JP6525122B2 - 熱可塑性樹脂シート、積層シート及び成形体 - Google Patents
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Description
上記特許文献2には、ポリアミド樹脂とポリオレフィン樹脂とを含んだ樹脂混合物において、植物由来ポリアミド樹脂を利用できることが開示されている。
上記特許文献3には、ポリアミド樹脂とポリオレフィン樹脂とを含んだ樹脂混合物において、連続相と分散相と微分散相とを有する相構造を呈し得ることが開示されている。
上記特許文献4には、ポリアミド樹脂と相容化剤とを溶融混合したのち、得られた樹脂混合物とポリオレフィン樹脂とを更に溶融混合することで、耐衝撃性に優れた樹脂混合物が得られることが開示されている。
しかしながら、上記特許文献1−4には、これらの樹脂混合物をシートとして利用することに関しては検討がない。
上記特許文献5には、ポリアミド樹脂とポリオレフィン樹脂とを含み、海島相構造を呈する熱可塑性樹脂フィルムが開示されている。しかしながら、機械強度に優れたフィルムについての検討、更には、成形時の追従性についての検討はなされていない。
請求項1に記載の熱可塑性樹脂シートは、ポリオレフィン樹脂と、ポリアミド樹脂と、相容化剤と、含み、
前記相容化剤が、前記ポリアミド樹脂に対する反応性基を有する変性エラストマーである熱可塑性樹脂からなり、前記ポリオレフィン樹脂を含んだ連続相(A)と、
前記連続相(A)中に分散された分散相であって、前記ポリアミド樹脂及び前記変性エラストマーを含んだ分散相(B)と、を有し、
前記分散相(B)が、前記ポリアミド樹脂を含んだ連続相(B 1 )と、
前記連続相(B 1 )中に分散された前記変性エラストマーを含んだ微分散相(B 2 )と、を有することを要旨とする。
請求項2に記載の熱可塑性樹脂シートは、請求項1に記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、前記ポリアミド樹脂及び前記変性エラストマーの溶融混練物と、前記ポリオレフィン樹脂と、の溶融混練物であることを要旨とする。
請求項3に記載の熱可塑性樹脂シートは、請求項1又は2に記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、前記ポリアミド樹脂が、主鎖中の隣り合ったアミド結合同士に挟まれた炭化水素基の直鎖炭素数が6以上である構造を有することを要旨とする。
請求項4に記載の熱可塑性樹脂シートは、請求項1乃至3のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、前記変性エラストマーは、エチレン若しくはプロピレンと炭素数3〜8のα−オレフィンとの共重合体を骨格としたオレフィン系熱可塑性エラストマー、又は、スチレン骨格を有するスチレン系熱可塑性エラストマーであることを要旨とする。
請求項5に記載の熱可塑性樹脂シートは、請求項1乃至4のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、温度140℃における破断伸びをS140(%)とし、温度120℃における破断伸びをS120(%)とした場合に、S140がS120の1.2倍以上であることを要旨とする。
請求項6に記載の積層シートは、ポリオレフィン樹脂を含んだ基層と、
前記基層の一面に接合された請求項1乃至5のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シートと、を有することを要旨とする。
請求項7に記載の成形体は、ポリオレフィン樹脂を含んだ基体と、
前記基体の一面に接合された請求項1乃至5のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シート、又は、請求項6に記載の積層シートと、を有することを要旨とする。
請求項8に記載の成形体は、請求項7に記載の成形体において、前記基体は、補強繊維と、前記補強繊維同士を結着しているバインダと、を含み、
前記バインダは、前記ポリオレフィン樹脂であることを要旨とする。
請求項9に記載の成形体は、ポリオレフィン樹脂を含んだ基体と、
前記基体の一面に接合された熱可塑性樹脂シート、又は、積層シートと、を有し、
前記基体は、補強繊維と、前記補強繊維同士を結着しているバインダと、を含み、
前記バインダは、前記ポリオレフィン樹脂であり、
前記熱可塑性樹脂シートは、ポリオレフィン樹脂と、ポリアミド樹脂と、相容化剤と、含み、
前記相容化剤が、前記ポリアミド樹脂に対する反応性基を有する変性エラストマーである熱可塑性樹脂からなり、
