JP6939017B2 - ポリイミド、ポリイミド系接着剤、フィルム状接着材、接着層、接着シート、樹脂付銅箔、銅張積層板及びプリント配線板、並びに多層配線板及びその製造方法 - Google Patents
ポリイミド、ポリイミド系接着剤、フィルム状接着材、接着層、接着シート、樹脂付銅箔、銅張積層板及びプリント配線板、並びに多層配線板及びその製造方法 Download PDFInfo
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Description
芳香族テトラカルボン酸無水物(A)、並びにダイマージアミン(b1)及びトリマートリアミン(b2)を質量比〔(b1)/(b2)〕が97/3〜70/30となる範囲で含むジアミン(B)を含むモノマー群の反応物であるポリイミド(1)。
(項目2)
(A)成分が下記構造で示されるものである、上記項目のいずれか1項のポリイミド(1)。
(項目3)
(A)成分と(B)成分とのモル比が、1<〔(A)/(B)〕<1.5である、上記項目のいずれか1項のポリイミド(1)。
(項目4)
前記モノマー群が、更にジアミノポリシロキサン(b3)を含む、上記項目のいずれか1項のポリイミド(1)。
(項目5)
(A)成分と(B)成分とのモル比が、0.6<〔(A)/(B)〕<1.4である、上記項目のいずれか1項のポリイミド(1)。
(項目6)
(b1)成分および(b2)成分と(b1)成分、(b2)成分および(b3)成分とのモル比が、0.3<[〔(b1)+(b2)〕/〔(b1)+(b2)+(b3)〕]<1である、上記項目のいずれか1項のポリイミド(1)。
(項目7)
上記項目のいずれか1項のポリイミド(1)、架橋剤(2)及び有機溶剤(3)を含有する、ポリイミド系接着剤。
(項目8)
前記架橋剤(2)が、エポキシ化合物、ベンゾオキサジン化合物、ビスマレイミド化合物及びシアネートエステル化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種である、上記項目のいずれか1項のポリイミド系接着剤。
(項目9)
前記エポキシ化合物が、下記構造のテトラグリシジルジアミンである、上記項目のいずれか1項のポリイミド系接着剤。
(項目10)
(1)成分100質量部(固形分換算)に対し、(2)成分が11〜900質量部でありかつ(3)成分が150〜900質量部である、上記項目のいずれか1項のポリイミド系接着剤。
(項目11)
上記項目のいずれか1項のポリイミド系接着剤から得られるフィルム状接着材。
(項目12)
上記項目のいずれか1項のポリイミド系接着剤又は上記項目のいずれか1項のフィルム状接着材から得られる接着層。
(項目13)
上記項目のいずれか1項の接着層と支持フィルムとを含む接着シート。
(項目14)
上記項目のいずれか1項の接着層と銅箔とを含む樹脂付銅箔。
(項目15)
上記項目のいずれか1項の樹脂付銅箔と一の銅箔とを含む銅張積層板。
(項目16)
上記項目のいずれか1項の樹脂付銅箔と一の絶縁性シートとを含む銅張積層板。
(項目17)
上記項目のいずれか1項の銅張積層板の銅箔面に回路パターンを形成してなるプリント配線板。
(項目18)
コア基材である一のプリント配線板又は一のプリント回路板と、
上記項目のいずれか1項の接着層と、
他の基材である一のプリント配線板又は一のプリント回路板と、
を含む、
多層配線板。
(項目19)
下記工程1及び2を含む多層配線板の製造方法。
工程1:上記項目のいずれか1項のポリイミド系接着剤又は上記項目のいずれか1項のフィルム状接着材を、コア基材である一のプリント配線板又は一のプリント回路板の少なくとも片面に接触させることによって、接着層付基材を製造する工程
工程2:該接着層付基材の上に、一のプリント配線板又は一のプリント回路板を積層し、加熱及び加圧下に圧着する工程
工程1:本発明に係るポリイミド系接着剤又はフィルム状接着材を、コア基材である一のプリント配線板又は一のプリント回路板の少なくとも片面に接触させることによって、接着層付基材を製造する工程
