JP6667682B1 - 燃料電池セル - Google Patents

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Abstract

【課題】接合材におけるクラックを抑制する。【解決手段】燃料電池セルは、燃料電池セル本体10と、セパレータ30と、接合材110と、を備えている。燃料電池セル本体10は、固体電解質11、並びに固体電解質11を挟むように積層された燃料極12及び空気極13を有する。セパレータ30は、燃料極13側の空間と空気極12側の空間とを隔離する。またセパレータ30は、枠状である。接合材110は、燃料電池セル本体10の外周縁部14とセパレータ30の内周縁部31とを接合する。セパレータ30の内周縁部31の主面は、積層方向と直交する方向に対して傾斜している。【選択図】図3

Description

本発明は、燃料電池セルに関するものである。
平板状の固体電解質と、固体電解質を挟むように設けられた燃料極及び空気極と、を有する燃料電池セルが複数積層された平板形のセルスタック装置が知られている(例えば特許文献1)。特許文献1には、燃料ガスが存在する空間と酸化剤ガスが存在する空間とを区画するセパレータが、接合材を用いて燃料電池セルに取り付けられていることが開示されている。
特開2014−49324号公報
上記特許文献1のセルスタック装置の運転等に伴う温度変化、すなわち熱サイクルによって、燃料電池セルが変形する場合がある。この場合、燃料電池セルを接合している接合材にクラックが生じる恐れがある。そこで、本発明の課題は、接合材におけるクラックを抑制することにある。
燃料電池セルの変形によって接合材にクラックが生じるという問題は、上記特許文献1の燃料電池セルとセパレータとが、互いに平行に延びていることに起因することを本発明者は見出した。
本発明のある側面に係る燃料電池セルは、燃料電池セル本体と、セパレータと、接合材と、を備えている。燃料電池セル本体は、固体電解質、並びに固体電解質を挟むように積層された燃料極及び空気極を有する。セパレータは、燃料極側の空間と、空気極側の空間とを隔離する。またセパレータは、枠状である。接合材は、燃料電池セル本体の外周縁部とセパレータの内周縁部とを接合する。セパレータの内周縁部の主面は、積層方向と直交する方向に対して傾斜している。
この構成によれば、接合材によって接合されるセパレータの内周縁部は、積層方向と交差する方向に延びる。このため、セパレータは、燃料電池セル本体に対して傾斜するので、セパレータの可撓性が高くなる。これにより、熱サイクルによって、燃料電池セル本体が変形しても、セパレータがその変形を緩和できる。したがって、接合材に加えられる応力を低減できるので、接合材におけるクラックを抑制できる。
好ましくは、内周縁部の少なくとも一部は、接合材の表面と接する。
好ましくは、接合材の表面は湾曲している。セパレータの内周縁部は、表面に沿って延びている。
好ましくは、内周縁部の少なくとも一部は、接合材に埋設されている。
好ましくは、接合材は、中央部と、第1突出部と、第2突出部と、を有する。中央部は、積層方向視において、燃料電池セル本体及びセパレータと重なる。第1突出部は、中央部から内周側に向けて突出する。第2突出部は、中央部から外周側に向けて突出する。
好ましくは、中央部は、燃料電池セル本体とセパレータとの間に挟み込まれる。
本発明によれば、接合材におけるクラックを抑制することができる。
セルスタック装置の斜視図。 セルスタック装置の断面図。 セルスタックの拡大断面図。 接合材近傍を示す拡大断面図。 セパレータの平面図。 変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。 変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。 変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。 変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。 変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。 変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。 変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。 変形例に係るセパレータの平面図。 変形例に係るセパレータの平面図。
