CN116583977A - 具有增强的启动和关闭耐久性的膜电极组件 - Google Patents
具有增强的启动和关闭耐久性的膜电极组件 Download PDFInfo
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Abstract
一种膜电极组件(MEA)(108)包括膜(114)、阴极催化剂层(110)、包括储氢器的阴极助催化剂层(116)、阳极催化剂层(112)和包括储氢器的阳极助催化剂层(118)。阳极助催化剂层(118)和阴极助催化剂层(116)限制阴极电位低于1.5V,并限制阳极电位低于1.0V。阳极助催化剂层(118)和阴极助催化剂层(116)可包括铂掺杂的稀土氧化物,例如铂掺杂的氧化铈。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求2020年9月28日提交的美国临时申请序列号63/084,359的优先权。上述申请的全部内容通过引用并入本文。
技术领域
本公开总体上涉及燃料电池,并且更具体地,涉及具有增强的启动和关闭耐久性的膜电极组件的燃料电池。
背景技术
本节提供与本公开相关的背景信息,其不一定是现有技术。
燃料电池已成为重要的可再生能源选项。然而,燃料电池技术仍在发展,燃料电池技术有许多关键领域必须改进,这些领域与燃料电池效率、寿命和制造成本有关。例如,在燃料电池的正常操作期间,阳极电位接近于零伏。然而,在燃料电池启动和关闭期间,阳极和阴极电位可分别增加到超过1.0V和1.5V。这会导致阴极和阳极的腐蚀和退化,从而导致燃料电池的整体寿命缩短。这对于在正常操作期间需要频繁启动和关闭的技术中(例如,在车辆中)使用的燃料电池尤其成问题。
已知用于增加燃料电池寿命的各种方法。例如,可以改进膜电极组件的功能性和耐久性。在一个示例中,可以在整个膜电极组件中使用氢气循环,以便在燃料电池的启动和关闭期间最小化膜电极组件的退化。然而,氢循环可能成本高昂并且增加了整个燃料电池系统的复杂性。
因此,持续需要尽管在燃料电池的正常操作期间频繁启动和关闭仍耐用且具有改进的寿命的膜电极组件。理想的是,与膜电极组件相关的技术改进不会导致燃料电池在制造上过于复杂或昂贵。
发明内容
根据本公开,令人惊讶地发现了一种膜电极组件,其是耐用的、具有改进的寿命,并且在制造上不过于复杂或昂贵。
在某些实施例中,提供了一种膜电极组件(membrane electrode assembly,MEA),其包括置于两个电极层之间的质子交换膜和贵金属掺杂的稀土氧化物。所述电极层可以包括阳极层和阴极层。阳极层可包括具有括置于高表面积碳载体上的具有铂的催化剂。贵金属掺杂的稀土氧化物可以包括铂掺杂的氧化铈。贵金属掺杂的稀土氧化物可以设置为与阳极层相邻的层,或者贵金属掺杂的稀土氧化物可以结合到阳极层中。
可以以各种方式使用MEA。实施例包括其中MEA包括置于两个电极层之间的质子交换膜和贵金属掺杂的稀土氧化物的方法。所述方法还可以包括将燃料电池从启动状态和关闭状态之一切换到启动状态和关闭状态中的另一个。贵金属掺杂的稀土氧化物也可以设置为储氢器。
从本文提供的描述,进一步的应用领域将变得显而易见。应当理解,描述和具体示例仅旨在用于说明的目的,而不旨在限制本公开的范围。
附图说明
本文描述的附图仅用于说明目的,并不旨在以任何方式限制本公开的范围。
图1是一种燃料电池的局部分解示意图,显示了根据本技术的一个实施例的膜电极组件以及催化剂层和助催化剂层;
图2是一种燃料电池的局部分解示意图,显示了根据本技术另一实施例的膜电极组件以及催化剂层和助催化剂层;以及
图3是根据本公开的一个实施例的一种使用具有如图1-2所示的膜电极组件以及催化剂和助催化剂层的燃料电池的方法的流程图。
具体实施方式
