JP6604205B2 - 窒化物結晶基板の製造方法および結晶成長用基板 - Google Patents

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Description

本発明は、窒化物結晶基板の製造方法および結晶成長用基板に関する。
発光素子や高速トランジスタ等の半導体デバイスを作製する際、例えば窒化ガリウム等の窒化物結晶からなる基板（以下、窒化物結晶基板）が用いられる。窒化物結晶基板は、サファイア基板やそれを用いて作製した結晶成長用基板上に、窒化物結晶を成長させる工程を経ることで製造することができる。近年、直径が例えば２インチを超えるような大径の窒化物結晶基板を得るため、結晶成長用基板を大径化させるニーズが高まっている（例えば特許文献１参照）。
特開２００６−２９０６７６号公報
本発明の目的は、結晶成長用基板を大径化させ、これを用いて良質な窒化物結晶基板を製造することが可能な技術を提供することにある。
本発明の一態様によれば、
窒化物結晶からなる複数の種結晶基板を、それらの主面が互いに平行となり、それらの側面が互いに当接するように平面状に配置する工程と、
平面状に配置させた複数の前記種結晶基板の表面上に、気相成長法を用いて第１結晶膜を成長させ、隣接する前記種結晶基板が前記第１結晶膜によって互いに接合されてなる接合基板を作製する工程と、
前記接合基板の主面上に、液相成長法を用いて第２結晶膜を成長させ、前記種結晶基板の接合部に存在する溝内に前記第２結晶膜を埋め込んで、平滑化された主面を有する結晶成長用基板を作製する工程と、
前記結晶成長用基板の平滑化された主面上に、気相成長法を用いて第３結晶膜を成長させる工程と、
を有する窒化物結晶基板の製造方法が提供される。
本発明の他の態様によれば、
主面が互いに平行となり、側面が互いに当接するように平面状に配置された、窒化物結晶からなる複数の種結晶基板と、
平面状に配置された複数の前記種結晶基板の表面上に気相成長法を用いて形成され、隣接する前記種結晶基板を互いに接合させる第１結晶膜と、
前記第１結晶膜が形成された複数の前記種結晶基板の主面上に液相成長法を用いて形成され、前記種結晶基板の接合部に存在する溝内に埋め込まれることで平滑化された主面を有する第２結晶膜と、を備える結晶成長用基板が提供される。
本発明によれば、結晶成長用基板を大径化させ、これを用いて良質な窒化物結晶基板を製造することが可能となる。
（ａ）は種結晶基板を作製する際に用いられる小径種基板の平面図であり、（ｂ）は小径種基板から得られた種結晶基板の平面図であり、（ｃ）は種結晶基板の側面図である。 （ａ）は種結晶基板の配列パターンの一例を示す平面図であり、（ｂ）は図２（ａ）に示す種結晶基板群のＢ−Ｂ’断面図である。 第１結晶膜および第３結晶膜を成長させる際に用いられる気相成長装置の概略図である。 （ａ）は種結晶基板上に第１結晶膜を気相成長させることで得られた接合基板の断面図であり、（ｂ）は接合基板の主面上にＶ溝が形成された様子を示す拡大断面図である。 第２結晶膜を成長させる際に用いられる液相成長装置の概略構成図である。 （ａ）は接合基板上に第２結晶膜を液相成長させることで得られた結晶成長用基板の断面図であり、（ｂ）はＶ溝内に第２結晶膜が埋め込まれることで結晶成長用基板の主面が平滑化された様子を示す断面拡大図であり、（ｃ）は第２結晶膜のうち所望の不純物濃度を有する部分を切り出し、これを結晶成長用基板として用いる場合を示す模式図である。 （ａ）は結晶成長用基板の主面上に第３結晶膜を気相成長させた様子を示す断面構成図であり、（ｂ）は第３結晶膜を切り出すことで複数枚の窒化物結晶基板を得る様子を示す模式図である。 （ａ）は界面における結晶成長の一例を示す断面拡大図であり、（ｂ）は界面における結晶成長の変形例を示す断面拡大図であり、（ｃ）は界面における結晶成長の変形例を示す断面拡大図である。 （ａ）は複数の種結晶基板が接合されてなる接合基板の一構成例を示す写真であり、（ｂ）は接合基板の主面上に形成されたＶ溝を液相成長処理により消滅させることで得られた結晶成長用基板の一構成例を示す写真である。
＜本発明の一実施形態＞
以下、本発明の一実施形態について図面を参照しながら説明する。
（１）窒化物結晶基板の製造方法
本実施形態では、以下に示すステップ１〜６を実施することで、窒化物結晶基板として、窒化ガリウム（ＧａＮ）の結晶からなる結晶基板（以下、ＧａＮ基板ともいう）を製造する例について説明する。
（ステップ１：種結晶基板の用意）
本実施形態では、ＧａＮ基板を製造する際、図２（ａ）に破線で外形を例示するような結晶成長用基板２０を用いる。そこで本ステップでは、まず、結晶成長用基板２０を構成する種結晶基板１０を作製する際に用いられるベース材料として、図１（ａ）に実線で外形を示すようなＧａＮ結晶からなる小径種基板（結晶基板）５を複数枚用意する。小径種基板５は、作製しようとする種結晶基板１０よりも大きな外径を有する円形の基板であって、例えば、サファイア基板等の下地基板上にＧａＮ結晶をエピタキシャル成長させ、成長させた結晶を下地基板から切り出してその表面を研磨すること等により作製することができる。ＧａＮ結晶は、気相成長法や液相成長法を問わず、公知の手法を用いて成長させることができる。現在の技術水準では、直径２インチ程度のものであれば、その主面（結晶成長の下地面）内におけるオフ角のばらつき、すなわち、オフ角の最大値と最小値との差が、例えば０．３°以下と比較的小さく、また、欠陥密度や不純物濃度の少ない良質な基板を、比較的安価に得ることができる。ここでオフ角とは、小径種基板５の主面の法線方向と、小径種基板５を構成するＧａＮ結晶の主軸方向（主面に最も近い低指数面の法線方向）と、のなす角をいう。
本実施形態では、一例として、直径Ｄが２インチ程度であって、厚さＴが０．２〜１．０ｍｍである基板を、小径種基板５として用いる場合について説明する。また、本実施形態では、小径種基板５の主面すなわち結晶成長面が、ＧａＮ結晶のｃ面に対して平行であるか、或いは、この面に対して±５°以内、好ましくは±１°以内の傾斜を有するような基板を、小径種基板５として用いる場合について説明する。また、本実施形態では、複数の小径種基板５を用意する際、それぞれの小径種基板５の主面内におけるオフ角のばらつき（オフ角の最大値と最小値との差）が０．３°以下、好ましくは０．１５°以下であり、かつ、複数の小径種基板５間におけるオフ角のばらつき（オフ角の最大値と最小値との差）が０．３°以下、好ましくは０．１５°以下であるような基板群を、複数の小径種基板５として用いる例について説明する。
