JP6786055B2 - 接合体 - Google Patents
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Description
第1被接合部材と、第2被接合部材と、第1被接合部材及び第2被接合部材を接合する接合層と、を備える接合体であって、
第1被接合部材が金属部材であり、かつ、第2被接合部材が、ポリアミド樹脂部材、及びポリオレフィン樹脂部材からなる群から選択されるいずれか1種であり、
前記接合層が、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、前記ポリアミド樹脂と反応し得る反応性基を有する変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物を含有する樹脂組成物からなる層であり、かつ、
前記樹脂組成物は、前記ポリアミド樹脂からなる連続相Aと前記ポリオレフィン樹脂からなる連続相Bとからなる共連続相を有しており、かつ、連続相A中に分散された分散相a、分散相a中に分散された微分散相a’、連続相B中に分散された分散相b、及び分散相b中に分散された微分散相b’を有しており、
分散相aは、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる分散相であり、
分散相bは、前記ポリアミド樹脂、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる分散相であり、
分散相aが前記ポリオレフィン樹脂からなる場合には、微分散相a’は、前記ポリアミド樹脂、前記変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相であり、
分散相aが前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる場合には、微分散相a’は、前記ポリアミド樹脂、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記変性エラストマーからなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相であり、
分散相bが前記ポリアミド樹脂からなる場合には、微分散相b’は、前記ポリオレフィン樹脂、前記変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相であり、
分散相bが前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる場合には、微分散相b’は、前記ポリアミド樹脂、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記変性エラストマーからなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相である、樹脂組成物である、
ことを特徴とするものである。
分散相aが、前記ポリオレフィン樹脂からなる分散相、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる分散相であり、
分散相bが、前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる分散相であり、
微分散相a’が、前記ポリオレフィン樹脂からなる分散相a中に存在する、前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる微分散相であり、
微分散相b’が、前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる分散相b中に存在する、前記変性エラストマーからなる微分散相である、樹脂組成物である、
ことが好ましい。
第1被接合部材と、第2被接合部材と、第1被接合部材及び第2被接合部材を接合する接合層と、を備える接合体であって、
第1被接合部材及び第2被接合部材が、それぞれ独立に、金属部材、ポリアミド樹脂部材、及びポリオレフィン樹脂部材からなる群から選択されるいずれか1種であり、
前記接合層が、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、前記ポリアミド樹脂と反応し得る反応性基を有する変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物を含有する樹脂組成物からなる層であり、かつ、
前記樹脂組成物は、前記ポリアミド樹脂からなる連続相Aと前記ポリオレフィン樹脂からなる連続相Bとからなる共連続相を有しており、かつ、連続相A中に分散された分散相a、分散相a中に分散された微分散相a’、連続相B中に分散された分散相b、及び分散相b中に分散された微分散相b’を有しており、
分散相aは、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる分散相であり、
分散相bは、前記ポリアミド樹脂、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる分散相であり、
分散相aが前記ポリオレフィン樹脂からなる場合には、微分散相a’は、前記ポリアミド樹脂、前記変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相であり、
分散相aが前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる場合には、微分散相a’は、前記ポリアミド樹脂、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記変性エラストマーからなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相であり、
分散相bが前記ポリアミド樹脂からなる場合には、微分散相b’は、前記ポリオレフィン樹脂、前記変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相であり、
