JP7273772B2 - ラミネート型蓄電デバイスの製造方法およびラミネート型蓄電デバイスの検査方法 - Google Patents

ラミネート型蓄電デバイスの製造方法およびラミネート型蓄電デバイスの検査方法 Download PDF

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Description

本発明は、ラミネート型蓄電デバイスの製造方法およびラミネート型蓄電デバイスの検査方法に関する。
特開２００１－２６４２０９号公報には、トレーサガスを用いた漏洩試験の方法が開示されている。ここに開示された方法によると、被検査ワークを配置する真空チャンバ内に密閉構造体を配置することにより、被検査ワークの大きさによらずに効率的に試験を行うことができるとされている。
特開２００１－２６４２０９号公報
ラミネート型蓄電デバイスにおける、ラミネートフィルムからなる外装体が重ね合わされ、溶着された部分（以下、溶着部という）の強度が十分であるかどうかは、例えば、製品の試作段階でピール試験等の破壊検査を行い、工程能力を算出することで溶着強度を保証する方法が考えられる。また、製造段階で不具合モードが起きていないかどうかは、例えば、定期的に抜き取り検査を行うことで判断することが考えられる。しかしながら、非破壊で溶着強度を検査する技術は十分には確立されていない。
本発明者は、ラミネート型蓄電デバイスの溶着部の強度を保証する方法を提案したいと考えている。
ここで開示されるラミネート型蓄電デバイスの製造方法は、電極端子が接続された電極体を準備する工程Ａと、ラミネートフィルムを準備する工程Ｂと、電極体がラミネートフィルムによって覆われて密封された蓄電デバイスアッセンブリを構築する工程Ｃと、蓄電デバイスアッセンブリを、予め定められた減圧雰囲気に置く工程Ｄとを含む。蓄電デバイスアッセンブリは、電極体の周囲において、ラミネートフィルムの間から電極端子の一部が外にはみ出た状態でラミネートフィルムが重ね合わされて溶着された溶着部を有する。工程Ｄの減圧雰囲気の圧力は、溶着部の溶着強度が、予め定められた強度以上であることが保証されるように設定されている。
かかる製造方法では、ラミネートフィルムが溶着により密封されて蓄電デバイスアッセンブリが構築され、次いで減圧された雰囲気に置かれる。蓄電デバイスアッセンブリが予め定められた減圧された雰囲気に置かれることにより、ラミネートフィルム内部に収容された空気が膨張しようとする。それによって、ラミネートフィルムが溶着された部分を引き剥がす方向に荷重が加わる。溶着強度が低いと、溶着された部分に剥がれが生じる。このような工程が組み込まれていることによって、溶着部の溶着強度が十分ではない蓄電デバイスアッセンブリは製造工程から取り除かれ、溶着部の溶着強度が一定以上であることが保証されたラミネート型蓄電デバイスを製造することができる。
電極端子は、板状であってもよい。減圧された雰囲気は、溶着部のうちラミネートフィルムの間から電極端子の一部が外にはみ出た部位が、予め定められた強度以上であることを保証するために設定された圧力の雰囲気であってもよい。
工程Ｄでは、ラミネートフィルムの密封は、大気圧よりも減圧された、予め定められた第一減圧雰囲気下で行われていてもよい。工程Ｅでは、減圧された雰囲気は、第一減圧雰囲気よりもさらに減圧された、予め定められた第二減圧雰囲気であってもよい。工程Ｃでは、第一減圧雰囲気下で、電極体がラミネートフィルムで覆われていてもよい。
ここに開示される技術の他の側面として、ラミネート型蓄電デバイスの検査方法が提供される。ラミネート型蓄電デバイスの検査方法は、ラミネート型蓄電デバイスを準備するステップと、ラミネート型蓄電デバイスを、予め定められた減圧雰囲気に置くステップとを含む。ラミネート型蓄電デバイスは、電極端子が接続された電極体と、ラミネートフィルムからなる外装体とを備えている。ラミネート型蓄電デバイスは、電極体の周囲において、ラミネートフィルムの間から電極端子の一部が外にはみ出た状態でラミネートフィルムが重ね合わされて溶着された溶着部を有する。減圧雰囲気の圧力は、溶着部の溶着強度が、予め定められた強度以上であることが保証されるように設定されている。
電極端子は、板状であってもよい。減圧された雰囲気は、溶着部のうちラミネートフィルムの間から電極端子の一部が外にはみ出た部位が、予め定められた強度以上であることを保証するために設定された圧力の雰囲気であってもよい。
一実施形態に係るラミネート型蓄電デバイスの構造を模式的に示す平面図である。 一実施形態に係るラミネート型蓄電デバイスの一部を模式的に示す断面図である。 一実施形態に係るラミネート型蓄電デバイスの一部を模式的に示す断面図である。 一実施形態に係るラミネート電池の製造方法を説明する断面図である。 一実施形態に係るラミネート電池の製造方法を説明する断面図である。 一実施形態に係るラミネート電池の製造方法を説明する断面図である。 一実施形態に係るラミネート電池の製造方法を説明する断面図である。
以下、ここで提案されるラミネート型蓄電デバイスの製造方法の一実施形態を説明する。なお、以下に説明する図面において、同じ作用を奏する部材、部位には同じ符号を付し、重複する説明は省略または簡略化することがある。また、図における寸法関係（長さ、幅、厚さ等）は実際の寸法関係を反映するものではない。