前記積層シートは、ポリオレフィン樹脂を含んだ基層と、前記基層の一面に接合された前記熱可塑性樹脂シートと、を有することを要旨とする。
請求項10に記載の成形体は、請求項9に記載の成形体において、前記熱可塑性樹脂シートは、前記ポリオレフィン樹脂を含んだ連続相(A)と、
前記連続相(A)中に分散された分散相であって、前記ポリアミド樹脂及び前記変性エラストマーを含んだ分散相(B)と、を有することを要旨とする。
請求項11に記載の成形体は、請求項9又は10に記載の成形体において、前記熱可塑性樹脂シートは、温度140℃における破断伸びをS 140 (%)とし、温度120℃における破断伸びをS 120 (%)とした場合に、S 140 がS 120 の1.2倍以上であることを要旨とする。
本積層シートによれば、基層表面に追従性よく接合でき、積層シートに上記熱可塑性樹脂シートが有する機械強度が付与される。また、本積層シートは、成形用基体の表面に貼り付けて利用できる。その際には、得られる成形体表面に本積層シートを追従性よく接合でき、成形体に上記熱可塑性樹脂シートが有する機械強度を付与できる。
本成形体によれば、その一面に上記の熱可塑性樹脂シートが追従性よく接合され、この熱可塑性樹脂シートが有する機械強度が成形体に対して付与される。このため、基体のみが有する機械強度よりも、成形体全体として更に優れた機械強度を発揮できる。
本発明の熱可塑性樹脂シート(1)は、ポリオレフィン樹脂と、ポリアミド樹脂と、相容化剤と、含み、相容化剤が、ポリアミド樹脂に対する反応性基を有する変性エラストマーである熱可塑性樹脂からなることを特徴とする。
本熱可塑性樹脂シートを構成するポリオレフィン樹脂としては、オレフィンの単独重合体、及び/又は、オレフィンの共重合体を用いることができる。
上記オレフィンは特に限定されないが、エチレン、プロピレン及び炭素数4〜8のα−オレフィン等が挙げられる。炭素数4〜8のα−オレフィンとしては、1−ブテン、3−メチル−1−ブテン、1−ペンテン、3−メチル−1−ペンテン、4−メチル−1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテン等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
具体的には、ポリオレフィン樹脂としては、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ1−ブテン、ポリ1−ヘキセン、ポリ4−メチル−1−ペンテン等が挙げられる。これら重合体は1種のみで用いてもよく、2種以上を併用してもよい。即ち、ポリオレフィン樹脂は上記重合体の混合物であっても良い。
また、プロピレンと他のオレフィンとの共重合体は、ランダム共重合体であってもよく、ブロック共重合体であってもよい。これらのうちでは、後述するS140/S120の値がより大きい熱可塑性樹脂シートを得るという観点からブロック共重合体が好ましい。とりわけ、他のオレフィンがエチレンであるプロピレン・エチレンブロック共重合体であることが好ましい。このプロピレン・エチレンブロック共重合体は、例えば、インパクトコポリマー、ポリプロピレンインパクトコポリマー、ヘテロファジックポリプロピレン、ヘテロファジックブロックポリプロピレン等とも称される。
本熱可塑性樹脂シートを構成するポリアミド樹脂は、アミド結合(−NH−CO−)を介して複数の単量体が重合されてなる重合体である。
ポリアミド樹脂を構成する単量体としては、6−アミノカプロン酸、11−アミノウンデカン酸、12−アミノドデカン酸、パラアミノメチル安息香酸などのアミノ酸、ε−カプロラクタム、ウンデカンラクタム、ω−ラウリルラクタムなどのラクタムなどが挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
植物由来ポリアミド樹脂としては、ポリアミド11(以下、単に「PA11」ともいう)、ポリアミド610(以下、単に「PA610」ともいう)、ポリアミド612(以下、単に「PA612」ともいう)、ポリアミド614(以下、単に「PA614」ともいう)、ポリアミド1010(以下、単に「PA1010」ともいう)、ポリアミド1012(以下、単に「PA1012」ともいう)、ポリアミド10T(以下、単に「PA10T」ともいう)等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
本熱可塑性樹脂シートを構成する変性エラストマーは、ポリアミド樹脂に対する反応性基を有するエラストマーである。この変性エラストマーは、ポリオレフィン樹脂に対して親和性を有する成分であることが好ましい。即ち、ポリアミド樹脂とポリオレフィン樹脂とに対する相容化作用を有する成分であることが好ましい。更に換言すれば、ポリアミド樹脂とポリオレフィン樹脂との相容化剤であることが好ましい。
