JP6997669B2 - 複層ペレット、及び容器の製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、複層ペレット、及び該複層ペレットを用いて得られる容器の製造方法に関する。
従来、燃料保存用容器を構成する樹脂として主にポリエチレン樹脂（高密度ポリエチレン）が用いられてきた。ポリエチレン樹脂製容器は、機械的強度、成形加工性、経済性に優れる。しかし、ポリエチレン樹脂製容器は、燃料バリア性能が低いことが知られている。そのため、燃料保存用容器として、燃料に対するバリア性をさらに向上させた容器が求められてきている。
北米では、燃料が充填された燃料保存用容器から燃料が透過する量（燃料透過量）に対して、規制が強化されている。この規制への対応として、例えば、ポリエチレン樹脂製容器の内部にフッ素ガスを吹き込み、容器の最内層に燃料バリア性を付与するフッ化処理技術が挙げられる。
しかし、フッ化処理技術では未処理部分が発生してしまい、容器の最内層に均一に燃料バリア性を付与することが難しいという技術面の問題の他に、安全面及びコスト面での問題もあった。
しかし、フッ化処理技術では未処理部分が発生してしまい、容器の最内層に均一に燃料バリア性を付与することが難しいという技術面の問題の他に、安全面及びコスト面での問題もあった。
近年、燃料透過量に対する規制への対応として、フッ化処理技術の他にも様々な技術開発が行われている。中でも、安全面及びコスト面の観点から、燃料バリア性が高い燃料保存用容器を得るために容器の基材樹脂として、燃料バリア性に優れるポリアミド樹脂をポリオレフィン樹脂と混合した混合樹脂を用いる試みが注目されている。
例えば、特許文献１には、少なくとも１つの燃料バリア樹脂を含む第１の成分と少なくとも１つの相溶化剤を含む第２の成分とからなる実質的に不均一な構造を含むペレットについて開示されている。具体的には、ポリアミド系樹脂などの燃料バリア性に優れる樹脂を芯層とし、相溶化剤及びポリオレフィン系樹脂を芯層を被覆する被覆層とした多層樹脂ペレットが開示されている。
また、特許文献２には、（Ａ）ポリオレフィン５０～９７重量％と、（Ｂ）メタキシリレンジアミン構成単位を７０モル％以上含むジアミン成分と、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸とイソフタル酸のモル比率が３：７～１０：０である構成単位を７０モル％以上含むジカルボン酸成分とを含むポリアミド樹脂２～４５重量％、及び、（Ｃ）変性ポリオレフィンおよび／またはスチレン系共重合体１～４５重量％からなる燃料バリア性に優れた熱可塑性樹脂組成物が開示されている。
また、特許文献２には、（Ａ）ポリオレフィン５０～９７重量％と、（Ｂ）メタキシリレンジアミン構成単位を７０モル％以上含むジアミン成分と、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸とイソフタル酸のモル比率が３：７～１０：０である構成単位を７０モル％以上含むジカルボン酸成分とを含むポリアミド樹脂２～４５重量％、及び、（Ｃ）変性ポリオレフィンおよび／またはスチレン系共重合体１～４５重量％からなる燃料バリア性に優れた熱可塑性樹脂組成物が開示されている。
しかしながら、特許文献１に開示された成形体にあっては、燃料バリア性について更なる改善の余地を有するものであった。また、特許文献２に開示された熱可塑性樹脂組成物を基材樹脂として中空成形にて作製された容器にあっては、バリア性に優れ燃料透過量が少ないものの、耐圧強度の向上を図ることについては改善の余地があった。
そこで、本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、ポリエチレン樹脂に混合することにより高いレベルで燃料バリア性と耐圧強度とを兼ね備える容器を製造できる複層ペレットを提供し、更にポリエチレン樹脂に該複層ペレットを混合した混合樹脂を基材樹脂とする容器の製造方法を提供することを目的とする。
本発明者は、上記課題に鑑みて鋭意検討した結果、複層ペレットを構成する芯層及び被覆層を特定の重量比（芯層／被覆層）とし、芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）が、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を特定の重量比（Ａ１／Ａ２）で含有することで、高いレベルで燃料バリア性と耐圧強度とを兼ね備える容器を製造できる複層ペレットが得られることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は以下の通りである。
すなわち、本発明は以下の通りである。
［１］ポリアミド系樹脂（Ａ）を含む芯層と、該芯層を被覆する酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含む被覆層とを有する複層ペレットであって、前記被覆層に対する前記芯層の重量比（芯層／被覆層）が２０／８０～８０／２０であり、前記ポリアミド系樹脂（Ａ）が、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とを含むポリアミド（Ａ１）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有し、前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）に対する前記ポリアミド（Ａ１）の重量比（Ａ１／Ａ２）が、３０／７０～８０／２０である、複層ペレット。
［２］前記ポリアミド系樹脂（Ａ）が、前記ポリアミド（Ａ１）及び前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）からなり、前記ポリアミド（Ａ１）が、アジピン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とからなるポリアミドであり、記脂肪族ポリアミド（Ａ２）が、ポリ（カプロラクタム）である、前記［１］に記載の複層ペレット。
［３］熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線における、前記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークのうち高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）、及び前記ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）が、下記式１の関係を満たす、前記［１］又は［２］に記載の複層ペレット。
（式１） ｜ΔＴ１－ΔＴ２｜≦３℃
［４］前記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークのうち高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）が、１０℃以上１８℃以下である、前記［３］に記載の複層ペレット。
［５］前記被覆層中の酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に由来する酸成分の含有量が０．０５～５重量％である、前記［１］～［４］のいずれか１つに記載の複層ペレット。
［６］前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）に対する前記ポリアミド（Ａ１）の重量比（Ａ１／Ａ２）が、３０／７０～７０／３０である、前記［１］～［５］のいずれか１つに記載の複層ペレット。
［７］前記［１］～［６］のいずれか１つに記載の複層ペレット（Ｘ）、及び高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）を押出機に供給し、これらを溶融混練してなる溶融混練物を押出して形成された軟化状態のパリソンを金型で挟み込みブロー成形する容器の製造方法であって、前記容器中の複層ペレット（Ｘ）に由来するポリアミド系樹脂（Ａ）の含有割合が、１～１０重量％となるように複層ペレット（Ｘ）を押出機に供給する、容器の製造方法。
［２］前記ポリアミド系樹脂（Ａ）が、前記ポリアミド（Ａ１）及び前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）からなり、前記ポリアミド（Ａ１）が、アジピン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とからなるポリアミドであり、記脂肪族ポリアミド（Ａ２）が、ポリ（カプロラクタム）である、前記［１］に記載の複層ペレット。
［３］熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線における、前記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークのうち高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）、及び前記ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）が、下記式１の関係を満たす、前記［１］又は［２］に記載の複層ペレット。
（式１） ｜ΔＴ１－ΔＴ２｜≦３℃
［４］前記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークのうち高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）が、１０℃以上１８℃以下である、前記［３］に記載の複層ペレット。
［５］前記被覆層中の酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に由来する酸成分の含有量が０．０５～５重量％である、前記［１］～［４］のいずれか１つに記載の複層ペレット。
［６］前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）に対する前記ポリアミド（Ａ１）の重量比（Ａ１／Ａ２）が、３０／７０～７０／３０である、前記［１］～［５］のいずれか１つに記載の複層ペレット。
［７］前記［１］～［６］のいずれか１つに記載の複層ペレット（Ｘ）、及び高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）を押出機に供給し、これらを溶融混練してなる溶融混練物を押出して形成された軟化状態のパリソンを金型で挟み込みブロー成形する容器の製造方法であって、前記容器中の複層ペレット（Ｘ）に由来するポリアミド系樹脂（Ａ）の含有割合が、１～１０重量％となるように複層ペレット（Ｘ）を押出機に供給する、容器の製造方法。
本発明によれば、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造できる複層ペレットを提供し、更にポリエチレン樹脂に該複層ペレットを混合した混合樹脂を基材樹脂とする容器の製造方法を提供することができる。
［複層ペレット］
本発明の複層ペレットは、ポリアミド系樹脂（Ａ）を含む芯層と、該芯層を被覆する酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含む被覆層とを有する複層ペレットであって、被覆層に対する芯層の重量比（芯層／被覆層）が２０／８０～８０／２０であり、ポリアミド系樹脂（Ａ）が、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とを含むポリアミド（Ａ１）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有し、脂肪族ポリアミド（Ａ２）に対するポリアミド（Ａ１）の重量比（Ａ１／Ａ２）が、３０／７０～８０／２０である。
これにより、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造することができる複層ペレットが得られる。
本発明の複層ペレットは、ポリアミド系樹脂（Ａ）を含む芯層と、該芯層を被覆する酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含む被覆層とを有する複層ペレットであって、被覆層に対する芯層の重量比（芯層／被覆層）が２０／８０～８０／２０であり、ポリアミド系樹脂（Ａ）が、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とを含むポリアミド（Ａ１）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有し、脂肪族ポリアミド（Ａ２）に対するポリアミド（Ａ１）の重量比（Ａ１／Ａ２）が、３０／７０～８０／２０である。
これにより、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造することができる複層ペレットが得られる。
本発明のペレットは、芯層と、該芯層を被覆する被覆層とを有する複層構造とすることを必須とする。
ペレットの構造を複層構造とせずに芯層に含まれるポリアミド系樹脂（Ａ）と、被覆層に含まれる酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とをそれぞれ単層構造のペレットとし、本発明で規定する成分を規定の重量比で用いて容器を製造したとしても、所望の燃料バリア性は得られるものの、耐圧強度に劣る容器となるおそれがあり、燃料バリア性及び耐圧強度を高いレベルで両立できず、本発明の格別な効果は得られない。
この理由については定かではないが、以下のように考えられる。
芯層と、芯層を被覆する被覆層とを有する複層構造とした複層ペレットと、高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂を基材樹脂として容器を製造する際、容器を構成する基材樹脂中においてポリアミド系樹脂（Ａ）が層状に配向し易くなると考えられる。更に、容器を製造する際、被覆層に含まれる酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）により、容器を構成する基材樹脂中においてポリアミド系樹脂（Ａ）と高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）等の樹脂との界面の接着性が良好なものとなると考えられる。その結果、高い水準で燃料バリア性及び耐圧強度を両立できる優れた効果を有するものと考えられる。
ペレットの構造を複層構造とせずに芯層に含まれるポリアミド系樹脂（Ａ）と、被覆層に含まれる酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とをそれぞれ単層構造のペレットとし、本発明で規定する成分を規定の重量比で用いて容器を製造したとしても、所望の燃料バリア性は得られるものの、耐圧強度に劣る容器となるおそれがあり、燃料バリア性及び耐圧強度を高いレベルで両立できず、本発明の格別な効果は得られない。
この理由については定かではないが、以下のように考えられる。
芯層と、芯層を被覆する被覆層とを有する複層構造とした複層ペレットと、高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂を基材樹脂として容器を製造する際、容器を構成する基材樹脂中においてポリアミド系樹脂（Ａ）が層状に配向し易くなると考えられる。更に、容器を製造する際、被覆層に含まれる酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）により、容器を構成する基材樹脂中においてポリアミド系樹脂（Ａ）と高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）等の樹脂との界面の接着性が良好なものとなると考えられる。その結果、高い水準で燃料バリア性及び耐圧強度を両立できる優れた効果を有するものと考えられる。