本明細書においてラミネート型蓄電デバイスとは、外装体にラミネートフィルムが用いられた蓄電デバイスをいう。「蓄電デバイス」とは、充電と放電を行なうことができるデバイスをいう。「蓄電デバイスアッセンブリ」とは、蓄電デバイスの構成材料をすべて機械的に適切に組み立てた状態の構造物であって、初期充電処理などの電気化学的な活性化処理等を施す前の状態の構造物をいう。蓄電デバイスには、一般にリチウムイオン電池やリチウム二次電池などと称される電池の他、リチウムポリマー電池、リチウムイオンキャパシタなどが包含される。二次電池は、正負極間の電荷担体の移動に伴って繰り返しの充放電が可能な電池一般をいう。二次電池は、液系の電解液が用いられたものでもよいし、固体電解質が用いられたいわゆる全固体電池でもよい。本明細書において、特に断らない限り、圧力は絶対圧を指す。本明細書において数値範囲をＡ～Ｂ（ここで、Ａ，Ｂは任意の数値）と記載している場合は、Ａ以上Ｂ以下を意味するものとする。
図１は、ここで開示される製造方法によって製造されるラミネート型蓄電デバイス１０の一例を模式的に示す平面図である。図２は、図１のＩＩ－ＩＩ断面を模式的に示す模式図である。図２では、ラミネート型蓄電デバイス１０の、負極端子２８が接続されている部分の断面が図示されている。図３は、図１のＩＩＩ－ＩＩＩ断面を模式的に示す模式図である。図３では、ラミネート型蓄電デバイス１０の、正極端子２７および負極端子２８が接続されていない部分の断面が図示されている。
ラミネート型蓄電デバイス１０は、図１に示されているように、正極端子２７と負極端子２８が接続された電極体２０と、ラミネートフィルム製の外装体２９とを備えている。電極体２０は、正極端子２７と負極端子２８が外装体２９の外にはみ出された状態で、外装体２９に収容されている。なお、本実施形態において、ラミネート型蓄電デバイス１０は全固体電池である。
電極体２０には、図１に示されているように、正極端子２７と負極端子２８が接続されている。電極体２０は、電極積層部２１と、正極集電部２３と、負極集電部２４とを備えている。電極体２０は、ラミネート型蓄電デバイス１０の発電要素となる構造である。電極体２０は、正極シートと、負極シートとが固体電解質層を介して交互に積層された積層構造を備えている。電極積層部２１は、正極シートと負極シートとの積層方向に、幅広い矩形形状の平面を備えている。
図示は省略するが、正極シートは、正極集電箔と、正極活物質層とを備えている。正極集電箔としては、例えば、ステンレス（ＳＵＳ），Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｚｎなどの金属箔が用いられうる。正極集電箔には、導電性や耐酸化性などが考慮され、適当な金属箔が採用されるとよい。正極集電箔は、上述した電極積層部２１の平面形状に応じた矩形形状を有している。正極集電箔の矩形形状の一端には、正極活物質層が形成されない未形成部が設けられている。正極活物質層は、正極活物質を含有する層である。正極活物質層は、未形成部を除いて正極集電箔の両面に形成されている。正極活物質層に含まれる正極活物質としては、例えば、リチウムニッケルマンガンコバルト複合酸化物に代表される公知の正極活物質が適当に用いられうる。正極活物質層には、固体電解質、バインダー、導電材等が含まれていてもよい。
図示は省略するが、負極シートは、負極集電箔と、負極活物質層とを備えている。負極集電箔としては、例えば、ＳＵＳ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｎ等の金属箔が用いられうる。負極集電箔は、上述した電極積層部２１の平面形状に応じた矩形形状を有している。負極集電箔の矩形形状の一端には、負極活物質層が形成されない未形成部が設けられている。負極活物質層は、負極活物質を含有する層である。負極活物質層は、未形成部を除いて負極集電箔の両面に形成されている。負極活物質層としては、例えば、黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素系負極活物質、Ｓｉ、酸化ケイ素等のＳｉ系負極活物質に代表される、公知の負極活物質が適当に用いられうる。負極活物質層には、固体電解質、バインダー、導電材等が含まれていてもよい。
固体電解質層は、Ｌｉイオン伝導体を含む層であり、正極活物質層と負極活物質層とを絶縁している。固体電解質層は固体電解質を含む。固体電解質としては、硫化物系固体電解質を好適に使用することができ、具体的には、例えば、Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ５との混合物（混合質量比Ｌｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５＝５０：５０～１００：０、特に、好ましくはＬｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５＝７０：３０）が挙げられる。固体電解質層は、バインダーを含んでいることが好ましい。バインダーとしてはブタジエンゴム（ＢＲ）が好適である。
電極積層部２１は、正極活物質層と負極活物質層とが固体電解質層を介して交互に積層されている。正極集電部２３を構成する正極集電箔の未形成部は、向きを揃えられて電極積層部２１からはみ出ている。負極集電部２４を構成する負極集電箔の未形成部は、正極シートの正極集電部２３とは反対側において、向きを揃えられて電極積層部２１からはみ出ている。正極集電部２３は、正極集電部２３を構成する正極集電箔の未形成部が重ねられて集約された部位である。負極集電部２４は、負極集電部２４を構成する負極集電箔の未形成部が重ねられて集約された部位である。正極活物質層と負極活物質層とが積層された電極積層部２１は、略矩形である。正極集電部２３は、電極積層部２１の片側の短辺からはみ出ている。負極集電部２４は、正極集電部２３がはみ出た側とは反対側の短辺からはみ出ている。