なお、本明細書で用いる「ｃ面」という用語は、ＧａＮ結晶のｃ面、すなわち、（０００１）面に対して完全に平行な面だけでなく、上述のように、この面に対してある程度の傾斜を有する面を含み得る。この点は、本明細書において「ａ面」、「Ｍ面」という用語を用いる場合も同様である。すなわち、本明細書で用いる「ａ面」という用語は、ＧａＮ結晶のａ面、すなわち、（１１−２０）面に対して完全に平行な面だけでなく、この面に対して上記と同様の傾斜を有する面を含み得る。また、本明細書で用いる「Ｍ面」という用語は、ＧａＮ結晶のＭ面、すなわち、（１０−１０）面に対して完全に平行な面だけでなく、この面に対して上記と同様の傾斜を有する面を含み得る。
小径種基板５を用意したら、図１（ｂ）に平面構造を、図１（ｃ）に側面構造をそれぞれ示すように、小径種基板５の周縁部を除去することで種結晶基板１０を取得する。種結晶基板１０の平面形状は、種結晶基板１０を同一平面上に複数並べた場合に、これらを平面充填させること、すなわち、隙間なく敷き詰めることが可能な形状とするのが好ましい。また、この場合、後述する理由から、種結晶基板１０の側面のうち、他の種結晶基板１０の側面と当接する全ての面、すなわち、他の種結晶基板１０の側面と対向する（向かい合う）全ての面をＭ面を除く面とし、かつ、互いに同一方位の面（等価な面）とするのが好ましい。例えば、本実施形態のように種結晶基板１０の主面（結晶成長面）をｃ面とする場合、種結晶基板１０の側面のうち、他の種結晶基板１０の側面と当接する全ての面をａ面とするのが好ましい。種結晶基板１０の平面形状としては、正三角形、平行四辺形、台形、正六角形等の形状とするのが好ましい。種結晶基板１０の平面形状を正方形や長方形とすると、種結晶基板１０の側面のうちいずれかの面をａ面とした場合に、その面に直交する側面が必然的にＭ面となってしまう。また、種結晶基板１０の平面形状を円形や楕円形とすると、平面充填させることができず、また、種結晶基板１０の側面をＭ面を除く同一方位の面とすることは不可能となる。
（ステップ２：種結晶基板の配置）
種結晶基板１０を複数枚取得したら、ステップ２を行う。本ステップでは、ＧａＮ結晶からなる複数の種結晶基板１０を、それらの主面が互いに平行となり、それらの側面が互いに当接するように平面状に配置（平面充填）する。
図２（ａ）は、種結晶基板１０の配列パターンの一例を示す平面図である。なお、図中に破線で外形を示すような平面形状が円形である結晶成長用基板２０を作製する場合、配列させた複数の種結晶基板１０群のうち、結晶成長用基板２０の周縁部を構成する種結晶基板１０（破線と交差する種結晶基板１０）については、その周縁部（破線の外側の部分）を、結晶成長用基板２０の外形に合わせて円弧状に切断加工するようにしてもよい。この切断加工は、種結晶基板１０を組み合わせる前に実施してもよく、組み合わせた後に実施してもよい。
なお、ここでいう「複数の種結晶基板１０をそれらの主面が互いに平行となるように配置する」とは、隣接する種結晶基板１０の主面同士が、完全に同一平面上に配置される場合だけでなく、これらの面の高さに僅かなギャップが存在する場合や、これらの面が互いに僅かな傾きを持って配置される場合を含むものとする。すなわち、複数の種結晶基板１０を、これらの主面がなるべく同じ高さとなり、また、なるべく平行となるように配置することを意味する。但し、隣接する種結晶基板１０の主面の高さにギャップが存在する場合であっても、その大きさは、最も大きい場合で例えば２０μｍ以下、好ましくは１０μｍ以下とするのが望ましい。また、隣接する種結晶基板１０の主面間に傾きが生じた場合であっても、その大きさは、最も大きい面で例えば１°以下、好ましくは０．５°以下とするのが望ましい。また、複数の種結晶基板１０を配置する際は、これらを配列させることで得られる基板群の主面内におけるオフ角のばらつき（全主面内におけるオフ角の最大値と最小値との差）を、例えば０．３°以下、好ましくは０．１５°以下とするのが望ましい。これらが大きすぎると、後述するステップ３，５，６で成長させる結晶の品質が低下する場合があるためである。
また、ここでいう「複数の種結晶基板１０をそれらの側面が互いに当接するように配置する」とは、隣接する種結晶基板１０の側面同士が、完全に、すなわち、隙間なく接触する場合だけでなく、これらの間に僅かな隙間が存在する場合も含むものとする。すなわち、複数の種結晶基板１０を、これらの側面間になるべく隙間が生じないように近接して対向させることを意味する。但し、隣接する種結晶基板１０の側面間に隙間が生じた場合であっても、室温条件におけるその大きさは、最も大きい場所で例えば１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下とするのが望ましい。隙間が大きすぎると、後述するステップ３（結晶成長工程）を実施した際に、隣接する種結晶基板１０間が接合しなかったり、接合したとしてもその強度が不足したりする場合があるためである。
後述するステップ３における取り扱いを容易とするため、複数の種結晶基板１０は、例えば、平板として構成された保持板（支持板）１２上に固定するのが好ましい。図２（ｂ）に、複数枚の種結晶基板１０が接着剤１１を介して保持板１２上に接着されてなる組み立て基板１３の断面構成を示す。本図に示すように、種結晶基板１０は、その主面（結晶成長面）が上面となるように保持板１２上に設置される。保持板１２や接着剤１１は、後述するステップ３の気相成長処理において、その成膜温度に耐えられる耐熱性を有することが好ましい。なお、種結晶基板１０の固定は、上述の手法に限らず、固定用の治具等を用いて行うようにしてもよい。
（ステップ３：気相成長による接合）
接着剤１１が固化し、組み立て基板１３の作製が完了したら、図３に示すハイドライド気相成長装置（ＨＶＰＥ装置）２００を用い、平面状に配置させた複数の種結晶基板１０の表面上に、第１結晶膜（接合用薄膜）としてのＧａＮ結晶膜１４を成長させる。