変性エラストマーの変性量は限定されず、変性エラストマーは1分子中に1以上の反応性基を有すればよい。更に、変性エラストマーは1分子中に1以上50以下の反応性基を有することが好ましく、3以上30以下がより好ましく、5以上20以下が特に好ましい。
具体的には、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水コハク酸、無水グルタル酸、無水アジピン酸、無水シトラコン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ブテニル無水コハク酸等の酸無水物、及びマレイン酸、イタコン酸、フマル酸、アクリル酸、メタクリル酸等のカルボン酸が挙げられる。これらは1種のみ用いてもよく2種以上を併用してもよい。これらの化合物のうちでは、酸無水物が好ましく、無水マレイン酸及び無水イタコン酸がより好ましく、無水マレイン酸が特に好ましい。
オレフィンとしては、ポリオレフィン樹脂を構成するオレフィンとして先に例示した各種のオレフィンの1種又は2種以上を用いることができる。このなかでも、オレフィン系熱可塑性エラストマーとしては、エチレンと炭素数3〜8のα−オレフィンとの共重合体、及び、プロピレンと炭素数4〜8のα−オレフィンとの共重合体が好ましい。
また、プロピレンと炭素数4〜8のα−オレフィンとの共重合体としては、プロピレン・1−ブテン共重合体(PBR)、プロピレン・1−ペンテン共重合体、プロピレン・1−オクテン共重合体(POR)等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
上記スチレン系化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、p−メチルスチレン、p−t−ブチルスチレン等のアルキルスチレン、p−メトキシスチレン、ビニルナフタレン等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
上記共役ジエン化合物としては、ブタジエン、イソプレン、ピペリレン、メチルペンタジエン、フェニルブタジエン、3,4−ジメチル−1,3−ヘキサジエン、4,5−ジエチル−1,3−オクタジエン等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
本熱可塑性樹脂シートには、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂及び変性エラストマー以外に、他の成分を配合できる。他の成分としては、充填剤(補強フィラー)、造核剤、酸化防止剤、熱安定剤、耐候剤、光安定剤、可塑剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、難燃剤、難燃助剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、抗菌剤、着色剤(顔料、染料)、分散剤、銅害防止剤、中和剤、気泡防止剤、ウェルド強度改良剤、天然油、合成油、ワックス等が挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。
充填剤としては、ガラス成分(ガラス繊維、ガラスビーズ、ガラスフレーク等)、シリカ、無機繊維(ガラス繊維、アルミナ繊維、カーボン繊維)、黒鉛、珪酸化合物(珪酸カルシウム、珪酸アルミニウム、モンモリロナイト、カオリン、タルク、クレー等)、金属酸化物(酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アンチモン、アルミナ等)、リチウム、カルシウム、マグネシウム、亜鉛等の金属の炭酸塩及び硫酸塩、金属(アルミニウム、鉄、銀、銅等)、水酸化物(水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等)、硫化物(硫酸バリウム等)、炭化物(木炭、竹炭等)、チタン化物(チタン酸カリウム、チタン酸バリウム等)、有機繊維(芳香族ポリエステル繊維、芳香族ポリアミド繊維、フッ素樹脂繊維、ポリイミド繊維、植物性繊維等)、セルロース類(セルロースミクロフィブリル、酢酸セルロース等)などが挙げられる。これらは1種のみを用いてもよく2種以上を併用してもよい。これらは、造核剤としても利用できる。
本熱可塑性樹脂シートの呈する相構造は限定されないが、下記相構造(1)〜(3)を取り得る。
相構造(1):ポリオレフィン樹脂を含んだ連続相(A)と、連続相(A)中に分散された、ポリアミド樹脂及び変性エラストマーを含んだ分散相(B)と、を有する相構造(図1参照)。但し、ポリアミド樹脂を含んだ連続相、及び、この連続相中に分散された分散相、を有する他の相構造は共存されない。
