JP7189430B2 - 発光装置の製造方法及び発光装置用の封止用樹脂組成物 - Google Patents
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Description
そこで本発明の一態様は、封止用樹脂組成物の意図しない濡れ広がりを抑制することができる発光装置の製造方法及び封止用樹脂組成物を提供することを目的とする。
凹部の底面に発光素子を配置する配置工程と、
凹部の側面及び基体の上面に金属酸化物又はSiO 2 の膜を形成する膜形成工程と、
1分子中に架橋反応可能な官能基及びアリール基を含有するオルガノポリシロキサンを含む付加硬化型シリコーン樹脂組成物と、前記付加硬化型シリコーン樹脂組成物中に含まれるオルガノポリシロキサンと非反応性の有機変性シリコーンオイルとを含む封止用樹脂組成物を凹部内に配置する工程と、
前記封止用樹脂組成物を硬化させて樹脂パッケージを形成する樹脂パッケージ形成工程と、を含む、発光装置の製造方法である。
基体準備工程では、複数のリードを熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を用いて一体成形し、側面と底面とを有する凹部を形成する基体を準備する工程である。
配置工程では、凹部40rの底面に発光素子10が配置される。図4は、1つの凹部40rと、上面40sと、を有する基体40に発光素子10が配置された一例を示す概略断面図である。発光素子10は、発光面に正負の電極を有しており、凹部40rの底面に露出した第1リード20の上面にダイボンディングされ、正負の電極が第1リード20と第2リード30とにワイヤ60により接続される。複数の凹部40rを有する集合基体100の場合は、各単位領域における凹部40rの底面に露出した第1リード20の上面に発光素子10がダイボンディングされる。発光素子10をダイボンディングする際の接合部材13は、例えば、シリコーン樹脂やエポキシ樹脂を含む接合部材13が使用されてもよい。
膜形成工程では、凹部40rの側面及び基体40の上面40sに金属酸化物又はSiO 2 の膜が形成される。金属酸化物又はSiO 2 の膜は、凹部40rの側面及び基体40の上面40sに形成されるとともに、凹部40rの底面に露出した第1リード20及び第2リード30の露出面、発光素子10の上面及び/又は側面、並びにワイヤ60の表面に形成されてもよい。基体40の凹部40rの側面及び基体40の上面40sに形成された金属酸化物又はSiO 2 の膜は、基体40の凹部40rの側面及び基体40の上面40sを保護する。また、金属酸化物又はSiO 2 の膜が第1リード20及び第2リード30の露出面、発光素子10の上面及び/又は側面、並びにワイヤ60の表面に形成されている場合には、金属酸化物又はSiO 2 の膜が形成された部分を保護する。金属酸化膜は、例えば、TiO2、Al2O3などの金属酸化物を用いることができる。金属酸化物やSiO 2 の膜は、例えばスパッタリング法や、CVD法(Chemical Vapor Deposition)、ALD法(Atomic Layer Deposition)等の方法により形成することができる。
封止用樹脂組成物の配置工程では、凹部40rに封止用樹脂組成物が配置される。封止用樹脂組成物は、例えば、射出成形法、ポッティング成形法、印刷法、トランスファーモールド法、圧縮成形法により、凹部40rに配置される。
通常、シリコーンオイルの表面張力は、鉱油の表面張力や水の表面張力よりも小さく、鉱油等の一般的なオイルや溶媒よりも濡れ広がりやすい。
しかしながら、封止用樹脂用組成物中に、1分子中に架橋反応可能な官能基及びアリール基を含有するオルガノポリシロキサンを含む付加硬化型シリコーン樹脂組成物と、この付加硬化型シリコーン樹脂組成物中に含まれるオルガノポリシロキサンと非反応性の有機変性シリコーンオイルと、を含有させることによって、基体40の凹部40rに配置した封止用樹脂組成物を凹部40rの縁(へり)の部分のとどまらせることができ、基体40の上面40sまで濡れ広がるのを抑制することができる。封止用樹脂組成物に含まれる有機変性シリコーンオイルは、有機変性シリコーンオイルに導入された有機基の影響により、封止用樹脂組成物の表面張力が大きくなり、凹部40rの縁(へり)でメニスカス端部が形成され、濡れ広がりが抑制されると推測される。
