JP7101237B2 - 合わせガラス用中間膜、合わせガラス、エンボスロールの製造方法及び合わせガラス用中間膜の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、両面に刻線状の凹部を有し合わせガラス製造時に優れた脱気性を発揮できるとともに、ロール状体から巻き出したときのモアレ模様の発生を抑制することができる合わせガラス用中間膜、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラス、該合わせガラス用中間膜の製造に好適なエンボスロールの製造方法、及び、該合わせガラス用中間膜の製造方法に関する。

２枚のガラス板の間に、可塑化ポリビニルブチラールを含有する合わせガラス用中間膜を挟み、互いに接着させて得られる合わせガラスは、特に車両用フロントガラスとして広く使用されている。
合わせガラスの製造工程において、ガラスと合わせガラス用中間膜とを積層する際の脱気性が重要である。合わせガラス製造時の脱気性を確保する目的で、合わせガラス用中間膜の表面には、微細な凹凸が形成される。とりわけ、凹部を、底部が連続した溝形状を有し、隣接する凹部が平行して規則的に形成される構造（以下、「刻線状の凹部」ともいう。）とすることにより、極めて優れた脱気性を発揮できる。

合わせガラスの製造方法では、例えば、ロール状体から巻き出した合わせガラス用中間膜を適当な大きさに切断し、該合わせガラス用中間膜を少なくとも２枚のガラス板の間に挟持して得た積層体をゴムバックに入れて減圧吸引し、ガラス板と中間膜との間に残留する空気を脱気しながら予備圧着し、次いで、例えばオートクレーブ内で加熱加圧して本圧着を行う方法等が行われる。（例えば、特許文献１。）
しかしながら、刻線状の凹部を有する合わせガラス用中間膜では、ロール状体から巻き出したときに、モアレ模様といわれる縞状の光干渉像が出現することがあるという問題があった。モアレ模様が生じると、ガラス板と中間膜の合わせ作業等の合わせガラス製造工程において作業者の目を疲れさせ、作業性の低下を招いてしまう。

合わせガラス用中間膜のモアレ現象は、中間膜の両面にエンボスを規則的に配列することにより発生することが知られており、これまでにも種々の解決手段が提案されている（例えば、特許文献２、３等）。しかしながら、刻線状の凹部を有する合わせガラス用中間膜をロール状体から巻き出したときに発生するモアレ模様は、ロール状体にする前には観察されない、加熱することにより消失する等、これまで知られていたモアレ現象とは異なる性質を有するものであり、従来の解決手段では、解決することができないものであった。

特開平８－２６７８９号公報 特開２０００－７３９０号公報 特開２０００－３１９０４５号公報

本発明は、上記現状に鑑み、両面に刻線状の凹部を有し合わせガラス製造時に優れた脱気性を発揮できるとともに、ロール状体から巻き出したときのモアレ模様の発生を抑制することができる合わせガラス用中間膜、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラス、該合わせガラス用中間膜の製造に好適なエンボスロールの製造方法、及び、該合わせガラス用中間膜の製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、両面に多数の凹部を有する合わせガラス用中間膜であって、前記凹部は、底部が連続した溝形状を有し、隣接する前記底部が連続した溝形状の凹部が規則的に並列し、ＪＩＳ Ｚ ８７４１－１９９７に準拠して測定される前記多数の凹部を有する表面の光沢度が３％を超えるか、又は、ＪＩＳ Ｋ ７１０５－１９８１に準拠して測定される合わせガラス用中間膜のヘーズ値が８７％以下である合わせガラス用中間膜である。
以下に本発明を詳述する。

本発明者らは、刻線状の凹部を有する合わせガラス用中間膜をロール状体にして保管した場合に、巻き出した合わせガラス用中間膜にモアレ模様が発生する原因について検討した。
その結果、ロール状体としたときに刻線状の凹部に対応する凸部同士が接触することに原因があることを見出した。即ち、両面に刻線状の凹部を有する合わせガラス用中間膜をロール状に巻き取った場合、刻線状の凹部に対応する凸部同士が接触する（図１（ａ））。ロール状体には、巻き取り時の張力に起因して、芯法線方向に対して応力がかかるため、凸部同士の接点が潰れる。即ち、合わせガラス用中間膜の片面の刻線形状が、反対側の面に転写する（図１（ｂ））。このように表面に転写された刻線形状と、裏面の刻線形状とは同じピッチ、同じ角度となることから、ロール状体から巻き出した合わせガラス用中間膜に光線が透過したときにモアレ模様が発生するものと考えられる。
本発明者らは、更に鋭意検討の結果、合わせガラス用中間膜の表面の光沢度が一定の値を超える、又は、合わせガラス用中間膜のヘーズ値を一定値以下とすることにより、ロール状体から巻き出したときのモアレ模様の発生を抑制することができることを見出し、本発明を完成した。これは、モアレ模様が凹部および凸部に起因して膜表面に光線透過率に周期的な高低が生じることを起点として起こるため、凹凸形状による光線透過率の低下を抑制することによりモアレ模様が低減されるためであると考えられる。

本発明の合わせガラス用中間膜は、両面に多数の凹部を有する。本発明の合わせガラス用中間膜において上記凹部は、底部が連続した溝形状を有し、隣接する前記底部が連続した溝形状の凹部が規則的に並列している。一般に、２枚のガラス板の間に合わせガラス用中間膜が積層された積層体を圧着するときの空気の抜け易さは、上記凹部の底部の連通性及び平滑性と密接な関係がある。上記凹部の形状を刻線状とすることにより、該底部の連通性はより優れ、著しく脱気性が向上する。
なお、「規則的に並列している」とは、隣接する上記溝形状の凹部が平行して等間隔に並列していてもよく、隣接する上記刻線状の凹部が平行して並列しているが、すべての隣接する上記刻線状の凹部の間隔が等間隔でなくともよいことを意味する。
図２及び図３に、溝形状の凹部が等間隔に平行して並列している合わせガラス用中間膜の一例を表す模式図を示した。また、図４に、溝形状の凹部が等間隔ではないが平行して並列している合わせガラス用中間膜の一例を表す模式図を示した。図４において、凹部１と凹部２との間隔Ａと、凹部１と凹部３との間隔Ｂとは異なる。また、隣接する凹部が平行して規則的に並列していれば、溝の形状は直線状でなくともよく、例えば、波形状やジグザグ状であってもよい。

上記凹部を有する表面は、ＪＩＳ Ｚ ８７４１－１９９７に準拠して測定される７５°鏡面光沢度が３％を超える。上記凹部を有する表面の光沢度を３％超とすることにより、ロール状体から巻き出したときのモアレ模様の発生を抑制することができる。上記光沢度は４％以上であることが好ましく、７％以上であることがより好ましい。
本発明の合わせガラス用中間膜において上記凹部は、底部が連続した溝形状を有することから、中間膜は上記光沢計の光源照射依存性を持つ場合がある。すなわち、光源の照射方向に対する合わせガラス用中間膜の上記凹部の溝形状の角度によって、光沢度が変化することがある。そのため、光源の照射方向に対する合わせガラス用中間膜の上記凹部の溝形状の角度を変化させた際に、最小の値を示す光沢度を本発明の合わせガラス用中間膜の光沢度とすることが好ましい。なお、両面に上記凹部を有する場合には、どちらか一方の面の光沢度が３％を超えればよいが、ロール状体から巻き出したときのモアレ模様の発生をより一層抑制できることから、両面の光沢度が３％を超えることが好ましい。
上記光沢度は、例えば、光沢計（例えば、株式会社村上色彩技術研究所製「ＧＭ－２６ＰＲＯ」等）を用いて、ＪＩＳ Ｚ ８７４１－１９９７に記載された測定方法２に従って測定することができる。

