JP6842541B2 - 光電変換装置の製造方法 - Google Patents
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Description
シリコン基板1の第一主面上の真性シリコン系薄膜12、およびシリコン基板1の第二主面上の真性シリコン系薄膜22の少なくとも一方にプラズマ処理が行われる。プラズマ処理は、CVDチャンバ内に水素ガスおよびシリコン含有ガスを導入しながら、シリコン含有水素雰囲気下で実施される。
真性シリコン系層は、プラズマCVDにより製膜されることが好ましい。プラズマCVDにより真性シリコン系層を製膜する場合、まず、シリコン基板が、プラズマCVD装置のチャンバ内に導入される。複数のシリコン基板を製膜トレイ等載置部材上に載置して、チャンバ内に導入してもよい。また、吸引方式等によりチャンバ内の所定位置にシリコン基板を固定してもよい。複数のシリコン基板をチャンバ内に導入し、1バッチで複数のシリコン基板上への製膜を行うことにより、太陽電池の生産効率を向上できる。
シリコン基板上に真性シリコン系層が設けられた基板の複数がCVDチャンバ内に配置された状態で、CVDチャンバ内に水素ガスおよびシリコン含有ガスを導入しながら、プラズマ処理が実施される。プラズマ処理により、真性シリコン系層の表面が水素プラズマに暴露され、太陽電池の変換特性、特に開放電圧(Voc)および曲線因子(FF)が向上する傾向がある。本発明においては、プラズマ処理の際に、水素に加えてSiH4等のシリコン含有ガスがCVDチャンバ内に導入されることにより、連続製膜バッチ数が増加した場合でも、バッチ内およびバッチ間での特性のバラツキが抑制される。
従来技術の一般的な水素プラズマ処理では、まず、3枚のシリコン基板1L,1C,1Rの主面上のそれぞれに、膜厚d0の真性シリコン系層120L,120C,120Rが形成される(図2(A))。前述のように、テクスチャが形成された基板上の真性シリコン系層の膜厚は、微視的にはテクスチャの頂部と谷部で異なっているが、1枚の基板上の膜厚の平均でみれば、真性シリコン系層120L,120C,120Rの膜厚には明確な差はみられない。
本発明においては、水素に加えて、シリコン含有ガスをCVDチャンバ内に導入しながらプラズマ処理が行われる。図3は、本発明におけるプラズマ処理の概要を示す概念図である。まず、図2(A)と同様に、シリコン基板1L,1C,1Rの主面上のそれぞれに、膜厚d0の真性シリコン系層120L,120C,120Rが形成される(図3(A))。その後、CVDチャンバ内に水素およびシリコン含有ガスを導入しながらプラズマ放電が行われ、プラズマ処理が実施される(図3(B))。シリコン含有ガスとしては、CVD製膜に用いられる原料ガスと同様、SiH4やSi2H6等が用いられる。
図3では、1回のCVD製膜により、シリコン基板上に膜厚d0の真性シリコン系層を形成する形態を示しているが、真性シリコン系層を、複数のサブ層に分割して形成してもよい。複数のサブ層を形成する場合、いずれかのサブ層を形成後、次の層を形成する前に、上記のプラズマ処理が実施される。各サブ層の形成後に毎回プラズマ処理が実施されてもよい。
プラズマ処理が施された真性シリコン系薄膜12上には、導電型シリコン系薄膜15としてp型シリコン系薄膜が形成される。界面をプラズマ処理した真性シリコン系薄膜に接して導電型シリコン系薄膜が設けられることにより、界面接合が良好となり、変換特性が向上する傾向がある。導電型シリコン系薄膜の膜厚は、3nm〜20nmの範囲が好ましい。
導電型シリコン系薄膜15,25上には透明導電層17,27が形成される。透明導電層は導電性酸化物層である。導電性酸化物としては、例えば、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化錫等を単独であるいは混合して用いることができる。導電性酸化物には、導電性ドーピング剤が添加されていてもよい。例えば、酸化亜鉛に添加されるドーピング剤としては、アルミニウム、ガリウム、ホウ素、ケイ素、炭素等が挙げられる。酸化インジウムに添加されるドーピング剤としては、亜鉛、錫、チタン、タングステン、モリブデン、ケイ素等が挙げられる。酸化錫に添加されるドーピング剤としては、フッ素等が挙げられる。透明導電層は単膜として製膜されてもよく、複数の層が製膜されてもよい。
