JP6741658B2 - スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント、酸性ガス分離膜モジュール、および酸性ガス分離装置 - Google Patents
スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント、酸性ガス分離膜モジュール、および酸性ガス分離装置 Download PDFInfo
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Description
<1> 酸性ガスと可逆的に反応する酸性ガスキャリアと、酸性ガス分離膜用樹脂とを含む分離機能層と、多孔膜からなる支持層とを有する分離膜、供給側流路材、および透過側流路材が積層状態で中心管に巻回された巻回体を備えるスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントにおいて、上記中心管が、上記透過側流路材で形成される透過側の空間部分と当該中心管の内部の空間部分とを連通させる孔群を有し、上記孔群が、上記中心管における何れか一方の端部側に偏在していることを特徴とするスパイラル型酸性ガス分離膜エレメント。
<2> 上記孔群が、上記積層状態の分離膜の幅をWとしたとき、上記一方の端部側に位置する上記積層状態の分離膜の幅方向端部から0.05W以上、0.4W以下の範囲に偏在していることを特徴とする<1>に記載のスパイラル型酸性ガス分離膜エレメント。
<3> 上記透過側流路材で形成される透過側の空間部分に、上記分離膜を透過した透過ガスの流れを導く仕切りを備えていることを特徴とする<1>または<2>に記載のスパイラル型酸性ガス分離膜エレメント。
<4> 上記仕切りが、エポキシ系接着剤用樹脂を用いて帯状に形成されていることを特徴とする<3>に記載のスパイラル型酸性ガス分離膜エレメント。
<5> <1>から<4>の何れか1項に記載のスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントをハウジング内に少なくとも一つ備えることを特徴とする酸性ガス分離膜モジュール。
<6> 上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントをハウジング内に二つ備え、当該ハウジングは混合ガス用の出入口を三つ備えていることを特徴とする<5>に記載の酸性ガス分離膜モジュール。
<7> <5>または<6>に記載の酸性ガス分離膜モジュールを少なくとも一つ備えることを特徴とする酸性ガス分離装置。
<8> <1>から<4>の何れか1項に記載のスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントの使用方法であって、上記中心管における孔群が偏在している側の端部が上記供給側流路材で形成される空間部分を流れる混合ガスの流路方向の下流側に位置するように、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントをハウジング内に設置することを特徴とするスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントの使用方法。
本発明に係るスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントは、酸性ガスと可逆的に反応する酸性ガスキャリアと、酸性ガス分離膜用樹脂とを含む分離機能層と、多孔膜からなる支持層とを有する分離膜、供給側流路材、および透過側流路材が積層状態で中心管に巻回された巻回体を備えるスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントであり、上記中心管が、上記透過側流路材で形成される透過側の空間部分と当該中心管の内部の空間部分とを連通させる孔群を有し、上記孔群が、上記中心管における何れか一方の端部側に偏在している構成である。
分離膜2は、酸性ガスと可逆的に反応する酸性ガスキャリアと、酸性ガス分離膜用樹脂とを含む分離機能層、および当該分離機能層を支持する、多孔膜からなる支持層から少なくとも構成されている。
下記反応式(1)は、酸性ガスが二酸化炭素(CO2)であり、酸性ガスキャリア(CO2キャリア)として炭酸セシウム(Cs2CO3)を使用した場合における、CO2とCO2キャリアとの反応を示している。尚、反応式(1)中の記号「⇔」は、この反応が可逆反応であることを示す。
上記反応式(1)に示されるように、CO2とCO2キャリアとの可逆反応には水が必要であるため、分離機能層を構成する酸性ガス分離膜用樹脂としては、水酸基やイオン交換基等の親水性基を有する親水性樹脂が好ましく、親水性樹脂の分子鎖同士が架橋により網目構造を有することで高い保水性を示す架橋型親水性樹脂がより好ましい。酸性ガスが分離膜2を透過するための推進力として大きな圧力が印加されるため、分離膜2に要求される耐圧強度の観点からも、分離機能層を構成する酸性ガス分離膜用樹脂として、架橋型親水性樹脂を含むことが好ましい。