図２に示されているように、負極端子２８は、負極集電部２４と電気的に接続されている。負極端子２８は、矩形形状を有する板状の部材である。負極端子２８の一方の表面は、溶接等の方法で負極集電部２４と接合されている。負極端子２８は、例えば負極集電箔と同じ金属から構成されている。正極端子２７は、正極集電部２３と電気的に接続されている。正極端子２７は、矩形形状を有する板状の部材である。正極端子２７の一方の表面は、溶接等の方法で正極集電部２３と接合されている。正極端子２７は、例えば、正極集電箔と同じ金属から構成されている。
外装体２９は、電極積層部２１よりも一回り大きい矩形状の２枚のラミネートフィルム４０，４１から構成されている。ラミネートフィルム４０，４１からなる外装体２９は、図２および図３に示されているように、水分等の透過を防止するための金属シート４２と、金属シートの外側面を覆う絶縁樹脂層４３と、金属シートの内側面を覆う熱可塑性樹脂層４４とを有している。
ここで、金属シート４２は、ラミネートフィルム４０，４１において酸素や水分、電解液の侵入を阻止するガスバリア性を付与する役割を担っている。金属シート４２は、アルミニウム箔、銅箔、ニッケル箔、ステンレス箔、あるいは、これらのクラッド箔、これらの焼鈍箔または未焼鈍箔等の金属の薄膜でありうる。また、金属シート４２は、ニッケル、錫、銅、クロム等の導電性金属でめっきした金属箔であってもよい。また、金属シート４２は、下地処理として化成皮膜が形成されていてもよい。化成皮膜は、金属シート４２の表面に化成処理を施すことによって形成される皮膜である。化成処理には、例えば、クロメート処理、ジルコニウム化合物を用いたノンクロム型化成処理などが挙げられる。
絶縁樹脂層４３は、ラミネートフィルム４０，４１の外側の層である。絶縁樹脂層４３は、絶縁性を有しており、かつ、熱可塑性樹脂層４４を溶融させ、接着させる際に、溶融しない程度の融点を有している。絶縁樹脂層４３に用いられる樹脂としては、例えば、ポリアミド、ポリエステル等、熱可塑性樹脂層４４に用いられる樹脂よりも融点が十分に高い樹脂が挙げられる。絶縁樹脂層４３には、これらの延伸フィルムが用いられうる。中でも、成形性および強度の観点で、二軸延伸ポリアミドフィルムまたは二軸延伸ポリエステルフィルム、あるいはこれらを含む複層フィルムが用いられうる。さらに二軸延伸ポリアミドフィルムと二軸延伸ポリエステルフィルムとが貼り合わされた複層フィルムが用いられてもよい。ポリアミドフィルムとしては、特に限定されるものではないが、例えば、６ナイロンフィルム、６，６ナイロンフィルム、ＭＸＤナイロンフィルム等が挙げられる。また、二軸延伸ポリエステルフィルムとしては、二軸延伸ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）フィルム、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム等が挙げられる。
熱可塑性樹脂層４４は、ラミネートフィルム４０，４１の内側の層である。熱可塑性樹脂層４４は、リチウムイオン二次電池等の蓄電デバイスで求められる腐食性に対しても優れた耐薬品性を具備しているとよい。また、熱可塑性樹脂層４４は、ラミネートフィルム４０，４１の内側面が重ねられて接着される際に熱溶着されるものであり、ヒートシール性を備えている。
熱可塑性樹脂層４４には、耐薬品性およびヒートシール性の点で、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系共重合体、これらの酸変性物およびアイオノマーで構成されるのが好ましい。また、オレフィン系共重合体として、ＥＶＡ（エチレン・酢酸ビニル共重合体）、ＥＡＡ（エチレン・アクリル酸共重合体）、ＥＭＡＡ（エチレン・メタアクリル酸共重合体）を例示できる。また、ポリアミドフィルム（例えば１２ナイロン）やポリイミドフィルムも使用できる。熱可塑性樹脂層４４は、例えば、熱可塑性樹脂未延伸フィルムでもよい。熱可塑性樹脂未延伸フィルムは、特に限定されるものではないが、耐薬品性およびヒートシール性の点で、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系共重合体、これらの酸変性物およびアイオノマーで構成されるのが好ましい。また、オレフィン系共重合体として、ＥＶＡ（エチレン・酢酸ビニル共重合体）、ＥＡＡ（エチレン・アクリル酸共重合体）、ＥＭＡＡ（エチレン・メタアクリル酸共重合体）を例示できる。また、ポリアミドフィルム（例えば１２ナイロン）やポリイミドフィルムも使用できる。熱可塑性樹脂層５３は、表面の滑り性を高めるために滑剤および／または固体微粒子が配合されていてもよい。
外装体２９は、電極積層部２１の幅広面と対向するように配置されている。外装体２９は、図１に示されているように、正極端子２７と負極端子２８が部分的にはみ出された状態で、電極体２０を覆っている。外装体２９には、内部に電極体２０を収容しやすいように、電極体２０の寸法に応じた凹みが設けられている。
２枚のラミネートフィルム４０，４１からなる外装体２９は、図３に示されているように、周縁部４６の内側面が互いに熱溶着されることで密封されている。外装体２９の間から電極端子の一部が外にはみ出ている部分では、図２に示されているように、ラミネートフィルム４０，４１の内側面が、正極端子２７と負極端子２８それぞれの表裏両面に熱溶着されている。つまり、外装体２９の周縁部４６には、ラミネートフィルム４０，４１の内側面同士が溶着されたフィルム溶着部３２と、正極端子２７および負極２８それぞれの両面にラミネートフィルム４０，４１が溶着された端子溶着部３４とが形成されている。フィルム溶着部３２の溶着強度と比較して、端子溶着部３４の溶着強度は通常低くなっている。