下面的技术描述的性质仅是对一个或多个发明的主题、制造和使用进行示例,并不旨在限制本申请中或在可能提交的要求优先权于本申请的其他申请中或从其授予的专利中要求保护的任何具体发明的范围、应用或用途。关于所公开的方法,所呈现的步骤的顺序在本质上是示例性的,因此,在各种实施例中,步骤的顺序可以不同,包括某些步骤可以同时执行的情况。此处使用的“一个(a)”和“一个(an)”表示存在“至少一个”项目;如果可能,可以存在多个这样的项目。除非另有明确说明,在描述本技术的最广范围时,本说明书中的所有数值均应理解为由词语“大约”修饰,并且所有几何和空间描述符均应理解为由词语“基本上”修饰。当“大约”应用于数值时,表示计算或测量允许值有一些轻微的不精确(在数值上趋近精确;大约或适度地接近于该值;差不多)。如果出于某种原因,“大约”和/或“基本上”所提供的不精确性在本领域中不被理解为具有这种普通含义,那么本文所用的“大约”和/或“基本上”表示至少可能由测量或使用此类参数的普通方法所引起的变化。
尽管本文使用开放式术语“包含(comprising)”作为非限制性术语(例如包括(including)、含有(containing)或具有)的同义词来描述和要求保护本技术的实施例,可以替代地使用诸如“由...组成”或“基本上由...组成”的更多限制性术语来描述实施例。因此,对于叙述材料、部件或工艺步骤的任何给定的实施例,本技术还具体包括由此类材料、部件或工艺步骤组成或基本上由此类材料、部件或工艺步骤组成的实施例,排除了额外的材料、部件或工艺(对于“由...组成”而言),以及排除了影响实施例重要特性的额外的材料、部件或工艺(对于“基本上由...组成”而言),即使在本申请中没有明确叙述此类额外的材料、部件或工艺。例如,叙述了元件A、B和C的组合物或方法的叙述,具体设想了由A、B和C组成的实施方案,以及基本上由A、B和C组成的实施方案,排除了本领域可能引用的元件D,即使元件D在本文中未明确描述为被排除在外。
如本文所指,除非另有说明,范围的公开包括端点并且包括所有不同的值和在整个范围内进一步划分的范围。因此,例如,“从A到B”或“从大约A到大约B”的范围包括A和B。具体参数(例如量、重量百分比等)的值和值范围的公开不排除在本文中有用的其他值和值范围。设想用于给定参数的两个或多个特定示例值都可以限定,可以对于所述数要求保护的值范围的端点。例如,如果参数X在本文中例示为具有值A并且还被例示为具有值Z,则设想到参数X可具有从大约A至大约Z的值范围。类似地,设想用于参数的两个或更多个值范围(无论这样的范围是嵌套、重叠还是不同的)的公开,包含用于可能利用所公开的范围的端点来要求保护的该值的范围的所有可能组合。例如,如果参数X在本文中例示为具有在1-10、2-9或3-8的范围中的值,则亦设想到参数X可以具有其它值范围,包括1–9、1–8、1–3、1–2、2–10、2–8、2–3、3–10、3–9等等。
当元件或层被称为“在…上”、“接合到”、“连接到”或“耦合到”另一个元件或层时,它可以直接地在所述其它元件或层上、接合到、连接到或耦合到所述其他元件或层,或者可以存在中间元件或层。相反,当一个元素被称为“直接在…上”、“直接接合到”、“直接连接到”或“直接耦合到”另一个元素或层时,可能不存在中间元件或层。用于描述元件之间的关系的其他词语应该以类似的方式解释(例如,“在…之间”与“直接在…之间”、“与…相邻”与“直接与…相邻”等)。如本文所使用的,术语“和/或”包括一个或多个列出的有关项目的任何和所有组合。
尽管术语第一、第二、第三等可在本文中用于描述各种元件、部件、区域、层和/或部分,但这些元件、部件、区域、层和/或部分不应受这些术语限制。这些术语可能仅用于将一个元件、部件、区域、层或部分与另一区域、层或部分区分开来。除非上下文明确指出,否则此处使用的诸如“第一”、“第二”等术语和其他数字术语并不暗示次序或顺序。因此,在不脱离示例性实施例的教导的情况下,下面讨论的第一元件、部件、区域、层或部分可以被称为第二元件、部件、区域、层或部分。
