JP6879211B2 - 光源ユニット、ならびにそれを用いたディスプレイおよび照明装置 - Google Patents

Description

本発明は、光源ユニット、ならびにそれを用いたディスプレイおよび照明装置に関する。

色変換方式によるマルチカラー化技術を、液晶ディスプレイや有機ＥＬディスプレイ、照明装置などに応用することが盛んに検討されている。色変換とは、発光体からの発光をより長波長な光へと変換することであり、例えば青色発光を緑色や赤色発光へと変換することを表す。

色変換機能を有する組成物（以下、「色変換組成物」という）を用い、例えば青色光源と組み合わせることにより、青色光源から、青、緑、赤の３原色を取り出すこと、すなわち白色光を取り出すことが可能になる。このような青色光源と色変換機能とを有する組成物を組み合わせた白色光源をバックライトユニットとし、液晶駆動部分とカラーフィルターとを組み合わせることによって、フルカラーディスプレイの作製が可能になる。また、液晶駆動部分がなければ、そのまま白色光源として用いることができ、例えばＬＥＤ照明などの白色光源として応用できる。

色変換方式を利用する液晶ディスプレイの課題として、色再現性の向上が挙げられる。色再現性の向上には、バックライトユニットの青、緑、赤の各発光スペクトルの半値幅を狭くし、青、緑、赤各色の色純度を高めることが有効である。

これを解決する手段として、２４０〜５６０ｎｍの波長範囲に発光ピーク波長を有する発光体と、５１０〜５５０ｎｍの波長範囲に発光ピーク波長を有する緑色蛍光体と、４価のマンガンイオンで付活された赤色蛍光体と、分光透過曲線における４２０〜４６０ｎｍの波長範囲の透過率の最大値と最小値との差が４％以下である青色画素を有するカラーフィルターとを組み合わせて用いる技術が提案されている（例えば、特許文献１参照）。

特開２０１６−８０８０２号公報 特開２０１０−１５９４１１号公報 特開２０１３−１７９１号公報 特表平８−５０９４７１号公報 特開２０００−２０８２６２号公報 特開２００７−３０７８９３号公報

J. Org. Chem., vol.64, No.21, pp.7813-7819 (1999) Angew. Chem., Int. Ed. Engl., vol.36, pp.1333-1335 (1997) Poly.Eng.Sci.,vol.14，No.2，pp147-154(1974)

しかしながら、特許文献１に記載された方法では緑色蛍光体の発光波長における半値幅が大きい。そのため、得られた液晶ディスプレイにおいて、高輝度と色再現性の向上との両立が困難であった。

本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、その目的は、ディスプレイや照明装置などに用いられる光源ユニットにおいて、高輝度と色再現性の向上とを両立させることができる光源ユニットを提供することにある。

上述した課題を解決し、上記目的を達成するために、本発明に係る光源ユニットは、発光体と、前記発光体から入射された入射光の少なくとも一部を前記入射光よりも長波長の光に変換する有機発光材料を含む色変換フィルムと、を有する光源ユニットであって、前記発光体が、光源と、前記光源の上に形成された緑色蛍光体を含む層とを有し、前記有機発光材料は、５８０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の波長領域に発光波長ピークを有することを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記緑色蛍光体がＥｕ付活β型サイアロン蛍光体であることを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記緑色蛍光体の発光波長ピークが、５２５ｎｍ以上５４５ｎｍ以下であることを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記発光体と前記色変換フィルムとの間に、異なる複数の熱可塑性樹脂が交互に１１層以上積層されてなる積層フィルムが設けられていることを特徴とする。また、本発明の一態様に係る光源ユニットは、この構成において、前記積層フィルムは、５８０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の波長の光が、６０°の入射角度で入射したときの反射率が７０％以上であることを特徴とする。また、本発明の一態様に係る光源ユニットは、この構成において、前記積層フィルムは、４００ｎｍ以上５８０ｎｍ以下の波長の光が１０°の入射角度で入射したときの反射率が２０％以下であることを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記色変換フィルムは、ポリエステル樹脂を含むことを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記有機発光材料は、ピロメテン誘導体を含むことを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記有機発光材料は、一般式（１）で表される化合物を含有することを特徴とする。

（ＸはＣ−Ｒ^７またはＮである。Ｒ^１〜Ｒ^９はそれぞれ同じでも異なっていてもよく、水素、アルキル基、シクロアルキル基、複素環基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基、水酸基、チオール基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリールエーテル基、アリールチオエーテル基、アリール基、ヘテロアリール基、ハロゲン、シアノ基、アルデヒド基、カルボニル基、カルボキシル基、オキシカルボニル基、カルバモイル基、アミノ基、ニトロ基、シリル基、シロキサニル基、ボリル基、ホスフィンオキシド基、および隣接置換基との間に形成される縮合環および脂肪族環の中から選ばれる。）

また、本発明の一態様に係る光源ユニットは、この構成において、前記一般式（１）において、ＸがＣ−Ｒ^７であり、Ｒ^７が一般式（２）で表される基であることを特徴とする。

（ｒは、水素、アルキル基、シクロアルキル基、複素環基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基、水酸基、チオール基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリールエーテル基、アリールチオエーテル基、アリール基、ヘテロアリール基、ハロゲン、シアノ基、アルデヒド基、カルボニル基、カルボキシル基、オキシカルボニル基、カルバモイル基、アミノ基、ニトロ基、シリル基、シロキサニル基、ボリル基、ホスフィンオキシド基からなる群より選ばれる。ｋは１〜３の整数である。ｋが２以上である場合、ｒはそれぞれ同じでも異なってもよい。）

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記一般式（１）において、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６はそれぞれ同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のアリール基であることを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記色変換フィルムのいずれか一方の面または両方の面に光拡散フィルムが積層されていることを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記色変換フィルムの光出射面に、プリズムシートが設けられていることを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記色変換フィルムと前記積層フィルムとが積層されていることを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記色変換フィルムと前記積層フィルムとの間に機能層が設けられ、前記機能層の屈折率ｎ３は、前記積層フィルムの屈折率ｎ１と前記色変換フィルムの屈折率ｎ２との間であることを特徴とする。

本発明の一態様に係る光源ユニットは、上記の発明において、前記色変換フィルムまたは前記積層フィルムが前記発光体から離れて配置されていることを特徴とする。

本発明の一態様に係るディスプレイは、上記の発明による光源ユニットを含むことを特徴とする。

本発明の一態様に係る照明装置は、上記の発明による光源ユニットを含むことを特徴とする。

本発明に係る光源ユニットは、高輝度と色再現性の向上とを両立させることができ、ディスプレイや照明装置に好適に用いることができる。

図１Ａは、本発明による光源ユニットの一例を示す模式断面図である。 図１Ｂは、本発明による光源ユニットの一例を示す模式断面図である。 図１Ｃは、本発明による光源ユニットの一例を示す模式断面図である。 図２Ａは、本発明による光源ユニットにおける発光体の製造方法の一例を説明するための断面図である。 図２Ｂは、本発明による光源ユニットにおける発光体の製造方法の一例を説明するための断面図である。 図２Ｃは、本発明による光源ユニットにおける発光体の製造方法の一例を説明するための断面図である。 図２Ｄは、本発明による光源ユニットにおける発光体の製造方法の一例を説明するための断面図である。 図３Ａは、本発明による光源ユニットにおける発光体の構成の一例を示す模式断面図である。 図３Ｂは、本発明による光源ユニットにおける発光体の構成の一例を示す模式断面図である。 図３Ｃは、本発明による光源ユニットにおける発光体の構成の一例を示す模式断面図である。 図３Ｄは、本発明による光源ユニットにおける発光体の構成の一例を示す模式断面図である。 図４Ａは、本発明による光源ユニットにおける発光体の製造方法の一例を説明するための断面図である。 図４Ｂは、本発明による光源ユニットにおける発光体の製造方法の一例を説明するための断面図である。 図４Ｃは、本発明による光源ユニットにおける発光体の製造方法の一例を説明するための断面図である。 図４Ｄは、本発明による光源ユニットにおける発光体の製造方法の一例を説明するための断面図である。 図４Ｅは、本発明による光源ユニットにおける発光体の製造方法の一例を説明するための断面図である。 図５Ａは、本発明による光源ユニットにおける発光体の構成の一例を示す模式断面図である。 図５Ｂは、本発明による光源ユニットにおける発光体の構成の一例を示す模式断面図である。 図５Ｃは、本発明による光源ユニットにおける発光体の構成の一例を示す模式断面図である。 図５Ｄは、本発明による光源ユニットにおける発光体の構成の一例を示す模式断面図である。 図６Ａは、本発明による光源ユニットにおける色変換フィルムの構成の一例を示す模式断面図である。 図６Ｂは、本発明による光源ユニットにおける色変換フィルムの構成の一例を示す模式断面図である。 図６Ｃは、本発明による光源ユニットにおける色変換フィルムの構成の一例を示す模式断面図である。 図６Ｄは、本発明による光源ユニットにおける色変換フィルムの構成の一例を示す模式断面図である。 図７は、本発明による光源ユニットにおける積層部材の構成の一例を示す模式断面図である。 図８は、本発明による光源ユニットにおける積層部材の構成の一例を示す模式断面図である。

以下に本発明の実施の形態について詳細に述べるが、本発明は以下の実施例を含む実施の形態に限定して解釈されるものではなく、発明の目的を達成できて、かつ、発明の要旨を逸脱しない範囲内においての種々の変更は当然あり得る。

＜光源ユニット＞
本発明による光源ユニットは、発光体と色変換フィルムとを含む。発光体は、光源と、その光源の上に形成された、緑色蛍光体を含む蛍光体層とを有する。色変換フィルムは、発光体から入射された入射光の少なくとも一部をその入射光よりも長波長の光に変換する有機発光材料を含む。有機発光材料は、５８０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の波長領域に発光波長ピークを有する有機発光材料である。

光源ユニットにおいては、以下のような機構によって白色発光が可能になる。例えば、光源として青色光源を利用する場合を考える。このとき、光源から放出された青色光の少なくとも一部が蛍光体層において緑色蛍光体に吸収され、緑色光に変換される。蛍光体層を抜けた光の一部は、色変換フィルム内において有機発光材料に吸収され、５８０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の波長領域に発光波長ピークを有する赤色光に変換される。以上から、光源から出た光は、最終的に青色光、緑色光、および赤色光の混合光になって、白色発光が可能になる。

ここで、発光体および色変換フィルムの配置方法については特に限定されない。図１Ａは、いわゆる直下型の構成を示す図である。図１Ａにおいて、発光体２と色変換フィルム３が対向する形で配置されている。発光体２と色変換フィルム３との間は空気層でもよく、透明性の高い樹脂で充填されていてもよい。

図１Ｂは、いわゆるエッジライト型の構成を示す図である。図１Ｂにおいて、導光板４と色変換フィルム３とは対向するように配置されている。導光板４は、端面に、発光体２からの光が入射される入射面４１を有する。導光板４は、発光体２から入射面４１に入射した光の進行方向を、発光体２と直交する方向、すなわち色変換フィルム３の存在する方向に変更する。

また、図１Ｃは、本発明による光源ユニット１の他の実施形態の構成を示す図である。図１Ｃに示すように、発光体２と色変換フィルム３との間に、異なる複数の熱可塑性樹脂が交互に１１層以上積層された積層フィルム５を設けてもよい。

本発明による光源ユニット１は、上述した構成以外でも、拡散板、反射フィルム、または偏光反射性フィルムなどの光学フィルムが挿入されていることが好ましい。また、色純度を高める目的で、さらにカラーフィルターを含む構成を取ってもよい。

＜発光体＞
発光体は、光源と、その光源の上に形成された、緑色蛍光体を含む層とを有するものである。

（光源）
光源の種類は特に制限はないが、後述する緑色蛍光体が吸収可能な波長領域に発光を示すものが好ましい。例えば、熱陰極管、冷陰極管、無機エレクトロルミネッセンスなどの蛍光性光源、有機エレクトロルミネッセンス素子光源、ＬＥＤ光源、白熱光源などが挙げられ、特にＬＥＤ光源が好ましい。ディスプレイや照明装置の用途では、青色光の色純度を高められる点で、発光ピーク波長が４００〜５００ｎｍの範囲にある青色ＬＥＤ光源がさらに好ましい。

光源は１種類の発光ピークを持つものでもよく、２種類以上の発光ピークを持つものでもよいが、ディスプレイや照明装置の色再現範囲の向上には、１種類の発光ピークを持つものが好ましい。また、発光ピークの異なる複数の光源を任意に組み合わせて使用することも可能である。

青色光の色純度を高めるためには、その発光ピーク波長の下限値はより好ましくは４３０ｎｍ以上であり、さらに好ましくは４４０ｎｍ以上であり、特に好ましくは４４５ｎｍ以上である。

また、緑色光とのスペクトルの重なりを小さくするため、発光ピーク波長が５００ｎｍ以下の領域に観測される発光を青色の発光として利用することが好ましい。その効果をより大きくする上で、光源の発光ピーク波長の上限値は、より好ましくは４８０ｎｍ以下であり、さらに好ましくは４７０ｎｍ以下であり、特に好ましくは４６５ｎｍ以下である。

さらに青色光の色純度を高めるためには、青色光の発光ピーク波長の半値幅が３０ｎｍ以下であることが好ましく、２５ｎｍ以下であることがより好ましい。

（蛍光体層）
蛍光体層は、緑色蛍光体を含む層である。蛍光体層は、主として緑色蛍光体およびマトリックス樹脂を含む層であることが好ましい。また、必要に応じてその他の成分を含んでいてもよい。蛍光体層に含まれていてもよいその他の成分については、後述の蛍光体組成物におけると同様である。

蛍光体層の膜厚については特に制限はないが、成型の容易さの観点からは、１０μｍ以上１０００μｍ以下であることが好ましい。一方、耐熱性を高める観点からは、蛍光体層の膜厚は、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下、さらに好ましくは２００μｍ以下である。

本発明における各層やシートの膜厚は、ＪＩＳ Ｋ７１３０（１９９９）プラスチック−フィルムおよびシート−厚さ測定方法における機械的走査による厚さの測定方法Ａ法に基づいて測定される膜厚（平均膜厚）のことをいう。

蛍光体層は、後述の蛍光体組成物や蛍光体シートを成型して得ることができる。必要に応じ、成型工程においてマトリックス樹脂が硬化されていてもよい。

蛍光体層の形状としては、特に限定はないが、シート形状のものが好ましく用いられる。シート形状とするには、後述する蛍光体シートの製造方法を用いることができる。

蛍光体層の配置には特に制限はなく、光源に接触していてもよいし、光源から離れていてもよい。

（緑色蛍光体）
緑色蛍光体は、光源から放出された光で励起されて、ピーク波長が５００ｎｍ以上５８０ｎｍ以下の領域に観測される発光を呈する蛍光体であることが好ましい。以後、ピーク波長が５００ｎｍ以上５８０ｎｍ以下の領域に観測される発光を「緑色の発光」という。

波長が４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の範囲の青色光を励起光として用いる場合、ピーク波長が５００ｎｍ以上の領域に観測される発光を緑色の発光として利用すると、青色光との発光スペクトルの重なりが小さくなり、光源ユニットの色再現性が向上するため、好ましい。その効果をより大きくする上で、緑色蛍光体の発光ピーク波長の下限値は、より好ましくは５１５ｎｍ以上であり、さらに好ましくは５２５ｎｍ以上であり、特に好ましくは５３５ｎｍ以上である。

また、赤色光との発光スペクトルの重なりを小さくするため、ピーク波長が５８０ｎｍ以下の領域に観測される発光を緑色の発光として利用することが好ましい。その効果をより大きくする上で、緑色蛍光体の発光ピーク波長の上限値は、より好ましくは５６０ｎｍ以下であり、さらに好ましくは５５０ｎｍ以下であり、特に好ましくは５４５ｎｍ以下である。特に本発明においては、発光波長ピークが５３５ｎｍ以上５４５ｎｍ以下であることが好ましい。この範囲の発光ピークであれば高輝度と色再現性に優れた光源ユニットが得られる。

さらに緑色光の色純度を高めるためには緑色蛍光体の発光ピークの半値幅は、５５ｎｍ以下であることが好ましく、５０ｎｍ以下であることがより好ましく、４５ｎｍ以下であることが特に好ましい。