以下、本発明に係るセルスタック装置の実施形態について図面を参照しつつ説明する。
図1及び図2に示すように、セルスタック装置1は、燃料電池セルと、締結部材21〜28と、セパレータ30と、第1接合材110と、を備えている。燃料電池セルは、燃料電池セル本体10と、セパレータ30と、第1接合材110と、を含んでいる。セルスタック装置1は、複数の燃料電池セルが複数積層された構造を有している。すなわち、セルスタック装置1は、いわゆる平板形のセルスタック構造である。
締結部材21〜28は、複数の燃料電池セルを締結する。締結部材の4本には、積層方向(z軸)に沿って酸化剤ガスまたは燃料ガスが流れる流路が形成されている。本実施形態では、締結部材23は燃料ガス供給管として用いられ、締結部材27は燃料ガス排出管として用いられ、締結部材25は酸化剤ガス供給管として用いられ、締結部材21は酸化剤ガス排出管として用いられる。
[燃料電池セル本体]
図2及び図3に示すように、燃料電池セル本体10は、固体電解質11と、空気極12と、燃料極13と、を有している。本明細書において、固体電解質11、空気極12及び燃料極13の各層が積層されている方向を積層方向と言う。積層方向は、各層の主面と直交する。本実施形態の積層方向は、z軸方向である。燃料電池セル本体10は、積層方向視、すなわち平面視(z軸方向視)において、矩形状である。なお、燃料電池セル本体10は、固体酸化物形燃料電池として構成されている。
固体電解質11は、平板状であり、主面が積層方向を向いている。空気極12は、固体電解質11の一方の主面に配置されている。燃料極13は、固体電解質11の他方の主面に配置されている。すなわち、固体電解質11は、空気極12と燃料極13とによって挟まれている。空気極12及び燃料極13は、平板状であり、主面が積層方向を向いている。なお、本実施形態では、固体電解質11の上面に空気極12が配置され、固体電解質11の下面に燃料極13が配置されている。
燃料電池セル本体10は、積層方向と直交する方向(y軸方向)に延びる。燃料電池セル本体10の厚さ(z軸方向の寸法)は全体に渡って実質的に均一である。例えば、燃料電池セル本体10の厚さは、100〜2100μm程度である。本実施形態では、燃料極13は、固体電解質11及び空気極12の各々よりも厚く構成されている。このため、燃料極13は、固体電解質11及び空気極12を支持するように構成されている。
固体電解質11は、例えば、YSZ(イットリア安定化ジルコニア)を含む緻密質材料で構成される。固体電解質11の気孔率は、例えば0〜10%である。なお、固体電解質11は、GDC(ガドリニウムドープセリア)などの多孔質材料で構成されてもよい。固体電解質11の厚さは、例えば1〜50μmである。固体電解質11の熱膨張率は、例えば9〜11ppm/Kである。
空気極12は、例えば、LSM(La(Sr)MnO:ランタンストロンチウムマンガナイト)、LSCF((La,Sr)(Co,Fe)O:ランタンストロンチウムコバルトフェライト)などを含む多孔質材料で構成される。空気極12の気孔率は、例えば15〜55%である。空気極12の厚さは、例えば50〜200μmである。空気極12の熱膨張率は、例えば11〜17ppm/Kである。
燃料極13は、燃料極基板131及び燃料極活性部132を有している。燃料極基板131上に、燃料極活性部132が配置されている。燃料極基板131の積層方向と直交する方向の寸法は、燃料極活性部132よりも大きい。燃料極活性部132の全体は、固体電解質11に覆われている。燃料極基板131の外周部は、燃料極活性部132及び固体電解質11から露出している。
燃料極基板131は、例えば、NiとYSZとを含む多孔質材料で構成される。燃料極基板131の気孔率は、例えば15〜55%である。燃料極基板131の厚さは、例えば50〜2000μmである。燃料極基板131の熱膨張率は、例えば11〜14ppm/Kである。
燃料極活性部132は、例えば、NiとYSZとを含む多孔質材料で構成される。燃料極活性部132の気孔率は、例えば15〜55%である。燃料極活性部132の厚さは、例えば5〜100μmである。燃料極活性部132の熱膨張率は、例えば11〜14ppm/Kである。