ここで開示されるラミネート型蓄電デバイス１０は、真空チャンバ等を用いて減圧雰囲気下でラミネートフィルム４０，４１が重ね合わされて溶着され、密封が行われたものである。ラミネート型蓄電デバイス１０の外装体２９内部の圧力は、大気圧下では、密封時の圧力よりも高く、大気圧よりも低い圧力になっている。
上述したラミネート型蓄電デバイス１０を製造する方法を説明する。
ここで開示されるラミネート型蓄電デバイス１０の製造方法は、下記の工程Ａ～Ｄまでを含んでいる。以下、各工程について順に説明する。
工程Ａでは、正極端子２７および負極端子２８が接続された電極体２０を準備する。電極２０は、例えば、公知の方法で作製することにより、準備することができる。
これに限られないが、電極２０は、例えば、以下の方法で作製することができる。正極活物質と固体電解質材料と溶媒とを含んだ正極スラリーを、正極集電箔上の未形成部以外の部分に塗工し、乾燥して、正極シートを作製する。負極活物質と固体電解質材料と溶媒とを含んだ負極スラリーを、負極集電箔上の未形成部以外の部分に塗工し、乾燥して、負極シートを作製する。上記正極シートと上記負極シートとを、固体電解質材料を含んだ固体電解質層を介在させた状態で積層する。積層は、正極集電箔の未塗工部および負極集電箔の未形成部がそれぞれ電極積層部２１の反対側からはみ出るように行う。積層方向から押圧プレスする。電極積層部２１からはみ出された正極集電箔を集約させ、板状の正極端子２７と溶接によって接続する。電極積層部２１からはみ出された負極集電箔を集約させ、板状の負極集端子２８と溶接によって接続する。
工程Ｂでは、ラミネートフィルム４０，４１を準備する。上述したように、ラミネートフィルム４０，４１は、金属シート４２と、金属シート４２の外側面を覆う絶縁樹脂層４３と、金属シート４２の内側面を覆う熱可塑性樹脂層４４とを有する。ラミネートフィルム４０は、電極体２０の電極積層部２１を覆い、かつ、電極体２０に接続された正極端子２７の一部およびと負極端子の一部２８がはみ出されるような大きさに設計されている。ラミネートフィルム４０，４１には、電極体２０の形状に応じたエンボス加工が施されている。エンボス加工によって、ラミネートフィルム４０，４１の内側面側から外側面側に向かって、電極体２０に対応する凹みが設けられている。
図４～７は、本発明の一実施形態にかかるラミネート型蓄電デバイス１０の製造方法を模式的に説明する断面図である。図４および図５は、工程Ｃの様子を示している。図６および図７は、工程Ｄの様子を示している。図７は、工程Ｄにおいて、端子溶着部３４に荷重がかかっている様子を模式的に示している。図中の矢印は、ラミネートフィルム４０，４１内部の空気の膨張によってラミネートフィルム４０，４１にかかる荷重の方向を示している。
本実施形態では、工程Ｃおよび工程Ｄは、真空チャンバ５０内で行われる。真空チャンバ５０には真空ポンプ５２が接続されている。真空チャンバ５０と真空ポンプ５２の間には、真空バルブ５４が設けられている。真空チャンバ５０には、内部を大気圧に開放するための大気開放弁５６が設けられている。真空チャンバ５０内には、溶着装置が設けられている。詳細な説明は省略するが、溶着装置は、一対の加圧板５８を備えている。加圧板５８は、矩形の板状部材である。加圧板５８は、下側の加圧板５８の上面と、上側の加圧板５８の底面とが対向するように配置されている。溶着装置は、加圧板５８を介してラミネートフィルム４０に対して均一かつ十分な、熱と圧力を加えることができれば特に限定されず、従来公知の構造を特に制限なく採用することができる。
工程Ｃでは、ラミネートフィルム４０，４１で覆われて密封された蓄電デバイスアッセンブリ１２を構築する。
まず、ラミネートフィルム４１を、内側面を上にして、真空チャンバ５０内の図示しない固定台に配置する。次いで、電極体２０の電極積層部２１が、配置されたラミネートフィルム４１の面内に収まるように電極体２０をラミネートフィルム４１の上に配置する。このとき、電極体２０の正極端子２７の一部および負極端子２８の一部は、平面視において配置されたラミネートフィルム４１の面からはみ出るように配置する。そして、電極体２０の周囲において、ラミネートフィルム４０，４１の間から正極端子２７の一部および負極端子２８の一部が外にはみ出すように、ラミネートフィルム４０を配置する。
ラミネートフィルム４０，４１を溶着により密封することにより、蓄電デバイスアッセンブリ１２を構築する。
まず、溶着装置の加圧板５８を所定の温度まで加熱する。このときの加圧板５８の温度は、ラミネートフィルムの絶縁樹脂層４３と熱可塑性樹脂層の溶着温度や加圧板５８の熱伝導性などを考慮して設定されていると好ましい。例えば、ラミネートフィルム４０，４１の周縁部４６を１５０℃～２５０℃の範囲に加熱できるように設定されうる。
加圧板５８が十分に加熱された状態で、図５に示されているように、ラミネートフィルム４０，４１が重ね合わされた部分を挟み込んで加圧する。これによって、ラミネートフィルム４０，４１の間から電極端子の一部が外にはみ出た状態で、ラミネートフィルム４０，４１が重ね合わされて溶着された溶着部３０が形成される。溶着部３０は、ラミネートフィルム４０，４１の間から正極端子２７の一部および負極端子２８の一部が外にはみ出た部位である端子溶着部３４を備える。また、溶着部３０は、ラミネートフィルム４０，４１の内側面同士が溶着されたフィルム溶着部３２を備える。
工程Ｄでは、蓄電デバイスアッセンブリ１２を、予め定められた減圧雰囲気に置く。
ラミネートフィルム４０，４１を密封し、溶着部３０が冷却するのに十分な時間が経過した後に、真空ポンプ５２を作動させる。真空バルブ５４を開き、真空チャンバ５０内が予め設定された圧力になるように減圧する。真空チャンバ５０内が設定された圧力になったら、真空バルブ５４を閉める。