このような緑色蛍光体としては、Ｅｕ付活クロロシリケート蛍光体、Ｅｕ付活β型サイアロン蛍光体、Ｅｕ付活チオガレート蛍光体、希土類アルミン酸塩蛍光体、ランタンシリコンナイトライド系蛍光体、Ｃｅ付活ルテチウムアルミニウムガーネット蛍光体、ナノクリスタル、または量子ドットなどを挙げることができる。これらの緑色蛍光体は、１種で使用してもよく、２種類以上組み合わせて使用してもよい。これらの中でもＥｕ付活β型サイアロン蛍光体は発光波長ピークの半値幅が狭く、耐久性に優れることから特に好ましく用いられる。

蛍光体層における緑色蛍光体の含有量は、特に制限されず、緑色蛍光体の種類等に応じて適宜選択される。通常、緑色蛍光体の含有量はマトリックス樹脂成分の１００重量部に対して、３重量部以上であることが好ましく、１０重量部以上であることがより好ましい。また、９００重量部以下であることが好ましく、８００重量部以下であることが好ましい。

（マトリックス樹脂）
蛍光体層は、マトリックス樹脂を含むことが好ましい。マトリックス樹脂の例としては、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ポリアリレート樹脂、ＰＥＴ変性ポリアリレート樹脂、ポリカーボネート樹脂、環状オレフィン、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリメチルメタアクリレート樹脂、ポリプロピレン樹脂、変性アクリル、ポリスチレン樹脂、およびアクリルニトリル・スチレン共重合体樹脂などが挙げられる。透明性の面からシリコーン樹脂やエポキシ樹脂が好ましい。さらに耐熱性の面からは、シリコーン樹脂が特に好ましい。

本発明において用いられるシリコーン樹脂としては、硬化型シリコーン樹脂が好ましい。一液型、二液型（三液型）のいずれの液構成を使用してもよい。硬化型シリコーン樹脂には、空気中の水分あるいは触媒によって縮合反応を起こすタイプとして脱アルコール型、脱オキシム型、脱酢酸型、脱ヒドロキシルアミン型などがある。また、触媒によってヒドロシリル化反応を起こすタイプとして付加反応型がある。これらのいずれのタイプの硬化型シリコーン樹脂を使用してもよい。特に、付加反応型のシリコーン樹脂は硬化反応に伴う副成物がなく、硬化収縮が小さい点、加熱により硬化を早めることが容易な点でより好ましい。

付加反応型のシリコーン樹脂は、一例として、ケイ素原子に結合したアルケニル基を含有する化合物と、ケイ素原子に結合した水素原子を有する化合物とのヒドロシリル化反応により形成される。このような材料としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、プロペニルトリメトキシシラン、ノルボルネニルトリメトキシシラン、オクテニルトリメトキシシラン等のケイ素原子に結合したアルケニル基を含有する化合物と、メチルハイドロジェンポリシロキサン、ジメチルポリシロキサン−ＣＯ−メチルハイドロジェンポリシロキサン、エチルハイドロジェンポリシロキサン、メチルハイドロジェンポリシロキサン−ＣＯ−メチルフェニルポリシロキサン等のケイ素原子に結合した水素原子を有する化合物とのヒドロシリル化反応により形成されるものが挙げられる。また、他にも、シリコーン樹脂としては、例えば特許文献２（特開２０１０−１５９４１１号公報）などに記載の公知のものを利用できる。

シリコーン樹脂は、市販されているものとして、一般的なＬＥＤ用途のシリコーン封止材を使用することも可能である。具体的な一例として、東レ・ダウコーニング社製のＯＥ−６６３０Ａ／Ｂ、ＯＥ−６３３６Ａ／Ｂや信越化学工業社製のＳＣＲ−１０１２Ａ／Ｂ、ＳＣＲ−１０１６Ａ／Ｂなどがある。

シリコーン樹脂は、熱融着性を有するものでもよい。これは、蛍光体層が熱融着性を有する場合、後述する蛍光体シート法において、蛍光体層を加熱してＬＥＤチップに貼り付けることが可能であるためである。ここで、熱融着性とは、加熱によって軟化する性質のことである。蛍光体シートが熱融着性を有する場合、ＬＥＤチップへの貼り付けに接着剤を使用する必要がないため、製造工程を簡略化することができる。熱融着性を有する蛍光体層とは、２５℃における貯蔵弾性率が０．１ＭＰａ以上、かつ１００℃における貯蔵弾性率が０．１ＭＰａ未満である蛍光体シートである。

熱融着性を有するシリコーン樹脂の一例としては、特許文献３（特開２０１３−１７９１号公報）に記載の架橋性シリコーン組成物をヒドロシリル化反応してなる架橋物であることが特に好ましい。この架橋物は、６０〜２５０℃の温度で貯蔵弾性率が減少し、加熱によって高い接着力が得られるため、接着剤不要の蛍光体シート用のマトリックス樹脂として好ましく用いることができる。

蛍光体層中の全固形分に占めるマトリックス樹脂の割合は、１０重量％以上９０重量％以下が好ましい。マトリックス樹脂の割合を上述した範囲にすることによって、蛍光体層の耐久性が向上する。

（その他の成分）
その他の成分として、本発明の効果が損なわれない範囲で、蛍光体層に対しては必要に応じて、フュームドシリカ、ガラス粉末、石英粉末等の微粒子、酸化チタン、酸化ジルコニア、チタン酸バリウム、酸化亜鉛等の無機充填剤や顔料、難燃剤、耐熱剤、酸化防止剤、分散剤、溶剤、またはシランカップリング剤やチタンカップリング剤などの接着性付与剤などを配合してもよい。

（蛍光体組成物）
蛍光体層の成型のために、蛍光体組成物を用いることができる。上述した緑色蛍光体、およびマトリックス樹脂、ならびに必要に応じてその他の成分および溶剤などを所定量混合する。上述した成分を所定の組成になるように混合した後、ホモジナイザー、自公転型攪拌機、３本ローラー、ボールミル、遊星式ボールミル、またはビーズミルなどの撹拌・混練機によって均質に混合分散することによって、蛍光体組成物が得られる。混合分散後、または混合分散の過程においては、真空条件下または減圧条件下で脱泡することも好ましく行われる。また、ある特定の成分を事前に混合することや、エージングなどの処理をしてもよい。エバポレーターによって溶剤を除去して所望の固形分濃度にすることも可能である。

（蛍光体組成物を用いた発光体の製造方法）
図２Ａ、図２Ｂ、図２Ｃ、および図２Ｄは、発光体がＬＥＤパッケージである場合を例として、蛍光体組成物を使用した発光体の好適な製造方法の一例を示す図である。なお、発光体の製造方法は、以下に説明する方法に限定されない。

蛍光体組成物を用いた製造方法は、（Ａ）蛍光体組成物をパッケージフレームに注入する工程、および（Ｂ）注入する工程後、封止材によってパッケージを封止する工程を少なくとも含む方法が特に好ましい。

すなわち、まず図２Ａに示すように、パッケージフレーム８として、リフレクター６が付いた実装基板７を用意する。図２Ｂに示すように、用意した実装基板７上にワイヤー１０を用いたＬＥＤチップ９を実装する。

次に、図２Ｃに示すように、ＬＥＤチップ９が設置されたパッケージフレーム８の中に、所望量の蛍光体組成物を注入する。蛍光体組成物の注入の方法は、射出成型、圧縮成型、注型成型、トランスファー成型、コーティング、ポッティング（ディスペンス）、印刷、または転写などの方法が挙げられるが、これらに限定されない。特に好ましくは、ポッティング（ディスペンス）が用いられる。

蛍光体組成物の注入後、蛍光体組成物を加熱硬化させることにより、パッケージの形状に整合した形状で、ＬＥＤチップ９上に蛍光体組成物を設置できる。加熱硬化は、熱風乾燥機や赤外線乾燥機などの一般的な加熱装置を用いて行うことができる。加熱硬化の条件は、通常、温度が４０〜２５０℃、時間が１分〜５時間であり、好ましくは、温度が６０〜２００℃、時間が２分〜４時間である。この場合、ステップキュアなどのように、段階的に加熱硬化することも可能である。

その後、図２Ｄに示すように、透明封止材１２を注入し、加熱硬化してＬＥＤチップ９を封止する。この際の注入方法および加熱条件は、上述した蛍光体組成物の条件に準ずる。以上によりＬＥＤパッケージ１３が製造される。なお、図示省略したが、透明封止材１２の上に、必要に応じて透明樹脂によるオーバーコート層やレンズなどを設置してもよい。

図３Ａ、図３Ｂ、図３Ｃ、および図３Ｄは、蛍光体組成物を用いた方法で作製される発光体の好適な例を示す図である。図３Ａに示す構成は、透明封止材１２を用いないこと以外、図２Ｄに示す構成と同様であり、蛍光体層１１の樹脂が封止材を兼ねている。また、図３Ｂに示す構成は、蛍光体層１１の上部にレンズ１４が形成されていること以外は、図３Ａに示す構成と同様である。また、図３Ｃに示す構成は、透明封止材１２ａ／蛍光体層１１／透明封止材１２ｂの構成となっていること以外は、図２Ｄに示す構成と同様である。さらに、図３Ｄに示す構成は、リフレクター６を用いることなく、蛍光体層１１がレンズ状に形成されている発光体の例である。

透明封止材は、成型加工性、透明性、耐熱性、および接着性などに優れる材料であれば、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂（シリコーンゴム、シリコーンゲル等のオルガノポリシロキサン硬化物（架橋物）を含む）、ウレア樹脂、フッ素樹脂、ポリカーボネート樹脂などの公知のものを用いることができる。また、透明接着剤は、上述した透明封止材を用いることができる。

（蛍光体シート）
蛍光体層の成型のために、蛍光体シートを用いることもできる。蛍光体シートは蛍光体組成物がシート状に成型されたものである。蛍光体シートは、緑色蛍光体を含み、主として緑色蛍光体とマトリックス樹脂を含むことが好ましい。緑色蛍光体およびマトリックス樹脂、ならびにその他に蛍光体シートに含まれてもよい成分については、上述の蛍光体組成物におけるものと同様である。

蛍光体シートの厚みは特に制限はないが、１０μｍ以上１０００μｍ以下であることが好ましい。１０μｍ以上であることによって、シートの膜厚均一性が向上する。また、１０００μｍ以下であることによって、耐クラック性が向上する。蛍光体シートの厚みは、より好ましくは３０μｍ以上３００μｍ以下である。

一方、蛍光体シートの耐熱性を高める観点からは、蛍光体シートの膜厚は、２００μｍ以下が好ましく、１００μｍ以下がより好ましく、５０μｍ以下がさらに好ましい。

蛍光体シートは、保管性、運搬性、および加工性の観点から、室温付近で弾性が高いことが好ましい。一方、光源の形状に追従するように変形し、かつ光源の光取出し面に密着させる観点から、一定の温度条件下で弾性が低くなり、柔軟性、密着性、および流動性を発現することが好ましい。また、蛍光体シートは、他の層を備えた積層体であってもよい。他の層としては、例えば基材やバリア層などが挙げられる。

（基材）
基材としては、特に制限はなく、公知の金属、フィルム、ガラス、セラミック、または紙などを使用できる。具体的には、アルミニウム（アルミニウム合金も含む）、亜鉛、銅、鉄などの金属板や金属箔、セルロースアセテート、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネート、ポリビニルアセタール、アラミド、シリコーン、ポリオレフィン、熱可塑性フッ素樹脂でテトラフルオロエチレンとエチレンの共重合体（ＥＴＦＥ）などのプラスチックのフィルム、α−ポリオレフィン樹脂、ポリカプロラクトン樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂およびこれらとエチレンの共重合樹脂からなるプラスチックのフィルム、上述したプラスチックがラミネートされた紙、または上述したプラスチックによりコーティングされた紙、上述した金属がラミネートまたは蒸着された紙、上述した金属がラミネートまたは蒸着されたプラスチックフィルムなどが挙げられる。また、基材が金属板の場合、金属板の表面は、クロム系やニッケル系などのメッキ処理やセラミック処理などが施されていてもよい。

基材の厚さについて特に制限はないが、下限としては２５μｍ以上が好ましく、３８μｍ以上がより好ましい。また、基材の厚さの上限としては、５０００μｍ以下が好ましく、３０００μｍ以下がより好ましい。

（その他の層）
バリア層は特に制限はなく、蛍光体シートに対してガスバリア性を向上させる場合などにおいて適宜用いられ、例えば、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化スズ、酸化インジウム、酸化イットリウム、酸化マグネシウムなど、またはこれらの混合物、もしくはこれらに他の元素を添加した金属酸化物薄膜、またはポリ塩化ビニリデン、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂、メラミン系樹脂、ウレタン系樹脂、もしくはフッ素系樹脂などの各種樹脂からなる膜を挙げることができる。また、水分に対してバリア機能を有する膜としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ナイロン、ポリ塩化ビニリデン、塩化ビニリデンと塩化ビニル、塩化ビニリデンとアクリロニトリルの共重合物、またはフッ素系樹脂などの各種樹脂からなる膜を挙げることができる。

蛍光体シートの要求される機能に応じて、反射防止機能、防眩機能、反射防止防眩機能、光拡散機能、ハードコート機能（耐摩擦機能）、帯電防止機能、防汚機能、電磁波シールド機能、赤外線カット機能、紫外線カット機能、偏光機能、調色機能を有した補助層をさらに設けてもよい。

（蛍光体シートの製造方法）
蛍光体シートは、上述した蛍光体組成物から得ることができる。上述した方法で作製した蛍光体組成物を基材上に塗布し、乾燥させ、蛍光体シート積層体を作製する。塗布は、リバースロールコーター、ブレードコーター、スリットダイコーター、ダイレクトグラビアコーター、オフセットグラビアコーター、キスコーター、ナチュラルロールコーター、エアーナイフコーター、ロールブレードコーター、トゥーストリームコーター、ロッドコーター、ワイヤーバーコーター、アプリケーター、ディップコーター、カーテンコーター、スピンコーター、またはナイフコーターなどにより行うことができる。ここで、蛍光体シートの膜厚均一性を得るためには、スリットダイコーターで塗布することが好ましい。

蛍光体シートの乾燥は、熱風乾燥機や赤外線乾燥機などの一般的な加熱装置を用いて行うことができる。蛍光体シートの加熱には、熱風乾燥機や赤外線乾燥機などの一般的な加熱装置が用いられる。この場合、加熱条件は、通常、温度が４０〜２５０℃で、時間が１分〜５時間、好ましくは温度が６０〜２００℃で、時間が２分〜４時間である。また、ステップキュアなどのように段階的に加熱硬化することも可能である。

蛍光体シート積層体を作製した後、必要に応じて基材を変更することも可能である。この場合、簡易的な方法としては、ホットプレートを用いて貼り替えを行なう方法や、真空ラミネーターやドライフィルムラミネーターを用いた方法などを挙げることができる。

蛍光体シートは、光源に直接貼り付けることをしないで、透明樹脂などの接着剤を用いて貼り付けることも可能である。一方、光源の発光面を蛍光体シートで被覆することによって、光源からの光を、反射などによってロスさせることなく、蛍光体シートに直接入射させることができるため好ましい。これにより、色バラツキが少なく、高効率で均一な白色光を得ることができる。

（蛍光体シートを用いた発光体の製造方法）
図４Ａ、図４Ｂ、図４Ｃ、図４Ｄ、および図４Ｅは、蛍光体シートを用いた発光体の製造方法の一例を示す図である。なお、以下の説明は一例であり製造方法はこれらに限定されない。

すなわち、蛍光体シートを用いて発光体を製造する方法は、大きく分けて３つの工程からなる。第１の工程は、蛍光体シートを個片化する工程である。第２の工程は、個片化された蛍光体シートをピックアップする工程である。第３の工程は、ピックアップされた蛍光体シートを光源に貼り付ける工程である。なお、必要に応じてその他の工程を含んでもよい。

以下、蛍光体シートが基材上に成型され、基材上に蛍光体シートが成型されたものを個片化して、光源であるＬＥＤチップに貼り付ける場合を例に説明する。

（蛍光体シートを個片化する工程）
蛍光体シートの個片化は金型によるパンチング、レーザーによる加工、またはダイシングやカッティングにより行うことができる。この際、蛍光体層は半硬化状態でもよく、あらかじめ硬化されていてもよい。レーザーによる加工は、高エネルギーが付与されるので、樹脂の焼け焦げや蛍光体の劣化を回避することが非常に難しいため、刃物による切削が望ましい。

図４Ａおよび図４Ｂは、刃物１５により蛍光体層１１を切削する場合の例を示す図である。この際、個片化された蛍光体層１８は、基材１６に貼り付けられたままである。

蛍光体層１１は、個片化工程の前後において、または個片化工程と同時に、孔開け加工が施されてもよい。孔開け加工には、レーザー加工や金型パンチングなどの公知の方法が好適に使用できるが、レーザー加工は樹脂の焼け焦げや蛍光体の劣化を引き起こすため、金型によるパンチング加工がより望ましい。