樹脂パッケージ形成工程では、封止用樹脂組成物が基体40の凹部40rに配置され、硬化させて蛍光部材50が形成され、樹脂パッケージが形成される。封止用樹脂組成物中に含まれる付加硬化型シリコーン樹脂組成物を硬化させる方法としては、付加硬化型シリコーン樹脂組成物に含まれるオルガノポリシロキサンに適合した硬化手段を適用することが好ましく、例えば常温硬化、加熱硬化、紫外線による光硬化により、封止用樹脂組成物を硬化させてもよい。封止用樹脂用組成物には、付加硬化型シリコーン樹脂組成物と、非反応性の有機変性シリコーンオイルの他に、発光素子10からの光の波長を変換する蛍光体70を含んでいてもよく、蛍光部材50には蛍光体70を含むことが好ましい。集合基体100は、封止用樹脂組成物を各単位領域の凹部40rに配置して硬化させ、集合した状態の樹脂パッケージを形成する。
集合基体100を用いた場合には、個片化工程において、複数の凹部40rを有する集合基体100が各単位領域の樹脂パッケージごとに個片化され、個々の発光装置101を得られる。集合基体100の個片化の方法としては、リードカット金型又はダイシングソーによる切断、又は、レーザー光による切断等の方法を用いることができる。なお、集合基体を個片化する際に、例えば、複数の樹脂パッケージが一体成形されている場合は、リードと成形樹脂部とを同時に切断して個片化してもよい。封止用樹脂組成物の意図しない濡れ広がりを抑制されていると、例えば凹部40rと凹部40rの間の上面40sに濡れ広がった封止用樹脂組成物が硬化してバリが形成されることなく、集合基体100を個片化した場合であっても、バリが剥がれて飛散する等の不都合を回避することができる。
リードは、第1リード20及び第2リード30を含む。リードを構成する母材は、銅、アルミニウム、金、銀、タングステン、鉄及びニッケルから選ばれる少なくとも1種の金属、又は、鉄-ニッケル合金、燐青銅などの合金からなる板状体を用いることができ、リードの表面には、発光素子10からの光を効率よく取り出すために、銀、アルミニウム、金及びこれらの合金、又は銀からなる金属の膜が形成されていてもよい。第1リード20及び第2リード30の表面に形成される膜は、単層膜でもよく、多層膜でもよい。リードの表面に形成される膜はメッキ処理により施されることが好ましい。
基体40の成形樹脂部42を構成する樹脂組成物に含まれる樹脂としては、熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を用いることができる。具体的には、エポキシ樹脂、変性エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、変性シリコーン樹脂、ポリイミド樹脂、変性ポリイミド樹脂、ウレタン樹脂、変性ウレタン樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリシクロへキシレンジメチルテレフタレート、ポリシクロヘキサンテレフタレート、液晶ポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートを用いることができる。成形樹脂部42を構成する樹脂組成物には、凹部40rの側面方向への光の透過を低減し、凹部40rの内部の側面の反射を高めるために、光反射率の高い白色顔料を含んでいてもよい。成形樹脂部42を構成する樹脂組成物は、白色顔料の他に、フィラー、拡散剤、反射性物質を含んでいてもよい。白色顔料、フィラー、拡散剤又は反射性物質の材料としては、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化カルシウム、ケイ酸カルシウム、チタン酸カリウム、ガラス粒子等が挙げられる。
