JP6978343B2 - 窒化物結晶基板の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、窒化物結晶基板の製造方法、窒化物結晶基板および結晶成長用基板に関する。

発光素子や高速トランジスタ等の半導体デバイスを作製する際、例えば窒化ガリウム等の窒化物結晶からなる基板（以下、窒化物結晶基板）が用いられる。窒化物結晶基板は、サファイア基板やそれを用いて作製した結晶成長用基板上に、窒化物結晶を成長させる工程を経ることで製造することができる。近年、直径が例えば２インチを超えるような大径の窒化物結晶基板を得るため、結晶成長用基板を大径化させるニーズが高まっている（例えば特許文献１参照）。

特開２００６−２９０６７６号公報

本発明の目的は、結晶成長用基板を大径化させ、これを用いて結晶性が良好な窒化物結晶基板を製造することが可能な技術を提供することにある。

本発明の一態様によれば、
結晶成長用基板を作製する工程と、
前記結晶成長用基板上に単結晶からなる結晶膜を成長させる工程と、
を有する窒化物結晶基板の製造方法であって、
前記結晶成長用基板を作製する工程は、
ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる複数の種結晶基板を、それらの主面が互いに平行となり、隣り合う側面同士が対向するように配置する工程と、
前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、前記複数の種結晶基板のそれぞれの前記主面上および前記側面にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第１層をエピタキシャル成長させ、隣り合う種結晶基板の側面同士を前記第１層により接合する工程と、
前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、前記第１層上にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第２層をエピタキシャル成長させる工程と、
を有し、
前記結晶膜を成長させる工程では、
前記結晶成長用基板を加熱し、該加熱された結晶成長用基板上にＩＩＩ族原料および窒化剤を供給し、ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる前記結晶膜を成長させる
窒化物結晶基板の製造方法、およびその関連技術が提供される。

本発明によれば、結晶成長用基板を大径化させ、これを用いて結晶性が良好な窒化物結晶基板を製造することが可能となる。

本発明の一実施形態に係る窒化物結晶基板３０の製造方法を示すフローチャートである。 結晶成長用基板作製工程Ｓ１００を示すフローチャートである。 （ａ）は種結晶基板１０を作製する際に用いられる材料基板７の平面図であり、（ｂ）は材料基板７の裏面に凹溝（スクライブ溝）を形成する様子を示す断面図であり、（ｃ）は凹溝に沿って材料基板７を劈開させてその周縁部を除去する様子を示す模式図であり、（ｄ）は材料基板７の周縁部を除去することで得られた種結晶基板１０の平面図であり、（ｅ）は種結晶基板１０の側面図である。 （ａ）は種結晶基板１０の配列パターンの一例を示す平面図であり、（ｂ）は図４（ａ）に示す種結晶基板群のＢ−Ｂ’断面図である。 結晶膜１４または２１を成長させる際に用いられる気相成長装置の概略図である。 （ａ）は第１層成長工程Ｓ１３２を示す概略断面図であり、（ｂ）は第２層成長工程Ｓ１３４を示す概略断面図である。 （ａ）は種結晶基板１０上に結晶膜１４を成長させた様子を示す模式図であり、（ｂ）は保持板１２の表面から犠牲層１２ａを剥離させて結晶成長用基板２０を自立させる様子を示す模式図であり、（ｃ）は裏面洗浄後の結晶成長用基板２０の模式図である。 （ａ）は結晶成長用基板２０上に結晶膜２１を厚く成長させる様子を示す模式図であり、（ｂ）は厚く成長させた結晶膜２１をスライスすることで複数枚の窒化物結晶基板３０を取得する様子を示す模式図である。 （ａ）は種結晶基板１０上に結晶膜１４を厚く成長させる様子を示す断面構成図であり、（ｂ）は厚く成長させた結晶膜１４をスライスすることで複数枚の窒化物結晶基板３０を取得する様子を示す模式図である。 結晶成長用基板２０およびこれを用いて作製した窒化物結晶基板３０の平面構成を例示する模式図である。 （ａ）は実験１の結晶成長用基板の主面側の、光学顕微鏡による観察像であり、（ｂ）は実験１の結晶成長用基板の裏面側の、光学顕微鏡による観察像である。 （ａ）は実験２の結晶成長用基板の主面側の、走査型電子顕微鏡による観察像であり、（ｂ）は実験２の結晶成長用基板の断面の、走査型電子顕微鏡による観察像であり、（ｂ）は実験２の結晶成長用基板の断面の、走査型電子顕微鏡によるカソードルミネッセンス像である。 実験２の結晶成長用基板の断面の、走査型電子顕微鏡によるカソードルミネッセンス像のＸ部の拡大図である。

＜発明者の得た知見＞
まず、発明者の得た知見について説明する。

ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる複数の種結晶基板を、それらの主面が互いに平行となり、隣り合う側面同士が対向するように配置し、結晶成長用基板を作製する工程と、該結晶成長用基板上に結晶膜を成長させる工程と、を行うことで、大径の窒化物結晶基板を製造することがある。

この方法において、種結晶基板の主面の法線に沿った方向の成長レートが種結晶基板の主面に沿った方向の成長レート以下である成長条件下で、所定の結晶膜を成長させて、種結晶基板同士を接合する場合について考える。この場合、種結晶基板の主面に沿った方向の結晶膜の成長（横方向成長）が促進される。結晶膜の横方向成長が促進されることで、隣り合う種結晶基板の側面間の間隙のうちの上方が、早い段階で閉塞してしまう。このため、結晶膜の成長中において、隣り合う種結晶基板の側面間の間隙内に、ＩＩＩ族原料ガスおよび窒化剤等の成膜ガスを行き届かせることができなくなる。当該間隙内に成膜ガスが行き届かないと、隣り合う種結晶基板の側面のそれぞれ結晶膜を成長させることができず、隣り合う種結晶基板の側面同士を結晶膜により接合することができなくなる。

その結果、種結晶基板同士の接合が種結晶基板の主面上に成長した結晶膜のみに依存することとなり、種結晶基板同士の接合強度を充分に向上させることができない可能性がある。種結晶基板の主面上に成長した結晶膜のみで種結晶基板同士が接合された状態では、各種の後工程（例えば、自立工程、スライス工程など）において、結晶膜が割れてしまい、種結晶基板同士の接合が破断してしまう可能性がある。

本発明は、発明者が見出した上記新規課題に基づくものである。

＜本発明の一実施形態＞
以下、本発明の一実施形態について図面を参照しながら説明する。

（１）窒化物結晶基板の製造方法
図１〜図１０を用い、本実施形態に係る窒化物結晶基板の製造方法について説明する。本実施形態では、以下に示すＳ１００〜Ｓ４００を実施することで、窒化物結晶基板（窒化物半導体基板、窒化物自立基板）として、窒化ガリウム（ＧａＮ）の結晶からなる基板（以下、ＧａＮ基板ともいう）を製造する例について説明する。なお、ステップを「Ｓ」と略す。

以下、ウルツ鉱構造を有するＩＩＩ族窒化物の結晶において、＜０００１＞軸（例えば［０００１］軸）を「ｃ軸」といい、（０００１）面を「ｃ面」という。なお、（０００１）面を「＋ｃ面（ＩＩＩ族元素極性面）」といい、（０００−１）面を「−ｃ面（窒素（Ｎ）極性面）」ということがある。また、＜１−１００＞軸（例えば［１−１００］軸）を「ｍ軸」といい、｛１−１００｝面を「ｍ面」という。なお、ｍ軸は＜１０−１０＞軸と表記してもよい。また、＜１１−２０＞軸（例えば［１１−２０］軸）を「ａ軸」といい、｛１１−２０｝面を「ａ面」という。

また、以下において、所定の基板の主面の法線に対して結晶の主軸（ｃ軸）がなす角度を「オフ角」という。

図１に示すように、本実施形態に係る窒化物結晶基板の製造方法は、例えば、結晶成長用基板作製工程Ｓ１００と、結晶膜成長工程Ｓ２００と、スライス工程Ｓ３００と、研磨工程Ｓ４００と、を有している。

（Ｓ１００：結晶成長用基板作製工程）
まず、本実施形態に係る結晶成長用基板作製工程Ｓ１００では、例えば、ＧａＮの単結晶からなる複数の種結晶基板１０（以下、基板１０と略すことがある）を、それらの主面１０ｍｓが互いに平行となり、隣り合う側面１０ｓｓ同士が対向するように配置し、結晶成長用基板２０（以下、基板２０と略すことがある）を作製する。

図２に示すように、具体的には、結晶成長用基板作製工程Ｓ１００は、例えば、種結晶基板用意工程Ｓ１１０と、配置工程Ｓ１２０と、接合工程Ｓ１３０と、自立工程Ｓ１４０と、を有している。

（Ｓ１１０：種結晶基板用意工程）
種結晶基板用意工程Ｓ１１０では、複数の基板１０を用意する。

まず、基板１０を作製する際に用いられるベース材料として、ＧａＮ結晶からなる材料基板（結晶基板、小径種基板）７（以下、基板７と略す）を複数枚用意する。ここでは、例えば、いわゆるＶＡＳ（Ｖｏｉｄ−Ａｓｓｉｓｔｅｄ Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ）法により基板７を作製する。

基板７の平面形状は、例えば、円形であり、基板７の直径は、作製しようとする基板１０よりも大きく、例えば、１インチ以上である。基板７の厚さは、例えば、２００μｍ以上１ｍｍ以下である。基板７の導電型は、特に限定されないが、例えば、ｎ型である。基板７中のｎ型不純物は、例えば、シリコン（Ｓｉ）またはゲルマニウム（Ｇｅ）である。基板７中のｎ型不純物濃度は例えば１．０×１０^１８ｃｍ^−３以上１．０×１０^２０ｃｍ^−３以下である。なお、基板７の導電型は、例えば、ｐ型や、半絶縁型であってもよい。

基板７の主面７ｓは、例えば、鏡面化されている。基板７の主面７ｓの表面粗さ（算術平均粗さＲａ）は、例えば、１０ｎｍ以下、好ましくは５ｎｍ以下である。

基板７の主面７ｓに対して最も近い低指数の結晶面は、例えば、ｃ面である。なお、当該ｃ面は、例えば、Ｇａ極性面である。また、基板７を構成するＧａＮ結晶のｃ軸は、基板７の主面７ｓの中心の法線に対して所定のオフ角を有していてもよい。本実施形態では、基板７のｃ面は、ＶＡＳ法に起因して、主面７ｓに対して凹の球面状に湾曲している。基板７の主面７ｓの中心の法線に対してｃ軸がなすオフ角は、所定の分布（ばらつき）を有している。オフ角のばらつき（オフ角の最大値と最小値との差）は、例えば、０．３°以内、好ましくは０．１５°以内である。