分散相bが前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる場合には、微分散相b’は、前記ポリアミド樹脂、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記変性エラストマーからなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相である、樹脂組成物である。
本発明の接合体において、第1被接合部材及び第2被接合部材は、接合層によって互いに接合される部材であり、それぞれ独立に、金属部材、ポリアミド樹脂部材、及びポリオレフィン樹脂部材からなる群から選択されるいずれか1種である。第1被接合部材と第2被接合部材とは互いに同一の部材であっても互いに異なる部材であってもよい。本発明においては、下記の本発明に係る接合層が前記金属部材に対しても前記ポリオレフィン樹脂部材又は前記ポリアミド樹脂部材に対しても優れた接合強度を発揮できるため、第1被接合部材が前記金属部材であり、かつ、第2被接合部材が、前記ポリアミド樹脂部材及び前記ポリオレフィン樹脂部材からなる群から選択されるいずれか1種である接合体、より好ましくは、第1被接合部材が前記金属部材であり、かつ、第2被接合部材が前記ポリオレフィン樹脂部材である接合体とすることができる(なお、かかる組み合わせにおいて、第1被接合部材と第2被接合部材とは逆であってよい)。
本発明に係る第1被接合部材及び/又は第2被接合部材を構成する前記金属部材は、金属からなる部材である。なお、本発明において、「金属からなる部材」とは、本発明の効果を損なわない範囲内で、金属以外の他の成分が混在する可能性を排除するものではない。
本発明に係る第1被接合部材及び/又は第2被接合部材を構成する前記ポリアミド樹脂部材は、ポリアミド樹脂を含有する部材である。本発明において、ポリアミド樹脂とは、アミド結合(−NH−CO−)を介して複数の単量体が重合されてなる鎖状骨格を有する重合体(ポリアミド)及びこれらの混合物を示す。
本発明に係る第1被接合部材及び/又は第2被接合部材を構成する前記ポリオレフィン樹脂部材は、ポリオレフィン樹脂を含有する部材である。本発明において、ポリオレフィン樹脂とは、炭素−炭素二重結合を一つ含むアルケン(オレフィン)を単量体とする重合体(ポリオレフィン)及びこれらの混合物を示す。
本発明に係る接合層は、上記の第1被接合部材と第2被接合部材とを接合して一体化せしめる層である。本発明に係る接合層は、下記の共連続相を有する樹脂組成物からなる。
本発明に係る接合層を構成する樹脂組成物は、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、前記ポリアミド樹脂と反応し得る反応性基を有する変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物を含有する。このような樹脂組成物は、前記ポリアミド樹脂と、前記ポリオレフィン樹脂と、前記変性エラストマーと、を配合してなる。このような樹脂組成物としては、例えば、特許文献2(特開2014−25060号公報)に記載の樹脂組成物のうち、第1の樹脂が前記ポリアミド樹脂であり、第2の樹脂が前記ポリオレフィン樹脂である樹脂組成物が挙げられる。
本発明に係る樹脂組成物に配合されるポリアミド樹脂は、前記ポリアミド樹脂部材において述べたポリアミド樹脂と同義である。前記ポリアミド樹脂の中でも、本発明に係る樹脂組成物に配合されるポリアミド樹脂としては、第1被接合部材及び/又は第2被接合部材として前記金属部材を用いた場合により優れた接着強度が達成される傾向にあるという観点からは、下記の樹脂組成物に配合されるポリオレフィン樹脂と融点がより近いことが好ましく、具体的には、前記ポリアミド樹脂が、脂肪族ポリアミドからなる群から選択される少なくとも1種を含有することが好ましく、ポリアミド11、ポリアミド12、ポリアミド6、ポリアミド66、ポリアミド610、ポリアミド612、ポリアミド1010、及びポリアミド1012からなる群から選択される少なくとも1種を含有することがより好ましく、ポリアミド11、ポリアミド12、ポリアミド1010、及びポリアミド1012からなる群から選択される少なくとも1種を含有することがさらに好ましく、ポリアミド11、ポリアミド12、及びポリアミド1012からなる群から選択される少なくとも1種を含有することがさらにより好ましく、ポリアミド11及びポリアミド12からなる群から選択される少なくとも1種を、前記樹脂組成物に配合されるポリアミド樹脂の全質量に対して50質量%以上、より好ましくは100質量%含有することが特に好ましい。
本発明に係る樹脂組成物に配合されるポリオレフィン樹脂は、前記ポリオレフィン樹脂部材において述べたポリオレフィン樹脂と同義である。前記ポリオレフィン樹脂は前記ポリアミド樹脂と相容しないため、本発明に係る樹脂組成物において、前記ポリアミド樹脂からなる連続相Aと前記ポリオレフィン樹脂からなる連続相Bとは共連続相を形成する。
本発明に係る樹脂組成物に配合される変性エラストマーは、前記ポリアミド樹脂と反応し得る反応性基を有するエラストマーであり、前記ポリアミド樹脂と前記ポリオレフィン樹脂とを相容化させる相容化剤として機能する。
本発明に係る樹脂組成物に含有される前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物とは、前記変性エラストマーが有する前記反応性基が前記ポリアミド樹脂と反応することにより生じる成分である。このような前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物を得る方法としては、特に制限されず、例えば、下記の接合体の製造方法の樹脂組成物を得る工程において、前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとを溶融混練することによって該樹脂組成物中に得ることができる。
