JP6476303B2 - ガラス組成物及びそれを用いた中性子吸収材料、溶融燃料の管理方法、溶融燃料の取り出し方法及び原子炉の停止方法 - Google Patents
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Description
上述したように、本発明に係るガラス組成物は、成分を酸化物で表しときに、Gd2O3(酸化ガドリニウム)、B2O3(酸化ホウ素)、CeO2(酸化セリウム)及びBi2O3(酸化ビスマス)を含み、酸化物換算でGd2O3とB2O3の合計が65モル%以上である。このような構成とすることによって、中性子吸収性能が高く、しかも中性子やγ線の照射によって構造崩壊しにくく、その上耐水性に優れたガラス組成物を提供することができる。このガラス組成物は水中で安定して存在できものであるので、水中に存在する溶融燃料に向けて投入することができる中性子吸収材料として有効に展開できる。
ガラス組成物には、Eu2O3、Er2O3、Tb2O3、Pr2O3、Nd2O3、Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Tm2O3及びYb2O3の少なくともいずれかを含んでも良い。これらの成分を含むことにより、中性子が照射されたときに発光するガラス組成物を得ることができる。このガラス組成物を中性子吸収材として用いることにより、発光の強度や波長により臨界近接を検出することができる。Eu2O3、Er2O3、Tb2O3、Pr2O3、Nd2O3、Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Tm2O3及びYb2O3の含有量は、合計で0.1モル%以上2.0モル%以下であることが好ましい。
次に、上記本発明のガラス組成物を用いた中性子吸収材料について説明する。本発明に係る中性子吸収材料は、本発明のガラス組成物から構成される、或いは本発明のガラス組成物を含むものである。
次に、本発明に係る溶融燃料の管理方法、溶融燃料の取り出し方法及び原子炉の停止方法について説明する。
本実施例1では、種々の組成を有するガラス組成物を作製し、特性の評価を行った。ガラスの作製には、原料として株式会社高純度化学研究所製の試薬(Gd2O3、B2O3、CeO2、Bi2O3、BaCO3、SrCO3、ZnO、La2O3、Y2O3、Al2O3、ZrO2、SiO2、Li2CO3、Na2CO3及びK2CO3)を用いた。実施例(ガラスNo.GA‐01〜30)のガラス組成物の組成を表2に示す。また、比較例(ガラスNo.GB‐01〜44)のガラス組成物の組成を表3に示す。
以下、ガラス組成物の評価項目であるガラス製作性(作製し易さ)、特性温度(転移点Tg)、耐水性、放射線(γ線)に対する耐照射性及びその照射後の耐水性の評価方法について説明する。なお、放射線の耐照射性試験にあたっては、中性子に代えてγ(ガンマ)線を用いた。
ガラス組成物の製作性は、1300〜1350℃で溶融したガラスの状態で評価した。ガラス組成物は、所定量配合、混合した上記ガラス原料250〜300gを白金ルツボに入れ、電気炉中で約10℃/分の昇温速度で1300〜1350℃まで加熱し、溶融した。その際にガラスの均一化と均質化を図るために攪拌しながら2時間保持した。その後、電気炉より白金ルツボを取り出し、その中の溶融物を予め250℃程度に加熱しておいたカーボン製鋳込みジグに流し込み、約20×20×60mmサイズのガラスブロック2本を作製した。
上記で作製したガラスを粉末にし、示差熱分析(DTA:Differential Thermal Analysis)によって、ガラス特有の特性温度である転移点Tgを測定した。図6はガラス組成物のDTA測定で得られる代表的なカーブである。第一吸熱ピークの開始温度が転移点Tgであり、粘度が1013.3ポイズ相当になる温度と定義されている。この特性温度は、作製したガラスブロックの熱処理温度を決定する上で必要になる。作製したガラスブロックを機械加工する際には、Tgより10〜20℃高温で1〜2時間ほど熱処理を行い、徐冷することによって、熱歪を除去する。ガラスブロックに熱歪が残留していると、割れやクラックが発生しやく、所望の形状に機械加工することが難しい。実施例(ガラスNo.GA‐01〜30)の特性温度(転移点Tg)の評価結果を後述する表4に示す。また、比較例(ガラスNo.GB‐01〜44)の特性温度(転移点Tg)の評価結果を後述する表5に示す。なお、比較例では、均一かつ均質なガラス状態とならなかったものに関しては、特性温度(転移点Tg)を評価しなかった。
ガラス組成物の耐水性は、鏡面加工した10×10×10mm(立方体)のガラス試験片を80℃の200倍希釈海水に240時間浸漬し、重量減少(mg/cm2)によって評価した。重量減少が10mg/cm2未満の場合には「○」(合格)、10mg/cm2以上の場合には「×」(不合格)と評価した。また、特に重量減少が1mg/cm2未満と優秀な耐水性を有した場合には「◎」(優秀)と評価した。実施例(ガラスNo.GA‐01〜30)の耐水性の評価結果を後述する表4に示す。また、比較例(ガラスNo.GB‐01〜44)の耐水性の評価結果を後述する表5に示す。なお、比較例では、均一かつ均質なガラス状態とならなかったものに関しては、耐水性を評価しなかった。