被覆層に対する芯層の重量比（芯層／被覆層）は、２０／８０～８０／２０であり、好ましくは３０／７０～５０／５０、より好ましくは３５／６５～４５／５５である。
芯層の重量比が低すぎる場合、燃料バリア性に劣るおそれがある。
一方、芯層の重量比が高すぎる場合、容器を製造する際、芯層に含まれるポリアミド系樹脂（Ａ）と、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）等の樹脂との界面の接着性に劣るおそれがある。
芯層の重量比が低すぎる場合、燃料バリア性に劣るおそれがある。
一方、芯層の重量比が高すぎる場合、容器を製造する際、芯層に含まれるポリアミド系樹脂（Ａ）と、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）等の樹脂との界面の接着性に劣るおそれがある。
（１）芯層
本発明において芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）は、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とを含むポリアミド（Ａ１）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を、重量比（Ａ１／Ａ２）３０／７０～８０／２０の割合で含有する。
これにより、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造することができる複層ペレットが得られる。
本発明において芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）は、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とを含むポリアミド（Ａ１）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を、重量比（Ａ１／Ａ２）３０／７０～８０／２０の割合で含有する。
これにより、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造することができる複層ペレットが得られる。
本発明のポリアミド系樹脂（Ａ）は、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を必須成分として含有する。
ポリアミド系樹脂（Ａ）が、ポリアミド（Ａ１）を含有しない場合には、所望の耐圧強度は得られるものの、燃料バリア性に劣る容器となるおそれがある。
また、ポリアミド系樹脂（Ａ）が、脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有しない場合には、所望の燃料バリア性は得られるものの、耐圧強度にさらなる改善の余地を有する容器となるおそれがある。
ポリアミド系樹脂（Ａ）が、ポリアミド（Ａ１）を含有しない場合には、所望の耐圧強度は得られるものの、燃料バリア性に劣る容器となるおそれがある。
また、ポリアミド系樹脂（Ａ）が、脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有しない場合には、所望の燃料バリア性は得られるものの、耐圧強度にさらなる改善の余地を有する容器となるおそれがある。
脂肪族ポリアミド（Ａ２）に対するポリアミド（Ａ１）の重量比（Ａ１／Ａ２）は、３０／７０～８０／２０であり、好ましくは３０／７０～７０／３０、より好ましくは３５／６５～６５／３５である。
脂肪族ポリアミド（Ａ２）比率が高すぎる場合、所望の耐圧強度は得られるものの、燃料バリア性に劣る容器となるおそれがある。
一方、脂肪族ポリアミド（Ａ２）比率が低すぎる場合、所望の燃料バリア性は得られるものの、耐圧強度さらなる改善の余地を有する容器となるおそれがある。
脂肪族ポリアミド（Ａ２）比率が高すぎる場合、所望の耐圧強度は得られるものの、燃料バリア性に劣る容器となるおそれがある。
一方、脂肪族ポリアミド（Ａ２）比率が低すぎる場合、所望の燃料バリア性は得られるものの、耐圧強度さらなる改善の余地を有する容器となるおそれがある。
ポリアミド系樹脂（Ａ）は、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を、特定の重量比（Ａ１／Ａ２）で含有し、溶融混練することによって得られる混合物であることが好ましい。
ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を溶融混練する程度は、特に限定されるものではないが、ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを適度に溶融混練し、適度に相溶化して得られたポリアミド系樹脂（Ａ）を芯層として複層ペレットを製造することが好ましい。
これにより、燃料バリア性及び耐圧強度の効果を共に発現させ易くし、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造することができる複層ペレットが得られるという、格別な効果がより発揮され易くなる。
本明細書における「適度に相溶化」とは、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を溶融混練することによって、ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とが完全に相溶化した状態を指すものではなく、以下に示す指標により、適度に相溶化した状態を判断することができる。
ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を溶融混練する程度は、特に限定されるものではないが、ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを適度に溶融混練し、適度に相溶化して得られたポリアミド系樹脂（Ａ）を芯層として複層ペレットを製造することが好ましい。
これにより、燃料バリア性及び耐圧強度の効果を共に発現させ易くし、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造することができる複層ペレットが得られるという、格別な効果がより発揮され易くなる。
本明細書における「適度に相溶化」とは、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を溶融混練することによって、ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とが完全に相溶化した状態を指すものではなく、以下に示す指標により、適度に相溶化した状態を判断することができる。
熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線における、ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークのうち高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）、及びポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）が、下記式１の関係を満たす場合に、本発明の効果が得られ易い適度に相溶化した状態と判断することができる。
（式１） ｜ΔＴ１－ΔＴ２｜≦３℃
すなわち、上記｜ΔＴ１－ΔＴ２｜が、上記範囲にある場合、本発明の効果が得られ易い適度に相溶化した状態と判断することができる。
本明細書における融解ピーク温度、すなわち融点は、ＪＩＳ Ｋ７１２１（１９８７）に記載の方法に準拠し、熱流束示差走査熱量測定法により、熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線における融解ピークから求められる。
具体的には、ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）は、芯層のみを測定対象サンプルとし、すなわち芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）を測定対象サンプルとし、測定対象サンプルをＤＳＣ装置の容器に入れ、熱処理を行わず、１０℃／ｍｉｎの加熱速度にて常温から３００℃まで昇温する際のＤＳＣ曲線を得る。そして、得られたＤＳＣ曲線から高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）及び低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）をそれぞれ読み取り、融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との温度差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）が求められる。
一方、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）は、溶融混練前のポリアミド（Ａ１）、及び溶融混練前の脂肪族ポリアミド（Ａ２）を測定対象サンプルとし、前記と同様の測定方法により、ＤＳＣ曲線をそれぞれ得る。ここで、溶融混練前のポリアミド（Ａ１）単独での融解ピークの融解ピーク温度を「ポリアミド（Ａ１）の融点（ＴＡ１）」とし、溶融混練前の脂肪族ポリアミド（Ａ２）単独での融解ピークの融解ピーク温度を「脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融点（ＴＡ２）」とする。
そして、それぞれ得られたＤＳＣ曲線から融点（ＴＡ１）及び融点（ＴＡ２）をそれぞれ読み取り、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との差の絶対値（ΔＴ２）が求められる。
更に、温度差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）と差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）とから差の絶対値（｜ΔＴ１－ΔＴ２｜）が求められる。
（式１） ｜ΔＴ１－ΔＴ２｜≦３℃
すなわち、上記｜ΔＴ１－ΔＴ２｜が、上記範囲にある場合、本発明の効果が得られ易い適度に相溶化した状態と判断することができる。
本明細書における融解ピーク温度、すなわち融点は、ＪＩＳ Ｋ７１２１（１９８７）に記載の方法に準拠し、熱流束示差走査熱量測定法により、熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線における融解ピークから求められる。
具体的には、ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）は、芯層のみを測定対象サンプルとし、すなわち芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）を測定対象サンプルとし、測定対象サンプルをＤＳＣ装置の容器に入れ、熱処理を行わず、１０℃／ｍｉｎの加熱速度にて常温から３００℃まで昇温する際のＤＳＣ曲線を得る。そして、得られたＤＳＣ曲線から高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）及び低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）をそれぞれ読み取り、融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との温度差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）が求められる。
一方、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）は、溶融混練前のポリアミド（Ａ１）、及び溶融混練前の脂肪族ポリアミド（Ａ２）を測定対象サンプルとし、前記と同様の測定方法により、ＤＳＣ曲線をそれぞれ得る。ここで、溶融混練前のポリアミド（Ａ１）単独での融解ピークの融解ピーク温度を「ポリアミド（Ａ１）の融点（ＴＡ１）」とし、溶融混練前の脂肪族ポリアミド（Ａ２）単独での融解ピークの融解ピーク温度を「脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融点（ＴＡ２）」とする。
そして、それぞれ得られたＤＳＣ曲線から融点（ＴＡ１）及び融点（ＴＡ２）をそれぞれ読み取り、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との差の絶対値（ΔＴ２）が求められる。
更に、温度差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）と差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）とから差の絶対値（｜ΔＴ１－ΔＴ２｜）が求められる。
本発明においては、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を、特定の重量比（Ａ１／Ａ２）で適度に溶融混練して、ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを適度に相溶化した状態にすることで、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造することができる複層ペレットが得られ易くなる。この理由については定かではないが、以下のように考えられる。
ポリアミド（Ａ１）はポリアミドの中でも特に燃料バリア性に優れるという効果を発現する樹脂で、脂肪族ポリアミド（Ａ２）はポリアミドの中でも特に耐圧強度を担保することに寄与する樹脂であると考えられる。
ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを適度に相溶化するように溶融混練し、ポリアミド系樹脂（Ａ）を芯層として複層ペレットを製造することが好ましい。このようにして製造された複層ペレットをポリエチレン樹脂と混合して基材樹脂とし、基材樹脂を成形して得られる容器は、燃料バリア性及び耐圧強度の両立を容易化し、本発明の格別な効果を得られ易くする。
ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを溶融混練すると、両ポリアミドの末端基同士が反応したり、アミド交換が起こるなどして相溶化が進む。
ここで、ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）との相溶化は、その程度が進むに応じて、熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線における、前記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークのうち高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）が変化する（以下、前記差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）を、ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）ともいう）。
ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを溶融混練し、相溶化が進むと、熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線におけるポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）と、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）をそれぞれ単独で熱流束示差走査熱量測定して得られる、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）の差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）とを比べると、その変化は比較的大きくなる傾向、すなわち｜ΔＴ１－ΔＴ２｜は比較的大きくなる傾向にある。
これに対して、ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを過度に相溶化しないように溶融混練すれば、熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線におけるポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）と、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）をそれぞれ単独で熱流束示差走査熱量測定して得られる、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）の差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）とを比べると、その変化は比較的小さくなる傾向、すなわち｜ΔＴ１－ΔＴ２｜は比較的小さくなる傾向にある。
ここで、ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）との相溶化は、その程度が進むに応じて、熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線における、前記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークのうち高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）が変化する（以下、前記差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）を、ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）ともいう）。
ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを溶融混練し、相溶化が進むと、熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線におけるポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）と、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）をそれぞれ単独で熱流束示差走査熱量測定して得られる、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）の差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）とを比べると、その変化は比較的大きくなる傾向、すなわち｜ΔＴ１－ΔＴ２｜は比較的大きくなる傾向にある。
これに対して、ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを過度に相溶化しないように溶融混練すれば、熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線におけるポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）と、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）をそれぞれ単独で熱流束示差走査熱量測定して得られる、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）の差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）とを比べると、その変化は比較的小さくなる傾向、すなわち｜ΔＴ１－ΔＴ２｜は比較的小さくなる傾向にある。
ポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを過度に相溶化しないように溶融混練して得られたポリアミド系樹脂（Ａ）において、該ポリアミド系樹脂（Ａ）が有する、熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線における２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）は、好ましくは１０℃以上１８℃以下、より好ましくは１２℃以上１７．５℃以下、更に好ましくは１４℃以上１７℃以下である。
上記融解ピークの温度差（ΔＴ１）が、上記範囲にあることで、燃料バリア性及び耐圧強度の両立を容易化し、本発明の格別な効果を得られ易くする。
上記融解ピークの温度差（ΔＴ１）が、上記範囲にあることで、燃料バリア性及び耐圧強度の両立を容易化し、本発明の格別な効果を得られ易くする。
上記ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を適度に相溶化する方法としては、複層ペレットを製造する際、芯層形成用押出機における溶融混練条件のうち、温度やスクリュー回転数を調節することにより適度に相溶化させることができる。例えば、溶融混練温度が高すぎる場合やスクリュー回転数を多くしすぎた場合に過度に相溶化が進んでしまう。
以下、ポリアミド系樹脂（Ａ）を構成するポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）について述べる。
（ポリアミド（Ａ１））
ポリアミド（Ａ１）は、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とを含み、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とからなることが好ましい。
ポリアミド（Ａ１）は、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とを含み、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とからなることが好ましい。
＜ジカルボン酸構成単位＞
ポリアミド（Ａ１）を構成するジカルボン酸構成単位は、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来する。
炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位の炭素数は、４～２０であり、好ましくは５～１６、より好ましくは５～１２、更に好ましくは６～１０である。
ポリアミド（Ａ１）を構成するジカルボン酸構成単位は、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来する。
炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位の炭素数は、４～２０であり、好ましくは５～１６、より好ましくは５～１２、更に好ましくは６～１０である。
炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位としては、コハク酸単位、グルタル酸単位、アジピン酸単位、ピメリン酸単位、スベリン酸単位、アゼライン酸単位、セバシン酸単位、デカン二酸単位、ウンデカン二酸単位、及びドデカン二酸単位などが挙げられる。
これらの中でも、所望の燃料バリア性が得られ易い観点から、アジピン酸単位を９０モル％以上含むことが好ましく、アジピン酸単位を９５モル％以上含むことがより好ましく、アジピン酸単位のみからなることがさらに好ましい。
これらの中でも、所望の燃料バリア性が得られ易い観点から、アジピン酸単位を９０モル％以上含むことが好ましく、アジピン酸単位を９５モル％以上含むことがより好ましく、アジピン酸単位のみからなることがさらに好ましい。
本発明においては、本発明の目的効果を損なわない範囲で、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸以外の他のジカルボン酸成分を含有してもよい。他のジカルボン酸成分としては、テレフタル酸、イソフタル酸、オルソフタル酸等の芳香族ジカルボン酸が挙げられ、全カルボン酸構成単位の１０モル％以下であることが好ましく、５モル％以下がより好ましく、他のジカルボン酸成分を含まないことがさらに好ましい。
＜ジアミン構成単位＞
ポリアミド（Ａ１）を構成するジアミン構成単位は、メタキシリレンジアミンに由来する。
ポリアミド（Ａ１）を構成するジアミン構成単位には、本発明の目的効果を阻害しない範囲においてメタキシリレンジアミン以外の他のジアミン成分を含有してもよい。他のジアミン成分としては、例えば、パラキシリレンジアミン、オルトキシリレンジアミン、パラフェニレンジアミン、メタフェニレンジアミン等がある。ポリアミド（Ａ１）を構成するジアミン構成単位としては、メタキシリレンジアミン単位を９０モル％以上含むことが好ましく、メタキシリレンジアミン単位を９５モル％以上含むことがより好ましく、メタキシリレンジアミン単位のみからなることがさらに好ましい。
ポリアミド（Ａ１）を構成するジアミン構成単位は、メタキシリレンジアミンに由来する。
ポリアミド（Ａ１）を構成するジアミン構成単位には、本発明の目的効果を阻害しない範囲においてメタキシリレンジアミン以外の他のジアミン成分を含有してもよい。他のジアミン成分としては、例えば、パラキシリレンジアミン、オルトキシリレンジアミン、パラフェニレンジアミン、メタフェニレンジアミン等がある。ポリアミド（Ａ１）を構成するジアミン構成単位としては、メタキシリレンジアミン単位を９０モル％以上含むことが好ましく、メタキシリレンジアミン単位を９５モル％以上含むことがより好ましく、メタキシリレンジアミン単位のみからなることがさらに好ましい。
ポリアミド（Ａ１）は、前記したジカルボン酸構成単位を１種又は２種以上含み、且つ、前記したジアミン構成単位を１種又は２種以上含む。
前記したジカルボン酸構成単位及びジアミン構成単位を含むポリアミド（Ａ１）としては、具体的に、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸とメタキシリレンジアミンの重縮合などによって得ることができる。
ポリアミド（Ａ１）の具体例としては、ポリメタキシリレンアジパミドが挙げられる。
前記したジカルボン酸構成単位及びジアミン構成単位を含むポリアミド（Ａ１）としては、具体的に、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸とメタキシリレンジアミンの重縮合などによって得ることができる。
ポリアミド（Ａ１）の具体例としては、ポリメタキシリレンアジパミドが挙げられる。
ポリアミド（Ａ１）の相対粘度は、特に限定されないが、芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）中にポリアミド（Ａ１）を適度に相溶化させる観点から、好ましくは１～６、より好ましくは２～５、更に好ましくは２～４である。
本明細書における相対粘度は、ＪＩＳ Ｋ６９２０－２：２００９の付属書ＪＡに記載の方法に基づき、試薬として硫酸を用いて測定される値である。
本明細書における相対粘度は、ＪＩＳ Ｋ６９２０－２：２００９の付属書ＪＡに記載の方法に基づき、試薬として硫酸を用いて測定される値である。
ポリアミド（Ａ１）の融点（ＴＡ１）は、特に限定されないが、容器を製造する際に高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）の連続相中でポリアミド（Ａ）を層状に分散する分散相を形成させる観点から、好ましくは２００～２６０℃、より好ましくは２１０～２５０℃、更に好ましくは２２０～２４０℃である。
（脂肪族ポリアミド（Ａ２））
脂肪族ポリアミド（Ａ２）は、アミド結合を含み、分子骨格中に芳香環を含まない構成単位を主成分とするポリアミドである。
ここで「主成分とする」とは、脂肪族ポリアミドの構成単位のうち、芳香環を含まない構成単位が５０モル％超、好ましくは８０～１００モル％、より好ましくは９０～１００モル％、更に好ましくは脂肪族ポリアミドの構成単位のみからなることを指していう。
脂肪族ポリアミド（Ａ２）の具体例としては、ポリ（カプロラクタム）としても知られるポリ（６－アミノヘキサン酸）（ナイロン６）、ポリ（ラウロラクタム）（ナイロン１２）、ポリ（ヘキサメチレンアジパミド）（ナイロン６，６）、ポリ（７－アミノヘプタン酸）（ナイロン７）、ポリ（８－アミノオクタン酸）（ナイロン８）、ポリ（９－アミノノナン酸）（ナイロン９）、ポリ（１０－アミノデカン酸）（ナイロン１０）、ポリ（１１－アミノウンデカン酸）（ナイロン１１）、ポリ（ヘキサメチレンセバカミド）（ナイロン６，１０）、ポリ（デカメチレンセバカミド）（ナイロン１０，１０）、ポリ（ヘキサメチレンアゼラミド）（ナイロン６，９）、ポリ（テトラメチレンアジパミド）（ナイロン４，６）、ポリ（テトラメチレンセバカミド）（ナイロン４，１０）、ポリ（ペンタメチレンアジパミド）（ナイロン５，６）、及びポリ（ペンタメチレンセバカミド）（ナイロン５，１０）などのホモポリマー；ヘキサメチレンアジパミド－カプロラクタム共重合体（ナイロン６，６／６）などのコポリマー；などが挙げられる。
これらの中でも、所望の耐圧強度が得られ易い観点から、ポリ（カプロラクタム）（ナイロン６）、ポリ（ヘキサメチレンアジパミド）（ナイロン６，６）、ヘキサメチレンアジパミド－カプロラクタム共重合体（ナイロン６，６／６）が好ましく、中でも、ポリ（カプロラクタム）（ナイロン６）が好ましい。
脂肪族ポリアミド（Ａ２）は、アミド結合を含み、分子骨格中に芳香環を含まない構成単位を主成分とするポリアミドである。
ここで「主成分とする」とは、脂肪族ポリアミドの構成単位のうち、芳香環を含まない構成単位が５０モル％超、好ましくは８０～１００モル％、より好ましくは９０～１００モル％、更に好ましくは脂肪族ポリアミドの構成単位のみからなることを指していう。
脂肪族ポリアミド（Ａ２）の具体例としては、ポリ（カプロラクタム）としても知られるポリ（６－アミノヘキサン酸）（ナイロン６）、ポリ（ラウロラクタム）（ナイロン１２）、ポリ（ヘキサメチレンアジパミド）（ナイロン６，６）、ポリ（７－アミノヘプタン酸）（ナイロン７）、ポリ（８－アミノオクタン酸）（ナイロン８）、ポリ（９－アミノノナン酸）（ナイロン９）、ポリ（１０－アミノデカン酸）（ナイロン１０）、ポリ（１１－アミノウンデカン酸）（ナイロン１１）、ポリ（ヘキサメチレンセバカミド）（ナイロン６，１０）、ポリ（デカメチレンセバカミド）（ナイロン１０，１０）、ポリ（ヘキサメチレンアゼラミド）（ナイロン６，９）、ポリ（テトラメチレンアジパミド）（ナイロン４，６）、ポリ（テトラメチレンセバカミド）（ナイロン４，１０）、ポリ（ペンタメチレンアジパミド）（ナイロン５，６）、及びポリ（ペンタメチレンセバカミド）（ナイロン５，１０）などのホモポリマー；ヘキサメチレンアジパミド－カプロラクタム共重合体（ナイロン６，６／６）などのコポリマー；などが挙げられる。
これらの中でも、所望の耐圧強度が得られ易い観点から、ポリ（カプロラクタム）（ナイロン６）、ポリ（ヘキサメチレンアジパミド）（ナイロン６，６）、ヘキサメチレンアジパミド－カプロラクタム共重合体（ナイロン６，６／６）が好ましく、中でも、ポリ（カプロラクタム）（ナイロン６）が好ましい。
