JP7367063B2 - 窒化ホウ素粒子、熱伝導材料形成用組成物、熱伝導材料、熱伝導シート、熱伝導層付きデバイス - Google Patents

窒化ホウ素粒子、熱伝導材料形成用組成物、熱伝導材料、熱伝導シート、熱伝導層付きデバイス Download PDF

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Description

本発明は、窒化ホウ素粒子、熱伝導材料形成用組成物、熱伝導材料、熱伝導シート、及び、熱伝導層付きデバイスに関する。
パーソナルコンピュータ、一般家電、及び自動車等の様々な電気機器に用いられているパワー半導体デバイスは、近年、小型化が急速に進んでいる。小型化に伴い高密度化されたパワー半導体デバイスから発生する熱の制御が困難になっている。
このような問題に対応するため、パワー半導体デバイスからの放熱を促進する熱伝導材料が用いられている。
また、このような熱伝導材料の熱伝導材料を向上させるために窒化ホウ素粒子が用いられる場合がある。
例えば、特許文献１には「窒化硼素を酸化雰囲気中で加熱して、１重量％以上４０重量％以下重量増加させたことを特徴とする充填材（請求項１）」が開示されている。
特開平０９－０１２７７１号公報
本発明者らは、特許文献１に記載された窒化硼素を用いた熱伝導材料について検討したところ、主に熱伝導性について改善の余地があることを知見した。
また、熱伝導材料は、熱を移動させる対象物（被着材）と接着させた際に、ピール（剥離）強度が十分に高くなることも求められている。
そこで、本発明は、熱伝導性及びピール強度に優れた熱伝導材料の作製に用いることができる窒化ホウ素粒子を提供することを課題とする。また、上記窒化ホウ素粒子に関する、熱伝導材料形成用組成物、熱伝導材料、熱伝導シート、及び、熱伝導層付きデバイスを提供することも課題とする。
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、以下の構成により上記課題が解決できることを見出した。
〔１〕
Ｘ線光電子分光分析により検出される、表面における、ホウ素原子濃度に対する酸素原子濃度の原子濃度比が、０．１２以上であり、かつ、
下記式（１）で求められるＤ値が、０．０１０以下である、窒化ホウ素粒子。
式（１）：Ｄ値 ＝ Ｂ（ＯＨ）３（００２）／ＢＮ（００２）
Ｂ（ＯＨ）３（００２）：Ｘ線回折により測定される三斜晶系の空間群を有する水酸化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度
ＢＮ（００２）：Ｘ線回折により測定される六方晶系の空間群を有する窒化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度
〔２〕
上記Ｄ値が、０．００５以下である、〔１〕に記載の窒化ホウ素粒子。
〔３〕
上記原子濃度比が、０．１５以上である、〔１〕又は〔２〕に記載の窒化ホウ素粒子。
〔４〕
上記原子濃度比が、０．２５以下である、〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の窒化ホウ素粒子。
〔５〕
平均粒径が、４０μｍ以上である、〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の窒化ホウ素粒子。
〔６〕
凝集状の粒子である、〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の窒化ホウ素粒子。
〔７〕
窒化ホウ素に対して酸素プラズマ処理が施されてなる、〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の窒化ホウ素粒子。
〔８〕
〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の窒化ホウ素粒子と、樹脂バインダー又はその前駆体と、を含む、熱伝導材料形成用組成物。
〔９〕
上記樹脂バインダー又はその前駆体が、エポキシ化合物を含む、〔８〕に記載の熱伝導材料形成用組成物。
〔１０〕
上記樹脂バインダー又はその前駆体が、エポキシ化合物及びフェノール化合物を含む、〔８〕又は〔９〕に記載の熱伝導材料形成用組成物。
〔１１〕
〔８〕～〔１０〕のいずれかに記載の熱伝導材料形成用組成物を硬化して得られる、熱伝導材料。
〔１２〕
〔１１〕に記載の熱伝導材料からなる、熱伝導シート。
〔１３〕
デバイスと、上記デバイス上に配置された〔１２〕に記載の熱伝導シートを含む熱伝導層とを有する、熱伝導層付きデバイス。
そこで、本発明は、熱伝導性及びピール強度に優れた熱伝導材料の作製に用いることができる窒化ホウ素粒子を提供できる。また、上記窒化ホウ素粒子に関する、熱伝導材料形成用組成物、熱伝導材料、熱伝導シート、及び、熱伝導層付きデバイスを提供できる。
以下、本発明の窒化ホウ素粒子、及び、熱伝導材料形成用組成物について詳細に説明する。
以下に記載する構成要件の説明は、本発明の代表的な実施態様に基づいてなされる場合があるが、本発明はそのような実施態様に制限されない。
なお、本明細書において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
また、本明細書において、「（メタ）アクリロイル基」との記載は、「アクリロイル基及びメタクリロイル基のいずれか一方又は双方」の意味を表す。また、「（メタ）アクリルアミド基」との記載は、「アクリルアミド基及びメタクリルアミド基のいずれか一方又は双方」の意味を表す。
本明細書において、酸無水物基は、１価の基であってもよく、２価の基であってもよい。なお、酸無水物基が１価の基を表す場合、無水マレイン酸、無水フタル酸、無水ピロメリット酸、及び、無水トリメリット酸等の酸無水物から任意の水素原子を除いて得られる置換基が挙げられる。また、酸無水物基が２価の基を表す場合、＊－ＣＯ－Ｏ－ＣＯ－＊で表される基を意図する（＊は結合位置を表す）。
なお、本明細書において、置換又は無置換を明記していない置換基等については、可能な場合、目的とする効果を損なわない範囲で、その基に更に置換基（例えば、後述する置換基群Ｙ）を有していてもよい。例えば、「アルキル基」という表記は、目的とする効果を損なわない範囲で、置換又は無置換のアルキル基（置換基を有してもよいアルキル基）を意味する。
また、本明細書において、「置換基を有していてもよい」という場合の置換基の種類、置換基の位置、及び置換基の数は特に制限されない。置換基の数としては、例えば、１個、又は、２個以上が挙げられる。置換基としては、例えば、水素原子を除く１価の非金属原子団が挙げられ、以下の置換基群Ｙから選択される基が好ましい。
本明細書において、ハロゲン原子としては、例えば、塩素原子、フッ素原子、臭素原子、及び、ヨウ素原子が挙げられる。
置換基群Ｙ：
ハロゲン原子（－Ｆ、－Ｂｒ、－Ｃｌ、－Ｉ等）、水酸基、アミノ基、カルボン酸基及びその共役塩基基、無水カルボン酸基、シアネートエステル基、不飽和重合性基、エポキシ基、オキセタニル基、アジリジニル基、チオール基、イソシアネート基、チオイソシアネート基、アルデヒド基、アルコキシ基、アリーロキシ基、アルキルチオ基、アリールチオ基、アルキルジチオ基、アリールジチオ基、Ｎ－アルキルアミノ基、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアミノ基、Ｎ－アリールアミノ基、Ｎ，Ｎ－ジアリールアミノ基、Ｎ－アルキル－Ｎ－アリールアミノ基、アシルオキシ基、カルバモイルオキシ基、Ｎ－アルキルカルバモイルオキシ基、Ｎ－アリールカルバモイルオキシ基、Ｎ，Ｎ－ジアルキルカルバモイルオキシ基、Ｎ，Ｎ－ジアリールカルバモイルオキシ基、Ｎ－アルキル－Ｎ－アリールカルバモイルオキシ基、アルキルスルホキシ基、アリールスルホキシ基、アシルチオ基、アシルアミノ基、Ｎ－アルキルアシルアミノ基、Ｎ－アリールアシルアミノ基、ウレイド基、Ｎ’－アルキルウレイド基、Ｎ’，Ｎ’－ジアルキルウレイド基、Ｎ’－アリールウレイド基、Ｎ’，Ｎ’－ジアリールウレイド基、Ｎ’－アルキル－Ｎ’－アリールウレイド基、Ｎ－アルキルウレイド基、Ｎ－アリールウレイド基、Ｎ’－アルキル－Ｎ－アルキルウレイド基、Ｎ’－アルキル－Ｎ－アリールウレイド基、Ｎ’，Ｎ’－ジアルキル－Ｎ－アルキルウレイド基、Ｎ’，Ｎ’－ジアルキル－Ｎ－アリールウレイド基、Ｎ’－アリール－Ｎ－アルキルウレイド基、Ｎ’－アリール－Ｎ－アリールウレイド基、Ｎ’，Ｎ’－ジアリール－Ｎ－アルキルウレイド基、Ｎ’，Ｎ’－ジアリール－Ｎ－アリールウレイド基、Ｎ’－アルキル－Ｎ’－アリール－Ｎ－アルキルウレイド基、Ｎ’－アルキル－Ｎ’－アリール－Ｎ－アリールウレイド基、アルコキシカルボニルアミノ基、アリーロキシカルボニルアミノ基、Ｎ－アルキル－Ｎ－アルコキシカルボニルアミノ基、Ｎ－アルキル－Ｎ－アリーロキシカルボニルアミノ基、Ｎ－アリール－Ｎ－アルコキシカルボニルアミノ基、Ｎ－アリール－Ｎ－アリーロキシカルボニルアミノ基、ホルミル基、アシル基、アルコキシカルボニル基、アリーロキシカルボニル基、カルバモイル基、Ｎ－アルキルカルバモイル基、Ｎ，Ｎ－ジアルキルカルバモイル基、Ｎ－アリールカルバモイル基、Ｎ，Ｎ－ジアリールカルバモイル基、Ｎ－アルキル－Ｎ－アリールカルバモイル基、アルキルスルフィニル基、アリールスルフィニル基、アルキルスルホニル基、アリールスルホニル基、スルホ基（－ＳＯ３Ｈ）及びその共役塩基基、アルコキシスルホニル基、アリーロキシスルホニル基、スルフィナモイル基、Ｎ－アルキルスルフィナモイル基、Ｎ，Ｎ－ジアルキルスルフィナモイル基、Ｎ－アリールスルフィナモイル基、Ｎ，Ｎ－ジアリールスルフィナモイル基、Ｎ－アルキル－Ｎ－アリールスルフィナモイル基、スルファモイル基、Ｎ－アルキルスルファモイル基、Ｎ，Ｎ－ジアルキルスルファモイル基、Ｎ－アリールスルファモイル基、Ｎ，Ｎ－ジアリールスルファモイル基、Ｎ－アルキル－Ｎ－アリールスルファモイル基、Ｎ－アシルスルファモイル基及びその共役塩基基、Ｎ－アルキルスルホニルスルファモイル基（－ＳＯ２ＮＨＳＯ２（ａｌｋｙｌ））及びその共役塩基基、Ｎ－アリールスルホニルスルファモイル基（－ＳＯ２ＮＨＳＯ２（ａｒｙｌ））及びその共役塩基基、Ｎ－アルキルスルホニルカルバモイル基（－ＣＯＮＨＳＯ２（ａｌｋｙｌ））及びその共役塩基基、Ｎ－アリールスルホニルカルバモイル基（－ＣＯＮＨＳＯ２（ａｒｙｌ））及びその共役塩基基、アルコキシシリル基（－Ｓｉ（Ｏａｌｋｙｌ）３）、アリーロキシシリル基（－Ｓｉ（Ｏａｒｙｌ）３）、ヒドロキシシリル基（－Ｓｉ（ＯＨ）３）及びその共役塩基基、ホスホノ基（－ＰＯ３Ｈ２）及びその共役塩基基、ジアルキルホスホノ基（－ＰＯ３（ａｌｋｙｌ）２）、ジアリールホスホノ基（－ＰＯ３（ａｒｙｌ）２）、アルキルアリールホスホノ基（－ＰＯ３（ａｌｋｙｌ）（ａｒｙｌ））、モノアルキルホスホノ基（－ＰＯ３Ｈ（ａｌｋｙｌ））及びその共役塩基基、モノアリールホスホノ基（－ＰＯ３Ｈ（ａｒｙｌ））及びその共役塩基基、ホスホノオキシ基（－ＯＰＯ３Ｈ２）及びその共役塩基基、ジアルキルホスホノオキシ基（－ＯＰＯ３（ａｌｋｙｌ）２）、ジアリールホスホノオキシ基（－ＯＰＯ３（ａｒｙｌ）２）、アルキルアリールホスホノオキシ基（－ＯＰＯ３（ａｌｋｙｌ）（ａｒｙｌ））、モノアルキルホスホノオキシ基（－ＯＰＯ３Ｈ（ａｌｋｙｌ））及びその共役塩基基、モノアリールホスホノオキシ基（－ＯＰＯ３Ｈ（ａｒｙｌ））及びその共役塩基基、シアノ基、ニトロ基、アリール基、アルケニル基、アルキニル基、及びアルキル基。また、上述の各基は、可能な場合、更に置換基（例えば、上述の各基のうちの１以上の基）を有してもよい。例えば、置換基を有してもよいアリール基も、置換基群Ｙから選択可能な基として含まれる。
