JP6957744B2 - ラジカルスカベンジャー、その製造方法、これを含む膜−電極アセンブリー、及びこれを含む燃料電池 - Google Patents
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Description
前記陰イオン伝導体はヒドロキシイオン、カーボネート又はバイカーボネートのような陰イオンを移送させることができるポリマーであり、陰イオン伝導体は水酸化物又はハロゲン化物(一般的に、塩化物)の形態が商業的に入手可能であり、前記陰イオン伝導体は産業的浄水(water purification)、金属分離又は触媒工程などに使うことができる。
また、前記コア粒子は、金属自体(black)を使うこともでき、触媒金属を担体に担持させて使うこともできる。
図5を参照すると、前記燃料電池200は、燃料と水が混合された混合燃料を供給する燃料供給部210、前記混合燃料を改質して水素ガスを含む改質ガスを発生させる改質部220、前記改質部220から供給される水素ガスを含む改質ガスが酸化剤と電気化学的反応を引き起こして電気エネルギーを発生させるスタック230、及び酸化剤を前記改質部220及び前記スタック230に供給する酸化剤供給部240を含む。
(実施例1−1)
ドパミンをトリス−塩酸バッファー溶媒に添加して炭素前駆体コーティング用組成物を製造し、前記炭素前駆体コーティング用組成物にCeO2の過酸化物又はラジカルを分解することができるコア粒子を添加した。この際、前記炭素前駆体コーティング用組成物は、前記コア粒子100重量部に対し、前記炭素前駆体を0.3重量部含んでいる。
前記実施例1−1のような前駆体コーティング用組成物を製造した後、25℃で3時間の間に250rpmで撹拌し、実施例1−1のような炭化段階を経ることにより、多孔性炭素コーティング層が形成されたラジカルスカベンジャーを製造した。
前記製造されたラジカルスカベンジャーにおいて、前記多孔性炭素コーティング層の厚さは1〜2nmであった。
前記実施例1−1のような前駆体コーティング用組成物を製造した後、25℃で24時間の間に250rpmで撹拌し、実施例1−1のような炭化段階を経ることにより、多孔性炭素コーティング層が形成されたラジカルスカベンジャーを製造した。
(実施例2−1〜実施例2−4:ラジカルスカベンジャーを含む界面接着層を含む膜−電極アセンブリー)
界面接着層形成用組成物を製造するために、前記実施例1−1で製造されたラジカルスカベンジャーとナフィオン(Nafion)アイオノマーを下記の表1のような組成比で混合してIPAに分散させた。この際、前記溶媒に対して固形分の含量は10重量%に調節した。
界面接着層形成用組成物を製造するために、ナフィオン(Nafion)アイオノマーをIPAに10重量%分散させた。
(比較例2−2:ラジカルスカベンジャーがイオン交換膜内に分散された膜−電極アセンブリー)
前記実施例及び比較例で製造されたイオン交換膜の化学的耐久性向上効果を確認するために、前記製造されたイオン交換膜をフェントン溶液に浸した後、60℃で放置し、16時間後に取り出し、残存質量を測定して化学的耐久性を確認し、その結果を図6に示した。この際、前記フェントン溶液は、H2O2 3重量%、FeSO4 4ppmからなる水溶液であった。
2 多孔性炭素コーティング層
100 膜−電極アセンブリー
10、10’ 界面接着層
20、20’ 電極
30、30’ 触媒電極
40、40’ 電極基材
50 イオン交換膜
200 燃料電池
210 燃料供給部
220 改質部
230 スタック
231 第1供給管
232 第2供給管
233 第1排出管
234 第2排出管
240 酸化剤供給部
Claims (16)
- 過酸化物又はラジカルを分解することができる、遷移金属、貴金属、これらの塩、これらの酸化物及びこれらの混合物からなる群から選択されるいずれか1種のコア粒子と、
前記コア粒子の表面に位置する多孔性炭素コーティング層とを含む、ラジカルスカベンジャーであって、
前記多孔性炭素コーティング層は、気孔の大きさが1オングストローム(Å)〜20オングストローム(Å)であり、