基板７の主面７ｓ内の転位密度（平均転位密度）は、例えば、２×１０^６ｃｍ^−２以上６×１０^６ｃｍ^−２未満である。

基板７を用意したら、図３（ｂ）に示すように、基板７の結晶成長面（＋ｃ面）である主面７ｓの反対側の面である裏面（−ｃ面）に凹溝、すなわち、スクライブ溝を形成する。凹溝は、例えば、レーザ加工法や機械加工法のような公知の手法を用いて形成することが可能である。凹溝を形成した後、図３（ｃ）に示すように、凹溝に沿って基板７を劈開させてその周縁部を除去することで、基板１０が得られる。図３（ｄ）に、基板１０の平面構成を示す。

基板１０の平面形状は、基板１０を同一平面上に複数並べた場合に、これらを平面充填させること、すなわち、隙間なく敷き詰めることが可能な形状とするのが好ましい。

また、この場合、後述する理由から、基板１０の側面１０ｓｓのうち、隣り合う他の基板１０の側面１０ｓｓと対向する全ての面、すなわち、隣り合う他の基板１０の側面１０ｓｓと対向する全ての面をｍ面を除く面とし、かつ、互いに等価な面とするのが好ましい。例えば、本実施形態のように基板１０の主面１０ｍｓ（結晶成長面）をｃ面とする場合、基板１０の側面１０ｓｓのうち、隣り合う他の基板１０の側面１０ｓｓと対向する全ての面をａ面とするのが好ましい。

ＧａＮ結晶は六方晶系の結晶構造を有することから、上述の要求を満たすようにするには、少なくとも基板２０の周縁部（円弧部）以外の部分を構成する基板１０の平面形状を、正三角形、平行四辺形（内角６０°および１２０°）、台形（内角６０°および１２０°）、正六角形、および、平行六辺形のうちいずれかの形状とするのが好ましい。基板１０の平面形状を正方形や長方形とすると、基板１０の側面１０ｓｓのうちいずれかの面をａ面とした場合に、その面に直交する側面が必然的にｍ面となってしまう。また、基板１０の平面形状を円形や楕円形とすると、平面充填させることができず、また、基板１０の側面１０ｓｓを、ｍ面を除く等価な面とすることは不可能となる。

なお、上述した数種類の形状のうち、少なくとも基板２０の周縁部以外の部分を構成する基板１０の平面形状は、図３（ｄ）に示すように正六角形とするのが特に好ましい。この場合、平面形状が円形である基板７から、基板１０を、最大限の大きさで効率よく取得、すなわち、材料取りすることが可能となる。また、後述するＳ１２０において基板１０を同一平面上に平面充填させる際、その配列はハニカムパターンを構成することになり、複数の基板１０は、平面視において相互に噛み合わさるように配列することになる。これにより、配列させた複数の基板１０に対して面内方向に沿って外力が加わったとき、その方向によらず、基板１０の配列ずれを抑制することが可能となる。これに対し、基板１０の平面形状を、正三角形、平行四辺形、台形、正方形、長方形等とした場合には、基板１０の平面形状を正六角形とする場合に比べ、特定の方向からの外力の影響を受けやすくなり、基板１０の配列ずれが生じやすくなる。本実施形態では、基板１０の平面形状を正六角形とする場合について説明している。なお、後述の基板２０の周縁部を構成する基板１０の平面形状は、図４（ａ）に示すように、正六角形の一部を、円板状の基板２０の外周に沿うように円弧状に切り出した形状となる。基板２０の周縁部を構成する基板１０、すなわち、小面積の基板１０については、１枚の基板７から、１枚以上、好ましくは２枚以上を一緒に取得することが好ましい。１枚の基板７から複数枚の基板１０を取得する場合、基板７の無駄を少なくすることができ、また、基板１０の品質を揃えやすくなる点で、好ましい。

なお、ＧａＮ結晶の取り得る面方位のうち、ｍ面については、単位面積あたりの結合手密度が小さい（原子間の結合が弱い）等の理由により、劈開させることが容易である。これに対し、本実施形態で採用しようとするｍ面以外の面方位（例えばａ面）については、単位面積あたりの結合手密度がｍ面における結合手密度よりも大きい（原子間の結合が強い）等の理由により、劈開させることが比較的困難となる。このような課題に対し、本実施形態では、上述したように、基板７の裏面（−ｃ面）に凹溝（スクライブ溝）を形成してから劈開作業を行うこととしている。これにより、基板７を、ｍ面以外の劈開性の弱い面（劈開しにくい面）方位で正確に劈開させることが可能となる。

図３（ｅ）に、上述の手法で得られた基板１０の側面構成図を示す。図３（ｅ）に示すように、基板１０の側面１０ｓｓには、基板７の裏面に凹溝を形成することで生じた融解面（レーザ加工面）或いは切削面（機械加工面）と、凹溝に沿って基板７を劈開させることで生じた劈開面と、が形成されることとなる。ここでいう融解面とは、例えば、結晶が一度融けた後に急激に固化することで形成されたアモルファス面等を含む面のことである。また、ここでいう切削面とは、例えば、裂開面等を含む表面粗さの比較的大きな面のことである。図３（ｅ）に示すように、劈開面を結晶成長面に近い側に配置することで、後述するＳ１３０において、隣り合う基板１０の接合強度を高めたり、基板１０の接合部周辺に形成される結晶膜の品質を向上させたりすることが可能となる。

劈開位置を正確に制御するため、凹溝の断面形状は、図３（ｂ）に示すようなＶ字状（開口部が広いテーパー状）の断面形状とするのが好ましい。なお、凹溝の開口幅については特に制限はないが、例えば０．２〜１．８ｍｍが例示される。このように溝の寸法や形状を制御することで、基板７を劈開させる際の制御性を高めつつ、基板７を劈開させた際に形成される劈開面の幅（厚さ方向における幅）を充分に確保することが可能となる。これにより、後述するＳ１３０において、隣り合う基板１０の接合強度を高めたり、基板１０の接合部周辺に形成される結晶膜の品質を向上させたりすることが可能となる。

上述の加工を施すと、基板７の切粉が大量に発生して基板１０に付着し、そのままでは後述の結晶成長に悪影響を及ぼす場合がある。そこで、切粉を除去する洗浄処理を行う。その手法としては、例えば、塩化水素（ＨＣｌ）と過酸化水素水（Ｈ_２Ｏ_２）とを１対１で混合して得た薬液を用いたバブリング洗浄が挙げられる。

（Ｓ１２０：配置工程）
基板１０を複数枚取得したら、配置工程Ｓ１２０を行う。本ステップでは、ＧａＮ結晶からなる複数の基板１０を、それらの主面１０ｍｓが互いに平行となり、また、それらの側面１０ｓｓ同士が互いに対向するように、配置する。すなわち、複数の基板１０を、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士が対向するように、平面状に、また、円板状に配置（平面充填）する。

図４（ａ）は、基板１０の配列パターンの一例を示す平面図である。本実施形態のように、平面形状が正六角形である基板１０を用いる場合、基板１０が平面充填されることでハニカムパターン（蜂の巣パターン）が構成される。複数の基板１０のうち、少なくとも基板２０の周縁部以外の部分を構成する基板は、平面形状が正六角形である主面１０ｍｓを有する。本図に示すように、基板１０の主面１０ｍｓを組み合わせたハニカムパターンは、基板２０の主面の中心を通りこの主面に直交する軸を中心軸として基板２０を一回転させたとき、２回以上、本配置例では６回の回転対称性を有するように配置される。

なお、ここでいう「複数の基板１０をそれらの主面１０ｍｓが互いに平行となるように配置する」とは、隣り合う基板１０の主面１０ｍｓ同士が、完全に同一平面上に配置される場合だけでなく、これらの面の高さに僅かな差がある場合や、これらの面が互いに僅かな傾きを持って配置される場合を含むものとする。すなわち、複数の基板１０を、これらの主面１０ｍｓがなるべく同じ高さとなり、また、なるべく平行となるように配置することを意味する。但し、隣り合う基板１０の主面１０ｍｓの高さに差がある場合であっても、その大きさは、最も大きい場合で例えば２０μｍ以下、好ましくは１０μｍ以下とするのが望ましい。また、隣り合う基板１０の主面１０ｍｓ間に傾きが生じた場合であっても、その大きさは、最も大きい面で例えば１°以下、好ましくは０．５°以下とするのが望ましい。また、複数の基板１０を配置する際は、これらを配列させることで得られる基板群の主面内におけるオフ角のばらつき（全主面内におけるオフ角の最大値と最小値との差）を、例えば０．３°以内、好ましくは０．１５°以内とするのが望ましい。これらが大きすぎると、後述するＳ１３０，Ｓ２００で成長させる結晶膜の結晶性が低下する（良好な表面モフォロジが得られない）場合があるためである。

また、ここでいう「複数の基板１０をそれらの側面１０ｓｓが互いに対向するように配置する」とは、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士が、完全に当接する、すなわち、隙間なく接触する場合だけでなく、これらの間に僅かな隙間が存在する場合も含むものとする。すなわち、複数の基板１０を、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間になるべく隙間が生じないように近接して対向させることを意味する。但し、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間に隙間が生じた場合であっても、室温条件におけるその大きさは、最も大きい場所で例えば１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下とするのが望ましい。隙間が大きすぎると、後述するＳ１３０を実施した際に、隣り合う基板１０同士が接合しなかったり、接合したとしてもその強度が不足したりする場合があるためである。また、Ｓ１３０を実施した後における隣り合う基板１０間の接合強度を高めるため、隣り合う基板１０を、それらの側面１０ｓｓのうち少なくとも劈開面が対向するように配置することが好ましい。

なお、Ｓ１３０における取り扱いを容易とするため、複数の基板１０は、例えば、平板として構成された保持板（支持板）１２上に固定するのが好ましい。図４（ｂ）に、複数枚の基板１０が円板状の保持板１２上に接着されてなる組み立て基板１３の断面構成を示す。本図に示すように、基板１０は、その主面１０ｍｓ（結晶成長面であるｃ面）が上面となるように、保持板１２上に、接着剤１１からなる層を介して設置される。言い換えると、基板１０と保持板１２との間には、接着剤１１からなる層が設けられている。