ここで、減圧された雰囲気とは、溶着部３０の溶着強度が、予め定められた強度以上であることを保証するために設定された圧力の雰囲気である。
このときの圧力は、ラミネートフィルム４０，４１の寸法、密封時の圧力、ラミネートフィルム４０，４１にかける荷重等によって適宜設定されるが、例えば、密封時の圧力よりも１０～７０ｋＰａ程度低い圧力、好ましくは３０～６０ｋＰａ程度低い圧力に設定され得る。例えば、予め同型の蓄電デバイスアッセンブリ１２を試作し、試験を行なって、溶着部３０の溶着強度が、予め定められた強度以上であることを保証できる圧力を設定してもよい。また、同型の蓄電デバイスアッセンブリ１２に関して、コンピュータによるシミュレーションによって、または、理論計算によって溶着部３０の溶着強度が、予め定められた強度以上であることを保証できる圧力を算出してもよい。
真空チャンバ５０内が減圧されると、ラミネートフィルム４０，４１内部と真空チャンバ５０内の差圧によって、ラミネートフィルム４０，４１内部の空気が膨張する。ラミネートフィルム４０，４１内部の空気が膨張しようとすると、図６に示されているように、ラミネートフィルム４０，４１に対して外部から引っ張られる方向に荷重が加えられる。ラミネートフィルム４０，４１の内側面において、ラミネートフィルム４０，４１内部の空気と接している面に対して、当該面と垂直な方向に荷重が加えられうる。
溶着部３０には、溶着部３０の内周に沿って荷重が加えられる。具体的には、溶着部３０の内周には、ラミネートフィルム４０とラミネートフィルム４１が、互いに反対方向に引っ張られるような荷重が加えられる。図７に示されているように、端子溶着部３４には、正極端子２７および負極端子２８に溶着されたラミネートフィルム４０，４１が互いに反対方向に引っ張られるような荷重が加えられる。
次に、真空バルブ５４を閉め、真空ポンプ５２を停止させ、大気開放弁５６を開けることによって、真空チャンバ５０内が大気開放される。真空チャンバ５０内が大気開放されると、ラミネートフィルム４０，４１内部の空気が収縮する。蓄電デバイスアッセンブリ１２に対して初期充電を行うことによってラミネート型蓄電デバイス１０を製造することができる。
溶着部３０の溶着強度が不十分である場合は、溶着部３０に剥がれが生じる。溶着部３０に剥がれが生じたものは、製造工程から取り除かれる。溶着部３０に剥がれが生じたかどうかは、これに限られないが、例えば、大気開放後の蓄電デバイスアッセンブリ１２のラミネートフィルム４０，４１の状態から判断することができる。溶着強度が不十分であり、溶着部３０に剥がれが生じた場合は、ラミネートフィルム４０，４１の内部が外部と連通した状態になっている。そのため、ラミネートフィルム４０，４１と電極体２０との間に空気が入り、部分的にラミネートフィルム４０，４１に膨らみが生じた状態になりうる。溶着強度が十分であり、溶着部３０に剥がれが生じていない場合は、ラミネートフィルム４０，４１の内部が外部と連通していない。そのため、このような膨らみが生じにくい。また、ラミネートフィルム４０，４１の密封が減圧雰囲気下で行われていた場合、ラミネートフィルム４０，４１内部は大気圧よりも減圧された状態になりうる。このとき、ラミネートフィルム４０，４１内部の圧力と大気圧との間に差圧が生じ、その差圧によって、ラミネートフィルム４０，４１は、電極体２０に密着した状態になっている。
このような製造方法によって製造されたラミネート型蓄電デバイス１０は、一度、密封時よりも減圧された雰囲気に置かれている。その際に、ラミネートフィルム４０，４１が溶着された溶着部３０には、ラミネートフィルム４０，４１が引き剥がされる方向に荷重が掛かっている。そのため、溶着部３０の溶着強度が十分であることが確認されたラミネート型蓄電デバイス１０が製造される。また、溶着強度が不十分であり、溶着部３０の気密性が保たれていない場合には、工程Ｄで蓄電デバイスアッセンブリ１２が、減圧雰囲気に置かれた際に、ラミネートフィルム４０，４１が適切に膨らまない。このため、溶着強度が十分でないことが目視で確認できる。
ラミネートフィルムの溶着強度の検査は、例えば、ピール試験等の破壊検査によって行われている。しかしながら、このような検査は、製造時あるいは製造後の抜き取り検査によって行う必要があり、製造されたラミネート型蓄電デバイス全ての溶着強度を保証することはできない。ここで開示された製造工程によって製造されたラミネート型蓄電デバイス１０は、上述した減圧雰囲気に置かれる工程を経て製造されたことで、溶着部３０の溶着強度が十分であることが検査されている。つまり、本製造方法によると、ラミネートフィルムの溶着強度の全数検査を行うことができる。また、サンプルを抜き取って破壊検査を行う必要がないため、材料の無駄が生じにくい。
工程Ｄでの減圧雰囲気は、溶着部３０のうち、ラミネートフィルム４０，４１の間から電極端子の一部が外にはみ出た部位、すなわち、端子溶着部３４が、予め定められた強度以上であることを保証するために設定された圧力の雰囲気であってもよい。
フィルム溶着部３２は、ラミネートフィルム４０，４１内側面の熱可塑性樹脂層４４同士が溶着されている。端子溶着部３４は、正極端子２７および負極端子２８の両面に熱可塑性樹脂層４４が溶着されている。かかる端子溶着部３４の溶着強度はフィルム溶着部３２よりも低くなる傾向がある。また、ラミネート型蓄電デバイス１０に振動が発生した際には、正極端子２７および負極端子２８は、接続されている部品等に追従して振動する。端子溶着部３４には、かかる振動に起因した負荷がかかりやすい。そのような観点で、端子溶着部３４に要求される溶着強度を基準にして、工程Ｄでの減圧雰囲気の圧力が設定されてもよい。これによって、特に、端子溶着部３４において溶着強度が保証されたラミネート型蓄電デバイス１０を製造することができる。