脂肪族ポリアミド（Ａ２）の相対粘度は、特に限定されないが、芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）中に脂肪族ポリアミド（Ａ２）を適度に相溶化させる観点から、好ましくは１～７、より好ましくは２～６、更に好ましくは３～５である。
脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融点（ＴＡ２）は、特に限定されないが、芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）中において脂肪族ポリアミド（Ａ２）を適度に相溶化させる観点から、好ましくは１９０～２５０℃、より好ましくは２００～２４０℃、更に好ましくは２１０～２３０℃である。ただし、脂肪族ポリアミド（Ａ２）は、ポリアミド（Ａ１）の融点（ＴＡ１）と異なる融点を有するものである。
（その他の成分）
本発明において芯層は、ポリアミド系樹脂（Ａ）を必須成分として含有するが、本発明の目的効果を損なわず、上記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）を求め難くさせるような融解ピークが測定されない程度であれば、更にその他の成分を含有してもよい。
その他の成分としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロプレン、ポリスチレン等が挙げられる。その他の成分の含有量は、芯層を構成する全樹脂（その他の成分を含む）１００重量部に対して３重量部以下であること好ましく、１重量部以下であることがより好ましく、芯層にその他の成分を含まないことがさらに好ましい。
本発明において芯層は、ポリアミド系樹脂（Ａ）を必須成分として含有するが、本発明の目的効果を損なわず、上記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）を求め難くさせるような融解ピークが測定されない程度であれば、更にその他の成分を含有してもよい。
その他の成分としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロプレン、ポリスチレン等が挙げられる。その他の成分の含有量は、芯層を構成する全樹脂（その他の成分を含む）１００重量部に対して３重量部以下であること好ましく、１重量部以下であることがより好ましく、芯層にその他の成分を含まないことがさらに好ましい。
（２）被覆層
本発明において被覆層は、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を必須成分として含有する。
本発明において被覆層は、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を必須成分として含有する。
（酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ））
酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）は、ポリオレフィンを不飽和カルボン酸又はその無水物でグラフト変性したもので、一般に接着性樹脂として用いられているものである。
酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の前駆体となるポリオレフィンとしては、後述するポリオレフィン系樹脂（Ｃ）で列挙したポリオレフィンと同様のものを用いることができ、それらの中でも、機械的強度、成形加工性、経済性に優れるという観点から、ポリエチレンが好ましく、中でも、密度が９４０～９６０ｋｇ／ｍ３の高密度ポリエチレンがより好ましく用いられる。
酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）は、ポリオレフィンを不飽和カルボン酸又はその無水物でグラフト変性したもので、一般に接着性樹脂として用いられているものである。
酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の前駆体となるポリオレフィンとしては、後述するポリオレフィン系樹脂（Ｃ）で列挙したポリオレフィンと同様のものを用いることができ、それらの中でも、機械的強度、成形加工性、経済性に優れるという観点から、ポリエチレンが好ましく、中でも、密度が９４０～９６０ｋｇ／ｍ３の高密度ポリエチレンがより好ましく用いられる。
不飽和カルボン酸又はその無水物としては、アクリル酸、メタクリル酸、α－エチルアクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、テトラヒドロフタル酸、クロロマレイン酸、ブテニルコハク酸、及びこれらの酸無水物などが挙げられる。これらの中でも、マレイン酸及び無水マレイン酸が好ましい。
前記した不飽和カルボン酸又はその無水物をポリオレフィンにグラフト共重合して酸変性ポリオレフィンを得る方法としては、従来公知の種々の方法を用いることができる。
例えば、ポリオレフィンを押出機等で溶融させ、グラフトモノマーを添加して共重合させる方法；ポリオレフィンを溶媒に溶解させ、グラフトモノマーを添加して共重合させる方法；ポリオレフィンを水懸濁液として、グラフトモノマーを添加して共重合させる方法；等が挙げられる。
例えば、ポリオレフィンを押出機等で溶融させ、グラフトモノマーを添加して共重合させる方法；ポリオレフィンを溶媒に溶解させ、グラフトモノマーを添加して共重合させる方法；ポリオレフィンを水懸濁液として、グラフトモノマーを添加して共重合させる方法；等が挙げられる。
被覆層中の酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に由来する酸成分の含有量は、好ましくは０．０５～５重量％、より好ましくは０．１～３重量％、さらに好ましくは０．２～２重量％である。
酸成分の含有量が上記範囲にあることで、複層ペレットと、高密度ポリエチレン樹脂等の樹脂との混合樹脂を基材樹脂とする容器を製造する際、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）により、ポリアミド系樹脂（Ａ）と高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）等の樹脂との界面の接着性が良好なものとなり、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器が得られ易くなる。
酸成分の含有量が上記範囲にあることで、複層ペレットと、高密度ポリエチレン樹脂等の樹脂との混合樹脂を基材樹脂とする容器を製造する際、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）により、ポリアミド系樹脂（Ａ）と高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）等の樹脂との界面の接着性が良好なものとなり、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器が得られ易くなる。
特定の変性率の酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に酸変性されていないポリオレフィン系樹脂（Ｃ）を添加することにより、被覆層中の酸成分の含有量を調整することもできる。
酸変性ポリオレフィン系樹脂の変性率は、好ましくは０．１～８重量％、より好ましくは０．２～５重量％、更に好ましくは０．３～３重量％である。
上記変性率が、上記範囲にあることで、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造することができる複層ペレットが得られ易くなる。
本明細書における変性率は、ＪＩＳ Ｋ００７０（１９９２）に記載の方法に基づき、中和滴定法により酸価を求め、酸価の値から算出されるものである。なお、被覆層中の酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に由来する酸成分の含有量は、酸変性ポリオレフィン系樹脂の酸変性率に、被覆層中の酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の含有割合をかけることにより算出することもできる。
酸変性ポリオレフィン系樹脂の変性率は、好ましくは０．１～８重量％、より好ましくは０．２～５重量％、更に好ましくは０．３～３重量％である。
上記変性率が、上記範囲にあることで、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器を製造することができる複層ペレットが得られ易くなる。
本明細書における変性率は、ＪＩＳ Ｋ００７０（１９９２）に記載の方法に基づき、中和滴定法により酸価を求め、酸価の値から算出されるものである。なお、被覆層中の酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に由来する酸成分の含有量は、酸変性ポリオレフィン系樹脂の酸変性率に、被覆層中の酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の含有割合をかけることにより算出することもできる。
（ポリオレフィン系樹脂（Ｃ））
ポリオレフィン系樹脂（Ｃ）は、酸などにより変性されていない未変性のポリオレフィン樹脂を指していう。
ポリオレフィン樹脂としては、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン等に代表されるポリエチレン；プロピレンホモポリマー、エチレン－プロピレンブロックコポリマー、エチレン－プロピレンランダムコポリマー等に代表されるポリプロピレン；１－ポリブテン、１－ポリメチルペンテン等の炭素数２以上のエチレン系炭化水素の単独重合体；炭素数３～２０のα－オレフィンの単独重合体；炭素数３～２０のα－オレフィンの共重合体；炭素数３～２０のα－オレフィンと環状オレフィンの共重合体；などが挙げられる。
これらの中でも、ポリエチレンが好ましく、中でも、密度が９４０～９６０ｋｇ／ｍ３の高密度ポリエチレンがより好ましく用いられる。
ポリオレフィン系樹脂（Ｃ）は、酸などにより変性されていない未変性のポリオレフィン樹脂を指していう。
ポリオレフィン樹脂としては、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン等に代表されるポリエチレン；プロピレンホモポリマー、エチレン－プロピレンブロックコポリマー、エチレン－プロピレンランダムコポリマー等に代表されるポリプロピレン；１－ポリブテン、１－ポリメチルペンテン等の炭素数２以上のエチレン系炭化水素の単独重合体；炭素数３～２０のα－オレフィンの単独重合体；炭素数３～２０のα－オレフィンの共重合体；炭素数３～２０のα－オレフィンと環状オレフィンの共重合体；などが挙げられる。
これらの中でも、ポリエチレンが好ましく、中でも、密度が９４０～９６０ｋｇ／ｍ３の高密度ポリエチレンがより好ましく用いられる。
酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の酸変性率にもよるが、被覆層に含有されるポリオレフィン系樹脂（Ｃ）に対する酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の重量比（Ｂ／Ｃ）は、好ましくは２０／８０～６０／４０、より好ましくは３０／７０～５０／５０である。
（その他の成分）
本発明において被覆層は、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を必須成分として含有し、好ましくはポリオレフィン系樹脂（Ｃ）を更に含有するが、本発明の目的効果を損なわない範囲で、更にその他の成分を含有してもよい。
その他の成分としては、例えば、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリスチレン等が挙げられる。その他の成分の含有量は、被覆層を構成する全樹脂（その他の成分を含む）１００重量部に対して、１０重量部以下であることが好ましく、５重量部以下であることがより好ましく、３重量部以下であることがさらに好ましい。
本発明において被覆層は、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を必須成分として含有し、好ましくはポリオレフィン系樹脂（Ｃ）を更に含有するが、本発明の目的効果を損なわない範囲で、更にその他の成分を含有してもよい。
その他の成分としては、例えば、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリフェニレンエーテル、ポリスチレン等が挙げられる。その他の成分の含有量は、被覆層を構成する全樹脂（その他の成分を含む）１００重量部に対して、１０重量部以下であることが好ましく、５重量部以下であることがより好ましく、３重量部以下であることがさらに好ましい。
［容器］
本発明の容器は、前述した複層ペレット（Ｘ）、及びポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の混合樹脂を基材樹脂とする容器である。
ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）は、前述したポリオレフィン系樹脂（Ｃ）で列挙したポリオレフィン樹脂と同様のものを用いることができ、それらの中でも、ポリエチレンが好ましく、中でも、密度が９４０～９６０ｋｇ／ｍ３の高密度ポリエチレンがより好ましく用いられる。
本発明の容器は、前述した複層ペレット（Ｘ）、及びポリオレフィン系樹脂（Ｙ）の混合樹脂を基材樹脂とする容器である。
ポリオレフィン系樹脂（Ｙ）は、前述したポリオレフィン系樹脂（Ｃ）で列挙したポリオレフィン樹脂と同様のものを用いることができ、それらの中でも、ポリエチレンが好ましく、中でも、密度が９４０～９６０ｋｇ／ｍ３の高密度ポリエチレンがより好ましく用いられる。
本発明の容器は、基材樹脂として前述した複層ペレット（Ｘ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｙ）を必須成分として含有し、好ましくは後述する再生樹脂（Ｚ）を含有してもよいが、本発明の目的効果を損なわない範囲で、更にその他の成分を含有してもよい。
その他の成分としては、例えば、容器の燃料バリア性を向上させて燃料透過量を少なくするためにスメクタイト系クレー、バーミキュライト、ハロイサイト、及びマイカ等の鱗片状または層状構造を有する無機物質等を添加してもよい。また、その他の添加剤として、帯電防止剤、導電性付与剤、滑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、難燃剤、金属不活性剤、顔料、染料、結晶核剤、充填材等の各種の添加剤を必要に応じて適宜配合することができる。
その他の成分としては、例えば、容器の燃料バリア性を向上させて燃料透過量を少なくするためにスメクタイト系クレー、バーミキュライト、ハロイサイト、及びマイカ等の鱗片状または層状構造を有する無機物質等を添加してもよい。また、その他の添加剤として、帯電防止剤、導電性付与剤、滑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、難燃剤、金属不活性剤、顔料、染料、結晶核剤、充填材等の各種の添加剤を必要に応じて適宜配合することができる。
本発明の容器は、前述した複層ペレット（Ｘ）に含まれる前述したポリアミド系樹脂（Ａ）が、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）の連続相中で層状に分散した分散相を形成していることが好ましい。
本明細書における「層状」とは、樹脂層断面において、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）中に分散しているポリアミド系樹脂（Ａ）の大部分が、微細に、かつ樹脂層の厚み方向に対し直交する方向に延伸された状態で重なり合うように存在している状態のことをいう。