発光素子10は、発光装置101の励起光源として用いられる。発光素子10は、ピーク波長が320nm以上である。発光素子10から発せられる光のピーク波長が320nm以上の紫外光領域及び可視光領域であると、導電部材に含まれる銀の反射率が高く、発光装置の光の取り出し効率を良くすることができる。発光素子10から発せられる光のピーク波長は、320nm以上550nm以下の範囲内にあることが好ましく、より好ましくは350nm以上500nm以下の範囲内であり、さらに好ましく400nm以上490nm以下の範囲内であり、よりさらに好ましくは420nm以上475nm以下の範囲内であり、特に好ましくは450nm以上475nm以下の範囲内である。発光素子10の発光スペクトルの半値幅は、例えば30nm以下でもよく、25nm以下でもよく、20nm以下でもよい。半値幅は、発光スペクトルにおける発光ピークの半値全幅(Full Width at Half Maximum:FWHM)をいい、各発光スペクトルにおける発光ピークの最大値の50%の値を示す発光ピークの波長幅をいう。発光素子10は、例えば、窒化物系半導体(InxAlYGa1-X-YN、0≦X、0≦Y、X+Y≦1)を用いた半導体発光素子であることが好ましい。発光素子10として、半導体発光素子を用いることによって、高効率で入力に対するリニアリティが高く機械的衝撃にも強い安定した発光装置101を得ることができる。
封止用樹脂組成物は、1分子中に架橋反応可能な官能基及びアリール基を含有するオルガノポリシロキサンを含む付加硬化型シリコーン樹脂組成物と、前記付加硬化型シリコーン樹脂組成物中に含まれるオルガノポリシロキサンと非反応性の有機変性シリコーンオイルとを含む。
付加硬化型シリコーン樹脂組成物は、(A)1分子中に架橋反応可能な官能基及びアリール基を含有するオルガノポリシロキサン、(B)1分子中にケイ素原子に結合した水素原子(SiH基)を少なくとも2個含有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン、(C)ヒドロシリル化触媒を含むことが好ましい。
(A)成分として、オルガノポリシロキサンに含まれる架橋反応可能な官能基は、1分子中に少なくとも2個含有され、好ましくは2個以上100個以下の範囲内で含有され、より好ましくは2個以上50個以下の範囲内で含有されていることが好ましい。オルガノポリシロキサンに含まれる架橋反応可能な官能基は、ケイ素原子に結合した脂肪族不飽和炭化水素基であることが好ましい。脂肪族不飽和炭化水素基は、脂肪族不飽和結合を有する炭素数2~8の1価の炭化水素基であることが好ましく、より好ましくはアルケニル基である。Siに結合したアルケニル基であることが好ましい。例えば、ビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、ヘキセニル基、シクロヘキセニル基、及びオクテニル基等のアルケニル基が挙げられる。特に好ましくはビニル基である。脂肪族不飽和炭化水素基は、分子鎖末端のケイ素原子、分子鎖途中のケイ素原子のいずれに結合していてもよく、両者に結合していてもよい。
R1 a(R2)b(R3)cSiO(4-a-b-c)/2 (1)
(平均組成式(1)中、(式中、aは0.3≦a≦1.0、好ましくは0.4≦a≦0.8、bは0.05≦b≦1.5、好ましくは0.2≦b≦0.8、cは0.05≦c≦0.8、好ましくは0.05≦c≦0.3の数であり、但し0.5≦a+b+c≦2.0、より好ましくは0.5≦a+b+c≦1.6を満たす数である。)
付加硬化型シリコーン樹脂組成物は、(B)成分として、オルガノハイドロジェンポリシロキサンは、1分子中にケイ素原子に結合した水素原子(SiH基)を少なくとも2個含有し、好ましくは3個以上含有し、より好ましくは3個以上200個以下の範囲内で含有し、さらに好ましくは3個以上100個以下の範囲内で含有し、よりさらに好ましくは3個以上20個以下の範囲内で含有する。(B)成分のオルガノハイドロジェンポリシロキサンは、分子中のSiH基が、前記(A)成分が含有する官能基の脂肪族不飽和炭化水素基とヒドロシリル化触媒の存在下で付加反応し、架橋構造を形成できるものであればよい。
He(R)fSiO(4-e-f)/2 (2)
(平均組成式(2)中、Rは脂肪族不飽和結合を含有しない同一又は異種の一価炭化水素基であり、e及びfは、0.001≦e<2、0.7≦f≦2、かつ0.8≦e+f≦3を満たす数である。)