置換基群Ｙから選択される基が炭素原子を有する場合、上記基が有する炭素数としては、例えば、１～２０である。
置換基群Ｙから選択される基が有する水素原子以外の原子の数としては、例えば、１～３０である。
また、これらの置換基は、可能であるならば置換基同士、又は置換している基と結合して環を形成してもよいし、していなくてもよい。例えば、アルキル基（又は、アルコキシ基のように、アルキル基を部分構造として含む基におけるアルキル基部分）は、環状のアルキル基（シクロアルキル基）でもよく、部分構造として１以上の環状構造を有するアルキル基でもよい。
［窒化ホウ素粒子］
本発明の窒化ホウ素粒子は、Ｘ線光電子分光分析により検出される、表面における、ホウ素原子濃度に対する酸素原子濃度の原子濃度比が、０．１２以上であり、かつ、後述の式（１）で求められるＤ値が、０．０１０以下である。
このような構成をとることで本発明の課題が解決されるメカニズムは必ずしも明らかではないが、本発明者らは以下のように推測している。
窒化ホウ素は、熱伝導性に優れるものの、樹脂バインダーとの密着性が不十分である場合が多い。そのため、通常の窒化ホウ素粒子と樹脂バインダーとを含む熱伝導材料では、樹脂バインダーと窒化ホウ素粒子との間の密着性が不十分であることに起因して熱伝導材料自体の破断（凝集破壊）が生じやすく、所望のピール強度を実現することが困難であった。このような問題は、窒化ホウ素粒子の平均粒径が大きくなるほど顕著であった。
このような問題を解決するために、例えば、窒化ホウ素粒子に、酸化雰囲気中で加熱する等の表面改質処理を施して、窒化ホウ素粒子の表面に酸素原子を導入することで、窒化ホウ素粒子と樹脂バインダーとの密着性の改善が試みられることもあった。
一方で、このような表面改質処理が施された窒化ホウ素粒子を用いても、却って、得られる熱伝導材料のピール強度及び／又は熱伝導性等に劣化が生じる場合も多いことを本発明者らは知見した。本発明者らは、この現象は、表面改質処理を経ることで、窒化ホウ素粒子の表面に水酸化ホウ素が形成され、このような水酸化ホウ素が窒化ホウ素粒子の強度及び熱伝導性に悪影響を与えていることによると推測した。
そこで、本発明の窒化ホウ素粒子は、窒化ホウ素粒子中の水酸化ホウ素含有量に着目し、Ｘ線回折により測定される六方晶系の空間群を有する窒化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度に対する、Ｘ線回折により測定される三斜晶系の空間群を有する水酸化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度の比が所定値以下であるべきことを規定している。このような規定によって、本発明の窒化ホウ素粒子を用いて作製される熱伝導材料の、優れた熱伝導性が実現されていると推測している。
更に、上記規定に加えて、本発明の窒化ホウ素粒子は、Ｘ線光電子分光分析により検出される、表面における、ホウ素原子濃度に対する酸素原子濃度の原子濃度比が所定値以上であるべきことを規定している。このような規定によって、本発明の窒化ホウ素粒子を用いて作製される熱伝導材料の、優れたピール強度が実現されていると推測している。
本発明において、窒化ホウ素粒子は、実質的に窒化ホウ素（ＢＮ）のみからなる粒子であればよい。例えば、窒化ホウ素粒子中の窒化ホウ素の含有量は、窒化ホウ素粒子の全質量に対して、９０質量％以上が好ましく、９５質量％以上がより好ましく、９９質量％以上が更に好ましい。上記含有量上限は、特に制限されないが、例えば、１００質量％未満である。
本発明の窒化ホウ素粒子の形状は、特に制限されず、鱗片状、平板状、米粒状、球形状、立方体状、紡錘形状、及び、不定形状のいずれであってもよい。また、窒化ホウ素粒子は、これらの形状の微粒子が凝集して形成する、凝集状の粒子（二次粒子）であってもよい。
凝集状の粒子は、全体として、例えば、球形であってもよく不定形であってもよい。
中でも、窒化ホウ素粒子は、凝集状の粒子であることが好ましい。
本発明の窒化ホウ素粒子の大きさ（窒化ホウ素粒子が二次粒子である場合、二次粒子としての大きさ）は特に制限されない。中でも、窒化ホウ素粒子の分散性がより優れる点で、窒化ホウ素粒子の平均粒径は１００μｍ以下が好ましく、８０μｍ以下がより好ましく、６０μｍ以下が更に好ましい。下限は特に制限されないが、取り扱い性及び／又は熱伝導性の点で、５００ｎｍ以上が好ましく、１０μｍ以上がより好ましく、２０μｍ以上が更に好ましく、４０μｍ以上が特に好ましい。
窒化ホウ素粒子の平均粒径は、電子顕微鏡を用いて、１００個の窒化ホウ素を無作為に選択して、それぞれの窒化ホウ素粒子の粒径（長径）を測定し、それらを算術平均して求める。
また、市販の窒化ホウ素に所定の処理を施して、本発明の窒化ホウ素粒子を得る場合において、処理の前後で粒子の平均粒径に有意な変化が生じないと認められる場合は、市販の窒化ホウ素の平均粒径のカタログ値を、窒化ホウ素粒子の平均粒径として採用してもよい。
本発明の窒化ホウ素粒子の比表面積は、０．１～２５．０ｍ２／ｇが好ましく、１．０～１０．０ｍ２／ｇがより好ましく、１．３～６．０ｍ２／ｇが更に好ましい。
本明細書において、窒化ホウ素粒子の比表面積は、ＢＥＴ法によって求められるＢＥＴ比表面積である。
本発明の窒化ホウ素粒子に対するＸ線光電子分光分析により検出される、窒化ホウ素粒子の表面における、ホウ素原子濃度に対する酸素原子濃度の原子濃度比（酸素原子濃度（原子％）／ホウ素原子濃度（原子％））は、０．１２以上であり、０．１５以上が好ましく、０．２０以上がより好ましい。上記原子濃度比の上限は特に制限されず、例えば、０．２５以下である。
また、本発明の窒化ホウ素粒子に対するＸ線光電子分光分析により検出される、窒化ホウ素粒子の表面における、ホウ素原子濃度に対するケイ素原子濃度の原子濃度比（ケイ素原子濃度（原子％）／ホウ素原子濃度（原子％））は、例えば、０～０．００１である。窒化ホウ素粒子の表面におけるケイ素原子濃度が検出限界未満であってもよい。
窒化ホウ素粒子の表面における上記原子濃度比は以下のように測定される。
すなわち、窒化ホウ素粒子をＸ線光電子分光装置（ＸＰＳ）（Ｕｌｖａｃ－ＰＨＩ社製：Ｖｅｒｓａ Ｐｒｏｂｅ ＩＩ）により測定する。詳細な測定条件としては、Ｘ線源として、モノクロＡｌ（管電圧；１５ｋＶ）を使い、分析面積は３００μｍ×３００μｍとする。測定により得られた、酸素原子、窒素原子、ホウ素原子、ケイ素原子、及び、炭素原子のピーク面積値をそれぞれの元素の感度係数で補正する。補正した、酸素原子、窒素原子、ホウ素原子、ケイ素原子、及び、炭素原子の総量に対する、酸素原子の原子数の比率、ホウ素原子の原子数の比率、及び、ケイ素原子の原子数の比率、を求める。求められた、酸素原子の原子数の比率、ホウ素原子の原子数の比率、及び、ケイ素原子の原子数の比率に基づいて、上記原子濃度比が計算できる。
測定により得られた、酸素原子、窒素原子、ホウ素原子、ケイ素原子、及び、炭素原子のピーク面積値にそれぞれの元素の感度係数で補正する方法は、具体的には、酸素原子に対しては、５２８ｅＶから５３８ｅＶのピーク面積値を、酸素原子に対する感度係数０．７３３で除し、窒素原子に対しては、３９４ｅＶから４０３ｅＶのピーク面積値を、窒素原子に対する感度係数０．４９９で除し、ホウ素原子に対しては、１８７ｅＶから１９６ｅＶのピーク面積値を、ホウ素原子に対する感度係数０．１７１で除し、ケイ素原子に対しては、９８Ｖから１０８ｅＶのピーク面積値を、ケイ素原子に対する感度係数０．３６８で除し、炭素原子に対しては、２８２ｅＶから２９０ｅＶのピーク面積値を、炭素原子に対する感度係数０．３１４で除す。
本発明の窒化ホウ素粒子は、下記式（１）で求められるＤ値が、０．０１０以下であり、０．００５以下が好ましい。上記Ｄ値の下限は特に制限されず、例えば、０以上である。
式（１）：Ｄ値 ＝ Ｂ（ＯＨ）３（００２）／ＢＮ（００２）
Ｂ（ＯＨ）３（００２）：Ｘ線回折により測定される三斜晶系の空間群を有する水酸化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度
ＢＮ（００２）：Ｘ線回折により測定される六方晶系の空間群を有する窒化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度
市場で流通する通常の粉末状の窒化ホウ素は、本発明の窒化ホウ素粒子の要件として規定する上記原子濃度比及び／又はＤ値の範囲を満たさない。特に、通常の窒化ホウ素は、上記原子濃度比が所定の範囲未満であることが多い。
本発明の窒化ホウ素粒子を得るには、例えば、市場で流通する粉末状の窒化ホウ素（特に、上記原子濃度比が所定の範囲未満である窒化ホウ素）に対して、適切な処理を施し、Ｄ値が所定の範囲を超過しないようにしながら、粉末状の窒化ホウ素の表面に酸素原子を導入する方法が挙げられる。
上記処理の具体的な方法については所定の窒化ホウ素粒子を得ることができるのであれば特に制限されず、中でも、プラズマ処理が好ましい。
つまり、本発明の窒化ホウ素粒子は、窒化ホウ素（好ましくは粉末状の窒化ホウ素）に対してプラズマ処理（好ましくは後述の酸素プラズマ処理）が施されてなる窒化ホウ素粒子であることが好ましい。
なお、本発明の窒化ホウ素粒子の素材となる上記窒化ホウ素は、上記原子濃度比及び／又はＤ値（特に、上記原子濃度比）が所定の要件を満たさないこと以外は、本発明の窒化ホウ素粒子における好適な条件を満たすことも好ましい。
上記プラズマ処理は、大気圧下で実施してもよく減圧下（５００Ｐａ以下、好ましくは０～１００Ｐａ）で実施してもよい。
プラズマ処理において、プラズマ状態とするガスとしては、Ｏ２ガス、Ａｒガス、Ｎ２ガス、Ｈ２ガス、Ｈｅガス、及び、これらの１種以上を含む混合ガスが挙げられる。上記ガスには、少なくともＯ２ガスが含まれることが好ましく、上記ガスの６０～１００体積％がＯ２ガスであることがより好ましく、上記ガスの９０～１００体積％がＯ２ガスであることが更に好ましく、実質的にＯ２ガス単独であることが特に好ましい。
つまり、プラズマ処理は、酸素プラズマ処理であることが好ましい。
プラズマ処理における出力は、大気圧下、減圧下で行う場合いずれでも、生成する水酸化ホウ素の量を制御する点から、５０～１０００Ｗが好ましく、７０～５００Ｗがより好ましく、１００～３００Ｗが更に好ましい。
大気圧下でプラズマ処理を行う場合の、プラズマ処理の時間は、０．２～３０時間が好ましく、４～８時間がより好ましい。
減圧下でプラズマ処理を行う場合の、プラズマ処理の時間は、０．２～１０時間が好ましく、０．２～３時間がより好ましい。
プラズマ処理は、連続的に行ってもよく断続的に行ってもよい。断続的に行う場合、合計の処理時間が上記範囲内であることが好ましい。
