JP6749125B2 - セルユニット、電気化学モジュール、電気化学装置およびエネルギーシステム - Google Patents
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Description
上記目的を達成するための本発明に係るセルユニットの特徴構成は、金属支持体と電気化学反応部とを有し、
前記金属支持体が円盤形状であり、
前記電気化学反応部は、電極層と、電解質層と、対極電極層とを少なくとも有し、前記金属支持体の表側に配置されており、
前記電解質層は、前記電極層と前記対極電極層との間に配置されている電気化学素子と、
有突起集電板とを有するセルユニットであって、
前記有突起集電板は、金属製の板であって、凹部または凸部が1つ以上含まれる凹凸構造部位を有し、
前記有突起集電板が、前記金属支持体の裏側に面して配置され、
前記凹凸構造部位が、複数のセルユニットが積層される際に、他のセルユニットの対極電極層に接続される点にある。
上記の特徴構成によれば、凹凸構造部位を有する有突起集電板によって他のセルユニットとの接続が容易になる上、金属製の凹凸構造部位を有する有突起集電板はプレス成形等の加工で容易に得られるため、材料コストおよび加工コストを抑制した低コストなセルユニットを実現することができる。更に、前記凹凸構造部位により、電気化学素子の熱膨張や熱収縮による変位を吸収・緩和できるため、セルユニットの信頼性をより高めることができる。なお、有突起集電板は、他のセルユニットの対極電極層側に直接接触させて接続することもできるし、有突起集電板と対極電極層の間に導電性を有する材料等を挿入して、そのような材料を介して接続することもできる。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記電極層、前記電解質層、前記対極電極層が、それぞれ薄層として形成されている点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記金属支持体が、表側と裏側との間での気体の通流を許容する気体通流許容領域を有する点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記有突起集電板と前記金属支持体との間に接合部位が形成されている点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記金属支持体の裏側と前記有突起集電板との間に、その内部を気体が通流することを許容する隙間空間が形成される点にある。
本発明に係るセルユニットの特徴構成は、
金属支持体と電気化学反応部とを有し、
前記金属支持体が円盤形状であり、
前記電気化学反応部は、電極層と、電解質層と、対極電極層とを少なくとも有し、前記金属支持体の表側に配置されており、
前記電解質層は、前記電極層と前記対極電極層との間に配置されている電気化学素子と、
ガスセパレータ部材と、有突起集電板とを有するセルユニットであって、
前記ガスセパレータ部材は、金属製の部材であって、前記金属支持体の裏側に面して配置され、前記金属支持体との間に、その内部を気体が通流することを許容する隙間空間を形成し、
前記有突起集電板は、金属製の板であって、凹部または凸部が1つ以上含まれる凹凸構造部位を有し、
前記凹凸構造部位が、複数のセルユニットが積層される際に、他のセルユニットの対極電極層に接続される点にある。
上記の特徴構成によれば、ガスセパレータ部材と有突起集電板との間で、ガスセパレータ部材を通流する気体との熱交換が可能となるため、セルユニット内の温度分布を小さくすることができ、高性能なセルユニットを実現できる。更に、簡易な構成で気体通流許容領域への気体の供給を実現し、有突起集電板が他のセルユニットとの電気的接続を実現できるから、高性能なセルユニットを低コストで製造することができ好適である。更に、前記凹凸構造部位により、電気化学素子の熱膨張や熱収縮による変位を吸収・緩和できるため、セルユニットの信頼性をより高めることができる。なお、有突起集電板は、他のセルユニットの対極電極層側に直接接触させて接続することもできるし、有突起集電板と対極電極層の間に導電性を有する材料等を挿入して、そのような材料を介して接続することもできる。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記金属支持体と前記ガスセパレータ部材との間、前記金属支持体と前記有突起集電板との間、または前記ガスセパレータ部材と前記有突起集電板との間のうち、少なくとも1つの間に接合部位が形成されている点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記隙間空間に気体を供給する気体供給管を有する点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記気体供給管と前記金属支持体との間、前記気体供給管と前記有突起集電板との間、または前記気体供給管と前記セパレータ部材との間のうち、少なくとも1つの間に接合部位が形成されている