（個片化された蛍光体シートをピックアップする工程）
ピックアップ工程においては、例えばコレットなどの吸引装置を備えたピックアップ装置を用いて、蛍光体層１１をピックアップする。図４Ｃは、コレット１９によって個片化された蛍光体層１８をピックアップする工程の例を示す図である。

（ピックアップした蛍光体シートをＬＥＤチップに貼り付ける工程）
図４Ｄはピックアップした個片化された蛍光体層１８をコレット１９により搬送し、ＬＥＤチップ９に貼り付ける工程の例を示す図である。

すなわち、個片化された蛍光体層１８をピックアップしたコレット１９を搬送し、ＬＥＤチップ９の光取り出し面に貼り付ける。この際、ＬＥＤチップの周囲にリフレクターが形成されていてもよい。貼り付けには接着剤（図示せず）を使用することが好ましく、公知のダイボンド剤や接着剤、例えばアクリル樹脂系、エポキシ樹脂系、ウレタン樹脂系、シリコーン樹脂系、変性シリコーン樹脂系、フェノール樹脂系、ポリイミド系、ポリビニルアルコール系、ポリメタクリレート樹脂系、メラミン樹脂系、またはユリア樹脂系の接着剤を使用できる。蛍光体層が粘着性を有する場合は、接着剤の代わりに蛍光体層の粘着性を利用することも可能である。

（その後の工程）
その後、ＬＥＤチップ９の電極と回路基板の配線とを公知の方法によって電気的に接続することにより、発光体を得ることができる。ＬＥＤチップ９が光取り出し面側に電極を有する場合には、ＬＥＤチップ９の上面の電極と回路基板の配線とを、ワイヤーボンディングによって接続する。また、ＬＥＤチップ９が発光面の反対面に電極パッドを有するフリップチップタイプである場合、ＬＥＤチップ９の電極面を回路基板の配線と対向させ、一括接合で接続する。基板とＬＥＤチップ９との接続は、個片化された蛍光体層１８の貼り付け前に行ってもよい。

図４Ｅに示すように、個片化された蛍光体層１８の貼り付け後、ＬＥＤチップ９と基板をワイヤー１０により電気的に接続した後、ＬＥＤチップ９を透明封止材１２により封止してもよい。透明封止材１２としては、透明性および耐熱性の観点から、シリコーン樹脂が好適に用いられる。

また、フェイスアップタイプのＬＥＤチップ９に適用する場合、上述と同様に、蛍光体層を個片化した後に、ＬＥＤチップ９の光取り出し面に貼り付ける。その後、ＬＥＤチップ９の光取り出し面とは反対側の面を回路基板に固定し、ワイヤーボンディングなどの公知の方法によって、ＬＥＤチップ９と回路基板を電気的に接続することにより、発光体を得ることができる。

また、その他の変形例として、基板に実装された状態のＬＥＤチップに対し、個片化した蛍光体層を貼り付けてもよい。

図５Ａ、図５Ｂ、図５Ｃ、および図５Ｄは、蛍光体シートを用いた方法で作製される発光体の好適な例を示す図である。図５Ａに示す構成においては、ＬＥＤチップ９が金バンプ２１を介して電極２０に接続され、ＬＥＤチップ９の上面に蛍光体シート１１が貼り付けられている。

図５Ｂに示す構成においては、ＬＥＤチップ９の上面のみならず側面にも蛍光体シート１１が貼り付けられている。この態様では、ＬＥＤチップ９の側面からの発光に対しても波長を変換できるため好ましい。

図５Ｃに示す構成においては、ＬＥＤチップ９の上面のみならず透明封止材１２の上面にも蛍光体シート１１が貼り付けられている。

図５Ｄに示す構成においては、リフレクターおよび透明封止材１２を用いることなく、レンズ１４によってＬＥＤチップ９が封止されている。

なお、蛍光体シートを適用できるＬＥＤパッケージ１３は、上述したものに限定されない。図２Ａ〜図５Ｄのそれぞれに例示された各パーツの構造を適宜組み合わせることが可能である。また、これら以外の公知のパーツに置き換えたり組み合わせたりしてもよい。また、透明封止材および透明接着剤としては、上述したものを用いることができる。

＜色変換フィルム＞
色変換フィルムは、少なくとも１種の有機発光材料を含有し、入射光を、その入射光よりも長波長の光に変換する色変換層として機能する。色変換フィルムは連続層であることが好ましい。ここで連続層とは、分断されていない層である。例えば、ある層が同一平面内にパターニングされて存在している場合、この層は分断された層であるため、本発明における連続層に該当しない。一方、部分的に切れ目や窪みがあったとしても全体として一体の構成であれば、連続層に該当する。

色変換フィルムの膜厚は特に限定されないが、フィルムの強靭性や成型の容易さの観点から、１０μｍ以上１０００μｍ以下が好ましい。一方、耐熱性を高める観点から、色変換フィルムの膜厚は、２００μｍ以下が好ましく、１００μｍ以下がより好ましく、５０μｍ以下がさらに好ましい。色変換フィルムは、後述する色変換組成物を用いて作製できる。

（有機発光材料）
本発明における発光材料とは、何らかの光が照射されたときに、その光とは異なる波長の光を発する材料のことをいう。高効率な色変換を達成するためには、発光材料が発光量子収率の高い発光特性を示す材料が好ましい。一般に、発光材料としては、無機蛍光体、蛍光顔料、蛍光染料、量子ドットなどの公知の発光材料が挙げられるが、分散の均一性、使用量の低減、および環境負荷の低減の観点から、有機発光材料が好ましい。

本発明に用いられる有機発光材料は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の波長範囲の光源または緑色蛍光体からの発光のいずれかまたは両方により励起されることにより、ピーク波長が５８０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の領域に観測される発光を呈することが好ましい。本明細書において、ピーク波長が５８０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の領域に観測される発光を「赤色の発光」という。

光源や緑色蛍光体からの発光の一部は色変換フィルムを透過するため、光源として発光ピークが鋭い青色ＬＥＤを使用した場合、光源ユニットから放出される光は、青・緑・赤の各色において鋭い形状の発光スペクトルを示す。これにより、色純度の良い白色光を得ることができる。その結果、特にディスプレイにおいては、色彩がいっそう鮮やかで、より大きな色域を効率的に作ることができる。

また、照明装置の用途においては、現在主流となっている青色ＬＥＤと黄色蛍光体とを組み合わせた白色ＬＥＤに比べ、特に緑色領域と赤色領域との発光特性が改善されるため、色再現性が向上して、好ましい白色光源となる。

上述したように、色域を拡大し、色再現性を向上させるためには、青・緑・赤の各色の発光スペクトルの重なりが小さいことが好ましい。

ピーク波長が５００ｎｍ以上５８０ｎｍ以下の領域に観測される発光を、緑色の発光として利用する場合、ピーク波長が５８０ｎｍ以上の領域に観測される発光を赤色の発光として利用すると、スペクトルの重なりが小さくなって色再現性が向上するため、好ましい。その効果をより大きくする上で、有機発光材料の発光ピーク波長の下限値は、より好ましくは６２０ｎｍ以上、さらに好ましくは６３０ｎｍ以上、特に好ましくは６３５ｎｍ以上である。

赤色光のピーク波長の上限は、可視域の上界付近である７５０ｎｍ以下であればよいが、７００ｎｍ以下である場合、視感度が大きくなるため、より好ましい。その効果をより大きくする上で、有機発光材料のピーク波長の上限値は、さらに好ましくは６８０ｎｍ以下、特に好ましくは６６０ｎｍ以下である。

さらに赤色光の色純度を高めるためには有機発光材料の発光ピークの半値幅は、８０ｎｍ以下が好ましく、７０ｎｍ以下がより好ましく、６０ｎｍ以下がさらに好ましく、５０ｎｍ以下が特に好ましい。

発光スペクトルの形状に関しては特に制限されるものではないが、励起エネルギーの効率的な利用が可能であり、色純度も高くなることから、単一ピークであることが好ましい。ここで、単一ピークとは、ある波長領域で、最も強度の強いピークに対して、その強度の５％以上の強度を持つピークがない状態を示す。

有機発光材料が緑色の発光により励起されて赤色の発光を呈するものである場合、有機発光材料の吸収ピーク波長は５５０ｎｍ以上であることが好ましい。５５０ｎｍ以上であることにより緑色蛍光体の発光波長ピークとの重なりが小さくなり、輝度低下を抑制することができる。有機発光材料の吸収ピーク波長の下限値はより好ましくは５６０ｎｍ以上、さらに好ましくは５６５ｎｍ以上、特に好ましくは５７０ｎｍ以上である。

また、有機発光材料の吸収ピーク波長は、６５０ｎｍ以下が好ましい。６５０ｎｍ以下であることにより緑色蛍光体の発光を十分吸収することができ、有機発光材料の発光強度が強くなるためである。有機発光材料の吸収ピーク波長の上限値はより好ましくは６３０ｎｍ以下、さらに好ましくは６２０ｎｍ以下、特に好ましくは６１０ｎｍ以下である。

また、緑色の発光の強度を低下させない観点から、有機発光材料の吸収ピークの半値幅は８０ｎｍ以下が好ましく、７０ｎｍ以下がより好ましく、６０ｎｍ以下がさらに好ましく、５０ｎｍ以下が特に好ましい。有機発光材料の吸収ピークの半値幅が小さいほど、緑色蛍光体の発光のピーク波長における吸光度が小さくなるからである。

吸収スペクトルの形状に関しては特に制限されるものではないが、励起エネルギーの効率的な利用が可能であることから、単一ピークであることが好ましい。ここで、単一ピークとは、ある波長領域で、最も強度の強いピークに対して、その強度の５％以上の強度を持つピークがない状態を示す。

このような有機発光材料と緑色蛍光体とを組み合わせて使用すると、緑色蛍光体の発光波長ピークが緑色蛍光体単独で用いた場合と異なる波長に観測される。すなわち、緑色の発光のピーク波長が短波長化し、かつ半値幅が小さくなるため、色再現範囲がさらに拡大する。

有機発光材料としては、例えば、
ナフタレン、アントラセン、フェナンスレン、ピレン、クリセン、ナフタセン、トリフェニレン、ペリレン、フルオランテン、フルオレン、インデン等の縮合アリール環を有する化合物やその誘導体；
フラン、ピロール、チオフェン、シロール、９−シラフルオレン、９，９’−スピロビシラフルオレン、ベンゾチオフェン、ベンゾフラン、インドール、ジベンゾチオフェン、ジベンゾフラン、イミダゾピリジン、フェナントロリン、ピリジン、ピラジン、ナフチリジン、キノキサリン、ピロロピリジン等のヘテロアリール環を有する化合物やその誘導体；
ボラン誘導体；
１，４−ジスチリルベンゼン、４，４’−ビス（２−（４−ジフェニルアミノフェニル）エテニル）ビフェニル、４，４’−ビス（Ｎ−（スチルベン−４−イル）−Ｎ−フェニルアミノ）スチルベン等のスチルベン誘導体；
芳香族アセチレン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、アルダジン誘導体、ピロメテン誘導体、ジケトピロロ［３，４−ｃ］ピロール誘導体；
クマリン６、クマリン７、クマリン１５３などのクマリン誘導体；
イミダゾール、チアゾール、チアジアゾール、カルバゾール、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾールなどのアゾール誘導体およびその金属錯体；
インドシアニングリーン等のシアニン系化合物；
フルオレセイン・エオシン・ローダミン等のキサンテン系化合物やチオキサンテン系化合物；
ポリフェニレン系化合物、ナフタルイミド誘導体、フタロシアニン誘導体およびその金属錯体、ポルフィリン誘導体およびその金属錯体；
ナイルレッドやナイルブルー等のオキサジン系化合物；
ヘリセン系化合物；
Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ（３−メチルフェニル）−４，４’−ジフェニル−１，１’−ジアミン等の芳香族アミン誘導体；および
イリジウム（Ｉｒ）、ルテニウム（Ｒｕ）、ロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、白金（Ｐｔ）、オスミウム（Ｏｓ）、およびレニウム（Ｒｅ）等の有機金属錯体化合物；
などが好適なものとして挙げられるが、これらに限定されるものではない。

有機発光材料は、色変換フィルムの中に少なくとも１種含まれていればよく、２種以上含まれていてもよい。有機発光材料は、蛍光発光材料であっても、リン光発光材料であってもよいが、高い色純度を達成するためには、蛍光発光材料が好ましい。これらの中でも、熱的安定性および光安定性が高いことから、有機発光材料は、縮合アリール環を有する化合物やその誘導体が好ましい。また、溶解性や分子構造の多様性の観点から、有機発光材料は、配位結合を有する化合物が好ましい。半値幅が小さく、高効率な発光が可能である点から、フッ化ホウ素錯体などのホウ素を含有する化合物も好ましい。中でも、高い蛍光量子収率を与え、耐久性が良好である点で、ピロメテン誘導体が好ましい。より好ましくは、一般式（１）で表される化合物である。

（ＸはＣ−Ｒ^７またはＮである。Ｒ^１〜Ｒ^９はそれぞれ同じでも異なっていてもよく、水素、アルキル基、シクロアルキル基、複素環基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基、水酸基、チオール基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリールエーテル基、アリールチオエーテル基、アリール基、ヘテロアリール基、ハロゲン、シアノ基、アルデヒド基、カルボニル基、カルボキシル基、オキシカルボニル基、カルバモイル基、アミノ基、ニトロ基、シリル基、シロキサニル基、ボリル基、ホスフィンオキシド基、および隣接置換基との間に形成される縮合環および脂肪族環の中から選ばれる。）

上述した全ての基において、水素は重水素であってもよい。以下に説明する化合物またはその部分構造においても同様である。

また、以下の説明において、例えば炭素数６〜４０の置換または無置換のアリール基とは、アリール基に置換した置換基に含まれる炭素数も含めて６〜４０であり、炭素数を規定している他の置換基もこれと同様である。

また、上述した全ての基において、置換される場合の置換基としては、アルキル基、シクロアルキル基、複素環基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基、水酸基、チオール基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリールエーテル基、アリールチオエーテル基、アリール基、ヘテロアリール基、ハロゲン、シアノ基、アルデヒド基、カルボニル基、カルボキシル基、オキシカルボニル基、カルバモイル基、アミノ基、ニトロ基、シリル基、シロキサニル基、ボリル基、ホスフィンオキシド基が好ましく、さらに、各置換基の説明において好ましいとする具体的な置換基が好ましい。また、これらの置換基は、さらに上述の置換基により置換されていてもよい。

「置換または無置換の」という場合における「無置換」とは、水素原子または重水素原子が置換したことを意味する。以下に説明する化合物またはその部分構造において、「置換または無置換の」という場合についても、上述と同様である。

アルキル基とは、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基などの飽和脂肪族炭化水素基を示し、これは置換基を有していても有していなくてもよい。置換されている場合の追加の置換基には特に制限はなく、例えば、アルキル基、ハロゲン、アリール基、ヘテロアリール基などを挙げることができ、この点は、以下の記載にも共通する。また、アルキル基の炭素数は特に限定されないが、入手の容易性やコストの点から、好ましくは１以上２０以下、より好ましくは１以上８以下の範囲である。

シクロアルキル基とは、例えば、シクロプロピル基、シクロヘキシル基、ノルボルニル基、アダマンチル基などの飽和脂環式炭化水素基を示し、これは置換基を有していても有していなくてもよい。アルキル基部分の炭素数は特に限定されないが、好ましくは、３以上２０以下の範囲である。

複素環基とは、例えば、ピラン環、ピペリジン環、環状アミドなどの炭素以外の原子を環内に有する脂肪族環を示し、これは置換基を有していても有していなくてもよい。複素環基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは、２以上２０以下の範囲である。

アルケニル基とは、例えば、ビニル基、アリル基、ブタジエニル基などの二重結合を含む不飽和脂肪族炭化水素基を示し、これは置換基を有していても有していなくてもよい。アルケニル基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは２以上２０以下の範囲である。

シクロアルケニル基とは、例えば、シクロペンテニル基、シクロペンタジエニル基、シクロヘキセニル基などの二重結合を含む不飽和脂環式炭化水素基を示し、これは置換基を有していても有していなくてもよい。

アルキニル基とは、例えば、エチニル基などの三重結合を含む不飽和脂肪族炭化水素基を示し、これは置換基を有していても有していなくてもよい。アルキニル基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは、２以上２０以下である。