保持板１２の材料としては、後述するＳ１３０での成膜温度、成膜雰囲気に耐えられる耐熱性、耐蝕性を有し、また、基板１０やＳ１３０で形成するＧａＮ結晶膜１４を構成する結晶と、同等或いはそれより小さい線膨張係数を有する材料を用いることが好ましい。保持板１２の材料としてこのような材料を用いることで、Ｓ１３０において基板１０間に隙間が形成されたり、基板１０間に形成された隙間が広がったりしてしまうことを抑制できるようになる。ここでいう線膨張係数とは、基板１０の主面１０ｍｓ（ｃ面）に平行な方向、すなわち、基板１０を構成するＧａＮ結晶のａ軸方向における線膨張係数をいう。ＧａＮ結晶のａ軸方向における線膨張係数は５．５９×１０^−６／Ｋである。線膨張係数がこれに比べて同等もしくは小さく、安価で入手が容易であり、ある程度の剛性を示す材料としては、例えば、等方性黒鉛、異方性黒鉛（パイロリティックグラファイト等）、シリコン（Ｓｉ）、石英、炭化珪素（ＳｉＣ）などが挙げられる。また、後述する理由から、これらの中でも、表層が剥離しやすいパイロリティックグラファイト（以下、ＰＧとも呼ぶ）を特に好ましく用いることができる。また、等方性黒鉛、Ｓｉ、石英、ＳｉＣなどの平板基材の表面を、ＰＧ等の剥離しやすく耐蝕性に優れた材料により被覆（コーティング）してなる複合材料を、好適に用いることもできる。

接着剤１１の材料としては、Ｓ１３０での成膜温度よりも遙かに低い温度条件下にて所定時間保持されることで固化するような材料、例えば、常温〜３００℃の範囲内の温度条件下で数分〜数十時間乾燥させることで固化するような材料を好適に用いることができる。接着剤１１の材料としてこのような材料を用いることで、接着剤１１を固化させるまでの間、保持板１２上に配置された基板１０の位置、高さ、傾き等をそれぞれ微調整することが可能となる。また、Ｓ１３０を開始する前の比較的低温条件下にて接着剤１１の固化（基板１０の固定）を完了させることができ、これにより、基板１０の位置ずれが抑制された状態でＳ１３０を開始することが可能となる。これらの結果、Ｓ１３０で成長させるＧａＮ結晶膜１４の品質を向上させ、基板１０間の接合強度を高めることが可能となる。また、基板１０の接着作業を例えば手作業でも実施することが可能となり、接着作業の簡便性を著しく向上させ、接着作業に要する設備を簡便にすることが可能となる。

また、接着剤１１の材料としては、後述するＳ１３０での成膜温度、成膜雰囲気に耐えられる耐熱性、耐蝕性を有する材料を用いることが好ましい。接着剤１１の材料としてこのような材料を用いることで、Ｓ１３０における昇温中に接着剤１１が熱分解等し、基板１０の固定が解除されることを回避できるようになる。また、基板１０の固定が不充分のままＧａＮ結晶膜１４が成長することで最終的に得られる基板２０に反りが生じすることを回避できるようになる。また、接着剤１１の熱分解による成長雰囲気の汚染を回避することができ、これにより、ＧａＮ結晶膜１４の品質低下や基板１０間の接合強度の低下を防ぐことが可能となる。

また、接着剤１１の材料としては、基板１０やＳ１３０で形成するＧａＮ結晶膜１４を構成する結晶と近い線膨張係数を有する材料を用いることが好ましい。なお、「線膨張係数が近い」とは、接着剤１１の線膨張係数と、ＧａＮ結晶膜１４を構成する結晶の線膨張係数と、が実質的に同等であること、例えば、これらの差が１０％以内であることを意味する。接着剤１１の材料としてこのような材料を用いることで、後述するＳ１３０を行う際、接着剤１１との線膨張係数差に起因して基板１０の面内方向に加わる応力を緩和させることができ、基板１０に反りやクラック等が生じることを回避することが可能となる。

これらの要件を満たす接着剤１１の材料としては、例えば、耐熱性（耐火性）セラミックスと無機ポリマとを主成分とする耐熱性無機接着剤を用いることができ、特に、ジルコニアやシリカ等を主成分とする材料を好ましく用いることができる。このような接着剤としては、例えば、市販のアロンセラミックＣ剤やＥ剤（アロンセラミックは東亞合成株式会社の登録商標）が挙げられる。これらの接着剤は、例えば常温〜３００℃の範囲内の温度で乾燥させて固化させることにより、１１００〜１２００℃の高温に耐える硬化物を形成し、Ｓ１３０での成膜雰囲気に対して高い耐蝕性を有するとともに、基板１０の位置ずれなどを生じさせない高い接着強度を示すことを確認済みである。また、基板１０上に成長させる結晶に影響を及ぼさないことも確認済みである。また、固化する前の段階で、常温下において例えば４００００〜８００００ｍＰａ・ｓ程度の適正な粘性を示すことから、保持板１２上への基板１０の仮留めや位置合わせ等を行う際に、非常に好適であることも確認済みである。

基板１０を保持板１２上に接着する際は、接着剤１１が基板１０の側面１０ｓｓ側に回り込んではみ出ることのないよう、基板１０の少なくとも周縁部を除く領域に塗布するのが好ましい。例えば、基板１０の周縁部から所定幅離れた領域であって、好ましくは中央付近にのみ接着剤１１を塗布するのが好ましい。接着剤１１が側面１０ｓｓ側に回り込むと、その回り込んだ箇所及びその周辺において、後述の第１層５０の成長が妨げられ、第１層５０による基板１０同士の接合強度が低下する可能性がある。

接着剤１１を介して保持板１２上に基板１０を配置し、接着剤１１を固化させることで、組み立て基板１３の作製が完了する。なお、接着剤１１の固化が、複数の基板１０の主面１０ｍｓが互いに平行となり、また、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓが対向した状態で完了するように、接着剤１１が固化するまでの間、必要に応じて、基板１０の位置、傾き、高さをそれぞれ調整するのが好ましい。なお、接着剤１１の固化は、Ｓ１３０の開始前に完了させておくのが好ましい。このようにすることで、後述するＨＶＰＥ装置２００への組み立て基板１３の投入および結晶成長のそれぞれを、複数の基板１０の位置ずれが抑制された状態で行うことが可能となる。

（Ｓ１３０：接合工程）
接着剤１１が固化し、組み立て基板１３の作製が完了したら、図５に示すＨＶＰＥ装置２００を用い、平面状に配置させた複数の基板１０の表面上に、接合膜としてのＧａＮ結晶膜１４を成長させる。

ＨＶＰＥ装置２００は、石英等の耐熱性材料からなり、成膜室２０１が内部に構成された気密容器２０３を備えている。成膜室２０１内には、組み立て基板１３や基板２０を保持するサセプタ２０８が設けられている。サセプタ２０８は、回転機構２１６が有する回転軸２１５に接続されており、回転自在に構成されている。気密容器２０３の一端には、成膜室２０１内へＨＣｌガス、窒化剤としてのアンモニア（ＮＨ_３）ガス、窒素（Ｎ_２）ガスを供給するガス供給管２３２ａ〜２３２ｃが接続されている。ガス供給管２３２ｃには水素（Ｈ_２）ガスを供給するガス供給管２３２ｄが接続されている。ガス供給管２３２ａ〜２３２ｄには、上流側から順に、流量制御器２４１ａ〜２４１ｄ、バルブ２４３ａ〜２４３ｄがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａの下流には、原料としてのＧａ融液を収容するガス生成器２３３ａが設けられている。ガス生成器２３３ａには、ＨＣｌガスとＧａ融液との反応により生成されたＩＩＩ族原料ガス（原料のハロゲン化物）である塩化ガリウム（ＧａＣｌ）ガスを、サセプタ２０８上に保持された組み立て基板１３等に向けて供給するノズル２４９ａが接続されている。ガス供給管２３２ｂ，２３２ｃの下流側には、これらのガス供給管から供給された各種ガスをサセプタ２０８上に保持された組み立て基板１３等に向けて供給するノズル２４９ｂ，２４９ｃがそれぞれ接続されている。気密容器２０３の他端には、成膜室２０１内を排気する排気管２３０が設けられている。排気管２３０にはポンプ２３１が設けられている。気密容器２０３の外周にはガス生成器２３３ａ内やサセプタ２０８上に保持された組み立て基板１３等を所望の温度に加熱するゾーンヒータ２０７が、気密容器２０３内には成膜室２０１内の温度を測定する温度センサ２０９が、それぞれ設けられている。ＨＶＰＥ装置２００が備える各部材は、コンピュータとして構成されたコントローラ２８０に接続されており、コントローラ２８０上で実行されるプログラムによって、後述する処理手順や処理条件が制御されるように構成されている。

Ｓ１３０は、上述のＨＶＰＥ装置２００を用い、例えば以下の処理手順で実施することができる。まず、ガス生成器２３３ａ内に原料としてＧａ多結晶を収容し、また、組み立て基板１３を、気密容器２０３内へ投入（搬入）し、サセプタ２０８上に保持する。そして、成膜室２０１内の加熱および排気を実施しながら、成膜室２０１内へＨ_２ガス（あるいはＨ_２ガスとＮ_２ガスとの混合ガス）を供給する。そして、成膜室２０１内が所望の成膜温度、成膜圧力に到達し、また、成膜室２０１内の雰囲気が所望の雰囲気となった状態で、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂからガス供給を行い、組み立て基板１３（基板１０）の主面に対し、成膜ガスとしてＧａＣｌガスとＮＨ_３ガスとを供給する。

これにより、図６（ａ）、図６（ｂ）および図７（ａ）に示すように、基板１０の表面上に、ＧａＮ結晶がエピタキシャル成長し、ＧａＮ結晶膜１４が形成される。ＧａＮ結晶膜１４が形成されることで、隣り合う基板１０は、ＧａＮ結晶膜１４によって互いに接合され、一体化した状態となる。その結果、隣り合う基板１０が接合されてなる基板２０が得られる。

なお、成膜処理の過程での基板１０を構成する結晶の分解を防止するため、ＮＨ_３ガスを、ＨＣｌガスよりも先行して、例えば、成膜室２０１内の加熱前から供給するのが好ましい。また、ＧａＮ結晶膜１４の面内膜厚均一性を高め、隣り合う基板１０の接合強度を面内でむらなく向上させるため、Ｓ１３０は、サセプタ２０８を回転させた状態で実施するのが好ましい。