本発明に係る接合層を構成する樹脂組成物は、前記ポリアミド樹脂からなる連続相Aと前記ポリオレフィン樹脂からなる連続相Bとからなる共連続相を有しており、かつ、前記連続相A中に分散された分散相a、前記分散相a中に分散された微分散相a’、前記連続相B中に分散された分散相b、及び前記分散相b中に分散された微分散相b’を有している。本発明において、共連続相とは、2種以上の連続相(本発明においては連続相A及び連続相B)が3次元的に連続してつながっている構造をいい、本発明に係る共連続相は、上記の分散相及び微分散相を含む微細構造を有している。
本発明に係る樹脂組成物において、少なくとも1つの前記連続相A中には、該連続相中に分散された分散相aが存在する。前記分散相aは、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる分散相である。このような分散相aとしては、連続相A中により分散されやすい傾向にあるという観点から、前記ポリオレフィン樹脂からなる分散相、及び前記第1の樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる分散相であることが好ましい。
本発明に係る樹脂組成物において、少なくとも1つの前記連続相B中には、該連続相中に分散された分散相bが存在する。前記分散相bは、前記ポリアミド樹脂、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる分散相である。このような分散相bとしては、連続相Bとより相容しやすいという観点から、少なくとも前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる分散相であることが好ましい。
本発明の接合体の製造方法としては、特に制限されず、従来公知の方法及びそれに準じた方法を適宜採用することができ、例えば、先ず、前記樹脂組成物からシートを成形し、次いで、第1被接合部材と第2被接合部材との間に前記シートを挟み、これを加熱しながら圧着した後に放冷することによって第1被接合部材と第2被接合部材とを接合する接合層を形成し、第1被接合部材/接合層/第2被接合部材の順に配置された接合体を得る方法が挙げられる。
本発明の接合体においては、前記接合層が、前記金属部材、前記ポリアミド樹脂部材、及び前記ポリオレフィン樹脂部材のうちのいずれであっても容易に接合せしめることができるため、第1被接合部材−第2被接合部材の組み合わせ(又は第2被接合部材−第1被接合部材の組み合わせ)が、前記金属部材−前記金属部材、前記金属部材−前記ポリアミド樹脂部材又は前記ポリオレフィン樹脂部材、並びに、前記ポリアミド樹脂部材又は前記ポリオレフィン樹脂部材−前記ポリアミド樹脂部材又は前記ポリオレフィン樹脂部材、のいずれであっても十分に大きい接合強度が達成される。
(実施例1)
先ず、ポリアミド11(PA11、アルケマ(株)製、「リルサンBMNO」、重量平均分子量:18,000)と、無水マレイン酸変性エチレン−1−ブテン共重合体(m−EBR、三井化学(株)製、「タフマーMH7020」)とを、質量比(PA11の質量:m−EBRの質量)が60:10となるようにドライブレンドにより予め混合し、スクリュー径15mm、L/D=59の二軸溶融混練押出機((株)テクノベル製、「KZW15−60MG」)を用いて、温度210℃、押出速度2kg/時間、スクリュー回転数200rpmの条件で加熱溶融混練した。次いで、押し出された溶融混練物をペレタイザーを用いて裁断し、ペレット状の混合樹脂を得た。
第2被接合部材として、ポリプロピレン及び部材全質量に対して40質量%のガラス繊維を含有するフィラー含有ポリプロピレン(PP(GF40wt%))からなる複合ポリプロピレン板(ダイセルポリマー(株)製、「プラストロン」)を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体を得た。
先ず、ポリアミド11に代えてポリアミド12(PA12、アルケマ(株)製、「リルサンA」)を用いたこと以外は実施例1の樹脂組成物1と同様にして樹脂組成物2を得た。次いで、樹脂組成物1に代えて樹脂組成物2を用いたこと以外は実施例1のシート1と同様にしてシート2を作製した。次いで、シート1に代えてシート2を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体を得た。樹脂組成物2は、樹脂組成物1と同様に、PA12からなる連続相AとPPからなる連続相Bとからなる共連続相を有しており、さらに、各連続相中に分散相及び微分散相が分散された微細構造を有していた。
第1被接合部材として、アルミニウム(A1050、鏡面仕上げ、(株)エンジニアリングテストサービス製)からなるアルミニウム板を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体を得た。
第1被接合部材として、アルミニウム(ADC12)からなるアルミニウム板を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体を得た。
第1被接合部材として、炭素鋼(Fe(S45C))からなる鋼板を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体を得た。
第1被接合部材として、銅(Cu(C1020))からなる銅板を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体を得た。
第1被接合部材として、チタン(Ti(TP340))からなるチタン板を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体を得た。
第1被接合部材として、炭素鋼(Fe(S45C))からなる鋼板を用いたこと以外は実施例3と同様にして接合体を得た。
第2被接合部材として、アルミニウム(A5052)からなるアルミニウム板を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体を得た。
先ず、PA11とm−EBRとの質量比(PA11の質量:m−EBRの質量)を25:20としたこと以外は実施例1と同様にして混合樹脂を得た。次いで、得られた混合樹脂とPPとの質量比(混合樹脂の質量:PPの質量)が45:55となるようにしたこと以外は実施例1と同様にして樹脂組成物3を得た。さらに、樹脂組成物1に代えて樹脂組成物3を用いたこと以外は実施例1と同様にしてシートを作製し、長さ5mm×幅25mm×厚さ500μmとなるように切断してシート3とした。