アルコキシ基とは、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基などのエーテル結合を介して脂肪族炭化水素基が結合した官能基を示し、この脂肪族炭化水素基は置換基を有していても有していなくてもよい。アルコキシ基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは１以上２０以下である。

アルキルチオ基とは、アルコキシ基のエーテル結合の酸素原子が硫黄原子に置換されたものである。アルキルチオ基の炭化水素基は置換基を有していても有していなくてもよい。アルキルチオ基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは１以上２０以下である。

アリールエーテル基とは、例えば、フェノキシ基など、エーテル結合を介した芳香族炭化水素基が結合した官能基を示し、芳香族炭化水素基は置換基を有していても有していなくてもよい。アリールエーテル基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは６以上４０以下である。

アリールチオエーテル基とは、アリールエーテル基のエーテル結合の酸素原子が硫黄原子に置換されたものである。アリールチオエーテル基における芳香族炭化水素基は置換基を有していても有していなくてもよい。アリールチオエーテル基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは６以上４０以下である。

アリール基とは、例えば、フェニル基、ビフェニル基、ターフェニル基、ナフチル基、フルオレニル基、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、フェナントリル基、アントラセニル基、ベンゾフェナントリル基、ベンゾアントラセニル基、クリセニル基、ピレニル基、フルオランテニル基、トリフェニレニル基、ベンゾフルオランテニル基、ジベンゾアントラセニル基、ペリレニル基、ヘリセニル基などの芳香族炭化水素基を示す。中でも、フェニル基、ビフェニル基、ターフェニル基、ナフチル基、フルオレニル基、フェナントリル基、アントラセニル基、ピレニル基、フルオランテニル基、トリフェニレニル基が好ましい。アリール基は、置換基を有していても有していなくてもよい。アリール基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは６以上４０以下、より好ましくは６以上３０以下である。

Ｒ^１〜Ｒ^９が置換または無置換のアリール基の場合、アリール基としては、フェニル基、ビフェニル基、ターフェニル基、ナフチル基、フルオレニル基、フェナントリル基、アントラセニル基が好ましく、フェニル基、ビフェニル基、ターフェニル基、ナフチル基がより好ましい。さらに好ましくは、フェニル基、ビフェニル基、ターフェニル基であり、フェニル基が特に好ましい。

それぞれの置換基がさらにアリール基で置換される場合、アリール基としては、フェニル基、ビフェニル基、ターフェニル基、ナフチル基、フルオレニル基、フェナントリル基、アントラセニル基が好ましく、フェニル基、ビフェニル基、ターフェニル基、ナフチル基がより好ましい。特に好ましくは、フェニル基である。

ヘテロアリール基とは、例えば、ピリジル基、フラニル基、チオフェニル基、キノリニル基、イソキノリニル基、ピラジニル基、ピリミジル基、ピリダジニル基、トリアジニル基、ナフチリジニル基、シンノリニル基、フタラジニル基、キノキサリニル基、キナゾリニル基、ベンゾフラニル基、ベンゾチオフェニル基、インドリル基、ジベンゾフラニル基、ジベンゾチオフェニル基、カルバゾリル基、ベンゾカルバゾリル基、カルボリニル基、インドロカルバゾリル基、ベンゾフロカルバゾリル基、ベンゾチエノカルバゾリル基、ジヒドロインデノカルバゾリル基、ベンゾキノリニル基、アクリジニル基、ジベンゾアクリジニル基、ベンゾイミダゾリル基、イミダゾピリジル基、ベンゾオキサゾリル基、ベンゾチアゾリル基、フェナントロリニル基などの、炭素以外の原子を一個または複数個環内に有する環状芳香族基を示す。ただし、ナフチリジニル基とは、１，５−ナフチリジニル基、１，６−ナフチリジニル基、１，７−ナフチリジニル基、１，８−ナフチリジニル基、２，６−ナフチリジニル基、２，７−ナフチリジニル基のいずれかを示す。ヘテロアリール基は、置換基を有していても有していなくてもよい。ヘテロアリール基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは２以上４０以下、より好ましくは２以上３０以下である。

Ｒ^１〜Ｒ^９が置換または無置換のヘテロアリール基の場合、ヘテロアリール基としてはピリジル基、フラニル基、チオフェニル基、キノリニル基、ピリミジル基、トリアジニル基、ベンゾフラニル基、ベンゾチオフェニル基、インドリル基、ジベンゾフラニル基、ジベンゾチオフェニル基、カルバゾリル基、ベンゾイミダゾリル基、イミダゾピリジル基、ベンゾオキサゾリル基、ベンゾチアゾリル基、フェナントロリニル基が好ましく、ピリジル基、フラニル基、チオフェニル基、キノリニル基がより好ましい。特に好ましくは、ピリジル基である。

それぞれの置換基がさらにヘテロアリール基で置換される場合、ヘテロアリール基としては、ピリジル基、フラニル基、チオフェニル基、キノリニル基、ピリミジル基、トリアジニル基、ベンゾフラニル基、ベンゾチオフェニル基、インドリル基、ジベンゾフラニル基、ジベンゾチオフェニル基、カルバゾリル基、ベンゾイミダゾリル基、イミダゾピリジル基、ベンゾオキサゾリル基、ベンゾチアゾリル基、フェナントロリニル基が好ましく、ピリジル基、フラニル基、チオフェニル基、キノリニル基がより好ましい。特に好ましくは、ピリジル基である。

ハロゲンとは、フッ素、塩素、臭素およびヨウ素から選ばれる原子を示す。

カルボニル基、カルボキシル基、オキシカルボニル基、カルバモイル基は、置換基を有していても有していなくてもよい。ここで、置換基としては、例えばアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、ヘテロアリール基などが挙げられ、これら置換基はさらに置換されてもよい。

アミノ基とは、置換または無置換のアミノ基である。置換する場合の置換基としては、例えば、アリール基、ヘテロアリール基、直鎖アルキル基、分岐アルキル基が挙げられる。アリール基、ヘテロアリール基としては、フェニル基、ナフチル基、ピリジル基、キノリニル基が好ましい。これらの置換基はさらに置換されてもよい。炭素数は特に限定されないが、好ましくは２以上５０以下、より好ましくは６以上４０以下、特に好ましくは６以上３０以下の範囲である。

シリル基とは、例えば、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル基、プロピルジメチルシリル基、ビニルジメチルシリル基などのアルキルシリル基や、フェニルジメチルシリル基、ｔｅｒｔ−ブチルジフェニルシリル基、トリフェニルシリル基、トリナフチルシリル基などのアリールシリル基を示す。ケイ素上の置換基はさらに置換されてもよい。シリル基の炭素数は特に限定されないが、好ましくは１以上３０以下の範囲である。

シロキサニル基とは、例えばトリメチルシロキサニル基などのエーテル結合を介したケイ素化合物基を示す。ケイ素上の置換基はさらに置換されてもよい。

ボリル基とは、置換または無置換のボリル基である。置換する場合の置換基としては、例えば、アリール基、ヘテロアリール基、直鎖アルキル基、分岐アルキル基、アリールエーテル基、アルコキシ基、ヒドロキシル基が挙げられ、中でもアリール基、アリールエーテル基が好ましい。

ホスフィンオキシド基とは、−Ｐ（＝Ｏ）Ｒ^１０Ｒ^１１で表される基である。Ｒ^１０Ｒ^１１はＲ^１〜Ｒ^９と同様の群から選ばれる。

隣接置換基との間に形成される縮合環とは、任意の隣接する２置換基（例えば一般式（１）のＲ^１とＲ^２）が互いに結合して、共役または非共役の環状骨格を形成することをいう。縮合環の構成元素としては、炭素以外にも窒素、酸素、硫黄、リンおよびケイ素から選ばれる元素を含んでいてもよい。また、縮合環がさらに別の環と縮合してもよい。

一般式（１）で表される化合物は、高い蛍光量子収率を示し、かつ発光スペクトルのピーク半値幅が小さいため、効率的な色変換と高い色純度を達成することができる。さらに、一般式（１）で表される化合物は、適切な置換基を適切な位置に導入することで、発光効率・色純度・熱的安定性・光安定性・分散性などのさまざまな特性・物性を調整することができる。

例えば、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６が全て水素の場合に比べ、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６の少なくとも１つが置換または無置換のアルキル基や置換または無置換のアリール基、置換または無置換のヘテロアリール基である場合の方が、より良い熱的安定性および光安定性を示す。

Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６の少なくとも１つが置換または無置換のアルキル基である場合、アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基といった炭素数１〜６のアルキル基が好ましく、さらに熱的安定性に優れることから、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基が好ましい。さらに濃度消光を防ぎ蛍光量子収率を向上させるという観点では、立体的にかさ高いｔｅｒｔ−ブチル基がより好ましい。また合成の容易さ、原料入手の容易さという観点から、メチル基も好ましく用いられる。

Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６の少なくとも１つが置換または無置換のアリール基である場合、アリール基としては、フェニル基、ビフェニル基、ターフェニル基、ナフチル基が好ましく、フェニル基、ビフェニル基がさらに好ましく、フェニル基が特に好ましい。

Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６の少なくとも１つが置換または無置換のヘテロアリール基である場合、ヘテロアリール基としては、ピリジル基、キノリニル基、チオフェニル基が好ましく、ピリジル基、キノリニル基がより好ましく、ピリジル基が特に好ましい。

Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６は全て、それぞれ同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のアルキル基である場合、バインダー樹脂や溶媒への溶解性が良好なため、好ましい。アルキル基としては、合成の容易さ、原料入手の容易さという観点から、メチル基が好ましい。

Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６は全て、それぞれ同じでも異なっていてもよく、置換もしくは無置換のアリール基、または置換もしくは無置換のヘテロアリール基である場合、より良い熱的安定性および光安定性を示すため好ましい。Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６は全て、それぞれ同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のアリール基であることがより好ましく、置換または無置換のフェニル基であることが特に好ましい。

複数の性質を向上させる置換基もあるが、全てにおいて十分な性能を示す置換基は限られている。特に高発光効率と高色純度の両立が難しい。そのため、複数種類の置換基を導入することで、発光特性や色純度などにバランスの取れた化合物を得ることが可能である。

特に、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６は全て、それぞれ同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のアリール基の場合、例えば、Ｒ^１≠Ｒ^４、Ｒ^３≠Ｒ^６、Ｒ^１≠Ｒ^３またはＲ^４≠Ｒ^６などのように、複数種類の置換基を導入することが好ましい。ここで「≠」は、異なる構造の基であることを示す。色純度に影響を与えるアリール基と効率に影響を与えるアリール基とを同時に導入できるため、細やかな調節が可能になる。中でも、発光効率と色純度をバランスよく向上させる点において、Ｒ^１≠Ｒ^３またはＲ^４≠Ｒ^６であることが好ましい。色純度に影響を与えるアリール基を両側のピロール環にそれぞれ１つ以上導入し、それ以外の位置に効率に影響を与えるアリール基を導入することができるため、両方の性質を最大限に向上させることができる。Ｒ^１≠Ｒ^３またはＲ^４≠Ｒ^６である場合、耐熱性と色純度の点から、Ｒ^１＝Ｒ^４およびＲ^３＝Ｒ^６であることがより好ましい。

主に色純度に影響を与えるアリール基としては、電子供与基で置換されたアリール基が好ましい。電子供与基としては、アルキル基やアルコキシ基などが挙げられる。特に、炭素数１〜８のアルキル基または炭素数１〜８のアルコキシ基が好ましく、メチル基、エチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、メトキシ基がより好ましい。分散性の観点からは、ｔｅｒｔ−ブチル基、メトキシ基が特に好ましく、分子同士の凝集による消光を防ぐ。置換基の置換位置は特に限定されないが、光安定性を高めるには結合のねじれを抑える必要があるため、ピロメテン骨格との結合位置に対してメタ位またはパラ位に結合させることが好ましい。

主に効率に影響を与えるアリール基としては、ｔｅｒｔ−ブチル基、アダマンチル基、メトキシ基などのかさ高い置換基を有するアリール基が好ましい。

Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６は、それぞれ同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のアリール基の場合、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６は、それぞれ同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のフェニル基であることが好ましい。このとき、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６は、それぞれ以下のＡｒ−１〜Ａｒ−６から選ばれることがより好ましい。この場合、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６の好ましい組み合わせとしては、表１−１〜表１−１１に示すような組み合わせが挙げられるが、これらに限定されない。

Ｒ^２およびＲ^５は、水素、アルキル基、カルボニル基、オキシカルボニル基、アリール基が好ましいが、熱的安定性の観点から水素またはアルキル基が好ましく、発光スペクトルにおいて狭い半値幅を得やすい点において、水素がより好ましい。

Ｒ^８およびＲ^９は、アルキル基、アリール基、ヘテロアリール基、フッ素、含フッ素アルキル基、含フッ素ヘテロアリール基または含フッ素アリール基が好ましく、光源に対して安定でより高い蛍光量子収率が得られることから、フッ素または含フッ素アリール基であることがより好ましい。合成の容易さからは、フッ素がさらに好ましい。

ここで、含フッ素アリール基とはフッ素を含むアリール基であり、例えばフルオロフェニル基、トリフルオロメチルフェニル基およびペンタフルオロフェニル基などが挙げられる。含フッ素ヘテロアリール基とは、フッ素を含むヘテロアリール基であり、例えばフルオロピリジル基、トリフルオロメチルピリジル基およびトリフルオロピリジル基などが挙げられる。含フッ素アルキル基とは、フッ素を含むアルキル基であり、トリフルオロメチル基やペンタフルオロエチル基などが挙げられる。

光安定性の観点からは、ＸはＣ−Ｒ^７が好ましい。ＸがＣ−Ｒ^７であるとき、一般式（１）で表される化合物の耐久性、すなわち発光強度の経時的な低下には、置換基Ｒ^７が大きく影響する。すなわちＲ^７が水素である場合、この水素の反応性が高く、容易に空気中の水分や酸素と反応してしまい分解を引き起こす。また、Ｒ^７が例えばアルキル基のような分子鎖の運動の自由度が大きい置換基である場合は、確かに反応性は低下するが、組成物中で化合物同士が経時的に凝集し、結果的に濃度消光による発光強度の低下を招く。したがって、Ｒ^７は剛直で、かつ運動の自由度が小さく凝集を引き起こしにくい基であることが好ましく、具体的には、置換または無置換のアリール基、または置換または無置換のヘテロアリール基のいずれかであることが好ましい。

より高い蛍光量子収率を与え、より熱分解しづらい点、また光安定性の観点から、ＸがＣ−Ｒ^７であり、Ｒ^７が置換または無置換のアリール基であることが好ましい。アリール基としては、発光波長を損なわないという観点から、フェニル基、ビフェニル基、ターフェニル基、ナフチル基、フルオレニル基、フェナントリル基、アントラセニル基が好ましい。

さらに光安定性を高めるには、Ｒ^７とピロメテン骨格の炭素−炭素結合のねじれを適度に抑える必要がある。過度にねじれが大きいと、光源に対する反応性が高まるなど、光安定性が低下する。このような観点から、Ｒ^７としては、置換または無置換のフェニル基、置換または無置換のビフェニル基、置換または無置換のターフェニル基、置換または無置換のナフチル基が好ましく、置換または無置換のフェニル基、置換または無置換のビフェニル基、置換または無置換のターフェニル基であることがより好ましい。特に好ましくは、置換または無置換のフェニル基である。

また、Ｒ^７は適度にかさ高い置換基であることが好ましい。Ｒ^７がある程度のかさ高さを有することで分子の凝集を防ぐことができ、発光効率や耐久性がより向上する。

このようなかさ高い置換基のさらに好ましい例としては、下記一般式（２）で表される構造が挙げられる。

ｒは、水素、アルキル基、シクロアルキル基、複素環基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基、水酸基、チオール基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリールエーテル基、アリールチオエーテル基、アリール基、ヘテロアリール基、ハロゲン、シアノ基、アルデヒド基、カルボニル基、カルボキシル基、オキシカルボニル基、カルバモイル基、アミノ基、ニトロ基、シリル基、シロキサニル基、ボリル基、ホスフィンオキシド基からなる群より選ばれる。ｋは１〜３の整数である。ｋが２以上である場合、ｒはそれぞれ同じでも異なってもよい。

すなわち、一般式（１）において、ＸがＣ−Ｒ^７であってＲ^７が一般式（２）で表される基であることが好ましい。

より高い蛍光量子収率を与えられる点で、ｒは置換または無置換のアリール基であることが好ましい。アリール基の中でも特にフェニル基、ナフチル基が好ましい例として挙げられる。ｒがアリール基である場合、一般式（２）のｋは１または２であることが好ましく、分子の凝集をより防ぐ観点からｋは２であることがより好ましい。さらに、ｒの少なくとも１つがアルキル基で置換されていることが好ましい。この場合のアルキル基としては、熱的安定性の観点からメチル基、エチル基およびｔｅｒｔ−ブチル基が特に好ましい例として挙げられる。