本発明の合わせガラス用中間膜は、ＪＩＳ Ｋ ７１０５－１９８１に準拠して測定されるヘーズ値が８７％以下である。上記凹部を有する表面のヘーズ値を８７％以下にすることにより、ロール状体から巻き出したときのモアレ模様の発生を抑制することができる。上記ヘーズ値は８４％以下であることが好ましく、８２％以下であることがより好ましい。
上記ヘーズ値は、例えば、ヘーズ・透過率計（例えば、村上色彩技術研究所社製「ＨＭ－１５０」等）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１０５－１９８１に記載された測定方法に従って測定することができる。

上記凹部を有する表面の粗さ（Ｒｚ）の好ましい下限は１０μｍ、好ましい上限は６５μｍである。上記粗さ（Ｒｚ）を１０μｍ以上とすることにより、極めて優れた脱気性を発揮させることができ、６５μｍ以下とすることにより、巻きほぐし時のモアレを低減することができる。上記粗さ（Ｒｚ）のより好ましい下限は１５μｍ、より好ましい上限は５０μｍであり、更に好ましい下限は２５μｍ、更に好ましい上限は４０μｍである。
なお、本明細書において凹部の粗さ（Ｒｚ）とは、ＪＩＳ Ｂ－０６０１（１９９４）「表面粗さ－定義及び表示」に規定される、ＪＩＳ Ｂ－０６０１（１９９４）に準じる方法により、得られた中間膜の十点平均粗さ（Ｒｚ）を意味する。上記凹部の粗さ（Ｒｚ）は、例えば、測定機として小坂研究所社製「Ｓｕｒｆｃｏｒｄｅｒ ＳＥ３００」を用い、測定時の触針計条件を、カットオフ値＝２．５ｍｍ、基準長さ＝２．５ｍｍ、評価長さ＝１２．５ｍｍ、触針の先端半径＝２μｍ、先端角度＝６０°、測定速度＝０．５ｍｍ／ｓの条件で測定を行うことにより測定することができる。この際、測定時の環境を２３℃及び３０ＲＨ％下とする。触針を動かす方向は、刻線形状の溝方向に対して垂直方向とする。

上記凹部を有する表面の凹部の間隔Ｓｍは４５０μｍ以下であることが好ましく、４００μｍ以下であることがより好ましく、３５０μｍ以下であることが更に好ましく、２５０μｍ以下であることが特に好ましい。これにより合わせガラス用中間膜をロール状に巻き取った場合の、合わせガラス用中間膜同士の自着力を低下させ、巻き出しを容易にすることができる。
上記Ｓｍの値が小さいほどモアレ模様は発生しやすくなるが、本発明の合わせガラス用中間膜では、光沢度を一定の値を超えた値とすることによりＳｍが４５０μｍ以下、３５０μｍ以下であっても、モアレ模様の発生を抑制することができる。
なお、本明細書において凹部の間隔Ｓｍは、例えば、ＪＩＳ Ｂ－０６０１（１９９４）「表面粗さ－定義及び表示」に規定される、ＪＩＳ Ｂ－０６０１（１９９４）に準じる方法により、得られた中間膜の表面の凹部の平均間隔（Ｓｍ）を意味する。上記凹部の間隔Ｓｍは、測定機として小坂研究所社製「Ｓｕｒｆｃｏｒｄｅｒ ＳＥ３００」を用い、測定時の触針計条件を、カットオフ値＝２．５ｍｍ、基準長さ＝２．５ｍｍ、評価長さ＝１２．５ｍｍ、触針の先端半径＝２μｍ、先端角度＝６０°、測定速度＝０．５ｍｍ／ｓの条件で測定を行うことにより測定することができる。この際、測定時の環境を２３℃及び３０ＲＨ％下とする。触針を動かす方向は、刻線形状の溝方向に対して垂直方向とする。

上記合わせガラス用中間膜は、一方の面に有する上記刻線状の凹部と、他方の面に有する上記刻線状の凹部との交差角θが１０°以上であることが好ましい。これにより合わせガラス用中間膜をロール状に巻き取った場合の、合わせガラス用中間膜同士の自着力を低下させ、巻き出しを容易にすることができる。上記交差角θは、２０°以上であることがより好ましく、４５°以上であることが更に好ましく、９０°であることが特に好ましい。図６に、交差角θを説明する模式図を示した。図６において合わせガラス用中間膜１０は、第１の表面に実線で表される底部が連続した溝形状の凹部１１を、第２の表面に点線で表される底部が連続した溝形状の凹部１２を有する。交差角θは、この実線で表される底部が連続した溝形状の凹部１１と点線で表される底部が連続した溝形状の凹部１２との交差角を表す。
上記交差角θは、例えば、合わせガラス用中間膜を目視または光学顕微鏡により観察し、第１の表面が有する底部が連続した溝形状の凹部と、第２の表面が有する底部が連続した溝形状の凹部との交差角θを、目視の場合は両面ともに凹部に平行にインクにて直線を描き、分度器を用いて描かれた直線同士の鋭角を測定した。光学顕微鏡を用いる場合は拡大した表面を撮影し画像処理ソフト等を用いて鋭角の角度を測定することにより測定することができる。

上記刻線状の凹部に応じて形成される凸部も、図２に示したように頂上部が平面形状であってもよく、図３に示したように平面ではない形状であってもよい。なお、上記凸部の頂上部が平面形状である場合には、該頂上部の平面に更に微細な凹凸が施されていてもよい。
更に、各凹凸の凸部の高さは、同一の高さであってもよいし、異なる高さであってもよく、上記凹部の深さも、該凹部の底辺が連続していれば、同一の深さであってもよいし、異なる深さであってもよい。

上記凸部の回転半径Ｒは、合わせガラス用中間膜を積層した状態で保管したときの合わせガラス用中間膜同士の接着力（自着力）をより低下させることができることから、１２０μｍ以下であることが好ましく、１００μｍ以下であることがより好ましく、４０μｍ以下であることが更に好ましく、２５μｍ以下であることが特に好ましい。また、ロール状体としたときに刻線状の凹部に対応する凸部同士が接触した際に、荷重が分散されることで片面の刻線形状が、反対側の面に転写されることを抑えられ、モアレ模様の発生を更により一層抑えられることから、上記凸部の回転半径Ｒは５０μｍ以上であることが好ましく、１２０μｍ以上であることがより好ましく、２００μｍ以上であることが更に好ましく、３００μｍ以上であることが特に好ましい。
上記凸部の回転半径Ｒは、例えば、中間膜を刻線状の凹部の方向に対して垂直方向、かつ、膜厚み方向に切断し、その断面をマイクロスコープ（例えば、オリンパス社製「ＤＳＸ－１００」）を用いて観察し、測定倍率を２７７倍にて撮影し、更に撮影画像を５０μ／２０ｍｍになるように拡大表示させた状態で、付属ソフト内の計測ソフトを用いて、凸形状の頂点に内接する円を描いたときの該円の半径を該凸部の先端の回転半径とする方法により測定することができる。また、測定時の環境は２３℃及び３０ＲＨ％下である。
図５（ｂ）に凸部の回転半径Ｒを説明する模式図を示した。図５（ｂ）において、凸部２２の先端部に接する形で円を描いたときに、該円の半径が凸部の回転半径Ｒである。

