JPH08285975A - 軽水炉用燃料集合体 - Google Patents
軽水炉用燃料集合体Info
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- JPH08285975A JPH08285975A JP7110292A JP11029295A JPH08285975A JP H08285975 A JPH08285975 A JP H08285975A JP 7110292 A JP7110292 A JP 7110292A JP 11029295 A JP11029295 A JP 11029295A JP H08285975 A JPH08285975 A JP H08285975A
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- Japan
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- alloy
- powder
- fuel
- tube
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Abstract
(57)【要約】
【目的】将来のプルトニウムをも燃料に用いた原子炉の
燃料集合体部材の耐中性子照射損傷性の少ない材料を提
供する。 【構成】０.０５〜０.１ｗｔ％のＦｅを含む結晶粒径が
１００ｎｍ以下の超微細結晶のＺｒ合金からなり、かつ
燃料用ウランペレットがプルトニウムを含有する原子炉
炉心で使用されることを特徴とする原子炉燃料集合体。 【効果】優れた耐中性子照射損傷性により、原子炉の信
頼性の向上に効果がある。
燃料集合体部材の耐中性子照射損傷性の少ない材料を提
供する。 【構成】０.０５〜０.１ｗｔ％のＦｅを含む結晶粒径が
１００ｎｍ以下の超微細結晶のＺｒ合金からなり、かつ
燃料用ウランペレットがプルトニウムを含有する原子炉
炉心で使用されることを特徴とする原子炉燃料集合体。 【効果】優れた耐中性子照射損傷性により、原子炉の信
頼性の向上に効果がある。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、原子力発電に使用され
る燃料集合体に係り、特に天然ウラン，プルトニウムを
燃料として使用する軽水炉用燃料集合体に関する。
る燃料集合体に係り、特に天然ウラン，プルトニウムを
燃料として使用する軽水炉用燃料集合体に関する。
【０００２】
【従来の技術】原子力発電に使用される燃料集合体部材
には、軽水炉ではジルコニウム合金が使用され、高速増
殖炉ではステンレス鋼が使用される。近年軽水炉では、
天然ウラン中に含まれる非核分裂性Ｕ238を効率よく核
分裂性Ｐｕ239に転換し、発電に利用することが計画さ
れている。また、このようにしてできたＰｕをウランと
混合して、発電に利用することも計画されている。従来
の軽水炉では利用できなかった非核分裂性Ｕ238 を利用
できる結果、ウラン資源の有効活用ができる。さらに、
蓄積されたＰｕ239 は燃料として有効活用できる。この
ような将来の軽水炉においては、中性子のエネルギーが
高くなる傾向にある。
には、軽水炉ではジルコニウム合金が使用され、高速増
殖炉ではステンレス鋼が使用される。近年軽水炉では、
天然ウラン中に含まれる非核分裂性Ｕ238を効率よく核
分裂性Ｐｕ239に転換し、発電に利用することが計画さ
れている。また、このようにしてできたＰｕをウランと
混合して、発電に利用することも計画されている。従来
の軽水炉では利用できなかった非核分裂性Ｕ238 を利用
できる結果、ウラン資源の有効活用ができる。さらに、
蓄積されたＰｕ239 は燃料として有効活用できる。この
ような将来の軽水炉においては、中性子のエネルギーが
高くなる傾向にある。
【０００３】軽水炉において、運転サイクルの長期化，
燃料の高燃焼度化により、使用済燃料の排出量の低減，
発電コストの低減等の経済的メリットが期待できる。運
転サイクルが長期化し、燃料の燃焼度を高めると、燃料
集合体の炉内滞在期間は長期化する。その結果、高温高
圧の水環境における燃料集合体部材表面の腐食が、より
一層進行する。よって、ジルコニウム合金部材の耐食性
を改善する技術が開発されてきた。高耐食化技術は、
（ａ）製造プロセスの改善、（ｂ）合金組成の改善の２
つに大別できる。以下に両技術の内容について述べる。
燃料の高燃焼度化により、使用済燃料の排出量の低減，