また、蛍光波長や吸収波長を制御したり、溶媒との相溶性を高めたりする点では、ｒは置換または無置換のアルキル基、置換または無置換のアルコキシ基またはハロゲンであることが好ましく、メチル基、エチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、メトキシ基がより好ましい。分散性の観点からは、ｔｅｒｔ−ブチル基、メトキシ基が特に好ましく、分子同士の凝集による消光を防ぐ。

また、一般式（１）で表される化合物の別の態様として、Ｒ^１〜Ｒ^７のうち少なくともひとつが電子求引基であることが好ましい。特に、（１）Ｒ^１〜Ｒ^６のうち少なくともひとつが電子求引基であること、（２）Ｒ^７が電子求引基であること、または（３）Ｒ^１〜Ｒ^６のうち少なくともひとつが電子求引基であり、かつ、Ｒ^７が電子求引基であること、が好ましい。ピロメテン骨格に電子求引基を導入することで、ピロメテン骨格の電子密度を大幅に下げることができる。これにより、酸素に対する安定性がより向上し、耐久性をより向上させることができる。

電子求引基とは、電子受容性基とも呼称し、有機電子論において、誘起効果や共鳴効果により、置換した原子団から、電子を引き付ける原子団である。電子求引基としては、ハメット則の置換基定数（σｐ（パラ））として、正の値をとるものが挙げられる。ハメット則の置換基定数（σｐ（パラ））は、化学便覧基礎編改訂５版（ＩＩ−３８０頁）から引用することができる。なお、フェニル基も正の値をとる例もあるが、本願の電子求引基にフェニル基は含まれない。

電子求引基の例として、例えば、−Ｆ（σｐ：＋０．０６）、−Ｃｌ（σｐ：＋０．２３）、−Ｂｒ（σｐ：＋０．２３）、−Ｉ（σｐ：＋０．１８）、−ＣＯ_２Ｒ^１２（σｐ：Ｒ^１２がエチル基の時＋０．４５）、−ＣＯＮＨ_２（σｐ：＋０．３８）、−ＣＯＲ^１２（σｐ：Ｒ^１２がメチル基の時＋０．４９）、−ＣＦ_３（σｐ：＋０．５０）、−ＳＯ_２Ｒ^１２（σｐ：Ｒ^１２がメチル基の時＋０．６９）、−ＮＯ_２（σｐ：＋０．８１）等が挙げられる。Ｒ^１２は、それぞれ独立に、水素原子、置換または無置換の環形成炭素数６〜３０の芳香族炭化水素基、置換または無置換の環形成原子数が５〜３０の複素環基、置換または無置換の炭素数が１〜３０のアルキル基、置換または無置換の炭素数が１〜３０のシクロアルキル基を表す。これらの各基の具体例としては、上述した例と同様の例が挙げられる。

好ましい電子求引基としては、フッ素、含フッ素アリール基、含フッ素ヘテロアリール基、含フッ素アルキル基、置換または無置換のアシル基、置換または無置換のエステル基、置換または無置換のアミド基、置換または無置換のスルホニル基またはシアノ基が挙げられる。これらは化学的に分解しにくいからである。

より好ましい電子求引基としては、含フッ素アルキル基、置換または無置換のアシル基、置換または無置換のエステル基またはシアノ基が挙げられる。これは、濃度消光を防ぎ発光量子収率を向上させる効果につながるためである。特に好ましいのは、置換または無置換のエステル基である。

一般式（１）で表される化合物の特に好ましい例の一つとして、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６が全て、それぞれ同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のアルキル基であって、さらにＸがＣ−Ｒ^７、Ｒ^７が一般式（２）で表される基、特に好ましくはｒが置換または無置換のフェニル基である一般式（２）で表される基である場合が挙げられる。

また、一般式（１）で表される化合物の特に好ましい例の別の一つとして、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６が全て、それぞれ同じでも異なっていてもよく、上述のＡｒ−１〜Ａｒ−６から選ばれ、さらにＸがＣ−Ｒ^７であり、Ｒ^７が一般式（２）で表される基、より好ましくはｒがｔｅｒｔ−ブチル基、メトキシ基である一般式（２）で表される基、特に好ましくはｒがメトキシ基である一般式（２）で表される基である場合が挙げられる。

以下に、一般式（１）で表される化合物の例を示すが、必ずしも以下の例に限定されない。

一般式（１）で表される化合物は、例えば特許文献４（特表平８−５０９４７１号公報）や特許文献５（特開２０００−２０８２６２号公報）に記載の方法で製造することができる。すなわち、ピロメテン化合物と金属塩を塩基共存下で反応することにより目的とするピロメテン系金属錯体が得られる。

また、ピロメテン−フッ化ホウ素錯体の合成については、非特許文献１（J. Org. Chem., vol.64, No.21, pp.7813-7819 (1999)）、非特許文献２（Angew. Chem., Int. Ed. Engl., vol.36, pp.1333-1335 (1997)）などに記載されている方法を参考に製造することができる。例えば、下記一般式（３）で表される化合物と一般式（４）で表される化合物をオキシ塩化リン存在下、１，２−ジクロロエタン中で加熱した後、下記一般式（５）で表される化合物をトリエチルアミン存在下、１，２−ジクロロエタン中で反応させる方法が挙げられるが、これに限定されるものではない。ここで、Ｒ^１〜Ｒ^９は、上述した説明と同様である。Ｊはハロゲンを表す。

さらに、アリール基やヘテロアリール基の導入の際は、ハロゲン化誘導体とボロン酸あるいはボロン酸エステル化誘導体とのカップリング反応を用いて炭素−炭素結合を生成する方法が挙げられるが、これに限定されるものではない。同様に、アミノ基やカルバゾリル基の導入の際にも、例えば、パラジウムなどの金属触媒下でのハロゲン化誘導体とアミンあるいはカルバゾール誘導体とのカップリング反応を用いて炭素−窒素結合を生成する方法が挙げられるが、これに限定されるものではない。

色変換フィルムは、一般式（１）で表される化合物以外に、必要に応じてその他の化合物を適宜含有することができる。例えば、光源から一般式（１）で表される化合物へのエネルギー移動効率をさらに高めるために、ルブレンなどのアシストドーパントを含有してもよい。また、一般式（１）で表される化合物の発光色以外の発光色を加味したい場合は、上述の有機発光材料を添加することができる。その他、有機発光材料以外でも、無機蛍光体、蛍光顔料、蛍光染料、量子ドットなどの公知の発光材料を組み合わせて添加することも可能である。

一般式（１）で表される化合物以外の有機発光材料の一例を以下に示すが、特にこれらに限定されるものではない。

色変換フィルムにおける有機発光材料成分の含有量は、化合物のモル吸光係数、蛍光量子収率および励起波長における吸収強度、ならびに作製するシートの厚みや透過率にもよるが、通常はバインダー樹脂成分の１００重量部に対して、１．０×１０^−４〜３０重量部であり、１．０×１０^−３〜１０重量部であることがさらに好ましく、１．０×１０^−２〜５重量部であることが特に好ましい。

（バインダー樹脂）
色変換フィルムは、バインダー樹脂を含むことが好ましい。バインダー樹脂は、連続相を形成するものであり、成型加工性、透明性、耐熱性等に優れる材料であればよい。バインダー樹脂の例としては、例えばアクリル酸系、メタクリル酸系、ポリケイ皮酸ビニル系、環ゴム系等の反応性ビニル基を有する光硬化型レジスト材料、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂（シリコーンゴム、シリコーンゲル等のオルガノポリシロキサン硬化物（架橋物）を含む）、ウレア樹脂、フッ素樹脂、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、メラミン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリビニル樹脂、ポリアミド樹脂、フェノール樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、セルロース樹脂、脂肪族エステル樹脂、芳香族エステル樹脂、脂肪族ポリオレフィン樹脂、芳香族ポリオレフィン樹脂、環状ポリオレフィン樹脂などの公知のものが挙げられる。またこれらの共重合樹脂を用いても構わない。これらの樹脂を適宜設計することで、色変換フィルムに有用な樹脂が得られる。

これらの樹脂の中でも、フィルム化のプロセスが容易であることから熱硬化性樹脂がさらに好ましい。透明性、耐熱性などの観点から、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、またはこれらの混合物を好適に用いることができる。

さらに、上述した熱可塑性樹脂のうちでは、ポリエステル樹脂が特に好ましい。バインダー樹脂としてポリエステル樹脂を用いることにより、有機発光材料の吸収スペクトルが長波長化し、緑色蛍光体の発光の長波長成分を吸収する割合が増加する。これにより、緑色蛍光体の発光波長ピークがより短波長化し、かつ半値幅が縮小するため色再現範囲がさらに拡大する。

また、バインダー樹脂としてポリエステル樹脂を用いると、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、アクリル樹脂と比較して有機発光材料の分散性が向上して自己吸収が抑制されるため、高輝度の色変換フィルムを得ることができる。

さらに、ポリエステル樹脂はＰＥＴ基材との密着性が良好である。そのため、バインダー樹脂としてポリエステル樹脂を用いることによって、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、またはアクリル樹脂を使用した場合の色変換フィルムの切断加工時に発生する、色変換層の基材からの剥離を抑制できる。

また、添加剤として塗布膜安定化のための分散剤やレベリング剤、フィルム表面の改質剤としてシランカップリング剤等の接着補助剤等を添加することも可能である。また、色変換材沈降抑制剤としてシリカ粒子やシリコーン微粒子等の無機粒子を添加することも可能である。

（その他の成分）
色変換フィルムは、有機発光材料とバインダー樹脂以外に、酸化防止剤、加工および熱安定化剤、紫外線吸収剤等の耐光性安定化剤、塗布膜安定化のための分散剤やレベリング剤、可塑剤、エポキシ化合物などの架橋剤、アミン・酸無水物・イミダゾールなどの硬化剤、シート表面の改質剤としてシランカップリング剤等の接着補助剤、色変換材沈降抑制剤としてシリカ粒子やシリコーン微粒子等の無機粒子およびシランカップリング剤などを含有することができる。

色変換フィルムは、含有される有機発光材料が光源により励起され、光源とは異なる波長の光を発光することで光の色変換を行う。この励起−発光のサイクルが繰り返されるため、生じた励起種と、組成物中に含まれる酸素との相互作用により一重項酸素が生成する確率は高まる。そのため、有機発光材料と一重項酸素の衝突確率も高まるため、有機発光材料の劣化が進みやすい。

有機発光材料は、無機発光材料と比べ一重項酸素の影響を受けやすい。特に一般式（１）で表される化合物は、ペリレン等の縮合アリール環を有する化合物やその誘導体に比べて一重項酸素との反応性が高く、一重項酸素による耐久性への影響が大きい。

そこで、一重項酸素クエンチャーにより、発生した一重項酸素を速やかに不活性化させることで、発光量子収率および色純度に優れた一般式（１）で表される化合物の耐久性を向上させることができる。

一重項酸素クエンチャーとしての役割を持つ化合物としては、例えば、特定の、３級アミン、カテコール誘導体およびニッケル化合物を挙げることができるが特に限定されるものではない。また、これらの耐光性安定化剤は単独で使用してもよく、複数併用してもよい。

（色変換フィルムの構成）
色変換フィルムの構成としては特に制限はないが、図６Ａに示すように基材１６上に色変換層２４が積層された構成が好ましい。また、図６Ｂに示すように、色変換層２４の両面に基材１６が積層された構成がより好ましい。さらに、図６Ｃおよび図６Ｄに示すように、色変換層２４と各基材１６との間、または色変換層２４に対向する面の反対側の面にバリア層２５を有していてもよい。

（基材）
基材としては、特に制限なく公知の金属、フィルム、ガラス、セラミック、紙等を使用することができる。具体的には、アルミニウム（アルミニウム合金も含む）、亜鉛、銅、鉄などの金属板や箔、セルロースアセテート、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネート、ポリビニルアセタール、アラミド、シリコーン、ポリオレフィン、熱可塑性フッ素樹脂で、テトラフルオロエチレンとエチレンの共重合体（ＥＴＦＥ）などのプラスチックのフィルム、α−ポリオレフィン樹脂、ポリカプロラクトン樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂およびこれらとエチレンの共重合樹脂からなるプラスチックのフィルム、前記プラスチックがラミネートされた紙、または前記プラスチックによりコーティングされた紙、前記金属がラミネートまたは蒸着された紙、前記金属がラミネートまたは蒸着されたプラスチックフィルムなどが挙げられる。また、基材が金属板の場合、表面にクロム系やニッケル系などのメッキ処理やセラミック処理されていてもよい。

これらの中でも、色変換フィルムの作製のし易さや色変換フィルムの成型のし易さからガラスや樹脂フィルムが好ましく用いられる。また、フィルム状の基材を取り扱う際に破断などの恐れがないように強度が高いフィルムが好ましい。それらの要求特性や経済性の面で樹脂フィルムが好ましく、これらの中でも、経済性、取り扱い性の面でＰＥＴ、ポリフェニレンサルファイド、ポリカーボネート、ポリプロピレンからなる群より選ばれるプラスチックフィルムが好ましい。また、色変換フィルムを乾燥させる場合や色変換フィルムを押し出し機により２００℃以上の高温で圧着成型する場合は、耐熱性の面でポリイミドフィルムが好ましい。シートの剥離のし易さから、基材は、あらかじめ表面が離型処理されていてもよい。

基材の厚さは特に制限はないが、下限としては２５μｍ以上が好ましく、３８μｍ以上がより好ましい。また、基材の厚さの上限としては、５０００μｍ以下が好ましく、３０００μｍ以下がより好ましい。

また、後述する異なる複数の熱可塑性樹脂が交互に１１層以上積層されてなる積層フィルムを基材として用いることも好ましい。

色変換フィルムの乾燥は熱風乾燥機や赤外線乾燥機等の一般的な加熱装置を用いて行うことができる。色変換フィルムの加熱には、熱風乾燥機や赤外線乾燥機等の一般的な加熱装置が用いられる。この場合、加熱条件は、通常、４０〜２５０℃で１分〜５時間、好ましくは６０〜２００℃で２分〜４時間である。また、ステップキュア等の段階的に加熱硬化することも可能である。

色変換フィルムを作製した後、必要に応じて基材を変更することも可能である。この場合、簡易的な方法としてはホットプレートを用いて貼り替えを行なう方法や、真空ラミネーターやドライフィルムラミネーターを用いた方法などが挙げられるが、これらに限定されない。

（バリア層）
色変換フィルムの基材にはバリア層が設けられていてもよい。バリア層としては、例えば、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化タンタル、酸化亜鉛、酸化スズ、酸化インジウム、酸化イットリウム、酸化マグネシウムなどの無機酸化物や、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化チタン、炭化窒化ケイ素などの無機窒化物、またはこれらの混合物、またはこれらに他の元素を添加した金属酸化物薄膜や金属窒化物薄膜、あるいはポリ塩化ビニル系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂、メラミン系樹脂、ウレタン系樹脂、フッ素系樹脂、酢酸ビニルのけん化物等のポリビニルアルコール系樹脂などの各種樹脂から成る膜を挙げることができる。

（接着層）
色変換フィルムにおいてそれぞれの層の間には、必要に応じて接着層を設けてもよい。接着層としては、色変換フィルムの発光および耐久性に過度な影響を与えないものであれば、特に制限なく公知の材料を用いることができる。強固な接着が必要な場合、光硬化材料や熱硬化材料、嫌気性硬化材料、熱可塑性材料を好ましく用いることができるが、中でも、熱硬化材料がより好ましく、特に、０〜１５０℃での硬化が可能である材料が好ましい。

接着層の厚みは特に制限はないが、０．０１μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは０．０１μｍ以上２５μｍ以下である。さらに好ましくは、０．０５μｍ以上５μｍ以下であり、特に好ましくは、０．０５μｍ以上１μｍ以下である。

（色変換組成物）
色変換フィルムの成型のために、色変換組成物を用いることができる。上述した有機発光材料、バインダー樹脂、溶媒等を所定量混合する。上記の成分を所定の組成になるように混合した後、ホモジナイザー、自公転型攪拌機、３本ローラー、ボールミル、遊星式ボールミル、ビーズミル等の撹拌・混練機で均質に混合分散することで、色変換組成物が得られる。混合分散後、または混合分散の過程で、真空または減圧条件下で脱泡することも好ましく行われる。また、ある特定の成分を事前に混合することや、エージング等の処理をしても構わない。エバポレーターによって溶媒を除去して所望の固形分濃度にすることも可能である。