相構造(2):ポリアミド樹脂を含んだ連続相と、この連続相中に分散された、ポリオレフィン樹脂を含んだ分散相と、を有する相構造。但し、ポリオレフィン樹脂を含んだ連続相、及び、この連続相中に分散された分散相、を有する他の相構造は共存されない。
相構造(3):ポリオレフィン樹脂を含んだ連続相(A1)と、連続相(A1)中に分散された、ポリアミド樹脂及び変性エラストマーを含んだ分散相(BA1)と、ポリアミド樹脂を含んだ連続相(A2)と、連続相(A2)中に分散された、変性エラストマーを含んだ分散相(BA2)と、を有する相構造(図2参照)。
これらの相構造のなかでは、相構造(1)又は相構造(3)が好ましく、相構造(1)がより好ましい。
尚、相構造(1)において変性エラストマーは、未反応の変性エラストマーであってもよく、ポリアミド樹脂との反応物であってもよく、これらの混合物であってもよい。
尚、相構造(3)において変性エラストマーは、未反応の変性エラストマーであってもよく、ポリアミド樹脂との反応物であってもよく、これらの混合物であってもよい。
更に、相構造(1)において前述の多重相構造を呈する場合、連続相(B1)は、ポリアミド樹脂を含む。ポリアミド樹脂は連続相(B1)の主成分(連続相B1全体に対し、通常70質量%以上であり、100質量%であってもよい)である。また、微分散相(B2)は、変性エラストマーを含む。変性エラストマーは微分散相(B2)の主成分(微分散相B2全体に対し、通常70質量%以上であり、100質量%であってもよい)である。
更に、相構造(3)において前述の多重相構造を呈する場合、連続相(BA11)は、ポリアミド樹脂を含む。ポリアミド樹脂は連続相(BA11)の主成分(連続相BA11全体に対し、通常70質量%以上であり、100質量%であってもよい)である。また、微分散相(BA12)は、変性エラストマーを含む。変性エラストマーは微分散相(BA12)の主成分(微分散相BA12全体に対し、通常70質量%以上であり、100質量%であってもよい)である。
また、連続相(A2)は、ポリアミド樹脂を含む。ポリアミド樹脂は連続相(A2)の主成分(連続相A2全体に対し、通常70質量%以上であり、100質量%であってもよい)である。また、連続相(A2)に対する分散相(BA2)は、変性エラストマーを含む。変性エラストマーは分散相(BA2)の主成分(分散相BA2全体に対し、通常70質量%以上であり、100質量%であってもよい)である。
尚、前述のように、本熱可塑性樹脂シートでは、変性エラストマーが有する反応性基がポリアミド樹脂に対して反応された反応物となることができる。この場合、反応物は、相構造(1)では、例えば、連続相(A)と分散相(B)との界面、及び/又は、連続相(B1)と微分散相(B2)との界面、に存在できる。同様に、相構造(3)では、例えば、連続相(A1)と連続相(A2)との界面、連続相(A1)と分散相(BA1)との界面、連続相(BA11)と微分散相(BA12)との界面、等に存在できる。
この分散相の分散径は、電子顕微鏡を用いて得られる1000倍以上の拡大画像において測定できる。即ち、画像内の所定の領域内から無作為に選択された20個の分散相の各々の最長径を測定し、得られた最長径の平均値を第1平均値とする。そして、画像内の異なる5つの領域において測定された第1平均値の更なる平均値が、分散相の平均分散径(長軸平均分散径)である。
この微分散相の分散径は、電子顕微鏡を用いて得られる1000倍以上の拡大画像において測定できる。即ち、画像内の所定の領域内から無作為に選択された20個の微分散相の各々の最長径を測定し、得られた最長径の平均値を第1平均値とする。そして、画像内の異なる5つの領域において測定された第1平均値の更なる平均値が、微分散相の平均分散径(長軸平均分散径)である。
本熱可塑性樹脂シートにおいて、ポリオレフィン樹脂とポリアミド樹脂と変性エラストマーとの合計を100質量%とした場合に、ポリオレフィン樹脂の割合は、2質量%以上90質量%以下とすることができる。この割合は、5質量%以上85質量%以下が好ましく、更に10質量%以上83質量%以下が好ましく、更に15質量%以上80質量%以下が好ましく、更に20質量%以上78質量%以下が好ましく、更に25質量%以上75質量%以下が好ましく、更に30質量%以上73質量%以下が好ましく、更に35質量%以上70質量%以下が好ましい。上記範囲では、S140/S120の値がより大きな熱可塑性樹脂シートを得ることができる。