プラズマ処理を行う際の処理温度は、０～２００℃が好ましく、１５～１００℃がより好ましい。
本発明の窒化ホウ素粒子は一種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
本発明の窒化ホウ素粒子は、例えば、熱伝導材料形成用組成物にも適用できる。
本発明の窒化ホウ素粒子は、表面修飾剤と共同して、本発明の窒化ホウ素粒子と本発明の窒化ホウ素粒子の表面上に吸着した表面修飾剤とを含む表面修飾窒化ホウ素粒子を形成していてもよいし、表面修飾窒化ホウ素粒子を形成していなくてもよい。
［熱伝導材料形成用組成物（組成物）］
本発明は熱伝導材料形成用組成物（以下、単に「組成物」ともいう）にも関する。
本発明の組成物は、本発明の窒化ホウ素粒子と、樹脂バインダー又はその前駆体と、を含む。
〔窒化ホウ素粒子〕
組成物が含む、本発明の窒化ホウ素粒子については上述の通りである。
本発明の窒化ホウ素粒子の含有量は、組成物の全固形分に対して、４０体積％以上が好ましく、５０体積％以上がより好ましく、５５体積％以上が更に好ましい。上限は１００体積％未満であり、８０体積％以下が好ましい。
なお、全固形分とは、熱伝導材料を形成する成分を意図し、溶媒は含まれない。ここでいう、熱伝導材料を形成する成分は、熱伝導材料を形成する際に反応（重合）して化学構造が変化する成分でもよい。また、熱伝導材料を形成する成分であれば、その性状が液体状であっても、固形分とみなす。
〔樹脂バインダー又はその前駆体（バインダー成分）〕
組成物は、樹脂バインダー又はその前駆体を含む。
以下、樹脂バインダー又はその前駆体を総称して、バインダー成分ともいう。
バインダー成分は、樹脂バインダーそのものであってもよいし、樹脂バインダーの前駆体であってもよい。
樹脂バインダーそのものを使用する組成物としては、例えば、溶媒と、上記溶媒中に溶解したポリマー（樹脂）である樹脂バインダーとを含む組成物が挙げられる。この組成物の溶媒が蒸発することで、上記樹脂バインダーが析出し、上記樹脂バインダーがバインダー（結合剤）として機能する熱伝導材料が得られる。
また、組成物が樹脂バインダーとして熱可塑性樹脂を含む場合、組成物は、例えば、熱可塑性樹脂である樹脂バインダーを含み、溶媒を含まない組成物であってもよい。この組成物を加熱溶融させてから所望の形態で冷却固化して、上記熱可塑性樹脂である樹脂バインダーがバインダー（結合剤）として機能する熱伝導材料を得てもよい。
樹脂バインダーの前駆体は、例えば、組成物から熱伝導材料が形成される過程で、所定の条件で重合及び／又は架橋して、樹脂バインダー（重合体及び／又は架橋体）となる成分である。このように形成された樹脂バインダーが、熱伝導材料中でバインダー（結合剤）として機能する。
樹脂バインダーの前駆体としては、例えば、硬化性化合物が挙げられる。
硬化性化合物としては、熱又は光（紫外光等）等によって重合及び／又は架橋が進行して硬化する化合物が挙げられる。つまり、熱硬化性化合物及び光硬化性化合物が挙げられる。これらの化合物は、ポリマーでもよいしモノマーでもよい。硬化性化合物は、２種以上の化合物（例えば主剤と硬化剤）の混合物であってもよい。なお、樹脂バインダーの前駆体は、後述の表面修飾剤と化学反応してもよい。
樹脂バインダー（樹脂バインダーの前駆体から形成される樹脂バインダーを含む）としては、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、メラミン樹脂、フェノキシ樹脂、イソシアネート系樹脂（ポリウレタン樹脂、ポリウレア樹脂、ポリウレタンウレア樹脂等）、及び、ラジカル重合体（（メタ）アクリル樹脂等）のように重合性二重結合を有する２以上のモノマーが連鎖重合してなる樹脂が挙げられる。
また、樹脂バインダー（樹脂バインダーの前駆体から形成される樹脂バインダーを含む）は、例えば、異なるモノマー間における下記（官能基１／官能基２）の１種以上の組み合わせが反応して形成される樹脂であってもよい。
（官能基１／官能基２）＝（重合性二重結合／重合性二重結合）、（重合性二重結合／チオール基）、（カルボン酸ハロゲン化物基（カルボン酸塩化物基等）／一級又は二級アミノ基）、（カルボキシル基／一級又は二級アミノ基）（カルボン酸無水物基／一級又は二級アミノ基）、（カルボキシル基／アジリジン基）、（カルボキシル基／イソシアネート基）、（カルボキシル基／エポキシ基）、（カルボキシル基／ハロゲン化ベンジル基）、（一級又は二級アミノ基／イソシアネート基）、（一級、二級、又は三級アミノ基／ハロゲン化ベンジル基）、（一級アミノ基／アルデヒド類）、（イソシアネート基／イソシアネート基）、（イソシアネート基／水酸基）、（イソシアネート基／エポキシ基）、（水酸基／ハロゲン化ベンジル基）、（水酸基／カルボン酸無水物基）、（水酸基／アルコキシシリル基）、（エポキシ基／一級又は二級アミノ基）、（エポキシ基／カルボン酸無水物基）、（エポキシ基／水酸基）、（エポキシ基／エポキシ基）、（オキセタニル基／エポキシ基）、（アルコキシシリル基／アルコキシシリル基）等。
なお、重合性二重結合は、ラジカル重合等の重合が可能な炭素同士の二重結合を意図し、例えば、（メタ）アクリロイル基、及び、ビニル基における炭素同士の二重結合が挙げられる。
中でも、組成物は、バインダー成分として、樹脂バインダーの前駆体を含むことが好ましく、エポキシ樹脂を形成可能な樹脂バインダーの前駆体を含むことがより好ましい。
樹脂バインダーは、一種単独で使用してもよく二種以上を使用してもよい。
＜エポキシ樹脂＞
樹脂バインダー（特に、樹脂バインダーの前駆体から形成される樹脂バインダー）はエポキシ樹脂が好ましい。
つまり、組成物は、エポキシ樹脂を形成可能なバインダー成分（つまりエポキシ化合物等）を含むことが好ましい。
エポキシ樹脂は、エポキシ化合物単独で、又は、エポキシ化合物と他の化合物（フェノール化合物及びアミン化合物等の活性水素基含有化合物、及び／又は、酸無水物等）と重合させて形成できる。
中でも、エポキシ樹脂は、エポキシ化合物と他の化合物（好ましくはフェノール化合物）とを反応して形成されることが好ましい。
（エポキシ化合物）
エポキシ化合物は、１分子中に、少なくとも１つのエポキシ基（オキシラニル基）を有する化合物である。
上記エポキシ基は、オキシラン環から１以上の水素原子（好ましくは１の水素原子）を除いてなる基である。上記エポキシ基は、可能な場合、更に置換基（直鎖状又は分岐鎖状の炭素数１～５のアルキル基等）を有していてもよい。
エポキシ化合物が有するエポキシ基の数は、１分子中、２以上が好ましく、２～４０がより好ましく、２～１０が更に好ましく、２が特に好ましい。
エポキシ化合物の分子量は、１５０～１００００が好ましく、１５０～１０００がより好ましく、２００～２９０が更に好ましい。
エポキシ化合物のエポキシ基含有量は、２．０～２０．０ｍｍｏｌ／ｇが好ましく、５．０～１５．０ｍｍｏｌ／ｇがより好ましく、６．０～１４．０ｍｍｏｌ／ｇが更に好ましい。
なお、上記エポキシ基含有量は、エポキシ化合物１ｇが有する、エポキシ基の数を意図する。
エポキシ化合物は、芳香環基（好ましくは芳香族炭化水素環基）を有するのも好ましい。
エポキシ化合物は、液晶性を示してもよく示さなくてもよい。
つまり、エポキシ化合物は、液晶化合物であってよい。言い換えれば、エポキシ基を有する液晶化合物であってもよい。
中でも、エポキシ化合物は、ポリヒドロキシ芳香環型のグリシジルエーテル（ポリヒドロキシ芳香環型エポキシ化合物）が好ましい。
上記ポリヒドロキシ芳香環型のグリジジルエーテルは、置換基として２以上（好ましくは２～６、より好ましくは２～３、更に好ましくは２）の水酸基を有する芳香環における、上記２以上の水酸基を、グリシジルエーテル化してなる構造の化合物である。
上記芳香環は、芳香族炭化水素環でも芳香族ヘテロ環でもよく、芳香族炭化水素環が好ましい。上記芳香環は多環でも単環でもよい。上記芳香環の環員数は５～１５が好ましく、６～１２がより好ましく、６がより好ましい。
上記芳香環は、水酸基以外の置換基を有していても有していなくてもよい。
上記ポリヒドロキシ芳香環型のグリジジルエーテルとしては、例えば、１，３－フェニレンビス（グリシジルエーテル）が挙げられる。
他にも、エポキシ化合物としては、例えば、少なくとも部分的に棒状構造を含む化合物（棒状化合物）、及び、少なくとも部分的に円盤状構造を含む化合物円盤状化合物が挙げられる。
以下、棒状化合物及び円盤状化合物について詳述する。
・棒状化合物
棒状化合物であるエポキシ化合物としては、アゾメチン類、アゾキシ類、シアノビフェニル類、シアノフェニルエステル類、安息香酸エステル類、シクロヘキサンカルボン酸フェニルエステル類、シアノフェニルシクロヘキサン類、シアノ置換フェニルピリミジン類、アルコキシ置換フェニルピリミジン類、フェニルジオキサン類、トラン類、及び、アルケニルシクロヘキシルベンゾニトリル類が挙げられる。以上のような低分子化合物だけではなく、高分子化合物も使用できる。上記高分子化合物は、低分子の反応性基を有する棒状化合物が重合した高分子化合物である。
好ましい棒状化合物としては、下記一般式（ＸＸＩ）で表される棒状化合物が挙げられる。
一般式（ＸＸＩ）：Ｑ１－Ｌ１１１－Ａ１１１－Ｌ１１３－Ｍ－Ｌ１１４－Ａ１１２－Ｌ１１２－Ｑ２
一般式（ＸＸＩ）中、Ｑ１及びＱ２はそれぞれ独立に、エポキシ基であり、Ｌ１１１、Ｌ１１２、Ｌ１１３、及び、Ｌ１１４はそれぞれ独立に、単結合又は２価の連結基を表す。Ａ１１１及びＡ１１２はそれぞれ独立に、炭素数１～２０の２価の連結基（スペーサ基）を表す。Ｍはメソゲン基を表す。
Ｑ１及びＱ２のエポキシ基は、置換基を有していてもよいし、有していなくてもよい。
一般式（ＸＸＩ）中、Ｌ１１１、Ｌ１１２、Ｌ１１３、及び、Ｌ１１４はそれぞれ独立に、単結合又は２価の連結基を表す。
Ｌ１１１、Ｌ１１２、Ｌ１１３、及び、Ｌ１１４で表される２価の連結基としては、それぞれ独立に、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＣＯ－、－ＮＲ１１２－、－ＣＯ－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｏ－、－ＣＯ－ＮＲ１１２－、－ＮＲ１１２－ＣＯ－、－Ｏ－ＣＯ－、－ＣＨ２－Ｏ－、－Ｏ－ＣＨ２－、－Ｏ－ＣＯ－ＮＲ１１２－、－ＮＲ１１２－ＣＯ－Ｏ－、及び、－ＮＲ１１２－ＣＯ－ＮＲ１１２－からなる群より選ばれる２価の連結基であるのが好ましい。上記Ｒ１１２は炭素数１～７のアルキル基又は水素原子である。
中でも、Ｌ１１３及びＬ１１４は、それぞれ独立に、－Ｏ－が好ましい。
Ｌ１１１及びＬ１１２は、それぞれ独立に、単結合が好ましい。
一般式（ＸＸＩ）中、Ａ１１１及びＡ１１２は、それぞれ独立に、炭素数１～２０の２価の連結基を表す。
２価の連結基は、隣接していない酸素原子及び硫黄原子等のヘテロ原子を含んでいてもよい。中でも、炭素数１～１２の、アルキレン基、アルケニレン基、又は、アルキニレン基が好ましい。上記、アルキレン基、アルケニレン基、又は、アルキニレン基がエステル基を有していてもよいし、有していなくてもよい。
２価の連結基は直鎖状であるのが好ましく、また、上記２価の連結基は置換基を有していてもよいし、有していなくてもよい。置換基としては、例えば、ハロゲン原子（フッ素原子、塩素原子、及び、臭素原子）、シアノ基、メチル基、及び、エチル基が挙げられる。