色変換組成物に用いる溶媒は、流動状態の樹脂の粘度を調整でき、発光物質の発光および耐久性に過度な影響を与えないものであれば、特に限定されない。例えば、水、２−プロパノール、エタノール、トルエン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、ヘキサン、アセトン、テルピネオール、テキサノール、メチルセルソルブ、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート等が挙げられ、これらの溶媒を２種類以上混合して使用することも可能である。

（色変換組成物を用いた色変換フィルムの作製方法）
上述した方法で作製した色変換組成物を基材上に塗布し、乾燥させる。塗布は、リバースロールコーター、ブレードコーター、スリットダイコーター、ダイレクトグラビアコーター、オフセットグラビアコーター、キスコーター、ナチュラルロールコーター、エアーナイフコーター、ロールブレードコーター、トゥーストリームコーター、ロッドコーター、ワイヤーバーコーター、アプリケーター、ディップコーター、カーテンコーター、スピンコーター、ナイフコーターなどにより行うことができる。色変換層の膜厚均一性を得るためにはスリットダイコーターで塗布することが好ましい。

＜積層フィルム＞
本発明の光源ユニットに好ましく含まれる積層フィルムは、熱可塑性樹脂からなることが好ましい。熱可塑性樹脂は一般的に熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂と比べて安価であり、かつ公知の溶融押出により簡便かつ連続的にシート化できることから、低コストで積層フィルムを得ることが可能となる。

積層フィルムは、異なる複数の熱可塑性樹脂が交互に１１層以上積層されてなる必要がある。ここでいう異なる複数の熱可塑性樹脂とは、フィルムの面内で任意に選択される直交する２方向および該面に垂直な方向のいずれかにおいて、屈折率が０．０１以上異なることを指す。

また、交互に積層されてなるとは、異なる熱可塑性樹脂からなる層が厚み方向に規則的な配列で積層されていることをいう。例えば、積層フィルムが２種類の熱可塑性樹脂Ｘ、Ｙからなる場合、各々の層をＸ層，Ｙ層と表現すれば、Ｘ（ＹＸ）ｎ（ｎは自然数）のように積層されたものである。このように光学的性質の異なる樹脂が交互に積層されることにより、各層の屈折率の差と層厚との関係より設計した波長の光を反射させることが出来る干渉反射を発現させることが可能となる。

また、積層する層数がそれぞれ１０層以下の場合には、所望する帯域において高い反射率を得られない。積層する層数は好ましくは１００層以上であり、より好ましくは２００層以上であり、さらに好ましくは６００層以上である。

また、上述の干渉反射は、層数が増えるほどより波長帯域を広げたり、高い反射率を達成できるようになり、所望する帯域の光を反射する積層フィルムが得られるようになる。積層フィルムの層数は、特に上限はないが、層数の増加に従って製造装置の大型化に伴う製造コストの増加や、フィルム厚みが厚くなることによるハンドリング性の悪化が生じることから、１００００層以下が好ましい。

積層フィルムは、後述する発光体から積層フィルムに入射される光が１０°の入射角度で入射したときの反射率が２０％以下であることが好ましい。具体的に、発光体は、白色光を出力する上で、ピーク波長が４００ｎｍ以上５８０ｎｍ以下の領域に観測される青色および緑色の発光を呈することが好ましい。そのため、積層フィルムは、４００ｎｍ以上５８０ｎｍ以下の波長の光が１０°の入射角度で入射したときの反射率が２０％以下であることが好ましい。ここで、発光体から積層フィルムに入射される入射光とは、以下に示す短波長端から長波長端までの領域を指す。
短波長端：発光体に含まれる光源から放射される光の波長の強度分布において、最大強度を示すピークにおける、そのピーク強度の半分の強度を示す波長のうち小さい方の波長。長波長端：発光体に含まれる緑色蛍光体から放射される緑色の発光の波長の強度分布において、最大強度を示すピークにおける、そのピーク強度の半分の強度を示す波長のうち大きい方の波長。

１０°の入射角度で入射したときの反射率が２０％以下であることとは、発光体から積層フィルムに入射される入射光での平均反射率とする。上述した入射角度が１０°での反射率が２０％以下の場合、発光体から入射された光が積層フィルムを透過して色変換フィルムに到達する光量が増大し、色変換フィルムでの発光を容易に高めることが可能になる。

一例として、本発明の実施例に示す青色発光ダイオードを光源とする場合、発光体から積層フィルムに入射される入射光のピーク波長は、４００〜５００ｎｍである。さらに、青色発光の純度を高めるには、ピーク波長は、４３０〜４７０ｎｍであることが好ましい。

また、青色発光ダイオードに限定されるものではなく、近紫外線（４００〜４２０ｎｍ）の光を発光する発光ダイオードや、緑や赤の光を発光する発光ダイオードでもよく、同様に発光体から積層フィルムに入射される入射光の帯域を算出して発光体から積層フィルムに入射される入射光の反射率の算出範囲とする。

上述した入射角度が１０°での反射率は、より好ましくは１５％以下、さらに好ましくは１０％以下である。反射率を抑制することによって、色変換フィルムでの発光をより効率的に高めることが容易になる。このような積層フィルムを得るには、フィルムの各層の層厚を制御することによる反射帯域の最適化に加え、低屈折率の樹脂からなる層を表面に設けることによって、表面反射を抑えることで達成できる。

積層フィルムは、後述する発光体から色変換フィルムに入射されて入射時の波長より長波長の光に変換された光が、６０°の入射角度で入射したときの反射率が７０％以上であることが好ましい。具体的には、色変換フィルムは、白色光を出力する上で、ピーク波長が５８０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の領域に観測される赤色の発光を呈することが好ましいため、５８０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の波長の光が６０°の入射角度で入射したときの反射率が７０％以上であることが好ましい。

ここで、発光体から色変換フィルムに入射されて入射時の波長より長波長の光に変換された光とは、具体的には、光源ユニットに含まれる発光体から放射された光を励起波長としたときの、有機発光材料の蛍光スペクトルにおいて最大強度を示すピークにおける半値幅を範囲とする。また、６０°の入射角度で入射したときの反射率が７０％以上であるとは、その半値幅の範囲での平均反射率が７０％以上であることとする。

有機発光材料を含む色変換フィルムを用いた光源ユニットにおいて輝度が低下する原因の一つは、色変換フィルムからの光が等方的に発光することによる迷光でのロスである。特に、色変換フィルムから発光体側に発光された光が光源ユニット内で迷光することがロスの主因となる。

発光体と色変換フィルムとの間に、上述した入射角度が６０°での反射率が７０％以上の積層フィルムを含む場合、色変換フィルムからの光を直下にて反射することができ、発光体側における迷光による輝度低下を抑制することが容易になる。上述した反射率は、好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９５％以上である。反射率が大きくなるのに従って、積層フィルムを透過する光量が減り、輝度向上効果を得られる。

また、後述する発光体から色変換フィルムに入射されて長波長の光に変換された光が１０°の入射角度で入射したときの反射率が７０％以上であることも好ましい。入射角度が６０°で入射したときの光のみならず、入射角度が１０°で入射したときの光を反射することによって、色変換フィルムからの発光のほぼすべてを、積層フィルムによって発光体側から表示側に反射することになり、輝度向上の効果が絶大なものとなる。

本発明においては、図７に示すように、色変換フィルム３と積層フィルム５とが積層された積層部材２２であることが好ましい。ここで積層とは、直接または接着層などを介して色変換フィルムと積層フィルムとが固定されていることを指す。

色変換フィルムと積層フィルムとが積層されている場合、色変換フィルムと積層フィルムとの間の空間がなくなる。これにより、迷光による光のロスを抑制すること、および色変換フィルム表面の空気との間の反射をなくすことができ、輝度向上の効果が顕著になる。

また、図８に示すように、色変換フィルム３と積層フィルム５との間に機能層２３を有していてもよい。ここで、積層フィルム５の屈折率ｎ１と、色変換フィルム３の屈折率ｎ２と、機能層２３の屈折率ｎ３との間において、機能層２３の屈折率ｎ３は、積層フィルム５の屈折率ｎ１と色変換フィルム３の屈折率ｎ２との間が好ましい。なお、ｎ３がｎ１とｎ２との間であるとは、ｎ３＝ｎ１である場合やｎ３＝ｎ２である場合は含まない。

ここで、積層フィルムの屈折率および色変換フィルムの屈折率は、フィルムの最表層となる層の面内平均屈折率を指す。この場合、機能層の屈折率の効果によって、従来、屈折率の異なる積層フィルムと色変換フィルムとの間での反射を抑制でき、光源からの光が効率的に透過するため、輝度向上が容易となる。

積層部材および光源ユニットを構成する積層フィルムは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ（４−メチルペンテン−１）、ポリアセタールなどの鎖状ポリオレフィン；
ノルボルネン類の開環メタセシス重合体、付加重合体、他のオレフィン類との付加共重合体である脂環族ポリオレフィン；
ポリ乳酸、ポリブチルサクシネートなどの生分解性ポリマー；
ナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６６などのポリアミド；
アラミド、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、エチレン酢酸ビニルコポリマー、ポリアセタール、ポリグルコール酸、ポリスチレン、スチレン共重合ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネート；
ポリプロピレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレートなどのポリエステル；
ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、変性ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリアリレート、４フッ化エチレン樹脂、３フッ化エチレン樹脂、３フッ化塩化エチレン樹脂、４フッ化エチレン−６フッ化プロピレン共重合体、ポリフッ化ビニリデンなどを用いることができる。

これらの中で、強度・耐熱性・透明性および汎用性の観点から、特にポリエステルを用いることがより好ましい。これらは、共重合体であっても、２種以上の樹脂の混合物であってもよい。

ポリエステルとしては、芳香族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸とジオールとを主たる構成成分とする単量体から、重合により得られるポリエステルが好ましい。

ここで、芳香族ジカルボン酸として、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸などを挙げることができる。

脂肪族ジカルボン酸としては、例えば、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ダイマー酸、ドデカンジオン酸、シクロヘキサンジカルボン酸とそれらのエステル誘導体などが挙げられる。中でも高い屈折率を発現するテレフタル酸と２，６−ナフタレンジカルボン酸が好ましい。これらの酸成分は１種のみ用いてもよく、２種以上併用してもよく、さらには、ヒドロキシ安息香酸等のオキシ酸などを一部共重合してもよい。

また、ジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、２，２−ビス（４−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン、イソソルベート、スピログリコールなどを挙げることができる。中でもエチレングリコールが好ましく用いられる。これらのジオール成分は１種のみ用いてもよく、２種以上併用してもよい。

積層フィルムにおいては、熱可塑性樹脂が、例えば、上述したポリエステルのうち、ポリエチレンテレフタレートおよびその重合体、ポリエチレンナフタレートおよびその共重合体、ポリブチレンテレフタレートおよびその共重合体、ポリブチレンナフタレートおよびその共重合体、さらにはポリヘキサメチレンテレフタレートおよびその共重合体、ポリヘキサメチレンナフタレートおよびその共重合体などを用いることが好ましい。

積層フィルムにおいては、十分な反射率が得られ輝度向上性能がより向上する観点から、熱可塑性樹脂ＸからなるＸ層と熱可塑性樹脂ＹからなるＹ層の面内平均屈折率の差は、０．０３以上が好ましく、０．０５以上がより好ましく、０．１以上がさらに好ましい。

この達成方法としては、熱可塑性樹脂Ｘが結晶性樹脂であるとともに、熱可塑性樹脂Ｙが非晶性樹脂であることが挙げられる。この場合、積層フィルムの製造における延伸、熱処理工程において、容易に屈折率差を設けることが可能となる。

熱可塑性樹脂Ｘと熱可塑性樹脂Ｙとの組み合わせとしては、各熱可塑性樹脂のＳＰ値の差の絶対値が１．０以下であるような組み合わせが好ましい。ＳＰ値の差の絶対値が１．０以下であると層間剥離が生じにくくなる。

ここで、溶解パラメータ（ＳＰ値）は、一般的に用いられている、非特許文献３（Poly.Eng.Sci.,vol.14，No.2，pp147-154(1974)）などに記載のＦｅｄｏｒｓの推算法を用い、樹脂を構成するモノマーの種類と比率から算出される値である。複数種類の樹脂の混合物に関しても、同様の方法により算出できる。例えば、ポリメタクリル酸メチルのＳＰ値は９．５（ｃａｌ／ｃｍ^３）^０．５、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のＳＰ値は１０．７（ｃａｌ／ｃｍ^３）^０．５、ビスフェノールＡ系エポキシ樹脂のＳＰ値は１０．９（ｃａｌ／ｃｍ^３）^０．５と算出できる。

熱可塑性樹脂Ｘと熱可塑性樹脂Ｙとは、同一の基本骨格を供えた組み合わせからなることが好ましい。ここで、基本骨格とは、樹脂を構成する繰り返し単位のことである。例えば、熱可塑性樹脂Ｘとしてポリエチレンテレフタレートを用いる場合は、熱可塑性樹脂Ｙは、高精度な積層構造が実現しやすい観点から、ポリエチレンテレフタレートと同一の基本骨格である、エチレンテレフタレートを含むことが好ましい。熱可塑性樹脂Ｘと熱可塑性樹脂Ｙとが同一の基本骨格を含む樹脂であれば、積層精度が高く、さらに積層界面での層間剥離が生じにくくなる。

熱可塑性樹脂Ｘと熱可塑性樹脂Ｙとの組み合わせとしては、積層フィルムを製膜する際の厚み均一性が良好である観点から、各熱可塑性樹脂のガラス転移温度差が２０℃以下であるような組合せが好ましい。

また、熱可塑性樹脂Ｘが結晶性、熱可塑性樹脂Ｙが非晶性であり、熱可塑性樹脂Ｘのガラス転移温度が熱可塑性樹脂Ｙのガラス転移温度よりも低いことも好ましい。この場合、積層フィルムにおいて、結晶性樹脂を配向・結晶化させるのに適当な延伸温度で延伸させたときに、結晶性樹脂と比べて非晶性樹脂の配向を抑制でき、容易に屈折率差を設けることが可能になる。

ここで、結晶性樹脂とは、具体的には、ＪＩＳ Ｋ７１２２（１９９９）に準じて示差走査熱量測定（以下、ＤＳＣと称することがある。）を行い、昇温速度を２０℃／分として樹脂を２５℃から３００℃の温度まで加熱（１ｓｔＲＵＮ）し、その状態で５分間保持した後、次いで２５℃以下の温度となるように急冷して、再度２５℃から２０℃／分の昇温速度で３００℃まで昇温を行って得られた２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャートにおいて、融解ピークのピーク面積から求められる融解エンタルピー（ΔＨｍ）が、１５Ｊ／ｇ以上である樹脂のことを指す。

また、非晶性樹脂とは、上述した条件と同じ条件で求められる融解エンタルピー（ΔＨｍ）が、５Ｊ／ｇ以下の樹脂のことを指す。

上述した条件を満たすための熱可塑性樹脂の組合せの一例として、熱可塑性樹脂Ｘがポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートを含み、熱可塑性樹脂Ｙがスピログリコール由来のポリエステルを含むポリエステルであることが好ましい。

スピログリコール由来のポリエステルとは、スピログリコールをジオール成分として用いたポリエステルであって、他のエステル構造単位との共重合体、スピログリコールを単一のジオール成分として用いたポリエステル、またはそれらを他のポリエステル樹脂とブレンドし、好ましくはスピログリコール残基がポリエステル樹脂中の全ジオール残基の半数以上を占めるポリエステルのことを言う。スピログリコール由来のポリエステルは、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとのガラス転移温度差が小さいため、フィルムの製膜時に過延伸になりにくく、かつ層間剥離もしにくいため好ましい。

より好ましくは、熱可塑性樹脂Ｘは、ポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートを含み、熱可塑性樹脂Ｙは、スピログリコールとシクロヘキサンジカルボン酸とが用いられたポリエステルであることが好ましい。スピログリコールとシクロヘキサンジカルボン酸とを用いて得たポリエステルにおいては、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとの面内屈折率差が大きくなるため、高い反射率が得られやすくなる。また、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとのガラス転移温度の差が小さく、接着性にも優れるため、製膜時に過延伸になりにくく、かつ層間剥離もしにくい。

また、熱可塑性樹脂Ｘは、ポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートを含み、熱可塑性樹脂Ｙは、シクロヘキサンジメタノール由来のポリエステルであることも好ましい。