为了便于描述,本文可以使用空间相关术语,诸如“内”、“外”、“下面(beneath)”、“下方(below)”、“下部(lower)”、“上方(above)”、“上部(upper)”等,来描述如附图所示的一个元件或特征与另一个元件或特征的关系。空间相关术语可意图涵盖除了附图中描绘的方位之外的在使用或操作中的装置的不同方位。例如,如果附图中的装置被翻转,则被描述为在其他元件或特征“下方”或“下面”的元件,将被定向为在其他元件或特征“上方”。因此,示例术语“下方”可以涵盖上方和下方的取向两者。装置可以以其他方式定向(旋转90度或处于其他取向),并且相应地解释本文使用的空间相关描述符。
燃料电池可包括双极板、垫片和膜电极组件(MEA)。在燃料电池被隔离或位于燃料电池堆末端的情况下,一个或两个双极板可以由端板代替。放置在燃料电池堆中相邻燃料电池之间的燃料电池可以在两侧有双极板。作为非限制性示例,燃料电池可以是可用于在车辆中提供电力的燃料电池堆的一部分。然而,应当理解,技术人员可以在本公开的范围内使用具有各种结构和应用的燃料电池。
双极板被配置为围绕MEA,并且可用于将多个燃料电池的多个MEA相互堆叠来将它们串联连接,从而形成燃料电池组。可以采用这种配置来提供所需的输出电压。双极板可以由金属、碳或复合材料制成。每个双极板还可以包括流场。所述流场可以是一组加工或冲压到板中的通道,以允许流体流过MEA。应当理解,本领域技术人员可以根据需要采用不同的双极板。
垫片可以设置在双极板和MEA之间,并且可以被配置为对MEA提供液密密封。垫片可以由弹性体或聚合物或适合形成气密密封的任何其他材料制成。在某些实施例中,垫片可由密封剂形成或可包括密封剂。应当理解,技术人员可以在本公开的范围内使用不同的垫片。
MEA包括分隔多个电极层(例如,阳极层和阴极层)的膜,其中所述电极层可以包括催化剂。所述膜可包括聚合物电解质膜(polymer electrolyte membrane,PEM),也称为质子交换膜。PEM被配置为可渗透质子,同时充当电绝缘体和反应物流体屏障,例如,氧气和氢气的屏障。在某些情况下,PEM可以设置在两个电极层之间。MEA还可以包括贵金属掺杂的稀土氧化物。贵金属掺杂的稀土氧化物可以包括铂掺杂的氧化铈。应当理解,本领域技术人员可以根据需要选择其他类型的膜。
在某些情况下,贵金属掺杂的稀土氧化物可以设置为与所述电极层之一相邻的层。或者,贵金属掺杂的稀土氧化物可以结合到所述电极层之一中。例如,贵金属掺杂的稀土氧化物可以设置为与阳极层相邻的层,或者贵金属掺杂的稀土氧化物可以结合到阳极层中。在具体示例中,两个电极层可以包括阳极层和阴极层。例如,阴极层可以设置成与所述膜的一侧相邻,并且阳极层可以设置成与所述膜的另一侧相邻。每个电极层可包括催化剂,例如设置在高表面积碳载体(其可包括各种类型的碳颗粒)上的铂(Pt)颗粒。在具体示例中,催化剂和贵金属掺杂的稀土氧化物可以设置在不同的颗粒上。或者,催化剂和贵金属掺杂的稀土氧化物可以设置在相同的颗粒上。
其它贵族金属也可用于催化剂。每个电极可包括沉积在碳载体上、与离子传导聚合物(离聚物)混合,并设置在所述膜和气体扩散层之间的铂催化剂。阳极层使氢分子分解成质子和电子。阴极催化剂层通过与阳极产生的质子反应生成水,从而实现氧还原。混入所述电极层的离聚物允许质子穿过这些层。
气体扩散层(gas diffusion layers,GDLs)可以设置在每个电极层和双极板之间,其中GDLs可以促进反应物传输到每个催化剂层中及去除阴极处的水。GDL可以是多孔的,允许气体通过孔快速扩散到达相应的电极层。气体扩散层的内表面可包括微孔层,所述微孔层涂有与聚四氟乙烯(polytetrafluoroethylene,PTFE)混合的高表面积碳薄层。所述微孔层可以帮助调节保水(维持膜导电性所需)和释水(维持所述孔打开所需,以使氢气和氧气可以扩散到电极中)之间的平衡。应当理解,本领域技术人员可以在本公开的范围内选择其他类型的气体扩散层。还应当理解,所述气体扩散层可以结合到所述电极层中。