他の実施形態において、工程Ｃでは、ラミネートフィルム４０，４１の密封は、大気圧よりも減圧された、予め定められた第一減圧雰囲気下で行われる。工程Ｄでは、密封されたラミネートフィルム４０，４１を置く際の減圧された雰囲気は、第一減圧雰囲気よりもさらに減圧された、予め定められた第二減圧雰囲気である。
工程Ｃでは、ラミネートフィルム４０，４１で覆われた電極体２０が真空チャンバ５０内に収容され、真空チャンバ５０内が第一減圧雰囲気まで減圧される。第一減圧雰囲気の圧力は、ラミネートフィルム４０の寸法、ラミネート型蓄電デバイス１０の内圧として要求される圧力等によって適宜設定されるが、例えば、３０～９０ｋＰａ程度、好ましくは５０～７０ｋＰａ程度に設定され得る。
工程Ｄでは、密封されたラミネートフィルム４０，４１を、第一減圧雰囲気よりもさらに減圧された、第二減圧雰囲気に置く。ここで、第一減圧雰囲気から第二減圧雰囲気への減圧は、真空チャンバ５０内で引き続き行われうる。
第二減圧雰囲気の圧力は、溶着部３０の溶着強度が、予め定められた強度以上であることを保証するために設定された圧力である。第二減圧雰囲気の圧力は、ラミネートフィルム４０，４１の寸法、密封時の圧力、ラミネートフィルム４０，４１にかける荷重等によって適宜設定される。第二減圧雰囲気の圧力は、例えば、第一減圧雰囲気よりも１０～７０ｋＰａ程度低い圧力、好ましくは３０～６０ｋＰａ程度低い圧力に設定され得る。
このような製造方法によって製造されたラミネート型蓄電デバイス１０は、大気圧よりも減圧された、第一減圧雰囲気で密封されている。ラミネート型蓄電デバイス１０は、外装体２９の内部の圧力と大気圧との差圧によって、外装体２９が電極体２０に密着した状態になっている。そのため、外装体２９が変形しにくく、また、破断が発生しにくい。
他の実施形態において、工程Ｃでは、第一減圧雰囲気下で、電極体２０をラミネートフィルム４０，４１で覆う。次いで、引き続き第一減圧雰囲気下で、ラミネートフィルム４０，４１の密封を行う。
このような製造方法によれば、電極体２０がラミネートフィルム４０，４１で覆われた後であって、密封される前に減圧されない。すなわち、減圧によってラミネートフィルム４０，４１内部の空気が抜ける際に、ラミネートフィルム４０，４１がめくれたり、ラミネートフィルム４０，４１の位置がずれたりするおそれがない。そのため、効率的なラミネート型蓄電デバイス１０の製造が可能になる。
上述した実施形態では、工程Ｃおよび工程Ｄは真空チャンバ５０内で行われていたが、特に言及されない限りにおいて、かかる形態に限定されない。例えば、工程Ｃと工程Ｄとで使用する真空チャンバが異なっていてもよい。工程Ｃと工程Ｄとの間に、蓄電デバイスアッセンブリを取り出し、初期充電を行う等の処理を行ってもよい。
また、ここに開示される製造方法は、工程Ａ～Ｄのみからなる製造方法に限定されず、他の工程を含むことができる。例えば、漏れを検査するためのヘリウムリーク検査の工程を含むことができる。一般的に、ヘリウムリーク検査では、ヘリウムの導入および検出の際に、検出用チャンバ内を減圧状態にする必要がある。例えば、ヘリウムリーク検査時に行う減圧雰囲気と、溶着部３０の溶着強度を保証する際の減圧雰囲気を一致させることで、強度保証と漏れの検査とを同時に行うことができる。
ここで開示されるラミネート型蓄電デバイス１０の製造方法を、全固体電池を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限られない。液系の電解液が用いられた二次電池にも、ここに開示される技術を適用することができる。その場合、電解液の注液するプロセスが、ラミネートフィルム４０，４１を密封する工程に組み込まれうる。
ところで、第二減圧雰囲気の圧力は、第一減圧雰囲気の圧力および種々の条件で適宜決定されるが、以下のように、ラミネート型蓄電デバイス１０の設計や工程条件から概算することができる。一例を説明する。
まず、ラミネート型蓄電デバイス１０の溶着部３０に要求される溶着強度を決定する。要求される溶着強度は、例えば、実際の使用環境を模擬して荷重を加える試験、ピール試験等の実験、シミュレーション等によって、決定することができる。実際の使用環境を模擬する試験としては、例えば、ラミネート型蓄電デバイス１０が車載用である場合は、試験機を車両に搭載して試験をすることができる。例えば、ラミネート型蓄電デバイス１０と同型の試験用ラミネート型蓄電デバイスを準備する。そして、車両走行時の振動によっての溶着部にかかる最大の荷重を計測し、要求される溶着強度を決定することができる。
次に、工程Ｃにおける密封時の第一減圧雰囲気の圧力Ｐ１、第二減圧雰囲気の圧力Ｐ２、外装対４０，４１の寸法から、減圧下でラミネートフィルム４０，４１にかかる荷重を算出する。
第一減圧雰囲気の圧力Ｐ１は、例えば、ラミネート型蓄電デバイス１０が完成した際のラミネートフィルム４０，４１の内圧の要求により既定されている。ラミネートフィルム４０，４１の寸法として、図１に示されている、溶着部３０の内周長Ｌと、エンボス加工によってラミネートフィルム４０，４１に形成された幅広面の表面積Ｓを用いる。ラミネートフィルム４０，４１の寸法は、電極体２０の寸法に応じて決められる。電極体２０の寸法は、ラミネート型蓄電デバイス１０の、蓄電デバイスとしての性能要求から既定されている。
真空チャンバ５０内が第一減圧雰囲気から第二減圧雰囲気に減圧されると、その差圧によって、ラミネートフィルム４０，４１内部の空気と接している面に対して、当該面と垂直な方向に荷重Ｆ１が加えられる。荷重Ｆ１は、