付加硬化型シリコーン樹脂組成物は、(C)成分として、ヒドロシリル化触媒を含むことが好ましい。ヒドロシリル化触媒としては、白金系、パラジウム系、ロジウム系等のものがあるが、白金、白金黒、塩化白金酸等の白金系のもの、例えば、H2PtCl6・mH2O、K2PtCl6、KHPtCl6・mH2O、K2PtCl4、K2PtCl4・mH2O、PtO2・mH2O(mは、正の整数であり、mは、好ましくは0以上6以下の整数であり、より好ましくは0又は6である。)等や、これらと、オレフィン等の炭化水素、アルコール又はビニル基含有オルガノポリシロキサンとの錯体等を挙げることができ、これらは単独でも、2種以上の組み合わせでも使用することができる。
封止用樹脂組成物は、前記付加硬化型シリコーン樹脂組成物と、前記付加硬化型シリコーン樹脂組成物中に含まれるオルガノポリシロキサンと、非反応性の有機変性シリコーンオイルと、を含むものである。封止用樹脂用組成物中に、付加硬化型シリコーン樹脂組成物と、この付加硬化型シリコーン樹脂組成物中に含まれるオルガノポリシロキサンと非反応性の有機変性シリコーンオイルと、を含有させることによって、基体の凹部に配置した封止用樹脂組成物を凹部の縁(へり)の部分のとどまらせることができ、基体の上面まで濡れ広がるのを抑制することができる。例えば、複数の凹部を有する集合基体において、基体の上面まで封止用樹脂組成物が濡れ広がるのを抑制することができると、封止用樹脂組成物を硬化させた後の個片化工程において、各単位領域の樹脂パッケージに切断する際に、バリの発生を抑制することができる。有機変性シリコーンオイルは、付加硬化型シリコーン樹脂組成物中に含まれるオルガノポリシロキサンと非反応性であり、硬化反応時に脱水縮合により硬化物の骨格中に取り込まれることはない。
封止用樹脂組成物には、発光素子10からの光を吸収し、異なる波長の光に波長変換する蛍光体70を含むことが好ましい。蛍光体70としては、例えば、Ce(セリウム)で賦活されたYAG(イットリウム・アルミニウム・ガーネット)系蛍光体、Ceで賦活されたLAG(ルテチウム・アルミニウム・ガーネット)系蛍光体、Eu(ユウロピウム)及び/又はCr(クロム)で賦活された窒素含有アルミノ珪酸カルシウム(CaO-Al2O3-SiO2)系蛍光体、Euで賦活されたシリケート((Sr,Ba)2SiO4)系蛍光体、βサイアロン蛍光体、フッ化物(K2SiF6:Mn)系蛍光体、CaAlSiN3:Eu、(Sr,Ca)AlSiN3:Eu、(Sr,Ca)2Si5N8:Eu等の窒化物蛍光体等を用いることができる。蛍光体を表す組成中、カンマ(,)で区切られて記載されている複数の元素は、カンマで区切られた複数の元素から選ばれる少なくとも一種の元素を含み、前記複数の元素のから2種以上を組み合わせて含んでいてもよいことを表す。蛍光体を表す組成中、コロン(:)の前は母体結晶を構成する元素及びそのモル比を表し、コロン(:)の後は賦活元素を表す。封止用樹脂組成物に含まれる蛍光体70は、1種の蛍光体を単独で用いてもよく、2種以上の蛍光体を併用してもよい。
発光素子を封止するための樹脂組成物の調整を行う。使用する部材は以下の通りである。
付加硬化型シリコーン樹脂組成物A:オルガノポリシロキサン含有、東レ・ダウコーニング株式会社製、商品名「OE-6630」、硬化物の屈折率1.53、比重1.17
付加硬化型シリコーン樹脂組成物B:オルガノポリシロキサン含有、東レ・ダウコーニング株式会社製、商品名「OE-7850」、硬化物の屈折率1.50、比重1.1
シリカ微粒子A:株式会社龍森製、商品名「KYKLOS LER-11」、粒子径11μm、比重2.2
シリカ微粒子B:日本アエロジル株式会社製、商品名「アエロジルRX200」、粒子径12nm、比重2.0
有機変性シリコーンオイル:エポキシ変性オルガノポリシロキサン、信越化学工業株式会社製、屈折率1.44、比重1.03
蛍光体A:Y3Al5O12:Ce、日亜化学工業株式会社製
付加硬化型シリコーン樹脂組成物Aを100質量部に、蛍光体Aを20質量部、シリカ微粒子Aを60質量部、シリカ微粒子Bを0.4質量部、有機変性シリコーンオイルを0.0001質量部配合し、発光素子を封止するための実施例1の封止用樹脂組成物を調製した。