燃料電池セル本体10は、固体電解質11と空気極12との間に配置された反応防止膜(図示せず)をさらに備えてもよい。反応防止膜は、固体電解質11を構成する材料と空気極12を構成する材料とが反応して固体電解質11と空気極12との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するために設けられている。反応防止膜は、例えば、GDCから構成される。反応防止膜の気孔率は、例えば10〜30%である。反応防止膜の厚さは、例えば、3〜50μmである。
[セパレータ]
図2〜図4に示すように、セパレータ30は、燃料電池セル本体10に接続される。詳細には、セパレータ30は、第1接合材110により固体電解質11と接合されている。セパレータ30は、燃料ガスが流れる空間と酸化剤ガスが流れる空間とを区画する。セパレータ30は、酸化剤ガスと燃料ガスとの混合を防止する機能を有している。
図5は、セパレータ30の平面図である。図5において、燃料電池セル本体10及び第1接合材110を仮想線で記載している。図5に示すように、セパレータ30は、枠状である。すなわち、セパレータ30は、連続した一体の環状であり、開口部32を有している。開口部32は、燃料電池セル本体10の外周縁部14を除く領域を露出している。本明細書では、開口部32の中心側を内周側、その反対側を外周側と言う。
セパレータ30は互いに対向する主面を有する。主面は、セパレータ30の延びる方向に沿って延びる面である。
セパレータ30は、例えば、金属で構成される。セパレータ30は、好ましくは、フェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス、あるいはNi系耐熱合金(例えば、インコネル600及びハステロイ等)で構成されている。セパレータ30の厚みは、例えば10〜1000μmとすることができる。セパレータ30の熱膨張率は、例えば11〜18ppm/K程度とすることができる。
図2及び図3に示すように、セパレータ30は、湾曲部を有している。本実施形態のセパレータ30は、全体が湾曲している形状を有している。詳細には、セパレータ30は、外周側に向かうにつれて燃料電池セル本体10から離れるように湾曲している。
セパレータ30は、燃料電池セル本体10の外周縁部14と重なる内周縁部31を有する。内周縁部31は、第1接合材110によって接合される。内周縁部31は、枠状である。内周縁部31については、後述する。
[インターコネクタ]
インターコネクタ40は、燃料電池セル本体10間の導通を確保する。また、インターコネクタ40は、燃料電池セル本体10間でのガスの混合を防止する。インターコネクタ40は、板状であり、x軸方向及びy軸方向に延びる。インターコネクタ40は、例えば、金属で構成される。
なお、図2に示すように、最上層及び最下層には、インターコネクタ40の代わりに、保持板41が配置されてもよい。
[集電体]
集電体50は、燃料電池セル本体10の空気極12及び燃料極13と、インターコネクタ40との間の導通を確保する。集電体50は、例えば、インターコネクタ40から空気極12に向けて突出する複数の突出部である。また集電体50は、例えば、インターコネクタ40から燃料極13に向けて突出する複数の突出部である。各突出部は、互いに間隔をあけて配置されている。各突出部の間は、ガス流路を構成する。例えば、集電体50は、y軸方向に間隔をあけて配置され、x軸方向に延びている。集電体50は、例えば、金属で構成される。
[第1接合材]
図3及び図4に示すように、第1接合材110は、燃料電池セル本体10の外周縁部14とセパレータ30の内周縁部31とを接合している。本実施形態の第1接合材110は、固体電解質11及び燃料極13の外周縁部14と、セパレータ30の内周縁部31とを接合している。第1接合材110は、燃料ガス及び酸化剤ガスと接する。
図5に示すように、第1接合材110は、枠状である。すなわち、第1接合材110は、連続した一体の環状である。図3及び図4に示すように、第1接合材110の表面114は、湾曲している。
第1接合材110は、燃料電池セル本体10とセパレータ30との間に配置されている。図4及び図5に示すように、第1接合材110は、中央部111、第1突出部112及び第2突出部113を有している。
中央部111は、積層方向(z軸方向)視において、燃料電池セル本体10及びセパレータ30と重なる。本実施形態の中央部111は、燃料電池セル本体10とセパレータ30との間に挟み込まれている。すなわち、中央部111は、セパレータ30よりも積層方向上側に配置されておらず、かつ、燃料電池セル本体10よりも積層方向下側に配置されていない。