また、ＧａＮ結晶膜１４によって基板１０を接合させる際、基板１０の側面のうち、他の基板１０の側面と当接する全ての面を、ｍ面を除く面とし、かつ、互いに等価な面とすることで、それらの接合強度を高めることが可能となる。ＧａＮ結晶膜１４の膜厚を同一膜厚とする場合、隣り合う基板１０をｍ面同士で接合させた場合よりも、隣り合う基板１０をａ面同士で接合させた方が、基板１０の接合強度を高めることが可能となる。

ここで、本実施形態の接合工程Ｓ１３０は、例えば、成長条件に基づいて、２つの工程に分類される。具体的には、本実施形態の接合工程Ｓ１３０は、例えば、第１層成長工程Ｓ１３２と、第２層成長工程Ｓ１３４と、を有している。これらの工程により、ＧａＮ結晶膜１４は、例えば、第１層５０と、第２層６０と、を有することとなる。

（Ｓ１３２：第１層成長工程）
Ｓ１３２では、図６（ａ）に示すように、基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートが基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、複数の基板１０のそれぞれの主面１０ｍｓ上および側面１０ｓｓにＧａＮの単結晶からなる第１層５０をエピタキシャル成長させる。

ここでいう「基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レート」とは、基板１０の主面１０ｍｓの法線方向だけでなく、基板１０の主面１０ｍｓの法線から若干傾斜した方向を含んでいる。また、ここでいう「基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レート」とは、例えば、「ｃ軸に沿った方向の成長レート」と言い換えることができる。

また、ここでいう「基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レート」とは、基板１０の主面１０ｍｓに完全に平行な方向だけでなく、基板１０の主面１０ｍｓから若干傾斜した方向を含んでいる。また、ここでいう「基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レート」とは、例えば、ｃ軸に垂直な方向（ａ軸またはｍ軸）に沿った方向の成長レートと言い換えることができる。

基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートが基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、第１層５０を成長させることで、基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の第１層５０の成長（横方向成長）を抑制することができる。第１層５０の横方向成長を抑制することで、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙のうちの上方が閉塞することを抑制することができる。これにより、第１層５０の成長中において、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙内に、ＩＩＩ族原料ガスおよび窒化剤等の成膜ガスを行き届かせることができる。当該間隙内に成膜ガスを行き届かせることで、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓのそれぞれに第１層５０を成長させることができる。第１層５０を成長させていくと、一対の基板１０のうちの一方の基板１０の側面１０ｓｓに成長した第１層５０と、他方の基板１０の側面１０ｓｓに成長した第１層５０と、が会合する。これにより、基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙内を第１層５０により埋め込むことができる。その結果、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士を第１層５０により接合することが可能となる。

また、基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートが基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、第１層５０を成長させることで、第１層５０として、ｃ面以外のファセットを露出させた連続層が、基板１０の主面１０ｍｓ上に形成される。すなわち、Ｓ１３２では、鏡面化された基板１０の主面１０ｍｓを荒らすように、第１層５０が３次元成長することとなる。

このとき、第１層５０の成長過程では、基板１０内においてｃ軸に沿った方向に延在していた複数の転位のうちの少なくとも一部は、基板１０から第１層５０のｃ軸に沿った方向に向けて伝播する。当該第１層５０のｃ軸に沿った方向に伝播した転位は、第１層５０のｃ面以外のファセットが露出した位置で、該ファセットに対して略垂直な方向に向けて屈曲して伝播する。すなわち、転位は、ｃ軸に対して傾斜した方向に屈曲して伝播する。これにより、後述の第２層成長工程Ｓ１３４において、転位がｃ面以外のファセットの会合部上で局所的に集められることとなる。

本実施形態の第１成長条件としては、例えば、第１層成長工程Ｓ１３２での成長温度を、後述の第２層成長工程Ｓ１３４での成長温度よりも低くする。具体的には、第１層成長工程Ｓ１３２での成長温度を、例えば、９００℃以上９７０℃以下、好ましくは９４０℃以上９６０℃以下とする。第１層成長工程Ｓ１３２での成長温度が９００℃未満であると、第１層５０が単結晶とならず、多結晶となってしまう可能性がある。これに対し、第１層成長工程Ｓ１３２での成長温度を９００℃以上とすることで、第１層５０を単結晶とすることができる。さらに、第１層成長工程Ｓ１３２での成長温度を９４０℃以上とすることで、第１層５０にクラックが生じることを抑制することができる。一方で、第１層成長工程Ｓ１３２での成長温度が９７０℃超であると、基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートが、基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レート以下となってしまう可能性がある。このため、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙のうちの上方が閉塞してしまう可能性がある。これに対し、第１層成長工程Ｓ１３２での成長温度を９７０℃以下することで、基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートを、基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レートよりも安定的に高くすることができる。これにより、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙のうちの上方が閉塞することを抑制することができる。さらに、第１層成長工程Ｓ１３２での成長温度を９６０℃以下することで、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙のうちの上方が閉塞することを安定的に抑制し、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士を、厚さ方向の広い範囲に亘って第１層５０により接合することができる。

また、本実施形態の第１成長条件としては、例えば、第１層成長工程Ｓ１３２でのＩＩＩ族原料ガスとしてのＧａＣｌガスの分圧に対する窒化剤ガスとしてのＮＨ_３ガスの流量の分圧の比率（以下、「Ｖ／ＩＩＩ比」ともいう）を調整してもよい。例えば、第１層成長工程Ｓ１３２でのＶ／ＩＩＩ比を、後述の第２層成長工程Ｓ１３４でのＶ／ＩＩＩ比よりも大きくしてもよい。具体的には、第１層成長工程Ｓ１３２でのＶ／ＩＩＩ比を、例えば、１以上４以下とする。

また、本実施形態の第１成長条件のうちの他の条件は、例えば、以下のとおりである。
成長圧力：９０〜１０５ｋＰａ、好ましくは、９０〜９５ｋＰａ
ＧａＣｌガスの分圧：１．５〜１５ｋＰａ
Ｎ_２ガスの流量／Ｈ_２ガスの流量：０〜１

また、本実施形態において、基板１０の主面１０ｍｓ上における第１層５０の厚さは、例えば、少なくとも隣り合う基板１０間の最大間隙の１．５倍以上とする。具体的には、基板１０の主面１０ｍｓ上の第１層５０の厚さは、例えば、１５μｍ以上２００μｍ以下とする。第１層５０の厚さが１５μｍ未満であると、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士を充分に接合できない可能性がある。これに対し、第１層５０の厚さを１５μｍ以上とすることで、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士を充分に接合することができる。一方で、第１層５０による接合強度の観点では、第１層５０の厚さは厚ければ厚いほどよい。しかしながら、第１層５０は後述のように表面が荒れるため、第１層５０の厚さが２００μｍ超であると、ＧａＮ結晶膜１４のうちの第２層６０が平坦化するまでの厚さが厚くなる可能性がある。これに対し、第１層５０の厚さを２００μｍ以下とすることで、ＧａＮ結晶膜１４のうちの第２層６０が平坦化するまでの厚さを薄くすることができる。

本実施形態では、上述の配置工程Ｓ１２０において、隣り合う基板１０を、それらの側面１０ｓｓのうち少なくとも劈開面が対向するように配置したことで、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隔を狭くすることができる。これにより、第１層成長工程Ｓ１３２において、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士を接合する第１層５０の厚さを薄くすることができる。また、第１層成長工程Ｓ１３２において、隣り合う基板１０の劈開面同士を第１層５０により接合することで、基板１０同士を、主面１０ｍｓが平坦となるようにバランスよく接合させることができる。

（Ｓ１３４：第２層成長工程）
Ｓ１３４では、図６（ｂ）に示すように、基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートが基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、第１層５０上にＧａＮの単結晶からなる鏡面化した第２層６０をエピタキシャル成長させる。

基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートが基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、第２層６０を成長させることで、基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の第２層６０の成長（横方向成長）を促進させることができる。第２層６０の横方向成長を促進させることで、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士を接合した第１層５０上に、第２層６０を形成することができる。すなわち、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙の上方に形成されたＶ字状の第１層５０の溝部（符号不図示）内を、第２層６０により埋め込むことができる。これにより、複数の基板１０の主面１０ｍｓ上で、該主面１０ｍｓの全体に亘って、第２層６０を連続的に形成することができる。その結果、基板１０同士を第１層５０および第２層６０の両方により接合することができる。すなわち、第１層５０による基板１０同士の接合を、第２層６０により補強することができる。

基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートが基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、第２層６０を成長させることで、第２層６０として、基板１０の主面１０ｍｓの上方でｃ面以外のファセットが消失し鏡面化された表面を有する層が形成されることとなる。具体的には、第２層６０の主面の表面粗さ（算術平均粗さＲａ）は、例えば、１０ｎｍ以下、好ましくは５ｎｍ以下となる。

このとき、第２層６０の成長過程では、基板１０の主面１０ｍｓの上方で転位を局所的に集めることで、第２層６０の主面のうち平面視で基板１０の主面１０ｍｓと重なる六角形の領域（以下、「種対応領域」ともいう）内での転位密度を低減させることができる。具体的には、上述の第１層５０においてｃ軸に対して傾斜した方向に向けて伝播した転位は、第２層６０においても同じ方向に伝播し続ける。第２層６０においてｃ軸に対して傾斜した方向に向けて伝播した転位は、隣接するファセットの会合部に集められる。第２層６０において隣接するファセットの会合部に集められた複数の転位のうち、バーガースベクトルが互いに層反する転位同士は、会合時に消失する。一方で、第２層６０において隣接するファセットの会合部に集められた複数の転位のうちの他部は、その伝播方向をｃ軸に対して傾斜した方向からｃ軸に沿った方向に再度変化させ、第２層６０の主面まで伝播する。このように複数の転位の一部を消失させることで、第２層６０の種対応領域における転位密度を低減することができる。また、転位を局所的に集めることで、第２層６０の種対応領域内において、該種対応領域内で比較したときに、転位が相対的に少ない疎部と、転位が相対的に若干多い密部とが形成される。少なくとも疎部の転位密度は、基板１０の主面１０ｍｓ内の転位密度の３０％以下となる。