中でも、Ａ１１１及びＡ１１２は、それぞれ独立に、炭素数１～１２のアルキレン基が好ましく、メチレン基がより好ましい。
一般式（ＸＸＩ）中、Ｍはメソゲン基を表し、上記メソゲン基としては、公知のメソゲン基が挙げられる。中でも、下記一般式（ＸＸＩＩ）で表される基が好ましい。
一般式（ＸＸＩＩ）：－（Ｗ１－Ｌ１１５）ｎ－Ｗ２－
一般式（ＸＸＩＩ）式中、Ｗ１及びＷ２は、それぞれ独立に、２価の環状アルキレン基、２価の環状アルケニレン基、アリーレン基、又は、２価のヘテロ環基を表す。Ｌ１１５は、単結合又は２価の連結基を表す。ｎは、１～４の整数を表す。
Ｗ１及びＷ２としては、例えば、１，４－シクロヘキセンジイル、１，４－シクロヘキサンジイル、１，４－フェニレン、ピリミジン－２，５－ジイル、ピリジン－２，５－ジイル、１，３，４－チアジアゾール－２，５－ジイル、１，３，４－オキサジアゾール－２，５－ジイル、ナフタレン－２，６－ジイル、ナフタレン－１，５－ジイル、チオフェン－２，５－ジイル、及び、ピリダジン－３，６－ジイルが挙げられる。１，４－シクロヘキサンジイルの場合、トランス体及びシス体の構造異性体のどちらの異性体であってもよく、任意の割合の混合物でもよい。中でも、トランス体が好ましい。
Ｗ１及びＷ２は、それぞれ置換基を有していてもよい。置換基としては、例えば、上述した置換基群Ｙで例示された基が挙げられ、より具体的には、ハロゲン原子（フッ素原子、塩素原子、臭素原子、及び、ヨウ素原子）、シアノ基、炭素数１～１０のアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、及び、プロピル基等）、炭素数１～１０のアルコキシ基（例えば、メトキシ基、及び、エトキシ基等）、炭素数１～１０のアシル基（例えば、ホルミル基、及び、アセチル基等）、炭素数１～１０のアルコキシカルボニル基（例えば、メトキシカルボニル基、及び、エトキシカルボニル基等）、炭素数１～１０のアシルオキシ基（例えば、アセチルオキシ基、及び、プロピオニルオキシ基等）、ニトロ基、トリフルオロメチル基、及び、ジフルオロメチル基等が挙げられる。
Ｗ１が複数存在する場合、複数存在するＷ１は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
一般式（ＸＸＩＩ）式中、Ｌ１１５は、単結合又は２価の連結基を表す。Ｌ１１５で表される２価の連結基としては、上述したＬ１１１～Ｌ１１４で表される２価の連結基の具体例が挙げられ、例えば、－ＣＯ－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－、－ＣＨ２－Ｏ－、及び、－Ｏ－ＣＨ２－が挙げられる。
Ｌ１１５が複数存在する場合、複数存在するＬ１１５は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
上記一般式（ＸＸＩＩ）で表されるメソゲン基の基本骨格で好ましい骨格を、以下に例示する。上記メソゲン基は、これらの骨格に置換基が置換していてもよい。
上記骨格の中でも、得られる熱伝導材料の熱伝導性がより優れる点でビフェニル骨格が好ましい。
なお、一般式（ＸＸＩ）で表される化合物は、特表平１１－５１３０１９号公報（ＷＯ９７／００６００）に記載の方法を参照して合成できる。
棒状化合物は、特開平１１－３２３１６２号公報及び特許４１１８６９１号に記載のメソゲン基を有するモノマーであってもよい。
中でも、棒状化合物は、一般式（Ｅ１）で表される化合物であるのが好ましい。
一般式（Ｅ１）中、ＬＥ１は、それぞれ独立に、単結合又は２価の連結基を表す。
中でも、ＬＥ１は、２価の連結基が好ましい。
２価の連結基は、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＣＯ－、－ＮＨ－、－ＣＨ＝ＣＨ－、－Ｃ≡Ｃ－、－ＣＨ＝Ｎ－、－Ｎ＝ＣＨ－、－Ｎ＝Ｎ－、置換意を有していてもよいアルキレン基、又は、これらの２以上の組み合わせからなる基が好ましく、－Ｏ－アルキレン基－又は－アルキレン基－Ｏ－がより好ましい。
なお上記アルキレン基は、直鎖状、分岐鎖状、及び、環状のいずれでもよいが、炭素数１～２の直鎖状アルキレン基が好ましい。
複数存在するＬＥ１は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
一般式（Ｅ１）中、ＬＥ２は、それぞれ独立に、単結合、－ＣＨ＝ＣＨ－、－ＣＯ－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－、－Ｃ（－ＣＨ３）＝ＣＨ－、－ＣＨ＝Ｃ（－ＣＨ３）－、－ＣＨ＝Ｎ－、－Ｎ＝ＣＨ－、－Ｎ＝Ｎ－、－Ｃ≡Ｃ－、－Ｎ＝Ｎ＋（－Ｏ－）－、－Ｎ＋（－Ｏ－）＝Ｎ－、－ＣＨ＝Ｎ＋（－Ｏ－）－、－Ｎ＋（－Ｏ－）＝ＣＨ－、－ＣＨ＝ＣＨ－ＣＯ－、－ＣＯ－ＣＨ＝ＣＨ－、－ＣＨ＝Ｃ（－ＣＮ）－、又は、－Ｃ（－ＣＮ）＝ＣＨ－を表す。
中でも、ＬＥ２は、それぞれ独立に、単結合、－ＣＯ－Ｏ－、又は、－Ｏ－ＣＯ－が好ましい。
ＬＥ２が複数存在する場合、複数存在するＬＥ２は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
一般式（Ｅ１）中、ＬＥ３は、それぞれ独立に、単結合、又は、置換基を有していてもよい、５員環若しくは６員環の芳香族環基又は５員環若しくは６員環の非芳香族環基、又は、これらの環からなる多環基を表す。
ＬＥ３で表される芳香族環基及び非芳香族環基の例としては、置換基を有していてもよい、１，４－シクロヘキサンジイル基、１，４－シクロヘキセンジイル基、１，４－フェニレン基、ピリミジン－２，５－ジイル基、ピリジン－２，５－ジイル基、１，３，４－チアジアゾール－２，５－ジイル基、１，３，４－オキサジアゾール－２，５－ジイル基、ナフタレン－２，６－ジイル基、ナフタレン－１，５－ジイル基、チオフェン－２，５－ジイル基、及び、ピリダジン－３，６－ジイル基が挙げられる。１，４－シクロヘキサンジイル基の場合、トランス体及びシス体の構造異性体のどちらの異性体であってもよく、任意の割合の混合物でもよい。中でも、トランス体であるのが好ましい。
中でも、ＬＥ３は、単結合、１，４－フェニレン基、又は、１，４－シクロヘキセンジイル基が好ましい。
ＬＥ３で表される基が有する置換基は、それぞれ独立に、アルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子、シアノ基、ニトロ基、又は、アセチル基が好ましく、アルキル基（好ましくは炭素数１）がより好ましい。
なお、置換基が複数存在する場合、置換基は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
ＬＥ３が複数存在する場合、複数存在するＬＥ３は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
一般式（Ｅ１）中、ｐｅは、０以上の整数を表す。
ｐｅが２以上の整数である場合、複数存在する（－ＬＥ３－ＬＥ２－）は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
中でも、ｐｅは、０～２が好ましく、０又は１がより好ましく、０が更に好ましい。
一般式（Ｅ１）中、ＬＥ４は、それぞれ独立に、置換基を表す。
置換基は、それぞれ独立に、アルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子、シアノ基、ニトロ基、又は、アセチル基が好ましく、アルキル基（好ましくは炭素数１）がより好ましい。
複数存在するＬＥ４は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。また、次に説明するｌｅが２以上の整数である場合、同一の（ＬＥ４）ｌｅ中に複数存在するＬＥ４も、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
一般式（Ｅ１）中、ｌｅは、それぞれ独立に、０～４の整数を表す。
中でも、ｌｅは、それぞれ独立に、０～２が好ましい。
複数存在するｌｅは、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
棒状化合物は、得られる熱伝導材料の熱伝導性がより優れる点でビフェニル骨格を有するのが好ましい。
言い換えると、エポキシ化合物は、ビフェニル骨格を有するのが好ましく、この場合のエポキシ化合物は棒状化合物であるのがより好ましい。
・円盤状化合物
円盤状化合物であるエポキシ化合物は、少なくとも部分的に円盤状構造を有する。
円盤状構造は、少なくとも、脂環又は芳香族環を有する。特に、円盤状構造が、芳香族環を有する場合、円盤状化合物は、分子間のπ－π相互作用によるスタッキング構造の形成により柱状構造を形成しうる。
円盤状構造として、具体的には、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ． Ｅｄ． ２０１２， ５１， ７９９０－７９９３又は特開平７－３０６３１７号公報に記載のトリフェニレン構造、並びに、特開２００７－２２２０号公報及び特開２０１０－２４４０３８号公報に記載の３置換ベンゼン構造等が挙げられる。
エポキシ化合物として円盤状化合物を用いれば、高い熱伝導性を示す熱伝導材料が得られる。その理由としては、棒状化合物が直線的（一次元的）にしか熱伝導できないのに対して、円盤状化合物は法線方向に平面的（二次元的）に熱伝導できるため、熱伝導パスが増え、熱伝導率が向上する、と考えられる。
上記円盤状化合物は、エポキシ基を３つ以上有するのが好ましい。３つ以上のエポキシ基を有する円盤状化合物を含む組成物の硬化物はガラス転移温度が高く、耐熱性が高い傾向がある。
円盤状化合物が有するエポキシ基の数は、８以下が好ましく、６以下より好ましい。
円盤状化合物の具体例としては、Ｃ． Ｄｅｓｔｒａｄｅ ｅｔ ａｌ．， Ｍｏｌ． Ｃｒｙｓｒ． Ｌｉｑ． Ｃｒｙｓｔ．， ｖｏｌ． ７１， ｐａｇｅ １１１ （１９８１） ；日本化学会編、季刊化学総説、Ｎｏ．２２、液晶の化学、第５章、第１０章第２節（１９９４）；Ｂ． Ｋｏｈｎｅ ｅｔ ａｌ．， Ａｎｇｅｗ． Ｃｈｅｍ． Ｓｏｃ． Ｃｈｅｍ． Ｃｏｍｍ．， ｐａｇｅ １７９４ （１９８５）；Ｊ． Ｚｈａｎｇ ｅｔ ａｌ．， Ｊ． Ａｍ． Ｃｈｅｍ． Ｓｏｃ．， ｖｏｌ． １１６， ｐａｇｅ ２６５５ （１９９４）、及び特許第４５９２２２５号に記載されている化合物等において末端の少なくとも１つ（好ましくは３つ以上）をエポキシ基とした化合物が挙げられる。
が挙げられる。円盤状化合物としては、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ． Ｅｄ． ２０１２， ５１， ７９９０－７９９３、及び特開平７－３０６３１７号公報に記載のトリフェニレン構造、並びに特開２００７－２２２０号公報、及び、特開２０１０－２４４０３８号公報に記載の３置換ベンゼン構造において末端の少なくとも１つ（好ましくは３つ以上）をエポキシ基とした化合物等が挙げられる。
・その他のエポキシ化合物
上述のエポキシ化合物以外の、その他のエポキシ化合物としては、例えば、一般式（ＤＮ）で表されるエポキシ化合物が挙げられる。