本熱可塑性樹脂シートによれば、温度140℃における破断伸びをS140(%)とし、温度120℃における破断伸びをS120(%)とした場合に、S140をS120の1.2倍以上にすることができる。即ち、S140/S120≧1.2とすることができる。この「S140/S120」は、通常、3.5以下である。「S140/S120」は3.5を超えてもよいが、過度に大きいと、加工に適した温度範囲での伸び率のコントロールが困難となってしまう場合がある。従って、「S140/S120」は、1.2≦S140/S120≦3.5が好ましい。更に、この比は、1.3≦S140/S120≦3.0がより好ましく、1.4≦S140/S120≦2.5が更に好ましく、1.5≦S140/S120≦2.0が特に好ましい。
この点、ポリオレフィン樹脂の重合度を大きくしたり、重合度の小さいポリオレフィン樹脂と重合度の大きいポリオレフィン樹脂とを混合したりすることで、加温時の硬さを増すことが可能である。しかしながら、重合度は製品性能を左右するために、成形のし易さを基準として、ポリオレフィンの重合度を選択できない場合も多い。このような問題から、ポリオレフィンを加圧成形する場合、加熱状態においてポリオレフィンを補助するために補助シートが利用される。従来、この補助シートとしては、例えば、2層のポリオレフィンフィルム間にナイロンフィルムを挟んで一体化させた積層フィルム等が利用される。しかしながら、ナイロンフィルムは、ポリオレフィンの加工温度では十分に軟化されないため、絞り加工(平板状の材料に凹凸形状を付与する深絞り等、図4及び図5参照)を施そうとすると、補助シートの伸びが不十分であることが問題となる場合がある。即ち、従来知られている補助シートでは、ポリオレフィンの加工温度で適度な伸びを得ることが困難である。また、ポリオレフィンとナイロンとは接合させ難い材料であり、3層の原料フィルム費とともに、3層を一体化させるコストが必要となり、補助シート自体のコスト増に繋がるという問題がある。
本熱可塑性樹脂シートの厚さは特に限定されず、必要に応じた適宜の厚さとすることができる。本熱可塑性樹脂シートは、熱可塑性樹脂フィルムと称することもできる。具体的な厚さとしては、例えば、0.01μm以上5000μm以下の範囲とすることができる。更に、本熱可塑性樹脂シートを単独で利用する場合(例えば、本熱可塑性樹脂シート自体を賦形して基材として利用する場合、透光性のフィルムとして利用する場合等)には、50μm以上4800μm以下が好ましく、100μm以上4500μm以下がより好ましく、500μm以上4200μm以下が特に好ましい。一方、本熱可塑性樹脂シートを成形体の賦形を補助する目的で利用する場合には、0.1μm以上2500μm以下が好ましく、1μm以上1000μm以下がより好ましく、10μm以上500μm以下が特に好ましい。
また、本熱可塑性樹脂シートの目付は特に限定されず、必要に応じた適宜の目付とすることができるが、例えば、1g/m2以上1000g/m2以下とすることができる。とりわけ、成形体の賦形を補助する目的で利用する場合、25g/m2以上800g/m2以下が好ましい。
本熱可塑性樹脂シートを製造する方法は限定されず、従来公知の方法で製造できる。例えば、押出法、コーティング法、キャスト法、プレス法、射出成形法又はインフレーション法等のシート成形方法を利用できる。また、本熱可塑性樹脂シートは、延伸されていてもよく、延伸されていなくてもよい。
尚、ポリアミド樹脂と変性エラストマーとの溶融混練温度は限定されないが、例えば、190℃以上350℃以下とすることができ、200℃以上330℃以下が好ましく、205℃以上310℃以下がより好ましい。また、得られた溶融混練物とポリオレフィン樹脂との溶融混練温度は限定されないが、例えば、190℃以上350℃以下とすることができ、200℃以上300℃以下が好ましく、205℃以上260℃以下がより好ましい。
本発明の積層シート(3)は、ポリオレフィン樹脂を含んだ基層(31)と、
基層(31)の一面に接合された本発明の熱可塑性樹脂シート(1)と、を有する(図3参照)。
また、ポリオレフィン樹脂を含んだ基層31は、その構成材料として、ポリオレフィン樹脂を含有することを意味する。基層31に含まれるポリオレフィン樹脂量は限定されないが、通常、基層31全体を100質量%とした場合に、ポリオレフィン樹脂は50質量%以上含まれる。尚、ポリオレフィン樹脂は、基層31内に均一に含有されてもよく、不均一に含有されてもよい。また、基層31は、ポリオレフィン樹脂のみから構成されてもよい。即ち、基層31全体を100質量%とした場合に、ポリオレフィン樹脂が100質量%含まれてもよい。基層31に含まれるポリオレフィン樹脂については、本熱可塑性樹脂シート1を構成するポリオレフィン樹脂に関する説明をそのまま適用できる。
具体的には、本積層シート3としては、基層31をポリプロピレンシートとし、本熱可塑性樹脂シート1が、ポリオレフィン樹脂としてポリプロピレンを含んだ形態が挙げられる(図3(a)及び図3(b)参照)。