透明導電層17,27上には集電極19,29が形成される。集電極の材料としては銀、銅、金、アルミニウム、スズ等の金属が用いられる。受光面側の集電極は、パターン状に形成される。裏面側の集電極は透明導電層上の全面に形成されていてもよく、パターン状に形成されていてもよい。パターン状の集電極は、導電性ペーストの塗布やメッキ等により形成できる。透明導電層上への導電性ペーストの塗布方法としては、インクジェット、スクリーン等の印刷法や、スプレー等が挙げられる。
結晶シリコン系太陽電池は、実用に供するに際して、モジュール化されることが好ましい。太陽電池のモジュール化は、適宜の方法により行われる。例えば、集電極に、タブ等のインターコネクタを接続することにより、複数の太陽電池が直列または並列に接続された太陽電池ストリングが形成される。太陽電池あるいは太陽電池ストリングには、外部回線と電気的に接続するための配線が接続され、封止材およびガラス板等により封止されることにより、太陽電池モジュールが得られる。
(シリコン基板へのテクスチャの形成)
入射面の面方位が(100)で、厚みが200μmの6インチn型単結晶シリコンウェハを、アセトン中で洗浄した後、2重量%のHF水溶液に3分間浸漬して表面の酸化シリコン膜を除去し、超純水によるリンスを行った。洗浄後のシリコン基板を、70℃の5/15重量%のKOH/イソプロピルアルコール水溶液に15分間浸漬した後、超純水によるリンスを行い、(111)面が露出したピラミッド形状のテクスチャが形成された単結晶シリコン基板を得た。
シリコン基板を25枚(5行,5列)載置可能な製膜トレイ(トレイ面積:0.93m2、製膜面の面積:0.67m2)上の面内中央部(3,3アドレス)に、テクスチャが形成されたシリコン基板を載置した。シリコン基板を載置したトレイをCVDチャンバ内へ導入し、基板温度150℃、圧力120Pa、H2/SiH4流量比10/3、パワー密度11mW/cm2の条件(以下、この条件を「標準製膜条件」と記載する)で、30秒間製膜を行い、テクスチャの谷部における膜厚が約5nmの真性シリコン層を形成した。
真性シリコン層を製膜後、一旦プラズマ放電を停止し、H2およびSiH4を表1の「プラズマ処理条件1」に示すH2/SiH4流量比でCVDチャンバへ導入し、ガス置換を行った。30秒間ガス置換を行った後、プラズマ放電を再開して、表1の「プラズマ処理条件1」に示すH2/SiH4流量比、パワー密度、圧力および基板温度で、30秒間プラズマ処理を実施した。
「標準製膜条件」および「プラズマ処理条件1〜10」における、水素希釈倍率(H2/SiH4流量比)、パワー密度、圧力、基板温度、および製膜レートを表1に示す。製膜レートは、プラズマ処理前の基板の中央付近におけるテクスチャの谷部の薄膜の膜厚d0を3か所で測定した平均と、プラズマ処理後の基板の中央付近におけるテクスチャの谷部の薄膜の膜厚d1を3か所で測定した平均との差を、膜厚変化量d1−d0として、膜厚変化量をプラズマ処理時間で割ることにより算出した。
<実験例1>
(第1バッチの製膜)
シリコン基板を25枚(5行,5列)載置可能な製膜トレイ(トレイ面積:0.93m2、製膜面の面積:0.67m2)上の面内中央部(3,3アドレス)および端部(1,1アドレス)のそれぞれに、テクスチャが形成されたシリコン基板を載置した。シリコン基板を載置したトレイをCVDチャンバ内へ導入し、標準製膜条件で11秒間製膜を行い、膜厚約2.5nmの真性シリコン層(第一サブ層)を形成した。
第1バッチの製膜終了後、製膜トレイをCVD装置から取出し、製膜トレイ上の面内中央部および端部のそれぞれに別のシリコン基板を載置して、第2バッチの製膜を行った。第2バッチの製膜では、第1バッチと同様に、約2.5nmの第一サブ層の形成、第一サブ層へのプラズマ処理、約2.5nmの第二サブ層の形成、第二サブ層へのプラズマ処理およびp型シリコン薄膜の形成の一連の操作を行った。これらの一連の操作を繰り返し、第9バッチまで製膜を行った。
第10バッチでは、第1〜9バッチと同様に、第一サブ層の形成、第一サブ層へのプラズマ処理、第二サブ層の形成、および第二サブ層へのプラズマ処理を行った後、CVD装置から製膜トレイを取出した。トレイの中央部および端部のそれぞれに載置されたシリコン基板の中央付近におけるテクスチャ谷部の真性シリコン薄膜の膜厚を測定し、3箇所の平均をプラズマ処理後の膜厚d1とした。
第1〜9バッチと同様の条件で、一連の操作を繰り返し、第11〜第998バッチの製膜を行った。
第999バッチの製膜では、第一サブ層の形成、第一サブ層へのプラズマ処理、および第二サブ層の形成を行った後、CVD装置から製膜トレイを取出してシリコン基板の中央付近におけるテクスチャ谷部の薄膜の膜厚を3か所で測定し、3か所の平均をプラズマ処理前の膜厚d0とした。第1000バッチの製膜では、第10バッチと同様に、第一サブ層の形成、第一サブ層へのプラズマ処理、第二サブ層の形成、および第二サブ層へのプラズマ処理を行った後、CVD装置から製膜トレイを取出してシリコン基板の中央付近におけるテクスチャ谷部の薄膜の膜厚を3か所で測定し、3か所の平均をプラズマ処理後の膜厚d1とした。