一般式（ＤＮ）中、ｎＤＮは、０以上の整数を表し、０～５が好ましく、１がより好ましい。
ＲＤＮは、単結合又は２価の連結基を表す。２価の連結基としては、－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－、－ＣＯ－Ｏ－、－Ｓ－、アルキレン基（炭素数は、１～１０が好ましい。）、アリーレン基（炭素数は、６～２０が好ましい。）、又は、これらの組み合わせからなる基が好ましく、アルキレン基がより好ましく、メチレン基がより好ましい。
その他のエポキシ化合物としては、エポキシ基が、縮環している化合物も挙げられる。このような化合物としては、例えば、３，４：８，９－ジエポキシビシクロ［４．３．０］ノナン等が挙げられる。
その他のエポキシ化合物としては、他にも、例えば、ビスフェノールＡ、Ｆ、Ｓ、ＡＤ等のグリシジルエーテルであるビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ビスフェノールＳ型エポキシ化合物、ビスフェノールＡＤ型エポキシ化合物等；水素添加したビスフェノールＡ型エポキシ化合物、水素添加したビスフェノールＡＤ型エポキシ化合物等；フェノールノボラック型のグリシジルエーテル（フェノールノボラック型エポキシ化合物）、クレゾールノボラック型のグリシジルエーテル（クレゾールノボラック型エポキシ化合物）、ビスフェノールＡノボラック型のグリシジルエーテル等；ジシクロペンタジエン型のグリシジルエーテル（ジシクロペンタジエン型エポキシ化合物）；ジヒドロキシペンタジエン型のグリシジルエーテル（ジヒドロキシペンタジエン型エポキシ化合物）；ベンゼンポリカルボン酸型のグリシジルエステル（ベンゼンポリカルボン酸型エポキシ化合物）；及び、トリスフェノールメタン型エポキシ化合物が挙げられる。
エポキシ化合物は、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
（活性水素基含有化合物）
エポキシ樹脂は、エポキシ化合物と活性水素基含有化合物とを反応させて形成することが好ましい。
活性水素基含有化合物は、活性水素を有する基（活性水素基）を、１個以上（好ましくは２個以上、より好ましくは２～１０個）有する化合物である。
活性水素基としては、例えば、水酸基、一級又は二級アミノ基、及び、メルカプト基等が挙げられ、中でも、水酸基が好ましい。
活性水素基含有化合物は水酸基を２個以上（好ましくは３個以上、より好ましくは３～６個）有するポリオールであることが好ましい。
中でも、エポキシ化合物と組み合わせて使用される活性水素基含有化合物は、フェノール化合物が好ましい。
つまり、本発明の組成物は、上記樹脂バインダー又はその前駆体として、エポキシ化合物及びフェノール化合物を含むことが好ましい。
フェノール化合物は、フェノール性水酸基を１個以上（好ましくは２個以上、より好ましくは３個以上、更に好ましくは３～６個）有する化合物である。
本発明の効果がより優れる点から、フェノール化合物としては、一般式（Ｐ１）で表される化合物が挙げられる。
・一般式（Ｐ１）で表される化合物
一般式（Ｐ１）を以下に示す。
一般式（Ｐ１）中、ｍ１は０以上の整数を表す。
ｍ１は、０～１０が好ましく、０～３がより好ましく、０又は１が更に好ましく、１が特に好ましい。
一般式（Ｐ１）中、ｎａ及びｎｃは、それぞれ独立に、１以上の整数を表す。
ｎａ及びｎｃは、それぞれ独立に、１～４が好ましい。
一般式（Ｐ１）中、Ｒ１及びＲ６は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、カルボン酸基、ボロン酸基、アルデヒド基、アルキル基、アルコキシ基、又は、アルコキシカルボニル基を表す。
上記アルキル基は、直鎖状でも分岐鎖状でもよい。上記アルキル基の炭素数は、１～１０が好ましい。上記アルキル基は、置換基を有していても有していなくてもよい。
上記アルコキシ基におけるアルキル基部分、及び、上記アルコキシカルボニル基におけるアルキル基部分は、上記アルキル基と同様である。
Ｒ１及びＲ６は、それぞれ独立に、水素原子又はハロゲン原子が好ましく、水素原子又は塩素原子がより好ましく、水素原子が更に好ましい。
一般式（Ｐ１）中、Ｒ７は、水素原子又は水酸基を表す。
Ｒ７が複数存在する場合、複数存在するＲ７は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
Ｒ７が複数存在する場合、複数存在するＲ７のうち、少なくとも１個のＲ７が水酸基を表すのも好ましい。
一般式（Ｐ１）中、Ｌｘ１は、単結合、－Ｃ（Ｒ２）（Ｒ３）－、又は、－ＣＯ－を表し、－Ｃ（Ｒ２）（Ｒ３）－又は－ＣＯ－が好ましい。
Ｌｘ２は、単結合、－Ｃ（Ｒ４）（Ｒ５）－、又は、－ＣＯ－を表し、－Ｃ（Ｒ４）（Ｒ５）－、又は、－ＣＯ－が好ましい。
Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素原子又は置換基を表す。
上記置換基は、それぞれ独立に、水酸基、フェニル基、ハロゲン原子、カルボン酸基、ボロン酸基、アルデヒド基、アルキル基、アルコキシ基、又は、アルコキシカルボニル基が好ましく、水酸基、ハロゲン原子、カルボン酸基、ボロン酸基、アルデヒド基、アルキル基、アルコキシ基、又は、アルコキシカルボニル基がより好ましい。
上記アルキル基は、直鎖状でも分岐鎖状でもよい。上記アルキル基の炭素数は、１～１０が好ましい。上記アルキル基は、置換基を有していても有していなくてもよい。
上記アルコキシ基におけるアルキル基部分、及び、上記アルコキシカルボニル基におけるアルキル基部分は、上記アルキル基と同様である。
上記フェニル基は、置換基を有していても有していなくてもよく、置換基を有する場合は１～３個の水酸基を有するのがより好ましい。
Ｒ２～Ｒ５は、それぞれ独立に、水素原子又は水酸基が好ましく、水素原子がより好ましい。
Ｌｘ１及びＬｘ２は、それぞれ独立に、－ＣＨ２－、－ＣＨ（ＯＨ）－、－ＣＯ－、又は、－ＣＨ（Ｐｈ）－が好ましい。
上記Ｐｈは置換基を有していてもよいフェニル基を表す。
なお、一般式（Ｐ１）中に、Ｒ４が複数存在する場合、複数存在するＲ４は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。Ｒ５が複数存在する場合、複数存在するＲ５は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
一般式（Ｐ１）中、Ａｒ１及びＡｒ２は、それぞれ独立に、ベンゼン環基又はナフタレン環基を表す。
Ａｒ１及びＡｒ２は、それぞれ独立に、ベンゼン環基が好ましい。
一般式（Ｐ１）中、Ｑａは、水素原子、アルキル基、フェニル基、ハロゲン原子、カルボン酸基、ボロン酸基、アルデヒド基、アルコキシ基、又は、アルコキシカルボニル基を表す。
上記アルキル基は、直鎖状でも分岐鎖状でもよい。上記アルキル基の炭素数は、１～１０が好ましい。上記アルキル基は、置換基を有していても有していなくてもよい。
上記アルコキシ基におけるアルキル基部分、及び、上記アルコキシカルボニル基におけるアルキル基部分は、上記アルキル基と同様である。
上記フェニル基は、置換基を有していても有していなくてもよい。
Ｑａは、Ｑａが結合するベンゼン環基が有してもよい水酸基に対して、パラ位に結合するのが好ましい。
Ｑａは、水素原子又はアルキル基が好ましい。上記アルキル基はメチル基が好ましい。
なお、一般式（Ｐ１）中にＲ７、Ｌｘ２、及び／又は、Ｑａが複数存在する場合、複数存在するＲ７、Ｌｘ２、及び／又は、Ｑａは、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
・一般式（Ｐ２）で表される化合物
フェノール化合物としては、一般式（Ｐ２）で表される化合物も挙げられる。
一般式（Ｐ２）中、Ｅ１～Ｅ３は、それぞれ独立に、単結合、－ＮＨ－、又は、－ＮＲ－を表す。Ｒは、置換基（炭素数１～５の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基等）を表す。
一般式（Ｐ２）中、Ｂ１～Ｂ３は、それぞれ独立に、置換基を有してもよい、環員原子である炭素原子の数が６以上（好ましくは６～１０）である芳香環基を表す。
上記芳香環基は、芳香族炭化水素環基でも芳香族複素環基でもよい。
上記芳香環基は、単環でも多環でもよい。
ｌ、ｍ、及び、ｎは、それぞれ独立に、０以上（好ましくは０～５）の整数を表す。
ｌが２以上の場合、ｌ個存在するＸ１は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
ｍが２以上の場合、ｍ個存在するＸ２は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
ｎが２以上の場合、ｎ個存在するＸ３は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
また、ｌ、ｍ、及び、ｎの合計は２以上（好ましくは２～６）が好ましい。
Ｘ１～Ｘ３は、それぞれ独立に、一般式（Ｑ２）で表される基を表す。
一般式（Ｑ２）中、＊は、結合位置を表す。
Ｄ１は、単結合又は２価の連結基を表す。
上記２価の連結基としては、例えば、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＣＯ－、－ＮＲＮ－、－ＳＯ２－、アルキレン基、又は、これらの組み合わせからなる基が挙げられる。－ＮＲＮ－におけるＲＮは、水素原子又は置換基（炭素数１～５の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基等）を表す。上記アルキレン基は、炭素数１～８の直鎖状又は分岐鎖状のアルキレン基が好ましい。
Ａ１は、置換基を有してもよい、環員原子である炭素原子の数が２以上（好ましくは６～１０）である芳香環基、又は、置換基を有してもよい、環員原子である炭素原子の数が３以上（好ましくは６～１０）であるシクロアルカン環基を表す。
上記芳香環基は、芳香族炭化水素環基でも芳香族複素環基でもよい。
上記芳香環基及びシクロアルカン環基は、単環でも多環でもよい。
Ｑ及びＹ１は、それぞれ独立に、アルデヒド基、ボロン酸基、水酸基、エポキシ基を有する１価の基、アミノ基、チオール基、カルボン酸基、カルボン酸無水物基を有する１価の基、イソシアネート基、及び、オキセタニル基を有する１価の基からなる群から選択される特定官能基を表す。ただし、一般式（Ｐ２）中に存在するＱ及びＹ１の全合計のうち、少なくとも１つ（好ましくは２～６つ）は、芳香環基（Ｂ１～Ｂ３、又は、芳香環基であるＡ１）に直接結合する水酸基である。
ｐは、０以上（好ましくは０～２）の整数を表す。
ｑは、０～２の整数を表す。
上記一般式（Ｐ２）中、同一の符号で表される基が複数存在する場合、複数存在する同一の符号で表される基は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。