至少一种助催化剂可被包括在膜电极组件中。在某些实施例中,助催化剂可以设置为相对于一个或两个电极的单独层。也可以将助催化剂结合到一个或两个电极中。进一步的实施例包括相对于一个或两个电极设置的单独的助催化剂层,并且一个或两个电极还包括并入其中的助催化剂。在某些实施例中,阳极层包括助催化剂作为单独的助催化剂层和/或助催化剂并入阳极层中。
在某些实施例中,助催化剂层可包括铂(Pt)掺杂的稀土氧化物并可用作储氢器。Pt掺杂的稀土氧化物可以设置在碳载体上,例如高表面积碳载体。稀土氧化物的示例包括钪、钇、镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱和镥的氧化物。在某些实施例中,可以使用Pt掺杂的氧化铈(具有不同的Pt掺杂水平)。在某些实施例中,使用具有碳载体的Pt掺杂的氧化铈(IV),其可参与氢氧化反应并可用作储氢催化剂。
根据各种实施例,助催化剂也可以结合到阴极层中和/或设置为相对于阴极层的单独的助催化剂层。在某些实施例中,Pt掺杂的稀土氧化物可以设置在阳极层和/或阴极层的催化剂Pt颗粒处的相同碳载体上。应当理解,在本公开的范围内,技术人员可以根据需要将其他元素、组分和各种类型的添加剂与助催化剂一起包括在内,并且助催化剂可以用于不同的功能。
通过在阳极层提供额外的氢气,助催化剂在膜电极组件中的阳极处产生的储氢器可以将阴极电位限制在低于1.5V。因此,增强了燃料电池的启动和关闭耐久性,并改进了燃料电池的整体寿命。在某些实施例中,阳极电位可以被限制在小于1.0V,其中储氢器被包括设置在阳极层处的助催化剂中。此外,助催化剂中的铈离子可以充当自由基清除剂,从而改进MEA的膜的整体化学稳定性和使用寿命。
MEA可以多种方式使用。实施例包括其中提供MEA的方法,所述MEA包括设置在两个电极层之间的质子交换膜和贵金属掺杂的稀土氧化物。所述方法还可以包括将燃料电池从启动状态和关闭状态之一切换到启动状态和关闭状态中的另一个。贵金属掺杂的稀土氧化物也可以提供储氢器。在某些情况下,所述电极层可包括阳极层和阴极层。阳极层可以包括催化剂,所述催化剂包括设置在高表面积碳载体上的铂。贵金属掺杂的稀土氧化物可以包括铂掺杂的氧化铈。掺杂贵金属的稀土氧化物可以设置为与阳极层相邻的层,或者掺杂贵金属的稀土氧化物可以结合到阳极层中。储氢器可配置成维持阴极电位小于1.5V和阳极电位小于1.0V。
有利地,尽管在燃料电池的正常操作期间频繁启动和关闭,膜电极组件还是耐用的并且具有改进的寿命。此外,包括有本文提供的MEA的燃料电池在制造上不过于复杂或昂贵。
示例
参考随附的几个附图提供本技术的示例实施例。
包括有根据本技术构成的膜电极组件的实施例的燃料电池的非限制性示于图1-2中。然而,应当理解,技术人员可以在本公开的范围内使用具有不同结构的燃料电池。
图1描绘了一种燃料电池100,其具有板102、垫片104、气体扩散层(GDLs)106和膜电极组件108。膜电极组件108可以包括阴极催化剂层110、阳极催化剂层112和膜114。在某些情况下,膜电极组件108还可能包括阴极共催化剂层116和阳极共催化剂层118。如图1所示,阴极催化剂层110可以与阴极共催化剂层116分开。进一步参考图1,阳极催化剂层112可以与阳极共催化剂层118分开。或者,如图2所示,阴极催化剂层110可以与阴极共催化剂层116一体成型。进一步参考图2,阳极催化剂层112可以与阳极共催化剂层118一体成型。
在某些情况下,膜电极组件可以以各种方式使用。如图3所示,某些实施例包括一种方法200,其可以包括提供MEA的步骤202,所述MEA包括设置于两个电极层之间的质子交换膜和贵金属掺杂的稀土氧化物。方法200可进一步包括将燃料电池从启动状态和关闭状态之一切换到启动状态和关闭状态中的另一个的步骤204,其中贵金属掺杂的稀土氧化物提供了储氢器。
