の吸着により負極として機能させることも出来る。
導電性基材としては、耐腐食性、電気伝導性に優れ、表面積が大きく、反応物及び生成物の拡散に優れるものが良く、材質や形状は特に限定されない。例えばグラファイトペーパー(カーボンペーパー)、グラファイトクロス(カーボンクロス)及びグラファイトフェルト(カーボンフェルト)等のカーボン材料の他、ステンレスメッシュ、銅メッシュや白金メッシュ等の金属材料を用いることができるが、この限りではない。電極に用いる導電性基材には、予め撥水処理しても良い。例えば、PTFEの分散液を正極に含浸させ、乾燥後400℃前後で加熱することで撥水性が発現する。また、PTFE分散液には導電材を分散させても良い。なお、撥水処理はこれらに限定されるものではない。
また、回路配線と同様に、紙類、布類、樹脂製フィルム等の非導電性支持体に回路配線用導電性組成物やポリアニリン、ポリアセチレン、ポリピロール、ポリチオフェン等の導電性高分子を塗布、乾燥したものやそれらを併用したものを用いてもよい。前記組成物の塗布方法としては、特に限定されるものではなく、回路配線の作製の際に使用するような一般的な方法を適用できる。
電極形成用組成物を導電性基材に塗布する方法は、特に制限はなく公知の方法を用いることができる。例示すると、グラビアコーティング法、スプレーコーティング法、スクリーン印刷法、ディップコーティング法、ダイコーティング法、ロールコーティング法、ドクターコーティング法、ナイフコーティング法、スクリーン印刷法または静電塗装法等を挙げることができ、乾燥方法としては放置乾燥、送風乾燥機、温風乾燥機、赤外線加熱機、遠赤外線加熱機等が使用できるが、特にこれらに限定されるものではない。
本発明の微生物燃料電池デバイス用電極の体積抵抗率は、5×101Ω・cm未満であることが好ましく、さらに好ましくは5×100Ω・cm未満、さらに好ましくは1×10-1Ω・cm未満である。導電性が良好な電極ほど電池の電力を有効に取り出すことが可能となる。
次に、微生物燃料電池デバイスの構成を説明する。電子供与微生物が保持された負極と、酸素還元触媒材料を含む正極を、電解質を含む電解槽に隔壁を設けず差し込んだ一槽型構成や、固体高分子形燃料電池のように、固体高分子膜を利用して、負極槽と正極槽を隔てた二槽型構成でもよい。更に、面で囲われた電解槽だけでなく、水田や湖沼、河川、海のように囲われていない環境でもよい。例えば、電解液を保持する電解槽内部と酸素を含む大気等の電解槽外部を隔てる液面、側面、底面に正極が設置される形態や、外気を取り入れることができるカセット型の電極を液中に浸漬する等の形態が考えられる。このとき、正極触媒層が電解液と接し、その裏面が酸素を含む大気等と接するように設置される。これにより、電解槽外部から酸素を含む大気等が直接正極へ流入し、電解質に接した正極中の触媒上で反応が生起する。
鱗状黒鉛CB-150(日本黒鉛社製)を18部、ファーネスブラックVULCAN(登録商標)XC72(CABOT社製)を4.5部、バインダーとしてエマルション型アクリル樹脂分散溶液(トーヨーケム社製:W-168)を3部(固形分50%)、分散剤
としてカルボキシメチルセルロース水溶液50部(固形分2%)、溶剤として水49.5部をミキサーに入れて混合し、更にサンドミルに入れて分散を行い、回路配線用導電性組成物(1)を得た。また、配合を変えて同様の操作を行い、表1に記載の回路配線用導電性組成物(2)~(7)を得た。回路配線用導電性組成物(8)は導電性材料としてケッチェンブラック EC-600JD(ライオン・スペシャリティ・ケミカルズ社製)を用いた以外は回路配線用導電性組成物(2)と同様に作製した。
基材となる厚さ100μmのPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルムの表面にコロナ処理を行い、前記回路配線用導電性組成物(1)をドクターブレードを用いて塗布した後、加熱乾燥し、導電層の厚さが80μmとなるよう調整し、回路配線(1)を得た。また、同様の操作を行い表1に記載の回路配線(2)~(8)を得た。
グラフェンナノプレートレットxGnP-C-750(XGscience社製)と鉄フタロシアニン P-26(山陽色素社製)を、質量比1/0.5(グラフェンナノプレートレット/鉄フタロシアニン)となるようにそれぞれ秤量し、乾式混合を行い、混合物を得た。上記混合物を、アルミナ製るつぼに充填し、電気炉にて窒素雰囲気下、800℃で2時間熱処理を行い、炭素材料(1)を得た。
導電性材料として炭素材料(1)14部、バインダー樹脂としてPVDF#7200(ポリフッ化ビニリデン、クレハ社製)6部、溶媒としてNMP(N-メチルピロリドン)80部、をミキサーに入れて混合し、更にサンドミルに入れて分散して固形分が20質量%となる電極形成用組成物(1)を得た。
カーボンフェルト(日本カーボン社製、かさ密度0.08~0.10 g/cm3)を、長さ20cm幅10cmの四角形に切り出したものを微生物燃料電池デバイス用電極(1)とした。電極(1)は、電極部および回路配線部を構成する。
カーボンフェルト(日本カーボン社製、かさ密度0.08~0.10 g/cm3)を、長さ10cm幅10cmの四角形に切り出したものを微生物燃料電池デバイス用電極(2)とした。
基材であるカーボンフェルト(日本カーボン社製、かさ密度0.08~0.10 g/cm3)を、長さ20cm幅10cmの四角形に切り出し、片端の長さ10cm幅10cmの範囲に、電極形成用組成物(1)を目付け量が3mg/cm2となるようにヘラで塗工した後、150℃雰囲気のオーブンで乾燥