発電コストの低減等の経済的メリットが期待できる。運
転サイクルが長期化し、燃料の燃焼度を高めると、燃料
集合体の炉内滞在期間は長期化する。その結果、高温高
圧の水環境における燃料集合体部材表面の腐食が、より
一層進行する。よって、ジルコニウム合金部材の耐食性
を改善する技術が開発されてきた。高耐食化技術は、
（ａ）製造プロセスの改善、（ｂ）合金組成の改善の２
つに大別できる。以下に両技術の内容について述べる。
【０００４】（ａ）製造プロセスの改善 ＢＷＲ（沸騰水型軽水炉）環境下において、ジルカロイ
燃料集合体部材にはノジュラー腐食と呼ばれる局部酸化
が発生し、時間経過とともに腐食部が拡大する。この腐
食を軽減する方法として、α＋β相あるいはβ相温度範
囲にジルコニウム合金を短時間加熱し急冷する熱処理を
部材製造時の下流工程に挿入する技術（例えば、特開昭
51−110411号，特開昭51−110412号，特公昭60−59983
号，特公昭63−31543号，特公昭63−31544号，特公昭63
−58223号 等）が知られている。これら公知技術はα＋
βクエンチあるいはβクエンチと呼ばれており、いずれ
も現用軽水炉に使用されているジルカロイ−２(Ｓｎ：
１.２−１.７ｗｔ％,Ｆｅ：０.１０−０.２０ｗｔ％，
Ｃｒ：０.０５−０.１５ｗｔ％,Ｎｉ：０.０３−０.０
８ｗｔ％，Ｏ：０.０６−０.１４ｗｔ％，残：Ｚｒ）及
びジルカロイ−４(Ｓｎ：１.２−１.７ｗｔ％，Ｆｅ：
０.１５−０.２４ｗｔ％，Ｃｒ：０.０５−０.１５ｗｔ
％，Ｏ：０.０６−０.１４ｗｔ％，残：Ｚｒ)を適用対
象合金としている。上記合金成分のうちＦｅ，Ｃｒ，Ｎ
ｉは耐食性向上元素であり、Ｓｎは強度向上元素であ
る。Ｆｅ，Ｃｒ，Ｎｉは金属間化合物として結晶粒内及
び粒界に析出する。α＋βクエンチあるいはβクエンチ
技術の適用により、これら金属間化合物は微細化し、冷
却速度が十分速いとマトリックス中にも固溶する。高耐
食化のメカニズムについては必ずしも明らかではない
が、析出物の微細化、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒの固溶濃度の増
加が耐食性向上に寄与するとの考え方が一般的である。
燃料集合体部材にはノジュラー腐食と呼ばれる局部酸化
が発生し、時間経過とともに腐食部が拡大する。この腐
食を軽減する方法として、α＋β相あるいはβ相温度範
囲にジルコニウム合金を短時間加熱し急冷する熱処理を
部材製造時の下流工程に挿入する技術（例えば、特開昭
51−110411号，特開昭51−110412号，特公昭60−59983
号，特公昭63−31543号，特公昭63−31544号，特公昭63
−58223号 等）が知られている。これら公知技術はα＋
βクエンチあるいはβクエンチと呼ばれており、いずれ
も現用軽水炉に使用されているジルカロイ−２(Ｓｎ：
１.２−１.７ｗｔ％,Ｆｅ：０.１０−０.２０ｗｔ％，
Ｃｒ：０.０５−０.１５ｗｔ％,Ｎｉ：０.０３−０.０
８ｗｔ％，Ｏ：０.０６−０.１４ｗｔ％，残：Ｚｒ）及
びジルカロイ−４(Ｓｎ：１.２−１.７ｗｔ％，Ｆｅ：
０.１５−０.２４ｗｔ％，Ｃｒ：０.０５−０.１５ｗｔ
％，Ｏ：０.０６−０.１４ｗｔ％，残：Ｚｒ)を適用対
象合金としている。上記合金成分のうちＦｅ，Ｃｒ，Ｎ
ｉは耐食性向上元素であり、Ｓｎは強度向上元素であ
る。Ｆｅ，Ｃｒ，Ｎｉは金属間化合物として結晶粒内及
び粒界に析出する。α＋βクエンチあるいはβクエンチ
技術の適用により、これら金属間化合物は微細化し、冷
却速度が十分速いとマトリックス中にも固溶する。高耐
食化のメカニズムについては必ずしも明らかではない
が、析出物の微細化、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒの固溶濃度の増
加が耐食性向上に寄与するとの考え方が一般的である。
【０００５】（ｂ）合金組成の改善 合金組成並びに合金成分を改善することにより耐食性を
改善することも可能である。合金添加元素は現用ジルカ
ロイと同様であるが添加量を最適化することにより耐食
性を改善した合金（特開昭62−228442号），ジルカロイ
にＮｂ，Ｍｏ,Ｗ，Ｖ，Ｔｅ，Ｔａ，Ｓｉ，Ｒｕ，Ｒ
ｈ，Ｐｄ，Ｐｔ，Ａｕ等の第５元素を添加した合金(特
開昭60−36640号，特開昭63−33535号，特開昭63−3575
0号，特開昭63−35751号，特開昭63−213629号，特開昭