分離機能層は、酸性ガス分離膜用樹脂(例えば親水性樹脂)と、酸性ガスが例えばCO2の場合には、アルカリ金属炭酸塩、アルカリ金属重炭酸塩、およびアルカリ金属水酸化物からなるアルカリ金属化合物の群より選ばれる少なくとも一つの化合物(以下、「CO2キャリア」と記す)とを含む。このCO2キャリアは、上記酸性ガス分離膜用樹脂を含む分離機能層内に存在し、分離機能層に存在する水に溶解したCO2と可逆的に反応することで当該CO2を選択的に透過する役割を果たしている。CO2キャリアは、Na,K,Rb,およびCsからなる群より選ばれる少なくとも一つのアルカリ金属の炭酸塩、重炭酸塩または水酸化物であることが好ましい。具体的には、アルカリ金属炭酸塩としては、例えば、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸ルビジウム、および炭酸セシウム等が挙げられる。アルカリ金属重炭酸塩としては、例えば、重炭酸ナトリウム、重炭酸カリウム、重炭酸ルビジウム、および重炭酸セシウム等が挙げられる。アルカリ金属水酸化物としては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化ルビジウム、および水酸化セシウム等が挙げられる。CO2キャリアとしては、潮解性を示すアルカリ金属炭酸塩またはアルカリ金属水酸化物が好ましく、水への溶解度が高い炭酸セシウムまたは水酸化セシウムがより好ましい。
分離膜2が備える分離機能層の形成に使用される塗工液(後述する)には、当該分離機能層を構成する、酸性ガスと可逆的に反応する酸性ガスキャリアと、酸性ガス分離膜用樹脂との他に、例えば、酸性ガスの水和反応触媒や後述する界面活性剤等を添加剤としてさらに添加してもよい。上記酸性ガスの水和反応触媒は、酸性ガスとキャリアとの反応速度を向上させる。
分離膜2は、膜透過したガス成分の拡散抵抗とならない、ガス透過性の高い多孔膜を含む支持層を透過側流路材4側に備えている。上記支持層は、疎水性を備えた多孔膜(疎水性多孔膜)であることが好ましい。酸性ガスと可逆的に反応する酸性ガスキャリアと、酸性ガス分離膜用樹脂とを含む分離機能層を、多孔膜からなる支持層の一方の面に接して積層して分離膜2を形成することにより、分離機能層内の水分が支持層の細孔に浸入することを抑制することができるので、分離膜2の膜性能の低下を抑制することができる。
分離膜2の製造方法を以下に説明する。分離膜2の製造は、第1工程(塗工液作製工程)、第2工程(塗布工程)、および第3工程(乾燥工程)の3工程からなる。第2工程および第3工程は、支持層を連続的に搬送しながら行う、ロール・トゥ・ロール(Roll-to-Roll)方式の塗工機や乾燥機を用いることが好ましい。各工程を詳細に説明する。
供給側流路材3は、混合ガスの流路空間(以下、「供給側の空間部分」と記す場合がある)を形成する流路材としての機能と、混合ガスに乱流を生じさせる機能とを備えていることが好ましいことから、網状の流路材が好適である。網目の形状によって混合ガスの流路が変わることから、供給側流路材3における網目の単位格子の形状は、目的に応じて、例えば、菱形、平行四辺形等の形状から選択すればよい。供給側流路材3の材質は、特に限定はないが、分離膜2が100℃以上の温度条件下で使用されることから、耐熱性を有する材料が好ましく、例えば、上記多孔膜の材質として挙げた材料と同様の材料を好適に用いることができる。具体的には、PTFE、PPS、ポリエーテルスルホン、PEEK、ポリイミド、金属が好ましく、さらには、PTFE、PPS、PEEK、金属がより好ましい。
透過側流路材4は、分離膜2を透過した酸性ガスおよび水蒸気を含む透過ガスの流路空間(以下、「透過側の空間部分」と記す場合がある)を形成する流路材としての機能と、透過ガスに乱流を生じさせる機能とを備えていることが好ましいことから、網状の流路材が好適である。網目の形状によって透過ガスの流路が変わることから、透過側流路材4における網目の単位格子の形状は、目的に応じて、例えば、菱形、平行四辺形等の形状から選択すればよい。透過側流路材4の材質は、特に限定はないが、分離膜2が100℃以上の温度条件下で使用されることから、耐熱性を有する材料が好ましく、例えば、上記多孔膜の材質として挙げた材料と同様の材料を好適に用いることができる。具体的には、PTFE、PPS、ポリエーテルスルホン、PEEK、ポリイミド、金属が好ましく、さらには、PTFE、PPS、PEEK、金属がより好ましい。
巻回体は、供給された混合ガスと分離膜2を透過した酸性ガスおよび水蒸気を含む透過ガスとが混合しないように構成されている。具体的には、巻回体を構成する膜リーフ(分離膜積層体)は、長尺の矩形状の分離膜2を、長尺の矩形状の供給側流路材3を挟み込むようにして、分離機能層を内側にして二つ折りにした構造(例えば0.5m〜1.5m×0.5m〜1.5m程度の大きさ)を備えている。つまり、膜リーフは、供給側流路材3を一枚の分離膜2で挟んだ構造となっている。一枚の分離膜2を二つ折りにして膜リーフを形成する代わりに、長尺の矩形状の供給側流路材3を挟み込んだ状態で二枚の長尺の矩形状の分離膜2を、分離機能層を内側にして配置して膜リーフを形成してもよい。この場合には、二枚の分離膜2の一端部を接着して、見かけ上、一枚となるようにする。