点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記気体供給管から前記隙間空間を経て、気体が前記金属支持体の内側から外側に向けて流れて、前記気体通流許容領域を通流して前記電極層へ供給される点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記隙間空間において、気体が前記金属支持体の外側から内側に向けて流れて、前記気体通流許容領域を通流して前記電極層へ供給される点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記隙間空間の形状が、前記金属支持体の円盤形状の中心軸に対して略軸対称である点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記金属支持体が、開口部を有する点にある。
本発明に係るセルユニットの別の特徴構成は、前記有突起集電板が円盤形状である点にある。
本発明に係る電気化学モジュールの特徴構成は、上述のセルユニットが複数積層した状態で配置される点にある。
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、上述の電気化学モジュールと、電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料を供給する燃料供給部とを少なくとも有し、前記電気化学モジュールから電力を取り出す構成とする点にある。
本発明に係る電気化学装置の別の特徴構成は、上述の電気化学モジュールと改質器を少なくとも有し、前記電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部と、前記電気化学モジュールから電力を取り出すインバータとを有する点にある。
上記目的を達成するための本発明に係るエネルギーシステムの特徴構成は、上述の電気化学装置と、前記電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部を有する点にある。
<電気化学素子>
以下、第1実施形態に係る電気化学素子について図1および図2に基づいて説明する。電気化学素子Qは、金属支持体1と電気化学反応部Rとを有し、金属支持体1が円盤形状であり、電気化学反応部Rは、電極層Aと、電解質層Bと、対極電極層Cとを少なくとも有し、金属支持体1の表側1eに配置されており、電解質層Bは、電極層Aと対極電極層Cとの間に配置されている。
金属支持体1は、金属製の円盤形状の平板である。本実施形態では、金属支持体1の中央に、金属支持体1と同心の開口部1bが形成されている。金属支持体1には、表側1eと裏側1fとを貫通して複数の貫通孔1aが形成されている。この貫通孔1aを通じて金属支持体1の表側1eと裏側1fとの間で気体の通流が可能となっている。本実施形態では、貫通孔1aが設けられているドーナツ型の帯状の領域を気体通流許容領域Pと称する。
本実施形態に係る電気化学反応部Rは、電極層Aと、電解質層Bと、対極電極層Cと、中間層とを有する。
電極層Aは、金属支持体1の表側1eの表面(すなわち拡散防止膜)の上に、膜の状態で形成される。その膜厚は、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは、5μm〜50μm程度とすることができる。このような膜厚にすることで、高価な電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。
電極層Aの材料としては、例えばNiO−酸化セリウム(セリア)を主成分とするもの、Ni−酸化セリウム(セリア)を主成分とするもの、NiO−ジルコニアを主成分とするもの、Ni−ジルコニアを主成分とするもの、CuO−酸化セリウム(セリア)を主成分とするもの、Cu−酸化セリウム(セリア)を主成分とするものなどの複合材を用いることができる。なお、酸化セリウム(セリア)、ジルコニア等あるいはこれらに異種元素をドープした固溶体を複合材の骨材と呼ぶ。電極層Aは、気体透過性を具備するように形成される。例えば、電極層Aの表面および内部に微細な複数の細孔を有するように構成される。
電解質層Bは、電極層Aと対極電極層Cとの間に膜状で設けられる。その膜厚は、例えば、1μm〜50μm程度、好ましくは1μm〜20μm程度、より好ましくは2μm〜10μm程度とすることができる。このような膜厚にすることで、高価な電解質層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電解質性能を確保することが可能となる。
電解質層Bの材料としては、種々のジルコニア系材料、酸化セリウム系材料、種々のペロブスカイト系複合酸化物等の固体電解質材料を用いることができる。特にジルコニア系のセラミックスが好適に用いられる。電解質層Bをジルコニア系セラミックスにすると、電気化学素子Qの稼働時の温度をセリア系セラミックスに比べて高くすることができ、非常に高効率な電気化学素子Qを構成することができる。