64−73037 号，特開昭64−73038号，特開昭64−73039
号，特開昭64−73040号，特開平1−215943号，特開平1
−240630号，特開平1−242746号，特開平1−242747号
等），Ｚｒ−Ｎｂ合金にＳｎ，Ｍｏ，Ｃｒ，Ｎｉ，Ｆ
ｅ，Ｖ，Ｗ，Ｃｕ等の元素を微量添加した合金）（特開
昭50−148213号，特開昭51−134304号，特開昭61−1705
52号，特開昭62−207835号，特開昭62−2287059号，特
開平1−119650号等)，Ｚｒ−Ｂｉ合金(特開昭63−29023
4号），Ｚｒ−Ｓｎ−Ｔｅ，Ｍｏ合金（特開昭63−29023
3号）が知られている。これらジルコニウム合金は、軽
水炉での使用を目的とした材料であり、中性子のスペク
トルが現用軽水炉に比べて高エネルギー側にシフトする
将来の軽水炉へそのまま適用するには問題点が残る。
改善することも可能である。合金添加元素は現用ジルカ
ロイと同様であるが添加量を最適化することにより耐食
性を改善した合金（特開昭62−228442号），ジルカロイ
にＮｂ，Ｍｏ,Ｗ，Ｖ，Ｔｅ，Ｔａ，Ｓｉ，Ｒｕ，Ｒ
ｈ，Ｐｄ，Ｐｔ，Ａｕ等の第５元素を添加した合金(特
開昭60−36640号，特開昭63−33535号，特開昭63−3575
0号，特開昭63−35751号，特開昭63−213629号，特開昭
64−73037 号，特開昭64−73038号，特開昭64−73039
号，特開昭64−73040号，特開平1−215943号，特開平1
−240630号，特開平1−242746号，特開平1−242747号
等），Ｚｒ−Ｎｂ合金にＳｎ，Ｍｏ，Ｃｒ，Ｎｉ，Ｆ
ｅ，Ｖ，Ｗ，Ｃｕ等の元素を微量添加した合金）（特開
昭50−148213号，特開昭51−134304号，特開昭61−1705
52号，特開昭62−207835号，特開昭62−2287059号，特
開平1−119650号等)，Ｚｒ−Ｂｉ合金(特開昭63−29023
4号），Ｚｒ−Ｓｎ−Ｔｅ，Ｍｏ合金（特開昭63−29023
3号）が知られている。これらジルコニウム合金は、軽
水炉での使用を目的とした材料であり、中性子のスペク
トルが現用軽水炉に比べて高エネルギー側にシフトする
将来の軽水炉へそのまま適用するには問題点が残る。
【０００６】高耐食性合金として各種ステンレス鋼があ
るが、中性子照射，腐食環境，応力の３条件が重畳する
燃料集合体では、ＩＡＳＣＣ(Irradiation Assisted St
ressCorrosion Cracking)が発生するので部材に適用す
ることができない。
るが、中性子照射，腐食環境，応力の３条件が重畳する
燃料集合体では、ＩＡＳＣＣ(Irradiation Assisted St
ressCorrosion Cracking)が発生するので部材に適用す
ることができない。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】従来技術を将来の軽水
炉用燃料集合体に適用するにあたっての問題点と課題に
ついて以下にのべる。前述した様に、将来の軽水炉にお
いては非核分裂性Ｕ238を効率よく核分裂性Ｐｕ239に転
換し発電に利用する。この核変換は共鳴中性子（エネル
ギー：１０0〜１０4ｅＶ）をＵ238が吸収することによ
って起こる。Ｕ238を効率良くＰｕ239に転換するには
（共鳴中性子を有効利用するには）、燃料棒の配置を稠
密化（ウランに対する水の比率を小さく）することが必
要である。その結果、炉心における中性子のエネルギー
スペクトルが高エネルギー側にシフトシ，燃料集合体構
成材料の中性子による照射損傷が増加する。即ち、熱中
性子（エネルギー：１０~3〜１０0ｅＶをＵ235の核分裂
反応に利用する現用軽水炉とは異なり、将来の軽水炉に
使用する燃料集合体部材用材料には、より優れた耐中性
子照射損傷性が必要となる。
炉用燃料集合体に適用するにあたっての問題点と課題に
ついて以下にのべる。前述した様に、将来の軽水炉にお
いては非核分裂性Ｕ238を効率よく核分裂性Ｐｕ239に転
換し発電に利用する。この核変換は共鳴中性子（エネル
ギー：１０0〜１０4ｅＶ）をＵ238が吸収することによ
って起こる。Ｕ238を効率良くＰｕ239に転換するには
（共鳴中性子を有効利用するには）、燃料棒の配置を稠
密化（ウランに対する水の比率を小さく）することが必
要である。その結果、炉心における中性子のエネルギー
スペクトルが高エネルギー側にシフトシ，燃料集合体構