ＨＶＰＥ装置２００は、石英等の耐熱性材料からなり、成膜室２０１が内部に構成された気密容器２０３を備えている。成膜室２０１内には、組み立て基板１３や結晶成長用基板２０を保持するサセプタ２０８が設けられている。サセプタ２０８は、回転機構２１６が有する回転軸２１５に接続されており、回転自在に構成されている。気密容器２０３の一端には、成膜室２０１内へ塩酸（ＨＣｌ）ガス、アンモニア（ＮＨ３）ガス、窒素（Ｎ２）ガスを供給するガス供給管２３２ａ〜２３２ｃが接続されている。ガス供給管２３２ｃには水素（Ｈ２）ガスを供給するガス供給管２３２ｄが接続されている。ガス供給管２３２ａ〜２３２ｄには、上流側から順に、流量制御器２４１ａ〜２４１ｄ、バルブ２４３ａ〜２４３ｄがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａの下流には、原料としてのＧａ融液を収容するガス生成器２３３ａが設けられている。ガス生成器２３３ａには、ＨＣｌガスとＧａ融液との反応により生成された塩化ガリウム（ＧａＣｌ）ガスを、サセプタ２０８上に保持された組み立て基板１３等に向けて供給するノズル２４９ａが接続されている。ガス供給管２３２ｂ，２３２ｃの下流側には、これらのガス供給管から供給された各種ガスをサセプタ２０８上に保持された組み立て基板１３等に向けて供給するノズル２４９ｂ，２４９ｃがそれぞれ接続されている。気密容器２０３の他端には、成膜室２０１内を排気する排気管２３０が設けられている。排気管２３０にはポンプ２３１が設けられている。気密容器２０３の外周にはガス生成器２３３ａ内やサセプタ２０８上に保持された組み立て基板１３等を所望の温度に加熱するゾーンヒータ２０７が、気密容器２０３内には成膜室２０１内の温度を測定する温度センサ２０９が、それぞれ設けられている。ＨＶＰＥ装置２００が備える各部材は、コンピュータとして構成されたコントローラ２８０に接続されており、コントローラ２８０上で実行されるプログラムによって、後述する処理手順や処理条件が制御されるように構成されている。
ステップ３は、上述のＨＶＰＥ装置２００を用い、例えば以下の処理手順で実施することができる。まず、ガス生成器２３３ａ内に原料としてＧａ多結晶を収容し、また、サセプタ２０８上に組み立て基板１３を保持する。そして、成膜室２０１内の加熱および排気を実施しながら、成膜室２０１内へＨ２ガス（あるいはＨ２ガスとＮ２ガスとの混合ガス）を供給する。そして、成膜室２０１内が所望の成膜温度、成膜圧力に到達し、また、成膜室２０１内の雰囲気が所望の雰囲気となった状態で、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂからガス供給を行い、組み立て基板１３（種結晶基板１０）の主面に対し、成膜ガスとしてＧａＣｌガスとＮＨ３ガスとを供給する。これにより、図４（ａ）に断面図を示すように、種結晶基板１０の表面上に、ＧａＮ結晶がエピタキシャル成長し、ＧａＮ結晶膜１４が形成されることとなる。ＧａＮ結晶膜１４が形成されることで、隣接する種結晶基板１０は、ＧａＮ結晶膜１４によって互いに接合され、一体化した状態となる。なお、成膜処理の過程での種結晶基板１０を構成する結晶の分解を防止するため、ＮＨ３ガスを、ＨＣｌガスよりも先行して（例えば成膜室２０１内の加熱前から）供給するのが好ましい。また、ＧａＮ結晶膜１４の面内膜厚均一性を高め、隣接する種結晶基板１０の接合強度を面内でむらなく向上させるため、ステップ３は、サセプタ２０８を回転させた状態で実施するのが好ましい。
ステップ３を実施する際の処理条件としては、以下が例示される。
成膜温度（組み立て基板の温度）：９８０〜１１００℃、好ましくは、１０５０〜１１００℃
成膜圧力（成膜室内の圧力）：９０〜１０５ｋＰａ、好ましくは、９０〜９５ｋＰａ
ＧａＣｌガスの分圧：１．５〜１５ｋＰａ
ＮＨ３ガスの分圧／ＧａＣｌガスの分圧：２〜６
Ｈ２ガスの流量／Ｎ２ガスの流量：０〜１
上述の条件下でＧａＮ結晶膜１４を成長させることで、隣接する種結晶基板１０は互いに接合された状態となる。但し、ＧａＮ結晶膜１４の表面は完全な平滑面とはならず、その表面には断面が例えばＶ字状の溝部（以下、この溝部をＶ溝とも呼ぶ）が形成されることとなる。図４（ｂ）に、ＧａＮ結晶膜１４の表面にＶ溝が形成された様子を示す。図４（ｂ）は、図４（ａ）の破線で示す領域の部分拡大図である。このＶ溝は、種結晶基板１０の接合部の影響を受けることで形成されたものであり、ステップ３における気相成長を長期間継続したとしても消滅させることが困難である点で、いわゆる結晶成長時に一時的に発生する「ピット」とは全く異なるものである。ピットは、下地の表面状態の影響により結晶成長速度が局所的に異なることで一時的に発生するものであり、たとえ発生したとしても、その後、気相成長を継続させることで消滅させることが可能である。これに対しＶ溝は、種結晶基板１０の接合部における結晶成長方向の相違により生じるものであって、その発生メカニズムがピットとは全く異なっており、気相成長を継続させたとしても、ピットのように消滅させることは困難である。
このように、ステップ３では、気相成長を長い時間継続しても、接合部に形成されるＶ溝を消滅させること、すなわち、接合部の上面を完全に平滑にすることは困難である。このため、ここで行う気相成長は、あくまでも複数の種結晶基板１０を接合させて自立可能な状態とする目的、すなわち、これらを仮留めする目的に止めておき、後述のステップ５（液相成長工程）へ早めに移行するのが好ましい。言い換えれば、ＧａＮ結晶膜１４の膜厚は、後述するステップ４において、互いに接合された種結晶基板１０からなる接合基板１５を保持板１２から取り外して洗浄等を行った状態であっても、隣接する種結晶基板１０の接合状態、すなわち、接合基板１５の自立状態が維持されるのに必要かつ最小の厚さに止めておくのが好ましい。或いは、ＧａＮ結晶膜１４の膜厚は、保持板１２から取り外した接合基板１５を、後述するステップ５で原料融液中或いは原料溶液中に浸漬させた場合であっても、隣接する種結晶基板１０間の接合状態、すなわち、接合基板１５の自立状態が維持されるのに必要かつ最小の厚さに止めておくのが好ましい。
ＧａＮ結晶膜１４の膜厚は、所定の幅を有する膜厚帯から適宜選択することができ、上述の要求を満たすには、例えば、接合基板１５の外径をＤｃｍとした場合に、３０Ｄμｍ以上１００Ｄμｍ以下の範囲内の所定の厚さとすることができる。ＧａＮ結晶膜１４の膜厚が３０Ｄμｍ未満であると、隣接する種結晶基板１０の接合力が不足し、後述するステップ４，５において、接合基板１５の自立状態が維持できなくなり、その後のステップを進行させることが不可能となる。また、ＧａＮ結晶膜１４の膜厚を１００Ｄμｍ超とすると、成膜に用いる各種ガスの浪費や、ＧａＮ基板のトータルでの生産性低下を招いてしまう場合がある。種結晶基板１０の外径が２インチ、接合基板１５の外径が６〜８インチである場合、ＧａＮ結晶膜１４の膜厚は、例えば４５０μｍ以上２ｍｍ以下の範囲内の厚さとすることができる。