シクロヘキサンジメタノール由来のポリエステルとは、シクロヘキサンジメタノールをジオール成分として用いたポリエステルであって、他のエステル構造単位との共重合体、シクロヘキサンジメタノールを単一のジオール成分として用いたポリエステル、またはそれらを他のポリエステル樹脂とブレンドし、好ましくはシクロヘキサンジメタノール残基がポリエステル樹脂中の全ジオール残基の半数以上を占めるポリエステルのことを言う。シクロヘキサンジメタノール由来のポリエステルは、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートとのガラス転移温度の差が小さいため、成型時に過延伸になりにくく、かつ層間剥離もしにくいために好ましい。

ポリエステルは、より好ましくは、少なくともひとつの熱可塑性樹脂がシクロヘキサンジメタノールの共重合量が、１５ｍｏｌ％以上６０ｍｏｌ％以下であるエチレンテレフタレート重縮合体である。これにより、高い反射性能を有しながら、特に加熱や経時による光学的特性の変化が小さく、層間での剥離も生じにくくなる。シクロヘキサンジメタノールの共重合量が１５ｍｏｌ％以上６０ｍｏｌ％以下であるエチレンテレフタレート重縮合体は、ポリエチレンテレフタレートと非常に強く接着する。また、そのシクロヘキサンジメタノール基は、幾何異性体としてシス体またはトランス体があり、配座異性体としてイス型またはボート型もあるので、ポリエチレンテレフタレートと共延伸しても配向結晶化しにくく、高反射率で、熱履歴による光学特性の変化もさらに少なく、製膜時のやぶれも生じにくい。

本発明においては、色変換フィルムまたは積層フィルムが発光体から離れて配置されていることが好ましい。色変換フィルムまたは積層フィルムが発光体から離れていることによって、発光体からの熱が色変換フィルムに伝わりにくくなり有機発光材料の劣化を抑制できる。

（積層フィルムの製造方法）
次に、積層フィルムの好ましい製造方法について、熱可塑性樹脂Ｘ，Ｙからなる積層フィルムを例に以下に説明する。なお、本発明は係る製造方法の例に限定して解釈されるものではない。また、本発明に用いる積層フィルムの積層構造は、特許文献６（特開２００７−３０７８９３号公報）の段落［００５３］〜［００６３］に記載の内容と同様の方法により実現できる。

熱可塑性樹脂をペレットなどの形態で用意する。ペレットは、必要に応じて、熱風中あるいは真空下において乾燥された後、別々の押出機に供給される。また、積層フィルム中に紫外線吸収剤を含む場合には、熱可塑性樹脂中に紫外線吸収剤を混練したペレットをあらかじめ準備し、熱可塑性樹脂と紫外線吸収剤とを押出機中にて混練する。

押出機内において、融点以上に加熱溶融された樹脂は、ギアポンプ等で樹脂の押出量を均一化され、フィルター等を介して異物や変性した樹脂などを取り除かれる。これらの樹脂はダイにて目的の形状に成型された後、吐出される。そして、ダイから吐出された多層に積層されたシートは、キャスティングドラム等の冷却体上に押し出され、冷却固化され、キャスティングフィルムが得られる。

この際、ワイヤー状、テープ状、針状、またはナイフ状等の電極を用いて、静電気力によりキャスティングドラム等の冷却体に密着させ急冷固化させることが好ましい。また、スリット状、スポット状、面状の装置からエアーを吹き出してキャスティングドラム等の冷却体に密着させ急冷固化させたり、ニップロールにて冷却体に密着させ急冷固化させたりする方法も好ましい。

また、熱可塑性樹脂Ｘおよび熱可塑性樹脂Ｙを、２台以上の押出機を用いて異なる流路から多層積層装置に送り込み、積層フィルムを作製することが好ましい。

多層積層装置としては、マルチマニホールドダイやフィードブロックやスタティックミキサーなどを用いることができるが、特に、５１個以上の微細スリットを有するフィードブロックを用いることが好ましい。このようなフィードブロックを用いると、装置が極端に大型化することがないため、熱劣化による異物が少なく、積層数が極端に多い場合でも、高精度な積層が可能となる。また、幅方向の積層精度も従来に比較して格段に向上する。さらに、この装置においては、各層の厚みをスリットの形状（長さ、幅）によって調整できるため、任意の層厚みを達成することが可能になる。

このようにして所望の層構成に形成した溶融多層積層体をダイに導き、上述と同様にしてキャスティングフィルムが得られる。

得られたキャスティングフィルムは、二軸延伸することが好ましい。ここで、二軸延伸とは、長手方向および幅方向に延伸することをいう。延伸は、逐次に二方向に延伸してもよいし、同時に二方向に延伸してもよい。さらに長手方向および／または幅方向に再延伸を行ってもよい。

まず、逐次二軸延伸の場合について説明する。ここで、長手方向への延伸とは、フィルムに長手方向の分子配向を与えるための延伸を言う。通常は、ロールの周速差により延伸される。この延伸は１段階で行ってもよく、複数本のロール対を使用して多段階で行ってもよい。延伸の倍率は樹脂の種類により異なるが、通常、２〜１５倍が好ましく、積層フィルムを構成する樹脂のいずれかにポリエチレンテレフタレートを用いた場合には、２〜７倍が特に好ましい。また、延伸温度としては、積層フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度以上ガラス転移温度＋１００℃以下が好ましい。

このようにして得られた一軸延伸されたフィルムに、必要に応じてコロナ処理、フレーム処理、プラズマ処理などの表面処理を施した後、易滑性、易接着性、帯電防止性などの機能をインラインコーティングにより付与してもよい。特に、積層フィルムと色変換フィルムとを含む積層部材を形成する際には、屈折率が積層フィルムの最表層となる熱可塑性樹脂Ｘの屈折率よりも低く、色変換フィルムの最表層となるフィルムの屈折率よりも高い樹脂をインラインコーティングすることが好ましい。

幅方向の延伸とは、フィルムに幅方向の配向を与えるための延伸をいう。通常は、テンターを用いて、フィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、幅方向に延伸される。延伸の倍率としては樹脂の種類により異なるが、通常、２〜１５倍が好ましく、積層フィルムを構成する樹脂のいずれかにポリエチレンテレフタレートを用いた場合には、２〜７倍が特に好ましい。また、延伸温度としては、積層フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度以上ガラス転移温度＋１２０℃以下が好ましい。

このようにして二軸延伸されたフィルムは、平面性および寸法安定性を付与するために、テンター内で延伸温度以上融点以下の熱処理を行うのが好ましい。フィルムに対して熱処理を行うことによって、成型用フィルムの寸法安定性が向上する。このようにしてフィルムに対して熱処理が施され、均一に徐冷された後に、室温まで冷やして巻き取られる。また、必要に応じて、熱処理から徐冷の際に弛緩処理などを併用してもよい。

次に、同時二軸延伸の場合について説明する。同時二軸延伸の場合には、得られたキャスティングフィルムに、必要に応じてコロナ処理、フレーム処理、プラズマ処理などの表面処理を施した後、易滑性、易接着性、帯電防止性などの機能をインラインコーティングにより付与してもよい。

次に、キャストフィルムを、同時二軸テンターへ導き、フィルムの両端をクリップで把持しながら搬送して、長手方向と幅方向に同時および／または段階的に延伸する。同時二軸延伸機としては、パンタグラフ方式、スクリュー方式、駆動モーター方式、リニアモーター方式があるが、延伸倍率を任意に変更可能で弛緩処理を任意の場所で行うことができる、駆動モーター方式またはリニアモーター方式が好ましい。延伸の倍率は樹脂の種類により異なるが、通常、面積倍率として６〜５０倍が好ましく、積層フィルムを構成する樹脂のいずれかにポリエチレンテレフタレートを用いた場合には、面積倍率として８〜３０倍が特に好ましい。特に、同時二軸延伸の場合には、面内の配向差を抑制するために、長手方向と幅方向の延伸倍率を同一とするとともに、延伸速度もほぼ等しくすることが好ましい。また、延伸温度としては、積層フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度以上ガラス転移温度＋１２０℃以下が好ましい。

このようにして二軸延伸されたフィルムは、平面性、寸法安定性を付与するために、引き続きテンター内で延伸温度以上融点以下の熱処理を行うのが好ましい。この熱処理の際に、幅方向での主配向軸の分布を抑制するため、熱処理ゾーンに入る直前および／または直後に、瞬時に長手方向に弛緩処理することが好ましい。このようにして熱処理され、均一に徐冷された後、室温まで冷やして巻き取られる。また、必要に応じて、熱処理から徐冷の際に長手方向および／または幅方向に弛緩処理を行ってもよい。熱処理ゾーンに入る直前および／または直後に瞬時に長手方向に弛緩処理する。

＜光拡散フィルム＞
本発明による光源ユニットは、色変換フィルムのいずれか一方または両方の面に光拡散フィルムが積層されていることが好ましい。これは、光源からの光のムラを軽減し、光を均一に拡散させる効果があるとともに、後述するプリズムシートと同様に集光の効果を示し、正面方向の輝度向上に寄与するからである。また、光源からの発光の指向性を軽減し、有機発光材料からの発光を色変換フィルムの外部に取り出しやすくして、光源からの発光と有機発光材料からの発光との比率を、最適な状態に調整する効果もある。

光拡散フィルムは、モアレ防止や光沢抑制のためにプリズムシートの上部に配置される上拡散フィルムと、透明度が高くプリズムシートの下部に配置される下拡散フィルムとに分類される。ディスプレイや照明装置の用途には、一般的には下拡散フィルムのみが使用されるが、目的に応じて上拡散フィルムと組み合わせる構成をとってもよい。

光拡散フィルムとしては、例えば、ライトアップならびにケミカルマット（きもと社製）、オパルス（恵和社製）、Ｄシリーズ（ツジデン社製）、ＣＨ／ＪＳ（ＳＫＣ Haas Display Films社製）などが挙げられる。

＜プリズムシート＞
本発明による光源ユニットは、色変換フィルムの光出射面にプリズムシートが設けられていることが好ましい。これは、光源側から照射された光を集光することによって、正面方向の輝度を向上できるとともに、バックライトの明るさを均一にできるためである。ここで、光出射面とは、ディスプレイ用途においては表示面側のことを指し、照明装置の用途においては発光面側のことを指す。

プリズムシートは一般的に、光学用の透明ＰＥＴフィルム上に頂角９０°の二等辺三角形形状やマイクロレンズ形状のプリズムパターンを形成した構造を有する。プリズムシートの使用枚数は１枚以上であれば特に制限はないが、正面輝度をより向上させるには２枚のプリズムシートを直交させて使用することが好ましい。上述した光拡散フィルムと組み合わせて使用することによって、正面輝度向上の効果がより強く発揮される。

プリズムシートとしては、例えば、ＢＥＦシリーズ（３Ｍ社製）、ダイヤアート（三菱レイヨン社製）、ＧＴＬ５０００・ＧＴＬ６０００シリーズ（五洋紙工社製）などが挙げられる。

本発明の光源ユニットは、ディスプレイ、照明装置、インテリア、標識、看板などの用途に使用できるが、特に、ディスプレイや照明装置の用途に好適に用いられる。

（実施例）
以下、本発明について実施例を挙げて説明するが、本発明はこれらの実施例により限定されるものではない。

＜緑色蛍光体＞
緑色蛍光体１：電気化学工業社製“ＧＲ−ＭＷ５４０Ｋ”（Ｅｕ付活β型サイアロン蛍光体）
緑色蛍光体２：電気化学工業社製“ＧＲ−ＳＷ５３２Ｄ”（Ｅｕ付活β型サイアロン蛍光体）
緑色蛍光体３：電気化学工業社製“ＧＲ−ＳＷ５３１Ｂ”（Ｅｕ付活β型サイアロン蛍光体）
緑色蛍光体４：電気化学工業社製“ＧＲ−ＳＷ５２９Ｙ”（Ｅｕ付活β型サイアロン蛍光体）
緑色蛍光体５：三菱化学社製 Ｃｅ付活ルテチウムアルミニウムガーネット蛍光体

＜赤色蛍光体＞
赤色蛍光体１：ネモ・トルミマテリアル社製 Ｍｎ付活複フッ化物蛍光体

＜緑色蛍光体および赤色蛍光体の蛍光スペクトルの測定＞
緑色蛍光体および赤色蛍光体の蛍光スペクトルは、分光配向測定システムＧＰ−５００（大塚電子社製）を用い、波長４５０ｎｍで励起させた際の発光スペクトルを測定した。

緑色蛍光体１〜５および赤色蛍光体１の発光スペクトルから発光ピーク波長およびその半値幅を読み取った値を表２に示す。

＜有機発光材料＞
下記の実施例および比較例において、化合物Ｒ−１、Ｒ−２は以下に示す化合物である。

＜有機発光材料の吸収スペクトルの測定＞
化合物の吸収スペクトルは、Ｕ−３２００形分光光度計（日立製作所社製）を用い、化合物をトルエンに１×１０^−６ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解させて測定を行った。

＜有機発光材料の蛍光スペクトルの測定＞
化合物の蛍光スペクトルは、Ｆ−２５００形分光蛍光光度計（日立製作所社製）を用い、化合物をトルエンに１×１０^−６ｍｏｌ／Ｌの濃度で溶解させ、波長４６０ｎｍで励起させた際の蛍光スペクトルを測定した。

化合物Ｒ−１、Ｒ−２の吸収スペクトルおよび蛍光スペクトルのピーク波長およびその半値幅を読み取った値を表３に示す。

＜色変換フィルムの吸収スペクトルの測定＞
色変換フィルムの吸収スペクトルは、Ｕ−３２００形分光光度計（日立製作所社製）を用い、色変換フィルムを波長４６０ｎｍで励起させて測定を行った。ここで、色変換フィルムの吸収ピーク波長は、後述する実施例１において５９６ｎｍであり、実施例１３において５８９ｎｍであった。

＜積層フィルムの反射率の測定＞
分光光度計（Ｕ−４１００ Spectrophotometer）（日立製作所社製）に付属の角度可変透過付属装置を取り付け、入射角度φ＝１０°および６０°における２５０〜８００ｎｍの波長の絶対反射率を測定した。測定条件：スリットは２ｎｍ（可視）／自動制御（赤外）とし、ゲインは２と設定し、走査速度を６００ｎｍ／分とした。サンプルをフィルム幅方向中央部から５ｃｍ×１０ｃｍで切り出し測定した。

＜輝度測定＞
発光体、拡散板、積層フィルム、色変換フィルム（積層フィルムと色変換フィルムを含む積層部材の場合もある）、プリズムシート、偏光反射フィルムとした場合の輝度を、コニカミノルタセンシング社製の分光放射輝度計を用いて測定した。表４に、比較例１における輝度を１００としたときの相対的な輝度を記載した。

＜色域の算出＞
輝度測定により得られた発光スペクトルデータから緑色の発光のピーク波長と半値幅および赤色の発光の発光ピーク波長とその半値幅を求めた。また、輝度測定によって得られた発光スペクトルデータと、カラーフィルターの透過率のスペクトルデータとから、カラーフィルターにより色純度を向上させた場合の（ｕ’、ｖ’）色空間における色域を算出した。算出された（ｕ‘、ｖ’）色空間における色域の面積は、ＢＴ．２０２０規格の色域面積を１００％とした場合の割合により評価した。この割合が高いほど、色再現性は良好である。

（実施例１）
＜蛍光体組成物の作製＞
容積１００ｍｌのポリエチレン製容器を用いて、マトリックス樹脂としてシリコーン樹脂を１６．０ｇ、緑色蛍光体１を８．０ｇ添加して混合した。その後、遊星式撹拌・脱泡装置を用い、２０００ｒｐｍで５分間撹拌・脱泡し、蛍光体組成物を作製した。

＜発光体の作製＞
得られた蛍光体組成物を、ＬＥＤチップ（昭和電工社製“ＧＭ２ＱＴ４５０Ｇ”、平均波長：４５４ｎｍ）が実装されたパッケージフレーム（エノモト社製フレーム“ＴＯＰ ＬＥＤ ＢＡＳＥ”）に、ディスペンサー（武蔵野エンジニアリング社製“ＭＰＰ−１”）を用いて流し込み、８０℃で１時間、１５０℃で２時間キュアすることにより、発光体を作製した。