成材料の中性子による照射損傷が増加する。即ち、熱中
性子（エネルギー：１０~3〜１０0ｅＶをＵ235の核分裂
反応に利用する現用軽水炉とは異なり、将来の軽水炉に
使用する燃料集合体部材用材料には、より優れた耐中性
子照射損傷性が必要となる。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明の要点は、１）ナ
ノメーター領域にまで結晶粒を微細化すること、２）合
金添加元素をＺｒ中に固溶させた状態あるいは、極めて
微細な金属間化合物として分散させることにある。即
ち、金属組織を非平衡の状態に維持した材料を原料とし
て、加工，熱処理によって構造部材を製造する点にあ
る。その手段として、粉末状のＺｒと合金添加元素とを
機械的に混合撹拌し、合金元素を過飽和に固溶した合金
粉末を形成させる。また、金属間化合物が粗大化してい
る合金インゴットを粉砕し、この合金粉末を機械的に撹
拌して合金元素を過飽和に固溶した合金粉末としてもよ
い。合金インゴットを粉砕する際、インゴットを水素化
し、その後粉砕すると微細な水素化物粉末を得ることが
できる。この水素化物を真空中で加熱することにより、
脱水素が可能である。この合金粉末は、合金添加元素を
固溶しており、金属間化合物の析出は極めて微量且つ微
細である。この粉末を高温高静水圧下で焼結することに
よりＺｒ合金のバルクを形成することができる。合金の
強度を高めるには転位の運動の障害となる粒子を微細分
散させることが有効である。微細分散粒子は製造時の熱
処理により形態が変化しない安定な粒子であることが好
ましい。このような粒子として酸化物が好適であり、１
００ｎｍ以下の微細酸化物粒子を均一分散させることが
有効である。このような微細酸化物粒子が均一に分散し
た組織は、粉末の機械的混合撹拌工程において酸化物粉
末を添加することにより可能となる。合金粉末あるいは
純金属粉末表面を酸化した後、機械的混合撹拌しても同
様に可能である。さらに、機械的混合撹拌時に、雰囲気
中に酸素を含ませることによっても可能である。酸化物
を微細に分散させた場合は、部材の厚さを薄くすること
が出来るので、Ｆｅ等の添加量を比較的少なくすること
ができる。
ノメーター領域にまで結晶粒を微細化すること、２）合
金添加元素をＺｒ中に固溶させた状態あるいは、極めて
微細な金属間化合物として分散させることにある。即
ち、金属組織を非平衡の状態に維持した材料を原料とし
て、加工，熱処理によって構造部材を製造する点にあ
る。その手段として、粉末状のＺｒと合金添加元素とを
機械的に混合撹拌し、合金元素を過飽和に固溶した合金
粉末を形成させる。また、金属間化合物が粗大化してい
る合金インゴットを粉砕し、この合金粉末を機械的に撹
拌して合金元素を過飽和に固溶した合金粉末としてもよ
い。合金インゴットを粉砕する際、インゴットを水素化
し、その後粉砕すると微細な水素化物粉末を得ることが
できる。この水素化物を真空中で加熱することにより、
脱水素が可能である。この合金粉末は、合金添加元素を
固溶しており、金属間化合物の析出は極めて微量且つ微
細である。この粉末を高温高静水圧下で焼結することに
よりＺｒ合金のバルクを形成することができる。合金の
強度を高めるには転位の運動の障害となる粒子を微細分
散させることが有効である。微細分散粒子は製造時の熱
処理により形態が変化しない安定な粒子であることが好
ましい。このような粒子として酸化物が好適であり、１
００ｎｍ以下の微細酸化物粒子を均一分散させることが
有効である。このような微細酸化物粒子が均一に分散し
た組織は、粉末の機械的混合撹拌工程において酸化物粉
末を添加することにより可能となる。合金粉末あるいは
純金属粉末表面を酸化した後、機械的混合撹拌しても同
様に可能である。さらに、機械的混合撹拌時に、雰囲気
中に酸素を含ませることによっても可能である。酸化物
を微細に分散させた場合は、部材の厚さを薄くすること
が出来るので、Ｆｅ等の添加量を比較的少なくすること
ができる。
【０００９】図１は本発明によるＺｒ合金部材の金属組
織の模式図を示し、図２はこのような合金部材を得るた
めの製造工程を示す。図２において、高温静水圧下の焼
結（ＨＩＰ）温度が高いほど結晶化，結晶粒の粗大化及
び金属間化合物の粗大化が進行するので、温度は９００
℃以下が好ましい。熱間加工温度も７００℃以下が好ま
しい。最終製造工程において、冷間加工とα相温度範囲
でのアニールにより再結晶組織を得ることができる。焼