合わせガラス用中間膜の表面の光沢度が３％を超える値とし、又は、合わせガラス用中間膜のヘーズ値を８７％以下とし、両面に刻線状の凹部を付与する方法は特に限定されないが、膜表面に微細な凹凸を付与して合わせガラス用中間膜の表面の光沢度を３％超とする、又は、合わせガラス用中間膜のヘーズ値を８７％以下とするための第１の工程と、刻線状の凹部を付与する第２の工程とからなる方法が好適である。

合わせガラス用中間膜の表面の光沢度が３％を超える値とし、又は、合わせガラス用中間膜のヘーズ値を８７％以下とするための第１の工程は特に限定されないが、例えば、エンボスロール法、カレンダーロール法、異形押出法、メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法等により微細な凹凸を付与する方法が挙げられる。なかでも、以下の製造例１又は製造例２を用いることにより、達成することができる。

製造例１は、エンボスロール法において、特定の製造方法により製造したエンボスロールを用いる方法である。即ち、金属ロールに研削材を用いたブラスト処理により凹凸を形成する工程（エンボスロール製造工程１）と、凹凸を形成した金属ロールの凸部を一部研磨して平滑面を形成する工程（エンボスロール製造工程２）と、エンボスロール製造工程１で用いた研削材よりも微細な研削材を用いたブラスト処理により凹凸を形成する工程（エンボスロール製造工程３）を有する製造工程により製造したエンボスロールを用いて合わせガラス用中間膜の表面の光沢度が３％を超える、又は、ヘーズ値を８７％以下とする方法である。

上記エンボスロール製造工程１において用いられる金属ロールは、例えば、鉄、炭素鋼、合金鋼、ニッケルクロム鋼、クロム鋼等の金属からなる。なかでも、耐久性に優れることから、炭素鋼または、合金鋼からなるロールが好適である。

上記エンボスロール製造工程１においては、上記金属ロールの表面に酸化アルミニウムや酸化珪素等の研削材を用いてブラスト処理を行い、金属ロール表面に凹凸を形成する。なかでも、研削材として酸化アルミニウムが好適である。
上記エンボスロール製造工程１において用いる研削材の粒度は、ＪＩＳ Ｒ６００１（１９９８）で規定されるＦ２０～１２０であることが好ましく、Ｆ３０～８０であることがより好ましい。
上記エンボスロール製造工程１においてブラスト処理を行う場合の吐出圧は、一般的に４０×１０^４～１５×１０^５Ｐａであり、所望の粗さを得られるまでブラスト処理を行う。

上記エンボスロール製造工程２では、上記エンボスロール製造工程１において凹凸を形成した金属ロールの凸部を一部研磨（半研磨）して平滑面を形成する。即ち、半研磨により、金属ロールの表面に形成された多数の凸部の上部を一様に研磨して平滑にする。これにより、金属ロールの表面の過大な凸部を除くことができる。
上記エンボスロール製造工程２における半研磨に用いる研磨砥石としては、一般にＪＩＳ規格のＦ２００～Ｆ２２０又は、＃２４０～＃２０００の酸化アルミニウムや炭化珪素を用いることができ、＃４００～＃１０００が好適に用いられる。なお、研磨砥石としてサンドペーパーを用いることもできる。

上記エンボスロール製造工程３では、上記エンボスロール製造工程１で用いた研削材よりも微細な研削材を用いたブラスト処理により凹凸を形成する。
上記エンボスロール製造工程３においては、酸化アルミニウムや酸化珪素等の研削材を用いてブラスト処理を行う。
上記エンボスロール製造工程３においてブラスト処理を行う場合の吐出圧は、一般的に４０×１０^４～１５×１０^５Ｐａである。

上記エンボスロール製造工程３において用いる研削材の粒度は、ＪＩＳ Ｒ６００１（１９９８）で規定されるＦ１５０～Ｆ３６０又は＃２４０～＃７００であることが好ましく、＃２４０～＃４００であることがより好ましい。このような粒度の研削材を用いることにより、所期の光沢度又はヘーズ値とすることができる。
また、上記エンボスロール製造工程３において用いる研削材は、ＪＩＳ Ｒ６００１（１９９８）に準拠する累積高さ３％点の粒子径が１５０μｍ以下であることが好ましく、１２５μｍ以下であることがより好ましく、１０３μｍ以下であることが更に好ましい。上記累積高さ３％点の粒子径が、上記好ましい範囲であれば、ロール研磨部に形成させる凹凸を微細にでき、結果的に得られる合せガラス用中間膜の光沢度やヘーズ値が過大になることを防ぐことができる。
また、上記エンボスロール製造工程３において用いる研削材は、ＪＩＳ Ｒ６００１（１９９８）に準拠する累積高さ９４％点の粒子径が１１μｍ以上であることが好ましく、２０μｍ以上であることがより好ましい。上記累積高さ９４％点の粒子径が、上記好ましい範囲であれば、ロール研磨部に形成させる凹凸を一定以上にすることができ、光沢度やヘーズ値の大きな合わせガラス中間膜を得ることができる。
また、上記エンボスロール製造工程３において用いる研削材は、ＪＩＳ Ｒ６００１（１９９８）に準拠する累積高さ３％点の粒子径が上記好ましい範囲を満たし、かつ、ＪＩＳ Ｒ６００１（１９９８）に準拠する累積高さ９４％点の粒子径が上記好ましい範囲を満たすことが好ましい。
なお、上記粒度、累積高さ３％点の粒子径及び累積高さ９４％点の粒子径の測定方法は電気抵抗試験方法で測定することが望ましい。

上記エンボスロールは、防錆のために金属メッキ処理を施してもよい。なかでも均一なメッキ厚みが得られることから、化学メッキが好適である。

製造例１では、上記製造方法により製造したエンボスロールを用いて、エンボスロール法により合わせガラス用中間膜の表面の光沢度を３％を超える値、又は、ヘーズ値を８７％以下とする。
上記エンボスロール法の条件としては、例えば、膜温を８０℃、エンボスロール温を１４５℃、線速を１０ｍ／ｍｉｎに設定し、プレス線圧を１～１００ｋＮ／ｍの範囲に設定する条件が挙げられる。

製造例２は、メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法において、合わせガラス用中間膜を形成するための樹脂組成物を金型から合わせガラス用中間膜として押し出してからの冷却速度を調整する方法である。メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法においては、金型から押し出したフィルムは冷却水槽にて冷却されるが、この際のフィルムの冷却速度を調整することにより、付与される第１の形状の光沢度又はヘーズ値を制御することができる。具体的には例えば、金型から冷却水槽までの距離を短くしてフィルムの冷却速度を速くすることにより光沢度又はヘーズ値の値を大きくして、所期の光沢度又はヘーズ値を満たす第１の形状を付与することができる。上記金型から冷却水槽までの距離は２５０ｍｍ以下であることが好ましく、２００ｍｍ以下であることがより好ましく、１５０ｍｍ以下であることが更に好ましく、１００ｍｍ以下であることが特に好ましく、５０ｍｍ以下であることが最も好ましい。