樹脂組成物1に代えて樹脂組成物4としてポリアミド11(PA11、アルケマ(株)製、「リルサンBMNO」、重量平均分子量:18,000)をそのまま用いたこと以外は実施例1のシート1と同様にしてシート4を作製した。次いで、シート1に代えてシート4を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体を得た。
シート1に代えて、実施例11と同様にして作製したシート3を用いたこと以外は実施例1と同様にして接合体102を得た。図3に、比較例2で得られた接合体102の、図1に示すA部分に相当する部分の拡大概略縦断面図を示す。図3に示すように、接合層32を構成する樹脂組成物3は、PPからなる連続相44中にPA11からなる分散相43を有しており、さらに、前記分散相43中に、PPからなる微分散相又はPA11とm−EBRとの反応物からなる微分散相(図示せず)が分散された構造(サラミ構造)であった。
各実施例及び比較例で得られた接合体について、接合体の接合強度をそれぞれ評価した。すなわち、各接合体の両端(第1被接合部材(図1の10)の端部(第2被接合部材と接触していない端部)と第2被接合部材(図1の20)の端部(第1被接合部材と接触していない端部):図1に示す接合体100における左側の端部と右側の端部)を、引張試験装置(インストロンジャパン社製、「インストロン型万能試験機」)を用いて、図1の左右方向に速度10mm/minで引っ張って、第1被接合部材と第2被接合部材との接合部が剥がれた際の引っ張り剪断強度(単位:MPa)を測定した。そして、各実施例及び比較例ごとに、3個の接合体の引っ張り剪断強度の平均値を求め、かかる引っ張り剪断強度の平均値を接合強度(単位:MPa)とした。
Claims (5)
- 第1被接合部材と、第2被接合部材と、第1被接合部材及び第2被接合部材を接合する接合層と、を備える接合体であって、
第1被接合部材が金属部材であり、かつ、第2被接合部材が、ポリアミド樹脂部材、及びポリオレフィン樹脂部材からなる群から選択されるいずれか1種であり、
前記接合層が、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、前記ポリアミド樹脂と反応し得る反応性基を有する変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物を含有する樹脂組成物からなる層であり、かつ、
前記樹脂組成物は、前記ポリアミド樹脂からなる連続相Aと前記ポリオレフィン樹脂からなる連続相Bとからなる共連続相を有しており、かつ、連続相A中に分散された分散相a、分散相a中に分散された微分散相a’、連続相B中に分散された分散相b、及び分散相b中に分散された微分散相b’を有しており、
分散相aは、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる分散相であり、
分散相bは、前記ポリアミド樹脂、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる分散相であり、
分散相aが前記ポリオレフィン樹脂からなる場合には、微分散相a’は、前記ポリアミド樹脂、前記変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相であり、
分散相aが前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる場合には、微分散相a’は、前記ポリアミド樹脂、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記変性エラストマーからなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相であり、
分散相bが前記ポリアミド樹脂からなる場合には、微分散相b’は、前記ポリオレフィン樹脂、前記変性エラストマー、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相であり、
分散相bが前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる場合には、微分散相b’は、前記ポリアミド樹脂、前記ポリオレフィン樹脂、及び前記変性エラストマーからなる群から選択される少なくとも1種からなる微分散相である、樹脂組成物である、
ことを特徴とする接合体。 - 前記金属部材を構成する金属が、アルミニウム、鉄、銅、及びチタンからなる群から選択される少なくとも1種であることを特徴とする請求項1に記載の接合体。
- 前記樹脂組成物に配合される前記ポリアミド樹脂が、ポリアミド11、ポリアミド12、ポリアミド1010、及びポリアミド1012からなる群から選択される少なくとも1種を含有することを特徴とする請求項1又は2に記載の接合体。
- 前記変性エラストマーが、前記反応性基として酸無水物基を有する、エチレン又はプロピレンと炭素数3〜8のα−オレフィンとの共重合体であることを特徴とする請求項1〜3のうちのいずれか一項に記載の接合体。
- 前記樹脂組成物が、
分散相aが、前記ポリオレフィン樹脂からなる分散相、及び前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる分散相であり、
分散相bが、前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる分散相であり、
微分散相a’が、前記ポリオレフィン樹脂からなる分散相a中に存在する、前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる微分散相であり、
微分散相b’が、前記ポリアミド樹脂と前記変性エラストマーとの反応物からなる分散相b中に存在する、前記変性エラストマーからなる微分散相である、樹脂組成物である、
ことを特徴とする請求項1〜4のうちのいずれか一項に記載の接合体。
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