き鈍し温度を７００℃以下とすることにより平均結晶粒
径＜１μｍの均質な組織となる。さらに、酸化物を添加
することにより、ＨＩＰ時，熱間加工時，最終焼き鈍し
時における結晶粒の粗大化を防止出来る。また、ＨＩＰ
時の結晶化温度を高めることができる。酸素添加量は１
０００〜１００００ppm が好ましい。
織の模式図を示し、図２はこのような合金部材を得るた
めの製造工程を示す。図２において、高温静水圧下の焼
結（ＨＩＰ）温度が高いほど結晶化，結晶粒の粗大化及
び金属間化合物の粗大化が進行するので、温度は９００
℃以下が好ましい。熱間加工温度も７００℃以下が好ま
しい。最終製造工程において、冷間加工とα相温度範囲
でのアニールにより再結晶組織を得ることができる。焼
き鈍し温度を７００℃以下とすることにより平均結晶粒
径＜１μｍの均質な組織となる。さらに、酸化物を添加
することにより、ＨＩＰ時，熱間加工時，最終焼き鈍し
時における結晶粒の粗大化を防止出来る。また、ＨＩＰ
時の結晶化温度を高めることができる。酸素添加量は１
０００〜１００００ppm が好ましい。
【００１０】
【作用】図３は、ナノ結晶のＺｒ合金に中性子が照射さ
れた時、弾きだされた原子の挙動を示す。現用材料にお
いては、弾きだされた格子間原子どうしが合体して、あ
るいは弾き出しの結果できる原子空孔どうしが合体して
照射欠陥（転位あるいはボイド）を形成し、材料が脆化
する。このような超微細結晶粒からなる合金では、格子
間原子及び原子空孔は、上記照射欠陥を形成する前に近
傍の結晶粒界で消滅する。よって、このようなナノ結晶
材料では照射欠陥が生成しないか、生成しても欠陥密度
は極めて低い。
れた時、弾きだされた原子の挙動を示す。現用材料にお
いては、弾きだされた格子間原子どうしが合体して、あ
るいは弾き出しの結果できる原子空孔どうしが合体して
照射欠陥（転位あるいはボイド）を形成し、材料が脆化
する。このような超微細結晶粒からなる合金では、格子
間原子及び原子空孔は、上記照射欠陥を形成する前に近
傍の結晶粒界で消滅する。よって、このようなナノ結晶
材料では照射欠陥が生成しないか、生成しても欠陥密度
は極めて低い。
【００１１】図４は、腐食機構を示す模式図である。腐
食は酸化膜中の電位勾配を駆動力とする電子の移動に律
速される。すなわち、電子伝導性が高い酸化膜が生成す
ると耐食性は低下し、高耐食性は電子伝導性が低い酸化
膜が形成される場合実現される。酸化膜の電子伝導性は
ＺｒＯ2 のＺｒ格子位置にＦｅ，Ｎｉ，Ｃｒが置換して
存在することにより低下し、耐食性が向上する。即ち、
これら耐食性向上元素が、金属間化合物として析出して
いるより、原子状に固溶しているほうが、高い耐食性が
えられる。現用合金では、耐食性向上元素であるＦｅ，
Ｎｉ，Ｃｒは比較的粗大な金属間化合物として析出して
いる。粗大な金属間化合物は耐食性向上に寄与しない。
一方、本発明による合金は、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒの耐食性
向上元素を過飽和に固溶しており、優れた耐食性を示
す。その結果、元素の添加量を現用合金に比べて大幅に
減らすことができる。
食は酸化膜中の電位勾配を駆動力とする電子の移動に律
速される。すなわち、電子伝導性が高い酸化膜が生成す
ると耐食性は低下し、高耐食性は電子伝導性が低い酸化
膜が形成される場合実現される。酸化膜の電子伝導性は
ＺｒＯ2 のＺｒ格子位置にＦｅ，Ｎｉ，Ｃｒが置換して
存在することにより低下し、耐食性が向上する。即ち、
これら耐食性向上元素が、金属間化合物として析出して
いるより、原子状に固溶しているほうが、高い耐食性が
えられる。現用合金では、耐食性向上元素であるＦｅ，
Ｎｉ，Ｃｒは比較的粗大な金属間化合物として析出して
いる。粗大な金属間化合物は耐食性向上に寄与しない。
一方、本発明による合金は、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒの耐食性
向上元素を過飽和に固溶しており、優れた耐食性を示
す。その結果、元素の添加量を現用合金に比べて大幅に
減らすことができる。
【００１２】酸素は、酸化物として微細分散し、熱処理
工程における結晶粒の粗大化を防止する作用を有する。
工程における結晶粒の粗大化を防止する作用を有する。
【００１３】
（実施例１）アーク溶解により、Ｓｎ：０.５ｗｔ％，
Ｆｅ：０.１ｗｔ％，Ｃｒ：０.０５ｗｔ％，Ｎｉ：０.