更に、本積層シート3としては、基層31をポリプロピレンシートとし、本熱可塑性樹脂シート1がポリオレフィン樹脂としてポリプロピレンを含み、更に、他層32として、ポリアミド樹脂からなる層を有する形態が挙げられる(図3(b)参照)。
また、基層31の目付は特に限定されず、必要に応じた適宜の目付とすることができるが、例えば、1g/m2以上1000g/m2以下とすることができる。とりわけ、成形体の賦形を補助する目的で利用する場合、25g/m2以上800g/m2以下が好ましい。
本発明の成形体(5)は、ポリオレフィン樹脂を含んだ基体(51)と、
基体(51)の一面に接合された本発明の熱可塑性樹脂シート(1)又は本発明の積層シート(3)と、を有する(図4参照)。
本熱可塑性樹脂シート1及び本積層シート3については、前述の通りである。一方、基体51としては、ポリオレフィン樹脂のみからなる成形体や、ポリオレフィン樹脂をバインダとして含んだ繊維補強成形体が挙げられる。即ち、繊維補強成形体は、補強繊維と、この補強繊維同士を結着しているバインダと、を含み、このバインダとしてポリオレフィン樹脂が利用された成形体である。
表皮層12の構成は限定されず、1層のみからなってもよく、2層以上からなってもよい。2層以上からなる場合、例えば、意匠面を有する表層(例えば、合成皮革や織物等)と、クッション層(表皮52の非意匠面側に配置)と、を備えた積層体を、表皮52とすることができる。
成形体5の製造方法は限定されないが、例えば、基体51として、補強繊維とこれを結着するバインダがポリオレフィン樹脂である基体を利用する場合には、下記方法で製造できる。即ち、補強繊維とポリオレフィン樹脂とを含んで圧縮された繊維補強ボード51を加熱し、ポリオレフィン樹脂を軟化させる加熱工程(PR1)と、ポリオレフィン樹脂が軟化された繊維補強ボード51を賦形する賦形工程(PR2)と、により製造できる。
また、表皮52を備える成形体5の場合には、賦形工程(PR2)とともに、又は、賦形工程(PR2)後に、繊維補強ボード51の一面側に表皮52を接合することができる。
[1]熱可塑性樹脂シートの作製
(1)実験例1の熱可塑性樹脂シート
下記ポリアミド樹脂のペレットと、下記変性エラストマーのペレットとをドライブレンドした後、二軸溶融混練押出機に投入し、混練温度210℃で溶融混練を行い、ペレタイザーを介して、ポリアミド樹脂及び変性エラストマーの溶融混練物からなるペレットを得た。更に、上記ペレット(ポリアミド樹脂及び変性エラストマーの溶融混練物からなるペレット)と、下記ポリオレフィン樹脂のペレットと、をドライブレンドした後、二軸溶融混練押出機に投入し、混練温度210℃で溶融混練を行い、Tダイ押出機を介して、目付300g/m2の熱可塑性樹脂組成物製のシート(実験例1)を得た。
尚、ポリオレフィン樹脂とポリアミド樹脂と変性エラストマーとの配合割合は、質量比で、55:25:20とした。この質量比の熱可塑性樹脂組成物は、相構造(1)(図1参照)を呈する。
・ポリオレフィン樹脂:ポリプロピレン樹脂、ホモポリマー、日本ポリプロ株式会社製、品名「ノバテック MA1B」、重量平均分子量312,000、融点165℃)
・ポリアミド樹脂:ナイロン11樹脂、アルケマ株式会社製、品名「Rilsan BMN O」、重量平均分子量18,000、融点190℃
・変性エラストマー:無水マレイン酸変性エチレン・ブテン共重合体(変性EBR)、三井化学株式会社製、品名「タフマー MH7020」
ポリオレフィン樹脂とポリアミド樹脂と変性エラストマーとの配合割合を、質量比で、32.5:42.5:25とした以外は、上記(1)と同様にして、目付300g/m2の熱可塑性樹脂組成物製のシート(実験例2)を得た。この質量比の熱可塑性樹脂組成物は、相構造(3)(図2参照)を呈する。
Tダイ押出機を用いて、下記ポリオレフィン樹脂を目付300g/m2のシートに成形した。
・ポリオレフィン樹脂:ポリプロピレン樹脂、ブロックポリマー、株式会社プライムポリマー製、品名「J−452HP」、融点165℃
Tダイ押出機を用いて、下記ポリアミド樹脂を目付300g/m2のシートに成形した。
・ポリアミド樹脂:ナイロン6樹脂、東レ株式会社製、品名「アミランCM1021FS」、融点225℃
上記[1]で得られた実験例1〜4の各熱可塑性樹脂シートを6mm×35mmの短冊状に裁断して、評価用の試験片を得た。
