JP2011511415A - 固体酸化物燃料電池デバイス用シール構造 - Google Patents
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Abstract
Description
寸法が11.8cm×28.4cmで、約8ミリ×8cmの矩形印刷セル(すなわち、燃料極/空気極対)を15有する、2つの矩形燃料電池デバイスを矩形中央開口をもつ機械加工フレームにシールして、パケットを形成した。フレームは430ステンレス鋼または446ステンレス鋼でつくられ、平面のシール面(支持面)を有する。初めに第1のデバイスをフレームに(焼結によって)シールし、次に同様の態様で、第2のデバイスを支持面にシールした。デバイスの向きは、2つのデバイスの燃料極保持面が互いに面するように、定めた。さらに詳しくは、第1のデバイスをフレームにシールするため、シール材をフレーム開口の周縁に沿って塗布した。次いでシール材を加熱して溶剤を蒸発させた。厚さがフレームより若干(約1mm)大きい、2枚の薄い可撓性セラミックスペーサを、燃料電池デバイスを支持するため及び燃料電池デバイスの弓反りに方向性をもたせるために、フレームの内部開口の中央に配置した。次いで電両電池デバイスを乾燥したシール材の上においた。次いでシール材を覆って2枚のフェルト層をおいた。第1のフェルト層は幅がほぼ5mmで、シール材の内側(すなわち、燃料電池デバイスの活性領域に向く側)及び外側のいずれでもシール材の先まで拡げた。第2のフェルト層は第1のフェルト層の上に与えた。第2のフェルト層は幅がほぼ3mmで、主としてシール材の外側に向けて拡げ、上のフェルト層の外縁を下のフェルト層の外縁に一致させた。下側ガスケットとほぼ同じ形状で、厚さがほぼ1/2インチ(12.7mm)の鋼製錘を2枚のフェルト層の上においた。次いでシール材を焼結した。焼成または焼結すると、シール材−電解質界面は全体に、基準平面に対して1°よりは大きく、10°よりは小さく、上方及び内向きにせり上がった。すなわち、好ましくは、平坦性からの角度偏りは、1°≦θ≦10°である。第2のデバイスをフレームの反対側に、燃料極が燃料極に面する向きで、おいた。次いで、第1のデバイスと同じ態様で、第2のデバイスをフレームに取り付けてシールした。デバイスの弓反りに方向性をもたせるために薄いセラミックフェルトスペーサを再び用い、フレーム付パケット内に残した。これらの2つのデバイスは、基準平面に対して1°よりは大きいが10°よりは小さい、シール材−電解質界面角度を有していた。このようにして、フレームにシールされた2つの燃料電池デバイス(すなわち、それぞれが複数の電極対の間に挟み込まれ、それぞれのデバイスの燃料極と空気極を接続する電気的バイア相互接続をもつ、電解質シート)で燃料電池パケットを形成した。2つのデバイスをもつこのパケットを加熱し、燃料を供給して、ほぼ200℃から725℃の10回の熱サイクルによる電力サイクルをかけても破損はおこらなかった。
12×15cmの矩形の3A平電解質シートを作製した。(熱膨張がジルコニア電解質の熱膨張に近い)ケイ酸塩ベースシール組成材を、電解質シートのシール領域に沿って(本実施例では外側5mmの範囲に)自動スポイト計量分配ロボットにより、粉末ペーストとして、直径が約0.5〜1mmの細い円筒形チューブになるように、被着した。シール材ペーストは、粉末ガラスまたは粉末ガラス−セラミック前駆体、及び有機ビヒクルと結合剤で作製した。シール材ペースト内の有機材料の大半を、電解質シート上のシール材ビードの空気中約180℃で数時間の乾燥/酸化によって除去した。中央開口(約11cm×14cmの矩形切抜き)をもつ、約20cm×16cmの矩形の、約0.3mm厚446ステンレス鋼「窓」フレームを用意した。粉末ガラス−セラミックシール材を有する平電解質シートを慎重にフレームと位置合わせして、フレーム上においた。さらに詳しくは、シール材の上から電解質シートを覆ってアルミナセラミックフェルトリングをおいた。次いで約5cm長の楕円形アルミナロッドを約1.5cmのロッド間隔でシール材に垂直においた。錘をロッド上においた。ロッドのため、荷重はシール材−電解質シートに周期的態様でかかり、この結果、所望のシール材周期性が得られた(すなわち、シール材は周期的に変動する厚さを有し、したがってシール材−電解質界面の周期性が得られた)。この集成マウント品を約800〜850℃で2時間焼成し、温度上昇速度は室温から焼成温度まで3時間とし、温度降下速度は、さらに遅い自然炉冷却速度に引き継がれるまで、同様とした。この手順の結果も、シール材−電解質界面上の初めは平らであった電解質の領域に周期的に変化する高さをとらせることになった。このフレーム上で高さが周期的に変化するシール材及び電解質をレーザトポグラフィシステムで測定し、基準平面から0.1mmより大きく偏るシール材−電解質界面高さを有することがわかった。