０３ｗｔ％，Ｏ：１０００ppm を合金元素として添加し
たＺｒ合金インゴットを製作した。このインゴットを棒
状にして電極とし、不活性ガス（Ａｒ）中でアーク放電
させながら且つ電極を回転させる方法(回転電極法)によ
り、上記合金の粉末を製造した。この粉末を不活性ガス
雰囲気中に持したまま、メカニカルアロイング（ＭＡ）
用のポットに移し、ステンレスボールと共に図５に示す
様に回転させた。図７に得られた粉末透過型電子顕微鏡
写真から、画像処理装置を用いて求めた結晶粒の大きさ
の分布(結晶粒度分布)を示す。図中丸印は１５５時間、
三角印は１０１時間ＭＡしたものの粒度分布を示す。平
均結晶粒径はどちらも１０ｎｍ以下であり、金属間化合
物の析出はないことから、超微細結晶過飽和固溶体が得
られたことがわかる。なお、１５５時間ＭＡしたものの
頻度が小さくなるのは、非晶質体が形成され、結晶質の
粒子が減少するためである。
Ｆｅ：０.１ｗｔ％，Ｃｒ：０.０５ｗｔ％，Ｎｉ：０.
０３ｗｔ％，Ｏ：１０００ppm を合金元素として添加し
たＺｒ合金インゴットを製作した。このインゴットを棒
状にして電極とし、不活性ガス（Ａｒ）中でアーク放電
させながら且つ電極を回転させる方法(回転電極法)によ
り、上記合金の粉末を製造した。この粉末を不活性ガス
雰囲気中に持したまま、メカニカルアロイング（ＭＡ）
用のポットに移し、ステンレスボールと共に図５に示す
様に回転させた。図７に得られた粉末透過型電子顕微鏡
写真から、画像処理装置を用いて求めた結晶粒の大きさ
の分布(結晶粒度分布)を示す。図中丸印は１５５時間、
三角印は１０１時間ＭＡしたものの粒度分布を示す。平
均結晶粒径はどちらも１０ｎｍ以下であり、金属間化合
物の析出はないことから、超微細結晶過飽和固溶体が得
られたことがわかる。なお、１５５時間ＭＡしたものの
頻度が小さくなるのは、非晶質体が形成され、結晶質の
粒子が減少するためである。
【００１４】ＭＡ終了後、このＭＡ粉末を、酸素濃度５
００ppb 以下の不活性雰囲気中で銅製円筒容器に入れ
て、８００℃，２０００気圧で静水圧成型（ＨＩＰ）し
た。このようにして、外径１５０mm，長さ１ｍの円柱ビ
レットを製造した。この円柱ビレットの中心に直径５０
mmの穴をあけて中空ビレットとし、温度６００℃で熱間
押出し加工して外径３５mm，厚さ４.５mm の管とした。
さらに、冷間ピルガー圧延と６００℃，２時間のアニー
ルとを交互に２回繰返し、外径１２.３ mm，厚さ８.６m
m の燃料被覆管の形状にした。所定の長さに切断し、内
外表面を弗酸（３％ＨＦ）／硝酸(４５％ＨＮＯ3）水溶
液中でエッチングし表面を仕上げた。この管にウラン／
プルトニウム混合酸化物を焼結した燃料ペレットを装填
し、両端に端栓をつけて燃料棒とした。この燃料棒を複
数のスペーサーで固定し、燃料集合体を組み立てた。
００ppb 以下の不活性雰囲気中で銅製円筒容器に入れ
て、８００℃，２０００気圧で静水圧成型（ＨＩＰ）し
た。このようにして、外径１５０mm，長さ１ｍの円柱ビ
レットを製造した。この円柱ビレットの中心に直径５０
mmの穴をあけて中空ビレットとし、温度６００℃で熱間
押出し加工して外径３５mm，厚さ４.５mm の管とした。
さらに、冷間ピルガー圧延と６００℃，２時間のアニー
ルとを交互に２回繰返し、外径１２.３ mm，厚さ８.６m
m の燃料被覆管の形状にした。所定の長さに切断し、内
外表面を弗酸（３％ＨＦ）／硝酸(４５％ＨＮＯ3）水溶
液中でエッチングし表面を仕上げた。この管にウラン／
プルトニウム混合酸化物を焼結した燃料ペレットを装填
し、両端に端栓をつけて燃料棒とした。この燃料棒を複
数のスペーサーで固定し、燃料集合体を組み立てた。
【００１５】（実施例２）上記燃料被覆管から、電子線
照射用サンプルを作成し、１０００ｋＶで加速した電子
線を、照射損傷量：４.３dpaまで照射した。これは、原
子炉炉心に約４年滞在した照射量に相当する。図７は電
子線照射前の、図８は電子線照射後の透過電子顕微鏡組
織を示す。電子線照射前後で金属組織に格別の変化は見
られない。すなわち、電子線照射による転移ループは見
られず、照射欠陥が発生しないことがわかる。照射量を
さらに増して１０dpa まで照射しても、結果は同様であ
った。
照射用サンプルを作成し、１０００ｋＶで加速した電子
線を、照射損傷量：４.３dpaまで照射した。これは、原
子炉炉心に約４年滞在した照射量に相当する。図７は電
子線照射前の、図８は電子線照射後の透過電子顕微鏡組
織を示す。電子線照射前後で金属組織に格別の変化は見
られない。すなわち、電子線照射による転移ループは見
られず、照射欠陥が発生しないことがわかる。照射量を
さらに増して１０dpa まで照射しても、結果は同様であ