第1突出部112は、中央部111から内周側に向けて突出する。第1突出部112は、積層方向視において、燃料電池セル本体10と重なり、セパレータ30とは重ならない。本実施形態の第1突出部112は、セパレータ30よりも積層方向上側に位置していない。
第2突出部113は、中央部111から外周側に向けて突出する。第2突出部113は、積層方向視において、セパレータ30と重なり、燃料電池セル本体10とは重ならない。本実施形態の第2突出部113は、燃料電池セル本体10よりも積層方向下側に位置していない。
図4及び図5に示すように、積層方向と直交する方向において、中央部111の長さL111に対する第1突出部112の長さL112の比(L112/L111)は、例えば0.1以上20以下である。積層方向と直交する方向において、中央部111の長さL111に対する第2突出部113の長さL113の比(L113/L111)は、例えば0.05以上15以下である。長さL111〜L113のそれぞれは、第1接合材110において角部を除く領域を5点測定し、その平均値とする。
第1接合材110は、例えば、結晶化ガラスである。結晶化ガラスとしては、例えば、SiO−B系、SiO−CaO系、またはSiO−MgO系が採用され得る。なお、本明細書では、結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合(結晶化度)が60%以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が40%未満のガラスを指す。なお、第1接合材110の材料として、非晶質ガラス、ろう材、またはセラミックス等が採用されてもよい。具体的には、第1接合材110は、SiO−MgO−B−Al系及びSiO−MgO−Al−ZnO系よりなる群から選ばれる少なくとも一種である。第1接合材110は、単一の材料で構成されてもよく、複数の材料で構成されてもよい。複数の材料で構成されている場合、それらの材料は接触して一体化されていてもよいし、一部もしくは全体として非接触となっていてもよい。
[第1接合材によるセパレータの接合]
図3及び図4に示すように、セパレータ30の内周縁部31は、第1接合材110により、燃料電池セル本体10の外周縁部14に接合されている。セパレータ30の内周縁部31の主面は、積層方向(z軸方向)と直交する方向(y軸方向)に対して傾斜している。すなわち、内周縁部31は、燃料電池セル本体10に対して傾斜している。内周縁部31は、第1接合材110の表面114に接している。
積層方向は、燃料電池セル本体10において第1接合材110に接合されている領域で特定される。詳細には、発電していない状態の燃料電池セル本体10において第1接合材110に接合されている領域を確定し、その領域を構成する層の主面と直交する方向を積層方向と特定する。このように特定される積層方向と直交する方向に対して、発電していない状態のセパレータ30の内周縁部31が傾斜している。すなわち、発電していないセルスタック装置1において第1接合材110に接合されている内周縁部31及び外周縁部14を観察することにより、セパレータ30の内周縁部31の主面が積層方向と直交する方向に対して傾斜しているか否かが特定される。
セパレータ30の内周縁部31と燃料電池セル本体10の外周縁部14とは、第1接合材110を介して対向している。内周縁部31及び外周縁部14の対向面(主面の一方)は、互いに非平行である。詳細には、発電していない状態のセルスタック装置1において、第1接合材110に接合された内周縁部31及び外周縁部14の互いに向かい合う主面は、平行でない。図4では、外周縁部14の対向面は水平方向に延び、内周縁部31の対向面は上方に延びている。
内周縁部31の主面の延びる方向と、積層方向と直交する方向とのなす角度θは、0度を超える。角度θは、例えば0.05度以上30度以下である。この角度θは、内周縁部31のy軸方向長さに対する、内周縁部31のz軸方向高さ(高さ/長さ)によって求められる値である。
[第2接合材]
図2及び図3に示すように、第2接合材120は、空気極12に供給する酸化剤ガスの流路、及び燃料極13に供給する燃料ガスの流路を構成する部材に設けられている。詳細には、第2接合材120は、セパレータ30、インターコネクタ40及び締結部材23、27を接合する。第2接合材120は、セルスタック装置1の内部と外部とを隔離している。すなわち、第2接合材120は、複数の部材の隙間を密閉した結果、セルスタック装置1の内部空間と外部空間とを区画している。
