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Abstract

本发明公开了一种高价值控制棒中子吸收体材料，该中子吸收体材料包括至少一种第一组分和至少一种第二组分，其中所述第一组分具有良好的中子吸收能力，所述第二组分与第一组分可形成稳定化合物；所述中子吸收体材料的初始反应性价值不低于Ag‑In‑Cd合金棒，且反应性价值随燃料组件燃耗变化率不快于Ag‑In‑Cd。本发明公开的中子吸收体材料的核物理性能优于常见商用吸收体材料，且显著提升了使用温度限值，提升了设计灵活性和堆芯安全性。

Description

一种高价值控制棒中子吸收体材料
技术领域
本发明涉及核材料技术领域，尤其涉及一种高价值控制棒中子吸收体材料。
背景技术
控制棒组件是反应堆控制部件，通过在燃料组件中插入和抽出对堆芯进行反应性控制。在正常工况下它们用于启动反应堆、调节堆功率和停堆，在事故工况下依靠自身重力快速下降，使反应堆在极短时间内紧急停堆，以保证安全。
控制棒组件中起主要吸收作用的是控制棒内的吸收体材料，目前常见的控制棒中子吸收体材料包括碳化硼(B4C)芯块(EP0364910A2，JP200221437A)、铪(Hf)棒(US5742655A)、银-铟-镉(Ag-In-Cd)合金棒(US4699756A1)和钛酸镝(Dy2O3-TiO2)(V.D.Risovany,E.E.Varlashova,D.N.Suslov,Dysprosiumtitanatea sanabsorbermaterialforcontrolrods,JournalofNuclearMaterials281(2000)84-89.)芯块，四种吸收体材料均位于控制棒包壳管内部。
B4C芯块在VVER-1000和EPR堆型中得到了商用，具有很高的中子吸收价值，但B4C芯块吸收价值随燃料组件燃耗快速减小，且发生中子反应后释放出大量He气而辐照肿胀较大，容易导致包壳管出现鼓胀和破损，使用寿命较短，很难全尺寸大规模应用于控制棒中。
Hf棒具有良好的耐腐蚀性能、加工性能和机械性能以及稳定的堆内辐照性能，且Hf棒的6种同位素的吸收截面都比较高，嬗变产物Ta和W也具有较高的中子吸收截面和较长的半衰期，使得Hf棒成为最早的核反应堆控制棒吸收体之一。Ag-In-Cd合金棒是目前最常用的商业控制棒吸收体材料，与Hf棒具有相似的初始反应性价值和消耗速率，Hf棒和Ag-In-Cd合金棒的主要问题在于其吸收价值并不理想，应用于更大功率的反应堆，设计灵活度很低甚至无法满足停堆深度需求。Dy2TiO5芯块因具有较低的辐照肿胀、较高的中子吸收能力和熔点(-1870℃)而成功用于MIR和VVER-1000中。Dy2TiO5芯块初始反应性价值也与Ag-In-Cd合金棒相近，因此在面对更大功率反应堆时面临与Ag-In-Cd合金棒和Hf棒相似的初始反应性价值不足的问题。
综上，开发初始反应性价值高且随燃料组件燃耗变化较小的不含B控制棒中子吸收体材料具有重要意义。
发明内容
基于背景技术存在的技术问题，本发明提出了一种高价值控制棒中子吸收体材料，其初始反应性价值高且随燃料组件燃耗变化较小，可实现控制反应堆运行功率和停堆。
本发明提出的一种高价值控制棒中子吸收体材料，该中子吸收体材料包括至少一种第一组分和至少一种第二组分，其中所述第一组分具有良好的中子吸收能力，所述第二组分与第一组分可形成稳定化合物；所述中子吸收体材料的初始反应性价值不低于Ag-In-Cd合金棒，且反应性价值随燃料组件燃耗变化率不快于Ag-In-Cd合金棒。
优选地，所述第一组分至少含有Dy元素：纯或基本纯Dy金属、Dy合金、Dy基化合物或者上述两种含Dy材料的混合物；所述第二组分至少含有Al元素：纯或基本纯Al金属、Al合金、Al基化合物以及上述材料混合物。
优选地，所述第一组分Dy合金不包含卤族元素和易与不锈钢反应生成金属间化合物的元素，Dy元素的质量百分比不低于90％。
优选地，所述第二组分Al合金不包含卤族元素和易与不锈钢反应生成金属间化合物的元素，Al元素的质量百分比不低于90％。
优选地，所述第一组分Dy基化合物中除Dy外，还可包含Gd、Tb、Tm、Sm、Eu、Cd、Ir、Lu、In、Nd等中的一种或几种。Dy元素的质量百分比在80-95％之间。
优选地，所述第二组分Al基化合物中除Al外，还可包含Ga、Ti、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Si、Ge、Sb、Te等中的一种或几种，Al元素的质量百分比在45-60％之间。
本发明具有以下有益效果；
1、核物理综合性能提升，本发明吸收体材料的初始反应性价值高于Ag-In-Cd合金棒、Hf棒和Dy2TiO5芯块，可与B4C相比拟。同时反应性价值随组件燃耗的变化与Ag-In-Cd合金棒、Hf棒和Dy2TiO5芯块相当，显著慢于B4C，增加了设计灵活性；