中心管5は、分離膜2を透過した透過ガスを収集して、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1から排出するための導管である。中心管5の材質は、特に限定はないが、分離膜2が100℃以上の温度条件下で使用されることから、耐熱性を有する材料が好ましく、また、分離膜2等が外周に複数回巻き付けられることによって巻回体が形成されることから、機械的強度を有する材料が好ましい。中心管5の材質としては、例えば、ステンレス等が好適に用いられる。中心管5の直径や長さ、肉厚は、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1の大きさ、膜リーフの枚数、透過ガスの量、中心管5に要求される機械的強度等に応じて適宜設定すればよい。
図1は、本発明に係る酸性ガス分離膜モジュールが備える巻回体の構造を展開して示す、一部切り欠き部分を設けた概略の斜視図である。図2は、上記酸性ガス分離膜モジュールの構造を示す、一部展開部分を設けた概略の斜視図である。本発明に係る酸性ガス分離膜モジュールは、図1および2に示すスパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1をハウジング(容器)15内に少なくとも一つ備えている。
本発明に係るスパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1を使用するときには、中心管5における複数の孔30(孔群)が偏在している側の端部が供給側流路材3で形成される供給側の空間部分を流れる混合ガスの流路方向の下流側に位置するように、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1をハウジング15内に設置して、酸性ガス分離膜モジュールMを構成する。以下、このようにして構成した酸性ガス分離膜モジュールM、および、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントの使用方法を説明する。
少なくとも酸性ガスおよび水蒸気を含む混合ガスは、酸性ガス分離膜モジュールMの上流側における供給側流路材3で形成される供給側の空間部分の供給口31に連続的に供給され(図2において矢印Aで示している)、分離膜2を透過した透過ガスは、透過側流路材4で形成される透過側の空間部分を通過し、孔30を通じて中心管5の排出口(開口部)32から連続的に収集され(図2において矢印Bで示している)、残りの混合ガスは、酸性ガス分離膜モジュールMの下流側における供給側流路材3で形成される供給側の空間部分の排出口33から連続的に排出される(図2において矢印Cで示している)。これにより、少なくとも酸性ガスおよび水蒸気を含む混合ガスから当該酸性ガスを従来よりも効率的に分離することができる。
本発明に係る酸性ガス分離装置は、上記構成の酸性ガス分離膜モジュールMを少なくとも一つ備えている。酸性ガス分離装置は、上記構成の酸性ガス分離膜モジュールMを備えることにより、少なくとも酸性ガスおよび水蒸気を含む混合ガスから当該酸性ガスを従来よりも効率的に分離することができ、しかも省エネルギー化を実現することができる。
図5に示すように、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1における供給側空間部分の供給口31側と中心管の排出口32側とが当該スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1の分離膜で隔てられるように、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1を、試験装置Nにおけるステンレス製のハウジング15’内に固定した。中心管の排出口32側はハウジング15’の外部に導出し、他方側は閉栓した。スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1における供給側空間部分の供給口31側と他方側(排出口側)は、ハウジング15’内に開放した。即ち、当該ハウジング15’に供給したガスを、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1における供給側空間部分の両端(供給口側と排出口側)とから、当該スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1の内部に流入させた。
図6に示すように、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1における供給側空間部分の供給口31側と排出口33側とが隔てられるように、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1を、測定装置Pにおけるステンレス製のハウジング15’内に固定した。スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1は、中心管における孔群が偏在している側の端部が排出口33側に位置するように、ハウジング15’内に設置した。当該ハウジング15’内には、上記供給側空間部分の供給口31側と排出口33側とを隔てることができるように、シール部材40を取り付けた。中心管の排出口32側はハウジング15’の外部に導出し、他方側は閉栓した。