（ステップ４：保持板剥がし、洗浄）
ＧａＮ結晶膜１４の成長が完了し、隣接する種結晶基板１０が互いに接合された状態となったら、成膜室２０１内へＮＨ３ガス、Ｎ２ガスを供給し、成膜室２０１内を排気した状態で、成膜室２０１内へのＨＣｌガス、Ｈ２ガスの供給、ヒータ２０７による加熱をそれぞれ停止する。そして、成膜室２０１内の温度が５００℃以下となったらＮＨ３ガスの供給を停止し、その後、成膜室２０１内の雰囲気をＮ２ガスへ置換して大気圧に復帰させるとともに、成膜室２０１内を搬出可能な温度にまで低下させた後、成膜室２０１内から組み立て基板１３を搬出する。その後、接合させた状態の複数の種結晶基板１０群から保持板１２を取り外す。そして、種結晶基板１０の裏面側に付着している接着剤１１等を、フッ化水素（ＨＦ）水溶液などの洗浄剤を用いて除去する。
以上の工程を経ることで、隣接する種結晶基板１０がＧａＮ結晶膜１４によって接合されてなる接合基板１５を得ることができる。ＧａＮ結晶膜１４の膜厚を上述の膜厚とすることで、保持板１２を剥がしたり、洗浄を行ったりする際に、隣接する種結晶基板１０の接合状態、すなわち、接合基板１５の自立状態を維持することが可能となる点は、上述の通りである。また、接合基板１５の主面、すなわち、結晶成長面であるＧａＮ結晶膜１４の表面に、Ｖ溝が形成されたままの状態となっている点も、上述の通りである。
（ステップ５：液相成長工程）
接合基板１５の作製が完了したら、図５に示すフラックス液相成長装置３００を用い、接合基板１５の主面上に、第２結晶膜（表面平滑化膜）としてのＧａＮ結晶膜１８を成長させる。
フラックス液相成長装置３００は、ステンレス（ＳＵＳ）等からなり、加圧室３０１が内部に構成された耐圧容器３０３を備えている。加圧室３０１内は、例えば５ＭＰａ程度の高圧状態に昇圧させることが可能なように構成されている。加圧室３０１内には、坩堝３０８と、坩堝３０８内を加熱するヒータ３０７と、加圧室３０１内の温度を測定する温度センサ３０９と、が設けられている。坩堝３０８は、例えばナトリウム（Ｎａ）を溶媒（フラックス）としたＧａ溶液（原料溶液）を収容するとともに、上述の接合基板１５を、その主面（結晶成長面）を上向きとした状態で原料溶液中に浸漬させることが可能なように構成されている。耐圧容器３０３には、加圧室３０１内へＮ２ガスやＮＨ３ガス（あるいはこれらの混合ガス）を供給するガス供給管３３２が接続されている。ガス供給管３３２には、上流側から順に、圧力制御装置３３３、流量制御器３４１、バルブ３４３が設けられている。フラックス液相成長装置３００が備える各部材は、コンピュータとして構成されたコントローラ３８０に接続されており、コントローラ３８０上で実行されるプログラムによって、後述する処理手順や処理条件が制御されるように構成されている。
ステップ５は、上述のフラックス液相成長装置３００を用い、例えば以下の処理手順で実施することができる。まず、坩堝３０８内に接合基板１５と原料（Ｎａ結晶、Ｇａ結晶）とを収容し、耐圧容器３０３を封止する。そして、ヒータ３０７による加熱を開始することで坩堝３０８内に原料溶液（Ｎａを媒体としたＧａ溶液）を生成し、原料溶液中に接合基板１５を浸漬させた状態をつくりだす。この状態で、加圧室３０１内にＮ２ガス（あるいはＮＨ３ガスとＮ２ガスとの混合ガス）を供給し、原料溶液中に窒素（Ｎ）を溶け込ませ、この状態を所定時間維持する。これにより、接合基板１５の主面、すなわち、ＧａＮ結晶膜１４の表面上にＧａＮの結晶がエピタキシャル成長し、ＧａＮ結晶膜１８が形成されることとなる。図６（ａ）に、接合基板１５の主面上にＧａＮ結晶膜１８が成長してなる結晶成長用基板２０の断面構成図を示す。ＧａＮ結晶膜１８の成長が完了したら、耐圧容器３０３内を大気圧に復帰させ、坩堝３０８内から結晶成長用基板２０を取り出す。
ステップ５を実施する際の処理条件としては、以下が例示される。
成膜温度（原料溶液の温度）：６００〜１２００℃、好ましくは、８００〜９００℃
成膜圧力（加圧室内の圧力）：０．１Ｐａ〜１０ＭＰａ、好ましくは、１ＭＰａ〜６ＭＰａ
原料溶液中のＧａ濃度〔Ｇａ／（Ｎａ＋Ｇａ）〕：５〜７０％、好ましくは、１０〜５０％
上述の条件下でＧａＮ結晶膜１８を成長させることで、種結晶基板１０の接合部に存在する溝内、すなわち、ＧａＮ結晶膜１４の表面に形成されているＶ溝内にＧａＮ結晶を成長させ、Ｖ溝内にＧａＮ結晶膜１８を埋め込むことが可能となる。そして、これによりＶ溝を消滅させ、平滑化された主面を有する結晶成長用基板２０を作製することが可能となる。図６（ｂ）に、Ｖ溝内にＧａＮ結晶膜１８が埋め込まれた様子を示す。結晶成長用基板２０は、その主面（ＧａＮ結晶膜１８の表面）が結晶成長用の下地面として用いられ、種基板としてこの状態で市場に流通する場合がある。
なお、ＧａＮ結晶の埋め込みによるＶ溝の消滅は、上述したように、ＨＶＰＥ法等の気相成長法を用いる場合には困難である。Ｎａフラックス法のような液相成長法を用いることでＶ溝を消滅させることが可能となるが、この際、本実施形態のように、種結晶基板１０の側面のうち、他の種結晶基板１０の側面と当接する全ての面をＭ面を除く面とし、かつ、互いに同一方位の面とすることで、Ｖ溝をより確実に消滅させることができるようになる。例えば、隣接する種結晶基板１０をＭ面同士で接合させる場合よりも、種結晶基板１０をａ面同士で接合させる方が、Ｖ溝をより確実に消滅させ、結晶成長用基板２０の表面をより確実に平滑化させることが可能となる。
なお、ステップ５での液相成長をＶ溝を消去させた後も継続し、ＧａＮ結晶膜１８を例えば１〜２０ｍｍ程度の厚さに成長させた後、この厚く成長させたＧａＮ結晶膜１８をスライスすることで複数枚のＧａＮ基板を得るという手法も考えられる。但し、Ｎａフラックス法をはじめとする液相成長法は、ＨＶＰＥ法等の気相成長法に比べて成膜レート（結晶成長速度）が小さく、液相成長を継続することで最終的なＧａＮ基板を得ようとすると、その製造完了までにはかなりの時間を要してしまうことになる。このため、ここで行う液相成長は、あくまでもＧａＮ結晶膜１４の主面に形成されたＶ溝を消去する目的、すなわち、結晶成長用基板２０の主面を平滑化させる目的に止めておき、次のステップ６（気相成長工程）へ早めに移行するのが好ましい。言い換えれば、ＧａＮ結晶膜１８の膜厚は、Ｖ溝内がＧａＮ結晶膜１８により埋め込まれることで結晶成長用基板２０の主面が平滑化されるのに必要かつ最小な厚さに止めておくのが好ましい。