工程2:該接着層付基材の上に、一のプリント配線板又は一のプリント回路板を積層し、加熱及び加圧下に圧着する工程
製造例1
撹拌機、分水器、温度計及び窒素ガス導入管を備えた反応容器に、4,4’−[プロパン−2,2−ジイルビス(1,4−フェニレンオキシ)]ジフタル酸二無水物(商品名「BisDA−1000」、SABICイノベーティブプラスチックスジャパン合同会社製。以下、BisDAと略す。)300.00g、シクロヘキサノン1042.73g、及びメチルシクロヘキサン208.55gを仕込み、60℃まで加熱した。次いで、市販のトリマートリアミン(商品名「PRIAMINE1071」、トリマートリアミン/ダイマージアミン質量比=20/80、クローダジャパン(株)製)289.36gを滴下した後、140℃で12時間かけてイミド化反応させることにより、ポリイミド(1−1)の溶液(不揮発分31.9%)を得た。なお、該ポリイミドの酸成分/アミン成分のモル比は1.13であった。
製造例1と同様の反応容器に、BisDAを310.00g、シクロヘキサノンを992.00g及びメチルシクロヘキサンを124.00g仕込み、60℃まで加熱した。次いで、市販のダイマージアミン(商品名「PRIAMINE1075」、トリマートリアミン/ダイマージアミン質量比=2/98、クローダジャパン(株)製) 306.59gを徐々に添加した後、140℃まで加熱し、12時間かけてイミド化反応を実施することにより、ポリイミド(2−1)の溶液(不揮発分35.7%)を得た。なお、該ポリイミドの酸成分/アミン成分のモル比は1.05であった。
BisDA−1000・・・4,4’−[プロパン−2,2−ジイルビス(1,4−フェニレンオキシ)]ジフタル酸二無水物。SABICイノベーティブプラスチックスジャパン合同会社製。
PRIAMINE1071・・・トリマートリアミン/ダイマージアミン質量比=20/80、クローダジャパン(株)製。
PRIAMINE1075・・・トリマートリアミン/ダイマージアミン質量比=2/98、クローダジャパン(株)製。
製造例1及び比較製造例1の溶液を、ナフロンPTFEテープTOMBO No.9001(ニチアス(株))上に塗工し、室温で12時間乾燥させた後、150℃×5分で乾燥させ、約20μmの接着シートを作製した。
ポリイミド樹脂(1−1)の溶液100.0g、ポリイミド(2−1)の溶液22.34g、(2)成分としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン(株)製、商品名「jER828」、エポキシ当量190g/eq)0.82g、水酸基含有ポリフェニレンエーテル(商品名「SA90」SABICイノベーティブプラスチックスジャパン合同会社製、水酸基当量840g/eq)3.61g、並びに(3)有機溶剤としてトルエン21.11gを混合し、よく撹拌することによって、不揮発分30.0%の樹脂組成物を得た。
ポリイミド(2−1)の溶液100.0g、(2)成分としてビスフェノールA型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン(株)製、商品名「jER828」、エポキシ当量190g/eq)0.73g、水酸基含有ポリフェニレンエーテル(商品名「SA90」SABICイノベーティブプラスチックスジャパン合同会社製、水酸基当量840g/eq)3.24g、並びに有機溶剤としてトルエン28.24gを混合し、よく撹拌することによって、不揮発分30.0%の樹脂組成物を得た。
実施例1の接着剤組成物を、ブロック共重合ポリイミド−シリカハイブリッドフィルム(商品名「ポミランN25」、荒川化学工業(株)製;熱膨張係数=18ppm、引張弾性率=5.9GPa、膜厚25μm、幅10cm、長さ15cm)に、乾燥後の厚みが20μm及び左右マージンがそれぞれ1cmとなるようギャップコーターにて塗布した後、180℃で3分間乾燥させることによって接着シートを得た。