次いで、チャック間距離を20mm(初期値T0)とした引張試験機(インストロン型)に、上記の試験片をセットし、温度80℃で2分間保持した後、温度80℃において試験片が破断するまで、引張速度50mm/分で引張試験を行った。そして、破断点におけるチャック間距離をT(mm)とし、T(mm)/20(mm)×100により算出される値を破断伸び(%)とした。同様にして、温度100℃、温度120℃、温度140℃において、各試験片の破断伸びを計測した。この結果を、表1に表として、図6にグラフ(横軸:試験温度/縦軸:破断伸び)として示した。尚、実験例3では、120℃及び140℃の測定において測定上限に達した。また、このことから実験例3のS140/S120は、実際には1を超えると考えられる。
図6の結果より、実験例4(PA6)は、温度120〜140℃の間で、破断伸びがほとんど変化していない。即ち、実施例4の熱可塑性樹脂シートをポリプロピレン樹脂の加圧成形時に同時賦形しようとしても、実験例4のシートは、この間の温度域において伸びをコントロールすることができない。また、ポリプロピレンの加圧成形温度域では、ポリプロピレンの伸びに対して実験例4のシートの伸びが非常に小さいために、両者を同時賦形しつつ深絞りを行うことが困難であることが分かる。また、実験例2の熱可塑性樹脂シートは、全温度域にわたって実験例4のシートよりも高い破断伸びを示している。しかしながら、依然として、ポリプロピレンの加圧成形温度域では、ポリプロピレンの伸びに対して実験例2のシートの伸びが非常に小さいために、両者を同時賦形しつつ深絞りを行うことが困難であることが分かる。
これに対して、実験例1の熱可塑性樹脂シートは、温度120〜140℃の間で、ポリプレピレン(実験例3)と同様に破断伸びが非常に大きく変化していることが分かる。具体的には、S140/S120=1.68である。しかしながら、実験例3のシートよりは、どの温度域においても、破断伸びが小さく収まっている。このため、実験例1のシートは、この間の温度域において伸びをコントロールし易いことが分かる。また、ポリプロピレンの加圧成形温度域で、ポリプロピレンの伸びに対して実験例1のシートの伸びが適度に小さいために、両者を同時賦形しつつ深絞りを行うことができることが分かる。
尚、参考として、上記問題を解決するために、熱可塑性樹脂シートは以下の通りとすることができる。
[1]熱可塑性樹脂シートは、ポリオレフィン樹脂と、ポリアミド樹脂と、相容化剤と、含み、
前記相容化剤が、前記ポリアミド樹脂に対する反応性基を有する変性エラストマーである熱可塑性樹脂からなることができる。
[2]熱可塑性樹脂シートは、[1]に記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、
前記ポリオレフィン樹脂を含んだ連続相(A)と、
前記連続相(A)中に分散された分散相であって、前記ポリアミド樹脂及び前記変性エラストマーを含んだ分散相(B)と、を有することができる。
[3]熱可塑性樹脂シートは、[2]に記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、前記分散相(B)が、前記ポリアミド樹脂を含んだ連続相(B 1 )と、
前記連続相(B 1 )中に分散された前記変性エラストマーを含んだ微分散相(B 2 )と、を有することができる。
[4]熱可塑性樹脂シートは、[1]乃至[3]のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、前記ポリアミド樹脂及び前記変性エラストマーの溶融混練物と、前記ポリオレフィン樹脂と、の溶融混練物であることができる。
[5]熱可塑性樹脂シートは、[1]乃至[4]のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、前記ポリアミド樹脂が、主鎖中の隣り合ったアミド結合同士に挟まれた炭化水素基の直鎖炭素数が6以上である構造を有することができる。
[6]熱可塑性樹脂シートは、[1]乃至[5]のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、前記変性エラストマーは、エチレン若しくはプロピレンと炭素数3〜8のα−オレフィンとの共重合体を骨格としたオレフィン系熱可塑性エラストマー、又は、スチレン骨格を有するスチレン系熱可塑性エラストマーであることができる。
[7]熱可塑性樹脂シートは、[1]乃至[6]のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シートにおいて、温度140℃における破断伸びをS 140 (%)とし、温度120℃における破断伸びをS 120 (%)とした場合に、S 140 がS 120 の1.2倍以上であることができる。
[8]積層シートは、ポリオレフィン樹脂を含んだ基層と、
前記基層の一面に接合された[1]乃至[7]のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シートと、を有することができる。