本実施形態の第２成長条件としては、第２層成長工程Ｓ１３４での成長温度を、例えば、９９０℃以上１１００℃以下、好ましくは１０５０℃以上１１００℃以下とする。第２層成長工程Ｓ１３４での成長温度が９９０℃未満であると、ｃ軸に沿った方向の成長レートを、ｃ軸に沿った方法以外の方向の成長レート以下とすることができなくなる可能性がある。これに対し、第２層成長工程Ｓ１３４での成長温度を９９０℃以上とすることで、ｃ軸に沿った方向の成長レートを、安定的に、ｃ軸に沿った方法以外の方向の成長レート以下とすることができる。さらに、第２層成長工程Ｓ１３４での成長温度を１０５０℃以上とすることで、結晶性が良好な第２層６０を安定的に得ることができる。一方で、第２層成長工程Ｓ１３４での成長温度が１１００℃超であると、ＩＩＩ族極性面としてのＧａ極性面がサーマルエッチングされ易く、平坦な第２層６０を得ることができなくなる可能性がある。また、ＨＶＰＥ装置２００における石英製の気密容器２０３がダメージを受ける可能性がある。これに対し、第２層成長工程Ｓ１３４での成長温度を１１００℃以下することで、ＩＩＩ族極性面としてのＧａ極性面が過度にサーマルエッチングされることを抑制することができ、平坦な第２層６０を得ることができる。また、ＨＶＰＥ装置２００における石英製の気密容器２０３のダメージを抑制することができる。

なお、本実施形態の第２成長条件としては、例えば、第２層成長工程Ｓ１３４でのＶ／ＩＩＩ比を調整してもよい。例えば、第２層成長工程Ｓ１３４でのＶ／ＩＩＩ比を、第１層成長工程Ｓ１３２でのＶ／ＩＩＩ比よりも小さくしてもよい。

また、本実施形態の第２成長条件のうちの他の条件は、例えば、以下のとおりである。
成長圧力：９０〜１０５ｋＰａ、好ましくは、９０〜９５ｋＰａ
ＧａＣｌガスの分圧：１．５〜１５ｋＰａ
Ｎ_２ガスの流量／Ｈ_２ガスの流量：１〜２０

また、本実施形態において、基板１０の主面１０ｍｓの上方における第２層６０の厚さは、例えば、基板２０の外径をＤ（ｃｍ）とした場合に、６Ｄμｍ以上とする。第２層６０の厚さが６Ｄμｍ未満であると、第２層６０による基板１０同士の接合力が不足し、基板２０の自立状態が維持できなくなる可能性がある。これに対し、第２層６０の厚さを６Ｄμｍ以上とすることで、第２層６０による基板１０同士の接合力を充分に得ることができ、基板２０の自立状態を維持させることができる。

なお、第２層６０の厚さについて特に上限はないが、ここで行う第２層６０の結晶成長は、あくまでも複数の基板１０を接合させて自立可能な状態とする目的に止めておくようにしてもよい。言い換えれば、第２層６０の厚さは、後述する自立工程Ｓ１４０において、互いに接合された基板１０からなる基板２０を保持板１２から取り外して洗浄等を行った状態であっても、隣り合う基板１０の接合状態、すなわち、基板２０の自立状態が維持されるのに必要かつ最小の厚さに止めておくようにしてもよい。本実施形態のように、本格的な結晶成長工程としてＳ２００を別途行うのであれば、生産性向上の観点から、第２層６０の厚さは、例えば、１００Ｄμｍ以下としてもよい。

これらのことから、本実施形態では、基板１０の外径が２インチ、基板２０の外径が６〜８インチである場合、第２層６０の厚さは、例えば、１００μｍ以上２ｍｍ以下とすることができる。

以上の第１層成長工程Ｓ１３２から第２層成長工程Ｓ１３４までの工程を、組み立て基板１３（基板２０）を大気暴露することなく、同一のＨＶＰＥ装置２００の成膜室２０１内で連続的に行う。これにより、第１層５０と第２層６０との間の界面に、意図しない酸化層（高酸素濃度層４０よりも過剰に高い酸素濃度を有する層）が形成されることを抑制することができる。

（Ｓ１４０：自立基板）
ＧａＮ結晶膜１４の成長が完了し、隣り合う基板１０が互いに接合された状態となったら、成膜室２０１内へＮＨ_３ガス、Ｎ_２ガスを供給し、成膜室２０１内を排気した状態で、ガス生成器２３３ａ内へのＨＣｌガス、成膜室２０１内へのＨ_２ガスの供給、ヒータ２０７による加熱をそれぞれ停止する。そして、成膜室２０１内の温度が５００℃以下となったらＮＨ_３ガスの供給を停止し、その後、成膜室２０１内の雰囲気をＮ_２ガスへ置換して大気圧に復帰させるとともに、成膜室２０１内を搬出可能な温度にまで低下させた後、成膜室２０１内から基板２０を搬出する。

その後、隣り合う基板１０が接合されてなる基板２０を保持板１２から引き剥がし、これらを分離させる（基板２０を自立させる）。

保持板１２の材料として、例えばＰＧのような材料（基板１０よりも表層が剥離しやすい材料）を用いた場合、図７（ｂ）に示すように、保持板１２の表層が犠牲層（剥離層）１２ａとなって薄く剥がれることで、保持板１２からの基板２０の自立が容易に行われるようになる。また、保持板１２の材料として、等方性黒鉛等からなる平板基材の表面をＰＧ等によりコーティングしてなる複合材料を用いた場合にも、同様の効果が得られるようになる。なお、ＰＧと比べて高価ではあるが、保持板１２の材料として、パイロリティックボロンナイトライド（ＰＢＮ）を用いた場合においても、同様の効果が得られる。また、保持板１２の材料として、例えば等方性黒鉛、Ｓｉ、石英、ＳｉＣ等の材料、すなわち、表層を犠牲層として作用させることができない材料を用いた場合であっても、接着剤１１の量を極少量とすれば、固化した接着剤１１を適正なタイミングで破断或いは剥離させることができる。これにより、保持板１２からの基板２０の自立が容易に行われるようになる。

自立させた基板２０の裏面（基板１０の裏面）に付着している接着剤１１や犠牲層１２ａは、フッ化水素（ＨＦ）水溶液等の洗浄剤を用いて除去する。これにより、図７（ｃ）に示すような自立状態の基板２０が得られる。基板２０は、その主面（ＧａＮ結晶膜１４の表面）が結晶成長用の下地面として用いられ、１００ｍｍ、さらには１５０ｍｍ（６インチ）を超える大径基板として、この状態で市場に流通する場合がある。なお、基板２０の裏面の研磨を実施するまでは、その洗浄を実施した後であっても、接着剤１１や犠牲層１２ａの残留成分が付着した痕跡が、基板１０の裏面に残る場合がある。

（基板２０）
以上のＳ１１０〜Ｓ１４０により作製された基板２０は、例えば、以下の特徴を有している。

図１０に示すように、基板２０の主面６４ｓは、例えば、高転位密度領域ＨＤと、低転位密度領域ＬＤと、を有している。高転位密度領域ＨＤは、隣り合う基板１０の接合部の影響を受けて、相対的に転位密度が高くなっている。高転位密度領域ＨＤは、基板２０の主面６４ｓ内で連続して形成されている。本実施形態では、高転位密度領域ＨＤは、例えば、平面形状が正六角形である輪郭形状を組み合わせたハニカムパターンを構成している。当該ハニカムパターンは、基板２０の主面の中心を通りこの主面に直交する軸を中心軸として基板２０を一回転させたとき、２回以上の回転対称性を有し、本実施形態では、例えば、６回の回転対称性を有している。

一方で、低転位密度領域ＬＤは、相対的に転位密度が低くなっている。低転位密度領域ＬＤは、上述の種対応領域に相当し、高転位密度領域ＨＤによって区分けされている。低転位密度領域ＬＤ内の転位密度は、高転位密度領域ＨＤ内の転位密度よりも１桁以上低い。

ここで、上述したように、第１層５０および第２層６０の成長過程において転位が局所的に集められることで、低転位密度領域ＬＤは、該領域ＬＤ内で比較したときに、転位が相対的に少ない疎部と、転位が相対的に若干多い密部と、を有している。疎部および密部は、不規則に分布している。本実施形態の低転位密度領域ＬＤの密部では、転位が相対的に若干多いとしても、転位密度を、基板１０の主面内の転位密度と同等以下とすることができる。具体的には、密部の転位密度を、例えば、４×１０^６ｃｍ^−２未満とすることができる。一方、本実施形態の基板２０の疎部では、転位密度を、基板１０の主面内の転位密度の３０％以下とすることができる。具体的には、疎部の転位密度を、例えば、９×１０^５ｃｍ^−２以下とすることができる。

（Ｓ２００：結晶膜成長工程）
Ｓ２００では、図５に示すＨＶＰＥ装置２００を用い、Ｓ１３０と同様の処理手順により、自立した状態の基板２０の主面上に、本格成長膜としてのＧａＮ結晶膜２１を成長させる。図８（ａ）に、基板２０の主面、すなわち、ＧａＮ結晶膜１４の表面上に、気相成長法によりＧａＮ結晶膜２１が厚く形成された様子を示す。

なお、本ステップの処理手順はＳ１３０とほぼ同様であるが、図８（ａ）に示すように、本ステップは、自立可能に構成された基板２０をサセプタ２０８上に直接載置した状態で行われる。すなわち、本ステップは、基板２０とサセプタ２０８との間に、保持板１２や接着剤１１が存在しない状態で行われる。このため、サセプタ２０８と基板２０との間の熱伝達が効率的に行われ、基板２０の昇降温に要する時間を短縮させることが可能となる。また、基板２０の裏面全体がサセプタ２０８に接触することから、基板２０が、その面内全域にわたり均等に加熱されるようになる。結果として、基板２０の主面、すなわち、結晶成長面における温度条件を、その面内全域にわたり均等なものとすることが可能となる。また、隣り合う基板１０が一体に接合した状態で加熱処理が行われることから、隣り合う基板１０間での直接的な熱伝達（熱交換）、すなわち、基板２０内における熱伝導が速やかに行われることになる。結果として、結晶成長面における温度条件を、その面内全域にわたってより均等なものとすることが可能となる。すなわち、本ステップでは、自立可能に構成された基板２０を用いて結晶成長を行うことから、結晶成長の生産性を高め、また、基板２０上に成長させる結晶の面内均一性等を向上させることが可能となる。