対極電極層Cは、電解質層Bの上に膜状で設けられる。その膜厚は、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは、5μm〜50μm程度とすることができる。このような膜厚にすることで、高価な対極電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な対極電極性能を確保することが可能となる。
対極電極層Cの材料としては、例えば、LSCF(La−Sr−Co−Fe系酸化物)、LSC(La−Sr−Co系酸化物)、LSM(La−Sr−Mn系酸化物)等の複合酸化物を用いることができる。なお対極電極層Cは、低温焼成法(例えば1400℃等の高温域での焼成処理をせず、例えば1100℃程度以下の低温域での焼成処理を用いる湿式法)やスプレーコーティング法、スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法、CVD法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば1400℃等の高温域での焼成を用いずに、例えば1100℃程度以下の低温域での処理によって、良好な対極電極層Cが得られる。そのため、金属支持体1に高温加熱によるダメージを与えることを抑制でき、また、金属支持体1と電極層Aとの間の高温加熱による元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Qを実現できるので好ましい。
なお、電極層Aと電解質層Bとの間に中間層(緩衝層)が膜の状態で形成されていてもよい。その膜厚は、例えば、1μm〜100μm程度、好ましくは2μm〜50μm程度、より好ましくは5μm〜20μm程度とすることができる。このような膜厚にすることで、高価な中間層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な中間層性能を確保することが可能となる。
中間層の材料としては、例えば、酸化セリウム系材料やジルコニア系材料等を用いることができる。中間層を電極層Aと電解質層Bとの間に導入することにより、電気化学反応部Rの性能や信頼性、耐久性を向上できる。なお中間層は、低温焼成法(例えば1400℃等の高温域での焼成処理をせず、例えば1100℃程度以下の低温域での焼成処理を用いる湿式法)やスプレーコーティング法、スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法、CVD法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば1400℃等の高温域での焼成を用いずに、例えば1100℃程度以下の低温域での処理によって、良好な中間層が得られる。そのため、金属支持体1に高温加熱によるダメージを与えることを抑制でき、また、金属支持体1と電極層Aとの間の高温加熱による元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Qを実現できるので好ましい。
中間層の材料としては、例えば、酸化セリウム系材料やジルコニア系材料等を用いることができる。中間層を電解質層Bと対極電極層Cとの間に導入することにより、対極電極層Cの構成材料と電解質層Bの構成材料との反応が効果的に抑制され、電気化学反応部Rの性能の長期安定性を向上できる。なお中間層は、低温焼成法(例えば1400℃等の高温域での焼成処理をせず、例えば1100℃程度以下の低温域での焼成処理を用いる湿式法)やスプレーコーティング法、スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法、CVD法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば1400℃等の高温域での焼成を用いずに、例えば1100℃程度以下の低温域での処理によって、良好な中間層が得られる。そのため、金属支持体1に高温加熱によるダメージを与えることを抑制でき、また、金属支持体1と電極層Aとの間の高温加熱による元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Qを実現できるので好ましい。
以上の様に構成された電気化学反応部Rは、気体の供給を受け、電気化学反応を生じさせる。
次に、本実施形態に係るセルユニットUについて図2および図3に基づいて説明する。セルユニットUは、電気化学素子Qと有突起集電板3とを有し、有突起集電板3は、金属製の円盤形状の板であって、凹部または凸部が1つ以上含まれる凹凸構造部位3aを有し、有突起集電板3が、金属支持体1の裏側1fに面して配置され、金属支持体1に対して接合部位Wを介して接合され、凹凸構造部位3aが、複数のセルユニットUが積層される際に、他のセルユニットUの対極電極層Cに接続される。
気体供給管2は、金属製の円筒形状の部材である。気体供給管2は、その中心軸が金属支持体1の中心軸1cと一致した状態で、金属支持体1の開口部1bに挿入され、溶接により固定される。また、金属支持体1が気体供給管2に対してシール材を挟んで付勢されてもよい。気体供給管2の材料としては、上述の金属支持体1と同様のものを用いることができる。また気体供給管2の表面に、金属支持体1と同様の拡散防止膜を形成すると、Cr飛散を抑制することができ好適である。