H2/SiH4流量比が、それぞれ、1000/1(実験例2、プラズマ処理条件3)、500/1(実験例3、プラズマ処理条件4)、200/1(実験例4、プラズマ処理条件5)、100/1(比較実験例1、プラズマ処理条件6)、50/1(比較実験例2、プラズマ処理条件7)、3000/1(比較実験例3、プラズマ処理条件1)となるように、プラズマ処理前のガス置換およびプラズマ処理におけるSiH4の導入量を変更した。比較実験例4(プラズマ処理条件8)では、SiH4を導入せず、水素のみを導入して第一サブ層および第二サブ層へのプラズマ処理(水素プラズマエッチング)を実施した。これらの実験例では、プラズマ処理後の膜厚d1が実験例1と同等になるように、標準成膜条件による真性シリコン層の製膜時間を調整した。
プラズマ処理条件9(パワー密度30mW/cm2)に変更してプラズマ処理を実施し、プラズマ処理後の膜厚d1が同等となるように真性シリコン層の製膜時間を調整したこと以外は実験例1と同様にして、シリコン基板上への製膜およびプラズマ処理を繰り返し、第10バッチにおけるプラズマ処理後の膜厚d1、ならびに第999バッチのプラズマ処理前の膜厚d0、および第1000バッチのプラズマ処理後の膜厚d1を測定した。
プラズマ処理条件10(パワー密度30mW/cm2)に変更してプラズマ処理を実施し、プラズマ処理後の膜厚d1が同等となるように製膜時間を調整したこと以外は比較実験例4と同様にして、シリコン基板上への製膜およびプラズマ処理を繰り返し、第10バッチにおけるプラズマ処理後の膜厚d1、ならびに第999バッチのプラズマ処理前の膜厚d0、および第1000バッチのプラズマ処理後の膜厚d1を測定した。
標準製膜条件で25秒の製膜を行い、膜厚約4nmの真性シリコン層を形成した。その後、プラズマ処理を行わずに、真性シリコン層上にp型シリコン薄膜を形成した。これらの一連の操作を繰り返し、第10バッチおよび第1000バッチの真性シリコン薄膜の膜厚を測定した。
以下の実施例および比較例では、上記実験例および比較実験例と同様の条件で、製膜およびプラズマ処理を行った後、太陽電池を作製して発電特性を評価した。
(p層側のCVD製膜)
シリコン基板を25枚(5行,5列)載置可能な製膜トレイ上の面内中央部(3,3アドレス)および端部(1,1アドレス)のそれぞれに、テクスチャが形成されたシリコン基板を載置した。シリコン基板を載置したトレイをCVDチャンバ内へ導入し、上記実験例1と同様の条件で、シリコン基板上に、標準製膜条件での約2.5nmの第一サブ層の形成、第一サブ層へのプラズマ処理、約2.5nmの第二サブ層の形成、第二サブ層へのプラズマ処理、およびp型シリコン薄膜の形成を行った。トレイを入れ替えて、同様の条件で1000バッチの製膜を実施した。
p層側にシリコン薄膜の形成を行った基板の中から、第10バッチの2枚および第1000バッチの2枚の計4枚を抜き取り、ヘテロ接合太陽電池を作製した。シリコン基板のシリコン薄膜非形成面(裏面側)に、標準製膜条件で膜厚6nmの真性シリコン薄膜を形成し、その上に、基板温度150℃、圧力60Pa、PH3含有H2/SiH4の流量比が3/1、パワー密度11mW/cm2の条件で、膜厚が約4nmのn型非晶質シリコン薄膜を形成した。PH3含有H2としては、H2によりPH3濃度を5000ppmに希釈した混合ガスを用いた。
p層側のシリコン薄膜のCVD製膜条件およびプラズマ処理条件を、実験例2〜5および比較実験例1〜6と同様の条件に変更した。それ以外は実施例1と同様にして、1000バッチの製膜を実施し、第10バッチおよび第1000バッチの基板を用いて、評価用太陽電池を作製した。
試料温度25℃にて、AM1.5、100mW/cm2の光照射下で、各実施例および比較例で得られた評価用太陽電池の出力特性を測定した。表3において、開放電圧(Voc)、短絡電流(Isc)、曲線因子(FF)および最大出力(Pmax)は、比較例6の第10バッチのセル(トレイ端部で製膜を行ったセル)の値を1とした相対値で示されている。表3における「差異」は、同一バッチ内の端部と中央部との差異であり、ΔPmaxは、第10バッチのセルと第1000バッチのセルのPmaxの差である。
Claims (16)
- 導電型単結晶シリコン基板の第一主面上に、真性シリコン系薄膜、および導電型シリコン系薄膜をこの順に有する結晶シリコン系太陽電池を製造する方法であって、