上述した構成の測定装置Pを用いて、以下の条件で、透過側流路材で形成される空間部分に仕切りが形成されていない場合における、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1のCO2分離量を測定した。
上述した構成の測定装置Pを用いて、以下の条件で、透過側流路材で形成される空間部分に仕切りが形成されている場合における、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメント1のCO2分離量を測定した。
分離膜の分離機能層を構成する重合体として、アクリル酸−ビニルアルコール共重合体(CH2=CH(COOH)とCH2=CH(OH)との共重合体)のCs塩型(Cs塩型とは、上記「COOH」が「COOCs」となっている塩を指す)を用いた。酸性ガスキャリアとして、炭酸セシウム(Cs2CO3)を用いた。
実施例1と同様にして、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントを製造した。但し、図7に示した中心管5に替えて、積層状態の分離膜の幅全体、即ち積層体7の幅全域に亘って均一な間隔で20個の孔30を形成した、外径1インチのステンレス製の中心管5’を用いた。即ち、積層体7の幅全域に亘って均一な間隔で10個の孔30が並んだ列を2列形成した中心管5’を用いた(図8では一方の一列に並んだ孔を模式的に示しており、他の一列に並んだ孔は中心管5’の中心軸を挟んだ反対側の外壁に存在する)。各孔30の直径は3mmとし、隣接する一列に並んだ孔30同士の間隔は25.4mmとした。混合ガスの流量を4.5Nm3/hr・m2として、上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントのCO2分離量を測定した。表1に、当該スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントにおける中心管に備わる孔群の構造とCO2分離量とをまとめて示す。
実施例1で製造したスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントのCO2分離量を、混合ガスの流量を0.3Nm3/hr・m2に変更して測定して、下記比較例2のスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントのCO2分離量と比較した。その結果、比較例2のスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントのCO2分離量を100としたとき、上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントのCO2分離量は131であった。従って、中心管に形成される孔群を、供給側流路材で形成される透過側の空間部分を流れる混合ガスの流路方向の下流側に位置する端部側に偏在させることにより、CO2の分離効率が向上することが分かった。表2に、当該スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントにおける中心管に備わる孔群の構造とCO2分離量とをまとめて示す。
比較例1で製造したスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントのCO2分離量を、混合ガスの流量を0.3Nm3/hr・m2に変更して測定した。表2に、当該スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントにおける中心管に備わる孔群の構造とCO2分離量とをまとめて示す。
実施例1と同様にして、膜リーフを形成した。但し、供給側流路材として、PPSネット(50×50mesh)(ダイオ化成(株)製;商品名:50−150PPS)を用いた。透過側流路材として、PPSネット2層(60×40mesh/60×40mesh)(ダイオ化成(株)製;商品名:60(40)−150PPS)を用いた。
実施例3と同様にして、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントを製造した。但し、上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントには、図10に示すように、透過側流路材4で形成される透過側の空間部分に仕切り10を三つ形成した。仕切り10を形成するための接着剤として、膜リーフの接着部を形成するための接着剤を転用した(二液混合型エポキシ系接着剤(粘度:45,000cP))。