前記多孔性炭素コーティング層の厚さは0.5nm〜10nmである、ラジカルスカベンジャー。 - 前記遷移金属は、セリウム(Ce)、ニッケル(Ni)、タングステン(W)、コバルト(Co)、クロム(Cr)、ジルコニウム(Zr)、イットリウム(Y)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、イリジウム(Ir)、モリブデン(Mo)、ランタン(La)及びネオジム(Nd)からなる群から選択されるいずれか1種であり、
前記貴金属は、銀(Ag)、白金(Pt)、ルテニウム(Ru)、パラジウム(Pd)及びロジウム(Rh)からなる群から選択されるいずれか1種である、請求項1に記載のラジカルスカベンジャー。 - 前記遷移金属又は前記貴金属の酸化物は、酸化セリウム、酸化ニッケル、酸化タングステン、酸化コバルト、酸化クロム、酸化ジルコニウム、酸化イットリウム、酸化マンガン、酸化鉄、酸化チタン、酸化バナジウム、酸化イリジウム、酸化モリブデン、酸化ランタン及び酸化ネオジムからなる群から選択されるいずれか1種である、請求項1に記載のラジカルスカベンジャー。
- 前記遷移金属又は前記貴金属の塩は、前記遷移金属又は前記貴金属の炭酸塩、酢酸塩、塩化塩、フッ化塩、硫酸塩、リン酸塩、タングステン酸塩、水酸化塩、酢酸アンモニウム塩、硫酸アンモニウム塩及びアセチルアセトネート塩からなる群から選択されるいずれか1種である、請求項1に記載のラジカルスカベンジャー。
- 過酸化物又はラジカルを分解することができる、遷移金属、貴金属、これらの塩、これらの酸化物及びこれらの混合物からなる群から選択されるいずれか1種のコア粒子の表面に炭素前駆体をコートする段階と、
前記コア粒子の表面の炭素前駆体を炭化させて多孔性炭素コーティング層を形成する段階とを含み、
前記多孔性炭素コーティング層は、気孔の大きさが1オングストローム(Å)〜20オングストローム(Å)であり、
前記多孔性炭素コーティング層の厚さは0.5nm〜10nmである、
ラジカルスカベンジャーの製造方法。 - 前記コア粒子の表面に炭素前駆体をコートする段階は、
前記炭素前駆体を溶媒に添加して炭素前駆体コーティング用組成物を製造する段階と、
前記炭素前駆体コーティング用組成物に前記コア粒子を添加して撹拌する段階とを含む、請求項5に記載のラジカルスカベンジャーの製造方法。 - 前記コア粒子の表面に炭素前駆体をコートする段階で、前記炭素前駆体コーティング用組成物は、前記コア粒子100重量部に対し、前記炭素前駆体を0.01重量部〜10重量部含む、請求項6に記載のラジカルスカベンジャーの製造方法。
- 前記炭素前駆体は、ドパミン、アクリロニトリル、ビニルピロリドン、リグニン、これらの重合体及びこれらの混合物からなる群から選択されるいずれか1種である、請求項6に記載のラジカルスカベンジャーの製造方法。
- 前記炭素前駆体コーティング用組成物に前記コア粒子を添加して撹拌する段階は、0℃〜80℃で0.5時間〜50時間の間に100rpm〜500rpmで行う、請求項6に記載のラジカルスカベンジャーの製造方法。
- 前記炭素前駆体を炭化させる段階は、
100℃〜400℃の温度及び窒素又はアルゴンの雰囲気での安定化段階と、
600℃〜900℃の温度及び窒素又はアルゴンの雰囲気での炭化段階とを含む、請求項5に記載のラジカルスカベンジャーの製造方法。 - イオン交換膜と、
前記イオン交換膜の両面にそれぞれ配置される触媒電極と、
前記触媒電極内、イオン交換膜内、前記イオン交換膜と触媒電極との間及びこれらの組合せからなる群から選択されるいずれか一つの位置にある請求項1に記載のラジカルスカベンジャーとを含む、膜−電極アセンブリー。 - 前記膜−電極アセンブリーは、
前記イオン交換膜と前記触媒電極との間に位置する界面接着層をさらに含み、
前記界面接着層は、アイオノマー及び前記ラジカルスカベンジャーを含む、請求項11に記載の膜−電極アセンブリー。 - 前記界面接着層は、前記界面接着層の総重量に対し、前記ラジカルスカベンジャーを0.1重量%〜70重量%含む、請求項12に記載の膜−電極アセンブリー。
- 前記界面接着層の厚さは10nm〜10μmである、請求項12に記載の膜−電極アセンブリー。
- 前記界面接着層のローディング量は0.01mg/cm2〜2.0mg/cm2である、請求項12に記載の膜−電極アセンブリー。
- 請求項11に記載の膜−電極アセンブリーを含む、燃料電池。
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