ＧａＮ結晶膜１８の膜厚は、上述の目的に応じて、所定の幅を有する膜厚帯から適宜選択することが可能である。Ｖ溝を確実に消去するには、ＧａＮ結晶膜１８の厚さを、Ｖ溝の大きさ（深さ或いは開口幅のうちいずれか大きい方）の例えば０．８倍以上１．２倍以下の範囲内の所定の厚さとすることができる。ＧａＮ結晶膜１８の膜厚が薄すぎると、Ｖ溝の消去が不充分となることがある。また、ＧａＮ結晶膜１８の膜厚が厚すぎると、ＧａＮ結晶膜１８の表面モフォロジー状態が悪化し、フラックスとして用いたＮａがＧａＮ結晶膜１８の表面に取り込まれる現象、すなわち、いわゆる、表面におけるＮａインクルージョン現象が顕著となることがある。また、ＧａＮ結晶膜１８の膜厚が厚すぎると、成膜に用いる原料溶液やガスの浪費、さらには、最終製品としてのＧａＮ基板のトータルでの生産性低下を招いてしまう場合がある。Ｖ溝の深さ或いは開口幅が２００μｍ程度である場合、ＧａＮ結晶膜１８の膜厚は、例えば１６０μｍ以上２４０μｍ以下の範囲内の厚さとすることができる。
なお、本実施形態では、液相成長法としてＮａフラックス法を用いるが、この場合、フラックスとして用いたＮａが、ＧａＮ結晶膜１４とＧａＮ結晶膜１８との界面に存在するピット内等に取り込まれる場合がある。というのも、図８（ａ）に示すように、ピット内を埋め込むようにＧａＮ結晶が成長する場合は、ピット内へのＮａの取り込みは生じにくい。しかしながら、図８（ｂ）に示すように、ピット上方にＧａＮ結晶が急速に横成長することでピットが封止されたり、図８（ｃ）に示すように、ピット上方にＧａＮ結晶が徐々に横成長することでピットが封止されたりした場合には、ピット内へのＮａの取り込みが生じやすくなる。特に、図８（ｃ）に示すように結晶が成長した場合には、Ｎａの取り込み量が増加しやすくなる。
界面に取り込まれたＮａは、その後に行うステップ６（気相成長工程）において結晶成長用基板２０を加熱した際に破裂し、ＧａＮ結晶膜１８を損傷等させる場合がある。そのため、本実施形態では、図６（ｃ）に示すように、ＧａＮ結晶膜１８のうちＮａ含有濃度の少ない層１８ａを切り出し、この層１８ａを結晶成長用基板２０として用いることとする。なお、発明者等の研究によれば、Ｎａが高濃度に取り込まれる領域は、あくまでも界面周辺に限定されることが分かっている。例えば、界面に存在するピットの大きさ（深さ或いは開口幅のうちいずれか大きい方）が３μｍ程度であれば、Ｎａが高濃度に取り込まれる領域は、界面から２．５μｍの範囲内の領域に限定されることが確認されている。そのため、ＧａＮ結晶膜１８から層１８ａを切り出し、その切り出し面を研磨等した場合、層１８ａ（結晶成長用基板２０）中にはＮａは殆ど含まれないこととなる。
なお、上述の切り出し処理を行う場合、ＧａＮ結晶膜１８の膜厚は、１枚の基板として層１８ａを切り出すことが可能な厚さ、すなわち、切り出された層１８ａが自立状態を維持することが可能な厚さとすることが好ましい。ＧａＮ結晶膜１８の膜厚を例えば０．５ｍｍ以上、好ましくは１ｍｍ以上の厚さとすることで、層１８ａを切り出して自立させることが可能となる。この場合、結晶成長用基板２０は種結晶基板１０を含まないことになるが、結晶成長用基板２０（層１８ａ）は、種結晶基板１０の接合部の影響を受けることで、欠陥密度や内部歪みが相対的に大きくなっている高欠陥領域、すなわち、強度や品質が相対的に低下している領域を有することとなる。高欠陥領域は、ＧａＮ結晶膜１８における平均的な欠陥密度（或いは内部歪み）よりも大きな欠陥密度（内部歪み）を有している。この高欠陥領域の存在は、表面に溝や段差が形成されることで目視できる場合もあるし、目視できない場合もある。目視できない場合であっても、Ｘ線回折等の公知の分析手法を用いることで、高欠陥領域の存在を確認することが可能である。
なお、ここでは、Ｎａ含有濃度の少ない層１８ａを切り出し、これを結晶成長用基板２０として用いる場合について説明したが、本実施形態はこのような態様に限定されない。というのも、Ｎａフラックス法においては、その処理条件等を適正に選択することで、ＧａＮ結晶の横方向（ｃ軸に直交する方向）への結晶成長を促進させることが可能となる。そして、これにより、界面におけるＮａの取り込み量を抑制することが可能となるのである。
例えば、坩堝３０８内に収容した原料溶液中におけるＮａに対するＧａのモル比率（Ｇａ／Ｎａ）を小さく設定することで、ｃ軸に直交する方向への結晶成長を促進させることが可能となる。これにより、図８（ｃ）に示すタイプの結晶成長を抑制し、図８（ａ）や図８（ｂ）に示すタイプの結晶成長の割合を増加させ、界面におけるＮａの取り込み量を大幅に低減させることが可能となるのである。この場合、ＧａＮ結晶膜１８から層１８ａを切り出すことなく、すなわち、ＧａＮ結晶膜１８と種結晶基板１０とが一体になった状態のまま、図６（ａ）に示す基板を結晶成長用基板２０として用いることが可能となる。Ｖ溝の大きさが２００μｍ程度であれば、ＧａＮ結晶膜１８の膜厚は、上述したように、例えば１６０μｍ以上２４０μｍ以下の範囲内の厚さとすることができる。
なお、ｃ軸に直交する方向への結晶成長の促進は、上述のモル比率の他、例えば、成膜圧力によっても行うことが可能である。例えば、加圧室３０１内を高圧低温の条件とすることで、原料溶液中へのＮの取り込み量を増やし（過飽和度を高め）、ＧａＮ結晶のｃ軸に直交する方向への結晶成長を促進させることができる。また、加圧室３０１内を低圧高温の条件とすることで、原料溶液中へのＮの取り込み量を減らし（過飽和度を低下させ）、ＧａＮ結晶のｃ軸方向への結晶成長を促進させることができる。例えば、成膜圧力を３ＭＰａ〜５ＭＰａ、好ましくは４ＭＰａ程度に設定することによって、ｃ軸に直交する方向への結晶成長を促すことが可能となり、上記と同様の効果が得られるようになる。
また、ｃ軸に直交する方向への結晶成長の促進は、例えば、原料溶液の攪拌方向によっても行うことが可能である。原料溶液の攪拌方向を横方向とすることによって、ｃ軸に直交する方向への結晶成長を促すことが可能となり、上記と同様の効果が得られるようになる。