ガラス組成物の耐照射性は、鏡面加工した15×15×10mmのガラス試験片にγ線を照射し、そのガラス試験片の変色度合いから評価した。そのγ線の照射条件は、γ線量率を1kGy/時間として、照射時間を240時間とした。ガラス試験片の色や透明度がほとんど変化しない場合には「◎」(合格)、僅かに変化した場合には「○」(ほぼ合格)、明らかに変化し、構造崩壊が認められた場合には「×」(不合格)と判定した。実施例(ガラスNo.GA‐01〜30)の耐照射性の評価結果を後述する表4に示す。また、比較例(ガラスNo.GB‐01〜44)の耐照射性の評価結果を後述する表5に示す。なお、比較例では、均一かつ均質なガラス状態とならなかったものに関しては、耐照射性は評価しなかった。
実施例(GA‐01〜30)の検討結果から、ガラス組成物としては、Gd2O3とB2O3の合計が65モル%以上、Gd2O3、B2O3、CeO2及びBi2O3の合計が72〜92モル%であることが好ましいことが分かった。さらに、CeO2が1モル%以上及びBi2O3が2モル%以上であることが好ましいことが分かった。また、BaO、SrO、ZnO、La2O3、Y2O3、Al2O3及びZrO2の少なくともいずれかを含むことが好ましいことが分かった。
5…水中、6…ドリル、7…吸引管、8…切削機、11…ガラス溶融炉、12…撹拌羽、13…溶融ガラス、14…プランジャー、15,15’…カッター、16,16’…成形ロール、17…白金製容器、18…貫通ノズル、19…ステンレス容器、20…オイル、21…セラミックス製容器
Claims (17)
- 成分を酸化物で表したときに、Gd2O3と、B2O3と、CeO2と、Bi2O3と、を含み、酸化物換算でGd2O3とB2O3の合計が65モル%以上であり、Gd2O3、B2O3、CeO2及びBi2O3の合計が酸化物換算で72〜92モル%であることを特徴とするガラス組成物。
- CeO2が1モル%以上であり、Bi2O3が2モル%以上であることを特徴とする請求項1に記載のガラス組成物。
- さらに、BaO、SrO、ZnO、La2O3、Y2O3、Al2O3及びZrO2の少なくともいずれかを含むことを特徴とする請求項1又は2に記載のガラス組成物。
- 酸化物換算で、Gd2O3を5〜15モル%、B2O3を55〜75モル%、CeO2を1〜10モル%、Bi2O3を2〜15モル%含み、BaO、SrO,ZnO、La2O3、Y2O3、Al2O3及びZrO2のうち1種以上を合計で8〜28モル%含むことを特徴とする請求項1に記載のガラス組成物。
- Gd2O3を5〜10モル%、B2O3を60〜70モル%、CeO2を3〜10モル%、Bi2O3を2〜10モル%含み、BaO、SrO、ZnO、La2O3、Y2O3、Al2O3及びZrO2のうち1種以上を合計で10〜23モル%含むことを特徴とする請求項1に記載のガラス組成物。
- さらに、Eu2O3、Er2O3、Tb2O3、Pr2O3、Nd2O3、Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Tm2O3及びYb2O3の少なくともいずれかを含むことを特徴とする請求項1乃至5のいずれか一項に記載のガラス組成物。
- 酸化物換算で、Eu2O3、Er2O3、Tb2O3、Pr2O3、Nd2O3、Sm2O3、Dy2O3、Ho2O3、Tm2O3及びYb2O3のうち1種以上を合計で0.1〜2.0モル%含むことを特徴とする請求項6に記載のガラス組成物。
- 請求項1乃至7のいずれか一項に記載のガラス組成物を含むことを特徴とする中性子吸収材料。
- さらに、B 4 C粒子を含むことを特徴とする請求項8に記載の中性子吸収材料。
- 前記B 4 C粒子が粒状であり、前記B 4 C粒子の表面に前記ガラス組成物が被覆されていることを特徴とする請求項9に記載の中性子吸収材料。
- 形状が、球状、タブレット状、粒状又はビーズ状であることを特徴とする請求項8乃至10のいずれか一項に記載の中性子吸収材料。
- 平均サイズが0.1mmメッシュ以上15mmメッシュ未満あることを特徴とする請求項8乃至11のいずれか一項に記載の中性子吸収材料。
- 平均サイズが0.1mmメッシュ以上5mmメッシュ未満の第一のガラス組成物と、平均サイズが5mmメッシュ以上15mmメッシュ未満の第二のガラス組成物と、を含み、
前記第一のガラス組成物及び前記第二のガラス組成物は、請求項1乃至7のいずれか一項に記載のガラス組成物であることを特徴とする中性子吸収材料。 - 請求項8乃至13のいずれか一項に記載の中性子吸収材料を、水中に配置された原子炉圧力容器内又は格納容器内の溶融燃料に向けて投入し、前記中性子吸収材料を前記溶融燃料に接触させることを特徴とする溶融燃料の管理方法。
- 請求項8乃至13のいずれか一項に記載の中性子吸収材料を、水中に配置された原子炉圧力容器内又は格納容器内の溶融燃料に向けて投入し、前記中性子吸収材料を前記溶融燃料に接触させ、前記溶融燃料を砕いて前記原子炉圧力容器又は前記格納容器の外部に取り出すことを特徴とする溶融燃料の取り出し方法。
- 前記溶融燃料を砕きながら吸引することによって、前記原子炉圧力容器又は前記格納容器の外部に取り出すことを特徴とする請求項15記載の溶融燃料の取り出し方法。
- 原子炉の内部に請求項8乃至13のいずれか一項に記載の中性子吸収材料を投入し、前記中性子吸収材料を前記原子炉の内部の燃料棒の周囲に堆積させることを特徴とする原子炉の停止方法。
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