上記製造例２における、それ以外の製膜条件の好ましい範囲は、金型巾当たりの押し出し量が１００～７００ｋｇ／ｈｒ・ｍ、金型から出た直後の膜表面温度が１４０℃～２６０℃、ダイ入り口の樹脂圧力が３０～１６０ｋｇｆ／ｃｍ^２、膜を冷却する水槽内の水温が２０℃～３０℃である。それぞれの条件は所期の押し出し量、Ｒｚ値を得るためにコントロールされる。

上記刻線状の凹部を付与する第２の工程は特に限定されないが、例えば、エンボスロール法、カレンダーロール法、異形押出法等が挙げられる。なかでも、隣接する該刻線状の凹部が平行して形成されている形状及び並列している形状が、容易に得られることから、エンボスロール法が好適である。

本発明の合わせガラス用中間膜は、１層のみの樹脂層からなる単層構造であってもよく、２層以上の樹脂層が積層されている多層構造であってもよい。
本発明の合わせガラス用中間膜が多層構造である場合には、２層以上の樹脂層として、第１の樹脂層と第２の樹脂層とを有し、かつ、第１の樹脂層と第２の樹脂層とが異なる性質を有することにより、１層だけでは実現が困難であった種々の性能を有する合わせガラス用中間膜を提供することができる。

上記樹脂層は熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。
上記熱可塑性樹脂として、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ビニリデン－六フッ化プロピレン共重合体、ポリ三フッ化エチレン、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体、ポリエステル、ポリエーテル、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリビニルアセタール、エチレン－酢酸ビニル共重合体等が挙げられる。なかでも、上記樹脂層はポリビニルアセタール、又は、エチレン－酢酸ビニル共重合体を含有することが好ましく、ポリビニルアセタールを含有することがより好ましい。

上記ポリビニルアセタールは、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．８モル％の範囲内である。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１７００以上、特に好ましくは１７００を超え、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３０００以下、特に好ましくは３０００未満である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタールに含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタールを製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタールにおけるアセタール基の炭素数の好ましい下限は３、好ましい上限は６である。上記ポリビニルアセタールにおけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなり、また、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。アルデヒドの炭素数を６以下とすることにより、ポリビニルアセタールの合成を容易にし、生産性を確保できる。上記炭素数が３～６のアルデヒドとしては、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよく、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド等が挙げられる。

上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタールの水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１０モル％以上、より好ましくは１５モル％以上、更に好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

上記ポリビニルアセタールの水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２に準拠して、測定することにより求めることができる。

上記ポリビニルアセタールのアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタールと可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタールのアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは６０モル％以上、特に好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタールと可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタールを製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。

上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２に準拠した方法により、アセチル化度と水酸基の含有率とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。ポリビニルアセタールがポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。

上記樹脂層は、ポリビニルアセタールと可塑剤とを含むことが好ましい。
上記可塑剤としては、合わせガラス用中間膜に一般的に用いられる可塑剤であれば特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機可塑剤や、有機リン酸化合物、有機亜リン酸化合物等のリン酸可塑剤等が挙げられる。
上記有機可塑剤として、例えば、トリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコール－ジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコール－ジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコール－ジ－２－エチルブチレート、テトラエチレングリコール－ジ－ｎ－ヘプタノエート、ジエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート、ジエチレングリコール－ジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコール－ジ－ｎ－ヘプタノエート等が挙げられる。なかでも、上記樹脂層はトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコール－ジ－２－エチルブチレート、又は、トリエチレングリコール－ジ－ｎ－ヘプタノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。

上記可塑剤の含有量は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂１００質量部に対して、上記可塑剤の含有量は、好ましくは２５質量部以上、より好ましくは３０質量部以上、好ましくは８０質量部以下、より好ましくは７０質量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

上記樹脂層は、接着力調整剤を含有することが好ましい。特に、合わせガラスを製造するときに、ガラスと接触する樹脂層は、上記接着力調整剤を含有することが好ましい。
上記接着力調整剤としては、例えば、アルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩が好適に用いられる。上記接着力調整剤として、例えば、カリウム、ナトリウム、マグネシウム等の塩が挙げられる。
上記塩を構成する酸としては、例えば、オクチル酸、ヘキシル酸、２－エチル酪酸、酪酸、酢酸、蟻酸等のカルボン酸の有機酸、又は、塩酸、硝酸等の無機酸が挙げられる。合わせガラスを製造するときに、ガラスと樹脂層との接着力を容易に調製できることから、ガラスと接触する樹脂層は、接着力調整剤として、マグネシウム塩を含むことが好ましい。

上記樹脂層は、必要に応じて、酸化防止剤、光安定剤、接着力調整剤として変成シリコーンオイル、難燃剤、帯電防止剤、耐湿剤、熱線反射剤、熱線吸収剤等の添加剤を含有してもよい。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。該中間膜の製造方法として、従来公知の方法を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂と上記成分Ｘなどの必要に応じて配合される他の成分とを混練し、中間膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

本発明の合わせガラス用中間膜では、２層以上の樹脂層として、少なくとも第１の樹脂層と第２の樹脂層とを有し、上記第１の樹脂層に含まれるポリビニルアセタール（以下、ポリビニルアセタールＡという。）の水酸基量が、上記第２の樹脂層に含まれるポリビニルアセタール（以下、ポリビニルアセタールＢという。）の水酸基量と異なることが好ましい。
ポリビニルアセタールＡとポリビニルアセタールＢとの性質が異なるため、１層だけでは実現が困難であった種々の性能を有する合わせガラス用中間膜を提供することができる。例えば、２層の上記第２の樹脂層の間に、上記第１の樹脂層が積層されており、かつ、ポリビニルアセタールＡの水酸基量がポリビニルアセタールＢの水酸基量より低い場合、上記第１の樹脂層は上記第２の樹脂層と比較してガラス転移温度が低くなる傾向にある。結果として、上記第１の樹脂層が上記第２の樹脂層より軟らかくなり、合わせガラス用中間膜の遮音性が高くなる。また、２層の上記第２の樹脂層の間に、上記第１の樹脂層が積層されており、かつ、ポリビニルアセタールＡの水酸基量がポリビニルアセタールＢの水酸基量より高い場合、上記第１の樹脂層は上記第２の樹脂層と比較してガラス転移温度が高くなる傾向にある。結果として、上記第１の樹脂層が上記第２の樹脂層より硬くなり、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。

更に、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層が可塑剤を含む場合、上記第１の樹脂層におけるポリビニルアセタール１００質量部に対する可塑剤の含有量（以下、含有量Ａという。）が、上記第２の樹脂層におけるポリビニルアセタール１００質量部に対する可塑剤の含有量（以下、含有量Ｂという。）と異なることが好ましい。例えば、２層の上記第２の樹脂層の間に、上記第１の樹脂層が積層されており、かつ、上記含有量Ａが上記含有量Ｂより多い場合、上記第１の樹脂層は上記第２の樹脂層と比較してガラス転移温度が低くなる傾向にある。結果として、上記第１の樹脂層が上記第２の樹脂層より軟らかくなり、合わせガラス用中間膜の遮音性が高くなる。また、２層の上記第２の樹脂層の間に、上記第１の樹脂層が積層されており、かつ、上記含有量Ａが上記含有量Ｂより少ない場合、上記第１の樹脂層は上記第２の樹脂層と比較してガラス転移温度が高くなる傾向にある。結果として、上記第１の樹脂層が上記第２の樹脂層より硬くなり、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。