これにより、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器が得られ易くなる。ポリアミド系樹脂（Ａ）が、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）中で層状に分散していることを確認する方法としては、例えば、容器を切断し、切断面にヨードチンキを塗ってポリアミド系樹脂（Ａ）を染色することで確認することができる。
本明細書における「層状」とは、樹脂層断面において、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）中に分散しているポリアミド系樹脂（Ａ）の大部分が、微細に、かつ樹脂層の厚み方向に対し直交する方向に延伸された状態で重なり合うように存在している状態のことをいう。
これにより、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器が得られ易くなる。ポリアミド系樹脂（Ａ）が、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）中で層状に分散していることを確認する方法としては、例えば、容器を切断し、切断面にヨードチンキを塗ってポリアミド系樹脂（Ａ）を染色することで確認することができる。
高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）に対する複層ペレット（Ｘ）の重量比（Ｘ／Ｙ）は、好ましくは３／９７～３０／７０、より好ましくは５／９５～２５／７５、更に好ましくは１０／９０～２０／８０である。
上記重量比（Ｘ／Ｙ）が、上記範囲にあることで、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器が得られ易くなる。
また、複層ペレット（Ｘ）の含有量は、基材樹脂の全量（１００重量％）に対して、好ましくは５～３０重量％、より好ましくは７～２０重量％、更に好ましくは８～１５重量％である。
上記複層ペレット（Ｘ）の含有量が、上記範囲にあることで、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器が得られ易くなる。
上記重量比（Ｘ／Ｙ）が、上記範囲にあることで、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器が得られ易くなる。
また、複層ペレット（Ｘ）の含有量は、基材樹脂の全量（１００重量％）に対して、好ましくは５～３０重量％、より好ましくは７～２０重量％、更に好ましくは８～１５重量％である。
上記複層ペレット（Ｘ）の含有量が、上記範囲にあることで、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、且つ耐圧強度に優れた容器が得られ易くなる。
本発明においては、複層ペレット（Ｘ）、及び高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）の混合樹脂を基材樹脂としてブロー成形し、得られる容器を破砕して得られる再生樹脂（Ｚ）を原料樹脂として用いることができる。
再生樹脂（Ｚ）は、容器の製造過程で形成されてしまうバリや不良品等を回収し、粉砕されたものであってもよいし、あるいは単軸や二軸押出機等でペレット状に再加工されたものであってもよい。特に、再生樹脂（Ｚ）の構成成分となるポリアミド系樹脂は吸湿性を有する。このため、吸湿による発泡が生じるおそれや、燃料バリア性や耐圧強度を低下させるおそれを抑制する観点から、成形直後のものや除湿乾燥等を行って水分量を１０００ｐｐｍ以下にしたものが好ましく用いられる。
再生樹脂（Ｚ）の含有量は、基材樹脂の全量（１００重量％）に対して、好ましくは８０重量％以下であり、より好ましくは６０重量％以下である。一方、再生樹脂を利用する観点から、再生樹脂（Ｚ）の含有量は、概ね２０重量％以上が好ましい。
再生樹脂（Ｚ）は、容器の製造過程で形成されてしまうバリや不良品等を回収し、粉砕されたものであってもよいし、あるいは単軸や二軸押出機等でペレット状に再加工されたものであってもよい。特に、再生樹脂（Ｚ）の構成成分となるポリアミド系樹脂は吸湿性を有する。このため、吸湿による発泡が生じるおそれや、燃料バリア性や耐圧強度を低下させるおそれを抑制する観点から、成形直後のものや除湿乾燥等を行って水分量を１０００ｐｐｍ以下にしたものが好ましく用いられる。
再生樹脂（Ｚ）の含有量は、基材樹脂の全量（１００重量％）に対して、好ましくは８０重量％以下であり、より好ましくは６０重量％以下である。一方、再生樹脂を利用する観点から、再生樹脂（Ｚ）の含有量は、概ね２０重量％以上が好ましい。
再生樹脂（Ｚ）を容器の製造に使用する場合、再生樹脂（Ｚ）中に含まれるポリアミド系樹脂（Ａ）は、高密度ポリエチレン系樹脂等に微細に分散してしまうため、燃料バリア性の向上にあまり寄与しない。そのため、複層ペレットに由来するポリアミド系樹脂（Ａ）の含有割合により燃料バリア性が担保される。上記観点から、容器中の複層ペレット（Ｘ）に由来するポリアミド系樹脂（Ａ）の含有割合が、１～１０重量％となるように複層ペレット（Ｘ）を押出機に供給することが好ましく、２～８重量％となるように供給することがより好ましい。
本発明の容器の形状は特に限定されないが、中空成形体、例えばボトル状、タンク状等とすることができる。本発明の容器は、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、耐圧強度に優れることから、ガソリンタンク等の燃料保存用容器として特に好ましく用いることができる。
本発明の容器の形状は特に限定されないが、中空成形体、例えばボトル状、タンク状等とすることができる。本発明の容器は、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、耐圧強度に優れることから、ガソリンタンク等の燃料保存用容器として特に好ましく用いることができる。
［容器の製造方法］
本発明の容器は、ブロー成形により製造されることが好ましい。
具体的には、前述した複層ペレット（Ｘ）、及び高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）の混合樹脂を溶融混練してなる溶融混練物を押出して形成された軟化状態のパリソンを金型で挟み込みブロー成形することにより製造する方法が好ましい。
パリソンを金型で挟み込む方法は、特に限定されないが、例えば、パリソンを分割金型間に配置し、分割金型を型締めしてパリソンを挟み込む方法が挙げられる。また、パリソンをブロー成形する方法も、特に限定されないが、例えば、パリソン内に加圧気体を吹き込むことで金型形状に対応した形状の成形体、すなわち容器を製造することができる。
通常、分割金型を用いて軟化状態のパリソンを挟み込む際に、パリソンが金型キャビティの周縁部により挟み込まれた位置には、パリソンの対向する内面同士が融着してピンチオフ部が生じる。このピンチオフ部から外側がバリと呼ばれる余剰部分となる。最終的にこのバリが取り除かれることにより容器が得られる。その結果、該方法により得られた容器は、その周縁の全体又は一部にピンチオフ部を有することとなる。
容器内の圧力が上昇した際や容器を落下させた際に、容器の基材樹脂がポリエチレン系樹脂単独の場合と比べて、容器の基材樹脂がポリエチレン系樹脂とポリアミド系樹脂（Ａ１）との混合樹脂であり、かつポリアミド系樹脂（Ａ１）がポリエチレン系樹脂中で容器壁部の周方向に沿って引き伸ばされて分散している場合には、容器のピンチオフ部付近が割れやすくなる。これは、内圧上昇や落下等によりピンチオフ部に生じたわずかな亀裂が、ポリエチレン系樹脂とポリアミド系樹脂（Ａ１）との界面に達し、両者が界面剥離することによるものと考えられる。
本発明の容器は、ブロー成形により製造されることが好ましい。
具体的には、前述した複層ペレット（Ｘ）、及び高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）の混合樹脂を溶融混練してなる溶融混練物を押出して形成された軟化状態のパリソンを金型で挟み込みブロー成形することにより製造する方法が好ましい。
パリソンを金型で挟み込む方法は、特に限定されないが、例えば、パリソンを分割金型間に配置し、分割金型を型締めしてパリソンを挟み込む方法が挙げられる。また、パリソンをブロー成形する方法も、特に限定されないが、例えば、パリソン内に加圧気体を吹き込むことで金型形状に対応した形状の成形体、すなわち容器を製造することができる。
通常、分割金型を用いて軟化状態のパリソンを挟み込む際に、パリソンが金型キャビティの周縁部により挟み込まれた位置には、パリソンの対向する内面同士が融着してピンチオフ部が生じる。このピンチオフ部から外側がバリと呼ばれる余剰部分となる。最終的にこのバリが取り除かれることにより容器が得られる。その結果、該方法により得られた容器は、その周縁の全体又は一部にピンチオフ部を有することとなる。
容器内の圧力が上昇した際や容器を落下させた際に、容器の基材樹脂がポリエチレン系樹脂単独の場合と比べて、容器の基材樹脂がポリエチレン系樹脂とポリアミド系樹脂（Ａ１）との混合樹脂であり、かつポリアミド系樹脂（Ａ１）がポリエチレン系樹脂中で容器壁部の周方向に沿って引き伸ばされて分散している場合には、容器のピンチオフ部付近が割れやすくなる。これは、内圧上昇や落下等によりピンチオフ部に生じたわずかな亀裂が、ポリエチレン系樹脂とポリアミド系樹脂（Ａ１）との界面に達し、両者が界面剥離することによるものと考えられる。
本発明の容器は、ポリオレフィン系樹脂（好ましくは高密度ポリエチレン樹脂）に前述した複層ペレットを混合した混合樹脂を基材樹脂としてブロー成形することにより製造することができる。
本発明の方法により製造される容器においては、ポリアミド系樹脂（Ａ）が、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）の連続相中で層状に分散した分散層が形成される。本発明の方法により製造される容器は、ポリアミド系樹脂（Ａ）の層状の分散層が形成されていても、ポリアミド系樹脂（Ａ）がポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを特定比率含み、かつ酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がポリアミド系樹脂（Ａ）と接して存在していることにより、ポリアミド系樹脂（Ａ）と高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）等の樹脂との界面の接着性が良好であると考えられる。このことから、本発明の容器の製造方法によれば、前述したピンチオフ部の強度を低下させることなく、耐圧強度に優れる容器が得られる。
本発明の方法により製造される容器においては、ポリアミド系樹脂（Ａ）が、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）の連続相中で層状に分散した分散層が形成される。本発明の方法により製造される容器は、ポリアミド系樹脂（Ａ）の層状の分散層が形成されていても、ポリアミド系樹脂（Ａ）がポリアミド（Ａ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）とを特定比率含み、かつ酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）がポリアミド系樹脂（Ａ）と接して存在していることにより、ポリアミド系樹脂（Ａ）と高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）等の樹脂との界面の接着性が良好であると考えられる。このことから、本発明の容器の製造方法によれば、前述したピンチオフ部の強度を低下させることなく、耐圧強度に優れる容器が得られる。
以下の実施例により、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
実施例で使用した複層ペレットの製造例、並びに、比較例で使用した複層ペレット及び単層ペレットの製造例を以下に示した。
実施例で使用した複層ペレットの製造例、並びに、比較例で使用した複層ペレット及び単層ペレットの製造例を以下に示した。
（１）複層ペレットの製造
（製造例１）
複層ペレットの製造には、芯層用樹脂組成物の予備混練を行った後、芯層形成用単軸押出機及び被覆層（外層）形成用単軸押出機を併設し、出口側で多数本の複層ストランド状の共押出が可能なダイを付設した複層ペレット製造用単軸混練押出機を用いた。
（芯層用樹脂組成物の予備混練）
ポリアミド（Ａ１）としてポリメタキシリレンアジパミド（三菱ガス化学（株）製「ＭＸナイロン ６１２１」、相対粘度＝３．６、融点＝２３７．９℃）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）としてナイロン６（宇部興産（株）製「ＵＢＥナイロン １０３０Ｂ」、相対粘度＝４．４、融点＝２２１．０℃）を、重量比６０／４０（Ａ１／Ａ２）の割合で芯層用樹脂組成物を二軸押出機（スクリュー径：２６ｍｍ、Ｌ／Ｄ：６５）を用いて下記に示す条件にて予備混練し、芯層用樹脂組成物の混練物を得た。
＜芯層用樹脂組成物の予備混練条件（二軸押出機）＞
・設定温度：２６０℃（樹脂温度は２７５℃）
・スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
・混練時間：５分間
（製造例１）
複層ペレットの製造には、芯層用樹脂組成物の予備混練を行った後、芯層形成用単軸押出機及び被覆層（外層）形成用単軸押出機を併設し、出口側で多数本の複層ストランド状の共押出が可能なダイを付設した複層ペレット製造用単軸混練押出機を用いた。
（芯層用樹脂組成物の予備混練）
ポリアミド（Ａ１）としてポリメタキシリレンアジパミド（三菱ガス化学（株）製「ＭＸナイロン ６１２１」、相対粘度＝３．６、融点＝２３７．９℃）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）としてナイロン６（宇部興産（株）製「ＵＢＥナイロン １０３０Ｂ」、相対粘度＝４．４、融点＝２２１．０℃）を、重量比６０／４０（Ａ１／Ａ２）の割合で芯層用樹脂組成物を二軸押出機（スクリュー径：２６ｍｍ、Ｌ／Ｄ：６５）を用いて下記に示す条件にて予備混練し、芯層用樹脂組成物の混練物を得た。
＜芯層用樹脂組成物の予備混練条件（二軸押出機）＞
・設定温度：２６０℃（樹脂温度は２７５℃）
・スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
・混練時間：５分間
（被覆層用樹脂組成物の準備）
一方、被覆層用樹脂組成物としては、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）として無水マレイン酸変性ポリエチレン（ダウ・ケミカル製「ＡＭＰＬＩＦＹ ＴＹ１０５３Ｈ」、変性率：１．４重量％）、及びポリオレフィン系樹脂（Ｃ）として高密度ポリエチレン（（株）プライムポリマー製「ハイゼックス６００８Ｂ」）を、重量比１／２（Ｂ／Ｃ）の割合で準備した。
一方、被覆層用樹脂組成物としては、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）として無水マレイン酸変性ポリエチレン（ダウ・ケミカル製「ＡＭＰＬＩＦＹ ＴＹ１０５３Ｈ」、変性率：１．４重量％）、及びポリオレフィン系樹脂（Ｃ）として高密度ポリエチレン（（株）プライムポリマー製「ハイゼックス６００８Ｂ」）を、重量比１／２（Ｂ／Ｃ）の割合で準備した。
（芯層樹脂組成物の混練物及び被覆層用樹脂組成物の溶融混練）