前記接着シートより、ギャップコートの方向と垂直となる方向で、幅10cm、長さ4cmのフィルム片を切り取った。次いで該フィルム片の接着面を、市販の電解銅箔(商品名「F2−WS」、古河サーキットフォイル(株)製、18μm厚、幅10cm、長さ5cm)の鏡面側に重ねた、試験サンプルを作製した。試験サンプルの概略図を図1に示す。
前記銅張積層板について、JIS C 6481(フレキシブルプリント配線板用銅張積層板試験方法)に準じ、引き剥がし強さ(N/cm)を測定した。結果を表3に示す。
前記銅張積層板を、288℃のはんだ浴に銅箔側を下にして30秒浮かべ、外観変化の有無を確認した。変化無しを○、発泡、膨れがある場合を×とした。結果を表3に示す。
前記積層フィルムにおける、接着層(硬化層)の右端を目視したところ、加熱プレス前後で端位置に変化がないことを確認できた。即ち、該硬化層は、加熱プレスしても水平方向に流出しておらず(0mm)、フローコントロール性が良好であることが解った。結果を表3に示す。
実施例1の接着剤組成物を、フッ素樹脂PFA平皿(直径75mm,(株)相互理化学硝子製作所製)に約7g注ぎ、30℃×10時間、70℃×10時間、100℃×6時間、120℃×6時間、150℃×6時間、180℃×12時間の条件で硬化させることによって、膜厚約300μmの誘電率測定用硬化物サンプルを得た。
Claims (17)
- 芳香族テトラカルボン酸無水物(A)、並びにダイマージアミン(b1)及びトリマートリアミン(b2)を質量比〔(b1)/(b2)〕が97/3〜70/30となる範囲で含むジアミン(B)を含み、(A)成分と(B)成分とのモル比が、1<〔(A)/(B)〕<1.5であるモノマー群の反応物であるポリイミド(1)。
- 前記モノマー群が、更にジアミノポリシロキサン(b3)を含む、請求項1又は2のポリイミド(1)。
- (b1)成分および(b2)成分と(b1)成分、(b2)成分および(b3)成分とのモル比が、0.3<[〔(b1)+(b2)〕/〔(b1)+(b2)+(b3)〕]<1である、請求項3のポリイミド(1)。
- 請求項1〜4のいずれか1項のポリイミド(1)、架橋剤(2)及び有機溶剤(3)を含有する、ポリイミド系接着剤。
- 前記架橋剤(2)が、エポキシ化合物、ベンゾオキサジン化合物、ビスマレイミド化合物及びシアネートエステル化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種である、請求項5のポリイミド系接着剤。
- (1)成分100質量部(固形分換算)に対し、(2)成分が11〜900質量部でありかつ(3)成分が150〜900質量部である、請求項5〜7のいずれかのポリイミド系接着剤。
- 請求項5〜8のいずれかのポリイミド系接着剤から得られるフィルム状接着材。
- 請求項5〜8のいずれかのポリイミド系接着剤又は請求項9のフィルム状接着材から得られる接着層。
- 請求項10の接着層と支持フィルムとを含む接着シート。
- 請求項10の接着層と銅箔とを含む樹脂付銅箔。
- 請求項12の樹脂付銅箔と一の銅箔とを含む銅張積層板。
- 請求項12の樹脂付銅箔と一の絶縁性シートとを含む銅張積層板。
- 請求項13又は14の銅張積層板の銅箔面に回路パターンを形成してなるプリント配線板。
- コア基材である一のプリント配線板又は一のプリント回路板と、
請求項10の接着層と、
他の基材である一のプリント配線板又は一のプリント回路板と、
を含む、
多層配線板。 - 下記工程1及び2を含む多層配線板の製造方法。
工程1:請求項5〜8のいずれかのポリイミド系接着剤又は請求項9のフィルム状接着材を、コア基材である一のプリント配線板又は一のプリント回路板の少なくとも片面に接触させることによって、接着層付基材を製造する工程
工程2:該接着層付基材の上に、一のプリント配線板又は一のプリント回路板を積層し、加熱及び加圧下に圧着する工程
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