った。
【００１６】（実施例３）上記燃料被覆管から、腐食試
験片を切り出し、５００℃，１０５気圧の水蒸気中に２
０時間保持した。その腐食増量は４０mg／ｄｍ2 と小さ
く、ノジュラー腐食と呼ばれる局部腐食も発生しなかっ
た。このことから、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒの添加量は従来の
ジルカロイ−２，ジルカロイ−４より少ないが極めて高
い耐食性を示した。
験片を切り出し、５００℃，１０５気圧の水蒸気中に２
０時間保持した。その腐食増量は４０mg／ｄｍ2 と小さ
く、ノジュラー腐食と呼ばれる局部腐食も発生しなかっ
た。このことから、Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒの添加量は従来の
ジルカロイ−２，ジルカロイ−４より少ないが極めて高
い耐食性を示した。
【００１７】
【発明の効果】本発明によれば、将来の軽水炉に使用す
る燃料集合体部材用材料として、より優れた耐中性子照
射損傷性を有する材料を提供することにより、信頼性の
高い原子炉を提供することができる。
る燃料集合体部材用材料として、より優れた耐中性子照
射損傷性を有する材料を提供することにより、信頼性の
高い原子炉を提供することができる。
【図１】本発明のＺｒ合金の金属組織の模式図。
【図２】本発明のＺｒ合金の製造工程を示す図。
【図３】Ｚｒ合金と中性子の相互作用を示す模式図。
【図４】原子炉内部材の腐食機構を示す模式図。
【図５】本発明のメカニカルアロイングの方法を示す模
式図。
式図。
【図６】本発明に用いた結晶の粒度分布を示す図。
【図７】本発明の材料に中性子を照射する前の金属組織
を示す図。
を示す図。
【図８】本発明の材料に中性子を照射した後の金属組織
を示す図。
を示す図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 泉谷 雅清 東京都千代田区神田駿河台四丁目６番地 株式会社日立製作所内
Claims (9)
- 【請求項１】原子力発電に使用される燃料集合体部材に
おいて、燃料被覆管，スペーサー，チャンネルボックス
の少なくとも一つの部材が０.０５〜０.１ｗｔ％のＦｅ
を含む結晶粒径が１００ｎｍ以下の超微細結晶のＺｒ合
金からなり、かつ鉄，ニッケル，クロムを合計で０.２
３ｗｔ％ 以下含み、更に酸素を０.１〜１.０ｗｔ％含
有することを特徴とする軽水炉用燃料集合体。 - 【請求項２】請求項１において、該結晶粒が過飽和固溶
体であることを特徴とする軽水炉用燃料集合体。 - 【請求項３】請求項１または２のいずれかにおいて、Ｚ
ｒ合金がＳｎを１.０〜５.０ｗｔ％含有することを特徴
とする軽水炉用燃料集合体。 - 【請求項４】原子力発電に使用される燃料集合体部材の
製造方法において、ａ）純金属粉末あるいは合金粉末を
機械的に混合撹拌し合金化する工程、ｂ）該合金粉末を
900℃以下の温度で且つ静水圧下で固化する工程、ｃ）
固化したブロックを熱間加工及び冷間加工により所定の
形状に整形する工程、ｄ）熱処理により金属組織を結晶
化する工程からなることを特徴とする燃料集合体の製造
方法。 - 【請求項５】請求項４記載の純金属粉末または合金粉末
の製造が、純金属のスポンジあるいは合金のインゴット
を水素化し、ついで粉砕して所定の粒径の粉末とし、真
空または酸化性雰囲気中で加熱することにより脱水素す
ることを特徴とする燃料集合体の製造方法。 - 【請求項６】原子力発電に使用される燃料集合体の製造
方法において、ａ）純金属粉末あるいは合金粉末を機械
的に混合撹拌し合金化する工程、ｂ）該合金粉末を９０
０℃以下の温度で且つ静水圧下で固化し円柱形状のビレ
ットにする工程、ｃ）該ビレットを穴あけ加工して中空
ビレットにした後、熱間押出し加工により素管にする工
程、ｄ）冷間ピルガー圧延により管の直径及び厚さを減
少させる工程、ｅ）冷間ピルガー圧延の後、４００〜７
００℃の温度でアニールする工程、ｆ）管の内外表面を
機械的あるいは化学的に研磨し表面を仕上げる工程、
ｇ）管内部にペレット状のウラン酸化物あるいはプルト
ニウムの酸化物あるいは両酸化物の混合物を装填する工
程、ｈ）その管の両端にＺｒ合金からなる端栓を接合
し、該酸化物を封止し、燃料棒とする工程、ｉ）該燃料
棒を組み立てて燃料集合体とする工程からなることを特
徴とする燃料集合体の製造方法。 - 【請求項７】請求項６記載の工程ｃの加工温度が４００
〜７００℃であることを特徴とする燃料集合体の製造方
法。 - 【請求項８】請求項６記載の燃料集合体の製造方法にお
いて、工程ｂの粉末を中空円筒状の管に充填して静水圧