これに対し、保持板上に接着剤を介して複数の種結晶基板を並べて接着し、その後、これら複数の種結晶基板上に結晶をそれぞれ成長させ、結晶成長を継続することで複数の結晶を一体化させるという代替手法も考えられる。しかしながら、この手法では、上述した種々の効果のうち、一部の効果が得られにくくなる場合がある。というのも、この手法では、サセプタから種結晶基板への熱伝達が、これらの間に介在する保持板や接着剤によって阻害されることがあり、基板の加熱効率が低下する場合がある。また、サセプタから基板へ向かう熱伝達の効率は、接着剤の塗布量や塗布位置などによって大きく影響を受けることから、この代替手法では、基板間における加熱効率が不揃いとなる場合がある。これらの結果、この代替手法では、本実施形態の手法に比べ、結晶成長の生産性が低下したり、最終的に得られる結晶の面内均一性が低下したりする場合がある。

このように、自立可能に構成された基板２０を用いる本実施形態の結晶成長の手法は、上述の代替手法に比べ、生産性や結晶品質の向上に非常に大きな利益をもたらすものといえる。

なお、結晶膜成長工程Ｓ２００における成長条件は、上述した第２層成長工程Ｓ１３４における第２成長条件と同様の条件とすることができる。なお、結晶膜成長工程Ｓ２００における成長条件は、ＧａＮ結晶膜２１の主面にｃ面以外のファセットが露出しない範囲で、第２成長条件と異ならせてもよい。

Ｓ２００を実施する際の成長条件としては、以下が例示される。
成長温度：９９０〜１１００℃、好ましくは、１０５０〜１１００℃
成長圧力：９０〜１０５ｋＰａ、好ましくは、９０〜９５ｋＰａ
ＧａＣｌガスの分圧：１．５〜１５ｋＰａ
Ｎ_２ガスの流量／Ｈ_２ガスの流量：０〜２０

所望の膜厚のＧａＮ結晶膜２１を成長させた後、Ｓ１３０終了時と同様の処理手順により成膜処理を停止し、ＧａＮ結晶膜２１が形成された基板２０を成膜室２０１内から搬出する。

（Ｓ３００：スライス工程）
次に、図８（ｂ）に示すように、例えば、ＧａＮ結晶膜２１の主面と略平行な切断面にワイヤーソーを案内することで、ＧａＮ結晶膜２１をスライスする。これにより、アズスライス基板としての基板３０を形成する。このとき、基板３０の厚さを、例えば、３００μｍ以上７００μｍ以下とする。

（Ｓ４００：研磨工程）
次に、研磨装置により基板３０の両面を研磨する。なお、このとき、最終的な基板３０の厚さを、例えば、２５０μｍ以上６５０μｍ以下とする。

その結果、円板状の外形を有するＧａＮ基板３０を１枚以上得ることができる。ＧａＮ基板３０も、１００ｍｍ以上、さらには１５０ｍｍ（６インチ）を超える大径の円形基板となる。なお、ＧａＮ結晶膜２１から基板２０を切り出す場合には、切り出した基板２０を用いてＳ２００を再実施すること、すなわち、切り出した基板２０を再利用することもできる。

（ＧａＮ基板３０）
以上のＳ２００〜４００により作製されたＧａＮ基板３０は、例えば、以下の特徴を有している。

（転位）
ＧａＮ基板３０内の転位も、基板２０のＧａＮ結晶膜１４内における転位と同様の特徴を有している。

すなわち、図１０に示すように、ＧａＮ基板３０の主面は、例えば、高転位密度領域ＨＤと、低転位密度領域ＬＤと、を有している。ＧａＮ基板３０の主面における高転位密度領域ＨＤは、例えば、基板２０の主面における高転位密度領域ＨＤと同様のハニカムパターンを構成している。

ただし、ＧａＮ基板３０の主面における高転位密度領域ＨＤが形成するハニカムパターンは、上述の基板２０の主面６４ｓにおける高転位密度領域ＨＤが形成するハニカムパターンと比較して、ＧａＮ結晶膜２１の厚さや成膜条件等に応じて、ぼやけたり（輪郭が滲んだり）、変形したりする場合がある。特に、ＧａＮ結晶膜２１をスライスしてＧａＮ基板３０を複数枚取得する場合、ＧａＮ結晶膜２１の表面側から取得したＧａＮ基板３０において、上述の傾向が強くなる。

ＧａＮ基板３０の主面における低転位密度領域ＬＤは、高転位密度領域ＨＤによって区分けされている。低転位密度領域ＬＤ内の転位密度は、高転位密度領域ＨＤ内の転位密度よりも１桁以上低い。

低転位密度領域ＬＤは、該領域ＬＤ内で比較したときに、転位が相対的に少ない疎部と、転位が相対的に若干多い密部と、を有している。密部の転位密度は、例えば、基板１０の主面内の転位密度と同等以下である。一方、疎部の転位密度は、基板１０の主面内の転位密度の３０％以下である。

ただし、厚いＧａＮ結晶膜２１を成長させる過程で転位がばらける可能性があるため、ＧａＮ基板３０の低転位密度領域ＬＤにおける疎部および密部のそれぞれの転位密度は、基板２０における疎部および密部のそれぞれの転位密度と比較して平均化されている場合がある。この場合であっても、低転位密度領域ＬＤの転位密度(平均転位密度)は、例えば、基板１０の主面内の転位密度よりも低くなる。

ＧａＮ基板３０における高転位密度領域ＨＤ、および低転位密度領域ＬＤの密部は、目視で確認可能な場合があるが、当該領域内の不純物濃度（特に酸素濃度）が高くなっていれば、蛍光顕微鏡を用いた観察や、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いたカソードルミネッセンス（ＣＬ）像の観察により、容易に確認することもできる。

ＧａＮ基板３０を用いて半導体装置を製造する場合には、高転位密度領域ＨＤをアンユーザブルエリア（非使用領域）とし、半導体装置を作製する可能なユーザブルエリア（使用領域）として低転位密度領域ＬＤを選択的に使用することができる。

（極性反転区）
本実施形態のＧａＮ基板３０の主面は、高転位密度領域ＨＤと低転位密度領域ＬＤとの違いにかかわらず、極性反転区としてのインバージョンドメインを含まない。ここでいう「インバージョンドメイン」とは、周囲の結晶とは極性が反転した領域を意味する。本実施形態のように主面がＧａ極性面である場合には、Ｎ極性面が存在する領域がインバージョンドメインとなる。

ここで、ＧａＮ結晶の成長において、例えば種結晶層としてのＧａＮ薄膜上にＳｉＯ_２等からなるマスクを形成した場合を考えると、マスクは極性を有さないので、そのマスク上にＧａＮ結晶の核が発生したときに、この核の上に形成されるＧａＮ結晶の極性を一定の方向に揃えるように制御することは困難である。したがって、かかる場合には、ＧａＮ結晶によって構成される基板の表面から裏面に至るようにインバージョンドメインが必然的に発生してしまうことになる。

これに対して、本実施形態のＧａＮ基板３０においては、オフ角のばらつきを抑えた複数の基板１０を配列してその上に基板２０を形成し、さらに基板２０上にＧａＮ結晶膜２１を形成し、そのＧａＮ結晶膜２１をスライスすることによりＧａＮ基板３０を得ている。つまり、ＧａＮ基板３０を構成するＧａＮ結晶については、その極性が一定の方向に揃うように制御されたものとなる。

したがって、本実施形態のＧａＮ基板３０の主面は、インバージョンドメインを含まない。すなわち、当該ＧａＮ基板３０を構成するＧａＮ結晶の極性は、一定の方向に揃ったものとなる。

主面にインバージョンドメインを含まなければ、その主面は、半導体装置を作製するための領域として、非常に高品質なものとなる。例えば、インバージョンドメインが含まれていると、そのインバージョンドメインが存在する領域の上において異常成長が発生し得るが、インバージョンドメインを含まなければ、異常成長が発生するおそれを排除できるからである。

このようなインバージョンドメインの有無は、例えば、透過型電子顕微鏡（Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ：ＴＥＭ）を用いた収束電子線回折（Ｃｏｎｖｅｒｇｅｎｔ Ｂｅａｍ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ：ＣＢＥＤ）法を用いてＧａＮ結晶表面の極性を判定することにより判断できる。

（表面粗さ）
なお、ＧａＮ基板３０の主面は、上述の研磨により鏡面化されており、該主面の表面粗さ（算術平均粗さＲａ）は、例えば、１０ｎｍ以下、好ましくは５ｎｍ以下である。

（２）本実施形態により得られる効果
本実施形態によれば、以下に示す１つまたは複数の効果が得られる。

（ａ）本実施形態の第１層成長工程Ｓ１３２では、基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートが基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、複数の基板１０のそれぞれの主面１０ｍｓ上および側面１０ｓｓにＧａＮの単結晶からなる第１層５０をエピタキシャル成長させる。これにより、基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の第１層５０の成長（横方向成長）を抑制することができる。第１層５０の横方向成長を抑制することで、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙のうちの上方が閉塞することを抑制することができる。隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙のうちの上方の閉塞を抑制することにより、第１層５０の成長中において、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙内に、ＩＩＩ族原料ガスおよび窒化剤等の成膜ガスを行き届かせることができる。当該間隙内に成膜ガスを行き届かせることで、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓのそれぞれに第１層５０を成長させることができる。第１層５０を成長させていくと、一対の基板１０のうちの一方の基板１０の側面１０ｓｓに成長した第１層５０と、他方の基板１０の側面１０ｓｓに成長した第１層５０と、が会合する。これにより、基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙内を第１層５０により埋め込むことができる。その結果、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士を第１層５０により接合することが可能となる。

このように、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士を第１層５０により接合することで、基板１０同士の接合強度を向上させることができる。これにより、基板１０同士が第１層５０により接合された基板２０を安定的に自立させることができる。その結果、基板２０を容易に大径化させることができる。

（ｂ）本実施形態の第２層成長工程Ｓ１３４では、基板１０の主面１０ｍｓの法線に沿った方向の成長レートが基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、第１層５０上にＧａＮの単結晶からなる第２層６０をエピタキシャル成長させる。第２成長条件下で第２層６０を成長させることで、基板１０の主面１０ｍｓに沿った方向の成長（横方向成長）を促進させることができる。第２層６０の横方向成長を促進させることで、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ同士を接合した第１層５０上に、第２層６０を形成することができる。すなわち、隣り合う基板１０の側面１０ｓｓ間の間隙の上方に形成されたＶ字状の第１層５０の溝部（符号不図示）内を、第２層６０により埋め込むことができる。これにより、複数の基板１０の主面１０ｍｓ上で、該主面１０ｍｓの全体に亘って、第２層６０を連続的に形成することができる。その結果、基板１０同士を第１層５０および第２層６０の両方により接合することができる。すなわち、第１層５０による基板１０同士の接合を、第２層６０により補強することができる。