これらの手法は、任意に組み合わせて用いることができる。なお、成膜圧力や温度のような処理条件は、成膜処理の進行に併せて変化させるようにしてもよい。例えば、ＧａＮ結晶膜１８の成長初期の段階ではｃ軸に直交する方向への結晶成長を促進させるため、圧力を大きくしたり、温度を低くしたりしておき、成長中期以降の段階ではｃ軸方向への結晶成長を促進させるため、圧力を小さくしたり、温度を高くしたりしてもよい。
（ステップ６：気相成長、スライス）
結晶成長用基板２０の作製が完了したら、図３に示すＨＶＰＥ装置２００を用い、ステップ３と同様の処理手順により、結晶成長用基板２０の平滑化された主面上に、第３結晶膜（本格成長膜）としてのＧａＮ結晶膜２１を成長させる。図７（ａ）に、結晶成長用基板２０の平滑化された主面、すなわち、ＧａＮ結晶膜１８の主面上に、気相成長法によりＧａＮ結晶膜２１が厚く形成された様子を示す。
なお、ステップ６における処理条件は、上述したステップ３における処理条件と同様の条件とすることもできるが、これと異ならせるようにするのが好ましい。というのも、ステップ３における成膜処理は、種結晶基板１０の接合を主な目的として行うものである。そのため、ステップ３では、主面方向（ｃ軸方向）に向けた成長よりも、主面（ｃ面）に沿った方向（ｃ軸に直交する方向）への成長を重視した条件下で結晶を成長させるのが好ましい。これに対し、ステップ６における成膜処理は、結晶成長用基板２０上にＧａＮ結晶膜２１を高速かつ厚く成長させることを主な目的として行うものである。そのため、ステップ６では、ｃ軸に直交する方向に向けた成長よりも、ｃ軸方向に向けた成長を重視した条件下で結晶を成長させるのが好ましい。
上述の目的を達成する手法として、例えば、成膜室２０１内における雰囲気をステップ３とステップ６とで異ならせる手法がある。例えば、ステップ６での成膜室２０１内におけるＨ２ガスの分圧とＮ２ガスの分圧との比率（Ｈ２／Ｎ２）が、ステップ３での成膜室２０１内におけるＨ２ガスの分圧とＮ２ガスの分圧との比率（Ｈ２／Ｎ２）よりも小さくなるように設定する。これにより、ステップ３ではｃ軸に直交する方向に向けた結晶成長が比較的活発となり、また、ステップ６ではｃ軸方向に向けた結晶成長が比較的活発となる。
また、上述の目的を達成する他の手法として、例えば、成膜温度をステップ３とステップ６とで異ならせる手法がある。例えば、ステップ６における成膜温度が、ステップ３における成膜温度よりも低くなるように設定する。これにより、ステップ３ではｃ軸に直交する方向に向けた結晶成長が比較的活発となり、また、ステップ６ではｃ軸方向に向けた結晶成長が比較的活発となる。
また、上述の目的を達成するさらに他の手法として、例えば、ＮＨ３ガスの供給流量とＧａＣｌガスの供給流量との比率（ＮＨ３／ＧａＣｌ）をステップ３とステップ６とで異ならせる手法がある。例えば、ステップ６におけるＮＨ３／ＧａＣｌ比率が、ステップ３におけるＮＨ３／ＧａＣｌ比率よりも大きくなるように設定する。これにより、ステップ３ではｃ軸に直交する方向に向けた結晶成長が比較的活発となり、また、ステップ６ではｃ軸方向に向けた結晶成長が比較的活発となる。
ステップ６を実施する際の処理条件としては、以下が例示される。
成膜温度（組み立て基板の温度）：９８０〜１１００℃
成膜圧力（成膜室内の圧力）：９０〜１０５ｋＰａ、好ましくは、９０〜９５ｋＰａ
ＧａＣｌガスの分圧：１．５〜１５ｋＰａ
ＮＨ３ガスの分圧／ＧａＣｌガスの分圧：４〜２０
Ｈ２ガスの流量／Ｎ２ガスの流量：１〜２０
ＧａＮ結晶膜２１を成長させた後、ステップ３終了時と同様の処理手順により成膜処理を停止し、ＧａＮ結晶膜２１が形成された結晶成長用基板２０を成膜室２０１内から搬出する。その後、ＧａＮ結晶膜２１をスライスすることにより、図７（ｂ）に示すように、１枚以上のＧａＮ基板３０を得ることができる。なお、結晶成長用基板２０とＧａＮ結晶膜２１との積層構造全体をＧａＮ基板と考えることもできる。また、ＧａＮ結晶膜２１から結晶成長用基板２０を切り出す場合には、切り出した結晶成長用基板２０を用いてステップ６を再実施すること、すなわち、切り出した結晶成長用基板２０を再利用することもできる。
（２）本実施形態により得られる効果
本実施形態によれば、以下に示す１つまたは複数の効果が得られる。
（ａ）比較的小径の種結晶基板１０を複数組み合わせることで、結晶成長用基板２０の外径や形状を任意に変更することが可能となる。この場合、結晶成長用基板２０を大径化させたとしても、その主面内におけるオフ角のばらつきの増加を抑制することが可能となる。例えば、結晶成長用基板２０全体での主面内におけるオフ角のばらつきを、それぞれの種結晶基板１０の主面内におけるオフ角のばらつきと同等以下とすることが可能となる。このように、オフ角のばらつきの少ない大径の結晶成長用基板２０を用いることで、高品質なＧａＮ基板３０を製造することが可能となる。図９（ａ）は、正六角形の種結晶基板を複数組み合わせることで得られた接合基板の一構成例を示す写真である。ここに示す接合基板の直径は約１０ｃｍであるが、この接合基板を用いて作製した結晶成長用基板全体での主面内におけるオフ角のばらつきは、この接合基板を構成する各種結晶基板の主面内におけるオフ角のばらつきと同等以下であることを確認済みである。このように、オフ角のばらつきの小さい大径の結晶成長用基板は、本実施形態に例示した知見がなくては製造困難な基板であるといえる。
（ｂ）ＧａＮ結晶膜１４を気相成長させて種結晶基板１０を接合することで、すなわち、ステップ５で液相成長させようとする膜と同じ材料、同じ組成を有する膜を用いて種結晶基板１０を接合することで、ステップ５で液相成長工程を実施してもＧａＮ結晶膜１４が溶けにくくなり、種結晶基板１０の接合が外れにくくなる。また、仮に、ＧａＮ結晶膜１４の一部が原料溶液中に溶け込んだとしても、ステップ５で成長させるＧａＮ結晶膜１８の結晶性への影響を回避することが可能となる。
これに対し、例えば、ステップ１，２を実施した後、ステップ３（気相成長による接合）を行うことなくステップ５（液相成長工程）を実施すると、液相成長の過程において接着剤１１が原料溶液中に溶け出して種結晶基板１０が保持板１２から外れたり、溶け出した接着剤１１の影響によりＧａＮ結晶膜１８の結晶性等が低下したりする場合がある。