ただし、ｌが１以上であり、少なくとも１個のＸ１が水酸基である場合、上記水酸基であるＸ１が直接結合するＢ１中の原子と、Ｅ１が直接結合するＢ１中の原子とは、互いに隣接しないことが好ましい。ｍが１以上であり、少なくとも１個のＸ２が水酸基である場合、上記水酸基であるＸ２が直接結合するＢ２中の原子と、Ｅ２が直接結合するＢ２中の原子とは、互いに隣接しないことが好ましい。ｎが１以上であり、少なくとも１個のＸ３が水酸基である場合、上記水酸基であるＸ３が直接結合するＢ３中の原子と、Ｅ３が直接結合するＢ３中の原子とは、互いに隣接しないことが好ましい。
その他にもフェノール化合物としては、例えば、ベンゼントリオールなどのベンゼンポリオール、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、芳香族炭化水素ホルムアルデヒド樹脂変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエンフェノール付加型樹脂、フェノールアラルキル樹脂、多価ヒドロキシ化合物とホルムアルデヒドとから合成される多価フェノールノボラック樹脂、ナフトールアラルキル樹脂、トリメチロールメタン樹脂、テトラフェニロールエタン樹脂、ナフトールノボラック樹脂、ナフトールフェノール共縮ノボラック樹脂、ナフトールクレゾール共縮ノボラック樹脂、ビフェニル変性フェノール樹脂、ビフェニル変性ナフトール樹脂、アミノトリアジン変性フェノール樹脂、又は、アルコキシ基含有芳香環変性ノボラック樹脂等も好ましい。
フェノール化合物の水酸基含有量の下限値は、３．０ｍｍｏｌ／ｇ以上が好ましく、７．０ｍｍｏｌ／ｇ以上がより好ましい。上限値は、２５．０ｍｍｏｌ／ｇ以下が好ましく、２０．０ｍｍｏｌ／ｇ以下がより好ましい。
なお、上記水酸基含有量は、フェノール化合物１ｇが有する、水酸基（好ましくはフェノール性水酸基）の数を意図する。
また、フェノール化合物は、水酸基以外にも、エポキシ化合物と重合反応できる活性水素含有基（カルボン酸基等）を有していてもよい。フェノール化合物の活性水素の含有量（水酸基及びカルボン酸基等における水素原子の合計含有量）の下限値は、３．０ｍｍｏｌ／ｇ以上が好ましく、７．０ｍｍｏｌ／ｇ以上がより好ましい。上限値は、２５．０ｍｍｏｌ／ｇ以下が好ましく、２０．０ｍｍｏｌ／ｇ以下がより好ましい。
なお、上記活性水素の含有量は、フェノール化合物１ｇが有する、活性水素原子の数を意図する。
フェノール化合物の分子量の上限値は、６００以下が好ましく、５００以下がより好ましく、４５０以下が更に好ましく、４００以下が特に好ましい。下限値は、１１０以上が好ましく、３００以上がより好ましい。
フェノール化合物は、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
組成物が、エポキシ化合物と、活性水素基含有化合物とを含む場合、エポキシ化合物の含有量と、活性水素基含有化合物の含有量との比は、エポキシ化合物のエポキシ基と、活性水素基含有化合物の活性水素基（好ましくは水酸基、より好ましくはフェノール性水酸基）との当量比（「エポキシ基の数」／「活性水素基の数」）が、３０／７０～７０／３０となる量が好ましく、４０／６０～６０／４０となる量がより好ましく、４５／５５～５５／４５となる量が更に好ましい。
組成物が、エポキシ化合物及び／又は活性水素基含有化合物とを含む場合、エポキシ化合物と、活性水素基含有化合物との合計含有量は、全バインダー成分に対して、２０～１００体積％が好ましく、６０～１００体積％がより好ましく、９０～１００体積％が更に好ましい。
本発明の組成物において、バインダー成分（例えば、バインダー成分がエポキシ化合物とフェノール化合物とからなる場合はその混合物）の１２０℃における粘度（「粘度Ｘ」とも言う）は、１０Ｐａ・ｓ以下が好ましく、１Ｐａ・ｓ以下がより好ましい。上記粘度Ｘの下限は、例えば、０．００１Ｐａ・ｓ以上である。
また、バインダー成分として、エポキシ化合物とフェノール化合物とが含まれる場合において、フェノール化合物とエポキシ化合物とを、エポキシ化合物中に含まれるエポキシ基に対するフェノール化合物中に含まれる水酸基の当量比が１となるように配合した組成物Ｔが、上記粘度範囲を満たすことも好ましい。
なお、バインダー成分がフェノール化合物を２種以上含む場合、組成物Ｔも同様にフェノール化合物を２種以上含む。この場合、組成物Ｔが含む２種以上のフェノール化合物の組成比は、バインダー成分における２種以上のフェノール化合物の組成比と同様である。バインダー成分がエポキシ化合物を２種以上含む場合においても同様である。
粘度Ｘ及び上記組成物Ｔの粘度は、ＲｈｅｏＳｔｒｅｓｓ ＲＳ６０００（英弘精機株式会社製）を用いて１００～１８０℃の範囲で測定し、１２０℃における粘度を読み取った値を採用する。昇温速度は３℃／ｍｉｎ、せん断速度は１０（１／ｓ）で測定する。
組成物中、バインダー成分の含有量は、組成物の全固形分に対して、５～９０体積％が好ましく、１０～５０体積％がより好ましく、２０～４５体積％が更に好ましい。
〔硬化促進剤〕
組成物は、更に、硬化促進剤を含んでいてもよい。
特に組成物が、樹脂バインダーの前駆体を含む場合において、樹脂バインダーの前駆体から、樹脂バインダーを形成するための硬化促進剤を含むことが好ましい。
使用する硬化促進剤の種類は、樹脂バインダーの前駆体の種類等を考慮して、適宜決定すればよい。
硬化促進剤としては、例えば、トリフェニルホスフィン、三フッ化ホウ素アミン錯体、及び、特開２０１２－６７２２５号公報の段落００５２に記載の化合物が挙げられる。その他にも、２－メチルイミダゾール（商品名；２ＭＺ）、２－ウンデシルイミダゾール（商品名；Ｃ１１－Ｚ）、２－ヘプタデシルイミダゾール（商品名；Ｃ１７Ｚ）、１，２－ジメチルイミダゾール（商品名；１．２ＤＭＺ）、２－エチル－４－メチルイミダゾール（商品名；２Ｅ４ＭＺ）、２－フェニルイミダゾール（商品名；２ＰＺ）、２－フェニル－４－メチルイミダゾール（商品名；２Ｐ４ＭＺ）、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール（商品名；１Ｂ２ＭＺ）、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール（商品名；１Ｂ２ＰＺ）、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール（商品名；２ＭＺ－ＣＮ）、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール（商品名；Ｃ１１Ｚ－ＣＮ）、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト（商品名；２ＰＺＣＮＳ－ＰＷ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン（商品名；２ＭＺ－Ａ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン（商品名；Ｃ１１Ｚ－Ａ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン（商品名；２Ｅ４ＭＺ－Ａ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物（商品名；２ＭＡ－ＯＫ）、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール（商品名；２ＰＨＺ－ＰＷ）、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール（商品名；２Ｐ４ＭＨＺ－ＰＷ）、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール（商品名；２ＰＺ－ＣＮ）、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン（商品名；２ＭＺＡ－ＰＷ）、及び、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物（商品名；２ＭＡＯＫ－ＰＷ）などのイミダゾール系硬化促進剤等が挙げられる（いずれも四国化成工業（株）製）。更に、トリアリールホスフィン系の硬化促進剤として特開２００４－４３４０５号公報の段落００５２に記載の化合物も挙げられる。トリアリールホスフィンにトリフェニルボランが付加したリン系硬化促進剤として、特開２０１４－５３８２の段落００２４に記載の化合物も挙げられる。
硬化促進剤は、１種単独で使用してもよく２種以上使用してもよい。
例えば、組成物が、エポキシ化合物を含む場合において、硬化促進剤の含有量は、エポキシ化合物の全量に対して、０．０１～１０体積％が好ましく、０．１０～５体積％がより好ましい。
〔溶媒〕
組成物は、更に、溶媒を含んでいてもよい。
溶媒の種類は特に制限されず、有機溶媒であるのが好ましい。有機溶媒としては、例えば、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、酢酸エチル、メチルエチルケトン、ジクロロメタン、及び、テトラヒドロフラン等が挙げられる。
組成物が溶媒を含む場合、溶媒の含有量は、組成物の固形分濃度を、２０～９０体積%とする量が好ましく、３０～８０体積%とする量がより好ましく、４０～６０体積％とする量が更に好ましい。
〔その他の成分〕
組成物は、上述した以外のその他の成分を含んでいてもよい。
その他の成分としては、例えば、分散剤、本発明の窒化ホウ素粒子以外の無機物（本発明の窒化ホウ素粒子に該当しない窒化ホウ素粒子でもよい）、本発明の窒化ホウ素粒子及び本発明の窒化ホウ素粒子以外の無機物の表面を修飾する表面修飾剤、並びに、重合開始剤（光重合開始剤又は熱重合開始剤等）が挙げられる。
〔組成物の製造方法〕
組成物の製造方法は特に制限されず、公知の方法を採用でき、例えば、上述した各種成分を混合して製造できる。
混合する際には、各種成分を一括で混合しても、順次混合してもよい。
成分を混合する方法に特に制限はなく、公知の方法を使用できる。混合に使用する混合装置は、液中分散機が好ましく、例えば、自転公転ミキサー、高速回転せん断型撹拌機等の撹拌機、コロイドミル、ロールミル、高圧噴射式分散機、超音波分散機、ビーズミル、及び、ホモジナイザーが挙げられる。混合装置は１種単独で使用してもよく、２種以上使用してもよい。混合の前後に、及び／又は、同時に、脱気処理を行ってもよい。
〔組成物の硬化方法〕
本発明の組成物を硬化処理して熱伝導材料が得られる。
組成物の硬化方法は、特に制限されないが、熱硬化反応が好ましい。
熱硬化反応の際の加熱温度は特に制限されない。例えば、５０～２５０℃の範囲で適宜選択すればよい。また、熱硬化反応を行う際には、温度の異なる加熱処理を複数回にわたって実施してもよい。
硬化処理は、フィルム状又はシート状とした組成物について行うのが好ましい。具体的には、例えば、組成物を塗布成膜し硬化反応を行えばよい。
硬化処理を行う際は、基材上に組成物を塗布して塗膜を形成してから硬化させるのが好ましい。この際、基材上に形成した塗膜に、更に異なる基材を接触させてから硬化処理を行ってもよい。硬化後に得られた硬化物（熱伝導材料）は、基材の一方又は両方と分離してもよいし分離しなくてもよい。
また、硬化処理を行う際に、別々の基材上に組成物を塗布して、それぞれ塗膜を形成し、得られた塗膜同士を接触させた状態で硬化処理を行ってもよい。硬化後に得られた硬化物（熱伝導材料）は、基材の一方又は両方と分離してもよいし分離しなくてもよい。