＜色変換組成物の作製＞
バインダー樹脂としてポリエステル樹脂（ＳＰ値＝１０．７（ｃａｌ／ｃｍ^３）^０．５）を用い、バインダー樹脂１００重量部に対して、有機発光材料として化合物Ｒ−１を０．０１７重量部、溶剤としてトルエンを３００重量部混合した後、遊星式撹拌・脱泡装置“マゼルスターＫＫ−４００”（クラボウ製）を用いて、３００ｒｐｍの回転数で２０分間撹拌および脱泡して色変換組成物を得た。

＜色変換フィルムの作製＞
スリットダイコーターを用いて色変換組成物を、光拡散フィルム“ケミカルマット”１２５ＰＷ（きもと社製、厚さ１３８μｍ）のＰＥＴ基材側に塗布し、１００℃で２０分加熱、乾燥して平均膜厚が４８μｍの色変換層を形成した。次に、ＰＥＴフィルム“ルミラー”Ｕ４８（東レ社製、厚さ５０μｍ）を加温ラミネートすることによって、「基材／色変換層／基材／光拡散層」の構成の色変換フィルムを作製した。

表４に、実施例１による色変換フィルム、およびこの色変換フィルムを含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、（ｕ’、ｖ’）色空間における色域の面積は、ＢＴ．２０２０規格の色域面積に対して、８８％であり優れた特性を示すことが分かる。

（実施例２）
＜積層フィルムの作製＞
熱可塑性樹脂Ｘとして、融点が２５８℃のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を用いた。また熱可塑性樹脂Ｙとして融点を持たない非晶性樹脂であるスピログリコール２５ｍｏｌ％、シクロヘキサンジカルボン酸３０ｍｏｌ％共重合したエチレンテレフタレート（ＰＥ／ＳＰＧ・Ｔ／ＣＨＤＣ）を用いた。

準備した結晶性ポリエステルと熱可塑性樹脂Ｙとをそれぞれ、２台の単軸押出機に投入し、２８０℃で溶融させて、混練した。次に、それぞれＦＳＳタイプのリーフディスクフィルタを５枚介した後、ギアポンプにて計量しながら、スリット数１１個の積層装置にて合流させて、厚み方向に交互に１１層積層した積層体とした。積層体にする方法は、特許文献６の段落［００５３］〜［００５６］の記載に従って行った。ここでは、スリット長さ、間隔は全て一定とした。得られた積層体は、熱可塑性樹脂Ｘが６層、熱可塑性樹脂Ｙが５層であり、厚み方向に交互に積層された積層構造を有していた。口金内部での拡幅比である口金リップのフィルム幅方向長さを口金の流入口部でのフィルム幅方向の長さで割った値が２．５になるようにした。

得られたキャストフィルムを、８０℃の温度に設定したロール群によって加熱した後、延伸区間長が１００ｍｍの間で、ラジエーションヒーターによりフィルムの両面から急速加熱しながら、フィルムの長手方向に３．３倍延伸させ、その後一旦冷却した。次に、この一軸延伸フィルムの両面に空気中でコロナ放電処理を施し、基材フィルムの濡れ張力を５５ｍＮ／ｍとし、その処理面に（ガラス転移温度が１８℃のポリエステル樹脂）／（ガラス転移温度が８２℃のポリエステル樹脂）／平均粒径１００ｎｍのシリカ粒子からなる積層形成膜塗液を塗布し、透明・易滑・易接着層を形成した。易接着層の屈折率は１．５７であった。

この一軸延伸フィルムをテンターに導いて、１００℃の温度の熱風によって予熱した後、１１０℃の温度でフィルムを幅方向に３．３倍延伸した。ここでの延伸速度および温度は一定とした。延伸したフィルムは、そのままテンター内において２４０℃の温度の熱風によって熱処理を行い、続いて同温度条件で幅方向に２％の弛緩処理を、さらに１００℃まで急冷した後に幅方向に５％の弛緩処理を施し、その後、巻き取り積層フィルムを得た。

ＰＥＴフィルム“ルミラー”Ｕ４８（東レ社製、厚さ５０μｍ）の代わりに積層フィルムを用いたこと以外は実施例１と同様にして色変換フィルムを作製し、「積層フィルム／色変換層／基材／光拡散層」という構成の積層部材を得た。

表４に、実施例２による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、積層フィルムを用いない実施例１に比して、輝度がわずかに向上していることが分かる。また、色域面積は、実施例１と同等であった。

（実施例３）
熱可塑性樹脂ＸからなるＸ層の層数を１０１層、熱可塑性樹脂ＹからなるＹ層の層数を１００層とした以外は、実施例２と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を得た。

表４に、実施例３による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、層数の少ない実施例２に比して輝度が向上していることが分かる。また、色域面積は実施例１と同等であった。

（実施例４）
熱可塑性樹脂ＸからなるＸ層の層数を３０１層、熱可塑性樹脂ＹからなるＹ層の層数を３００層とした以外は、実施例２と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を得た。

表４に、実施例４による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、実施例２に比して顕著に輝度が向上していることが分かる。また、色域面積は実施例１と同等であった。

（実施例５）
易接着層をインラインコートによって設けないこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を得た。

表４に、実施例５による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットの評価結果を示す。実施例１に比して高い輝度向上率を示すものの、実施例４に比して発光体の波長の反射率が高いことを反映して、わずかに輝度の低いことが分かる。また、色域面積は実施例１と同等であった。

（実施例６）
積層フィルムと色変換フィルムとを含む積層部材にしないこと以外は、実施例５と同様に積層フィルム、および色変換フィルムを得た。

表４に、実施例６による積層フィルム、色変換フィルム、およびこれらの積層フィルムおよび色変換フィルムを含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、実施例１に比して高い輝度向上率を示すものの、実施例５に比して積層フィルムと色変換フィルムとを貼り合せることなく用いたことを反映して、わずかに輝度の低いことが分かる。また、色域面積は実施例１と同等であった。

（実施例７）
蛍光体組成物の緑色蛍光体として緑色蛍光体２を用いた以外は、実施例４と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を得た。

表４に、実施例７による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、実施例４と同様に顕著な輝度の向上が見られ、かつ色味や輝度の均一性にも優れることが分かる。また、（ｕ’、ｖ’）色空間における色域の面積は、ＢＴ．２０２０規格の色域面積に対して９０％であり優れた特性を示すことが分かる。

（実施例８）
蛍光体組成物の緑色蛍光体として緑色蛍光体３を用いた以外は、実施例４と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を得た。

表４に、実施例８による積層部材ならびにそれを含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、実施例４と同様に顕著な輝度の向上が見られ、かつ色味や輝度の均一性にも優れることが分かる。また、（ｕ’、ｖ’）色空間における色域の面積は、ＢＴ．２０２０規格の色域面積に対して８８％であり優れた特性を示すことが分かる。

（実施例９）
蛍光体組成物の緑色蛍光体として緑色蛍光体４を用いた以外は、実施例４と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を得た。

表４に、実施例９による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、実施例４と同様に顕著な輝度の向上が見られ、かつ色味や輝度の均一性にも優れることが分かる。また、（ｕ’、ｖ’）色空間における色域の面積は、ＢＴ．２０２０規格の色域面積に対して８４％であり、優れた特性を示したものの、実施例４に比して少し劣ることが分かる。

（実施例１０）
蛍光体組成物の緑色蛍光体として緑色蛍光体５を用いた以外は、実施例４と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を得た。

表４に、実施例１０による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、実施例４と同様に顕著な輝度の向上が見られ、かつ色味や輝度の均一性にも優れることが分かる。また、（ｕ’、ｖ’）色空間における色域の面積は、ＢＴ．２０２０規格の色域面積に対して７３％であり、実施例４に比して劣ることが分かる。

（実施例１１）
色変換フィルムの有機発光材料として化合物Ｒ−２を用いた以外は、実施例４と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を得た。

表４に、実施例１１による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、実施例４と同様に顕著な輝度の向上が見られ、かつ色味や輝度の均一性にも優れることが分かる。また、（ｕ’、ｖ’）色空間における色域の面積は、ＢＴ．２０２０規格の色域面積に対して９１％であり、優れた特性を示すことが分かる。

（実施例１２）
光拡散フィルムの代わりにＰＥＴフィルム“ルミラー”Ｕ４８（東レ社製、厚さ５０μｍ）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を作製した。

表４に、実施例１２による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットを、プリズムシートを用いることなく評価した評価結果を示す。積層フィルムを用いない実施例１に比して青緑がかった白色光となり、輝度は同等であったが、色域面積が若干低い結果となった。

（実施例１３）
色変換フィルムのバインダー樹脂としてアクリル樹脂（ＳＰ値＝９．５（ｃａｌ／ｃｍ^３）^０．５）を用いたこと以外は、実施例４と同様にして積層フィルム、色変換フィルム、および積層部材を得た。

表４に、実施例１３による積層部材、およびこの積層部材を含む光源ユニットの評価結果を示す。表４から、実施例４と同様に顕著な輝度の向上が見られ、かつ色味や輝度の均一性にも優れることが分かる。また、（ｕ’、ｖ’）色空間における色域の面積は、ＢＴ．２０２０規格の色域面積に対して８６％であり、優れた特性を示したが、実施例４に比して少し劣ることが分かる。

また、実施例１および実施例１３において作製した色変換フィルムの吸収スペクトルを測定し、それぞれの吸収ピーク波長を読み取ったところ、実施例１の色変換フィルムの吸収ピーク波長は５９６ｎｍであり、実施例１３の色変換フィルムの吸収ピーク波長は５８９ｎｍであった。

（比較例１）
＜蛍光体組成物の作製＞
容積１００ｍｌのポリエチレン製容器を用いて、マトリックス樹脂としてシリコーン樹脂を１６．０ｇ、緑色蛍光体１を４．０ｇ、赤色蛍光体１を１０．０ｇ添加して混合した。その後、遊星式撹拌・脱泡装置を用い、２０００ｒｐｍで５分間撹拌および脱泡し、蛍光体組成物を作製した。

＜発光体の作製＞
得られた蛍光体組成物を、ＬＥＤチップ（昭和電工社製“ＧＭ２ＱＴ４５０Ｇ”、平均波長：４５４ｎｍ）が実装されたパッケージフレーム（エノモト社製フレーム“ＴＯＰ ＬＥＤ ＢＡＳＥ”）に、ディスペンサー（武蔵野エンジニアリング社製“ＭＰＰ−１”）を用いて流し込み、８０℃の温度で１時間、１５０℃の温度で２時間キュアすることによって、ＬＥＤパッケージを作製した。色変換層を形成しないこと以外は、実施例１と同様の構成にて光源ユニットを得た。

表４に、比較例による光源ユニットの評価結果を示す。表４から、輝度および色域ともに実施例１に比して劣る結果であることが分かる。

以上のように、本発明に係る光源ユニット、ディスプレイおよび照明装置は、高輝度と色再現性の向上とを両立させる光源ユニット、ディスプレイおよび照明装置に適する。

１ 光源ユニット
２ 発光体
３ 色変換フィルム
４ 導光板
５ 積層フィルム
６ リフレクター
７ 実装基板
８ パッケージフレーム
９ ＬＥＤチップ
１０ ワイヤー
１１ 蛍光体層
１２，１２ａ，１２ｂ 透明封止材
１３ ＬＥＤパッケージ
１４ レンズ
１５ 刃物
１６ 基材
１７ 蛍光体シート
１８ 個片化された蛍光体層
１９ コレット
２２ 積層部材
２３ 機能層
２４ 色変換層
２５ バリア層
４１ 入射面

Claims (19)

1. 発光体と、前記発光体から入射された入射光の少なくとも一部を前記入射光よりも長波長の光に変換する有機発光材料を含む色変換フィルムと、を有する光源ユニットであって、
   前記発光体は、光源と、前記光源の上に形成された緑色蛍光体を含む層とを有し、
   前記緑色蛍光体の発光波長ピークが５２５ｎｍ以上５４５ｎｍ以下、前記緑色蛍光体の発光ピークの半値幅が５５ｎｍ以下であり、
   前記有機発光材料は、６２０ｎｍ以上６６０ｎｍ以下の波長領域に発光波長ピークを有し、前記有機発光材料の発光ピークの半値幅が５０ｎｍ以下であり、
   前記有機発光材料の吸収ピーク波長が５５０ｎｍ以上である
   ことを特徴とする光源ユニット。
2. 前記緑色蛍光体がＥｕ付活β型サイアロン蛍光体である
   ことを特徴とする請求項１に記載の光源ユニット。
3. 前記発光体と前記色変換フィルムとの間に、異なる複数の熱可塑性樹脂が交互に１１層以上積層されてなる積層フィルムが設けられている
   ことを特徴とする請求項１または２に記載の光源ユニット。
4. 前記積層フィルムは、５８０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下の波長の光が、６０°の入射角度で入射したときの反射率が７０％以上である
   ことを特徴とする請求項３に記載の光源ユニット。
5. 前記積層フィルムは、４００ｎｍ以上５８０ｎｍ以下の波長の光が１０°の入射角度で入射したときの反射率が２０％以下である
   ことを特徴とする請求項３または４に記載の光源ユニット。
6. 前記色変換フィルムは、ポリエステル樹脂を含む
   ことを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の光源ユニット。
7. 前記有機発光材料は、ピロメテン誘導体を含む
   ことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の光源ユニット。
8. 前記有機発光材料は、一般式（１）で表される化合物を含有する
   ことを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の光源ユニット。
   

   

   （ＸはＣ−Ｒ^７またはＮである。Ｒ^１〜Ｒ^９はそれぞれ同じでも異なっていてもよく、水素、アルキル基、シクロアルキル基、複素環基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基、水酸基、チオール基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリールエーテル基、アリールチオエーテル基、アリール基、ヘテロアリール基、ハロゲン、シアノ基、アルデヒド基、カルボニル基、カルボキシル基、オキシカルボニル基、カルバモイル基、アミノ基、ニトロ基、シリル基、シロキサニル基、ボリル基、ホスフィンオキシド基、および隣接置換基との間に形成される縮合環および脂肪族環の中から選ばれる。）
9. 前記一般式（１）において、ＸがＣ−Ｒ^７であり、Ｒ^７が一般式（２）で表される基である
   ことを特徴とする請求項８に記載の光源ユニット。
   

   

   （ｒは、水素、アルキル基、シクロアルキル基、複素環基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基、水酸基、チオール基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリールエーテル基、アリールチオエーテル基、アリール基、ヘテロアリール基、ハロゲン、シアノ基、アルデヒド基、カルボニル基、カルボキシル基、オキシカルボニル基、カルバモイル基、アミノ基、ニトロ基、シリル基、シロキサニル基、ボリル基、ホスフィンオキシド基からなる群より選ばれる。ｋは１〜３の整数である。ｋが２以上である場合、ｒはそれぞれ同じでも異なってもよい。）
10. 前記一般式（１）において、Ｒ^１、Ｒ^３、Ｒ^４およびＲ^６はそれぞれ同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のアリール基である
    ことを特徴とする請求項８または９に記載の光源ユニット。
11. 前記有機発光材料の吸収ピーク波長が、５５０ｎｍ以上６５０ｎｍ以下である
    ことを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１項に記載の光源ユニット。
12. 前記積層フィルムが熱可塑性樹脂ＸからなるＸ層と熱可塑性樹脂ＹからなるＹ層を含み、前記熱可塑性樹脂Ｘがポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートを含み、前記熱可塑性樹脂Ｙがスピログリコール由来のポリエステルを含むポリエステルまたはシクロヘキサンジメタノール由来のポリエステルである
    ことを特徴とする請求項３〜５のいずれか１項に記載の光源ユニット。
13. 前記色変換フィルムのいずれか一方の面または両方の面に光拡散フィルムが積層されている
    ことを特徴とする請求項１〜１２のいずれか１項に記載の光源ユニット。
14. 前記色変換フィルムの光出射面に、プリズムシートが設けられている
    ことを特徴とする請求項１〜１３のいずれか１項に記載の光源ユニット。
15. 前記色変換フィルムと前記積層フィルムとが積層されている
    ことを特徴とする請求項３に記載の光源ユニット。
16. 前記色変換フィルムと前記積層フィルムとの間に機能層が設けられ、前記機能層の屈折率ｎ３は、前記積層フィルムの屈折率ｎ１と前記色変換フィルムの屈折率ｎ２との間である
    ことを特徴とする請求項３または１５に記載の光源ユニット。
17. 前記色変換フィルムまたは前記積層フィルムが前記発光体から離れて配置されている
    ことを特徴とする請求項３、１５または１６に記載の光源ユニット。
18. 請求項１〜１７のいずれか１項に記載の光源ユニットを含む
    ことを特徴とするディスプレイ。
19. 請求項１〜１７のいずれか１項に記載の光源ユニットを含む
    ことを特徴とする照明装置。

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