Ｆ１＝（Ｐ１－Ｐ２）×Ｓ
と表され、第二減圧雰囲気の圧力Ｐ２は、
Ｐ２＝Ｐ１－Ｆ１／Ｓ
と表される。
このとき、溶着部３０には、溶着部３０の内周に沿って、ラミネートフィルム４０，４１が互いに反対方向に引っ張られるような荷重が加わっている。このとき、単位長さあたりＦ２の荷重が加わっているとすると、溶着部３０の内周全体にはＦ２×Ｌの荷重が加わっていると表される。この荷重は、上記の荷重Ｆ１と等しいため、
Ｆ２×Ｌ＝Ｆ１
と表すことができる。第二減圧雰囲気の圧力Ｐ２は、
式１：Ｐ２＝Ｐ１－Ｆ２×Ｌ／Ｓ
と表される。Ｆ２に、溶着部３０に要求される溶着強度を代入することで、溶着部３０が当該溶着強度を有しているかを確認するための第二減圧雰囲気の圧力Ｐ２を求めることができる。
上述の計算によって第二減圧雰囲気の圧力を設定する具体例を、以下に示す。
ラミネートフィルム４０，４１に形成された幅広面の長さが２５０ｍｍ、幅が８０ｍｍであり、溶着部３０の溶着強度が１５Ｎ／ｃｍ以上であることを保証したいとする。幅広面の表面積Ｓおよび溶着部３０の内周長Ｌは、
Ｓ＝２５０ｍｍ×８０ｍｍ×２＝０．０４ｍ２
Ｌ＝（２５０ｍｍ＋８０ｍｍ）×２＝６６ｃｍ
である。
以上である必要がある。密封時の第一減圧雰囲気の圧力Ｐ１が６０ｋＰａである場合、
Ｐ２＝Ｐ１－Ｆ２×Ｌ／Ｓ＝６０ｋＰａ－（１５Ｎ／ｃｍ）×６６ｃｍ／０．０４ｍ２
＝６０ｋＰａ－２４．７５ｋＰａ＝３５．２５ｋＰａ
と計算される。第二減圧雰囲気の圧力は、第一減圧雰囲気の圧力よりも２４．７５ｋＰａ以上低い圧力、すなわち、３５．２５ｋＰａ以下に設定されるとよい。
ここでは簡単のため、ラミネートフィルム４０，４１のエンボス加工に設けられている長さと幅は、厚みに対して十分に大きいとし、側面にかかる圧力を無視している。また、第一減圧雰囲気から第二減圧雰囲気に減圧された際の、ラミネートフィルム４０，４１の膨張による変形や体積変化は無視している。ラミネートフィルム４０，４１等の変形が大きくなる等の理由で、このような近似を行うことができない場合がある。このような場合は、例えばシミュレーションを利用して、減圧下において溶着部３０にかかる荷重を算出することによって、より精度よく、溶着部３０が要求される溶着強度を有しているかを確認することができる。
本発明者は、上述した技術を用いて、製造後のラミネート型蓄電デバイス１０についても、溶着部３０の溶着強度が十分であるかについて検査する方法を提案したいと考えている。
ここで開示されるラミネート型蓄電デバイスの検査方法は、ラミネート型蓄電デバイス１０を準備するステップと、準備されたラミネート型蓄電デバイス１０を、減圧された雰囲気に置くステップとを含んでいる。具体的には、ラミネート型蓄電デバイス１０を準備し、真空チャンバに収容し、減圧することで溶着強度の検査を行うことができる。ここで検査されるラミネート型蓄電デバイス１０は、使用前のラミネート型蓄電デバイスである必要はない。例えば、本検査方法は、再利用前等のラミネート型蓄電デバイスの溶着強度を検査する方法として採用されてもよい。
ラミネート型蓄電デバイス１０は、電極端子が接続された電極体２０と、ラミネートフィルム４０，４１からなる外装体２９とを備えている。電極端子は板状である。電極体２０の周囲において、ラミネートフィルム４０，４１の間から電極端子の一部が外にはみ出された状態でラミネートフィルム４０，４１が重ね合わされて溶着された、溶着部３０が形成されている。溶着部３０は、ラミネートフィルム４０，４１の間から電極端子の一部が外にはみ出た部位である端子溶着部３４を備えている。また、溶着部３０は、ラミネートフィルム４０，４１の内側面同士が溶着されたフィルム溶着部３２を備えている。
減圧された雰囲気は、溶着部３０の溶着強度が、予め定められた強度以上であることを保証するために設定された圧力の雰囲気である。ここで、減圧された雰囲気の圧力は、ラミネート型蓄電デバイス１０の外装体２９の内部の圧力より低い圧力に設定される。
溶着強度を保証するための圧力は、同型のラミネート型蓄電デバイスを試作し、予め試験を行なう、コンピュータによるシミュレーションを行う等の方法によって決めることができる。また、例えば、上述した式１に基づいて、理論計算によって決めることができる。以下、一例として、上述した式１に基づいて溶着強度を保証するための圧力を求める方法を説明する。
式１において、溶着強度を評価するための圧力は、Ｐ２に対応する。
式１：Ｐ２＝Ｐ１－Ｆ２×Ｌ／Ｓ
溶着部３０に要求される溶着強度Ｆ２は、上述したように、試験やシミュレーション等で決めることができる。溶着部３０の内周長Ｌ、外装体２９の幅広面の表面積Ｓ、外装体２９の内部の圧力Ｐ１は、ラミネート型蓄電デバイス１０の、蓄電デバイスとしての性能要求から既定されている。
上述したように、ここでは、外装体２９の側面にかかる圧力や、膨張の際の変形を無視して計算している。外装体２９の膨張の際の変形が大きくなる場合等は、例えばシミュレーション等を利用して、減圧下における溶着部３０にかかる荷重を算出することによって、より精度よく、溶着部３０が要求される溶着強度を有しているかを検査することができる。
ラミネート型蓄電デバイス１０を真空チャンバ内に配置する。外装体２９の内部の圧力が大気圧よりも低い場合、差圧によって外装体２９が電極体２０に密着した状態になっている。
減圧を開始し、真空チャンバ内の圧力が低下するにつれて、外装体２９の内部との差圧が解消されていく。真空チャンバ内の圧力が外装体２９の内部の圧力より低い圧力になると、外装体２９の膨張が始まる。外装体２９の膨張中は、外装体２９内部と真空チャンバ内の圧力は等しくなっている。減圧がさらに進み、外装体２９がそれ以上膨張できなくなると、外装体２９の内部の圧力の上昇が始まる。