硬化処理の際には、プレス加工を行ってもよい。プレス加工に使用するプレスに制限はなく、例えば、平板プレスを使用してもよいしロールプレスを使用してもよい。
ロールプレスを使用する場合は、例えば、基材上に塗膜を形成して得た塗膜付き基材を、２本のロールが対向する１対のロールに挟持し、上記１対のロールを回転させて上記塗膜付き基材を通過させながら、上記塗膜付き基材の膜厚方向に圧力を付加するのが好ましい。上記塗膜付き基材は、塗膜の片面にのみ基材が存在していてもよいし、塗膜の両面に基材が存在していてもよい。上記塗膜付き基材は、ロールプレスに１回だけ通過させてもよいし複数回通過させてもよい。
平板プレスによる処理とロールプレスによる処理とは一方のみを実施してもよいし両方を実施してもよい。
また、硬化処理は、組成物を半硬化状態にした時点で終了してもよい。半硬化状態の本発明の熱伝導材料を、使用されるデバイス等に接触するように配置した後、更に加熱等により硬化を進行させ、本硬化させてもよい。上記本硬化させる際の加熱等によって、デバイスと本発明の熱伝導材料とが接着するのも好ましい。
硬化反応を含む熱伝導材料の作製については、「高熱伝導性コンポジット材料」（シーエムシー出版、竹澤由高著）を参照できる。
熱伝導材料の形状に特に制限はなく、用途に応じて様々な形状に成形できる。成形された熱伝導材料の典型的な形状としては、例えば、シート状が挙げられる。
つまり、本発明の熱伝導材料は、熱伝導シートであるのも好ましい。
また、本発明の熱伝導材料の熱伝導性は異方的でもよく等方的でもよい。
熱伝導材料は、絶縁性（電気絶縁性）であるのが好ましい。言い換えると、本発明の組成物は、熱伝導性絶縁組成物であるのが好ましい。
例えば、熱伝導材料の２３℃相対湿度６５％における体積抵抗率は、１０１０Ω・ｃｍ以上が好ましく、１０１２Ω・ｃｍ以上がより好ましく、１０１４Ω・ｃｍ以上が更に好ましい。上限は特に制限されないが、通常１０１８Ω・ｃｍ以下である。
［熱伝導材料の用途］
熱伝導材料は放熱シート等の放熱材として使用でき、各種デバイスの放熱用途に使用できる。より具体的には、デバイス上に本発明の熱伝導材料を含む熱伝導層を配置して熱伝導層付きデバイスを作製して、デバイスからの発熱を効率的に熱伝導層で放熱できる。
熱伝導材料は十分な熱伝導性を有するとともに、高い耐熱性を有しているため、パーソナルコンピュータ、一般家電、及び、自動車等の様々な電気機器に用いられているパワー半導体デバイスの放熱用途に適している。
更に、熱伝導材料は、半硬化状態であっても十分な熱伝導性を有するため、各種装置の部材の隙間等の、光硬化のための光を到達させるのが困難な部位に配置する放熱材としても使用できる。また、接着性にも優れるため、熱伝導性を有する接着剤としての使用も可能である。
熱伝導材料は、本組成物から形成される部材以外の、他の部材と組み合わせて使用されてもよい。
例えば、シート状の熱伝導材料（熱伝導シート）は、本組成物から形成された層の他の、シート状の支持体と組み合わせられていてもよい。
シート状の支持体としては、プラスチックフィルム、金属フィルム、又は、ガラス板が挙げられる。プラスチックフィルムの材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のポリエステル、ポリカーボネート、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン、ポリアミド、ポリオレフィン、セルロース誘導体、及び、シリコーンが挙げられる。金属フィルムとしては、銅フィルムが挙げられる。
以下に実施例に基づいて本発明を更に詳細に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、及び、処理手順等は、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更できる。したがって、本発明の範囲は以下に示す実施例により限定的に解釈されるべきではない。
［窒化ホウ素粒子］
以下に示す方法で、各実施例又は比較例で使用した窒化ホウ素粒子を作製した。
〔素材名〕
以下に示す素材（窒化ホウ素、いずれも市販品）に後述する処理を施すことで、各実施例又は比較例で使用した窒化ホウ素粒子を作製した。または、以下に示す素材そのものを、窒化ホウ素粒子として比較例で使用した。
・窒化ホウ素Ａ（平均粒径：４２μｍ、形状：凝集状、比表面積：２ｍ２／ｇ）
・窒化ホウ素Ｂ（平均粒径：２０μｍ、形状：凝集状、比表面積：４ｍ２／ｇ）
・窒化ホウ素Ｃ（平均粒径：４５μｍ、形状：平板状、比表面積：０．５ｍ２／ｇ）
〔処理条件〕
以下に示す処理条件のいずれかで、窒化ホウ素（上述の窒化ホウ素Ａ～Ｃのいずれか）に対して、処理を行った。
なお、いずれの処理条件で処理をした場合においても、製造された窒化ホウ素粒子の平均粒径、形状、及び、比表面積について、処理前の窒化ホウ素から実質的な変化はなかった。
＜真空プラズマ処理１（処理強度３００Ｗ）＞
窒化ホウ素１５０ｇに対し、株式会社魁半導体社製の「ＹＨＳ－ＤΦＳ」を用いて、後段に示す表に記載の処理時間で真空プラズマ処理（ガス種：Ｏ２、圧力：３０Ｐａ、流量：１０ｓｃｃｍ、出力：３００Ｗ）を行った。
＜真空プラズマ処理２（処理強度５００Ｗ）＞
窒化ホウ素１５ｇに対し、ヤマト科学株式会社製の「プラズクリーナーＰＤＣ２１０」を用いて、真空プラズマ処理（ガス種：Ｏ２、圧力：３０Ｐａ、出力：５００Ｗ）を行った。真空プラズマ処理を５分行うごとに処理対象の窒化ホウ素を撹拌し、合計処理時間が、後段に示す表に記載の処理時間になるまで真空プラズマ処理を行った。
＜大気圧プラズマ処理＞
窒化ホウ素１００ｇに対し、株式会社ジェイ・サイエンス・ラボ社製の「ＰＬＡＳＭＡ ＤＲＵＭ」を用いて、後段に示す表に記載の処理時間で大気圧プラズマ処理（ガス種：Ｏ２／Ａｒ＝１／９（体積比）、圧力：１０００～１１００Ｐａ、出力：１５０Ｗ）を行った。
＜水中プラズマ処理＞
塩化ナトリウムを含む水溶液に窒化ホウ素を添加し、窒化ホウ素を含む分散液を調製した。得られた分散液をビーカーに入れた後、プラズマ発生用電極を挿入し、高周波パルス電圧を印加してプラズマを発生させるプラズマ処理を、下記プラズマ処理条件で１時間行った。プラズマ処理後、得られた分散液をろ過し、ろ液とろ物とに分離した。ろ取した粉末（上記ろ物）を真空乾燥させることで、水中プラズマ処理を施した窒化ホウ素粒子を得た。
－プラズマ処理条件－
電流・電圧条件
・電圧印加周波数：８０ｋＨｚ
・ピーク電圧：±２ｋＶ
・ピーク電流：±４Ａ
・パルス幅：０．５μ秒
電極間距離：３．８ｍｍ
分散媒：０．０１質量％ 塩化ナトリウム水溶液 ７０ｍＬ
撹拌速度：４００ｒｐｍ
プラズマ処理時間：６０分間
＜焼成処理＞
ヤマト科学株式会社製の「ＦＰ４１０」を用いて、窒化ホウ素を、大気中において１０００℃で、後段に示す表に記載の処理時間で加熱した。
〔原子濃度比（ＸＰＳ Ｏ／Ｂ比、等）〕
窒化ホウ素粒子の表面における酸素原子濃度、ホウ素原子濃度、及び、ケイ素原子濃度（ともに単位は原子％）を、Ｘ線光電子分光装置（Ｕｌｖａｃ－ＰＨＩ社製：Ｖｅｒｓａ Ｐｒｏｂｅ ＩＩ）を用いて、明細書中にて上述した条件でそれぞれ測定した。
得られた結果から、窒化ホウ素粒子の表面における、ホウ素原子濃度に対する酸素原子濃度の原子濃度比（酸素原子濃度／ホウ素原子濃度）を計算した。
また、窒化ホウ素粒子の表面における、ホウ素原子濃度に対するケイ素原子濃度の原子濃度比（酸素原子濃度／ケイ素原子濃度）を計算した。
〔式（１）で求められるＤ値（ＸＲＤ ピーク比）〕
窒化ホウ素粒子に対して、Ｘ線回折測定を行い、下記式（１）によりＤ値を求めた。
式（１）：Ｄ値 ＝ Ｂ（ＯＨ）３（００２）／ＢＮ（００２）
Ｂ（ＯＨ）３（００２）：Ｘ線回折により測定される三斜晶系の空間群を有する水酸化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度
ＢＮ（００２）：Ｘ線回折により測定される六方晶系の空間群を有する窒化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度
後段に示す表に、各実施例又は比較例で用いられた窒化ホウ素粒子の特徴を示す。
［組成物］
上述の窒化ホウ素粒子を用いて、組成物（熱伝導材料形成用組成物）を調整した。
以下に組成物の特徴、及び、組成物を用いて実施した試験方法などを示す。
〔各種成分〕
以下に、各実施例及び比較例の組成物で使用した各種成分を示す。
なお、窒化ホウ素粒子については、上述の通りであるため、記載を割愛する。
＜バインダー樹脂又はその前駆体（バインダー成分）＞
以下に、実施例及び比較例で使用したバインダー樹脂又はその前駆体（バインダー成分）を示す。
なお、以下のＡ－１及びＡ－２はエポキシ化合物に該当し、Ｂ－１及びＢ－２はフェノール化合物に該当する。
＜硬化促進剤＞
硬化促進剤として、ＰＰｈ３（トリフェニルホスフィン）使用した。
＜溶媒＞
溶媒として、シクロペンタノン使用した。
〔組成物の調製〕
下記表に示すバインダー成分（バインダー樹脂又はその前駆体）の組み合わせを、当量（系中における、エポキシ化合物のエポキシ基の数と、フェノール化合物の水酸基の数とが等しくなる量）で配合した混合物を調製した。
上記混合物、溶媒、及び、硬化促進剤の順で混合した後、窒化ホウ素粒子を添加して混合液を得た。得られた混合液を自転公転ミキサー（ＴＨＩＮＫＹ社製、あわとり練太郎ＡＲＥ－３１０）で５分間処理して、各実施例又は各比較例の組成物（熱伝導材料形成用組成物）を得た。
なお、溶媒の添加量は組成物の固形分濃度が４２．５体積％になる量とした。
硬化促進剤の添加量は、組成物中の硬化促進剤の含有量が、エポキシ化合物の含有量に対して、３体積％となる量とした。
組成物中におけるバインダー成分（エポキシ化合物及びフェノール化合物）と硬化促進剤との合計含有量は、形成される熱伝導材料（熱伝導シート）の全体積に対する、バインダー成分と硬化促進剤とに由来する成分の合計含有量（体積％）が、３７．０体積％になるように調整した。
なお、組成物中における全固形分に対する、バインダー成分と硬化促進剤との合計含有量（体積％）は、形成される熱伝導材料（熱伝導シート）の全体積に対する、バインダー成分と硬化促進剤とに由来する成分の合計含有量（体積％）と、実質的に同じである。
組成物中における窒化ホウ素粒子の含有量は、形成される熱伝導材料（熱伝導シート）の全体積に対する、窒化ホウ素粒子の含有量（体積％）が、６３．０体積％になるように調整した。
なお、組成物中における全固形分に対する、窒化ホウ素粒子の含有量（体積％）は、形成される熱伝導材料（熱伝導シート）の全体積に対する、窒化ホウ素粒子の含有量（体積％）と、実質的に同じである。
［評価］
〔粘度Ｘ〕
各組成物におけるエポキシ化合物とフェノール化合物とを、エポキシ化合物中に含まれるエポキシ基に対するフェノール化合物中に含まれる水酸基の当量比（水酸基の数／エポキシ基の数）が１となるように配合し、乳鉢で各粉体をすりつぶしてよく混合した。得られた混合物の粘度を、ＲｈｅｏＳｔｒｅｓｓ ＲＳ６０００（英弘精機株式会社製）を用いて１００℃～１８０℃の範囲で測定し、１２０℃における粘度を読み取った。昇温速度は３℃／ｍｉｎ、せん断速度は１０（１／ｓ）で測定した。