（ｃ）ステップ３やステップ６の気相成長工程のみを経ることでＧａＮ基板３０を製造するのではなく、これらの途中にステップ５（液相成長工程）を挟むことで、結晶成長用基板２０の表面からＶ溝を確実に消去することが可能となる。これにより、ＧａＮ結晶膜の気相成長を途中で停止し、成長させたＧａＮ結晶膜の表面をカットする等の余計な工程を経ることなく、高品質なＧａＮ基板３０を製造することが可能となる。また、ステップ３とステップ６との間にステップ５を挟むことにより、ＧａＮ基板３０に含まれる螺旋転位の数を低減させることも可能となる。これは、ステップ５において原料溶液中に接合基板１５を浸漬させた際、結晶成長の下地であるＧａＮ結晶膜１４の一部表面がメルトバックされ、そこに含まれていた螺旋転位が除去されるためである。
これに対し、例えば、ステップ１〜３を実施した後、ステップ５（液相成長工程）等を実施することなくステップ６（気相成長工程）を実施すると、ステップ６で形成するＧａＮ結晶膜２１が、ＧａＮ結晶膜１４の表面に形成されたＶ溝の影響を大きく受けてしまうこととなる。これにより、ＧａＮ基板３０の結晶性等が低下してしまう場合がある。また、Ｖ溝の影響を断ち切るには、ステップ６を途中で停止し、ＧａＮ結晶膜２１の表面をカット等してからステップ６を再開する必要が新たに生じ、生産性が低下してしまう場合がある。
（ｄ）ステップ５で行う液相成長は、あくまでもＧａＮ結晶膜１４の表面に形成されたＶ溝の消滅を主目的としており、本格的な厚膜の成長は、ステップ６の気相成長工程で行うようにしている。気相成長は液相成長よりも成膜レートが大きいことから、ＧａＮ基板３０の生産性を向上させることが可能となる。これに対し、ステップ１〜４を実施した後、ステップ５を長時間継続することで厚膜を成長させようとする場合には、上述したように、生産性の低下を招いてしまう場合がある。
（ｅ）種結晶基板１０の側面のうち、他の種結晶基板の側面と当接する面の全てをＭ面以外の面であって、かつ、互いに同一方位の面とすることで、ステップ５（液相成長工程）を行った際に、ＧａＮ結晶膜１４の表面に形成されているＶ溝を、より確実に消滅させることが可能となる。例えば、隣接する種結晶基板１０をａ面同士で接合させることで、これらをＭ面同士で接合させる場合よりも、Ｖ溝をより確実に消滅させることが可能となる。図９（ｂ）は、ステップ５を行うことでＶ溝を消滅させることで得られた結晶成長用基板の一構成例を示す写真である。このように平滑化された主面を有する大径の結晶成長用基板は、本実施形態に例示した知見がなくては製造困難な基板であるといえる。
＜他の実施形態＞
以上、本発明の実施形態を具体的に説明した。しかしながら、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
例えば、上述の実施形態では、ステップ３，６において気相成長法としてハイドライド気相成長法（ＨＶＰＥ法）を用いる場合について説明したが、本発明はこのような態様に限定されない。例えば、ステップ３，６のうちいずれか、或いは、両方において、有機金属気相成長法（ＭＯＣＶＤ法）や酸化物気相成長法（ＯＶＰＥ法）等のＨＶＰＥ法以外の気相成長法を用いるようにしてもよい。この場合であっても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
また例えば、上述の実施形態では、ステップ５において、フラックスとしてＮａを用いるフラックス法によって液相成長を行う場合について説明したが、本発明はこのような態様に限定されない。例えば、フラックスとしてリチウム（Ｌｉ）等のＮａ以外のアルカリ金属を用いてもよい。また、フラックス法の他、高圧高温化で行う融液成長法や、アモノサーマル法等の手法を用いて液相成長を行うようにしてもよい。これらの場合であっても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
また例えば、上述の実施形態では、保持板１２と種結晶基板１０とを接着剤１１を用いて接合する場合について説明した。しかしながら、本発明はこのような態様に限定されない。例えば、ＧａＮ多結晶からなる基板（ＧａＮ多結晶基板）を保持板１２として用い、保持板１２と種結晶基板１０とを接着剤１１を介さずに直接接合するようにしてもよい。例えば、ＧａＮ多結晶からなる保持板１２の表面をプラズマ処理することでその主面をＯＨ基で終端させ、その後、保持板１２の主面上に種結晶基板１０を直接載置することで、これらを一体に接合させることができる。そして、保持板１２と種結晶基板１０とが接合されてなる積層体をアニール処理することで、保持板１２と種結晶基板１０との間に残留する水分等を除去することができ、この積層体を、上述の組み立て基板１３、或いは、接合基板１５として好適に用いることが可能となる。
本発明は、ＧａＮに限らず、例えば、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化アルミニウムガリウム（ＡｌＧａＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）、窒化インジウムガリウム（ＩｎＧａＮ）、窒化アルミニウムインジウムガリウム（ＡｌＩｎＧａＮ）等の窒化物結晶、すなわち、ＡｌｘＩｎｙＧａ１−ｘ−ｙＮ（０≦ｘ＋ｙ≦１）の組成式で表される窒化物結晶からなる基板を製造する際にも、好適に適用可能である。
＜本発明の好ましい態様＞
以下、本発明の好ましい態様について付記する。
（付記１）
窒化物結晶からなる複数の種結晶基板を、それらの主面が互いに平行となり、それらの側面が互いに当接するように平面状に配置する工程と、
平面状に配置させた複数の前記種結晶基板の表面上に、気相成長法を用いて第１結晶膜を成長させ、隣接する前記種結晶基板が前記第１結晶膜によって互いに接合されてなる接合基板を作製する工程と、
前記接合基板の主面上に、液相成長法を用いて第２結晶膜を成長させ、前記種結晶基板の接合部に存在する溝内に前記第２結晶膜を埋め込んで、平滑化された主面を有する結晶成長用基板を作製する工程と、
前記結晶成長用基板の平滑化された主面上に、気相成長法を用いて第３結晶膜を成長させる工程と、
を有する窒化物結晶基板の製造方法。
（付記２）
前記種結晶基板はＧａＮ結晶からなり、
前記種結晶基板の主面がｃ面であり、
前記種結晶基板の側面のうち、他の種結晶基板の側面と当接する面の全てがａ面である