（ｃ）本実施形態の製造方法では、第１層５０および第２層６０の成長過程で、転位を局所的に集めることで、集められた複数の転位のうちの一部を消失させることができる。これにより、基板２０の低転位密度領域ＬＤにおける転位密度を低減することができる。その結果、基板１０よりもさらに転位密度を低減させた低転位密度領域ＬＤを有する基板２０を得ることができる。

ここで、基板１０を用い、ｃ面以外のファセットを露出させること無く、ＩＩＩ族窒化物半導体の単結晶からなる半導体層をエピタキシャル成長させる場合では、当該半導体層の厚さに反比例して、転位密度が低減される傾向がある。

これに対し、本実施形態によれば、第１層５０の成長過程において、ｃ面以外のファセットが露出した位置で、該ファセットに対して略垂直な方向に向けて、転位を屈曲させて伝播させることができる。これにより、転位の局所的な集合を早めることができる。このようにして集められた複数の転位のうちの一部を消失させることで、半導体層の厚さに反比例する傾向よりも急激に転位密度を低減させることができる。その結果、基板１０よりもさらに転位密度を低減させた低転位密度領域ＬＤを、効率よく得ることが可能となる。

＜他の実施形態＞
以上、本発明の実施形態を具体的に説明した。しかしながら、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。

上述の実施形態では、基板１０としてＶＡＳ法により作製される基板を用いる場合について説明したが、基板１０としてＶＡＳ法以外の方法により作製される基板を用いてもよい。

上述の実施形態では、基板１０を組み合わせたハニカムパターンが、基板２０の主面の中心を通りその主面に直交する軸を中心軸として基板２０を一回転させたとき、６回の対称性を有する場合について説明した。しかしながら、本発明はこのような態様に限定されない。例えば、基板１０を組み合わせたハニカムパターンは、２回または３回の回転対称性を有していてもよい。

上述の実施形態では、基板１０の側面のうち、他の基板１０の側面と当接する全ての面をａ面とする場合について説明した。しかしながら、本発明はこのような態様に限定されず、ａ面以外の面で接合させるようにしてもよい。例えば、基板１０の側面のうち、他の基板１０の側面と当接する全ての面をｍ面としてもよい。ｍ面は劈開させやすい面であることから、基板７から基板１０を、低コストで効率よく作製することが可能となる。

上述の実施形態では、Ｓ１３０，Ｓ２００において結晶成長法としてＨＶＰＥ法を用いる場合について説明したが、本発明はこのような態様に限定されない。例えば、Ｓ１３０，Ｓ２００のうちいずれか、或いは、両方において、ＭＯＶＰＥ法等のＨＶＰＥ法以外の結晶成長法を用いるようにしてもよい。この場合であっても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。

上述の実施形態では、保持板１２から引き剥がすことで自立させた基板２０を用意し、これを用いてＧａＮ結晶膜２１を成長させてＧａＮ基板３０を製造する場合について説明した。しかしながら、本発明はこのような態様に限定されない。すなわち、組み立て基板１３を用意した後、図９（ａ）に示すように基板１０上にＧａＮ結晶膜１４を厚く成長させ、その後、図９（ｂ）に示すようにＧａＮ結晶膜１４をスライスすることで１枚以上のＧａＮ基板３０を取得するようにしてもよい。すなわち、基板２０を自立させる工程を経ることなく、組み立て基板１３の用意からＧａＮ基板３０の製造までを一貫して行うようにしてもよい。この場合、上述の実施形態とは異なり、基板１０の加熱が保持板１２や接着剤１１を介して行われることから、加熱効率が低下する。しかしながら、他の点では、上述の実施形態とほぼ同様の効果が得られる。なお、ＧａＮ結晶膜１４をスライスする際は、基板１０の裏面側に付着した接着剤１１等を予め除去するようにしてもよい。

上述の実施形態では、隣り合う基板１０を接合させて基板２０として用いる場合、すなわち、基板２０が基板１０を含む場合について説明した。しかしながら、本発明はこのような態様に限定されない。すなわち、上述のように厚く成長させたＧａＮ結晶膜１４をスライスすることで得られた１枚以上の基板のそれぞれを、基板２０として用いるようにしてもよい。この場合であっても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。

上述の実施形態では、結晶成長用基板作製工程Ｓ１００の接合工程Ｓ１３０において、第１層成長工程Ｓ１３２と、第２層成長工程Ｓ１３４と、を行う場合（すなわち、基板１０同士を第１層５０および第２層６０により接合する場合）について説明した。しかしながら、本発明はこのような態様に限定されない。例えば、第１層５０のみにより基板１０同士の接合強度を充分に確保することができる場合には、結晶成長用基板作製工程Ｓ１００の接合工程Ｓ１３０において、第１層成長工程Ｓ１３２のみを行ってもよい。この場合、その後の自立工程Ｓ１４０において、複数の基板１０が第１層５０のみにより接合されてなる基板２０を自立させる。基板２０を自立させた後、結晶膜成長工程Ｓ２００において、上述の実施形態の第２層成長工程Ｓ１３４と同様の第２成長条件下で、ＧａＮ結晶膜２１を構成する少なくとも１層として、第２層６０を第１層５０上に成長させる。このような場合であっても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。

本発明は、ＧａＮに限らず、例えば、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化アルミニウムガリウム（ＡｌＧａＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）、窒化インジウムガリウム（ＩｎＧａＮ）、窒化アルミニウムインジウムガリウム（ＡｌＩｎＧａＮ）等の窒化物結晶、すなわち、Ａｌ_ｘＩｎ_ｙＧａ_{１−ｘ−ｙ}Ｎ（０≦ｘ≦１，０≦ｙ≦１，０≦ｘ＋ｙ≦１）の組成式で表されるＩＩＩ族窒化物結晶からなる基板を製造する際に、好適に適用可能である。

以下、本発明の効果を裏付ける各種実験結果について説明する。

（１）実験１
（１−１）結晶成長用基板の作製
上述の実施形態の接合工程Ｓ１３０において、第１層成長工程Ｓ１３２のみを行い、以下の条件で、結晶成長用基板を作製した。

（種結晶基板）
材質：ＧａＮ
作製方法：ＶＡＳ法
直径：１インチ
厚さ：４００μｍ
主面に対して最も近い低指数の結晶面：ｃ面
（第１層）
材質：ＧａＮ
成膜方法：ＨＶＰＥ法
第１層の厚さ（種結晶基板の主面上）：約１３１μｍ
成長温度：９４７℃
第１層の成長レート：２６２μｍ／ｈ

（１−２）評価
光学顕微鏡を用い、上述の結晶成長用基板の表面側および裏面側の観察を行った。

（１−３）結果
図１１（ａ）に示すように、結晶成長用基板の表面側を観察したところ、隣り合う種結晶基板間には、ギャップが形成されていた。このことから、第１層の成長中において、種結晶基板の主面の法線に沿った方向の成長レートが種結晶基板の主面に沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、第１層を成長させることで、隣り合う種結晶基板の側面間の間隙のうちの上方が閉塞することを抑制することができたことを確認した。

一方、図１１（ｂ）に示すように、結晶成長用基板の裏面側を観察したところ、隣り合う種結晶基板同士は、第１層を介して接合されていた。このことから、第１層の成長中において、隣り合う種結晶基板の側面間の間隙のうちの上方が閉塞することを抑制することで、隣り合う種結晶基板の側面間の間隙内に成膜ガスを行き届かせることができたことを確認した。その結果、隣り合う種結晶基板の側面同士を第１層により接合することができたことを確認した。

（２）実験２
（２−１）結晶成長用基板の作製
上述の実施形態の接合工程Ｓ１３０を行い、以下の条件で、結晶成長用基板を作製した。

（種結晶基板）
実験１と同じ
なお、レーザによるスクライブ溝が形成された側を主面側とした。
（第１層）
実験１と同じ
（第２層）
材質：ＧａＮ
成膜方法：ＨＶＰＥ法
第２層の厚さ：約３０７μｍ
成長温度：１０６５℃

（２−２）評価
（ＳＥＭ観察）
走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用い、結晶成長用基板の表面および断面の観察を行った。結晶成長用基板の断面の観察では、カソードルミネッセンス（ＣＬ）像の観察も行った。

（転位密度の測定）
ＳＥＭを用い、上述の結晶成長用基板の主面におけるＣＬ像を観察し、第２層の主面における転位密度（平均転位密度）を測定した。

（２−３）結果
（ＳＥＭ観察：接合態様）
図１２（ｃ）と、該図１２（ｃ）のＸ部を拡大した図１３とに示すように、隣り合う種結晶基板の側面のうち、裏面側に近い劈開面同士が、第１層により接合されていた。このことから、隣り合う種結晶基板の側面間の間隙の深いところにまで、成膜ガスを行き届かせることができたことを確認した。その結果、当該ＳＥＭ像からも、隣り合う種結晶基板の側面同士を第１層により接合することができたことを確認した。

図１２（ａ）〜（ｃ）に示すように、結晶成長用基板の表面側から見て、隣り合う種結晶基板同士は、第２層を介して接合されていた。このことから、種結晶基板の主面の法線に沿った方向の成長レートが種結晶基板の主面に沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、第２層を横方向成長させることで、隣り合う種結晶基板の側面同士を接合した第１層上に、第２層を形成することができたことを確認した。その結果、第１層による種結晶基板同士の接合を、第２層により補強することができたことを確認した。

（転位密度）
結晶成長用基板の主面におけるＣＬ像を観察したところ、結晶成長用基板の主面は、高転位密度領域および低転位密度領域を有していた。高転位密度領域は、平面視で種結晶基板の接合部と重なっており、低転位密度領域は、種対応領域に形成されていることを確認した。また、低転位密度領域内の転位密度は、高転位密度領域内の転位密度よりも１桁以上低いことを確認した。

また、結晶成長用基板の主面のうちの低転位密度領域には、該領域内で比較したときに、転位が相対的に少ない疎部と、転位が相対的に若干多い密部と、が形成されていたことを確認した。