実施例3と同様にして、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントを製造した。但し、上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントには、図11に示すように、透過側流路材4で形成される透過側の空間部分に仕切り10を二つ形成した。仕切り10を形成するための接着剤として、膜リーフの接着部を形成するための接着剤を転用した(二液混合型エポキシ系接着剤(粘度:45,000cP))。
実施例3と同様にして、スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントを製造した。但し、上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントには、図12に示すように、透過側流路材4で形成される透過側の空間部分に仕切り10を二つ形成した。仕切り10を形成するための接着剤として、膜リーフの接着部を形成するための接着剤を転用した(二液混合型エポキシ系接着剤(粘度:45,000cP))。
2 分離膜
3 供給側流路材
4 透過側流路材
5 中心管
6 膜リーフ
7 積層体
9 接着部
10 仕切り
15 ハウジング
30 孔
M 酸性ガス分離膜モジュール
Claims (7)
- スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントをハウジング内に少なくとも一つ備える酸性ガス分離膜モジュールであって、
上記ハウジングは、混合ガス用の出入口および透過ガス用の出口を備え、
上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントは、酸性ガスと可逆的に反応する酸性ガスキャリアと、酸性ガス分離膜用樹脂とを含む分離機能層と、多孔膜からなる支持層とを有する分離膜、供給側流路材、および透過側流路材が積層状態で中心管に巻回された巻回体を備え、
上記中心管が、上記透過側流路材で形成される透過側の空間部分と当該中心管の内部の空間部分とを連通させる孔群を有し、
上記孔群が、上記中心管における何れか一方の端部側に偏在し、
上記孔群が、上記積層状態の分離膜の幅をWとしたとき、上記一方の端部側に位置する上記積層状態の分離膜の幅方向端部から0.05W以上、0.4W以下の範囲に偏在しており、
上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントは、上記中心管における上記孔群が偏在している側の端部が前記混合ガス用の排出口側に位置するように、前記ハウジング内に設置されていることを特徴とする酸性ガス分離膜モジュール。 - 上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントが、上記透過側流路材で形成される透過側の空間部分に、上記分離膜を透過した透過ガスの流れを導く仕切りを備えていることを特徴とする請求項1に記載の酸性ガス分離膜モジュール。
- 上記仕切りが、エポキシ系接着剤用樹脂を用いて帯状に形成されていることを特徴とする請求項2に記載の酸性ガス分離膜モジュール。
- 請求項1〜3の何れか1項に記載の酸性ガス分離膜モジュールを少なくとも一つ備えることを特徴とする酸性ガス分離装置。
- スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントの使用方法であって、
上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントは、酸性ガスと可逆的に反応する酸性ガスキャリアと、酸性ガス分離膜用樹脂とを含む分離機能層と、多孔膜からなる支持層とを有する分離膜、供給側流路材、および透過側流路材が積層状態で中心管に巻回された巻回体を備え、
上記中心管が、上記透過側流路材で形成される透過側の空間部分と当該中心管の内部の空間部分とを連通させる孔群を有し、
上記孔群が、上記中心管における何れか一方の端部側に偏在し、
上記孔群が、上記積層状態の分離膜の幅をWとしたとき、上記一方の端部側に位置する上記積層状態の分離膜の幅方向端部から0.05W以上、0.4W以下の範囲に偏在しており、
上記中心管における孔群が偏在している側の端部が上記供給側流路材で形成される空間部分を流れる混合ガスの流路方向の下流側に位置するように、上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントをハウジング内に設置することを特徴とするスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントの使用方法。 - 上記スパイラル型酸性ガス分離膜エレメントが、上記透過側流路材で形成される透過側の空間部分に、上記分離膜を透過した透過ガスの流れを導く仕切りを備えていることを特徴とする請求項5に記載のスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントの使用方法。
- 上記仕切りが、エポキシ系接着剤用樹脂を用いて帯状に形成されていることを特徴とする請求項6に記載のスパイラル型酸性ガス分離膜エレメントの使用方法。
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