次いで、前記した被覆層用樹脂組成物、及び前記で得られた芯層用樹脂組成物の混練物を、重量比４０／６０（芯層／被覆層）の割合で準備した。
前記した芯層用樹脂組成物の混練物を芯層形成用単軸押出機（スクリュー径：６５ｍｍ、Ｌ／Ｄ：２８）を用いて下記に示す条件にて溶融混練した。
＜芯層樹脂組成物の混練物の溶融混練条件（単軸押出機）＞
・設定温度：２５０℃（樹脂温度は２６５℃）
・スクリュー回転数：３０ｒｐｍ
・混練時間：５分間
一方、前記した被覆層用樹脂組成物を被覆層形成用単軸押出機（スクリュー径：５５ｍｍ、Ｌ／Ｄ：３６）を用いて下記に示す条件にて溶融混練した。
＜被覆層樹脂組成物の溶融混練条件（単軸押出機）＞
・設定温度：２００℃（樹脂温度は２２５℃）
・スクリュー回転数：５０ｒｐｍ
・混練時間：５分間
前記したように、芯層用樹脂組成物の混練物、及び被覆層樹脂組成物をそれぞれ溶融混練しながら、ダイ内において合流し、前記した複層ペレット製造用単軸混練押出機の先端に取り付けた口金の細孔から、芯層の外周を円環状に被覆する被覆層が形成された複層ストランドとして共押出し、共押出されたストランドを水冷し、ペレタイザーで重量が１個当たり略２０ｍｇとなるように切断し、乾燥して、製造例１の複層ペレット１を得た。
次いで、前記した被覆層用樹脂組成物、及び前記で得られた芯層用樹脂組成物の混練物を、重量比４０／６０（芯層／被覆層）の割合で準備した。
前記した芯層用樹脂組成物の混練物を芯層形成用単軸押出機（スクリュー径：６５ｍｍ、Ｌ／Ｄ：２８）を用いて下記に示す条件にて溶融混練した。
＜芯層樹脂組成物の混練物の溶融混練条件（単軸押出機）＞
・設定温度：２５０℃（樹脂温度は２６５℃）
・スクリュー回転数：３０ｒｐｍ
・混練時間：５分間
一方、前記した被覆層用樹脂組成物を被覆層形成用単軸押出機（スクリュー径：５５ｍｍ、Ｌ／Ｄ：３６）を用いて下記に示す条件にて溶融混練した。
＜被覆層樹脂組成物の溶融混練条件（単軸押出機）＞
・設定温度：２００℃（樹脂温度は２２５℃）
・スクリュー回転数：５０ｒｐｍ
・混練時間：５分間
前記したように、芯層用樹脂組成物の混練物、及び被覆層樹脂組成物をそれぞれ溶融混練しながら、ダイ内において合流し、前記した複層ペレット製造用単軸混練押出機の先端に取り付けた口金の細孔から、芯層の外周を円環状に被覆する被覆層が形成された複層ストランドとして共押出し、共押出されたストランドを水冷し、ペレタイザーで重量が１個当たり略２０ｍｇとなるように切断し、乾燥して、製造例１の複層ペレット１を得た。
（製造例２）
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）の重量比（Ａ１／Ａ２）を４０／６０に変更したこと以外は、製造例１と同様にして製造例２の複層ペレット２を得た。
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）の重量比（Ａ１／Ａ２）を４０／６０に変更したこと以外は、製造例１と同様にして製造例２の複層ペレット２を得た。
（製造例３）
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）の重量比（Ａ１／Ａ２）を８０／２０に変更したこと以外は、製造例１と同様にして製造例３の複層ペレット３を得た。
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）の重量比（Ａ１／Ａ２）を８０／２０に変更したこと以外は、製造例１と同様にして製造例３の複層ペレット３を得た。
（製造例４）
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練条件のうち、設定温度を３２０℃（樹脂温度は３３０℃）に変更したこと以外は、製造例１と同様にして製造例４の複層ペレット４を得た。
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練条件のうち、設定温度を３２０℃（樹脂温度は３３０℃）に変更したこと以外は、製造例１と同様にして製造例４の複層ペレット４を得た。
（製造例５）
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）の重量比（Ａ１／Ａ２）を２０／８０に変更したこと以外は、製造例１と同様にして製造例５の複層ペレット５を得た。
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）の重量比（Ａ１／Ａ２）を２０／８０に変更したこと以外は、製造例１と同様にして製造例５の複層ペレット５を得た。
（製造例６）
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、脂肪族ポリアミド（Ａ２）を用いなかったこと以外は、製造例１と同様にして製造例６の複層ペレット６を得た。
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、脂肪族ポリアミド（Ａ２）を用いなかったこと以外は、製造例１と同様にして製造例６の複層ペレット６を得た。
（製造例７）
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、ポリアミド（Ａ１）を用いなかったこと以外は、製造例１と同様にして製造例７の複層ペレット７を得た。
製造例１の芯層用樹脂組成物の予備混練において、ポリアミド（Ａ１）を用いなかったこと以外は、製造例１と同様にして製造例７の複層ペレット７を得た。
（製造例８）
単層ペレットの製造には、二軸押出機を用いた。
製造例１で芯層用樹脂組成物として用いた、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）の重量比（Ａ１／Ａ２）を６０／４０の割合とし、単層ペレット用樹脂組成物を二軸押出機（スクリュー径：２６ｍｍ、Ｌ／Ｄ：６５）を用いて下記に示す条件にて予備混練し、単層ペレット用樹脂組成物の混練物を得た。
なお、ポリアミド系樹脂（Ａ）及びオレフィン系樹脂の重量比は４０／６０（ポリアミド系樹脂（Ａ）／オレフィン系樹脂）の割合とした。
＜単層ペレット用樹脂組成物の予備混練条件（二軸押出機）＞
・設定温度：２６０℃（樹脂温度は２７５℃）
・スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
・混練時間：５分間
次いで、前記した単層ペレット用樹脂組成物の溶融混練物を単層ストランドとして押出し、押出されたストランドを水冷し、ペレタイザーで重量が１個当たり略２０ｍｇとなるように切断し、乾燥して、製造例８の単層ペレット１を得た。
単層ペレットの製造には、二軸押出機を用いた。
製造例１で芯層用樹脂組成物として用いた、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）の重量比（Ａ１／Ａ２）を６０／４０の割合とし、単層ペレット用樹脂組成物を二軸押出機（スクリュー径：２６ｍｍ、Ｌ／Ｄ：６５）を用いて下記に示す条件にて予備混練し、単層ペレット用樹脂組成物の混練物を得た。
なお、ポリアミド系樹脂（Ａ）及びオレフィン系樹脂の重量比は４０／６０（ポリアミド系樹脂（Ａ）／オレフィン系樹脂）の割合とした。
＜単層ペレット用樹脂組成物の予備混練条件（二軸押出機）＞
・設定温度：２６０℃（樹脂温度は２７５℃）
・スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
・混練時間：５分間
次いで、前記した単層ペレット用樹脂組成物の溶融混練物を単層ストランドとして押出し、押出されたストランドを水冷し、ペレタイザーで重量が１個当たり略２０ｍｇとなるように切断し、乾燥して、製造例８の単層ペレット１を得た。
（製造例９）
製造例１で芯層樹脂組成物として用いたポリアミド（Ａ１）であるポリメタキシリレンアジパミド（三菱ガス化学（株）製「ＭＸナイロン ６１２１」、相対粘度＝３．６、融点＝２３７．９℃）そのものを単層ペレット２とした。
製造例１で芯層樹脂組成物として用いたポリアミド（Ａ１）であるポリメタキシリレンアジパミド（三菱ガス化学（株）製「ＭＸナイロン ６１２１」、相対粘度＝３．６、融点＝２３７．９℃）そのものを単層ペレット２とした。
（製造例１０）
製造例１で芯層樹脂組成物として用いた脂肪族ポリアミド（Ａ２）であるナイロン６（宇部興産（株）製「ＵＢＥナイロン １０３０Ｂ」、相対粘度＝４．４、融点＝２２１．０℃）そのものを単層ペレット３とした。
製造例１で芯層樹脂組成物として用いた脂肪族ポリアミド（Ａ２）であるナイロン６（宇部興産（株）製「ＵＢＥナイロン １０３０Ｂ」、相対粘度＝４．４、融点＝２２１．０℃）そのものを単層ペレット３とした。
（製造例１１）
製造例８の単層ペレット用樹脂組成物の予備混練において、製造例１で芯層用樹脂組成物として用いた、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を用いず、製造例１で被覆層用樹脂組成物として用いた、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｃ）のみ用い、単層ペレット用樹脂組成物の予備混練条件を下記に示す条件に変更したこと以外は、製造例８と同様にして製造例１１の単層ペレット４を得た。
＜単層ペレット用樹脂組成物の予備混練条件（被覆層形成用単軸押出機）＞
・設定温度：２００℃（樹脂温度は２２５℃）
・スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
・混練時間：５分間
製造例８の単層ペレット用樹脂組成物の予備混練において、製造例１で芯層用樹脂組成物として用いた、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を用いず、製造例１で被覆層用樹脂組成物として用いた、酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｃ）のみ用い、単層ペレット用樹脂組成物の予備混練条件を下記に示す条件に変更したこと以外は、製造例８と同様にして製造例１１の単層ペレット４を得た。
＜単層ペレット用樹脂組成物の予備混練条件（被覆層形成用単軸押出機）＞
・設定温度：２００℃（樹脂温度は２２５℃）
・スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
・混練時間：５分間
前記の製造例１～７で得られた複層ペレット１～７の組成、前記の製造例８～１１で得られた単層ペレット１～４の組成を、表１、表２にそれぞれ示した。
更に、前記の製造例１～７で得られた複層ペレット１～７については、以下に示す方法で、（１）熱流束示差走査熱量測定試験を行い、その測定結果を表１に示した。
更に、前記の製造例１～７で得られた複層ペレット１～７については、以下に示す方法で、（１）熱流束示差走査熱量測定試験を行い、その測定結果を表１に示した。
［測定方法］
（１）熱流束示差走査熱量測定試験
製造例１～７で得られた複層ペレット１～７において、芯層のみをサンプルとしてそれぞれ採取した。
ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）は、芯層のみを測定対象サンプルとし、すなわち芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）を測定対象サンプルとし、ＪＩＳ Ｋ７１２１（１９８７）に記載の方法に準拠し、熱流束示差走査熱量測定法により、ＤＳＣ曲線を得た。具体的には、測定対象サンプルをＤＳＣ装置の容器に入れ、熱処理を行わず、１０℃／ｍｉｎの加熱速度にて常温から３００℃まで昇温する際のＤＳＣ曲線を得た。なお、複層ペレット及び測定対象サンプルは、高温、多湿条件下を避けて加水分解しないようデシケーター内で窒素雰囲気下とした後、真空吸引して水分量を１０００ｐｐｍ以下で保存した。
そして、得られたＤＳＣ曲線から高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）及び低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）をそれぞれ読み取り、融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との温度差（ΔＴ１）を求めた。
一方、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）は、溶融混練前のポリアミド（Ａ１）、及び溶融混練前の脂肪族ポリアミド（Ａ２）を測定対象サンプルとし、前記と同様の測定方法により、ＤＳＣ曲線をそれぞれ得た。
ここで、溶融混練前のポリアミド（Ａ１）単独での融解ピークの融解ピーク温度を「ポリアミド（Ａ１）の融点（ＴＡ１）」とし、溶融混練前の脂肪族ポリアミド（Ａ２）単独での融解ピークの融解ピーク温度を「脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融点（ＴＡ２）」とした。
そして、それぞれ得られたＤＳＣ曲線から融点（ＴＡ１）及び融点（ＴＡ２）をそれぞれ読み取り、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との温度差（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）を求めた。
更に、温度差（ΔＴ１）と差の絶対値（ΔＴ２）とから差の絶対値（｜ΔＴ１－ΔＴ２｜）を求めた。
（１）熱流束示差走査熱量測定試験
製造例１～７で得られた複層ペレット１～７において、芯層のみをサンプルとしてそれぞれ採取した。
ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークの温度差（ΔＴ１）は、芯層のみを測定対象サンプルとし、すなわち芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）を測定対象サンプルとし、ＪＩＳ Ｋ７１２１（１９８７）に記載の方法に準拠し、熱流束示差走査熱量測定法により、ＤＳＣ曲線を得た。具体的には、測定対象サンプルをＤＳＣ装置の容器に入れ、熱処理を行わず、１０℃／ｍｉｎの加熱速度にて常温から３００℃まで昇温する際のＤＳＣ曲線を得た。なお、複層ペレット及び測定対象サンプルは、高温、多湿条件下を避けて加水分解しないようデシケーター内で窒素雰囲気下とした後、真空吸引して水分量を１０００ｐｐｍ以下で保存した。
そして、得られたＤＳＣ曲線から高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）及び低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）をそれぞれ読み取り、融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との温度差（ΔＴ１）を求めた。
一方、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との差の絶対値（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）は、溶融混練前のポリアミド（Ａ１）、及び溶融混練前の脂肪族ポリアミド（Ａ２）を測定対象サンプルとし、前記と同様の測定方法により、ＤＳＣ曲線をそれぞれ得た。
ここで、溶融混練前のポリアミド（Ａ１）単独での融解ピークの融解ピーク温度を「ポリアミド（Ａ１）の融点（ＴＡ１）」とし、溶融混練前の脂肪族ポリアミド（Ａ２）単独での融解ピークの融解ピーク温度を「脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融点（ＴＡ２）」とした。
そして、それぞれ得られたＤＳＣ曲線から融点（ＴＡ１）及び融点（ＴＡ２）をそれぞれ読み取り、ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（ＴＡ１）と脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（ＴＡ２）との温度差（ΔＴ２＝｜ＴＡ１－ＴＡ２｜）を求めた。