本発明の合わせガラス用中間膜を構成する２層以上の樹脂層の組み合わせとしては、例えば、合わせガラスの遮音性を向上させるために、上記第１の樹脂層として遮音層と、上記第２の樹脂層として保護層との組み合わせが挙げられる。合わせガラスの遮音性が向上することから、上記遮音層はポリビニルアセタールＸと可塑剤とを含み、上記保護層はポリビニルアセタールＹと可塑剤とを含むことが好ましい。更に、２層の上記保護層の間に、上記遮音層が積層されている場合、優れた遮音性を有する合わせガラス用中間膜（以下、遮音中間膜ともいう。）を得ることができる。以下、遮音中間膜について、より具体的に説明する。

上記遮音中間膜において、上記遮音層は遮音性を付与する役割を有する。上記遮音層は、ポリビニルアセタールＸと可塑剤とを含有することが好ましい。
上記ポリビニルアセタールＸは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより調製することができる。上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。
上記ポリビニルアルコールの平均重合度の好ましい下限は２００、好ましい上限は５０００である。上記ポリビニルアルコールの平均重合度を２００以上とすることにより、得られる遮音中間膜の耐貫通性を向上させることができ、５０００以下とすることにより、遮音層の成形性を確保することができる。上記ポリビニルアルコールの平均重合度のより好ましい下限は５００、より好ましい上限は４０００である。
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアルコールをアセタール化するためのアルデヒドの炭素数の好ましい下限は４、好ましい上限は６である。アルデヒドの炭素数を４以上とすることにより、充分な量の可塑剤を安定して含有させることができ、優れた遮音性能を発揮することができる。また、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。アルデヒドの炭素数を６以下とすることにより、ポリビニルアセタールＸの合成を容易にし、生産性を確保できる。上記炭素数が４～６のアルデヒドとしては、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよく、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド等が挙げられる。

上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量の好ましい上限は３０モル％である。上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量を３０モル％以下とすることにより、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量のより好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２６モル％、特に好ましい上限は２４モル％、好ましい下限は１０モル％、より好ましい下限は１５モル％、更に好ましい下限は２０モル％である。上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタールＸの水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。

上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量の好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８５モル％である。上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量を６０モル％以上とすることにより、遮音層の疎水性を高くして、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、可塑剤のブリードアウトや白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量を８５モル％以下とすることにより、ポリビニルアセタールＸの合成を容易にし、生産性を確保することができる。上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量の下限は６５モル％がより好ましく、６８モル％以上が更に好ましい。
上記アセタール基量は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。

上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量の好ましい下限は０．１モル％、好ましい上限は３０モル％である。上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量を０．１モル％以上とすることにより、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、ブリードアウトを防止することができる。また、上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量を３０モル％以下とすることにより、遮音層の疎水性を高くして、白化を防止することができる。上記アセチル基量のより好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は５モル％、特に好ましい下限は８モル％、より好ましい上限は２５モル％、更に好ましい上限は２０モル％である。上記アセチル基量は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。

特に、上記遮音層に遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を容易に含有させることができることから、上記ポリビニルアセタールＸは、上記アセチル基量が８モル％以上のポリビニルアセタール、又は、上記アセチル基量が８モル％未満、かつ、アセタール基量が６５モル％以上のポリビニルアセタールであることが好ましい。また、上記ポリビニルアセタールＸは、上記アセチル基量が８モル％以上のポリビニルアセタール、又は、上記アセチル基量が８モル％未満、かつ、アセタール基量が６８モル％以上のポリビニルアセタールであることが、より好ましい。

上記遮音層における可塑剤の含有量は、上記ポリビニルアセタールＸ１００質量部に対する好ましい下限が４５質量部、好ましい上限が８０質量部である。上記可塑剤の含有量を４５質量部以上とすることにより、高い遮音性を発揮することができ、８０質量部以下とすることにより、可塑剤のブリードアウトが生じて、合わせガラス用中間膜の透明性や接着性の低下を防止することができる。上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は５０質量部、更に好ましい下限は５５質量部、より好ましい上限は７５質量部、更に好ましい上限は７０質量部である。

上記遮音層の厚み方向の断面形状が矩形状である場合には、厚さの好ましい下限は５０μｍである。上記遮音層の厚さを５０μｍ以上とすることにより、充分な遮音性を発揮することができる。上記遮音層の厚さのより好ましい下限は８０μｍである。なお、上限は特に限定されないが、合わせガラス用中間膜としての厚さを考慮すると、好ましい上限は３００μｍである。

上記遮音層は一端と、上記一端の反対側に他端とを有し、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きい形状を有していても良い。上記遮音層は、厚み方向の断面形状が楔形状である部分を有することが好ましい。この場合、上記遮音層の最小厚みの好ましい下限は５０μｍである。上記遮音層の最小厚みを５０μｍ以上とすることにより、充分な遮音性を発揮することができる。上記遮音層の最小厚みのより好ましい下限は８０μｍであり、更に好ましい下限は１００μｍである。なお、上記遮音層の最大厚みの上限は特に限定されないが、合わせガラス用中間膜としての厚さを考慮すると、好ましい上限は３００μｍである。上記遮音層の最大厚みのより好ましい上限は２２０μｍである。

上記保護層は、遮音層に含まれる大量の可塑剤がブリードアウトして、合わせガラス用中間膜とガラスとの接着性が低下するのを防止し、また、合わせガラス用中間膜に耐貫通性を付与する役割を有する。
上記保護層は、例えば、ポリビニルアセタールＹと可塑剤とを含有することが好ましく、ポリビニルアセタールＸより水酸基量が大きいポリビニルアセタールＹと可塑剤とを含有することがより好ましい。

上記ポリビニルアセタールＹは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより調製することができる。上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。
また、上記ポリビニルアルコールの平均重合度の好ましい下限は２００、好ましい上限は５０００である。上記ポリビニルアルコールの平均重合度を２００以上とすることにより、合わせガラス用中間膜の耐貫通性を向上させることができ、５０００以下とすることにより、保護層の成形性を確保することができる。上記ポリビニルアルコールの平均重合度のより好ましい下限は５００、より好ましい上限は４０００である。

上記ポリビニルアルコールをアセタール化するためのアルデヒドの炭素数の好ましい下限は３、好ましい上限は４である。アルデヒドの炭素数を３以上とすることにより、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。アルデヒドの炭素数を４以下とすることにより、ポリビニルアセタールＹの生産性が向上する。
上記炭素数が３～４のアルデヒドとしては、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよく、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド等が挙げられる。

上記ポリビニルアセタールＹの水酸基量の好ましい上限は３３モル％、好ましい下限は２８モル％である。上記ポリビニルアセタールＹの水酸基量を３３モル％以下とすることにより、合わせガラス用中間膜の白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタールＹの水酸基量を２８モル％以上とすることにより、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。

上記ポリビニルアセタールＹは、アセタール基量の好ましい下限が６０モル％、好ましい上限が８０モル％である。上記アセタール基量を６０モル％以上とすることにより、充分な耐貫通性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができる。上記アセタール基量を８０モル％以下とすることにより、上記保護層とガラスとの接着力を確保することができる。上記アセタール基量のより好ましい下限は６５モル％、より好ましい上限は６９モル％である。