12×15cmの矩形の、また別の平電解質シートを作製した。(熱膨張がジルコニアベース電解質の熱膨張に近い)ケイ酸塩ベースシール組成材を、電解質シートのシール領域に沿って(本実施例では外側5mmの範囲に)自動スポイト計量分配ロボットにより、粉末ペーストとして、直径が約0.5〜1mmの細い円筒形チューブになるように、被着した。ペーストは、粉末ガラスまたは粉末ガラス−セラミック前駆体、及び有機ビヒクルと結合剤で作製した。シール組成材内の有機材料の大半を、電解質シート上のシール材の約180℃で数時間の乾燥/酸化によって除去した。約11×14cmの矩形切抜きをもつ、矩形(20cm×16cm)の、約0.3mm厚446ステンレス鋼「窓」フレームを用意した。次いで、粉末ガラス−セラミック材をもつ平電解質シートを、ガラス−セラミック材を446ステンレス鋼「窓」フレームに向け、慎重にフレームと位置合わせしてフレーム上においた。アルミナセラミックフェルトリングを用意し、シール材の上から電解質シート上に位置合わせした。錘を用意し、錘の内径をシール材の内縁に合わせて、上に載せた。錘は半径約5mmの丸められた内縁を有していた。この集成マウント品を約800〜850℃で2時間焼成した(温度上昇速度は室温から焼成温度まで3時間とし、温度降下速度は、さらに遅い自然炉冷却速度に引き継がれるまで、同様とした)。この手順の結果、レーザ測定システムで測定して基準平面化に対しシール材−電解質界面が(1°よりは大きいが10°よりは小さい)約3°の角度をなす、平らではない、シール材−電解質界面をもつ電解質が得られた。
120 集成電極
130 フレーム
132 フレーム支持面
140 セラミック電解質シート
142 シール領域
144 ストリート幅領域、
150 電極
152 燃料極
154 空気極
160 内部活性領域
170 外部不活性領域
180 シール組成材
182 シール材−電解質界面
Claims (15)
- 集成電気化学デバイスにおいて、
(A)電気化学的に活性な領域及び電気化学的に不活性な領域を有し、前記不活性領域がシール領域及びストリート幅領域を含み、前記ストリート幅領域が前記活性領域と前記シール領域の間に配置されている、少なくとも1枚の電解質シート、及び
(B)前記電解質シートの前記シール領域の少なくとも一部分に接触し、シール材−電解質シート界面を形成している、シール材であって、前記シール材−電解質シート界面の少なくとも一部分が前記電解質シートの前記活性表面領域に向けて、(i)上方及び内側に、または(ii)下方及び内側に、延びることによって前記シール材−電解質界面の基準平面に対して平坦性から偏る、シール材、
を備えることを特徴とする集成電気化学デバイス。 - 少なくとも1つの支持面を有するフレーム、
をさらに備え、
前記シール材が、(i)前記フレーム支持面の少なくとも一部分と(ii)前記電解質シートの前記シール領域の少なくとも一部分の間に配置され、前記フレーム支持面の前記部分及び前記電解質シートの前記シール領域の前記部分に接触し、前記シール組成材及び前記電解質シートの前記シール領域の前記部分がシール材−電解質界面を形成する、
ことを特徴とする請求項1に記載の集成電気化学デバイス。 - 少なくとも1つのシール材支持面を有するフレーム、
をさらに備え、
前記シール材が、前記支持面の少なくとも一部分と前記電解質シートの前記シール領域の少なくとも一部分の間に配置され、前記支持面の前記部分及び前記電解質シートの前記シール領域の前記部分に接触している、シール組成材を含み、
前記シール組成材に接触している前記シール材−電解質界面の少なくとも一部分が前記シール材−電解質界面の基準平面に対して、
(i)前記電解質シートの前記活性領域に向けて内側に延びる、平坦性からの少なくとも0.5°の角度偏りをもって、及び/または
(ii)前記シール組成材に接触している前記電解質シートの少なくとも一部分が前記基準平面の法線方向に少なくとも0.1mmは前記基準平面に対して平坦性から偏るように、
平坦性から偏る、
ことを特徴とする請求項1に記載の集成電気化学デバイス。 - 前記シール材に接触している前記支持面の前記部分が、以下の条件:
(A)前記電解質シートの前記活性領域に向けて、(i)上方及び内側に、または(ii)下方及び内側に、延びることによって平坦性から偏る、