2、使用温度限值增加，本发明吸收体材料具有稳定的正交钙钛矿结构，相比于B4C芯块(649℃)和Ag-In-Cd合金棒(800℃)，具有更高的使用温度限值(熔点高于1500℃，且室温到熔化过程无相变)，提升了堆芯安全性。
说明书附图
图1为相同规格Ag-In-Cd合金棒和Dy2O3-Al2O3芯块反应性价值与组件燃耗的变化曲线；
图2为相同规格Ag-In-Cd合金棒和(Dy2O3-Sm2O3)-Al2O3芯块反应性价值与组件燃耗的变化曲线；
图3为相同规格Ag-In-Cd合金棒和Dy2O3-(Al2O3-HfO2)芯块反应性价值与组件燃耗的变化曲线；
图4为相同规格70％致密度的B4C芯块和Dy2O3-Al2O3芯块反应性价值与组件燃耗的变化曲线。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步解说。
实施例一
本发明提出的一种高价值控制棒中子吸收体材料，该中子吸收体材料包括至少一种第一组分和至少一种第二组分，其中第一组分具有良好的中子吸收能力，第二组分与第一组分通过形成稳定化合物的方式提升第一组分稳定性。中子吸收体材料的初始反应性价值不低于银-铟-镉(Ag-In-Cd)合金棒，反应性价值随燃料燃耗变化率不快于Ag-In-Cd合金棒。
具体的，第一组分为Dy2O3，第二组分为Al2O3时，即第一组分与第二组分形成正交钙钛旷结构DyAlO3时，根据图1所示的核物理评估结果可知DyAlO3芯块的初始反应性价值高于相同规格的Ag-In-Cd合金棒17％左右，且反应性价值随组件燃耗的降低速率与Ag-In-Cd合金棒相近。
实施例二
本发明提出的一种高价值控制棒中子吸收体材料，该中子吸收体材料包括至少一种第一组分和至少一种第二组分，其中第一组分具有良好的中子吸收能力，第二组分与第一组分通过形成稳定化合物的方式提升第一组分稳定性。中子吸收体材料的初始反应性价值不低于银-铟-镉(Ag-In-Cd)合金棒，反应性价值随燃料燃耗变化率不快于Ag-In-Cd合金棒。
具体的，第一组分为Dy2O3和Sm2O3(物质的量比为9:1)，第二组分为Al2O3时，即第一组分与第二组分形成正交钙钛旷结构Dy0.9Sm0.1AlO3时，根据图2所示的核物理评估结果可知Dy0.9Sm0.1AlO3芯块的初始反应性价值高于相同规格的Ag-In-Cd合金棒18％左右，且反应性价值随组件燃耗的降低速率与Ag-In-Cd合金棒相近。
实施例三
本发明提出的一种高价值控制棒中子吸收体材料，该中子吸收体材料包括至少一种第一组分和至少一种第二组分，其中第一组分具有良好的中子吸收能力，第二组分与第一组分通过形成稳定化合物的方式提升第一组分稳定性。中子吸收体材料的初始反应性价值不低于银-铟-镉(Ag-In-Cd)合金棒，反应性价值随燃料燃耗变化率不快于Ag-In-Cd。
具体的，第一组分为Dy2O3，第二组分为Al2O3和HfO2(物质的量比为97:3)时，即第一组分与第二组分形成正交钙钛旷结构DyAl0.97Hf0.03O3时，根据图3所示的核物理评估结果可知DyAl0.97Hf0.03O3芯块的初始反应性价值反应性价值高于相同规格的Ag-In-Cd合金棒16％左右，且反应性价值随组件燃耗的降低速率与Ag-In-Cd合金棒相近。
实施例四
本发明提出的一种高价值控制棒中子吸收体材料，该中子吸收体材料包括至少一种第一组分和至少一种第二组分，其中第一组分具有良好的中子吸收能力，第二组分与第一组分通过形成稳定化合物的方式提升第一组分稳定性。中子吸收体材料的初始反应性价值不低于银-铟-镉(Ag-In-Cd)合金棒，反应性价值随燃料燃耗变化率不快于Ag-In-Cd。
具体的，第一组分为Dy2O3，第二组分为Al2O3时，即第一组分与第二组分形成正交钙钛旷结构DyAlO3时，除较Ag-In-Cd合金棒具有优势外，根据图4所示的核物理评估结果可知与常用70％致密度B4C芯块相比同样具有明显优势。DyAlO3芯块相对于B4C芯块的优势在于：一方面燃料组件燃耗超过26000WMd/tU时，DyAlO3芯块的反应性价值将超过相同尺寸B4C芯块；另一方面，DyAlO3辐照过程不产生裂变气体具有更好的抗辐照肿胀性能，使用寿命较B4C更长。
通过实施例1-4可知本发明所述的一种高价值控制棒中子吸收体材料在综合考虑反应性价值和消耗速率时，较目前常用的控制棒吸收体材料Ag-In-Cd和B4C综合性能更优。
以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内，本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。