測定された粘度値（粘度Ｘ）を下記基準に照らして区分して評価した。
（評価基準）
「Ａ」： １Ｐａ・ｓ以下
「Ｂ」： １Ｐａ・ｓ超１０Ｐａ・ｓ以下
「Ｃ」： １０Ｐａ・ｓ超
なお、いずれの粘度Ｘも、０．００１Ｐａ・ｓ以上であった。
〔熱伝導性〕
アプリケーターを用いて、離型処理したポリエステルフィルムの離型面上に、後段に示す表に記載の配合を有する各実施例又は各比較例の組成物を均一に塗布し、１２０℃で５分間放置して塗膜を得た。
このようにして得られた塗膜付きフィルムの塗膜上に、更に、新たな上記ポリエステルフィルムを、離型面が対向するように張り合わせて、「ポリエステルフィルム－塗膜－ポリエステルフィルム」の構成を有する積層体を得た。
上記積層体にロールプレス処理をした。ロールプレス後の積層体を、空気下で熱プレス（熱板温度１８０℃、圧力２０ＭＰａで５分間処理した後、更に、常圧下で１８０℃９０分間）で処理した。上記積層体の両面のポリエステルフィルムを剥がし、熱伝導シート（硬化した塗膜、平均膜厚２００μｍ）を得た。
各組成物を用いて得られた、それぞれの熱伝導シート（熱伝導材料）を用いて、熱伝導性評価を実施した。下記の方法で熱伝導率の測定を行い、下記の基準に従って熱伝導性を評価した。
＜膜厚方向の熱伝導率（Ｗ／ｍ・ｋ）測定＞
（１）ＮＥＴＺＳＣＨ社製の「ＬＦＡ４６７」を用いて、レーザーフラッシュ法で熱伝導材料の厚み方向の熱拡散率を測定した。
（２）メトラー・トレド社製の天秤「ＸＳ２０４」を用いて、熱伝導材料の比重をアルキメデス法（「固体比重測定キット」使用）で測定した。
（３）セイコーインスツル社製の「ＤＳＣ３２０／６２００」を用い、１０℃／分の昇温条件の下、２５℃における熱伝導材料の比熱を求めた。
（４）得られた熱拡散率に比重及び比熱を乗じて、熱伝導材料の膜厚方向の熱伝導率を算出した。
（評価基準）
測定された熱伝導率を下記基準に照らして区分し、膜厚方向の熱伝導性を評価した。
「Ａ」： １５Ｗ／ｍ・Ｋ以上
「Ｂ」： １０Ｗ／ｍ・Ｋ以上１５Ｗ／ｍ・Ｋ未満
「Ｃ」： ８Ｗ／ｍ・Ｋ以上１０Ｗ／ｍ・Ｋ未満
「Ｄ」： ８Ｗ／ｍ・Ｋ未満
＜面内方向の熱伝導率（Ｗ／ｍ・ｋ）測定＞
（１）ベテル社製の「サーモウェーブアナライザＴＡ」を用いて、周期加熱放射測温法で熱伝導材料の面内方向の熱拡散率を測定した。
（２）メトラー・トレド社製の天秤「ＸＳ２０４」を用いて、熱伝導材料の比重をアルキメデス法（「固体比重測定キット」使用）で測定した。
（３）セイコーインスツル社製の「ＤＳＣ３２０／６２００」を用い、１０℃／分の昇温条件の下、２５℃における熱伝導材料の比熱を求めた。
（４）得られた熱拡散率に比重及び比熱を乗じて、熱伝導材料の面内方向の熱伝導率を算出した。
（評価基準）
測定された熱伝導率を下記基準に照らして区分し、面内方向の熱伝導性を評価した。
「Ａ」： ４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上
「Ｂ」： ４０Ｗ／ｍ・Ｋ未満
〔ピール強度（銅箔ピール接着性）〕
各実施例又は各比較例の組成物を用いて以下に示す方法で銅箔付きアルミベース基板を作製し、得られた銅箔付きアルミベース基板に対して下記のピール試験を行い、熱伝導シートのピール強度を評価した。
（銅箔付きアルミベース基板の作製）
アプリケーターを用いて、離型処理したポリエステルフィルムの離型面上に、後段に示す表に記載の配合を有する各実施例又は各比較例の組成物を均一に塗布し、１２０℃で５分間放置して塗膜を得た。
このようにして得られた塗膜付きフィルムの塗膜上に、更に、新たな上記ポリエステルフィルムを、離型面が対向するように張り合わせて、「ポリエステルフィルム－塗膜－ポリエステルフィルム」の構成を有する積層体を得た。
上記積層体にロールプレス処理をした。ロールプレス後の積層体の両面からポリエステルフィルムを剥がし、残った塗膜をアルミニウム板と銅箔の間に挟み、空気下で熱プレス（熱板温度１８０℃、圧力２０ＭＰａで５分間処理した後、更に、常圧下で１８０℃９０分間）で処理して銅箔付きアルミベース基板を得た。上記銅箔付きアルミベース基板は、銅箔とアルミベース基板が熱伝導シート層（硬化した塗膜、平均膜厚２００μｍ）を介して接着された試験体である。
〔ピール強度〕
得られた銅箔付きアルミベース基板の銅箔ピール強度を、ＪＩＳ Ｃ ６４８１に記載されている、常態での引きはがし強さの測定方法に従って測定した。
なお、引きはがし強さを測定した際における、破壊の形態は、いずれも、組成物から形成された熱伝導シート層での凝集破壊であった。
（評価基準）
測定された引き剥がし強さを下記基準に照らして区分し、接着性を評価した。
「Ａ＋」：５Ｎ／ｃｍ以上
「Ａ」： ４Ｎ／ｃｍ以上５Ｎ／ｃｍ未満
「Ｂ」： ３Ｎ／ｃｍ以上４Ｎ／ｃｍ未満
「Ｃ」： ２．５Ｎ／ｃｍ以上３Ｎ／ｃｍ未満
「Ｄ」： ２．５Ｎ／ｃｍ未満
〔シート充填率〕
上記〔熱伝導性〕の項目で示した方法で作製した熱伝導シートを１０ｍｍ×１０ｍｍのサイズに切り出し、アルキメデス法により熱伝導シートの密度を測定した、その値を膜密度（ｇ／ｃｍ３）とした。
上記評価方法により得られたと膜密度を用いて式（Ｘ）より熱伝導シートの充填率（％）を求めた。
充填率（％） ＝ 膜密度／理論密度 × １００ 式（Ｘ）
なお、理論密度は、熱伝導シートが空隙（ボイド）等を内包せずに形成された場合を仮定した理想的な熱伝導シートの密度である。具体的には、窒化ホウ素粒子の密度を２．２３ｇ／ｃｍ３、それ以外の成分の密度を１．３０ｇ／ｃｍ３として、組成物の固形分の配合から計算して理論密度を算出した。
［結果］
以下の表に、各実施例又は比較例における、窒化ホウ素粒子の特徴、組成物の配合の特徴、及び、試験結果を示す。
表１には、熱伝導材料（熱伝導シート）の熱伝導率の測定において、膜厚方向の熱伝導率を測定した実施例又は比較例における、窒化ホウ素粒子の特徴、組成物の配合の特徴、及び、試験結果を示す。
表２には、熱伝導材料（熱伝導シート）の熱伝導率の測定において、面内方向の熱伝導率を測定した実施例又は比較例における、窒化ホウ素粒子の特徴、組成物の配合の特徴、及び、試験結果を示す。
表中、「窒化ホウ素の処理条件」欄は、素材として使用した窒化ホウ素に対してどのような処理を行ったかを示す。「処理条件」欄中、「真空Ｐ１」の記載は、真空プラズマ処理１を行ったことを示す。「真空Ｐ２」の記載は、真空プラズマ処理２を行ったことを示す。「大気圧Ｐ」の記載は、大気圧プラズマ処理を行ったことを示す。「水中Ｐ」の記載は、水中プラズマ処理を行ったことを示す。「焼成」の記載は、焼成処理を行ったことを示す。「未処理」の記載は、処理を行わず、素材として示した窒化ホウ素を、そのまま窒化ホウ素粒子として使用したことを示す。
「窒化ホウ素粒子のパラメータ」欄は、各実施例又は比較例の組成物の調製に供した窒化ホウ素粒子の特徴を示す。「ＸＰＳ Ｏ／Ｂ比」欄は、窒化ホウ素粒子の表面をＸＰＳ（Ｘ線光電子分光分析）で分析して検出された、ホウ素原子濃度に対する酸素原子濃度の原子濃度比を示す。「ＸＲＤ ピーク比」欄は、上述の式（１）で求められるＤ値を示す。
「バインダー成分」欄は、各実施例又は比較例の組成物の調製に供したエポキシ化合物及びフェノール化合物の種類、並びに、バインダー成分の粘度Ｘ（粘度Ｘについては上述の通り）を示す。
なお、比較例５においては、得られた熱伝導材料（熱伝導シート）がもろすぎてピール強度の評価ができなかった。
比較例６においては、熱伝導シートを形成できなかった。
なお、各実施例又は比較例の組成物の調製に供した窒化ホウ素粒子のいずれにおいても、窒化ホウ素粒子の表面におけるケイ素原子濃度は検出限界未満であった。すなわち、窒化ホウ素粒子の表面における、ホウ素原子濃度に対するケイ素原子濃度の原子濃度比（酸素原子濃度／ケイ素原子濃度）は、各実施例又は比較例の組成物の調製に供した窒化ホウ素粒子のいずれにおいても０．００１以下である。
表に示す結果より、本発明の窒化ホウ素粒子を含む組成物を用いれば、熱伝導性及びピール強度に優れる熱伝導材料が得られることが確認された。
中でも、窒化ホウ素粒子の、ＸＰＳで分析して検出された、ホウ素原子濃度に対する酸素原子濃度の原子濃度比が、０．１５（より好ましくは０．２０）以上である場合、得られる熱伝導材料のピール強度がより優れることが確認された（実施例１～８の比較等を参照）。
窒化ホウ素粒子のＤ値が、０．００５以下である場合、得られる熱伝導材料の熱伝導性がより優れることが確認された（実施例１～４の比較等を参照）。
窒化ホウ素粒子の平均粒径が、４０μｍ以上である場合、本発明の効果がより優れることが確認された（実施例６と９との比較、実施例４と１０との比較等を参照）。
バインダー成分の粘度Ｘが、１０Ｐａ・ｓ以下（好ましくは１Ｐａ・ｓ以下）の場合、得られる熱伝導材料の熱伝導性がより優れることが確認された（実施例３、１１、１２の比較等を参照）。

Claims (13)

  1. Ｘ線光電子分光分析により検出される、表面における、ホウ素原子濃度に対する酸素原子濃度の原子濃度比が、０．１２以上であり、かつ、
    下記式（１）で求められるＤ値が、０．０１０以下である、窒化ホウ素粒子。
    式（１）：Ｄ値 ＝ Ｂ（ＯＨ）３（００２）／ＢＮ（００２）
    Ｂ（ＯＨ）３（００２）：Ｘ線回折により測定される三斜晶系の空間群を有する水酸化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度
    ＢＮ（００２）：Ｘ線回折により測定される六方晶系の空間群を有する窒化ホウ素の（００２）面に由来するピーク強度
  2. 前記Ｄ値が、０．００５以下である、請求項１に記載の窒化ホウ素粒子。
  3. 前記原子濃度比が、０．１５以上である、請求項１又は２に記載の窒化ホウ素粒子。
  4. 前記原子濃度比が、０．２５以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の窒化ホウ素粒子。
  5. 平均粒径が、４０μｍ以上である、請求項１～４のいずれか１項に記載の窒化ホウ素粒子。
  6. 凝集状の粒子である、請求項１～５のいずれか１項に記載の窒化ホウ素粒子。
  7. 窒化ホウ素に対して酸素プラズマ処理を施して、請求項１～６のいずれか１項に記載の窒化ホウ素粒子を製造する、窒化ホウ素粒子の製造方法。
  8. 請求項１～６のいずれか１項に記載の窒化ホウ素粒子と、樹脂バインダー又はその前駆体と、を含む、熱伝導材料形成用組成物。
  9. 前記樹脂バインダー又はその前駆体が、エポキシ化合物を含む、請求項８に記載の熱伝導材料形成用組成物。
  10. 前記樹脂バインダー又はその前駆体が、エポキシ化合物及びフェノール化合物を含む、請求項８又は９に記載の熱伝導材料形成用組成物。
  11. 請求項８～１０のいずれか１項に記載の熱伝導材料形成用組成物を硬化して得られる、熱伝導材料。
  12. 請求項１１に記載の熱伝導材料からなる、熱伝導シート。
  13. デバイスと、上記デバイス上に配置された請求項１２に記載の熱伝導シートを含む熱伝導層とを有する、熱伝導層付きデバイス。
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