上記ポリビニルアセタールＹのアセチル基量の好ましい上限は７モル％である。上記ポリビニルアセタールＹのアセチル基量を７モル％以下とすることにより、保護層の疎水性を高くして、白化を防止することができる。上記アセチル基量のより好ましい上限は２モル％であり、好ましい下限は０．１モル％である。なお、ポリビニルアセタールＡ、Ｂ、及び、Ｙの水酸基量、アセタール基量、及び、アセチル基量は、ポリビニルアセタールＸと同様の方法で測定できる。

上記保護層における可塑剤の含有量は、上記ポリビニルアセタールＹ１００質量部に対する好ましい下限が２０質量部、好ましい上限が４５質量部である。上記可塑剤の含有量を２０質量部以上とすることにより、耐貫通性を確保することができ、４５質量部以下とすることにより、可塑剤のブリードアウトを防止して、合わせガラス用中間膜の透明性や接着性の低下を防止することができる。上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は３０質量部、更に好ましい下限は３５質量部、より好ましい上限は４３質量部、更に好ましい上限は４１質量部である。合わせガラスの遮音性がよりいっそう向上することから、上記保護層における可塑剤の含有量は、上記遮音層における可塑剤の含有量よりも少ないことが好ましい。

合わせガラスの遮音性がより一層向上することから、ポリビニルアセタールＹの水酸基量はポリビニルアセタールＸの水酸基量より大きいことが好ましく、１モル％以上大きいことがより好ましく、５モル％以上大きいことが更に好ましく、８モル％以上大きいことが特に好ましい。ポリビニルアセタールＸ及びポリビニルアセタールＹの水酸基量を調整することにより、上記遮音層及び上記保護層における可塑剤の含有量を制御することができ、上記遮音層のガラス転移温度が低くなる。結果として、合わせガラスの遮音性がより一層向上する。
また、合わせガラスの遮音性がより一層向上することから、上記遮音層におけるポリビニルアセタールＸ１００質量部に対する、可塑剤の含有量（以下、含有量Ｘともいう。）は、上記保護層におけるポリビニルアセタールＹ１００質量部に対する、可塑剤の含有量（以下、含有量Ｙともいう。）より多いことが好ましく、５質量部以上多いことがより好ましく、１５質量部以上多いことが更に好ましく、２０質量部以上多いことが特に好ましい。含有量Ｘ及び含有量Ｙを調整することにより、上記遮音層のガラス転移温度が低くなる。結果として、合わせガラスの遮音性がより一層向上する。

上記保護層の厚さは、上記保護層の役割を果たし得る範囲に調整すればよく、特に限定されない。ただし、上記保護層上に凹凸を有する場合には、直接接する上記遮音層との界面への凹凸の転写を抑えられるように、可能な範囲で厚くすることが好ましい。具体的には、上記保護層の断面形状が矩形状であれば、上記保護層の厚さの好ましい下限は１００μｍ、より好ましい下限は３００μｍ、更に好ましい下限は４００μｍ、特に好ましい下限は４５０μｍである。上記保護層の厚さの上限については特に限定されないが、充分な遮音性を達成できる程度に遮音層の厚さを確保するためには、実質的には５００μｍ程度が上限である。

上記保護層は一端と、上記一端の反対側に他端とを有し、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きい形状を有していても良い。上記保護層は、厚み方向の断面形状が楔形状である部分を有することが好ましい。上記保護層の厚さは、上記保護層の役割を果たし得る範囲に調整すればよく、特に限定されない。ただし、上記保護層上に凹凸を有する場合には、直接接する上記遮音層との界面への凹凸の転写を抑えられるように、可能な範囲で厚くすることが好ましい。具体的には、上記保護層の最小厚みの好ましい下限は１００μｍ、より好ましい下限は３００μｍ、更に好ましい下限は４００μｍ、特に好ましい下限は４５０μｍである。上記保護層の最大厚みの上限については特に限定されないが、充分な遮音性を達成できる程度に遮音層の厚さを確保するためには、実質的には１０００μｍ程度が上限であり、８００μｍが好ましい。

本発明の合わせガラス用中間膜は、一端と、上記一端の反対側に他端とを有していてもよい。上記一端と上記他端とは、中間膜において対向し合う両側の端部である。本発明の合わせガラス用中間膜では、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きいことが好ましい。このような一端と他端の厚みが異なる形状を有することで、本発明の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスをヘッドアップディスプレイとして好適に用いることができ、その際に、二重像の発生を効果的に抑制できる。本発明の合わせガラス用中間膜は、断面形状が楔形であってもよい。合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形であれば、合わせガラスの取り付け角度に応じて、楔形の楔角θを調整することにより、ヘッドアップディスプレイにおいて二重像の発生を防止した画像表示が可能となる。二重像をより一層抑制する観点から、上記楔角θの好ましい下限は０．１ｍｒａｄ、より好ましい下限は０．２ｍｒａｄであり、更に好ましい下限は０．３ｍｒａｄ、好ましい上限は１ｍｒａｄ、より好ましい上限は０．９ｍｒａｄである。なお、例えば押出機を用いて樹脂組成物を押出し成形する方法により断面形状が楔形の合わせガラス用中間膜を製造した場合、薄い側の一方の端部からわずかに内側の領域（具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、薄い側の一端から内側に向かって０Ｘ～０．２Ｘの距離の領域）に最小厚みを有し、厚い側の一方の端部からわずかに内側の領域（具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、厚い側の一端から内側に向かって０Ｘ～０．２Ｘの距離の領域）に最大厚みを有する形状となることがある。本明細書においては、このような形状も楔形に含まれる。

上記遮音中間膜を製造する方法としては特に限定されず、例えば、上記遮音層と保護層とを、押し出し法、カレンダー法、プレス法等の通常の製膜法によりシート状に製膜した後、積層する方法等が挙げられる。

本発明の合わせガラス用中間膜が、一対のガラス板の間に積層されている合わせガラスもまた、本発明の１つである。
上記ガラス板は、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができる。例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入りガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収ガラス、熱線反射ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ガラスの表面に紫外線遮蔽コート層を有する紫外線遮蔽ガラスも用いることができる。更に、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
上記ガラス板として、２種類以上のガラス板を用いてもよい。例えば、透明フロート板ガラスと、グリーンガラスのような着色されたガラス板との間に、本発明の合わせガラス用中間膜を積層した合わせガラスが挙げられる。また、上記ガラス板として、２種以上の厚さの異なるガラス板を用いてもよい。

本発明によれば、両面に刻線状の凹部を有し合わせガラス製造時に優れた脱気性を発揮できるとともに、ロール状体から巻き出したときのモアレ模様の発生を抑制することができる合わせガラス用中間膜、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラス、該合わせガラス用中間膜の製造に好適なエンボスロールの製造方法、及び、該合わせガラス用中間膜の製造方法を提供することができる。

刻線状の凹部を有する合わせガラス用中間膜をロール状体から巻き出したときにモアレ模様が発生する原因を説明する模式図である。 表面に底部が連続した溝形状である凹部が等間隔、かつ、隣接する凹部が平行して並列している合わせガラス用中間膜の一例を表す模式図である。 表面に底部が連続した溝形状である凹部が等間隔、かつ、隣接する凹部が平行して並列している合わせガラス用中間膜の一例を表す模式図である。 表面に底部が連続した溝形状である凹部が等間隔ではないが、隣接する凹部が平行して並列している合わせガラス用中間膜の一例を表す模式図である。 凸部の回転半径Ｒを説明する模式図である。 交差角θを説明する模式図である。