Claims (5)

1.一种高价值控制棒中子吸收体材料，其特征在于，该中子吸收体材料包括至少一种第一组分和至少一种第二组分，其中所述第一组分具有良好的中子吸收能力，所述第二组分与第一组分可形成稳定化合物；所述第一组分至少含有Dy元素：纯或基本纯Dy金属、Dy合金、Dy基化合物或者上述含Dy材料的混合物；所述第二组分至少含有Al元素：纯或基本纯Al金属、Al合金、Al基化合物以及上述材料的混合物。
2.根据权利要求1 所述的一种高价值控制棒中子吸收体材料，其特征在于，所述第一组分Dy合金不包含卤族元素和易与不锈钢反应生成金属间化合物的元素，Dy元素的质量百分比不低于90％。
3.根据权利要求2所述的一种高价值控制棒中子吸收体材料，其特征在于，所述第二组分Al合金不包含卤族元素和易与不锈钢反应生成金属间化合物的元素，Al元素的质量百分比不低于90％。
4.根据权利要求2所述的一种高价值控制棒中子吸收体材料，其特征在于，所述第一组分Dy基化合物中除Dy外，还包含Gd、Tb、Tm、Sm、Eu、Cd、Ir、Lu、In、Nd中的一种或几种，Dy元素的质量百分比在80-95％之间。
5.根据权利要求2所述的一种高价值控制棒中子吸收体材料，其特征在于，所述第二组分Al基化合物中除Al外，还包含Ga、Ti、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Si、Ge、Sb、Te中的一种或几种，Al元素的质量百分比在45-60％之间。
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