提供了示例实施例,使得本公开内容将是全面的,并将向本领域技术人员充分传达范围。阐述了诸多特定细节,诸如特定部件、装置及方法的示例,以提供对本公开的实施例的全面理解。对本领域的技术人员来说明显的是,无需采用特定细节,示例实施例可以以许多不同形式来体现,并且也不应当被解释为限制本公开的范围。在一些示例实施例中,未详细描述公知的工艺、公知的装置结构以及公知的技术。可以在本技术的范围内进行一些实施例、材料、组成和方法的等效变化,修改和变更,具有实质相似的效果。
Claims (20)
1.一种膜电极组件,其包括:
设置在两个电极层之间的质子交换膜;以及
贵金属掺杂的稀土氧化物。
2.根据权利要求1所述的膜电极组件,其特征在于:所述贵金属掺杂的稀土氧化物包括铂掺杂的氧化铈。
3.根据权利要求1所述的膜电极组件,其特征在于:所述贵金属掺杂的稀土氧化物设置为与所述电极层之一相邻的层。
4.根据权利要求1所述的膜电极组件,其特征在于:所述贵金属掺杂的稀土氧化物结合到所述电极层之一中。
5.根据权利要求1所述的膜电极组件,其特征在于:所述电极层之一包括催化剂,所述催化剂包括设置在高表面积碳载体上的贵金属。
6.根据权利要求5所述的膜电极组件,其特征在于:设置在所述高表面积碳载体上的所述贵金属包括铂。
7.根据权利要求5所述的膜电极组件,其特征在于:所述电极层之一包括设置在所述高表面积碳载体上的所述贵金属掺杂的稀土氧化物。
8.根据权利要求7所述的膜电极组件,其特征在于:所述高表面积碳载体是呈颗粒形式。
9.根据权利要求8所述的膜电极组件,其特征在于:所述催化剂和所述贵金属掺杂的稀土氧化物设置在不同的颗粒上。
10.根据权利要求8所述的膜电极组件,其特征在于:所述催化剂和所述贵金属掺杂的稀土氧化物设置在相同的颗粒上。
11.根据权利要求1所述的膜电极组件,其特征在于:每个电极层包括离聚物。
12.根据权利要求1所述的膜电极组件,其特征在于:
所述电极层包括阳极层和阴极层,所述阳极层包括催化剂,所述催化剂包括设置在高表面积碳载体上的铂;
所述贵金属掺杂的稀土氧化物包括铂掺杂的氧化铈;以及
所述贵金属掺杂的稀土氧化物设置为与所述阳极层相邻的层,或者所述贵金属掺杂的稀土氧化物结合到所述阳极层中。
13.根据权利要求12所述的膜电极组件,其特征在于:所述贵金属掺杂的稀土氧化物结合到所述阳极层中,所述高表面积碳载体是呈颗粒形式,以及所述催化剂和所述贵金属掺杂的稀土氧化物设置在相同的颗粒上。
14.根据权利要求12所述的膜电极组件,其特征在于:所述贵金属掺杂的稀土氧化物结合到所述阳极层中,所述高表面积碳载体是呈颗粒形式,以及所述催化剂和所述贵金属掺杂的稀土氧化物设置在不同的颗粒上。
15.一种燃料电池,其包括:根据权利要求1所述的膜电极组件。
16.一种燃料堆,其包括燃料电池,所述燃料电池包括根据权利要求1所述的膜电极组件。
17.一种车辆,其包括燃料电池,所述燃料电池包括根据权利要求1所述的膜电极组件。
18.一种操作燃料电池的方法,其包括:
提供包括有膜电极组件的燃料电池,所述膜电极组件包括:
设置在两个电极层之间的质子交换膜;及
贵金属掺杂的稀土氧化物;以及
将所述燃料电池从启动状态和关闭状态之一切换到启动状态和关闭状态中的另一个,其中所述贵金属掺杂的稀土氧化物提供储氢器。
19.根据权利要求18所述的方法,其特征在于:
所述电极层包括阳极层和阴极层,所述阳极层包括催化剂,所述催化剂包括设置在高表面积碳载体上的铂;
所述贵金属掺杂的稀土氧化物包括铂掺杂的氧化铈;以及
所述贵金属掺杂的稀土氧化物设置为与所述阳极层相邻的层,或者所述贵金属掺杂的稀土氧化物结合到所述阳极层中。
20.根据权利要求19所述的方法,其特征在于:当所述燃料电池从启动状态和关闭状态之一切换到启动状态和关闭状态中的另一个时,所述储氢器维持将阴极电位在小于1.5V,并将阳极电位维持在小于1.0V。
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