以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されるものではない。

（実施例１）
（１）樹脂組成物の調製
平均重合度が１７００のポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１モル％、ブチラール基量６９モル％、水酸基量３０モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、樹脂組成物を得た。

（２）合わせガラス用中間膜の作製
得られた樹脂組成物を、押出機を用いて押出すことにより、均一な厚みの合わせガラス用中間膜を得た。

（３）第１の工程による微細凹凸の付与
上記製造例１に従い、合わせガラス用中間膜の両面（第１の表面及び第２の表面）に微細な凹凸を付与して、表面の光沢度を調整した。

ここで、以下の方法により製造したエンボスロールを用いた。
まず、エンボスロール製造工程１として、酸化アルミニウムからなる＃３６の研削材を用いて、金属ロール表面に吐出圧力５０×１０^４Ｐａでブラスト処理を行った。エンボスロール製造工程１後のロール表面について、ＪＩＳ Ｂ－０６０１（１９９４）に準拠して十点平均粗さＲｚを測定したところ６５μｍであった。
次いで、エンボスロール製造工程２として、＃４００～１０００の研磨砥石を用いた、半研磨を行った。エンボスロール製造工程２後のロール表面について、ＪＩＳ Ｂ－０６０１（１９９４）に準拠して十点平均粗さＲｚを測定したところ４０μｍであった。
次いで、エンボスロール製造工程３として、酸化アルミニウムからなる＃３２０の研削材を用いて、吐出圧力を５０×１０^４Ｐａでブラスト処理を行い、エンボスロールを得た。

得られたエンボスロールを１対にしたロールを凹凸形状転写装置として用い、得られた合わせガラス用中間膜の両面に微細凹凸を付与した。この時の転写条件として、合わせガラス用中間膜の温度を８０℃、上記ロールの温度を１４５℃、線速を１０ｍ／ｍｉｎ、線幅を１．５ｍ、プレス線圧を１～１００ｋＮ／ｍに調整した。
付与後のフィルム表面の十点平均粗さ（Ｒｚ）をＪＩＳ Ｂ－０６０１に準拠して測定したところ、１２μｍであった。得られた中間膜の平均厚みは７６０μｍであった。

（４）第２の工程による刻線状の凹部の付与
第１の工程後の合わせガラス用中間膜の表面に、下記の手順により底部が連続した溝形状の凹凸を付与した。三角形斜線型ミルを用いて表面にミル加工を施した金属ロールと４５～７５のＪＩＳ硬度を有するゴムロールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、第１の工程後の合わせガラス用中間膜をこの凹凸形状転写装置に通し、合わせガラス用中間膜の第１の表面に底部が連続した溝形状である凹部が平行して等間隔に形成された凹凸を付与した。このときの転写条件として、合わせガラス用中間膜の温度を７０℃、ロール温度を１４０℃、線速を１０ｍ／ｍｉｎ、プレス線圧を１～１００ｋＮ／ｍに所望の粗さが得られるように調整した。
次いで、合わせガラス用中間膜の第２の表面にも同様の操作を施し、底部が連続した溝形状の凹部を付与した。その際、第１の表面に付与した底部が連続した溝形状（刻線状）の凹部と、第２の表面に付与した底部が連続した溝形状（刻線状）の凹部との交差角が２０°となるようにした。

（５）第１の表面及び第２の表面の凹凸の測定
（５－１）光沢度の測定
光沢計（株式会社村上色彩技術研究所製「ＧＭ－２６ＰＲＯ」）を用いて、ＪＩＳ Ｚ ８７４１－１９９７に記載された測定方法２に従って光沢度を測定した。サンプル台に合わせガラス用中間膜を静置し、光源の照射方向に対して上記凹部の溝形状の角度を変化させるように合わせガラス用中間膜を回転させながら測定した際に、最小の値を示す光沢度を本発明の合わせガラス用中間膜の光沢度とした。

（５－２）Ｒｚ値の測定
小坂研究所社製「Ｓｕｒｆｃｏｒｄｅｒ ＳＥ３００」を用い、ＪＩＳ Ｂ－０６０１（１９９４）に準じる方法により、得られた合わせガラス用中間膜の両面の十点平均粗さ（Ｒｚ）を測定した。測定時の触針計条件を、カットオフ値＝２．５ｍｍ、基準長さ＝２．５ｍｍ、評価長さ＝１２．５ｍｍ、触針の先端半径＝２μｍ、先端角度＝６０°、測定速度＝０．５ｍｍ／ｓの条件で測定を行った。測定時の環境は２３℃及び３０ＲＨ％下であった。触針を動かす方向は、刻線形状の溝方向に対して垂直方向とした。

（５－３）Ｓｍの測定
小坂研究所社製「Ｓｕｒｆｃｏｒｄｅｒ ＳＥ３００」を用いて得られた合わせガラス用中間膜の第一の表面および第２の表面のＳｍ値を測定した。測定時の触針計条件を、カットオフ値＝２．５ｍｍ、基準長さ＝２．５ｍｍ、評価長さ＝１２．５ｍｍ、触針の先端半径＝２μｍ、先端角度＝６０°、測定速度＝０．５ｍｍ／ｓの条件で測定を行った。測定時の環境は２３℃及び３０ＲＨ％下であった。触針を動かす方向は、刻線形状の溝方向に対して垂直方向とした。

（５－４）ヘーズ値の測定
ヘーズ・透過率計（株式会社村上色彩技術研究所製「ＨＭ－１５０」）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１０５－１９８１に記載された測定方法に従って、合わせガラス用中間膜の第一の表面側が光源側になるように設置してヘーズ値を測定した。

（実施例２～６）
第２の工程による刻線状の凹部の付与の条件を変更した以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。

（比較例１）
第１の形状の付与におけるエンボスロールの製造に用いるエンボスロール製造工程３で用いる研削材の粒度を＃８００に変更した以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。

（実施例７）
（１）樹脂組成物の調製
平均重合度が１７００のポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１モル％、ブチラール基量６９モル％、水酸基量３０モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、樹脂組成物を得た。

（２）合わせガラス用中間膜の作製及び微細凹凸の付与
上記製造例２に従い、合わせガラス用中間膜を成膜すると同時に、両面に微細凹凸を付与した。
即ち、メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法において、金型巾当たりの押し出し量を４４０ｋｇ／ｈｒ・ｍ、金型から出た直後の膜表面温度を２００℃、ダイ入り口の樹脂圧力を８０ｋｇｆ／ｃｍ^２、膜を冷却する水槽内の水温を２０℃～３０℃の条件にて、合わせガラス用中間膜を成膜すると同時に、その両面に微細凹凸を付与した。この際の金型から冷却水槽の表面までの距離を１００ｍｍとした。
得られた合わせガラス用中間膜の厚さは７６０μｍであった。また、微細凹凸付与後に実施例１と同様の方法によりＲｚ値を測定したところ、１８μｍであった。
得られた微細凹凸が付与された合わせガラス用中間膜に、刻線状の凹部の付与の条件を変更した以外は実施例１と同様に第２の工程を賦与して、合わせガラス用中間膜を得た。

（実施例８～１１）
刻線状の凹部の付与の条件を変更した以外は実施例７と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。

（比較例２）
メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法において金型から冷却水槽の表面までの距離を２００ｍｍとした以外は実施例７と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。