下で加圧することにより、中空ビレット形状に粉末を固
化し、工程ｃを省略することを特徴とする燃料集合体の
製造方法。 - 【請求項９】請求項６記載の燃料集合体の製造方法にお
いて、工程ｄ及び工程ｅを少なくとも２回繰り返すこと
を特徴とする燃料集合体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7110292A JPH08285975A (ja) | 1995-04-12 | 1995-04-12 | 軽水炉用燃料集合体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7110292A JPH08285975A (ja) | 1995-04-12 | 1995-04-12 | 軽水炉用燃料集合体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08285975A true JPH08285975A (ja) | 1996-11-01 |
Family
ID=14532003
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7110292A Pending JPH08285975A (ja) | 1995-04-12 | 1995-04-12 | 軽水炉用燃料集合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08285975A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2014532175A (ja) * | 2011-09-30 | 2014-12-04 | アレバ・エヌペ | 低炭素含有量を有するオーステナイトステンレス鋼から作製されたプリフォームから、耐摩耗性のおよび耐腐食性の原子炉のための被覆管を生産するための方法、対応する被覆管、および、対応する制御クラスター |
| KR101595436B1 (ko) * | 2014-09-23 | 2016-02-19 | 한국원자력연구원 | 다층구조 핵연료 피복관 및 이의 제조방법 |
| WO2018194343A1 (ko) * | 2017-04-18 | 2018-10-25 | 가천대학교 산학협력단 | 다층구조 핵연료 피복관 및 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법 |
| CN112992390A (zh) * | 2021-02-25 | 2021-06-18 | 上海核工程研究设计院有限公司 | 一种高安全性的硅化铀复合燃料芯块 |
-
1995
- 1995-04-12 JP JP7110292A patent/JPH08285975A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2014532175A (ja) * | 2011-09-30 | 2014-12-04 | アレバ・エヌペ | 低炭素含有量を有するオーステナイトステンレス鋼から作製されたプリフォームから、耐摩耗性のおよび耐腐食性の原子炉のための被覆管を生産するための方法、対応する被覆管、および、対応する制御クラスター |
| US9914986B2 (en) | 2011-09-30 | 2018-03-13 | Areva Np | Method for producing, from a preform made of austenitic stainless steel with a low carbon content, a wear-resistant and corrosion-resistant cladding for a nuclear reactor, corresponding cladding and corresponding control cluster |
| KR101595436B1 (ko) * | 2014-09-23 | 2016-02-19 | 한국원자력연구원 | 다층구조 핵연료 피복관 및 이의 제조방법 |
| WO2018194343A1 (ko) * | 2017-04-18 | 2018-10-25 | 가천대학교 산학협력단 | 다층구조 핵연료 피복관 및 다층구조 핵연료 피복관의 제조방법 |
| CN112992390A (zh) * | 2021-02-25 | 2021-06-18 | 上海核工程研究设计院有限公司 | 一种高安全性的硅化铀复合燃料芯块 |
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