前記導電型単結晶シリコン基板は、第一主面のピラミッド形状のテクスチャを有しており、
導電型単結晶シリコン基板上に真性シリコン系層が設けられた基板の複数がCVDチャンバ内に配置された状態で、CVDチャンバ内に水素ガスおよびシリコン含有ガスを導入しながら、前記真性シリコン系層の表面を水素プラズマに暴露するプラズマ処理が行われ、
前記プラズマ処理時のCVDチャンバ内への水素導入量が、シリコン含有ガス導入量の150〜800倍であり、前記プラズマ処理により、テクスチャの谷部の真性シリコン系層上に薄膜が製膜されることにより真性シリコン系薄膜が形成される、結晶シリコン系太陽電池の製造方法。 - 前記プラズマ処理により形成される前記薄膜が、真性非晶質シリコンである、請求項1に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- 前記プラズマ処理時のパワー密度が、55〜1000mW/cm2である、請求項1または2に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- 前記プラズマ処理時のパワー密度と、シリコン含有ガス導入量に対する水素ガスの導入量の比との積が、15000〜150000mW/cm2である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- テクスチャの谷部において、前記プラズマ処理後の真性シリコン系薄膜の膜厚d1とプラズマ処理前の真性シリコン系層の膜厚d0との差d1−d0が、1.5nm以下である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- (d1−d0)/d1が、0より大きく0.2以下である、請求項5に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- 前記プラズマ処理において、テクスチャの谷部における前記薄膜の製膜レートが、0.1nm/秒以下である、請求項1〜6のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- 前記プラズマ処理において、テクスチャの頂部にも薄膜が形成される、請求項1〜7のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- 前記プラズマ処理前に、CVDチャンバ内にシリコン含有ガスを導入しながら、プラズマCVDにより、導電型単結晶シリコン基板の表面に前記真性シリコン系層が形成され、
真性シリコン系層形成時のCVDチャンバ内への水素の導入量が、シリコン含有ガス導入量の50倍未満である、請求項1〜8のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。 - 前記真性シリコン系層の形成と、前記プラズマ処理とが、同一のCVDチャンバ内で実施される、請求項1〜9のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- 前記真性シリコン系薄膜は、導電型単結晶シリコン基板側から順に、第一サブ層から第nサブ層までのn層のサブ層を備え、
nは2以上の整数であり、
第一サブ層から第nサブ層のそれぞれは、真性非晶質シリコン系層であり、
第一サブ層から第nサブ層のいずれかを形成後に、前記プラズマ処理が実施される、請求項1〜10のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。 - 前記第一サブ層を形成後に前記プラズマ処理が実施される、請求項11に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- 前記第一サブ層が1〜6nmの膜厚で形成される、請求項11に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- 前記第nサブ層を形成後に前記プラズマ処理が実施される、請求項11〜13のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- n=2である、請求項11〜14のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
- 前記サブ層のそれぞれが、1〜6nmの膜厚で形成される、請求項11〜15のいずれか1項に記載の結晶シリコン系太陽電池の製造方法。
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