実施例2として、付加硬化型シリコーン樹脂組成物Aを付加硬化型シリコーン樹脂組成物Bに変更した以外は実施例1と同様にして、実施例2の封止用樹脂組成物を調製した。
有機変性シリコーンオイルを配合しないこと以外は、実施例1と同様にして、比較例1の封止用樹脂組成物を調製した。
有機変性シリコーンオイルを配合しないこと以外は、実施例2と同様にして、比較例2の封止用樹脂組成物を調製した。
実施例1、2、及び比較例1、2の封止用樹脂組成物について樹脂漏れ試験を行った。表1は樹脂漏れ試験の結果を示す。表2は樹脂漏れ量と点数の基準を示す。
図1乃至5に示すように、凹部40rを有する樹脂パッケージ(日亜化学工業株式会社製、製品型番:NFSW157J)の底面に青色を発光する発光素子10を載置し、樹脂パッケージの凹部40rの上面40sまで各実施例及び比較例の封止用樹脂組成物をポッティングした。平面視において樹脂パッケージの上面40sに封止用樹脂組成物が樹脂漏れしているかどうかを目視にて確認した。樹脂漏れを確認する樹脂パッケージの上面40sの試験領域は、例えば、図3に示す凹部40rと凹部40rの間の上面40sの試験領域40tの面積において、樹脂漏れしている面積の割合を確認することによって評価できる。評価方法は、封止用樹脂組成物をポッティング済みの樹脂パッケージの2つの凹部40rと凹部40rの間の上面40sを目視で確認し、樹脂漏れしていない面積の占める割合で、5段階で点数付けを行った。すなわち、点数の高い「5」に該当する樹脂パッケージは樹脂漏れしている面積の割合が少なく、点数の低い「1」に該当する樹脂パッケージは樹脂漏れしている面積の割合が多い。各実施例及び比較例について、2つの凹部40rと凹部40rの間の上面40sを確認した樹脂パッケージの総数(n数)は18個である。
Claims (7)
- 複数のリードを、熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を含む樹脂組成物を用いて一体成形し、側面と底面とを有する凹部を有する基体を準備する工程と、
凹部の底面に発光素子を配置する配置工程と、
凹部の側面及び基体の上面に金属酸化物又はSiO 2 の膜を形成する膜形成工程と、
1分子中に架橋反応可能な官能基及びアリール基を含有するオルガノポリシロキサンを含む付加硬化型シリコーン樹脂組成物と、前記付加硬化型シリコーン樹脂組成物中に含まれるオルガノポリシロキサンと非反応性の有機変性シリコーンオイルとを含む封止用樹脂組成物を凹部内に配置する工程と、
前記封止用樹脂組成物を硬化させて樹脂パッケージを形成する樹脂パッケージ形成工程と、を含む、発光装置の製造方法。 - 前記基体が、複数の凹部を有する集合基体であり、
前記樹脂パッケージ形成工程後に、少なくとも1つの凹部を含む単位領域ごとの樹脂パッケージに切断して個片化する切断工程を含む、請求項1に記載の発光装置の製造方法。 - 前記付加硬化型シリコーン樹脂組成物が、屈折率1.47以上1.55以下の範囲内の硬化物が得られるものである、請求項1又は2に記載の発光装置の製造方法。
- 前記有機変性シリコーンオイルの重量平均分子量が700以上10,000以下の範囲内である、請求項1から3のいずれ1項に記載の発光装置の製造方法。
- 1分子中に架橋反応可能な官能基及びアリール基を含有するオルガノポリシロキサンを含む付加硬化型シリコーン樹脂組成物と、前記付加硬化型シリコーン樹脂組成物中に含まれるオルガノポリシロキサンと非反応性の有機変性シリコーンオイルとを含み、基体に配置された発光素子を封止するための発光装置の封止用樹脂組成物。
- 前記付加硬化型シリコーン樹脂組成物が、屈折率1.47以上1.55以下の範囲内の硬化物が得られるものである、請求項5に記載の発光装置の封止用樹脂組成物。
- 前記有機変性シリコーンオイルの重量平均分子量が700以上10,000以下の範囲内である、請求項5又は6に記載の発光装置の封止用樹脂組成物。
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