第2接合材120は、枠状である。すなわち、第2接合材120は、連続した一体の環状である。
なお、セルスタック装置1は、第3接合材(図示せず)をさらに備えてもよい。第3接合材は、例えばセパレータ30とインターコネクタ40とを接合する接合材である。詳細には、第3接合材は、セパレータ30とインターコネクタ40とを、他の部材を用いずに単独で、または、他の部材が配置された状態で、接合する。他の部材は、例えばセパレータ30とインターコネクタ40との間を絶縁するための絶縁材、コンプレッションシール材などである。セパレータ30とインターコネクタ40とが他の部材で封止されている場合には、第3接合材は、省略されてもよい。
以上のように構成されたセルスタック装置1は、次のようにして発電する。空気極12に酸化剤ガスを流すとともに、燃料極13に燃料ガス(水素ガス等)を流す。そして、このセルスタック装置1を外部の負荷に接続すると、空気極12において下記(1)式に示す電気化学反応が起こり、燃料極13において下記(2)式に示す電気化学反応が起こり、電流が流れる。
(1/2)・O+2e→O2− …(1)
+O2−→HO+2e …(2)
この発電による温度変化などの熱サイクルによって、例えば、燃料電池セル本体10の燃料極13が体積変化する。本実施形態では、第1接合材110によって接合されるセパレータ30の内周縁部31の主面は、積層方向と直交する方向に対して傾斜している。このため、セパレータ30は、燃料電池セル本体10に対して傾斜するので、セパレータ30の可撓性が高くなる。これにより、熱サイクルによって、燃料極13が変形すると、セパレータ30が追従して変形する。このセパレータ30の変形により、第1接合材110に加えられる応力を緩和できる。したがって、第1接合材110におけるクラックを抑制できる。
[変形例]
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
変形例1
上述した実施形態では、セパレータ30の内周縁部31は、第1接合材110の表面114に接しているが、これに限定されない。例えば、図6に示すように、内周縁部31は、第1接合材110に埋設されていてもよい。この場合、セパレータ30の接合面積が増加する。
また、例えば図7に示すように、内周縁部31の一部のみが埋設されてもよい。詳細には、内周縁部31の一部が第1接合材110の表面114と接し、内周縁部31の他の一部が第1接合材110に埋設されている。
変形例2
上述した実施形態では、内周縁部31の外周側が燃料電池セル本体10から離れるように傾斜しているが、これに限定されない。図8及び図9に示すように、内周縁部31は、外周側に向かうにつれて燃料電池セル本体10に近づくように傾斜してもよい。
本変形例では、内周縁部31は、第1接合材110の表面114に沿って延びる。この場合、セパレータ30において、第1接合材110との接合面積が増加する。
図8のセパレータ30は、下方に湾曲している。詳細には、セパレータ30は、全体として下方に湾曲している。図9のセパレータ30は、下方及び上方に湾曲している。詳細には、セパレータ30において内周縁部31よりも外周側は、上方に湾曲している。
変形例3
上述した実施形態では、第1接合材110は、断面視において楕円の一部が欠けた形状を有しているが、これに限定されない。第1接合材110は、種々の形状を有することができ、例えば、断面視において図7、9〜12に示す形状であってもよい。
変形例4
上述した実施形態では、セパレータ30全体が湾曲しているが、これに限定されない。セパレータ30の一部が湾曲してもよく、例えば屈曲部、段差部などを有していてもよい。また、セパレータ30は、燃料電池セル本体10に対して直線的に傾斜するように延びてもよい。セパレータ30は、少なくとも一部が撓む形状である。
変形例5
上述した実施形態では、第1接合材110は、中央部111、第1突出部112及び第2突出部113を有しているが、これに限定されない。中央部111、第1突出部112及び第2突出部113の少なくとも1つは、省略されてもよい。なお、図11では、第2突出部113が省略されている。また、積層方向視において、燃料電池セル本体10とセパレータ30とが重なっていなくてもよい。
変形例6
上述した実施形態では、第1接合材110は、燃料電池セル本体10とセパレータ30との間に挟み込まれているが、これに限定されない。第1接合材110は、セパレータ30上に配置されてもよい。
変形例7