更に、温度差（ΔＴ１）と差の絶対値（ΔＴ２）とから差の絶対値（｜ΔＴ１－ΔＴ２｜）を求めた。
（２）相対粘度測定方法
複層ペレットの製造例１～７において、芯層用樹脂組成物として用いたポリアミド（Ａ１）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を測定対象サンプルとし、ＪＩＳ Ｋ６９２０－２：２００９の付属書ＪＡに記載の方法に基づき、それぞれ１ｇを精秤し、９６質量％硫酸１００ｍｌに２０～３０℃でそれぞれ撹拌溶解した。
測定対象サンプルが完全に溶解した後、速やかにキャノンフェンスケ型粘度計（商品名：キャノンフェンスケ粘度計、東京硝子器械（株）製）に溶液５ｍｌを取り、２５℃の恒温漕中で１０分間放置後、測定対象サンプルの落下時間（ｔ）を測定した。また、９６質量％硫酸そのものの落下時間（ｔ０）も同様に測定した。相対粘度は、測定されたｔ及びｔ０の値から、下式（２）により算出した。
（式２） 相対粘度＝ｔ／ｔ０
複層ペレットの製造例１～７において、芯層用樹脂組成物として用いたポリアミド（Ａ１）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を測定対象サンプルとし、ＪＩＳ Ｋ６９２０－２：２００９の付属書ＪＡに記載の方法に基づき、それぞれ１ｇを精秤し、９６質量％硫酸１００ｍｌに２０～３０℃でそれぞれ撹拌溶解した。
測定対象サンプルが完全に溶解した後、速やかにキャノンフェンスケ型粘度計（商品名：キャノンフェンスケ粘度計、東京硝子器械（株）製）に溶液５ｍｌを取り、２５℃の恒温漕中で１０分間放置後、測定対象サンプルの落下時間（ｔ）を測定した。また、９６質量％硫酸そのものの落下時間（ｔ０）も同様に測定した。相対粘度は、測定されたｔ及びｔ０の値から、下式（２）により算出した。
（式２） 相対粘度＝ｔ／ｔ０
（実施例１）
再生樹脂ペレット（Ｚ）を作製した後、得られた再生樹脂ペレット（Ｚ）を用いて実施例１の容器を製造した。以下に詳しい製造方法を記載する。
再生樹脂ペレット（Ｚ）
再生樹脂ペレット（Ｚ）は、製造例１で得られた複層ペレット１、及び高密度ポリエチレン（（株）日本ポリエチレン製「ノバテックＨＤ ＨＢ１１１Ｒ」）を、重量比２０／８０（複層ペレット１／高密度ポリエチレン）でドライブレンドし、ドライブレンド物をブロー成形機（Ｙ．Ｋ エンジニアリング製「ＹＫＣ-０８０Ｃ」）の押出機に供給した。これらを押出機にて、押出設定温度２２０℃、スクリュー回転数９０ｒｐｍ、混練時間５分間の条件で溶融混練し、この溶融混練物を環状ダイを通して押出して、円筒状のパリソンを形成した。このとき、溶融混練物の温度は２５０℃であった。軟化状態にあるパリソンを、ダイ直下に位置する分割金型で挟み込み、パリソン内にブローピンを打ち込んだ。ブローピンから圧縮エアーをパリソン内の空間に吹き込んで、パリソンを膨張させ、金型キャビティの内面に押し付け、金型キャビティの形状どおりに賦形した。冷却後、金型を開き、バリ付きの容器を金型から取出し、バリを切除することにより、容器を得た。得られた容器を破砕することにより再生樹脂（Ｚ）を得た。なお、容器の製造に用いた金型としては、再生樹脂ペレットの製造に用いた金型と同じものを用いた。
複層ペレット（Ｘ）として製造例１で得られた複層ペレット１、高密度ポリエチレン（Ｙ）として高密度ポリエチレン（（株）日本ポリエチレン製「ノバテックＨＤ ＨＢ１１１Ｒ」）、及び上記により得られた再生樹脂（Ｚ）を、重量比１０／４０／５０（Ｘ／Ｙ／Ｚ）でドライブレンドし、ドライブレンド物をブロー成形機（Ｙ．Ｋ エンジニアリング製「ＹＫＣ-０８０Ｃ」）の押出機に供給した。これらを押出機にて、押出設定温度２２０℃、スクリュー回転数９０ｒｐｍ、混練時間５分間の条件で溶融混練し、この溶融混練物を環状ダイを通して押出して、円筒状のパリソンを形成した。このとき、溶融混練物の温度は２５０℃であった。軟化状態にあるパリソンを、ダイ直下に位置する分割金型で挟み込み、パリソン内にブローピンを打ち込んだ。ブローピンから圧縮エアーをパリソン内の空間に吹き込んで、パリソンを膨張させ、金型キャビティの内面に押し付け、金型キャビティの形状どおりに賦形した。冷却後、金型を開き、バリ付きの容器を金型から取出し、バリを切除することにより、実施例1の容器を得た。
得られた容器は、重量４６０ｇ、容量０．００１２ｍ３（１．２Ｌ）、内部表面積０．１ｍ２、及び平均厚み３ｍｍのものであり、スクリューキャップで封じることが可能な口栓部を有し、口栓部の開口部以外の部分は、全周にわたってピンチオフ部を有するものであった。
再生樹脂ペレット（Ｚ）を作製した後、得られた再生樹脂ペレット（Ｚ）を用いて実施例１の容器を製造した。以下に詳しい製造方法を記載する。
再生樹脂ペレット（Ｚ）
再生樹脂ペレット（Ｚ）は、製造例１で得られた複層ペレット１、及び高密度ポリエチレン（（株）日本ポリエチレン製「ノバテックＨＤ ＨＢ１１１Ｒ」）を、重量比２０／８０（複層ペレット１／高密度ポリエチレン）でドライブレンドし、ドライブレンド物をブロー成形機（Ｙ．Ｋ エンジニアリング製「ＹＫＣ-０８０Ｃ」）の押出機に供給した。これらを押出機にて、押出設定温度２２０℃、スクリュー回転数９０ｒｐｍ、混練時間５分間の条件で溶融混練し、この溶融混練物を環状ダイを通して押出して、円筒状のパリソンを形成した。このとき、溶融混練物の温度は２５０℃であった。軟化状態にあるパリソンを、ダイ直下に位置する分割金型で挟み込み、パリソン内にブローピンを打ち込んだ。ブローピンから圧縮エアーをパリソン内の空間に吹き込んで、パリソンを膨張させ、金型キャビティの内面に押し付け、金型キャビティの形状どおりに賦形した。冷却後、金型を開き、バリ付きの容器を金型から取出し、バリを切除することにより、容器を得た。得られた容器を破砕することにより再生樹脂（Ｚ）を得た。なお、容器の製造に用いた金型としては、再生樹脂ペレットの製造に用いた金型と同じものを用いた。
複層ペレット（Ｘ）として製造例１で得られた複層ペレット１、高密度ポリエチレン（Ｙ）として高密度ポリエチレン（（株）日本ポリエチレン製「ノバテックＨＤ ＨＢ１１１Ｒ」）、及び上記により得られた再生樹脂（Ｚ）を、重量比１０／４０／５０（Ｘ／Ｙ／Ｚ）でドライブレンドし、ドライブレンド物をブロー成形機（Ｙ．Ｋ エンジニアリング製「ＹＫＣ-０８０Ｃ」）の押出機に供給した。これらを押出機にて、押出設定温度２２０℃、スクリュー回転数９０ｒｐｍ、混練時間５分間の条件で溶融混練し、この溶融混練物を環状ダイを通して押出して、円筒状のパリソンを形成した。このとき、溶融混練物の温度は２５０℃であった。軟化状態にあるパリソンを、ダイ直下に位置する分割金型で挟み込み、パリソン内にブローピンを打ち込んだ。ブローピンから圧縮エアーをパリソン内の空間に吹き込んで、パリソンを膨張させ、金型キャビティの内面に押し付け、金型キャビティの形状どおりに賦形した。冷却後、金型を開き、バリ付きの容器を金型から取出し、バリを切除することにより、実施例1の容器を得た。
得られた容器は、重量４６０ｇ、容量０．００１２ｍ３（１．２Ｌ）、内部表面積０．１ｍ２、及び平均厚み３ｍｍのものであり、スクリューキャップで封じることが可能な口栓部を有し、口栓部の開口部以外の部分は、全周にわたってピンチオフ部を有するものであった。
（実施例２）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例２で得られた複層ペレット２に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット２と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例２の容器を作製した。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例２で得られた複層ペレット２に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット２と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例２の容器を作製した。
（実施例３）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例３で得られた複層ペレット３に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット３と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例３の容器を作製した。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例３で得られた複層ペレット３に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット３と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例３の容器を作製した。
（実施例４）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例４で得られた複層ペレット４に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット４と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例４の容器を作製した。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例４で得られた複層ペレット４に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット４と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例４の容器を作製した。
（比較例１）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例５で得られた複層ペレット５に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット５と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例１の容器を作製した。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例５で得られた複層ペレット５に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット５と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例１の容器を作製した。
（比較例２）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例６で得られた複層ペレット６、及び製造例７で得られた複層ペレット７からなる混合複層ペレットに変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット６及び複層ペレット７からなる混合複層ペレットと高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例２の容器を作製した。
なお、ここで混合複層ペレットは、複層ペレット６及び複層ペレット７を重量比６０／４０（複層ペレット６／複層ペレット７）の割合で混合したものである。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例６で得られた複層ペレット６、及び製造例７で得られた複層ペレット７からなる混合複層ペレットに変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット６及び複層ペレット７からなる混合複層ペレットと高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例２の容器を作製した。
なお、ここで混合複層ペレットは、複層ペレット６及び複層ペレット７を重量比６０／４０（複層ペレット６／複層ペレット７）の割合で混合したものである。
（比較例３）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例８で得られた単層ペレット１、及び製造例１１で得られた単層ペレット４からなる混合単層ペレットに変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、単層ペレット１と単層ペレット４からなる混合単層ペレットと高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例３の容器を作製した。
なお、ここで混合単層ペレットは、単層ペレット１及び単層ペレット４を重量比４０／６０（単層ペレット１／単層ペレット４）の割合で混合したものである。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例８で得られた単層ペレット１、及び製造例１１で得られた単層ペレット４からなる混合単層ペレットに変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、単層ペレット１と単層ペレット４からなる混合単層ペレットと高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例３の容器を作製した。
なお、ここで混合単層ペレットは、単層ペレット１及び単層ペレット４を重量比４０／６０（単層ペレット１／単層ペレット４）の割合で混合したものである。
（比較例４）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例９で得られた単層ペレット２、及び製造例１１で得られた単層ペレット４からなる混合単層ペレットに変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、単層ペレット２と単層ペレット４からなる混合単層ペレットと高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例４の容器を作製した。
なお、ここで混合単層ペレットは、単層ペレット２及び単層ペレット４を重量比４０／６０（単層ペレット２／単層ペレット４）の割合で混合したものである。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例９で得られた単層ペレット２、及び製造例１１で得られた単層ペレット４からなる混合単層ペレットに変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、単層ペレット２と単層ペレット４からなる混合単層ペレットと高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例４の容器を作製した。
なお、ここで混合単層ペレットは、単層ペレット２及び単層ペレット４を重量比４０／６０（単層ペレット２／単層ペレット４）の割合で混合したものである。
（比較例５）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例１０で得られた単層ペレット３、及び製造例１１で得られた単層ペレット４からなる混合単層ペレットに変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、単層ペレット３と単層ペレット４からなる混合単層ペレットと高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例５の容器を作製した。