付記１に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
（付記３）
前記接合基板を作製する工程は、複数の前記種結晶基板を保持板上に保持（接着）した状態で実施し、
前記第１結晶膜の厚さを、
前記接合基板を前記保持板から取り外した状態であっても、隣接する前記種結晶基板の接合状態（前記接合基板の自立状態）が維持されるのに必要かつ最小の厚さとする
付記１又は２に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
（付記４）
前記第１結晶膜の厚さを、
前記保持板から取り外した前記接合基板を、前記結晶成長用基板を作製する工程で原料融液中或いは原料溶液中に浸漬させた場合であっても、隣接する前記種結晶基板間の接合状態が維持されるのに必要かつ最小の厚さとする
付記３に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
（付記５）
前記接合基板の外径をＤｃｍとした場合に、前記第１結晶膜の厚さを３０Ｄμｍ以上１００Ｄμｍ以下の範囲内の厚さとする
付記１乃至４のいずれかに記載の窒化物結晶基板の製造方法。
（付記６）
前記第２結晶膜の厚さを、
前記溝内が前記第２結晶膜により埋め込まれることで前記結晶成長用基板の主面が平滑化されるのに必要かつ最小な厚さとする
付記１乃至５のいずれかに記載の窒化物結晶基板の製造方法。
（付記７）
前記第２結晶膜を、前記第１結晶膜が形成された側の前記接合基板の表面上に形成する
付記１乃至６のいずれかに記載の窒化物結晶基板の製造方法。
（付記８）
前記第１結晶膜および前記第３結晶膜を成長させる際の気相成長法は、それぞれ、ハイドライド気相成長法であり、
前記第１結晶膜を成長させる際の処理条件と、前記第３結晶膜を成長させる際の処理条件と、を異ならせる
付記１乃至７のいずれかに記載の窒化物結晶基板の製造方法。
（付記９）
主面が互いに平行となり、側面が互いに当接するように平面状に配置された、窒化物結晶からなる複数の種結晶基板と、
平面状に配置された複数の前記種結晶基板の表面上に気相成長法を用いて形成され、隣接する前記種結晶基板を互いに接合させる第１結晶膜と、
前記第１結晶膜が形成された複数の前記種結晶基板の主面上に液相成長法を用いて形成され、前記種結晶基板の接合部に存在する溝内に埋め込まれることで平滑化された主面を有する第２結晶膜と、を備える結晶成長用基板。
１０ 種結晶基板
１４ ＧａＮ結晶膜（第１結晶膜）
１５ 接合基板
１８ ＧａＮ結晶膜（第２結晶膜）
２０ 結晶成長用基板
２１ ＧａＮ結晶膜（第３結晶膜）
３０ ＧａＮ基板（窒化物結晶基板）

Claims (9)

  1. 窒化物結晶からなる複数の種結晶基板を、それらの主面が互いに平行となり、それらの側面が互いに当接するように平面状に配置する工程と、
    平面状に配置させた複数の前記種結晶基板の表面上に、気相成長法を用いて第１結晶膜を成長させ、隣接する前記種結晶基板が前記第１結晶膜によって互いに接合されてなる接合基板を作製する工程と、
    前記接合基板の主面上に、液相成長法を用いて第２結晶膜を成長させ、前記種結晶基板の接合部に存在する溝内に前記第２結晶膜を埋め込んで、平滑化された主面を有する結晶成長用基板を作製する工程と、
    前記結晶成長用基板の平滑化された主面上に、気相成長法を用いて第３結晶膜を成長させる工程と、
    を有する窒化物結晶基板の製造方法。
  2. 前記種結晶基板はＧａＮ結晶からなり、
    前記種結晶基板の主面がｃ面であり、
    前記種結晶基板の側面のうち、他の種結晶基板の側面と当接する面の全てがａ面である
    請求項１に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
  3. 前記接合基板を作製する工程は、複数の前記種結晶基板を保持板上に保持した状態で実施し、
    前記第１結晶膜の厚さを、
    前記接合基板を前記保持板から取り外した状態であっても、隣接する前記種結晶基板の接合状態が維持されるのに必要かつ最小の厚さとする
    請求項１又は２に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
  4. 前記第１結晶膜の厚さを、
    前記保持板から取り外した前記接合基板を、前記結晶成長用基板を作製する工程で原料融液中或いは原料溶液中に浸漬させた場合であっても、隣接する前記種結晶基板間の接合状態が維持されるのに必要かつ最小の厚さとする
    請求項３に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
  5. 前記接合基板の外径をＤｃｍとした場合に、前記第１結晶膜の厚さを３０Ｄμｍ以上１００Ｄμｍ以下の範囲内の厚さとする
    請求項１乃至４のいずれかに記載の窒化物結晶基板の製造方法。
  6. 前記第２結晶膜の厚さを、
    前記溝内が前記第２結晶膜により埋め込まれることで前記結晶成長用基板の主面が平滑化されるのに必要かつ最小な厚さとする
    請求項１乃至５のいずれかに記載の窒化物結晶基板の製造方法。
  7. 前記第２結晶膜を、前記第１結晶膜が形成された側の前記接合基板の表面上に形成する
    請求項１乃至６のいずれかに記載の窒化物結晶基板の製造方法。
  8. 前記第１結晶膜および前記第３結晶膜を成長させる際の気相成長法は、それぞれ、ハイドライド気相成長法であり、
    前記第１結晶膜を成長させる際の処理条件と、前記第３結晶膜を成長させる際の処理条件と、を異ならせる
    請求項１乃至７のいずれかに記載の窒化物結晶基板の製造方法。
  9. 主面が互いに平行となり、側面が互いに当接するように平面状に配置された、窒化物結晶からなる複数の種結晶基板と、
    平面状に配置された複数の前記種結晶基板の表面上に気相成長法を用いて形成され、隣接する前記種結晶基板を互いに接合させる第１結晶膜と、
    前記第１結晶膜が形成された複数の前記種結晶基板の主面上に液相成長法を用いて形成され、前記種結晶基板の接合部に存在する溝内に埋め込まれることで平滑化された主面を有する第２結晶膜と、を備える結晶成長用基板。
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