上述した実施形態では、積層方向と直交する方向がy軸方向で、内周縁部31がy軸方向に対して傾斜しているが、これに限定されない。例えば、積層方向と直交する方向がy軸方向に対して傾斜しており、内周縁部31がy軸方向に延びてもよい。また、積層方向と直交する方向がy軸方向に対して傾斜しており、内周縁部31もy軸方向に対して傾斜しており、互いに交差してもよい。この場合であっても、セパレータ30は可撓性を有しているので、燃料電池セル本体10の変形に応じて、セパレータ30がその変形を吸収できる。
変形例8
上述した実施形態では、燃料極基板131及び燃料極活性部132の外周部は、段差構造を有しているが、これに限定されない。例えば、燃料極基板131と燃料極活性部132の外周面は、揃っていてもよい。
変形例9
上述した実施形態では、積層方向視において、第1接合材110の内周端縁及び外周端縁における角部を除く延伸部は直線であったが、これに限定されない。例えば、図13及び図14に示すように、積層方向視において、第1接合材110における燃料電池セル本体10と接する面の内周端縁115は、互いに対向する2組の延伸部115a〜115dと、各延伸部115a〜115dを連結する連結部115e〜115hと、を有し、少なくとも1つの延伸部115a〜115dは、曲線部を有してもよい。この場合、第1接合材110の内周端縁115に残留する応力が分散されて、応力の集中が抑制されやすくなる。このため、第1接合材110における応力をより緩和できる。
延伸部115a〜115dは、図13に示すように、セパレータ30から離れるように湾曲してもよい。また図14に示すように、延伸部115a〜115dは、波形状を有してもよい。また図13及び図14に示すように、延伸部115a〜115dの全体は、曲線であってもよい。
また、図13に示すように、積層方向視において、第1接合材110の外周端縁116は、互いに対向する2組の延伸部116a〜116dと、各延伸部116a〜116dを連結する連結部116e〜116hと、を有し、少なくとも1つの延伸部116a〜116dは、曲線部を有してもよい。外周端縁116の延伸部116a〜116dは、図13に示すように燃料電池セル10から離れるように湾曲してもよく、図14に示すように波形状であってもよい。また図13及び図14に示すように、延伸部116a〜116dの全体は、曲線であってもよい。
1 セルスタック装置
10 燃料電池セル
30 セパレータ
31 内周縁部
110 第1接合材

Claims (7)

  1. 固体電解質、並びに前記固体電解質を挟むように積層された燃料極及び空気極を有する燃料電池セル本体と、
    前記燃料極側の空間と前記空気極側の空間とを隔離する枠状のセパレータと、
    前記燃料電池セル本体の外周縁部と前記セパレータの内周縁部とを接合する接合材と、
    を備え、
    前記セパレータの前記内周縁部の主面、及び前記内周縁部よりも外周側の主面の少なくとも一部は、積層方向と直交する方向に対して傾斜し、
    前記セパレータの主面は、前記内周縁部から外周縁まで傾斜しており、
    前記セパレータは、可撓性を有するとともに、金属で構成され、
    前記固体電解質の外周面は、前記燃料極の外周面よりも内周側に位置する、または、揃っている、
    燃料電池セル。
  2. 前記内周縁部の少なくとも一部は、前記接合材の表面と接する、
    請求項1に記載の燃料電池セル。
  3. 前記表面は湾曲し、
    前記セパレータの前記内周縁部は、前記表面に沿って延びる、
    請求項2に記載の燃料電池セル。
  4. 前記内周縁部の少なくとも一部は、前記接合材に埋設されている、
    請求項1に記載の燃料電池セル。
  5. 前記接合材は、
    積層方向視において、前記燃料電池セル本体及び前記セパレータと重なる中央部と、
    前記中央部から内周側に向けて突出する第1突出部と、
    前記中央部から外周側に向けて突出する第2突出部と、
    を有する、
    請求項1から4のいずれか1項に記載の燃料電池セル。
  6. 前記中央部は、前記燃料電池セル本体と前記セパレータとの間に挟み込まれる、
    請求項5に記載の燃料電池セル。
  7. 前記セパレータの前記内周縁部は、内周側に向かうにつれて前記燃料電池セル本体に近づくように傾斜する、
    請求項1から6のいずれか1項に記載の燃料電池セル。
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