なお、ここで混合単層ペレットは、単層ペレット３及び単層ペレット４を重量比４０／６０（単層ペレット３／単層ペレット４）の割合で混合したものである。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例１０で得られた単層ペレット３、及び製造例１１で得られた単層ペレット４からなる混合単層ペレットに変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、単層ペレット３と単層ペレット４からなる混合単層ペレットと高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例５の容器を作製した。
なお、ここで混合単層ペレットは、単層ペレット３及び単層ペレット４を重量比４０／６０（単層ペレット３／単層ペレット４）の割合で混合したものである。
（比較例６）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例６で得られた複層ペレット６に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット６と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例６の容器を作製した。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例６で得られた複層ペレット６に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット６と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例６の容器を作製した。
（比較例７）
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例７で得られた複層ペレット７に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット７と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例７の容器を作製した。
実施例１の基材樹脂組成物の溶融混練において、製造例１で得られた複層ペレット１を、製造例７で得られた複層ペレット７に変更し、実施例１の再生樹脂（Ｚ）を、複層ペレット７と高密度ポリエチレン樹脂との混合樹脂に基づく再生樹脂に変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例７の容器を作製した。
実施例１～４、及び比較例１～７で作製した容器について、以下に示す方法で、（２）燃料透過試験、及び（３）耐圧強度試験を行い、その評価結果を表３に示した。
なお、実施例１～４で作製した容器については、容器を切断し、切断面にヨードチンキを塗ってポリアミド系樹脂（Ａ）を染色させたところ、ポリアミド系樹脂（Ａ）が、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）中で層状に分散していることが確認できた。
なお、実施例１～４で作製した容器については、容器を切断し、切断面にヨードチンキを塗ってポリアミド系樹脂（Ａ）を染色させたところ、ポリアミド系樹脂（Ａ）が、高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）中で層状に分散していることが確認できた。
［評価方法］
（２）燃料透過試験
実施例１～４、及び比較例１～７で作製した各容器（重量：４６０ｇ、容量：１．２Ｌ、内部表面積：０．１ｍ２、及び平均厚み：３ｍｍ）に、燃料０．５Ｌを口栓開口部から充填し、口栓開口部をキャップで封じた密閉状態で温度４３℃の環境下で１０週間放置した。
なお、ここで容器に充填した燃料は、イソオクタン／トルエン／エタノールを、重量比４５／４５／１０の割合で混合したものである。
その後、各容器から燃料を全て排出し、各容器に新しい燃料１．２Ｌを口栓開口部から充填し、口栓開口部をキャップで封じた密閉状態で各容器の総重量（Ｗ１）を測定した。この燃料が充填された各容器を温度４０℃の環境下で１０日間放置した。
そして、各容器の総重量（Ｗ２）を測定し、測定した各容器の重量変化量（Ｗ１－Ｗ２）から燃料透過量（ｇ／ｍ２／日）を算出した。
このように算出した燃料透過量（ｇ／ｍ２／日）の結果から、下記に示す基準で燃料バリア性の良否を評価した。
○（良）：燃料透過量が３．０ｇ／ｍ２／日以下
×（否）：燃料透過量が３．０ｇ／ｍ２／日を超える
（２）燃料透過試験
実施例１～４、及び比較例１～７で作製した各容器（重量：４６０ｇ、容量：１．２Ｌ、内部表面積：０．１ｍ２、及び平均厚み：３ｍｍ）に、燃料０．５Ｌを口栓開口部から充填し、口栓開口部をキャップで封じた密閉状態で温度４３℃の環境下で１０週間放置した。
なお、ここで容器に充填した燃料は、イソオクタン／トルエン／エタノールを、重量比４５／４５／１０の割合で混合したものである。
その後、各容器から燃料を全て排出し、各容器に新しい燃料１．２Ｌを口栓開口部から充填し、口栓開口部をキャップで封じた密閉状態で各容器の総重量（Ｗ１）を測定した。この燃料が充填された各容器を温度４０℃の環境下で１０日間放置した。
そして、各容器の総重量（Ｗ２）を測定し、測定した各容器の重量変化量（Ｗ１－Ｗ２）から燃料透過量（ｇ／ｍ２／日）を算出した。
このように算出した燃料透過量（ｇ／ｍ２／日）の結果から、下記に示す基準で燃料バリア性の良否を評価した。
○（良）：燃料透過量が３．０ｇ／ｍ２／日以下
×（否）：燃料透過量が３．０ｇ／ｍ２／日を超える
（３）耐圧強度試験
実施例１～４、及び比較例１～７で作製した各容器（重量：４６０ｇ、容量：１．２Ｌ、内部表面積：０．１ｍ２、及び平均厚み：３ｍｍ）において、口栓開口部をキャップで封じた密閉状態で所定の蓋を容器に装着し、６０℃の水槽に浸した。
なお、ここで所定の蓋とは、口栓開口部をキャップで封じた密閉状態でエアーを注入し、容器内に圧力を付与可能な機能を有し、エアー注入穴が備えられた蓋を指していう。
次いで、所定の蓋に備えられたエアー注入穴からエアーを容器内に注入し、容器の内部圧力を３００ｋＰａに保持し、容器が破壊するまでの時間を測定した。
このように測定した容器破壊に要した時間の結果から、下記に示す基準で耐圧強度の良否を評価した。
○（良）：容器破壊に要した時間が２時間以上
×（否）：容器破壊に要した時間が２時間未満
実施例１～４、及び比較例１～７で作製した各容器（重量：４６０ｇ、容量：１．２Ｌ、内部表面積：０．１ｍ２、及び平均厚み：３ｍｍ）において、口栓開口部をキャップで封じた密閉状態で所定の蓋を容器に装着し、６０℃の水槽に浸した。
なお、ここで所定の蓋とは、口栓開口部をキャップで封じた密閉状態でエアーを注入し、容器内に圧力を付与可能な機能を有し、エアー注入穴が備えられた蓋を指していう。
次いで、所定の蓋に備えられたエアー注入穴からエアーを容器内に注入し、容器の内部圧力を３００ｋＰａに保持し、容器が破壊するまでの時間を測定した。
このように測定した容器破壊に要した時間の結果から、下記に示す基準で耐圧強度の良否を評価した。
○（良）：容器破壊に要した時間が２時間以上
×（否）：容器破壊に要した時間が２時間未満
（結果のまとめ）
表３に示した評価結果より、以下のことが分かる。
比較例１の容器は、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を、重量比（Ａ１／Ａ２）２０／８０の割合で含有する複層ペレット５を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の耐圧強度は得られるものの、実施例の容器よりも燃料バリア性に劣り燃料透過量が多いことが分かった。
比較例２の容器は、脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有しない複層ペレット６、及びポリアミド（Ａ１）を含有しない複層ペレット７からなる混合複層ペレットを基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の燃料バリア性は得られるものの、実施例の容器よりも耐圧強度に劣ることが分かった。
表３に示した評価結果より、以下のことが分かる。
比較例１の容器は、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を、重量比（Ａ１／Ａ２）２０／８０の割合で含有する複層ペレット５を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の耐圧強度は得られるものの、実施例の容器よりも燃料バリア性に劣り燃料透過量が多いことが分かった。
比較例２の容器は、脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有しない複層ペレット６、及びポリアミド（Ａ１）を含有しない複層ペレット７からなる混合複層ペレットを基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の燃料バリア性は得られるものの、実施例の容器よりも耐圧強度に劣ることが分かった。
比較例３の容器は、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を、重量比（Ａ１／Ａ２）６０／４０の割合で含有する単層ペレット１を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の燃料バリア性は得られるものの、実施例の容器よりも耐圧強度に劣ることが分かった。
比較例４の容器は、脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有しない単層ペレット２を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の燃料バリア性は得られるものの、実施例の容器よりも耐圧強度に劣ることが分かった。
比較例５の容器は、ポリアミド（Ａ１）を含有しない単層ペレット３を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の耐圧強度は得られるものの、実施例の容器よりも燃料バリア性に劣り燃料透過量が多いことが分かった。
比較例４の容器は、脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有しない単層ペレット２を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の燃料バリア性は得られるものの、実施例の容器よりも耐圧強度に劣ることが分かった。
比較例５の容器は、ポリアミド（Ａ１）を含有しない単層ペレット３を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の耐圧強度は得られるものの、実施例の容器よりも燃料バリア性に劣り燃料透過量が多いことが分かった。
比較例６の容器は、脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有しない複層ペレット６を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の燃料バリア性は得られるものの、実施例の容器よりも耐圧強度に劣ることが分かった。
比較例７の容器は、ポリアミド（Ａ１）を含有しない複層ペレット７を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の耐圧強度は得られるものの、実施例の容器よりも燃料バリア性に劣り燃料透過量が多いことが分かった。
比較例７の容器は、ポリアミド（Ａ１）を含有しない複層ペレット７を基材樹脂として用いて作製したことに起因して、所望の耐圧強度は得られるものの、実施例の容器よりも燃料バリア性に劣り燃料透過量が多いことが分かった。
これに対して、実施例１～４の各容器は、複層ペレットを構成する芯層及び被覆層を特定の重量比２０／８０～８０／２０（芯層／被覆層）とし、芯層を構成するポリアミド系樹脂（Ａ）において、ポリアミド（Ａ１）及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を特定の重量比（Ａ１／Ａ２）３０／７０～８０／２０の割合で含有する複層ペレット１～４をそれぞれ基材樹脂として用いて作製したことに起因して、燃料バリア性に優れ燃料透過量が少なく、耐圧強度にも優れることが分かった。
Claims (6)
- ポリアミド系樹脂（Ａ）を含む芯層と、該芯層を被覆する酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含む被覆層とを有する複層ペレットであって、
前記被覆層に対する前記芯層の重量比（芯層／被覆層）が２０／８０～８０／２０であり、
前記ポリアミド系樹脂（Ａ）が、炭素数４～２０のα，ω－直鎖脂肪族ジカルボン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とを含むポリアミド（Ａ１）、及び脂肪族ポリアミド（Ａ２）を含有し、
前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）に対する前記ポリアミド（Ａ１）の重量比（Ａ１／Ａ２）が、３５／６５～８０／２０であり、
熱流束示差走査熱量測定して得られるＤＳＣ曲線における、前記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークのうち高温側の融解ピークの融解ピーク温度（Ｔ Ｈ ）と低温側の融解ピークの融解ピーク温度（Ｔ Ｌ ）との差（ΔＴ １ ＝Ｔ Ｈ －Ｔ Ｌ ）、及び
前記ポリアミド（Ａ１）の融解ピーク温度（Ｔ Ａ１ ）と前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）の融解ピーク温度（Ｔ Ａ２ ）との差の絶対値（ΔＴ ２ ＝｜Ｔ Ａ１ －Ｔ Ａ２ ｜）が、
下記式１の関係を満たす、複層ペレット。
（式１） ｜ΔＴ １ －ΔＴ ２ ｜≦３℃ - 前記ポリアミド系樹脂（Ａ）が、前記ポリアミド（Ａ１）及び前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）からなり、
前記ポリアミド（Ａ１）が、アジピン酸に由来するジカルボン酸構成単位とメタキシリレンジアミンに由来するジアミン構成単位とからなるポリアミドであり、
前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）が、ポリ（カプロラクタム）である、請求項1に記載の複層ペレット。 - 前記ポリアミド系樹脂（Ａ）由来の２つの融解ピークのうち高温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＨ）と低温側の融解ピークの融解ピーク温度（ＴＬ）との差（ΔＴ１＝ＴＨ－ＴＬ）が、１０℃以上１８℃以下である、請求項１又は２に記載の複層ペレット。
- 前記被覆層中の酸変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に由来する酸成分の含有量が０．０５～５重量％である、請求項１～３のいずれか１項に記載の複層ペレット。
- 前記脂肪族ポリアミド（Ａ２）に対する前記ポリアミド（Ａ１）の重量比（Ａ１／Ａ２）が、３５／６５～７０／３０である、請求項１～４のいずれか１項に記載の複層ペレット。
- 請求項１～５のいずれか１項に記載の複層ペレット（Ｘ）、及び高密度ポリエチレン樹脂（Ｙ）を押出機に供給し、これらを溶融混練してなる溶融混練物を押出して形成された軟化状態のパリソンを金型で挟み込みブロー成形する容器の製造方法であって、
前記容器中の複層ペレット（Ｘ）に由来するポリアミド系樹脂（Ａ）の含有割合が、１～１０重量％となるように複層ペレット（Ｘ）を押出機に供給する、容器の製造方法。
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