(B)実質的に平坦であり、前記シール材がくさび形の断面を有する、
(C)凹凸模様がつけられている、
(D)実質的に平坦であり、前記シール材が実質的に周期的な厚さ変動を有する、及び
(E)0.1mmより大きく平坦性から偏る、
の内の少なくとも1つを満たすことを特徴とする請求項3に記載の集成電気化学デバイス。 - 前記シール組成材に接触している前記電解質シートの前記シール領域の少なくとも一部分が、前記基準面に対して0.5°から20°の範囲の角度で前記電解質シートの前記活性領域に向けて、(i)上方及び内側に、または(ii)下方及び内側に、延びることによって平坦性から偏ることを特徴とする請求項3に記載の集成電気化学デバイス。
- 前記シール組成材に接触している前記電解質シートの前記シール領域の少なくとも一部分が、(i)前記電解質の前記活性領域に向けて弓なりに上方に、または(ii)前記電解質の前記活性領域に向けて弓なりに下方に、延びることを特徴とする請求項3に記載の集成電気化学デバイス。
- 前記シール組成材に接触している前記フレーム支持面が、半径が2cmより大きい滑らかな曲線を描いて、0.1mmより大きく平坦性から偏ることを特徴とする請求項3に記載の集成電気化学デバイス。
- 前記電解質シートが、(i)可撓性である、及び/または(ii)厚さが100μmより薄い、ことを特徴とする請求項3に記載の集成電気化学デバイス。
- 固体酸化物燃料電池システムにおいて、請求項1に記載の集成電気化学デバイスを備え、少なくとも1つの燃料極及び少なくとも1つの空気極をさらに備えることを特徴とする固体酸化物燃料電池システム。
- 集成電気化学デバイスを作製する方法において、
シール材支持面を有するフレームを提供する工程、
電解質シートを備えるデバイスを提供する工程、及び
前記電解質シートの少なくとも一部分を前記フレームの前記シール材支持面の少なくとも一部分にシール組成材を用いて、前記シール組成材に結合された前記電解質シートの前記部分が、(i)0.5°以上の、前記基準面に対し前記電解質シートの活性表面領域に向けて内側に延びる、平坦性からの角度偏りで、または(ii)0.1mm以上基準面の法線方向に、平坦性から偏るように、結合させる工程、
を含むことを特徴とする方法。 - 前記電解質シートの少なくとも一部分を前記シール材支持面の少なくとも一部分に結合させる前記工程が、初めに前記シール組成材を前記電解質シートに塗布する工程及び、次いで、前記塗布されたシール組成材を前記シール材支持面に接触させる工程を含むことを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 前記シール組成材に接触している前記フレーム支持面の一部分が、(i)前記基準面に対し前記電解質シートの前記活性表面領域に向けて上方または下方に延びるか、または(ii)前記基準面に対して実質的に平行であり、前記電解質シートが、断面がくさび形のシール材によって前記フレーム支持面に結合されることを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 前記シール組成材に結合される前記フレームの前記支持面の一部分に凹凸模様がつけられていることを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 前記シール組成材に接触している前記フレームの前記支持面の前記部分が前記基準面に実質的に平行であり、前記電解質シートが、厚さが変動するシール組成材によって前記フレームの上面の前記支持面に結合され、前記厚さ変動がシール形成中に平らではない錘または非一様な圧力を用いることによってつくられることを特徴とする請求項10に記載の方法。
- 集成電気化学デバイスを作製する方法において、
電解質シートを備えるデバイスを提供する工程、及び
前記電解質シートの少なくとも一部分をフレームのシール材支持面にシール組成材を用いて結合させてシール材−電解質界面を形成する工程を含み、
前記電解質シートの前記部分は前記シール組成材面に、前記シール組成材に結合された前記電解質シートの前記部分が前記シール材−電解質界面の基準面に対して平坦性から、(i)0.5°以上の、前記基準面に対し前記電解質シートの活性表面領域に向けて内側に延びる、平坦性から角度偏りで、または(ii)0.1mm以上前記基準面の法線方向に、偏るように、結合される、
ことを特徴とする方法。
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