させて微生物燃料電池デバイス用電極(3)を作製した。電極(3)は、電極部および回路配線部を構成する。
基材であるカーボンフェルト(日本カーボン社製)を、長さ20cm幅10cmの四角形に切り出し、電極形成用組成物(2)を目付け量が3mg/cm2となるようにヘラで塗工した後、150℃雰囲気のオーブンで乾燥させて微生物燃料電池デバイス用電極(4)を作製した。電極(4)は、電極部および回路配線部を構成する。
基材であるカーボンフェルト(日本カーボン社製、かさ密度0.08~0.10 g/cm3)を、長さ10cm幅10cmの四角形に切り出し、電極形成用組成物(1)を目付け量が3mg/cm2となるようにヘラで塗工した後、150℃雰囲気のオーブンで乾燥させて微生物燃料電池デバイス用電極(5)を作製した。
基材となる厚さ100μmのPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルムの表面にコロナ処理を行い、前記回路配線用導電性組成物(1)をドクターブレードを用いて塗布した後、加熱乾燥し、導電層の厚さが80μmとなるよう調整した。長さ20cm幅10cmの四角形に切り出したものを導電性支持体(1)とした。
導電性支持体(1)の片端の長さ10cm幅10cmの範囲に、電極形成用組成物(1)を目付け量が3mg/cm2となるようにアプリケーターで塗工した後、150℃雰囲気のオーブンで乾燥させて微生物燃料電池デバイス用電極(6)を作製した。電極(6)は、電極部および回路配線部を構成する。
ニカフィルム FL―300(日本カーボン社製、密度1.49 g/cm3)を長さ20cm、幅10cmの四角形に切り出したものを微生物燃料電池デバイス用電極(7)とした。電極(7)は、電極部および回路配線部を構成する。
前記導電性支持体(1)を微生物燃料電池デバイス用電極(8)として用いた。電極(8)は、電極部および回路配線部を構成する。
図1及び表2に示す微生物燃料電池デバイスを作製した。
500mLの容量を持つ容器内に、電解質である土と、正極および負極とを配置し、微生物燃料電池を作製した。次に、正極及び負極を、回路配線を介して外部抵抗(10kΩ)に接続した。電極1、3、4、7、8を用いた場合は、電極と回路配線が一体となっているため直接外部抵抗へ接続した。電極2、5については、表2に記載の回路配線を貼り合せて用いた。電極6を用いた場合は、電極形成用組成物の塗布部分から延長した導電性支持体を直接外部抵抗へ接続した。
[実施例8]
回路配線としてカーボンフェルト(日本カーボン社製)を用いた以外は、実施例4と同様にして微生物燃料電池デバイスを作製した。
[比較例]
回路配線として銅線を用いた以外は、実施例4と同様にして微生物燃料電池デバイスを作製した。
運転開始から3週間後、微生物燃料電池デバイスの電圧をテスターで測定し、発電特性を評価した。下記に判断基準を示し、結果を表2に示す。
◎: 0.5V以上(極めて良好)
〇: 0.4V以上0.5V未満(良好)
〇△: 0.2V以上0.4V%未満(実用上問題なし)
△: 0V以上0.2V未満(不良)
×: 0V未満(極めて不良)
微生物燃料電池デバイスの電圧をテスターで3ヵ月間測定し、3週間後の電圧を100%とした時の3ヵ月後の出力維持率を評価した。下記に判断基準を示し、結果を表2に示す。
◎:出力維持率 90%以上(極めて良好)
〇:出力維持率 75%以上90%未満(良好)
〇△:出力維持率 60%以上75%未満(実用上問題なし)
△:出力維持率 50%以上60%未満(不良)
×:出力維持率 50%未満(極めて不良)
本発明の微生物燃料電池デバイスでは、耐久性が良好であることが分かる。比較例では腐食により回路配線の電気抵抗が増大したが、実施例では低い電気抵抗を維持したものと考察される。金属材料を使用しない場合には、回路配線の電気抵抗を3ヶ月後の比較例と同等まで増大させても、出力が50%以上維持されることが分かっている。このことから、比較例においては、腐食により溶出した金属イオンが発電微生物の活動に悪影響を与えた可能性が示唆される。微生物燃料電池は微生物が豊富な環境下で使用されるため、微生物腐食による劣化が促進されやすい。また、廃水浄化に微生物燃料電池を用いる場合、pHの影響も大きく金属配線はより腐食しやすいと考えられる。
また、ヘテロ元素及び/又は卑金属元素がドープされた炭素材料を含む電極を用いた場合、発電特性が良好であることが分かった。
本発明の微生物燃料電池デバイスは耐久性に優れており、特に非導電支持体を有する回路配線はカーボンフェルトなどの炭素材料に比べコストが非常に低いといったメリットもあることから、廃水浄化にとどまらず、電源としての利用可能性も考えられるし、土壌や水質センサー等としての利用可能性も考えられる。
2正極
3負極
4電解質(土)
5外部抵抗
6回路配線
Claims (2)
- 正極、負極、並びに、正極及び負極と電気的に接続される回路配線を含んでなる微生物燃料電池デバイスであって、
正極及び負極と電気的に接続される回路配線が、非金属材料からなり、且つ、前記回路配線が、導電性材料と樹脂成分とを含む導電性組成物から形成されてなり、導電性組成物が、導電性材料と樹脂成分との固形分の合計100質量%中、樹脂成分を1~40質量%含む、微生物燃料電池デバイス。 - 前記回路配線が、非導電性支持体を有する請求項1記載の微生物燃料電池デバイス。
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