また、低転位密度領域において、密部の転位密度は、３．１１×１０^６ｃｍ^−２であった。種結晶基板の主面における転位密度がおよそ４×１０^６ｃｍ^−２であったことから、低転位密度領域の密部では、転位が相対的に若干多いとしても、転位密度を種結晶基板の主面における転位密度と同等以下とすることができたことを確認した。一方で、疎部の転位密度は、７．９６×１０^５ｃｍ^−２であった。低転位密度領域の疎部では、転位密度を種結晶基板の主面における転位密度の３０％以下とすることができたことを確認した。これらの結果により、結晶成長用基板では、第２層において局所的に集められた複数の転位のうちの一部を消失させることで、第２層の主面における転位密度を低減することができたことを確認した。

＜本発明の好ましい態様＞
以下、本発明の好ましい態様について付記する。

（付記１）
結晶成長用基板を作製する工程と、
前記結晶成長用基板上に単結晶からなる結晶膜を成長させる工程と、
を有する窒化物結晶基板の製造方法であって、
前記結晶成長用基板を作製する工程は、
ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる複数の種結晶基板を、それらの主面が互いに平行となり、隣り合う側面同士が対向するように配置する工程と、
前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、前記複数の種結晶基板のそれぞれの前記主面上および前記側面にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第１層をエピタキシャル成長させ、隣り合う種結晶基板の側面同士を前記第１層により接合する工程と、
前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、前記第１層上にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第２層をエピタキシャル成長させる工程と、
を有し、
前記結晶膜を成長させる工程では、
前記結晶成長用基板を加熱し、該加熱された結晶成長用基板上にＩＩＩ族原料および窒化剤を供給し、ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる前記結晶膜を成長させる
窒化物結晶基板の製造方法。

（付記２）
前記複数の種結晶基板を配置する工程では、
前記複数の種結晶基板を、接着剤を介して保持板上に接着し、
前記第１層をエピタキシャル成長させる工程では、
前記保持板上に接着された前記複数の種結晶基板に対して、前記第１層をエピタキシャル成長させ、
前記結晶成長用基板を作製する工程は、
前記第２層をエピタキシャル成長させる工程の後に、前記複数の種結晶基板が前記第１層および前記第２層により接合されてなる前記結晶成長用基板を自立させる工程を有する
付記１に記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記３）
結晶成長用基板を作製する工程と、
前記結晶成長用基板上に単結晶からなる結晶膜を成長させる工程と、
を有する窒化物結晶基板の製造方法であって、
前記結晶成長用基板を作製する工程は、
ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる複数の種結晶基板を、それらの主面が互いに平行となり、隣り合う側面同士が対向するように配置する工程と、
前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、前記複数の種結晶基板のそれぞれの前記主面上および前記側面にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第１層をエピタキシャル成長させ、隣り合う種結晶基板の側面同士を前記第１層により接合する工程と、
を有し、
前記結晶膜を成長させる工程は、
前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、前記第１層上にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第２層をエピタキシャル成長させる工程を有する
窒化物結晶基板の製造方法。

（付記４）
前記複数の種結晶基板を配置する工程では、
前記複数の種結晶基板を、接着剤を介して保持板上に接着し、
前記第１層をエピタキシャル成長させる工程では、
前記保持板上に接着された前記複数の種結晶基板に対して、前記第１層をエピタキシャル成長させ、
前記結晶成長用基板を作製する工程は、
前記第１層をエピタキシャル成長させる工程の後に、前記複数の種結晶基板が前記第１層のみにより接合されてなる前記結晶成長用基板を自立させる工程を有する
付記３に記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記５）
前記第１層をエピタキシャル成長させる工程では、
前記隣り合う種結晶基板の側面間の間隙のうちの上方が閉塞することを抑制しつつ、該側面間の間隙内にＩＩＩ族原料および窒化剤を行き届かせる
付記１〜４のいずれか１つに記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記６）
前記第２層をエピタキシャル成長させる工程では、
前記隣り合う種結晶基板の側面同士を接合した前記第１層上に前記第２層を形成し、前記複数の種結晶基板の前記主面上で該主面の全体に亘って前記第２層を連続的に形成する
付記１〜５のいずれか１つに記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記７）
前記第２層をエピタキシャル成長させる工程では、
前記第２層の主面において、連続する高転位密度領域と、前記高転位密度領域によって区分けされる複数の低転位密度領域と、を形成する
付記１〜６のいずれか１つに記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記８）
前記第２層をエピタキシャル成長させる工程では、
前記低転位密度領域内に、転位が相対的に少ない疎部と、転位が相対的に多い密部と、を形成し、
少なくとも前記疎部の転位密度を、前記種結晶基板の前記主面内の転位密度の３０％以下とする
付記７に記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記９）
前記第１層をエピタキシャル成長させる工程での成長温度を、前記第２層をエピタキシャル成長させる工程での成長温度よりも低くする
付記１〜８のいずれか１つに記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記１０）
前記第１層をエピタキシャル成長させる工程での成長温度を９００℃以上９７０℃以下とし、
前記第２層をエピタキシャル成長させる工程での成長温度を９９０℃以上１１００℃以下とする
付記９に記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記１１）
前記第１層をエピタキシャル成長させる工程から前記第２層をエピタキシャル成長させる工程までの工程を、前記複数の種結晶基板を大気暴露することなく、同一のチャンバ内で連続的に行う
付記１〜１０のいずれか１つに記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記１２）
前記結晶成長用基板を作製する工程は、
前記複数の種結晶基板を配置する工程の前に、前記複数の種結晶基板を用意する工程を有し、
前記複数の種結晶基板を用意する工程では、
前記種結晶基板が材料取りされる材料基板に対し、前記種結晶基板の前記主面側と反対の裏面側からレーザ光を照射することで、前記材料基板の前記裏面側にスクライブ溝を形成する工程と、
前記主面側の前記側面に劈開面が配置されるように、前記材料基板から劈開により前記種結晶基板を分離する工程と、
を有する
付記１〜１１のいずれか１つに記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記１３）
前記第１層をエピタキシャル成長させる工程では、
前記隣り合う種結晶基板の前記側面のうち前記劈開面同士を前記第１層により接合する
付記１２に記載の窒化物結晶基板の製造方法。

（付記１４）
付記１〜１３のいずれか１つに記載の窒化物結晶基板の製造方法により得られる
窒化物結晶基板。

（付記１５）
ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなり、主面が互いに平行となり、隣り合う側面同士が対向するように配置される複数の種結晶基板と、
ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなり、前記複数の種結晶基板のそれぞれの前記主面上および前記側面にエピタキシャル成長され、隣り合う種結晶基板の側面同士を接合する第１層と、
ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなり、前記第１層上にエピタキシャル成長された第２層と、
を有する
結晶成長用基板。

１０ 種結晶基板
２０ 結晶成長用基板
３０ ＧａＮ基板（窒化物結晶基板）

Claims (8)

1. 結晶成長用基板を作製する工程と、
   前記結晶成長用基板上に単結晶からなる結晶膜を成長させる工程と、
   を有する窒化物結晶基板の製造方法であって、
   前記結晶成長用基板を作製する工程は、
   ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる複数の種結晶基板を、それらの主面が互いに平行となり、隣り合う側面同士が対向するように配置する工程と、
   前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、前記複数の種結晶基板のそれぞれの前記主面上および前記側面にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第１層をエピタキシャル成長させ、隣り合う種結晶基板の側面同士を前記第１層により接合する工程と、
   前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、前記第１層上にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第２層をエピタキシャル成長させる工程と、
   を有し、
   前記結晶膜を成長させる工程では、
   前記結晶成長用基板を加熱し、該加熱された結晶成長用基板上にＩＩＩ族原料および窒化剤を供給し、ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる前記結晶膜を成長させる
   窒化物結晶基板の製造方法。
2. 結晶成長用基板を作製する工程と、
   前記結晶成長用基板上に単結晶からなる結晶膜を成長させる工程と、
   を有する窒化物結晶基板の製造方法であって、
   前記結晶成長用基板を作製する工程は、
   ＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる複数の種結晶基板を、それらの主面が互いに平行となり、隣り合う側面同士が対向するように配置する工程と、
   前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レートよりも高い第１成長条件下で、前記複数の種結晶基板のそれぞれの前記主面上および前記側面にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第１層をエピタキシャル成長させ、隣り合う種結晶基板の側面同士を前記第１層により接合する工程と、
   を有し、
   前記結晶膜を成長させる工程は、
   前記種結晶基板の前記主面の法線に沿った方向の成長レートが前記種結晶基板の前記主面に沿った方向の成長レート以下である第２成長条件下で、前記第１層上にＩＩＩ族窒化物の単結晶からなる第２層をエピタキシャル成長させる工程を有する
   窒化物結晶基板の製造方法。
3. 前記第１層をエピタキシャル成長させる工程では、
   前記隣り合う種結晶基板の側面間の間隙のうちの上方が閉塞することを抑制しつつ、該側面間の間隙内にＩＩＩ族原料および窒化剤を行き届かせる
   請求項１又は２に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
4. 前記第２層をエピタキシャル成長させる工程では、
   前記隣り合う種結晶基板の側面同士を接合した前記第１層上に前記第２層を形成し、前記複数の種結晶基板の前記主面上で該主面の全体に亘って前記第２層を連続的に形成する
   請求項１〜３のいずれか１項に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
5. 前記第１層をエピタキシャル成長させる工程での成長温度を、前記第２層をエピタキシャル成長させる工程での成長温度よりも低くする
   請求項１〜４のいずれか１項に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
6. 前記第１層をエピタキシャル成長させる工程での成長温度を９００℃以上９７０℃以下とし、
   前記第２層をエピタキシャル成長させる工程での成長温度を９９０℃以上１１００℃以下とする
   請求項５に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
7. 前記結晶成長用基板を作製する工程は、
   前記複数の種結晶基板を配置する工程の前に、前記複数の種結晶基板を用意する工程を有し、
   前記複数の種結晶基板を用意する工程では、
   前記種結晶基板が材料取りされる材料基板に対し、前記種結晶基板の前記主面側と反対の裏面側からレーザ光を照射することで、前記材料基板の前記裏面側にスクライブ溝を形成する工程と、
   前記主面側の前記側面に劈開面が配置されるように、前記材料基板から劈開により前記種結晶基板を分離する工程と、
   を有する
   請求項１〜６のいずれか１項に記載の窒化物結晶基板の製造方法。
8. 前記第１層をエピタキシャル成長させる工程では、
   前記隣り合う種結晶基板の前記側面のうち前記劈開面同士を前記第１層により接合する
   請求項７に記載の窒化物結晶基板の製造方法。

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