外装体２９の内部の圧力の上昇が始まると、溶着部３０には、外装体２９が互いに反対方向に引っ張られるような荷重が加わり始める。設定された圧力の雰囲気に達した際に、溶着部３０に剥がれが生じなければ、溶着部３０の溶着強度は十分であると評価することができる。
外装体２９の内部の圧力Ｐ１が不明である場合には、外装体２９の膨張が始まったときの圧力をＰ１と見積もって検査を行うことができる。
かかる検査方法によると、溶着強度が十分なものについては、非破壊で溶着強度を保証することができる。また、真空チャンバの容量が許容する限り、複数のラミネート型蓄電デバイス１０を同時に検査することも可能である。
溶着強度を保証するための圧力は、溶着部３０の溶着強度のうち、ラミネートフィルム４０，４１の間から電極端子の一部が外にはみ出た部位、すなわち、端子溶着部３４の溶着強度が、予め定められた強度以上であることを検査するために設定された圧力であってもよい。
上述のように、通常は、フィルム溶着部３２と比較して端子溶着部３４の方が溶着強度が低い。また、ラミネート型蓄電デバイス１０に振動が発生した場合、端子溶着部３４はフィルム溶着部３２と比較して負荷がかかりやすい。そのため、端子溶着部３４の溶着強度を基準に要求される溶着強度を決定し、それに基づいて圧力を設定することができる。
以上、本発明の具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、請求の範囲を限定するものではない。ここに開示される発明には上記の具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。
１０ ラミネート型蓄電デバイス
１２ 蓄電デバイスアッセンブリ
２０ 電極体
２１ 電極積層部
２３ 正極集電部
２４ 負極集電部
２７ 正極端子
２８ 負極端子
２９ 外装体
３０ 溶着部
３２ フィルム溶着部
３４ 端子溶着部
４０，４１ ラミネートフィルム
４２ 金属シート
４３ 絶縁樹脂層
４４ 熱可塑性樹脂層
４６ 周縁部
５０ 真空チャンバ
５２ 真空ポンプ
５４ 真空バルブ
５６ 大気開放弁
５８ 加圧板

Claims (6)

  1. 電極端子が接続された電極体を準備する工程Ａと、
    ラミネートフィルムを準備する工程Ｂと、
    大気圧よりも減圧された、予め定められた第一減圧雰囲気下において前記電極体が前記ラミネートフィルムによって覆われて密封された蓄電デバイスアッセンブリを構築する工程Ｃと、
    前記蓄電デバイスアッセンブリを、前記第一減圧雰囲気よりもさらに減圧された、予め定められた第二減圧雰囲気に置く工程Ｄと
    を含み、
    前記蓄電デバイスアッセンブリは、
    前記電極体の周囲において、前記ラミネートフィルムの間から前記電極端子の一部が外にはみ出た状態で前記ラミネートフィルムが重ね合わされて溶着された溶着部を有し、
    前記工程Ｄの前記第二減圧雰囲気の圧力は、前記工程Ｃの前記第一減圧雰囲気の圧力に基づいて、前記溶着部の溶着強度が予め定められた強度以上であることが保証されるように設定されており、
    前記工程Ｄは、前記蓄電デバイスアッセンブリの前記溶着部に剥がれが生じない場合に、前記溶着部の溶着強度が予め定められた強度以上であると評価することを含む、
    ラミネート型蓄電デバイスの製造方法。
  2. 前記電極端子は、板状であり、
    前記第二減圧雰囲気の圧力は、前記溶着部のうち前記ラミネートフィルムの間から前記電極端子の一部が外にはみ出た部位が、予め定められた強度以上であることを保証するために設定された圧力の雰囲気である、請求項１に記載されたラミネート型蓄電デバイスの製造方法。
  3. 前記第二減圧雰囲気の圧力は、前記第一減圧雰囲気の圧力と、前記溶着部および前記ラミネートフィルムの寸法と、前記溶着部に要求される溶着強度とに基づいて設定される、請求項１または２に記載されたラミネート型蓄電デバイスの製造方法。
  4. 前記工程Ｃでは、前記第一減圧雰囲気下で、前記電極体が前記ラミネートフィルムで覆われる、請求項１～３のいずれか一項に記載されたラミネート型蓄電デバイスの製造方法。
  5. ラミネート型蓄電デバイスを準備するステップと、
    前記ラミネート型蓄電デバイスを、予め定められた減圧雰囲気に置くステップと
    を含み、
    前記ラミネート型蓄電デバイスは、電極端子が接続された電極体と、ラミネートフィルムからなる外装体とを備え、
    前記ラミネート型蓄電デバイスは、
    前記電極体の周囲において、前記ラミネートフィルムの間から前記電極端子の一部が外にはみ出た状態で前記ラミネートフィルムが重ね合わされて溶着された溶着部を有し、
    前記電極端子は、板状であり、
    前記減圧雰囲気は、前記溶着部のうち前記ラミネートフィルムの間から前記電極端子の一部が外にはみ出た部位が、予め定められた強度以上であることを保証するために設定された圧力の雰囲気であり、
    前記予め定められた減圧雰囲気に置くステップにおいて前記ラミネート型蓄電デバイスの前記溶着部に剥がれが生じない場合に前記溶着部の溶着強度が、予め定められた強度以上であると評価される、ラミネート型蓄電デバイスの検査方法。
  6. 前記減圧雰囲気の圧力は、前記ラミネート型蓄電デバイスの内圧と、前記溶着部および前記ラミネートフィルムの寸法と、前記溶着部に要求される溶着強度とに基づいて設定されている、請求項５に記載されたラミネート型蓄電デバイスの検査方法。
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