有突起集電板3は、中央に開口部3bを有する金属製の円盤形状の板である。本実施形態では、図4に示す様に、複数の凹凸構造部位3aが、有突起集電板3の円盤の面から上下方向に突出して形成されている。凹凸構造部位3aは、頂点がなだらかな円錐形状である。図4に示される有突起集電板3の断面から分かるとおり、上方向に突出する凹凸構造部位3aと下方向に突出する凹凸構造部位3aとが隣接して形成されている。
上述の通り、有突起集電板3は凹凸構造部位3aを有しており、凹凸構造部位3aの頂点が金属支持体1の裏側1fに接合される。そうすると、金属支持体1と有突起集電板3との間には、中心軸1cに対して軸対称である、円盤状(ドーナツ型)の空間が形成される。この空間には、気体供給管2の第1通流孔2dを通って第1流路2bから気体が供給される。そうするとその気体は、金属支持体1の貫通孔1aすなわち気体通流許容領域Pに供給されて、電極層Aに供給される。すなわちセルユニットUでは、金属支持体1と有突起集電板3との間に、気体通流許容領域Pに対して気体の通流を許容する隙間空間Sが形成される。また、同様に、有突起集電板3の凹凸構造部位3aの頂点が、下側に位置するセルユニットUの対極電極層Cに対して接合されると、気体供給管2の第2通流孔2eを通って対極電極層Cに対して気体の供給が可能となる空間が形成される。つまり、有突起集電板3は、図3に示すような構成でセルユニットUが複数積層されて電気化学モジュールMを形成する際には、導電パスとしての役割に加えて、ガスセパレータの役割も果たすことになる。
続いて、本実施形態に係る電気化学モジュールMについて図3に基づいて説明する。電気化学モジュールMは、上述のセルユニットUが複数積層した状態で配置されて構成される。
<セルユニット>
第2実施形態に係るセルユニットUについて図5に基づいて説明する。なお以下の第2〜第5実施形態、及び、他の実施形態では、第1実施形態と同様の構成については同一の符号を付し、説明を省略する場合がある。
ガスセパレータ部材4は、本実施形態では有突起集電板3と同形状・同構成の部材が用いられる。つまり、ガスセパレータ部材は中央に開口部を有する金属製の円盤形状の板である。そして、複数の凹凸構造部位4aが、ガスセパレータ部材4の円盤の面から上下方向に突出して形成されている。
ガスセパレータ部材4の上側の空間(金属支持体1との間の空間)は、金属支持体1と接している。そうすると、その空間の気体は、金属支持体1の貫通孔1aすなわち気体通流許容領域Pに供給されて、電極層Aに供給される。すなわち本実施形態のセルユニットUでは、金属支持体1とガスセパレータ部材4との間に、気体通流許容領域Pに対して気体の通流を許容する隙間空間Sが形成される。
続いて、本実施形態に係る電気化学モジュールMについて図6に基づいて説明する。電気化学モジュールMは、上述のセルユニットUが複数積層した状態で配置されて構成される。詳しくは電気化学モジュールMは、第1実施形態と同様に、セルユニットUをガスケット6を挟んで複数積層して構成される。
<有突起集電板>
上述の実施形態では有突起集電板3は頂点がなだらかな円錐形状である凹凸構造部位3aを有していた。凹凸構造部位3aとしては、図7に示すような形状も可能である。図7に示す第3実施形態に係る有突起集電板3は、円盤形状の径方向に延びる直線に沿って交互に山折り・谷折りされた形状を有している。すなわち、山の部位、谷の部位が凹凸構造部位3aに該当する。このような形状の有突起集電板3は、第1実施形態と同様にプレス成形により低コストで製造することが可能である。
<有突起集電板>
有突起集電板3の凹凸構造部位3aとしては、図8に示す形状も可能である。図8に示す第4実施形態に係る有突起集電板3は、円盤形状の中心から螺旋状に延びる曲線に沿って交互に山折り・谷折りされた形状を有している。すなわち、山の部位、谷の部位が凹凸構造部位3aに該当する。このような形状の有突起集電板3は、第1実施形態と同様にプレス成形により低コストで製造することが可能である。
以上説明した電気化学素子Qおよび電気化学モジュールMを用いて、電気化学装置YおよびエネルギーシステムZを構築することができる。
図9には、エネルギーシステムZおよび電気化学装置Yの概要が示されている。
エネルギーシステムZは、電気化学装置Yと、電気化学装置Yから排出される熱を再利用する排熱利用部としての熱交換器53とを有する。
電気化学装置Yは、電気化学モジュールMと、脱硫器31と改質器34とを有し電気化学モジュールMに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部と、電気化学モジュールMから電力を取り出すインバータ38とを有する。
(1)上記の実施形態では、電気化学素子Qを固体酸化物形燃料電池や固体酸化物形電解セルに用いたが、固体酸化物を利用した酸素センサ等に利用することもできる。