[9]成形体は、ポリオレフィン樹脂を含んだ基体と、
前記基体の一面に接合された[1]乃至[7]のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シート、又は、請求項8に記載の積層シートと、を有することができる。
[10]成形体は、[9]に記載の成形体において、前記基体は、補強繊維と、前記補強繊維同士を結着しているバインダと、を含み、
前記バインダは、前記ポリオレフィン樹脂であることができる。
3;積層シート、31;基層(ポリオレフィン樹脂を含んだ基層)、
5;成形体、51;基体(ポリオレフィン樹脂を含んだ基体、又は、その前駆体)、52;表皮、55;深絞り部、
91;ホットプレス機、92;コールドプレス機、
A;連続相、
B;分散相、
B1;連続相(分散相B内の連続相)、
B2;微分散相(分散相B内の分散相)、
A1、A2;連続相、
BA1、BA2;分散相、
BA11;連続相(分散相BA1内の連続相)、
BA12;微分散相(分散相BA1内の分散相)、
PR1;加熱工程、PR2;賦形工程。
Claims (11)
- ポリオレフィン樹脂と、ポリアミド樹脂と、相容化剤と、含み、
前記相容化剤が、前記ポリアミド樹脂に対する反応性基を有する変性エラストマーである熱可塑性樹脂からなり、前記ポリオレフィン樹脂を含んだ連続相(A)と、
前記連続相(A)中に分散された分散相であって、前記ポリアミド樹脂及び前記変性エラストマーを含んだ分散相(B)と、を有し、
前記分散相(B)が、前記ポリアミド樹脂を含んだ連続相(B 1 )と、
前記連続相(B 1 )中に分散された前記変性エラストマーを含んだ微分散相(B 2 )と、を有することを特徴とする熱可塑性樹脂シート。 - 前記ポリアミド樹脂及び前記変性エラストマーの溶融混練物と、前記ポリオレフィン樹脂と、の溶融混練物である請求項1に記載の熱可塑性樹脂シート。
- 前記ポリアミド樹脂が、主鎖中の隣り合ったアミド結合同士に挟まれた炭化水素基の直鎖炭素数が6以上である構造を有する請求項1又は2に記載の熱可塑性樹脂シート。
- 前記変性エラストマーは、エチレン若しくはプロピレンと炭素数3〜8のα−オレフィンとの共重合体を骨格としたオレフィン系熱可塑性エラストマー、又は、スチレン骨格を有するスチレン系熱可塑性エラストマーである請求項1乃至3のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シート。
- 温度140℃における破断伸びをS140(%)とし、温度120℃における破断伸びをS120(%)とした場合に、S140がS120の1.2倍以上である請求項1乃至4のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シート。
- ポリオレフィン樹脂を含んだ基層と、
前記基層の一面に接合された請求項1乃至5のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シートと、を有することを特徴とする積層シート。 - ポリオレフィン樹脂を含んだ基体と、
前記基体の一面に接合された請求項1乃至5のうちのいずれかに記載の熱可塑性樹脂シート、又は、請求項6に記載の積層シートと、を有することを特徴とする成形体。 - 前記基体は、補強繊維と、前記補強繊維同士を結着しているバインダと、を含み、
前記バインダは、前記ポリオレフィン樹脂である請求項7に記載の成形体。 - ポリオレフィン樹脂を含んだ基体と、
前記基体の一面に接合された熱可塑性樹脂シート、又は、積層シートと、を有し、
前記基体は、補強繊維と、前記補強繊維同士を結着しているバインダと、を含み、
前記バインダは、前記ポリオレフィン樹脂であり、
前記熱可塑性樹脂シートは、ポリオレフィン樹脂と、ポリアミド樹脂と、相容化剤と、含み、
前記相容化剤が、前記ポリアミド樹脂に対する反応性基を有する変性エラストマーである熱可塑性樹脂からなり、
前記積層シートは、ポリオレフィン樹脂を含んだ基層と、前記基層の一面に接合された前記熱可塑性樹脂シートと、を有することを特徴とする成形体。 - 前記熱可塑性樹脂シートは、前記ポリオレフィン樹脂を含んだ連続相(A)と、
前記連続相(A)中に分散された分散相であって、前記ポリアミド樹脂及び前記変性エラストマーを含んだ分散相(B)と、を有する請求項9に記載の成形体。 - 前記熱可塑性樹脂シートは、温度140℃における破断伸びをS140(%)とし、温度120℃における破断伸びをS120(%)とした場合に、S140がS120の1.2倍以上である請求項9又は10に記載の成形体。
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