（実施例１２～１４）
用いるポリビニルブチラールの組成を表２に示すように変更し、第２の工程による刻線状の凹部の付与の条件を変更した以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。

（比較例３）
用いるポリビニルブチラールの組成を表２に示すように変更し、第２の工程による刻線状の凹部の付与の条件を変更した以外は比較例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。

（比較例４）
用いるポリビニルブチラールの組成を表２に示すように変更し、刻線状の凹部の付与の条件を変更した以外は比較例２と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。

（評価）
実施例１～１４及び比較例１～４で得られた合わせガラス用中間膜について、以下の方法によりモアレ模様の発生について評価を行った。結果を表１及び表２に示した。
実施例及び比較例で得られた合わせガラス用中間膜を縦５０ｍｍ、横５０ｍｍの大きさに切断して試験片を得た。得られた試験片を３枚を重ねた積層体を均一な荷重をかけられるように、水平なガラス板上に厚み１．５ｍｍのＰＶＢシートを敷いた上に離型処理として基材の紙にシリコーンコーティングを施した離形紙を介して静置し、該積層体のうえに重りとして重さ６ｋｇのガラス板を離型処理として基材の紙にシリコーンコーティングを施した離形紙を介して置いた。２３℃、７２時間後、中央の合わせガラス用中間膜を取り出し、取り出し後３分以内にモアレ試験を行った。
モアレ試験は、灯から１ｍの位置に合わせガラス用中間膜を設置し、該灯の反対側、合わせガラス用中間膜に対して斜め４５°の角度から目視にて観察を行い、評価者２０人のうち、モアレ模様を検出できた人数とモアレ模様を不快と感じた人数とを記録した。

（実施例１５）
（保護層用樹脂組成物の調製）
平均重合度が１７００のポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１モル％、ブチラール基量６９モル％、水酸基量３０モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３６質量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、保護層用樹脂組成物を得た。

（中間層用樹脂組成物の調製）
平均重合度が３０００のポリビニルアルコールをｎ－ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１２．５モル％、ブチラール基量６４．２モル％、水酸基量２３．３モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）７６．５質量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、中間層用樹脂組成物を得た。

（合わせガラス用中間膜の作製）
得られた中間層用樹脂組成物と保護層用樹脂組成物を、共押出機を用いて共押出することにより、保護層用樹脂組成物からなる第１の保護層、中間層用樹脂組成物からなる中間層及び保護層用樹脂組成物からなる第２の保護層がこの順に積層された３層構造の合わせガラス用中間膜を得た。なお、凹凸付与後に得られる合わせガラス用中間膜において、第１の保護層及び第２の保護層の厚みがそれぞれ３５０μｍ、中間層の厚みが１００μｍとなるように押出条件を設定した。
その後、第１の形状の付与におけるエンボスロールの製造に用いるエンボスロール製造工程３で用いるブラスト剤の種類や、凹凸形状転写時のプレス圧を所期のＲｚ値を得られるように調整した以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜に凹凸を付与し、その両面の凹凸の測定を行った。

（実施例１６）
（合わせガラス用中間膜の作製及び微細凹凸の付与）
実施例１５と同様にして、中間層用樹脂組成物及び保護層用樹脂組成物を得た。得られた中間層用樹脂組成物と保護層用樹脂組成物を、共押出機を用いて共押出することにより、保護層用樹脂組成物からなる第１の保護層、中間層用樹脂組成物からなる中間層及び保護層用樹脂組成物からなる第２の保護層がこの順に積層された３層構造の合わせガラス用中間膜を得た。その際、上記製造例２に従い、合わせガラス用中間膜を成膜すると同時に、第１の形状を付与した。即ち、メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法において、金型巾当たりの押し出し量を４４０ｋｇ／ｈｒ・ｍ、金型から出た直後の膜表面温度を２００℃、ダイ入り口の樹脂圧力を８０ｋｇｆ／ｃｍ^２、膜を冷却する水槽内の水温を２０℃～３０℃の条件にて、合わせガラス用中間膜を成膜すると同時に、その両面に微細凹凸を付与した。この際の金型から冷却水槽の表面までの距離を１００ｍｍとした。得られた微細凹凸が付与された合わせガラス用中間膜に、刻線状の凹部の付与の条件を変更した以外は実施例１と同様に第２の工程を賦与して、合わせガラス用中間膜を得た。得られた合わせガラス用中間膜の第１の保護層及び第２の保護層の厚みがそれぞれ３５０μｍ、中間層の厚みが１００μｍであった。

（実施例１７～２１）
用いるポリビニルブチラールの組成を表３及び表４に示すように変更し、第１の形状の付与におけるエンボスロールの製造に用いるエンボスロール製造工程３で用いるブラスト剤の種類や、凹凸形状転写時のプレス圧を所期のＲｚ値を得られるように調整した以外は実施例１５と同様にして合わせガラス用中間膜を製造し、その両面の凹凸の測定を行った。

（比較例５）
第１の形状の付与におけるエンボスロールの製造に用いるエンボスロール製造工程３で用いる研削材の粒度を＃８００に変更した以外は実施例１５と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。

（比較例６）
メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法において金型から冷却水槽の表面までの距離を２００ｍｍとした以外は実施例１６と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。

（評価）
実施例１５～２１及び比較例５、６で得られた合わせガラス用中間膜について、上記と同様の方法によりモアレ模様の発生について評価を行った。結果を表３及び表４に示した。

本発明によれば、両面に刻線状の凹部を有し合わせガラス製造時に優れた脱気性を発揮できるとともに、ロール状体から巻き出したときのモアレ模様の発生を抑制することができる合わせガラス用中間膜、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラス、該合わせガラス用中間膜の製造に好適なエンボスロールの製造方法、及び、該合わせガラス用中間膜の製造方法を提供することができる。

１ 任意に選択した一の凹部
２ 任意に選択した一の凹部に隣接する凹部
３ 任意に選択した一の凹部に隣接する凹部
Ａ 凹部１と凹部２との間隔
Ｂ 凹部１と凹部３との間隔
１０ 合わせガラス用中間膜
１１ 第１の表面の底部が連続した溝形状の凹部
１２ 第２の表面の底部が連続した溝形状の凹部
２０ 第１の表面又は第２の表面の凹凸
２１ 底部が連続した溝形状の凹部
２２ 凸部

Claims (2)

1. 合わせガラス用中間膜の製造に使用されるエンボスロールの製造方法であって、
   金属ロールに研削材を用いたブラスト処理により凹凸を形成するエンボスロール製造工程１と、
   前記凹凸を形成した金属ロールの凸部を一部研磨して平滑面を形成するエンボスロール製造工程２と、
   前記エンボスロール製造工程１で用いた研削材より微細な研削材を用いたブラスト処理により凹凸を形成するエンボスロール製造工程３とを有し、
   前記エンボスロール製造工程３に用いる研削材のＪＩＳ Ｒ６００１（１９９８）に準拠する累積高さ３％点の粒子径が１５０μｍ以下であり、かつ、ＪＩＳ Ｒ６００１（１９９８）に準拠する累積高さ９４％点の粒子径が１１μｍ以上である
   ことを特徴とするエンボスロールの製造方法。
2. 請求項１記載の製造方法によって製造されたエンボスロールを用いて、エンボスロール法により合わせガラス用中間膜の少なくとも一方の表面に多数の凹部を付与する工程を有することを特徴とする合わせガラス用中間膜の製造方法。

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