1b :開口部
1c :中心軸
1e :表側
1f :裏側
3 :有突起集電板
3a :凹凸構造部位
4 :ガスセパレータ部材
4a :凹凸構造部位
34 :改質器
38 :インバータ
A :電極層
B :電解質層
C :対極電極層
M :電気化学モジュール
P :気体通流許容領域
Q :電気化学素子
R :電気化学反応部
S :隙間空間
U :セルユニット
W :接合部位
Y :電気化学装置
Z :エネルギーシステム
Claims (18)
- 金属支持体と電気化学反応部とを有し、
前記金属支持体が円盤形状であり、
前記電気化学反応部は、電極層と、電解質層と、対極電極層とを少なくとも有し、前記金属支持体の表側に配置されており、
前記電解質層は、前記電極層と前記対極電極層との間に配置されている電気化学素子と、
有突起集電板とを有するセルユニットであって、
前記有突起集電板は、金属製の板であって、凹部または凸部が1つ以上含まれる凹凸構造部位を有し、
前記有突起集電板が、前記金属支持体の裏側に面して配置され、
前記凹凸構造部位が、複数のセルユニットが積層される際に、他のセルユニットの対極電極層に接続されるセルユニット。 - 前記電極層、前記電解質層、前記対極電極層が、それぞれ薄層として形成されている、請求項1に記載のセルユニット。
- 前記金属支持体が、表側と裏側との間での気体の通流を許容する気体通流許容領域を有することを特徴とする請求項1または2に記載のセルユニット。
- 前記有突起集電板と前記金属支持体との間に接合部位が形成されている請求項1〜3のいずれか1項に記載のセルユニット。
- 前記金属支持体の裏側と前記有突起集電板との間に、その内部を気体が通流することを許容する隙間空間が形成される請求項1〜4のいずれか1項に記載のセルユニット。
- 金属支持体と電気化学反応部とを有し、
前記金属支持体が円盤形状であり、
前記電気化学反応部は、電極層と、電解質層と、対極電極層とを少なくとも有し、前記金属支持体の表側に配置されており、
前記電解質層は、前記電極層と前記対極電極層との間に配置されている電気化学素子と、
ガスセパレータ部材と、
有突起集電板とを有するセルユニットであって、
前記ガスセパレータ部材は、金属製の部材であって、前記金属支持体の裏側に面して配置され、前記金属支持体との間に、その内部を気体が通流することを許容する隙間空間を形成し、
前記有突起集電板は、金属製の板であって、凹部または凸部が1つ以上含まれる凹凸構造部位を有し、
前記凹凸構造部位が、複数のセルユニットが積層される際に、他のセルユニットの対極電極層に接続されるセルユニット。 - 前記金属支持体と前記ガスセパレータ部材との間、前記金属支持体と前記有突起集電板との間、または前記ガスセパレータ部材と前記有突起集電板との間のうち、少なくとも1つの間に接合部位が形成されている請求項6に記載のセルユニット。
- 前記隙間空間に気体を供給する気体供給管を有する請求項5〜7のいずれか1項に記載のセルユニット。
- 前記気体供給管と前記金属支持体との間、前記気体供給管と前記有突起集電板との間、または前記気体供給管と前記セパレータ部材との間のうち、少なくとも1つの間に接合部位が形成されている請求項8に記載のセルユニット。
- 前記気体供給管から前記隙間空間を経て、気体が前記金属支持体の内側から外側に向けて流れて、前記気体通流許容領域を通流して前記電極層へ供給される請求項8または9に記載のセルユニット。
- 前記隙間空間において、気体が前記金属支持体の外側から内側に向けて流れて、前記気体通流許容領域を通流して前記電極層へ供給される請求項5〜10のいずれか1項に記載のセルユニット。
- 前記隙間空間の形状が、前記金属支持体の円盤形状の中心軸に対して略軸対称である請求項5〜11のいずれか1項に記載のセルユニット。
- 前記金属支持体が、開口部を有することを特徴とする、請求項1〜12のいずれか1項に記載のセルユニット。
- 前記有突起集電板が円盤形状であることを特徴とする、請求項1〜13のいずれか1項に記載のセルユニット。
- 請求項1〜14のいずれか一項に記載のセルユニットが複数積層した状態で配置される電気化学モジュール。
- 請求項15に記載の電気化学モジュールと、前記電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料を供給する燃料供給部とを少なくとも有し、前記電気化学モジュールから電力を取り出すことを特徴とする電気化学装置。
- 請求項15に記載の電気化学モジュールと改質器を少なくとも有し、前記電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部と、前記電気化学モジュールから電力を取り出すインバータとを有する電気化学装置。
- 請求項16または17に記載の電気化学装置と、前記電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部を有するエネルギーシステム。
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